KR102536357B1 - Graphene transistor functionalized with container molecule, pattern recognition sensor array comprising the same and method of manufacturing the same - Google Patents
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Abstract
컨테이너 분자로 기능화된 그래핀 트랜지스터, 그를 포함하는 패턴인식형 센서 어레이 및 그의 제조방법을 개시한다. 상기 그래핀 트랜지스터는 게이트 전극; 상기 게이트 전극 상에 위치하는 절연층; 상기 절연층 상에 위치하고, 그래핀을 포함하는 활성층; 상기 활성층 상에 위치하고, 컨테이너 분자를 포함하는 기능화층; 상기 활성층 상에 위치하는 소스 전극 및 드레인 전극;을 포함함으로써 민감도와 선택성이 향상되어 성능이 우수한 효과가 있다. 또한, 상기 패턴인식형 센서 어레이는 복수개의 상기 그래핀 트랜지스터로 구성된 그래핀 트랜지스터 패턴을 포함하고, 복수개의 상기 그래핀 트랜지스터가 각각 서로 다른 컨테이너 분자를 포함하므로 종래의 단일 요소에 대해서만 제한적인 확인이 가능했던 단일 센서에 비해 다양한 화학종을 감지할 수 있는 효과가 있다.A graphene transistor functionalized as a container molecule, a pattern recognition sensor array including the same, and a manufacturing method thereof are disclosed. The graphene transistor may include a gate electrode; an insulating layer positioned on the gate electrode; an active layer located on the insulating layer and containing graphene; a functionalization layer positioned on the active layer and including a container molecule; By including a source electrode and a drain electrode located on the active layer, sensitivity and selectivity are improved, resulting in excellent performance. In addition, since the pattern recognition sensor array includes a graphene transistor pattern composed of a plurality of the graphene transistors, and each of the plurality of graphene transistors includes different container molecules, the conventional confirmation of a single element is limited. Compared to a single sensor that was possible, it has the effect of detecting various chemical species.
Description
본 발명은 컨테이너 분자로 기능화된 그래핀 트랜지스터, 그를 포함하는 패턴인식형 센서 어레이 및 그의 제조방법에 관한것으로, 상세하게는 그래핀 활성층에 컨테이너 분자를 도입함에 따라 민감도와 선택성을 향상시킨 그래핀 트랜지스터, 그를 포함하는 패턴인식형 센서 어레이 및 그의 제조방법에 관한 것이다.The present invention relates to a graphene transistor functionalized with container molecules, a pattern recognition sensor array including the same, and a manufacturing method thereof, and more particularly, to a graphene transistor having improved sensitivity and selectivity by introducing container molecules into a graphene active layer. , It relates to a pattern recognition type sensor array including the same and a manufacturing method thereof.
유기 트랜지스터는 제조의 용이성, 높은 민감도, 집적도 등으로 인해 센서 플랫폼으로 이용되고 있으며, 그 중 그래핀을 활성층으로 사용한 그래핀 트랜지스터는 그래핀 본연의 적은 반응성과 표면적에서 기인하는 높은 민감도로 인해 센서 플랫폼으로의 폭발적인 연구가 진행되고 있다.Organic transistors are used as sensor platforms due to their ease of manufacture, high sensitivity, and integration. Explosive research is in progress.
이러한 그래핀 트랜지스터를 화학물질 감지 등의 센서로 실용화가 되기 위해서는 분석 물질에 대한 센싱 민감도 및 선택도를 향상시킬 필요가 있다.In order to put such a graphene transistor into practical use as a sensor such as chemical substance detection, it is necessary to improve sensing sensitivity and selectivity for an analyte.
또한, 그래핀 트랜지스터를 이용해 제조된 센서 및 센서 어레이의 경우, 단일 요소에 대해서만 제한적인 확인이 가능하다는 한계를 지니고 있어 제조시 복잡한 공정이 요구되지 않으며 고민감도, 대면적의 센서 및 센서 어레이에 관한 연구가 필요하다.In addition, in the case of sensors and sensor arrays manufactured using graphene transistors, there is a limitation that only a single element can be checked in a limited way, so a complicated process is not required during manufacturing, and high-sensitivity, large-area sensors and sensor arrays Research is needed.
본 발명의 목적은 높은 민감성과 선택성을 갖는 그래핀 트랜지스터 및 이를 포함하는 패턴인식형 센서 어레이를 제공하는데 있다.An object of the present invention is to provide a graphene transistor having high sensitivity and selectivity and a pattern recognition sensor array including the same.
또한, 본 발명의 목적은 종래의 단일 요소에 대해서만 제한적인 확인이 가능했던 단일 센서에 비해 다양한 화학종을 감지할 수 있는 패턴인식형 센서 어레이를 제공하는데 있다.In addition, an object of the present invention is to provide a pattern recognition type sensor array capable of detecting various chemical species compared to a conventional single sensor capable of limited identification of only a single element.
또한, 본 발명의 목적은 간단한 공정 과정을 갖는 그래핀 트랜지스터 및 이를 포함하는 패턴인식형 센서 어레이의 제조방법을 제공하는데 있다.In addition, an object of the present invention is to provide a graphene transistor having a simple process and a method of manufacturing a pattern recognition sensor array including the same.
본 발명의 일 측면에 따르면, 게이트 전극; 상기 게이트 전극 상에 위치하는 절연층; 상기 절연층 상에 위치하고, 그래핀을 포함하는 활성층; 상기 활성층 상에 위치하고, 컨테이너 분자를 포함하는 기능화층; 및 상기 활성층 상에 위치하는 소스 전극 및 드레인 전극;을 포함하는 그래핀 트랜지스터가 제공된다.According to one aspect of the invention, the gate electrode; an insulating layer positioned on the gate electrode; an active layer located on the insulating layer and containing graphene; a functionalization layer positioned on the active layer and including a container molecule; and a source electrode and a drain electrode positioned on the active layer. A graphene transistor including a is provided.
또한, 상기 컨테이너 분자가 칼릭스아렌(calixarene)계 분자, 레조시놀아렌(resorcinol arene)계 분자, 피로갈롤아렌(pyrogallol arene)계 분자, 쿠커비투릴(cucurbituril)계 분자 및 사이클로덱스트린(cyclodextrin)계 분자로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다.In addition, the container molecules are calixarene-based molecules, resorcinol arene-based molecules, pyrogallol arene-based molecules, cucurbituril-based molecules, and cyclodextrin-based molecules. It may include one or more selected from the group consisting of.
또한, 상기 컨테이너 분자가 하기 구조식 1로 표시되는 화합물일 수 있다.In addition, the container molecule may be a compound represented by
[구조식 1][Structural Formula 1]
구조식 1에서,In
n은 반복단위의 반복수이고, n은 3 내지 20의 정수 중 어느 하나이고,n is the repeating number of the repeating unit, n is any one integer from 3 to 20,
R1 은 수소원자이고,R 1 is a hydrogen atom;
R2는 각각 독립적으로 수소원자, 설폰산기(
R3은 서로 같거나 다르고, 각각 독립적으로 수소원자, 또는 직선형 또는 가지형 C1 내지 C10의 알킬기이고,R 3 are the same as or different from each other, and each independently represents a hydrogen atom or a linear or branched C1 to C10 alkyl group;
양단의 *은 서로 연결되어 고리를 형성한다.* at both ends are connected to each other to form a ring.
