KR102541084B1 - 반응 조건 최적화를 위한 시스템 구축 방법 및 신경망 모델을 이용한 반응 조건 최적화 방법 - Google Patents

반응 조건 최적화를 위한 시스템 구축 방법 및 신경망 모델을 이용한 반응 조건 최적화 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 전산 유체 역학, 심층 신경망 및 유전자 알고리즘을 이용한 반응 조건 최적화를 위한 시스템 구축방법 및 신경망 모델을 이용한 반응 조건 최적화 방법에 관한 것으로, 소정의 반응에 대한 전산 유체 역학(CFD, Computational Fluid Dynamics) 모델의 시뮬레이션을 수행하여 신경망 모델 학습을 위한 반응 조건에 따른 결과 데이터를 생성하는 학습 데이터 생성단계; 및 상기 생성된 학습 데이터를 이용하여, 신경망 모델을 학습시켜 신경망 모델을 구축하는 단계;를 포함하여 반응 조건 최적화를 위한 시스템 구축하고, 구축된 신경망 모델에 유전자 알고리즘(GA)을 적용시켜 반응 조건을 최적화할 수 있다.

Description

반응 조건 최적화를 위한 시스템 구축 방법 및 신경망 모델을 이용한 반응 조건 최적화 방법{System construction method for optimizing reaction conditions and reaction condition optimization method using neural network model}
본 발명은 전산유체역학, 심층 신경망 및 유전자 알고리즘을 이용한, 반응 조건 최적화를 위한 시스템 구축 방법 및 신경망 모델을 이용한 반응 조건 최적화 방법에 관한 것이다.
최근 인구, 도시화, 기술 발전의 급격한 증가로 인해 화학 및 석유 화학 제품, 에너지 및 자원에 대한 수요가 급증했다. 수요 증가에 따라 제조업체의 제품 생산이 증가한 결과 과도한 대기 오염 및 기후 변화 문제가 발생하였다.
이러한 문제를 극복하기 위해 NOx 및 SOx 저연소 시스템, 에너지 효율적인 반응 시스템 및 새로운 화학 반응기와 같은 다양한 청정 기술이 연구되었다. 그 중심에는 기존 기술로 인한 환경 문제를 완화하기 위해 부산물을 줄이고 원하는 생산물의 생산을 선택적으로 향상시킬 수 있는 활성 촉매 및 효과적인 반응 시스템이 있다.
화학 물질 제조에 중요한 원료 중 하나인 부타디엔의 전 세계 생산량은 900만 톤을 초과했으며, 매년 3%씩 증가할 것으로 예상된다. 기존 부타디엔의 95% 이상이 에틸렌을 생산하기 위한 파라핀계 탄화수소의 증기 분해 부산물로 생산되었다. 다만, 탄화수소 증기분해 공정은 코크스 형성, 그에 따른 촉매 비활성화, CO2 생성 및 높은 에너지 소비 등의 문제가 있어 대체 제조 공정 연구가 주목받고 있으며, 그 중 부텐에서 부타디엔으로의 산화적 탈수소화 공정이 있다.
부텐에서 산화적 탈수소화를 통한 부타디엔 합성 공정은 부텐과 산소를 부타디엔, CO2 및 물로 300 내지 450℃의 저온에서 전환한다. 발열 공정이며 산소가 형성되어 코크스 형성과 촉매 비활성화를 방지하여 경제적이며, 에너지 효율이 유리하다. 그러나, 이 공정은 약간의 한계가 있어 완전한 상용화를 위한 연구가 요구된다. 선행 특허문헌 1 (대한민국 공개특허공보 제10-2020-0034410호)과 같이, 부타디엔의 선택성, 수율 및 전환율이 높여 이산화탄소와 같은 원하지 않는 생산물의 형성을 방지하기 위한 연구가 수행되고 있고, 고도의 발열 과정에서의 온도 제어가 활발히 연구되고 있다.
Sterrett et al.의 연구에서 Fe-Zn-Cr 촉매에 대한 산화적 탈수소화 반응이 연구되었다. 반응 시스템의 등온성을 유지하기 위해 냉각 매체가 장착된 단일 관형 반응기 채택하였다. 수차례 연구가 수행되어 운동 반응 방정식이 공식화되었으며, 이 유형 촉매에 대해 높은 선택성과 수율이 얻어졌다.
기술 및 전산 자원의 발전으로 인해 모델링 및 시뮬레이션은 반응 시스템 및 기타 엔지니어링 프로세스 연구에 대한 저렴한 접근 방식으로 산업 및 학계의 이목을 끌었다. Moon et al.에 의한 최근 연구에서, 전산 유체 역학(Computational Fluid Dynamics)은 온도, 유속 및 등온, 비등온 및 단열과 같은 세 열역학적 조건 측면에서 3D 쉘 및 튜브 유형 부타디엔 반응기를 연구하는데 사용되었고, 공정 변수에 대한 자세한 분석이 수행되었다. Huang et al.은 단일 튜브 고정상 반응기 형태의 산화적 탈수소화(ODH) 반응기의 2D 다중 스케일 모델링을 수행하였다. 다만, 연구에서 언급된 일부 제한 사항으로 단일 튜브 반응기 및 2D 모델의 사용, 높은 검증 오류 등이 포함된다. 또한, 시뮬레이션은 연구 및 기술 자원에 높은 계산 부담을 부과한다.
이에 따라, 높은 계산 부담을 갖는 시뮬레이션을 반복 실행할 필요성을 대체하고 여러 프로세스를 최적화하도록 인공신경망(ANN)이 채택되었다. 많은 화학 공학 응용분야에서, 산업 데이터를 사용하여 프로세스 출력을 예측하고, 복잡한 프로세스 시뮬레이션과 관련된 계산 비용을 줄이고, 또한 그 프로세스의 제어 및 최적화를 위해 ANN 모델을 채택하였다. ANN 기반의 모델은 시스템의 효율성을 손상시키지 않으면서, 계산 비용과 시간을 줄이는데 바람직하다.
앞서 언급한 바와 같이, 급속한 산업화와 관련된 환경 문제를 해결하기 위해 상당한 노력을 기울이고 있는 상황에서 반응 시스템의 효율성을 개선은 중요하다. 그러나 관련 연구 중 어느 것도 전산유체역학(CFD), 심층 신경망(DNN) 및 유전 알고리즘(GA, Genetic Algorithms)를 이용하여, 반응 시스템의 수학적 모델링 및 시뮬레이션, 예측 및 최적화를 통해 쉽게 구현할 수 있는 일반적인 프레임 워크를 제안하지 않았다. 또한, 기존의 예측 및 최적화를 위한 ANN 모델의 구현은 세부적인 시각화 및 결과의 다중 스케일 해상도를 제공하지 않는 데카르트 플롯(Cartesian plot)으로 제한되었다.