또한, 상기 컨테이너 분자가 하기 구조식 2로 표시되는 화합물일 수 있다.In addition, the container molecule may be a compound represented by
[구조식 2][Structural Formula 2]
구조식 2에서,In
m은 반복단위의 반복수이고, m은 3 내지 20의 정수 중 어느 하나이고,m is the repeating number of the repeating unit, m is any integer from 3 to 20,
R4 및 R5은 수소원자이고,R 4 and R 5 are hydrogen atoms,
R6는 각각 수소원자, 설폰산기(
R7은 수소원자, 또는 직선형 또는 가지형 C1 내지 C10의 알킬기이고,R 7 is a hydrogen atom or a linear or branched C1 to C10 alkyl group;
양단의 *은 서로 연결되어 고리를 형성한다.* at both ends are connected to each other to form a ring.
또한, 상기 컨테이너 분자가 하기 구조식 3으로 표시되는 화합물일 수 있다.In addition, the container molecule may be a compound represented by
[구조식 3][Structural Formula 3]
구조식 3에서,In
l은 반복단위의 반복수이고, l은 3 내지 20의 정수 중 어느 하나이고,l is the repeating number of the repeating unit, l is any one integer from 3 to 20,
R8 내지 R10은 수소원자이고,R 8 to R 10 are hydrogen atoms,
R11는 각각 수소원자, 설폰산기(
R12은 수소원자, 또는 직선형 또는 가지형 C1 내지 C10의 알킬기이고,R 12 is a hydrogen atom or a linear or branched C1 to C10 alkyl group;
양단의 *은 서로 연결되어 고리를 형성한다.* at both ends are connected to each other to form a ring.
또한, 상기 컨테이너 분자가 하기 구조식 4로 표시되는 화합물일 수 있다.In addition, the container molecule may be a compound represented by
[구조식 4] [Structural Formula 4]
구조식 4에서,In
q는 반복단위의 반복수이고, q는 3 내지 20의 정수 중 어느 하나이고,q is the repeating number of the repeating unit, q is any one of an integer from 3 to 20,
R13 내지 R15은 서로 같거나 다르고, 각각 독립적으로 수소원자, 또는 직선형 또는 가지형 C1 내지 C10의 알킬기이고,R 13 to R 15 are the same as or different from each other, and each independently represent a hydrogen atom or a linear or branched C1 to C10 alkyl group;
양단의 *은 서로 연결되어 고리를 형성한다.* at both ends are connected to each other to form a ring.
또한, 상기 절연층이 유리, 석영, 알루미나, 탄화규소, 산화마그네슘, 폴리에틸렌나프탈레이트(PEN), 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET), 폴리스티렌(PS), 폴리이미드(PI), 폴리염화비닐(PVC), 폴리비닐피롤리돈(PVP), 폴리에틸렌(PE), 실리콘(Si), 게르마늄, 갈륨비소(GaAs), 인화인듐(InP), 인듐안티몬(InSb), 인듐비소(InAs), 알루미늄비소(AlAs), 알루미늄안티몬(AlSb), 카드뮴텔루트(CdTe), 아연텔루트(ZnTe), 황화아연(ZnS), 셀레늄화카드뮴(CdSe), 카드뮴안티몬(CdSb) 및 인화갈륨(GaP)으로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나를 포함할 수 있다.In addition, the insulating layer is made of glass, quartz, alumina, silicon carbide, magnesium oxide, polyethylene naphthalate (PEN), polyethylene terephthalate (PET), polystyrene (PS), polyimide (PI), polyvinyl chloride (PVC), Polyvinylpyrrolidone (PVP), Polyethylene (PE), Silicon (Si), Germanium, Gallium Arsenide (GaAs), Indium Phosphide (InP), Indium Antimony (InSb), Indium Arsenic (InAs), Aluminum Arsenic (AlAs) selected from the group consisting of aluminum antimony (AlSb), cadmium tellurite (CdTe), zinc tellurite (ZnTe), zinc sulfide (ZnS), cadmium selenide (CdSe), cadmium antimony (CdSb) and gallium phosphide (GaP) may include either.
또한, 상기 소스 전극 또는 드레인 전극이 알루미늄, 금, 구리, 니켈, 그래핀, 탄소나노튜브, n-도핑된 실리콘(n-doped Si), p-도핑된 실리콘(p-doped Si) 및 전도성 고분자로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나를 포함할 수 있다.In addition, the source electrode or the drain electrode may be formed of aluminum, gold, copper, nickel, graphene, carbon nanotube, n-doped silicon, p-doped silicon, and a conductive polymer. It may include any one selected from the group consisting of.
또한, 상기 그래핀 트랜지스터가 화학물질을 감지하는 화학센서로 사용될 수 있다.In addition, the graphene transistor can be used as a chemical sensor for sensing chemicals.
본 발명의 다른 일 측면에 따르면, 복수개의 상기 그래핀 트랜지스터로 구성된 그래핀 트랜지스터 패턴을 포함하는 패턴인식형 센서 어레이가 제공된다.According to another aspect of the present invention, a pattern recognition type sensor array including a graphene transistor pattern composed of a plurality of the graphene transistors is provided.
또한, 복수개의 상기 그래핀 트랜지스터가 격자 형태로 위치하여 격자 형태의 그래핀 트랜지스터 패턴을 포함할 수 있다.In addition, a plurality of the graphene transistors may be positioned in a lattice form to include a lattice form graphene transistor pattern.
또한, 복수개의 상기 그래핀 트랜지스터가 각각 서로 다른 컨테이너 분자를 포함할 수 있다.Also, each of the plurality of graphene transistors may include different container molecules.
본 발명의 다른 일 측면에 따르면, (a) 게이트 전극 및 상기 게이트 전극 상에 위치하는 절연층을 제공하는 단계; (b) 상기 절연층 상에 그래핀을 포함하는 활성층을 전사하여 그래핀을 포함하는 활성층을 형성하는 단계; (c) 상기 활성층 상에 소스 및 드레인 전극을 각각 형성하는 단계; 및 (d) 상기 활성층 상에 컨테이너 분자를 포함하는 기능화층을 형성하는 단계;를 포함하는 그래핀 트랜지스터의 제조방법이 제공된다.According to another aspect of the present invention, (a) providing a gate electrode and an insulating layer located on the gate electrode; (b) forming an active layer containing graphene by transferring an active layer containing graphene on the insulating layer; (c) forming source and drain electrodes on the active layer, respectively; and (d) forming a functionalized layer including container molecules on the active layer.
또한, 상기 단계 (d)가 (d-1) 스탬프(stamp)를 준비하고, 상기 스탬프의 표면을 친수성으로 표면처리하는 단계; (d-2) 표면처리된 상기 스탬프의 표면에 컨테이너 분자를 포함하는 용액을 코팅하는 단계; 및 (d-3) 상기 활성층 상에 컨테이너 분자를 포함하는 용액이 코팅된 상기 스탬프를 위치시킨 후, 압력을 가하며 어닐링(annealing)하여 기능화층을 형성하는 단계;를 포함할 수 있다.In addition, the step (d) may include (d-1) preparing a stamp and surface-treating the surface of the stamp to be hydrophilic; (d-2) coating a solution containing container molecules on the surface of the surface-treated stamp; and (d-3) positioning the stamp coated with a solution containing container molecules on the active layer, and then annealing while applying pressure to form a functionalization layer.
또한, 상기 어닐링이 100 내지 200 ℃에서 수행될 수 있다.In addition, the annealing may be performed at 100 to 200 °C.
또한, 상기 스탬프가 폴리디메틸실록산(polydimethylsiloxane, PDMS), 폴리바이닐알코올(Polyvinylalcohol, PVA), 및 폴리우레탄(Polyurethane, PU)으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다.In addition, the stamp may include at least one selected from the group consisting of polydimethylsiloxane (PDMS), polyvinylalcohol (PVA), and polyurethane (PU).
또한, 상기 소스 전극 또는 드레인 전극의 형성이 진공 열증착법, 화학기상증착법, 플라즈마 여기 화학기상증착법, 저압 화학기상증착법, 물리기상증착법, 스퍼터링법, 원자층 증착법, 전자빔 증착법, 드롭 개스팅법, 스핀 코팅법 및 잉크젯 프린팅법으로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나의 방법으로 수행될 수 있다.In addition, the formation of the source electrode or the drain electrode may be performed by vacuum thermal deposition, chemical vapor deposition, plasma excited chemical vapor deposition, low pressure chemical vapor deposition, physical vapor deposition, sputtering, atomic layer deposition, electron beam deposition, drop gasting, spin It may be performed by any one method selected from the group consisting of a coating method and an inkjet printing method.
본 발명의 다른 일 측면에 따르면, (1) 게이트 전극 및 상기 게이트 전극 상에 위치하는 절연층을 제공하는 단계; (2) 상기 절연층 상에 그래핀을 전사하여 그래핀을 포함하는 패턴화된 복수의 활성층을 형성하는 단계; (3) 패턴화된 상기 복수의 활성층 상에 소스 전극 및 드레인 전극을 각각 형성하는 단계; 및 (4) 패턴화된 상기 복수의 활성층 상에 컨테이너 분자를 포함하는 기능화층을 각각 형성하는 단계;를 포함하는 패턴인식형 센서 어레이의 제조방법이 제공된다.According to another aspect of the present invention, (1) providing a gate electrode and an insulating layer located on the gate electrode; (2) forming a plurality of patterned active layers including graphene by transferring graphene on the insulating layer; (3) forming a source electrode and a drain electrode on the plurality of patterned active layers, respectively; and (4) forming functionalized layers including container molecules on the plurality of patterned active layers, respectively.
또한, 상기 단계 (4)가 (4-1) 복수개의 스탬프(stamp)를 포함하는 복수개의 스탬프 세트를 준비하고, 복수개의 상기 스탬프의 표면을 친수성으로 표면처리하는 단계; (4-2) 표면처리된 복수개의 상기 스탬프 표면에 상기 스탬프 세트에 따라 각각 서로 다른 컨테이너 분자를 포함하는 용액을 코팅하는 단계; (4-3) 서로 다른 컨테이너 분자가 코팅된 상기 복수개의 상기 스탬프 세트로부터 선택된 상기 스탬프를 상기 패턴과 상응하는 형상으로 정렬하여 통합 스탬프(integrated stamp)를 제조하는 단계; 및 (4-4) 상기 활성층 상에 상기 통합 스탬프를 위치시킨 후, 압력을 가하며 어닐링(annealing)하여 컨테이너 분자를 포함하는 복수개의 기능화층을 상기 활성층으로 전사하는 단계;를 포함할 수 있다.In addition, the step (4) includes (4-1) preparing a plurality of stamp sets including a plurality of stamps, and surface-treating the surfaces of the plurality of stamps to be hydrophilic; (4-2) coating a solution containing different container molecules on the surfaces of the plurality of surface-treated stamps according to the stamp set; (4-3) arranging the stamps selected from the plurality of stamp sets coated with different container molecules in a shape corresponding to the pattern to manufacture an integrated stamp; and (4-4) transferring a plurality of functionalized layers including container molecules to the active layer by annealing while applying pressure after placing the integrated stamp on the active layer.
또한, 상기 어닐링이 100 내지 200 ℃에서 수행될 수 있다.In addition, the annealing may be performed at 100 to 200 °C.
본 발명의 그래핀 트랜지스터 및 이를 포함하는 패턴인식형 센서 어레이는 높은 민감성과 선택성을 가지며 종래의 단일 요소에 대해서만 제한적인 확인이 가능했던 단일 센서에 비해 다양한 화학종을 감지할 수 있다.The graphene transistor and the pattern recognition sensor array including the graphene transistor of the present invention have high sensitivity and selectivity and can detect various chemical species compared to a conventional single sensor capable of checking only a single element in a limited manner.
또한, 본 발명의 그래핀 트랜지스터 및 이를 포함하는 패턴인식형 센서 어레이는 제조시 복잡한 공정이 요구되지 않으므로 여러 활성층에도 쉽게 응용이 가능하다.In addition, since the graphene transistor and the pattern recognition sensor array including the graphene transistor of the present invention do not require complicated manufacturing processes, they can be easily applied to various active layers.
또한, 본 발명의 패턴인식형 센서 어레이는 고민감도, 대면적으로 제조할 수 있으며 환경, loT 및 헬스케어 센서에 적용될 수 있다.In addition, the pattern recognition sensor array of the present invention can be manufactured with high sensitivity and large area and can be applied to environmental, loT and healthcare sensors.
도 1은 본 발명 하나의 실시예에 따른 컨테이너 분자가 기능화 된 그래핀 트랜지스터 및 그를 포함하는 패턴인식형 센서 어레이의 구조를 나타내는 모식도이다.
도 2는 본 발명 하나의 실시예에 따른 패턴인식형 센서 어레이의 구현 과정을 나타내는 모식도이다.
도 3은 본 발명 하나의 실시예에 따른 스탬프 및 패턴인식형 센서 어레이의 제조공정 모식도를 나타낸 것이다.
도 4는 본 발명 하나의 실시예에 따른 패턴인식형 센서 어레이의 모식도 및 실제 모습을 나타낸 것이다.
도 5는 실시예 2에 따라 제조된 패턴인식형 센서 어레이의 분석 화학종에 따른 전류 변화 패턴을 나타낸 것이다.1 is a schematic diagram showing the structure of a graphene transistor functionalized with a container molecule according to an embodiment of the present invention and a pattern recognition type sensor array including the same.
2 is a schematic diagram showing a process of implementing a pattern recognition type sensor array according to an embodiment of the present invention.
Figure 3 shows a schematic diagram of a manufacturing process of a stamp and pattern recognition type sensor array according to one embodiment of the present invention.
4 shows a schematic diagram and an actual appearance of a pattern recognition type sensor array according to an embodiment of the present invention.
5 shows a current change pattern according to an analysis species of the pattern recognition type sensor array manufactured according to Example 2.