대한민국 공개특허공보 제10-2020-0034410호(2020.03.31)
본 발명의 목적은 전산유체역학, 심층 신경망 및 유전자 알고리즘을 이용한 반응 조건 최적화를 위한 시스템 구축방법 및 구축된 신경망 모델을 이용한 반응 조건 최적화 방법을 제공하는데 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 반응 조건 최적화를 위한 시스템 구축 방법은 소정의 반응에 대한 전산 유체 역학(CFD) 모델의 시뮬레이션을 수행하여 신경망 모델 학습을 위한 반응 조건에 따른 반응 결과 데이터를 생성하는 학습 데이터 생성단계; 및 상기 생성된 학습 데이터를 이용하여, 신경망 모델을 학습시켜 신경망 모델을 구축하는 단계;를 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 반응 조건 최적화를 위한 시스템 구축 방법은 소정의 반응에 대한 전산 유체 역학(CFD) 모델의 시뮬레이션을 수행하여 신경망 모델 학습을 위한 반응 조건에 따른 반응 결과 데이터를 생성하는 학습 데이터 생성단계; 및 상기 생성된 학습 데이터를 이용하여, 신경망 모델을 학습시켜 신경망 모델을 구축하는 단계;를 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 반응 조건 최적화를 위한 시스템 구축 장치는 소정의 반응에 대한 전산 유체 역학(CFD) 모델의 시뮬레이션을 수행하여 신경망 모델 학습을 위한 반응 조건에 따른 결과 데이터를 생성하는 학습 데이터 생성부;및 상기 생성된 학습 데이터를 이용하여, 신경망 모델을 학습시켜 신경망 모델 구축부;를 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 신경망 모델을 이용한 반응 조건 최적화 장치는 소정의 반응에 대한 전산 유체 역학(CFD) 모델의 시뮬레이션을 수행하여 신경망 모델 학습을 위한 반응 조건에 따른 결과 데이터를 생성하는 학습 데이터 생성부; 상기 생성된 학습 데이터를 이용하여, 신경망 모델을 학습시켜 신경망 모델을 구축부; 및 구축된 신경망 모델에 유전자 알고리즘(GA)을 적용시켜 반응 조건을 최적화하는 반응 조건 최적화부;를 포함할 수 있다.
본 발명에 따르면, 신경망 모델을 도입하여 복잡한 반응 시스템도 효율적 처리할 수 있고, 운전 예측 및 최적화를 통해 반응 조건을 빠른 시간 내 결정하여 공정 운영시 소요되는 비용 및 시간이 절약되는 효과가 있다.
또한, 본 발명에 따르면, 사용자가 플랜트 설계 사양에 따라 다른 공정 변수 조합을 선택할 수 있도록 하는 여러 솔루션을 제공하는 효과가 있다.
또한, 본 발명은 결과 데이터의 데카르트 플롯 뿐만 아니라 2D 컨투어 예측을 제공하여, 정적 및 동적 변화 상태에서 공정 변수의 세부적 시각화가 가능한 효과가 있다.
본 발명의 효과들은 이상에서 언급한 효과들로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 효과들은 아래의 기재로부터 통상의 기술자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 반응 조건 최적화를 위해 개발된 통합 프레임 워크를 나타낸 흐름도이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 CFD 시뮬레이션을 위한 반응기의 3차원 형상을 나타낸다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 메쉬가 생성된 CFD 시뮬레이션을 위한 반응기의 3차원 형상을 나타낸다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 FFBPNN 신경망 구조를 나타낸 흐름도이다.
도 5는 본 발명의 일 실시예에서 최적의 메쉬 크기를 찾기 위한 메쉬 독립성 실험을 수행한 결과를 나타낸다.
도 6은 본 발명의 일 실시예에 따라 633K 및 588K의 각 온도에서 Sterrett 등의 실험 연구와 비교하여 CFD 모델을 검증한 결과 그래프이다.
도 7은 본 발명의 일 실시예에 따른 DNN 모델에서 예측한 데이터(선택도, 수율, 전환율)를 CFD 모델의 데이터와 비교한 그래프이다.
도 8은 본 발명의 일 실시예에 따른 DNN 모델과 CFD 모델에 의한 공정 변수의 2D 컨투어 예측을 비교한 것이다.
도 9는 본 발명의 일 실시예에 따른 DNN 모델과 CFD 모델의 CO2 몰 분율의 동적 예측을 비교한 것이다.
도 10은 본 발명의 일 실시예에 따라 여러 유동 조건에서의 부타디엔 및 CO2 농도를 분석한 결과이다.
도 11은 본 발명의 일 실시예에 따라 튜브 및 쉘 측 운전 조건이 모두 최적화된 반응기 내 반응물 및 냉각수의 온도 분포를 3D 시각화한 것이다.
도 12는 등온 조건 결과와 최적화된 온도-제어 비등온 조건 결과를 비교한 그래프이다.
본 발명은 여러 변경을 가할 수 있으며 이에 따라 다양한 실시예가 나올 수 있는 바, 특정 실시예를 하단에 제시하고 상세하게 설명하고자 한다.
또한 특별히 정의가 되지 않은 본 명세서의 모든 용어들은 본 발명이 속하는 기술분야의 통상적인 지식을 가진 자 모두에게 이해가 가능한 의미로 사용할 수 있을 것이다.
그러나 이는 본 발명은 하단에 기술될 특정한 실시예에만 한정하려는 것이 아니며, 본 발명의 사상 및 기술 범위에 포함되는 모든 변경, 균등물 내지 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 한다.
따라서 본 명세서에 기재된 실시예와 다른 균등물과 변형 예들이 있을 수 있으며, 본 명세서에서 제시하는 실시예는 가장 바람직한 실시예 일 뿐이다.
이하, 본 발명을 상세히 설명한다.
본 발명의 일 측면에서는,
소정의 반응에 대한 전산 유체 역학(CFD, Computational Fluid Dynamics) 모델의 시뮬레이션을 수행하여 신경망 모델 학습을 위한 반응 조건에 따른 결과 데이터를 생성하는 학습 데이터 생성단계; 및
상기 생성된 학습 데이터를 이용하여, 신경망 모델을 학습시켜 신경망 모델을 구축하는 단계;를 포함하는, 반응 조건 최적화를 위한 시스템 구축방법을 제공한다.
이하, 본 발명의 일 측면에서 제공되는 반응 조건 최적화를 위한 시스템 구축 방법을 각 단계 별로 상세히 설명한다.
본 발명의 시스템 구축 방법은 소정의 반응에 대한 전산 유체 역학(CFD, Computational Fluid Dynamics) 모델의 시뮬레이션을 수행하여 신경망 모델 학습을 위한 반응 조건에 따른 결과 데이터를 생성하는 학습 데이터 생성 단계를 포함한다.
상기 단계는 반응 조건 최적화를 위한 신경망 모델의 학습에 이용될 결과 데이터를 생성하는 단계이다. 복수의 반응 조건을 무작위 조합한 뒤 CFD 시뮬레이션 하여 결과 데이터를 생성할 수 있다.
전산유체역학(CFD)은 유체, 열 흐름 등을 기술한 비선형 편미분 방정식(나비에-스트로크 방정식)을 FDM(Finite Difference Method), FEM(Finite Element Method), SPH(Smoothed Particle hydrodynamics)등의 방법을 사용해 이산화하여 대수 방정식으로 변환하고, 이를 수치해석 기법의 알고리즘을 사용하여 수치해석적인 방법으로 유체 및 열 흐름과 관련된 현상을 해석하는 기술이다.