본 발명은 다양한 변환을 가할 수 있고 여러 가지 실시예를 가질 수 있는 바, 특정 실시예들을 예시하고 상세한 설명에 상세하게 설명하고자 한다. 그러나, 이는 본 발명을 특정한 실시 형태에 대해 한정하려는 것이 아니며, 본 발명의 사상 및 기술 범위에 포함되는 모든 변환, 균등물 내지 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 한다. 본 발명을 설명함에 있어서 관련된 공지 기술에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 흐릴 수 있다고 판단되는 경우 그 상세한 설명을 생략한다.Since the present invention can apply various transformations and have various embodiments, specific embodiments are exemplified and described in detail in the detailed description. However, it should be understood that this is not intended to limit the present invention to specific embodiments, and includes all transformations, equivalents, and substitutes included in the spirit and scope of the present invention. In describing the present invention, if it is determined that a detailed description of related known technologies may obscure the gist of the present invention, the detailed description will be omitted.
또한, 이하에서 사용될 제1, 제2 등과 같이 서수를 포함하는 용어는 다양한 구성요소들을 설명하는데 사용될 수 있지만, 상기 구성요소들은 상기 용어들에 의해 한정되지는 않는다. 상기 용어들은 하나의 구성요소를 다른 구성요소로부터 구별하는 목적으로만 사용된다. 예를 들어, 본 발명의 권리 범위를 벗어나지 않으면서 제1 구성요소는 제2 구성요소로 명명될 수 있고, 유사하게 제2 구성요소도 제1 구성요소로 명명될 수 있다. Also, terms including ordinal numbers such as first and second to be used below may be used to describe various components, but the components are not limited by the terms. These terms are only used for the purpose of distinguishing one component from another. For example, a first element may be termed a second element, and similarly, a second element may be termed a first element, without departing from the scope of the present invention.
또한, 어떤 구성요소가 “다른 구성요소 상에”, "다른 구성요소 상에 형성되어", "다른 구성요소 상에 위치하여" 또는 "다른 구성요소 상에 적층되어" 있다고 언급된 때에는, 그 다른 구성요소의 표면 상의 전면 또는 일면에 직접 부착되어 형성되어, 위치하여 있거나 또는 적층되어 있을 수도 있지만, 중간에 다른 구성요소가 더 존재할 수도 있다고 이해되어야 할 것이다.Also, when a component is referred to as “on another component,” “formed on another component,” “located on another component,” or “stacked on another component,” the other It should be understood that although it may be directly attached to the front surface or one side of the component, it may be positioned or laminated, but other components may further exist in the middle.
단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다. 본 출원에서, "포함하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.Singular expressions include plural expressions unless the context clearly dictates otherwise. In this application, the terms "include" or "have" are intended to designate that there is a feature, number, step, operation, component, part, or combination thereof described in the specification, but one or more other features It should be understood that the presence or addition of numbers, steps, operations, components, parts, or combinations thereof is not precluded.
이하, 본 발명의 컨테이너 분자로 기능화된 그래핀 트랜지스터, 그를 포함하는 패턴인식형 센서 어레이 및 그의 제조방법에 대하여 상세히 설명하기로 한다. 다만, 이는 예시로서 제시되는 것으로, 이에 의해 본 발명이 제한되지는 않으며 본 발명은 후술할 청구범위의 범주에 의해 정의될 뿐이다. Hereinafter, a graphene transistor functionalized with a container molecule according to the present invention, a pattern recognition sensor array including the same, and a manufacturing method thereof will be described in detail. However, this is presented as an example, and the present invention is not limited thereby, and the present invention is only defined by the scope of the claims to be described later.
도 1은 본 발명 하나의 실시예에 따른 컨테이너 분자가 기능화 된 그래핀 트랜지스터 및 그를 포함하는 패턴인식형 센서 어레이의 구조를 나타내는 모식도이다. 1 is a schematic diagram showing the structure of a graphene transistor functionalized with a container molecule according to an embodiment of the present invention and a pattern recognition type sensor array including the same.
도 1을 참고하면, 본 발명은 게이트 전극; 상기 게이트 전극 상에 위치하는 절연층; 상기 절연층 상에 위치하고, 그래핀을 포함하는 활성층; 상기 활성층 상에 위치하고, 컨테이너 분자를 포함하는 기능화층; 및 상기 활성층 상에 위치하는 소스 전극 및 드레인 전극;을 포함하는 그래핀 트랜지스터를 제공한다.Referring to Figure 1, the present invention is a gate electrode; an insulating layer positioned on the gate electrode; an active layer located on the insulating layer and containing graphene; a functionalization layer positioned on the active layer and including a container molecule; It provides a graphene transistor including; and a source electrode and a drain electrode positioned on the active layer.
또한, 상기 컨테이너 분자가 칼릭스아렌(calixarene)계 분자, 레조시놀아렌(resorcinol arene)계 분자, 피로갈롤아렌(pyrogallol arene)계 분자, 쿠커비투릴(cucurbituril)계 분자 및 사이클로덱스트린(cyclodextrin)계 분자로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다.In addition, the container molecules are calixarene-based molecules, resorcinol arene-based molecules, pyrogallol arene-based molecules, cucurbituril-based molecules, and cyclodextrin-based molecules. It may include one or more selected from the group consisting of.
또한, 상기 컨테이너 분자가 하기 구조식 1로 표시되는 화합물일 수 있다.In addition, the container molecule may be a compound represented by
[구조식 1][Structural Formula 1]
구조식 1에서,In
n은 반복단위의 반복수이고, n은 3 내지 20의 정수 중 어느 하나이고,n is the repeating number of the repeating unit, n is any one integer from 3 to 20,
R1 은 수소원자이고,R 1 is a hydrogen atom;
R2는 각각 독립적으로 수소원자, 설폰산기(
R3은 서로 같거나 다르고, 각각 독립적으로 수소원자, 또는 직선형 또는 가지형 C1 내지 C10의 알킬기이고,R 3 are the same as or different from each other, and each independently represents a hydrogen atom or a linear or branched C1 to C10 alkyl group;
양단의 *은 서로 연결되어 고리를 형성한다.* at both ends are connected to each other to form a ring.
또한, 상기 컨테이너 분자가 하기 구조식 2로 표시되는 화합물일 수 있다.In addition, the container molecule may be a compound represented by
[구조식 2][Structural Formula 2]
구조식 2에서,In
m은 반복단위의 반복수이고, m은 3 내지 20의 정수 중 어느 하나이고,m is the repeating number of the repeating unit, m is any integer from 3 to 20,
R4 및 R5은 수소원자이고,R 4 and R 5 are hydrogen atoms,
R6는 각각 수소원자, 설폰산기(
R7은 수소원자, 또는 직선형 또는 가지형 C1 내지 C10의 알킬기이고,R 7 is a hydrogen atom or a linear or branched C1 to C10 alkyl group;
양단의 *은 서로 연결되어 고리를 형성한다.* at both ends are connected to each other to form a ring.