상기 CFD 모델은 소정의 반응의 속도식(kinetic equation), 질량 보존 방정식 및 기타 반응기 수학적 모델링에 필요한 모델 방정식을 통합하여 구현할 수 있고, OpenFOAM을 이용하여 CFD 시뮬레이션 할 수 있다.
본 발명의 시스템 구축 방법은 상기 생성된 학습 데이터를 이용하여, 신경망 모델을 학습시켜 신경망 모델을 구축하는 단계를 포함한다.
상기 단계는 CFD 모델을 시뮬레이션하여 생성된 학습 데이터를 신경망 모델에 입력하고 학습시켜, CFD 모델을 대체하는 신경망 모델을 구축하는 단계이다.
또한, CFD 시뮬레이션 데이터를 이용하여 상기 학습된 신경망 모델의 결과 데이터와 비교하여 학습된 신경망 모델을 검증할 수 있다. 구축된 신경망 모델을 이용하여, 장시간 소요되는 CFD 시뮬레이션과 비교하여 빠른 시간 내 원하는 반응 조건에 대한 결과 데이터를 예측할 수 있다.
상기 신경망 모델은 인공 신경망(ANN, Artificial Neural Network), 합성공신경망(CNN, Convolution Neural Network), 심층신경망(DNN, Deep Neural Network), 순환신경망(RNN, Recurrent Neural Network)으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 일 수 있다.
인공 신경망은 뇌와 같은 생물학의 신경망을 구현하는 통계학적 학습 알고리즘으로, 데이터를 받는 입력 층(input layer), 상기 데이터가 처리되어 최종 결과가 출력되는 출력 층(output layer) 및 상기 입력 층 및 상기 출력 층 사이에 배치되는 하나 또는 둘 이상의 히든 층(hidden layer)을 포함할 수 있다.
상기 신경망 모델은 바람직하게는 히든 층이 둘 이상 포함된 심층 신경망일 수 있다.
상기 반응 조건은 공정 조건 또는 반응기 조건일 수 있다.
상기 반응기 조건은 반응기 구조 또는 구성적 설계 측면의 조건을 의미하며, 일 구체예에 따르면, 3D 다관식 반응기의 경우 배플 간격, 튜브(관)의 개수 등이 포함될 수 있다.
상기 공정 조건은 상기 반응기 조건 외에, 공정에 영향을 미치는 조건을 말하며, 일 구체예에 따르면, 반응물 공급 온도, 반응물 공급 시간, 반응물 공급 조성 등이 포함될 수 있다.
상기 반응 조건은 공급 온도, 유량, 반응 조성비 중 적어도 어느 하나를 포함할 수 있다.
상기 반응 조건에 따른 결과 데이터는 전환율, 선택도, 수율 중 적어도 어느 하나를 포함할 수 있다.
본 발명에 따르면, 신경망 모델을 도입하여 복잡한 반응 시스템도 효율적 처리할 수 있고, 운전 예측 및 최적화를 통해 반응 조건(즉, 공정 변수)을 빠른 시간 내 결정하여 공정 운영시 소요되는 비용 및 시간이 절약되는 효과가 있다.
또한, 본 발명에 따르면, 사용자가 플랜트 설계 사양에 따라 다른 공정 변수 조합을 선택할 수 있도록 하는 여러 솔루션을 제공하는 효과가 있다.
또한, 본 발명은 결과 데이터의 데카르트 플롯뿐 만 아니라 2D 컨투어 예측을 제공하여, 정적 및 동적 변화 상태에서 공정 변수의 세부적 시각화가 가능한 효과가 있다.
본 발명의 다른 일 측면에서는,
소정의 반응에 대한 전산 유체 역학(CFD) 모델의 시뮬레이션을 수행하여 신경망 모델 학습을 위한 반응 조건에 따른 결과 데이터를 생성하는 학습 데이터 생성단계;
상기 생성된 학습 데이터를 이용하여, 신경망 모델을 학습시켜 신경망 모델을 구축하는 단계; 및
구축된 신경망 모델에 유전자 알고리즘(GA, Genetic Algorithm)을 적용시켜 반응 조건을 최적화하는 단계;를 포함하는, 신경망 모델을 이용한 반응 조건 최적화 방법을 제공한다.
이하, 본 발명의 신경망 모델을 이용한 반응 조건 최적화 방법을 각 단계 별로 상세히 설명한다.
본 발명의 반응 조건 최적화 방법은 소정의 반응에 대한 전산 유체 역학(CFD) 모델의 시뮬레이션을 수행하여 신경망 모델 학습을 위한 반응 조건에 따른 결과 데이터를 생성하는 학습 데이터 생성단계를 포함한다.
상기 단계는 반응 조건 최적화를 위한 신경망 모델의 학습에 이용될 결과 데이터를 생성하는 단계이다. 복수의 반응 조건을 무작위 조합한 뒤 CFD 시뮬레이션 하여 결과 데이터를 생성할 수 있다.
상기 CFD 모델은 소정의 반응의 속도식(kinetic equation), 질량 보존 방정식 및 기타 반응기 수학적 모델링에 필요한 모델 방정식을 통합하여 구현할 수 있고, OpenFOAM을 이용하여 CFD 시뮬레이션 할 수 있다.
본 발명의 반응 조건 최적화 방법은 상기 생성된 학습 데이터를 이용하여, 신경망 모델을 학습시켜 신경망 모델을 구축하는 단계를 포함한다.
상기 단계는 반응 조건 최적화를 위해 단시간에 반응 조건에 다른 결과 데이터를 예측할 수 있는 신경망 모델을 구축하는 단계이다. 구축된 신경망 모델을 이용하여, 장시간 소요되는 CFD 시뮬레이션과 비교하여 빠른 시간 내 원하는 반응 조건에 대한 결과 데이터를 예측할 수 있다.
본 발명의 반응 조건 최적화 방법은 구축된 신경망 모델에 유전자 알고리즘(GA, Genetic Algorithm)을 적용시켜 반응 조건을 최적화하는 단계를 포함한다.
상기 단계는 신경망 모델로 예측한 반응 조건에 대한 결과 데이터를 유전자 알고리즘(GA)에 입력하여, 원하는 결과 데이터를 얻을 수 있도록 최적화된 반응 조건을 탐색하는 단계이다.
상기 방법은 반응 조건 최적화와 함께 신경망 모델을 통해 정적 및 동적 상태의 반응 조건의 변화를 2D 컨투어 예측하는 단계를 더 포함할 수 있다.
상기 신경망 모델은 인공 신경망(ANN, Artificial Neural Network), 합성공신경망(CNN, Convolution Neural Network), 심층신경망(DNN, Deep Neural Network), 순환신경망(RNN, Recurrent Neural Network)으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 일 수 있다.
인공 신경망은 뇌와 같은 생물학의 신경망을 구현하는 통계학적 학습 알고리즘으로, 데이터를 받는 입력 층(input layer), 상기 데이터가 처리되어 최종 결과가 출력되는 출력 층(output layer) 및 상기 입력 층 및 상기 출력 층 사이에 배치되는 하나 또는 둘 이상의 히든 층(hidden layer)을 포함할 수 있다.
상기 신경망 모델은 바람직하게는 히든 층이 둘 이상 포함된 심층 신경망일 수 있다.
상기 반응 조건은 공정 조건 또는 반응기 조건일 수 있다.
상기 반응기 조건은 반응기 구조 또는 구성적 설계 측면의 조건을 의미하며, 일 구체예에 따르면, 3D 다관식 반응기의 경우 배플 간격, 튜브(관)의 개수 등이 포함될 수 있다.
상기 공정 조건은 상기 반응기 조건 외에, 공정에 영향을 미치는 조건을 말하며, 일 구체예에 따르면, 반응물 공급 온도, 반응물 공급 시간, 반응물 공급 조성 등이 포함될 수 있다.
상기 반응 조건은 공급 온도, 유량, 반응 조성비 중 적어도 어느 하나를 포함할 수 있다.
상기 반응 조건에 따른 결과 데이터는 전환율, 선택도, 수율 중 적어도 어느 하나를 포함할 수 있다.
본 발명에 따르면, 신경망 모델을 도입하여 복잡한 반응 시스템도 효율적 처리할 수 있고, 운전 예측 및 최적화를 통해 반응 조건(즉, 공정 변수)을 빠른 시간 내 결정하여 공정 운영시 소요되는 비용 및 시간이 절약되는 효과가 있다.
또한, 본 발명에 따르면, 사용자가 플랜트 설계 사양에 따라 다른 공정 변수 조합을 선택할 수 있도록 하는 여러 솔루션을 제공하는 효과가 있다.
또한, 본 발명은 결과 데이터의 데카르트 플롯뿐 만 아니라 2D 컨투어 예측을 제공하여, 정적 및 동적 변화 상태에서 공정 변수의 세부적 시각화가 가능한 효과가 있다.
본 발명의 다른 일 측면에서는,
소정의 반응에 대한 전산 유체 역학(CFD) 모델의 시뮬레이션을 수행하여 신경망 모델 학습을 위한 반응 조건에 따른 결과 데이터를 생성하는 학습 데이터 생성부; 및
상기 생성된 학습 데이터를 이용하여, 신경망 모델을 학습시켜 신경망 모델 구축부;를 포함하는, 반응 조건 최적화를 위한 시스템 구축 장치를 제공한다.
상기 반응 조건 최적화를 위한 시스템 구축 장치의 각 구성은 본 발명의 일 측면에서 제공되는 반응 조건 최적화를 위한 시스템 구축 방법에서 설명한 바와 같다.
본 발명의 또 다른 일 측면에서는,
소정의 반응에 대한 전산 유체 역학(CFD) 모델의 시뮬레이션을 수행하여 신경망 모델 학습을 위한 반응 조건에 따른 결과 데이터를 생성하는 학습 데이터 생성부;
상기 생성된 학습 데이터를 이용하여, 신경망 모델을 학습시켜 신경망 모델을 구축하는 모델 구축부; 및
구축된 신경망 모델에 유전자 알고리즘(GA)을 적용시켜 반응 조건을 최적화하는 반응 조건 최적화부;를 포함하는, 신경망 모델을 이용한 반응 조건 최적화 장치를 제공한다.
상기 신경망 모델을 이용한 반응 조건 최적화 장치의 각 구성은 본 발명의 일 측면에서 제공되는 신경망 모델을 이용한 반응 조건 최적화를 방법에서 설명한 바와 같다.
이하, 본 발명에 따른 반응 조건 최적화를 위한 시스템 구축 방법 및 신경망 모델을 이용한 반응 조건 최적화 방법의 바람직한 실시예를 부텐으로부터 산화적 탈수소화를 이용한 부타디엔 합성 반응 예시를 통해 자세히 설명한다.
반응 조건 최적화 프레임 워크
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 반응 조건 최적화를 위해 개발된 통합 프레임 워크를 나타낸 흐름도이다. 도 1에 나타난 전체 과정은 전산유체역학(CFD)을 사용한 반응기의 수학적 모델링과 CFD 시뮬레이션, DNN 대체 모델 훈련과 이를 이용한 예측 및 유전자 알고리즘을 이용한 최적화, 추가적으로 2D 컨투어 예측을 포함한다. 이하에서, 프레임 워크의 구체적 설계를 살펴본다.
전산 유체 역학(CFD) 시뮬레이션을 위한 CFD 모델
1. CFD 시뮬레이션을 위한 수학적 모델링
부타디엔 합성 반응의 속도식(Kinetic equations), 질량 보존 방정식(mass conservation equation) 및 반응기 수학적 모델링에 필요한 다양한 model equation 들을 통합하여 CFD 모델을 구현하였다.
본 발명의 일 실시예에 따른 CFD 모델을 위한 식은 다음과 같다.
1.1 질량 보존 방정식(Mass Conservation Equation)
튜브 측과 쉘 측 모두에 대한 연속 방정식은 쉘 측 방정식에 질량 소스 항이 포함되지 않는 점을 제외하면 동일하다. 방정식은 하기의 수학식 1과 같다.
Figure 112020104251627-pat00001
여기서, ρ는 유체의 밀도(kg/m3), v는 속도(m/s), R은 물질 전달 및 화학 반응 (kg/m3/s)으로 인한 항이다. 쉘 측면의 경우 R은 0과 동일하다(질량 소스 없음). 튜브 측 방정식은 압축 가능한 시스템 (가변 도메인 밀도)으로 풀리는 반면, 쉘 측은 압축성 흐름(일정 밀도)으로 계산된다.
1.2 운동량 보존(Momentum Conservation)
압력-속도 커플링에 대한 운동량 전달 방정식은 하기 수학식 2에 따른다.
Figure 112020104251627-pat00002
여기서, μ는 동적 점도(Pas), g는 중력 가속도 벡터(m/s2), R은 질량 전달 및 화학 반응 (kg/m2/s2)의 기여도, p는 압력 (Pa), S는 다공성 저항(하기의 수학식 3 참조), τ및 τt는 점성 응력 및 난류 응력으로 정의된다.
ㆍ 다공성 저항(Porous resistance)
촉매의 다공성은 계산 영역 전체에서 일정하다고 가정하였다. 반응기 튜브는 분말 촉매로 인한 압력 및 속도 저항의 효과를 포착하기 위해 다공성 구역으로 모델링되었다. 촉매의 미립자 크기로 인하여, 반응기 시스템에 대한 각 입자의 표면 화학 및 영향을 계산할 수 있는 시뮬레이션 도메인을 개발하는 것은 불가능하다. 따라서 유동 저항은 하기의 수학식 3으로 정의되고, 해당 구역의 유동을 설명하는데 Darcy-Forcheimer이 제안한 내용이 사용되었다.
Figure 112020104251627-pat00003
여기서,
Figure 112020104251627-pat00004
는 점성 손실을 나타내고, C는 관성 운동량 손실을 나타낸다.
Figure 112020104251627-pat00005
, C는 각각 하기의 수학식 4 및 수학식 5에 따른다.
Figure 112020104251627-pat00006
Figure 112020104251627-pat00007
상기 εp 는 촉매 다공성, dp 는 입자 직경으로 정의된다.
ㆍ 난류 모델링(Turbulence modelling)
튜브 측이 층류 영역으로 모델링된 다른 연구와 달리, 쉘과 튜브 측 모두 레이놀스 수(Reynolds number)가 난류 영역 내에 있으므로, 하기와 같이 모델링되었다. 표준 k-ε 난류 모델을 채택하였고, 이는 하기의 수학식 6 및 수학식 7에 따른다.