또한, 상기 컨테이너 분자가 하기 구조식 3으로 표시되는 화합물일 수 있다.In addition, the container molecule may be a compound represented by
[구조식 3][Structural Formula 3]
구조식 3에서,In
l은 반복단위의 반복수이고, l은 3 내지 20의 정수 중 어느 하나이고,l is the repeating number of the repeating unit, l is any one integer from 3 to 20,
R8 내지 R10은 수소원자이고,R 8 to R 10 are hydrogen atoms,
R11는 각각 수소원자, 설폰산기(
R12은 수소원자, 또는 직선형 또는 가지형 C1 내지 C10의 알킬기이고,R 12 is a hydrogen atom or a linear or branched C1 to C10 alkyl group;
양단의 *은 서로 연결되어 고리를 형성한다.* at both ends are connected to each other to form a ring.
또한, 상기 컨테이너 분자가 하기 구조식 4로 표시되는 화합물일 수 있다.In addition, the container molecule may be a compound represented by
[구조식 4] [Structural Formula 4]
구조식 4에서,In
q는 반복단위의 반복수이고, q는 3 내지 20의 정수 중 어느 하나이고,q is the repeating number of the repeating unit, q is any one of an integer from 3 to 20,
R13 내지 R15은 서로 같거나 다르고, 각각 독립적으로 수소원자, 또는 직선형 또는 가지형 C1 내지 C10의 알킬기이고,R 13 to R 15 are the same as or different from each other, and each independently represent a hydrogen atom or a linear or branched C1 to C10 alkyl group;
양단의 *은 서로 연결되어 고리를 형성한다.* at both ends are connected to each other to form a ring.
바람직하게는, 상기 컨테이너 분자가 아래 화학식 1 내지 8로 표시되는 화합물로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다.Preferably, the container molecule may include at least one selected from the group consisting of compounds represented by
또한, 상기 절연층이 유리, 석영, 알루미나, 탄화규소, 산화마그네슘, 폴리에틸렌나프탈레이트(PEN), 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET), 폴리스티렌(PS), 폴리이미드(PI), 폴리염화비닐(PVC), 폴리비닐피롤리돈(PVP), 폴리에틸렌(PE), 실리콘(Si), 게르마늄, 갈륨비소(GaAs), 인화인듐(InP), 인듐안티몬(InSb), 인듐비소(InAs), 알루미늄비소(AlAs), 알루미늄안티몬(AlSb), 카드뮴텔루트(CdTe), 아연텔루트(ZnTe), 황화아연(ZnS), 셀레늄화카드뮴(CdSe), 카드뮴안티몬(CdSb) 및 인화갈륨(GaP)으로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나를 포함할 수 있고, 바람직하게는 실리콘(Si)을 포함할 수 있고, 보다 바람직하게는 자연 산화층이 형성된 실리콘(SiO2/Si)을 포함할 수 있다.In addition, the insulating layer is made of glass, quartz, alumina, silicon carbide, magnesium oxide, polyethylene naphthalate (PEN), polyethylene terephthalate (PET), polystyrene (PS), polyimide (PI), polyvinyl chloride (PVC), Polyvinylpyrrolidone (PVP), Polyethylene (PE), Silicon (Si), Germanium, Gallium Arsenide (GaAs), Indium Phosphide (InP), Indium Antimony (InSb), Indium Arsenic (InAs), Aluminum Arsenic (AlAs) selected from the group consisting of aluminum antimony (AlSb), cadmium tellurite (CdTe), zinc tellurite (ZnTe), zinc sulfide (ZnS), cadmium selenide (CdSe), cadmium antimony (CdSb) and gallium phosphide (GaP) It may include any one, preferably silicon (Si), and more preferably silicon (SiO 2 /Si) with a natural oxide layer formed thereon.
또한, 상기 소스 전극 또는 드레인 전극이 알루미늄, 금, 구리, 니켈, 그래핀, 탄소나노튜브, n-도핑된 실리콘(n-doped Si), p-도핑된 실리콘(p-doped Si) 및 전도성 고분자로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나를 포함할 수 있고, 바람직하게는 금을 포함할 수 있다.In addition, the source electrode or the drain electrode may be formed of aluminum, gold, copper, nickel, graphene, carbon nanotube, n-doped silicon, p-doped silicon, and a conductive polymer. It may include any one selected from the group consisting of, and may preferably include gold.
또한, 상기 그래핀 트랜지스터가 화학물질을 감지하는 화학센서로 사용될 수 있다.In addition, the graphene transistor can be used as a chemical sensor for sensing chemicals.
도 1은 본 발명 하나의 실시예에 따른 컨테이너 분자가 기능화 된 그래핀 트랜지스터 및 그를 포함하는 패턴인식형 센서 어레이의 구조를 나타내는 모식도이다. 1 is a schematic diagram showing the structure of a graphene transistor functionalized with a container molecule according to an embodiment of the present invention and a pattern recognition type sensor array including the same.
도 1을 참고하면, 본 발명은 복수개의 상기 그래핀 트랜지스터로 구성된 그래핀 트랜지스터 패턴을 포함하는 패턴인식형 센서 어레이를 제공한다.Referring to FIG. 1 , the present invention provides a pattern recognition type sensor array including a graphene transistor pattern composed of a plurality of the graphene transistors.
도 4는 본 발명 하나의 실시예에 따른 패턴인식형 센서 어레이의 모식도 및 실제 모습을 나타낸 것이다. 도 4를 참고하면, 복수개의 상기 그래핀 트랜지스터가 격자 형태로 위치하여 격자 형태의 그래핀 트랜지스터 패턴을 포함할 수 있고, 복수개의 상기 그래핀 트랜지스터가 각각 서로 다른 컨테이너 분자를 포함할 수 있다.4 shows a schematic diagram and an actual appearance of a pattern recognition type sensor array according to an embodiment of the present invention. Referring to FIG. 4 , a plurality of graphene transistors may be positioned in a lattice shape to include a lattice-shaped graphene transistor pattern, and each of the plurality of graphene transistors may include different container molecules.
또한, 복수개의 상기 그래핀 트랜지스터 중 어느 하나가 컨테이너 분자를 포함하지 않을 수 있다.Also, any one of the plurality of graphene transistors may not include a container molecule.
본 발명은 (a) 게이트 전극 및 상기 게이트 전극 상에 위치하는 절연층을 제공하는 단계; (b) 상기 절연층 상에 그래핀을 포함하는 활성층을 전사하여 그래핀을 포함하는 활성층을 형성하는 단계; (c) 상기 활성층 상에 소스 및 드레인 전극을 각각 형성하는 단계; 및 (d) 상기 활성층 상에 컨테이너 분자를 포함하는 기능화층을 형성하는 단계;를 포함하는 그래핀 트랜지스터의 제조방법을 제공한다.The present invention includes (a) providing a gate electrode and an insulating layer positioned on the gate electrode; (b) forming an active layer containing graphene by transferring an active layer containing graphene on the insulating layer; (c) forming source and drain electrodes on the active layer, respectively; and (d) forming a functionalization layer including container molecules on the active layer.
상기 그래핀 트랜지스터는 상술한 본 발명의 그래핀 트랜지스터에서의 설명과 동일하므로 구체적인 내용은 그 부분을 참조하기로 한다.Since the graphene transistor is the same as the description of the graphene transistor of the present invention described above, specific details will be referred to that part.