Figure 112020104251627-pat00008
Figure 112020104251627-pat00009
여기서, k는 난류 운동 에너지 (J/kg), ε는 난류 에너지 소산 속도(m2/ s3), σk, C1, C2, σε는 경험적 상수, Gk는 k의 생산 속도, Sk는 k 소스 항이다.
μt는 난류 점도로 정의되고, 하기의 수학식 8에 따른다.
Figure 112020104251627-pat00010
여기서, Cμ는 Eddy-점도 계수이다.
1.3 에너지 보존(Energy Conservation)
반응기 시스템의 일반적인 에너지 균형 방정식은 하기의 수학식 9와 같다.
Figure 112020104251627-pat00011
여기서, h는 특정 엔탈피, k는 난류 운동 에너지, Qrxn은 화학 반응으로 인한 열원, αeff는 유효 열 확산도(층류 및 난류 확산의 기여도)로 정의된다.
αeff는 하기의 수학식 10에 따른다.
Figure 112020104251627-pat00012
여기서, vt는 난류 동점도, Prt는 프란틀 수(Prandtl number), kf는 유체의 열전도도, cp는 열용량으로 정의된다.
상기 수학식 9는 튜브 측 열 전달을 위해 촉매층 다공성(εp)과 곱하여 약간 수정된다. 튜브 벽과 쉘 측면 사이의 복합 열 전달은 하기의 수학식 11에 따른다.
Figure 112020104251627-pat00013
여기서, Tst 및 Tts는 쉘 대 튜브 측 및 튜브 대 쉘 측벽 온도이고, kst는 튜브 및 쉘 벽 사이의 공유 경계의 열전도율이고, kt 및 ks는 각각 튜브 측 및 쉘 측 열 전도도이다. 이 마이크로 스케일 모델링은 두 도메인(쉘 및 튜브 측면)의 셀 경계 사이에서 접합 열 전달을 허용한다. cp 및 Pr을 포함한 모든 열 전달 폐쇄 방정식은 하기의 표 1에 제공된다.
표1은 가스 종의 열 물리적 특성을 측정하기 위한 폐쇄 방정식을 나타낸다.
Figure 112020104251627-pat00014
상기 표 1에서 As 및 Ts는 선더랜드 계수 및 기준 온도이고, a0-a4는 Janaf 열역학 계수, hs는 특정 엔탈피, R은 보편적인 기체상수, x는 종의 몰분율이다.
1.4 종 보존 방정식(Species Conservation Equation)
개별 가스 종의 질량 농도는 하기의 수학식 12에 따라 계산된다.
Figure 112020104251627-pat00015
여기서, Y는 종 i의 질량 분율, D는 확산 계수, ρcat는 촉매 밀도이다. 보존 방정식은 모든 종의 총 질량 분율이 단일성(unity)이 되도록 N - 1 종에 대해서만 계산된다(하기의 수학식 13 참조).
Figure 112020104251627-pat00016
각 종에 대한 방정식은 쉘 측면이 순수(하나의) 구성 요소 시스템이므로, 튜브 측면에 대해서만 계산된다.
ㆍ 화학적 운동 모델(Chemical Kinetic Model)
본 실시예에서 사용된 반응 메커니즘은 Sterrett 등의 실험 작업에서 얻은 Zn-Cr-Fe 촉매에 대한 부텐의 산화적 탈수소화 반응이다. 부타디엔과 2 개의 다른 부산물(CO2 및 H2O)을 생성하기 위한 전체 합성에 세 가지 발열 화학 반응이 포함된다. 반응 화학식은 하기의 화학식 1 내지 3, 운동 속도 방정식은 하기의 수학식 14 내지 16에 따른다.
Figure 112020104251627-pat00017
Figure 112020104251627-pat00018
Figure 112020104251627-pat00019
Figure 112020104251627-pat00020
Figure 112020104251627-pat00021
Figure 112020104251627-pat00022
운동 파라미터(kinetic parameter)(프리 엑스포넨셜 값과 액티베이션 에너지 값)는 하기의 표 2에 나타내었다.
Figure 112020104251627-pat00023
2. CFD 전산 영역 설계
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 CFD 시뮬레이션을 위한 반응기의 3차원 형상을 나타낸 이미지이다. 도 2에 도시된 바와 같이, 3개의 내부 배플이 장착된 산업용 3차원 쉘 및 튜브형 다관식 반응기를 사용하였다. 반응기 쉘에는 TEMA(Tubular Exchanger Manufacturers Association) 표준에 따라 삼각형 패턴으로 설계된 14개의 튜브가 있다. 쉘과 튜브는 열 전달이 결합된 별도의 시뮬레이션 영역으로 취급하였다. 반응기의 총 높이는 81.28 cm 이고 쉘 직경은 21.3 cm를 사용하였다.
지오메트리는 Salome Meca® CAD 소프트웨어로 생성하였고, OpenFOAM의 snappyHexMesh 유틸리티로 메쉬를 생성하였다. 쉘 측 메쉬와 튜브 측 메쉬는 각각 독립된 별도의 영역으로 생성된 후 병합되었다. 도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 메쉬가 생성된 CFD 시뮬레이션을 위한 반응기의 3차원 형상을 나타낸다.
수학적 공식은 시뮬레이션을 위해 OpenFOAM의 chtMultiRegionFoam 솔버로 코딩되었다. 시뮬레이션은 수치 정확도, 안정성 및 낮은 계산 비용을 보장하는 최상의 메쉬 크기를 얻기 위해 메쉬 독립성 실험을 진행하였다. 그 후, Sterrett et al.의 실험 데이터를 사용하여 CFD 모델 검증 시뮬레이션을 진행하였다.
CFD 모델 검증을 위한 공정 조건을 표3에 나타내었다.
Figure 112020104251627-pat00024
최대 courant 수를 0.5로 설정하여 가변 시간 단계를 사용하였다. Courant 수는 유체가 계산 영역의 셀을 통과하는 속도를 측정하고, 이는 공정의 수치 솔루션의 안정성과 밀접하게 관련되어 있으므로 화학 반응 시스템의 경우 1 미만이 권장된다.
심층 신경망(DNN) 대체 모델의 개발
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 FFBPNN 신경망 구조를 나타낸 흐름도이다. 도 4에 도시된 바와 같이, 입력 계층, 3개의 은닉 계층 및 출력 계층으로 구성된 5개의 상호 연결된 계층이 있는 피드 포워드 백워드 프로퍼게이션 신경망 (FFBPNN, Feed-Forward Backward Propagation Neural Network)을 사용하였다.
입력 계층은 가중치와 편향에 의해 다른 계층에 매핑되고 활성화 함수로 재구성된다. 가중치와 편향은 입력 변수와 출력 변수 간의 관계를 정의한다.
본 실시예는 평균 제곱 오차(하기의 수학식 18 참조), 평균 절대 오차(하기의 수학식 17 참조) 및 루트 평균 제곱 오차(하기의 수학식 20 참조)를 비용함수로 사용하여 학습 오차를 처벌하고 정확도를 높였다. 모델의 정확도를 높이기 위해 또한, 효용함수가 정의되었으며, 설정된 허용 범위 내의 정확도를 달성하면 학습 세션을 종료하는 조기 중지 알고리즘으로 모니터링되었다. 효용함수는 하기의 수학식 19에 따른다.
입력층에 입력되는 데이터는 Pandas®를 사용하여 호출된 뒤, 주성분 분석(단일 값 분해)를 사용하여 차원 축소를 위해 전처리 되었다. 데이터는 학습으로 분할되었고, 입력 변수와 검증 데이터 세트는 학습 모델의 정확도를 높이기 위해 정규화 되었다.
사용된 알고리즘은 Python 개발 환경에서 Google의 Tensosorflow®, Keras®, NumPy®, Matplotlib® 등의 라이브러리를 사용하여 코딩을 통해 구현되었다.
Figure 112020104251627-pat00025
Figure 112020104251627-pat00026
Figure 112020104251627-pat00027
Figure 112020104251627-pat00028
유전자 알고리즘(GA, Genetic Algorithm)
본 발명의 실시예에서 유전자 알고리즘은 반응기의 전환율, 수율 및 선택도를 최적화하기 위한 최적의 입력 변수 조건을 탐색에 이용된다. 도 1(c)는 본 발명의 일 실시예에 따른 유전자 알고리즘 구조를 나타낸다.
반응 시스템의 수율, 전환율 및 선택도를 최적화하기 위한 다목적 함수는 반응 온도, 유속 및 공급 조성을 독립 변수로 사용하여 공식화되었다. 모든 입력 변수에 대해 수행된 모든 최적화 절차는 심층 신경망 의 가중치와 편향을 피트니스 함수로 활용하는 유전자 알고리즘(GA)이 적용되었다.
유전자 알고리즘은 NumPy 배열로 정의된 확률적 입력 세트(무작위 초기 모집단)를 생성한다. 피트니스 함수(원시 피트니스 함수)는 모집단의 각 입력 변수에 점수를 매기도록 계산된다. 그런 다음 이 점수는 더 사용 가능한 데이터 범위(기대 값)로 조정된다. 이 결과에서 기대 값에 따라 가장 좋은 개인은 부모로 선택된다. 그 다음 부모를 교차시키고 돌연변이를 일으켜 부모로부터 자식을 생성한다. 일부 낮은 피트니스의 개인도 선택되어 다음 집단으로 보내져 유전자 풀을 보존하거나 더 나쁜 결과를 방지한다. 이후 초기 모집단이 새로운 모집단으로 대체된다. 이 반복 루프는 중지 기준이 충족될 때까지 n 세대 동안 계속된다.
실험 결과 및 분석
본 명세서에서 언급된 반응기 성능 지수로서의 선택도(selectivity), 수율(yield) 및 전환율(conversion)은 하기와 같이 계산되었다.
Figure 112020104251627-pat00029
메쉬 독립성 실험 (Mesh independent test)
수치 정확성, 안정성, 및 낮은 전산 비용을 보장하는 최적의 메쉬 크기를 얻기 위하여 메쉬 독립성 실험을 진행하였다. 도 5는 본 발명의 일 실시예에 따른 최적의 메쉬 크기를 찾기 위한 메쉬 독립성 실험을 수행한 결과이다. 도 5는 세 가지 다른 메쉬 크기 (Mesh A : 860,121, Mesh B : 1,049,821, Mesh C : 2,082,993)에 대한 반응기 길이에 따른 질량 분율, 온도 및 속도 프로파일의 그래프를 도시한다. 도 5(a)는 온도 프로파일, 도 5(b)는 부타디엔 몰 분율, 도 5(c)는 유속 프로파일, 도 5(d) O2 몰 분율에 대한 그래프이다.
도 5에 따르면, 모든 메쉬가 Mesh A의 밀도 및 농도 예측에서 얻은 최대 불일치와 비교하여 모든 변수에서 최소한의 변화를 보여준다. 온도(도 5a), 농도(도 5b) 및 속도(도 5c) 프로파일은 거시적 수준에서 메쉬 크기에 민감하지 않다. 그러나 종의 몰 분율이 10-2에서 10-3으로 감소함에 따라, 큰 메쉬 볼륨이 농도의 미세한 변화를 포착할 수 없기 때문에 메쉬 A (도 5d의 확대 그래프)에 대한 오류는 1 %에서 10 %로 증가하였다. 동일한 그래프(도 5d)에서 Mesh B와 Mesh C 몰 분율 사이에 무시 가능한 차이만 관찰되었다. 이는 Mesh B와 Mesh C 모두 공정 변수의 작은 변화를 포착하기에 충분한 해상도를 가지고 있음을 나타낸다. 메쉬 B와 C 간 메쉬 크기 (1,049,821 및 2,082,993)의 차이와 계산 시간 (23.3 시간 및 47.6 시간)을 고려할 때, 메쉬 B(1,049821의 크기)를 선택하여 이후 CFD 시뮬레이션을 진행하였다.
CFD 모델 검증 및 학습 데이터 생성
CFD 모델을 Sterrett 등의 실험 연구로 얻은 종의 몰 분율, 온도 프로파일 및 CO2 분압에 대해 검증하였다. 도 6은 633K 및 588K의 각 온도에서 Sterrett 등의 실험 연구와 비교하여 CFD 모델을 검증한 결과 그래프이다. 도 6(a)는 서로 다른 공간 시간(space time)에서 종 몰 분율, 도 6(b)는 다른 공간 시간에서의 CO2 분압, 도 6(c)는 반응기 길이에 따른 CFD 몰 분율 분포, 도 6(d)는 4 개의 연구에서 얻은 단열 온도 프로파일에 대한 그래프이다.
도 6에 따르면, CFD 시뮬레이션 결과와 실험 결과가 매우 밀접하게 일치함을 보여준다. 몰 분율은 CFD 모델에서, 588K 및 633K의 두 온도에서의 최대 불일치가 1.2 % (98.8 % 정확도)로 약간 낮게 예측되었다. CO2 분압도 1.5 % (98.5 % 정확도)의 최소 오차를 보였다. 반면에 온도 프로파일은 2.2 %의 훨씬 높은 오류를 보였는데, 이는 비열, 점도 및 열전도도와 같은 열 물리적 특성 데이터와 실험 연구의 비등온 실행에 사용되는 속도에 기인할 수 있다. 그럼에도, 이 오류는 여전히 매우 낮은 결과이며, 이는 화학 공정 시뮬레이션에서 개발된 CFD 모델의 엄격하고 강력한 기능을 나타낸다.
본 발명의 일 실시예에 따라, 검증된 CFD 모델을 통해 인공지능을 사용하여 최적화된 운전 조건(입력 변수)을 예측하기 위한 데이터를 생성하였다. 온도, 유량, 주입되는 부텐과 산소의 비율의 세가지 파라미터(입력 변수)의 무작위 조합(stochastic combination)을 생성하고, 생성된 파라미터(입력 변수)의 조합을 바탕으로 CFD 시뮬레이션을 등온 조건에서 실행하여 총 56가지 데이터를 생성하였다. 반응기에 대한 온도 변화의 영향을 제거하고 입력 변수의 최적화를 용이하게 하기 위해 이상적인 등온 조건에서 시뮬레이션을 수행하였다.