또한, 상기 단계 (d)가 (d-1) 스탬프(stamp)를 준비하고, 상기 스탬프의 표면을 친수성으로 표면처리하는 단계; (d-2) 표면처리된 상기 스탬프의 표면에 컨테이너 분자를 포함하는 용액을 코팅하는 단계; 및 (d-3) 상기 활성층 상에 컨테이너 분자를 포함하는 용액이 코팅된 상기 스탬프를 위치시킨 후, 압력을 가하며 어닐링(annealing)하여 기능화층을 형성하는 단계;를 포함할 수 있다.In addition, the step (d) may include (d-1) preparing a stamp and surface-treating the surface of the stamp to be hydrophilic; (d-2) coating a solution containing container molecules on the surface of the surface-treated stamp; and (d-3) positioning the stamp coated with a solution containing container molecules on the active layer, and then annealing while applying pressure to form a functionalization layer.
또한, 상기 어닐링이 100 내지 200 ℃에서 수행될 수 있고, 바람직하게는 120 내지 180 ℃에서 수행될 수 있다. 상기 어닐링이 100 ℃ 미만에서 수행될 경우, 상기 활성층 상에 컨테이너 분자를 포함하는 기능화층이 잘 형성되지 않으므로 바람직하지 않고, 200 ℃를 초과할 경우, 상기 활성층 상에 부산물이 형성될 수 있고 열팽창 및 산화에 의해 활성층이 손상될 수 있어 바람직하지 않다. In addition, the annealing may be performed at 100 to 200 °C, preferably at 120 to 180 °C. When the annealing is performed at less than 100 ° C, it is not preferable because a functionalized layer containing container molecules is not well formed on the active layer, and when it exceeds 200 ° C, by-products may be formed on the active layer and thermal expansion and The active layer may be damaged by oxidation, which is undesirable.
또한, 상기 스탬프가 폴리디메틸실록산(polydimethylsiloxane, PDMS) 폴리바이닐알코올(Polyvinylalcohol, PVA), 및 폴리우레탄(Polyurethane, PU)으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함할 수 있고, 바람직하게는 폴리디메틸실록산을 포함할 수 있다. In addition, the stamp is polydimethylsiloxane (PDMS) It may include at least one selected from the group consisting of polyvinylalcohol (PVA) and polyurethane (Polyurethane, PU), and preferably may include polydimethylsiloxane.
또한, 상기 소스 전극 또는 드레인 전극의 형성이 진공 열증착법, 화학기상증착법, 플라즈마 여기 화학기상증착법, 저압 화학기상증착법, 물리기상증착법, 스퍼터링법, 원자층 증착법, 전자빔 증착법, 드롭 개스팅법, 스핀 코팅법 및 잉크젯 프린팅법으로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나의 방법으로 수행될 수 있다.In addition, the formation of the source electrode or the drain electrode may be performed by vacuum thermal deposition, chemical vapor deposition, plasma excited chemical vapor deposition, low pressure chemical vapor deposition, physical vapor deposition, sputtering, atomic layer deposition, electron beam deposition, drop gasting, spin It may be performed by any one method selected from the group consisting of a coating method and an inkjet printing method.
도 2는 본 발명 하나의 실시예에 따른 패턴인식형 센서 어레이의 구현 과정을 나타내는 모식도이고, 도 3은 본 발명 하나의 실시예에 따른 스탬프 및 패턴인식형 센서 어레이의 제조공정 모식도를 나타낸 것이다.2 is a schematic diagram showing a process of implementing a pattern recognition type sensor array according to an embodiment of the present invention, and FIG. 3 shows a schematic diagram of a manufacturing process of a stamp and a pattern recognition type sensor array according to an embodiment of the present invention.
도 1 및 2를 참고하면, 본 발명은 (1) 게이트 전극 및 상기 게이트 전극 상에 위치하는 절연층을 제공하는 단계; (2) 상기 절연층 상에 그래핀을 전사하여 그래핀을 포함하는 패턴화된 복수의 활성층을 형성하는 단계; (3) 패턴화된 상기 복수의 활성층 상에 소스 전극 및 드레인 전극을 각각 형성하는 단계; 및 (4) 패턴화된 상기 복수의 활성층 상에 컨테이너 분자를 포함하는 기능화층을 각각 형성하는 단계;를 포함하는 패턴인식형 센서 어레이의 제조방법을 제공한다.Referring to Figures 1 and 2, the present invention comprises the steps of (1) providing a gate electrode and an insulating layer located on the gate electrode; (2) forming a plurality of patterned active layers including graphene by transferring graphene on the insulating layer; (3) forming a source electrode and a drain electrode on the plurality of patterned active layers, respectively; and (4) forming functionalized layers including container molecules on the plurality of patterned active layers, respectively.
상기 패턴인식형 센서 어레이는 상술한 본 발명의 패턴인식형 센서 어레이에서의 설명과 동일하므로 구체적인 내용은 그 부분을 참조하기로 한다.Since the pattern recognition type sensor array is the same as the description of the pattern recognition type sensor array of the present invention, reference will be made to that part for specific details.
또한, (4-1) 복수개의 스탬프(stamp)를 포함하는 복수개의 스탬프 세트를 준비하고, 복수개의 상기 스탬프의 표면을 친수성으로 표면처리하는 단계; (4-2) 표면처리된 복수개의 상기 스탬프 표면에 상기 스탬프 세트에 따라 각각 서로 다른 컨테이너 분자를 포함하는 용액을 코팅하는 단계; (4-3) 서로 다른 컨테이너 분자가 코팅된 상기 복수개의 상기 스탬프 세트로부터 선택된 상기 스탬프를 상기 패턴과 상응하는 형상으로 정렬하여 통합 스탬프(integrated stamp)를 제조하는 단계; 및 (4-4) 상기 활성층 상에 상기 통합 스탬프를 위치시킨 후, 압력을 가하며 어닐링(annealing)하여 컨테이너 분자를 포함하는 복수개의 기능화층을 상기 활성층으로 전사하는 단계;를 포함할 수 있다.Further, (4-1) preparing a plurality of stamp sets including a plurality of stamps, and surface-treating the surfaces of the plurality of stamps to be hydrophilic; (4-2) coating a solution containing different container molecules on the surfaces of the plurality of surface-treated stamps according to the stamp set; (4-3) arranging the stamps selected from the plurality of stamp sets coated with different container molecules in a shape corresponding to the pattern to manufacture an integrated stamp; and (4-4) transferring a plurality of functionalized layers including container molecules to the active layer by annealing while applying pressure after placing the integrated stamp on the active layer.
또한, 상기 어닐링이 100 내지 200 ℃에서 수행될 수 있고, 바람직하게는 120 내지 180 ℃에서 수행될 수 있다. 상기 어닐링이 100 ℃ 미만에서 수행될 경우, 상기 복수의 활성층 상에 컨테이너 분자를 포함하는 기능화층이 잘 형성되지 않으므로 바람직하지 않고, 200 ℃를 초과할 경우, 상기 복수의 활성층 상에 부산물이 형성될 수 있고 열팽창 및 산화에 의해 활성층이 손상될 수 있어 바람직하지 않다. In addition, the annealing may be performed at 100 to 200 °C, preferably at 120 to 180 °C. When the annealing is performed at less than 100 °C, it is not preferable because a functionalized layer containing container molecules is not well formed on the plurality of active layers, and when it exceeds 200 °C, by-products may be formed on the plurality of active layers. and the active layer may be damaged by thermal expansion and oxidation, which is undesirable.