심층 신경망(DNN) 모델 학습 및 검증
본 발명의 일 실시예에 따른 심층 신경망을 사용한 대체 모델의 학습 및 검증에 총 56 세트의 CFD 시뮬레이션 실험 데이터를 사용하였다.
학습된 DNN 대체 모델은 CFD 결과와 교차 검증되었다.
도 7은 DNN 모델의 선택도(selectivity), 수율(yield), 전환율(conversion)의 결과 데이터를 CFD 모델 결과 데이터에 대해 비교한 그래프이다. 도 7에 따르면, DNN 모델의 결과는 CFD 결과와 비교하여 1.2 % 미만의 오차(98.8% 정확도)로 높은 정확도를 나타내었다.
학습된 DNN 대체 모델은 농도 프로파일 (도 8(b), 8(c) 및 8(d) 참조), 온도 컨투어(도 8(a) 참조), 동적 시나리오(도 9 참조) 및 반응기 성능 지수(전환율, 수율 및 선택도)와 같은 공정 출력을 예측하는데 성공했다.
도 8은 DNN 대체 모델과 CFD 모델(Ground truth)에 의한 공정 변수의 컨투어 예측을 비교한 것이다. 도 8(a)는 온도, 도 8(b)는 부텐 몰 분율, 도 8(c)는 CO2 몰 분율, 도 8(d)는 부타디엔 몰 분율에 관한 그래프이다.
도 9는 DNN 대체 모델과 CFD 모델의 CO2 몰 분율의 동적 예측(Dynamic prediction)을 비교한 것이다.
DNN 대체 모델에 따르면, 새로운 공급 조건을 대체 모델에 전달하기 만하면 공급 구성 및 작동 매개 변수의 변경과 관련된 플랜트 운영 결정을 더 쉽고 빠르게 수행할 수 있으므로 시간과 비용이 절약된다. 일시적 또는 동적 상태 시나리오도 매우 쉽게 짧은 시간 내에 분석 할 수 있다.
CFD 모델을 이용하여 56 개의 데이터 세트 생성하는데 평균적으로 1299.2 시간 (54.13 일)의 시간이 소요되었다. 그러나 DNN 모델은 5 내지 20 분 안에 동일한 결과를 나타냈다. 즉, 계산 시간을 5 배로 줄였다. 따라서, 인공신경망, DNN 모델을 통한 시스템을 도입할 경우, 복잡한 반응 시스템의 경우도 효율적 처리할 수 있다.
반응 시스템 최적화
본 발명의 실시예에 따른 부타디엔 합성 공정 경우 부산물로 이산화탄소가 생성되므로, 기후 변화와 환경 오염 측면에서 효율적인 반응 시스템 설계하고 최적화하고자 한다. 반응기의 전환율, 수율 및 선택도를 최적화하기 위한 최적의 운전 조건 및 냉각 조건을 탐색하였다. 모든 최적화 과정에는 DNN의 가중치(weight)와 편향(bias)을 피트니스 함수(fitness function)으로 사용하는 유전 알고리즘(GA)이 적용되었다.
먼저, 이산화탄소 생성의 원인이 되는 파라미터에 대한 분석을 진행하였다. 도 10은 여러 유동 조건에서 부타디엔 및 CO2 농도를 분석한 결과이다. 도 10(a)는 온도 및 공급 조성에 따른 부타디엔의 농도 변화, 도 10(b)는 온도 및 유속에 따른 CO2 농도 변화, 도 10(c)는 유속 및 공급 조성에 따른 CO2 농도 변화, 도 10(d)는 동일한 공간 속도, 상이한 공급 조성(부텐/ O2비율)에서의 CO2 몰 분율 변화를 나타낸다.
상술한 도 6(b), 도 6(d)를 통해 공간 속도 증가하고 온도가 높을수록 이산화탄소가 증가함을 확인하였다. 또한, 상기 도 10(d)에 따르면, 동일한 공간 속도에서 반응물 공급 조성은 이산화탄소 생산에 큰 영향을 주지 않는 점이 도출된다. CO2 발생을 줄이려면 (또는 부타디엔의 선택도와 수율을 높이려면) 더 낮은 공간 시간(더 높은 유속)을 이용해야 하나, 이 경우 전환율과 수율이 감소하므로 이를 상쇄하기 위해 반응 온도가 증가해야 한다.
Figure 112020104251627-pat00030
위 사항들을 고려하여, 등온 조건에서 부텐의 수율을 최대화하고 부산물인 이산화탄소의 생산을 최소화하는 입력 변수(반응물의 온도, 유량, 조성)의 최적을 탐색하였다. 표 4에 나타난 바와 같이, 최적화 알고리즘에서, 높은 반응기 성능 지수(전환율, 수율 및 선택도)을 갖는 입력 변수들의 조합 또는 상이한 결과를 얻었다. 그 결과를 CFD 모델을 통한 시뮬레이션으로 교차 검증하여 최대 3%의 오차를 얻었다. 표 4에 따르면, 더 높은 유속(낮은 공간 시간), 더 높은 온도, 더 낮은 부텐 대 산소 비율에서 부타디엔의 전환, 수율 및 선택도가 우수한 것을 확인하였다.
본 발명의 실시예에 따른 반응 조건 최적화 시스템은 온도에만 초점을 맞춘 기존의 최적화 절차와는 달리, 온도, 유속 및 공급 조성의 세 가지 주요 작동 변수가 반응 시스템의 성능 및 최적화에 미치는 영향을 입증하였다.
본 발명의 실시예와 같은 촉매를 사용하는 이전 연구 및 기존의 상용 공정에서 얻어진 전환율, 수율, 선택도(Shell 205 - 선택도 70%, Dow Type B - 선택도 90%, Phillips 1490 - 선택도 76%)에 비해 상대적으로 높은 값(전환율 99.9%, 수율 92.5%, 선택도 90%)을 얻었다.
플랜트 설계의 물리적, 환경적, 경제적 및 안전 제약에 따라 표 4에 도시된 바와 같은 데이터 중 적절한 입력 변수 세트(최적화 결과)를 선택할 수 있다. 최적화된 운전조건으로서 반응물의 온도는 730K, 유량은 0.07kg/s, 조성(C4/O2)은 1이며, 공정 가동 범위를 고려하여 조정할 수 있다.
온도 제어 시스템 최적화
상기에서 도출된 최적의 운전 조건 하에서 냉각이 이루어지는 다관식 반응기의 shell 측 운전 조건, 즉 냉각 조건을 최적화하기 위하여 추가적으로 비등온조건에서 20 세트의 데이터를 CFD 시뮬레이션을 통해 생성하였다. 냉각 조건 입력 변수는 냉각수의 유량(유속), 냉각수의 온도, 냉각수의 종류(물 또는 천일염) 및 냉각수의 방향(역류 또는 병류)이다.
상기 4 개의 입력 조건을 사용하여, 반응기의 튜브 측 온도 프로파일을 기반으로 한 결정 변수(즉, 출력 온도)가 선택되었다. DNN 모델을 통한 예측 결과가 온도 제어 시스템 최적화에 이용되었다. 최적화 결과, 반응기 내부에서 일어나는 발열 반응에 의한 온도 상승을 억제하여 등온 조건에 가장 가깝게 유지한 입력 변수의 조합은, 냉각수 온도는 356.11K, 속도는 3.56m/s, 냉각수 유형은 물, 냉각수 투입 조건은 병류 흐름일 때로 확인되었다. 초기에는 반응기 튜브에서 온도가 900K로 최고치에 달했지만, 반응기의 등온 조건에 가까웠다.
도 11은 튜브 및 쉘 측의 운전 조건이 모두 최적화된 반응기 내의 반응물 분포, 냉각수의 온도 분포를 3D 시각화한 것이다. 도 11(a)는 부텐 농도, 도 11(b)는 이산화탄소 농도, 도 11(c)는 부타디엔 농도, 도 11(d)는 온도 프로파일, 도 11(e)는 냉각 섹션(쉘 측) 온도 프로파일을 3차원 시각화 하여 나타낸다.
도 12는 등온 시뮬레이션 결과와 최적화된 온도-제어 비등온 조건 결과를 비교한 그래프이다. 도 12(a)는 부텐, 이산화탄소, 부타디엔의 몰 분율, 도 12(b)는 온도 프로파일을 나타낸다. 이상적인 등온 운전 조건에서 반응기 내 조성 및 온도 분포와 최적화된 운전 조건에서 실제 냉각이 이루어지는 비등온 조건 하에 반응이 진행될 때를 비교하였다.
도 11 및 도 12에 따르면, 초기 변수의 급등(반응기 하측에서)에도 불구하고 이상적 조건과 근접한 결과를 보이며, 이는 본 발명의 실시예에 따른 반응 조건 최적화 시스템의 효과적인 온도제어를 보장하고 반응 네트워크에서 등온 조건을 유지하는 능력을 나타낸다.
이는 열 폭주 거동과 원하지 않는 제품 형성의 가능성을 제거한다. 반응 시스템의 입력 변수와 출력 변수 사이에 존재하는 복잡한 관계를 모델링하고 학습하는 본 발명의 일 실시예에 따른 반응 조건 최적화 시스템의 능력은 단순 모델이 실패한 다른 반응 시스템을 고도로 구현할 수 있도록 한다.
결론
Zn-Fe-Cr 촉매를 통해 부텐에서 부타디엔으로의 산화적 탈수소화를 위한 엄격한 수학적 모델을 개발하고 3D 다중 관형 쉘 및 튜브 반응기에서 전산 유체 역학 시뮬레이션을 사용하여 이를 실행했다. CFD 모델은 반응 섹션(튜브 측)과 냉각 섹션(쉘 측) 모두에 대한 공정 변수의 예측 분석 및 최적화에 사용된 DNN (Deep Neural Network) 대체 모델 및 GA (Genetic Algorithms)와 결합되었다. 이러한 모든 프로세스를 포함하는 통합 프레임 워크가 제시되었다. 제안된 프레임 워크에서 전환, 수율 및 선택도 측면에서 기존 최적화 접근 방식을 능가하는 더 높은 반응기 성능 지수를 얻었음이 확인되었다. 최적화 전략은 의사 결정자가 플랜트 설계 사양에 따라 다른 입력 변수 조합을 선택할 수 있도록 하는 여러 솔루션을 제공한다. 이를 통해 부산물 발생의 대폭적인 감소, 후 처리 비용 감소 및 고품질 제품 생산을 달성할 수 있어 환경을 보호하고 운영 비용을 최소화할 수 있다.
반응기 성능 지수(전환율, 선택도 및 수율), 온도의 2D 컨투어 및 농도 분포에 대한 예측은 디지털 트윈 및 공정 제어와 같은 온라인 시스템에 대한 접근 방식의 사용 가능성을 나타낸다.
CO2 생성의 동적 변화는 미세한 수준에서 공정 변수를 세부적으로 시각화 할 수 있는 일련의 2D 컨투어로 잘 예측되었고, 이는 다중 스케일 반응기 설계를 위한 통합 프레임 워크의 기능을 나타낸다. 또한 이 프레임 워크는 여러 단위 작동을 포함하는 반응 네트워크에 대하여 확장될 수 있다.
이상의 설명은 본 발명의 기술 사상을 예시적으로 설명한 것에 불과한 것으로, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 사람이라면 본 발명의 본질적인 특성에서 벗어나지 않는 범위에서 다양한 수정 및 변형이 가능할 것이다. 따라서, 본 발명에 개시된 실시예들은 본 발명의 기술 사상을 한정하기 위한 것이 아니라 설명하기 위한 것이고, 이러한 실시예에 의하여 본 발명의 기술 사상의 범위가 한정되는 것은 아니다. 본 발명의 보호 범위는 아래의 청구범위에 의하여 해석되어야 하며, 그와 동등한 범위 내에 있는 모든 기술 사상은 본 발명의 권리범위에 포함되는 것으로 해석되어야 할 것이다.

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  6. 학습 데이터 생성부를 통하여, 부텐과 산소를 이용한 부타디엔 합성 반응에 대한 전산 유체 역학(CFD) 모델의 시뮬레이션을 수행하여 신경망 모델 학습을 위한 공급 온도, 유량, 및 산소에 대한 부텐의 조성비를 포함하는 반응 조건에 따른 전환율, 선택도, 및 수율을 포함하는 결과 데이터를 생성하는 학습 데이터 생성단계;
    신경망 모델 구축부를 통하여, 상기 생성된 학습 데이터를 이용하여, 신경망 모델을 학습시켜 신경망 모델을 구축하는 단계; 및
    반응 조건 최적화부를 통하여, 구축된 신경망 모델에 유전자 알고리즘(GA, Genetic Algorithm)을 적용시켜 상기 반응 조건을 최적화하되, 상기 유전자 알고리즘은 상기 신경망 모델의 가중치(weight) 및 편향(bias)을 피트니스 함수(fitness function)로 사용하는 단계;를 포함하는, 신경망 모델을 이용한 반응 조건 최적화 방법.
  7. 제6항에 있어서,
    상기 신경망 모델은 인공 신경망(ANN, Artificial Neural Network), 합성공신경망(CNN, Convolution Neural Network), 심층신경망(DNN, Deep Neural Network), 순환신경망(RNN, Recurrent Neural Network)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나인 것을 특징으로 하는, 신경망 모델을 이용한 반응 조건 최적화 방법.
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  12. 부텐과 산소를 이용한 부타디엔 합성 반응에 대한 전산 유체 역학(CFD) 모델의 시뮬레이션을 수행하여 신경망 모델 학습을 위한 공급 온도, 유량, 및 산소에 대한 부텐의 조성비를 포함하는 반응 조건에 따른 전환율, 선택도, 및 수율을 포함하는 결과 데이터를 생성하는 학습 데이터 생성부;
    상기 생성된 학습 데이터를 이용하여, 신경망 모델을 학습시켜 신경망 모델 구축부; 및
    구축된 신경망 모델에 유전자 알고리즘(GA)을 적용시켜 상기 반응 조건을 최적화하되, 상기 유전자 알고리즘은 상기 신경망 모델의 가중치(weight) 및 편향(bias)을 피트니스 함수(fitness function)로 사용하는 반응 조건 최적화부;를 포함하는,
    신경망 모델을 이용한 반응 조건 최적화 장치.

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