이하, 본 발명을 실시예를 들어 더욱 상세하게 설명하도록 한다. 그러나 이는 예시를 위한 것으로서 이에 의하여 본 발명의 범위가 한정되는 것은 아니다.Hereinafter, the present invention will be described in more detail by way of examples. However, this is for illustrative purposes and the scope of the present invention is not limited thereby.
[실시예] [Example]
제조예 1: 스탬프 세트 제조Preparation Example 1: Manufacturing of stamp set
도 3은 본 발명 하나의 실시예에 따른 스탬프 및 패턴인식형 센서 어레이의 제조공정 모식도를 나타낸 것이고, 도 3의 1. Preparation of PDMS Stamps는 스탬프 세트 제조공정 모식도를 나타낸 것이다. 도 3을 참고하여 스탬프 세트를 제조하였다.Figure 3 shows a schematic diagram of a manufacturing process of a stamp and pattern recognition type sensor array according to one embodiment of the present invention, and 1. Preparation of PDMS Stamps in Figure 3 shows a schematic diagram of a stamp set manufacturing process. A stamp set was prepared with reference to FIG. 3 .
폴리디메틸실록산(polydimethylsiloxane, PDMS)과 경화제(curing agent)를 10:1의 질량비로 섞은 후, 복수개의 스탬프를 꽂을 수 있는 복수개의 구멍을 포함하는 스테이지(Stage)를 제조하기 위한 몰드(mold)에 붓고 70 ℃로 열처리하여 경화를 진행하여 스탬프 스테이지를 제조하였다. After mixing polydimethylsiloxane (PDMS) and a curing agent in a mass ratio of 10:1, in a mold for manufacturing a stage including a plurality of holes into which a plurality of stamps can be inserted. After pouring, heat treatment was performed at 70° C. to cure the resulting stamp stage.
폴리디메틸실록산(polydimethylsiloxane, PDMS)과 경화제(curing agent)를 10:1의 질량비로 섞은 후, 상기 스탬프 스테이지에 꽂을 수 있는 복수개의 스탬프를 제조하기 위한 몰드(mold)에 붓고 70 ℃로 열처리하여 경화를 진행하여 스탬프를 제조하였다.After mixing polydimethylsiloxane (PDMS) and a curing agent in a mass ratio of 10:1, pour it into a mold for manufacturing a plurality of stamps that can be inserted into the stamp stage, and harden by heat treatment at 70 ° C. A stamp was prepared by proceeding.
상기 복수개의 스탬프 표면을 RIE O2 플라즈마(40sccm, 200W, 3분)를 이용해 친수성으로 개질한 뒤, 상기 스탬프 스테이지에 상기 친수성으로 표면개질된 스탬프를 꽂아 스탬프 세트를 제조하였다.After hydrophilically modifying the surfaces of the plurality of stamps using RIE O 2 plasma (40 sccm, 200 W, 3 minutes), a stamp set was prepared by inserting the hydrophilically modified stamp into the stamp stage.
상기 스탬프 세트는 총 9개를 제조하였다.A total of 9 stamp sets were prepared.
제조예 2: 컨테이너 분자를 포함하는 용액이 코팅된 스탬프 세트 제조Preparation Example 2: Preparation of a stamp set coated with a solution containing container molecules
도 3은 본 발명 하나의 실시예에 따른 스탬프 및 패턴인식형 센서 어레이의 제조공정 모식도를 나타낸 것이고, 도 3의 2. Spin-Coating of Sensing Layer Solution은 컨테이너 분자를 포함하는 용액이 코팅된 스탬프 세트 제조공정 모식도를 나타낸 것이다. 도 3을 참고하여 컨테이너 분자를 포함하는 용액이 코팅된 스탬프 세트를 제조하였다.Figure 3 shows a schematic diagram of a manufacturing process of a stamp and a pattern recognition sensor array according to one embodiment of the present invention, and 2. Spin-Coating of Sensing Layer Solution in Figure 3 is a set of stamps coated with a solution containing container molecules. It shows a schematic diagram of the manufacturing process. Referring to FIG. 3, a stamp set coated with a solution containing container molecules was prepared.
제조예 1에 따라 제조된 스탬프 세트에서, 표면처리된 복수개의 스탬프 표면에 5 mg/mL의 농도로 제조된 컨테이너 분자 용액을 스핀코팅하여 컨테이너 분자를 포함하는 용액이 코팅된 스탬프 세트를 제조하였다.In the stamp set prepared according to Preparation Example 1, a container molecule solution prepared at a concentration of 5 mg/mL was spin-coated on the surface of a plurality of surface-treated stamps to prepare a stamp set coated with a solution containing container molecules.
상기 컨테이너 분자를 포함하는 용액이 코팅된 스탬프 세트는 총 8개를 제조하였으며, 복수개의 스탬프 세트는 각각 서로 다른 컨테이너 분자를 포함하고, 상기 컨테이너 분자는 각각 Calix[4]arene, Calix[6]arene, Calix[8]arene, 4-tert-Butylcalix[4]-arene, C-Methylcalix[4]resorcinarene, 4-Sulfonic calix[4]arene, α-Cyclodextrin 및 γ-Cyclodextrin으로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나이다. A total of eight stamp sets coated with the solution containing the container molecules were manufactured, and each of the plurality of stamp sets includes different container molecules, and the container molecules are Calix[4]arene and Calix[6]arene, respectively. , Calix[8]arene, 4-tert-Butylcalix[4]-arene, C-Methylcalix[4]resorcinarene, 4-Sulfonic calix[4]arene, α-Cyclodextrin, and γ-Cyclodextrin.
제조예 3: 통합 스탬프(Integrated stamp) 제조Manufacturing Example 3: Integrated stamp manufacturing
도 3은 본 발명 하나의 실시예에 따른 스탬프 및 패턴인식형 센서 어레이의 제조공정 모식도를 나타낸 것이고, 도 3의 3. Fabrication of Integrated Stamp는 통합 스탬프 제조공정 모식도를 나타낸 것이다. 도 3을 통합 스탬프를 제조하였다.Figure 3 shows a schematic diagram of the manufacturing process of the stamp and pattern recognition type sensor array according to one embodiment of the present invention, 3. Fabrication of Integrated Stamp in Figure 3 shows a schematic diagram of the integrated stamp manufacturing process. In Figure 3, an integrated stamp was prepared.
폴리디메틸실록산(polydimethylsiloxane, PDMS)과 경화제(curing agent)를 10:1의 질량비로 섞은 후, 복수개의 스탬프를 꽂을 수 있는 복수개의 구멍을 포함하는 스테이지(Stage)를 제조하기 위한 몰드(mold)에 붓고 70 ℃로 열처리하여 경화를 진행하여 스탬프 스테이지를 제조하였다. After mixing polydimethylsiloxane (PDMS) and a curing agent in a mass ratio of 10:1, in a mold for manufacturing a stage including a plurality of holes into which a plurality of stamps can be inserted. After pouring, heat treatment was performed at 70° C. to cure the resulting stamp stage.
상기 스탬프 스테이지에, 제조예 1에 따라 제조된 스탬프 세트에서 하나의 스탬프(컨테이너 분자가 코팅되지 않은 것, pristine)와, 제조예 2에 따라 제조된 컨테이너 분자가 코팅된 스탬프 세트에서 하나의 스탬프를 3ⅹ3 배열하여 꽂아 통합 스탬프(Integrated stamp)를 제조하였다. On the stamp stage, one stamp (pristine, which is not coated with container molecules) from the stamp set manufactured according to Preparation Example 1 and one stamp from the stamp set coated with container molecules manufactured according to Preparation Example 2 An integrated stamp was prepared by arranging 3ⅹ3 and inserting.
이때, 통합 스탬프에 꽂힌 스탬프는 서로 다른 컨테이너 분자를 포함하였으며, 아래 표 1과 같은 위치로 스탬프를 꽂았다.At this time, the stamp inserted into the integrated stamp included different container molecules, and the stamp was inserted into the position shown in Table 1 below.
실시예 1: 그래핀 트랜지스터 제조Example 1: Manufacturing a graphene transistor
SiO2/Si 기판 상에 그래핀을 전사한 후, 금 전극을 증착하였다. 이후, 제조예 2에 따라 제조된 컨테이너 분자를 포함하는 용액이 코팅된 스탬프 세트에서 스탬프 하나를 상기 그래핀 상에 위치시키고 압력을 가하며 150 ℃ 오븐에서 열처리하여 컨테이너 분자가 올려진 그래핀 트랜지스터를 제조하였다. After transferring the graphene onto the SiO 2 /Si substrate, a gold electrode was deposited. Thereafter, in the stamp set coated with the solution containing the container molecule prepared in Preparation Example 2, one stamp was placed on the graphene, and pressure was applied and heat treatment was performed in an oven at 150 ° C. to prepare a graphene transistor on which the container molecule was placed. did
실시예 2: 패턴인식형 센서 어레이 제조Example 2: Fabrication of pattern recognition sensor array
도 3은 본 발명 하나의 실시예에 따른 스탬프 및 패턴인식형 센서 어레이의 제조공정 모식도를 나타낸 것이고, 도 3의 4. Device Fabrication은 패턴인식형 센서 어레이의 제조공정 모식도를 나타낸 것이다. 도 4는 본 발명 하나의 실시예에 따른 패턴인식형 센서 어레이의 모식도 및 실제 모습을 나타낸 것이다. 도 3 및 4를 참고하여 본 발명의 패턴인식형 센서 어레이를 제조하였다.Figure 3 shows a schematic diagram of a manufacturing process of a stamp and pattern recognition type sensor array according to one embodiment of the present invention, and 4. Device Fabrication in FIG. 3 shows a schematic diagram of a manufacturing process of a pattern recognition type sensor array. 4 shows a schematic diagram and an actual appearance of a pattern recognition type sensor array according to an embodiment of the present invention. The pattern recognition type sensor array of the present invention was manufactured with reference to FIGS. 3 and 4 .
SiO2/Si 기판 상에 그래핀을 전사하여 그래핀을 포함하는 3ⅹ3 격자 패턴화된 복수의 활성층을 형성하고, 패턴화된 상기 복수의 활성층 상에 금 전극을 증착하여 소스 및 드레인 전극을 각각 형성하였다. 이후, 제조예 3에 따라 제조된 통합 스탬프를 상기 그래핀 상에 위치시킨 후, 압력을 가하며 150 ℃ 오븐에서 열처리하여 복수개의 종류의 컨테이너 분자가 올려진 패턴인식형 센서 어레이를 제조하였다. Graphene is transferred onto the SiO 2 /Si substrate to form a plurality of active layers patterned in a 3x3 lattice containing graphene, and gold electrodes are deposited on the plurality of patterned active layers to form source and drain electrodes, respectively. did Thereafter, the integrated stamp manufactured according to Preparation Example 3 was placed on the graphene, and pressure was applied and heat-treated in an oven at 150° C. to manufacture a pattern recognition type sensor array on which a plurality of types of container molecules were placed.
[시험예] [Test Example]
시험예 1: 분석 화학종에 따른 센서의 전류 변화 패턴 확인Test Example 1: Checking the current change pattern of the sensor according to the analyzed chemical species
도 5는 실시예 2에 따라 제조된 패턴인식형 센서 어레이의 분석 화학종에 따른 전류 변화 패턴을 나타낸 것이다.5 shows a current change pattern according to an analysis species of the pattern recognition type sensor array manufactured according to Example 2.
도 5를 참고하면, 실시예 2에 따라 제조된 패턴인식형 센서 어레이를 사용하여 메탄올, 톨루엔 그리고 클로로벤젠 가스를 감지하였을 때, 각 분석종에 따라 매우 다른 전류 변화 패턴이 관찰되었으며 이를 통해 각 화학종을 구별할 수 있는 것을 확인할 수 있다.Referring to FIG. 5, when methanol, toluene, and chlorobenzene gas were detected using the pattern recognition sensor array manufactured according to Example 2, very different patterns of current change were observed according to each analyte species, and through this, each chemical species can be distinguished.
이상, 본 발명의 바람직한 실시예들에 대하여 설명하였으나, 해당 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 특허청구범위에 기재된 본 발명의 사상으로부터 벗어나지 않는 범위 내에서, 구성 요소의 부가, 변경, 삭제 또는 추가 등에 의해 본 발명을 다양하게 수정 및 변경시킬 수 있을 것이며, 이 또한 본 발명의 권리범위 내에 포함된다고 할 것이다. 예를 들어, 단일형으로 설명되어 있는 각 구성 요소는 분산되어 실시될 수도 있으며, 마찬가지로 분산된 것으로 설명되어 있는 구성 요소들도 결합된 형태로 실시될 수 있다. 본 발명의 범위는 상기 상세한 설명보다는 후술하는 특허청구범위에 의하여 나타내어지며, 특허청구범위의 의미 및 범위 그리고 그 균등 개념으로부터 도출되는 모든 변경 또는 변형된 형태가 본 발명의 범위에 포함되는 것으로 해석되어야 한다.In the above, the preferred embodiments of the present invention have been described, but those skilled in the art can add, change, delete or modify components within the scope not departing from the spirit of the present invention described in the claims. Various modifications and changes may be made to the present invention by addition or the like, which will also be included within the scope of the present invention. For example, each component described as a single type may be implemented in a distributed manner, and similarly, components described as distributed may be implemented in a combined form. The scope of the present invention is indicated by the following claims rather than the detailed description above, and all changes or modifications derived from the meaning and scope of the claims and equivalent concepts should be interpreted as being included in the scope of the present invention. do.
Claims (20)
(b) 상기 절연층 상에 그래핀을 포함하는 활성층을 전사하여 그래핀을 포함하는 활성층을 형성하는 단계;
(c) 상기 활성층 상에 소스 및 드레인 전극을 각각 형성하는 단계;
(d-1) 스탬프(stamp)를 준비하고, 상기 스탬프의 표면을 친수성으로 표면처리하는 단계;
(d-2) 표면처리된 상기 스탬프의 표면에 컨테이너 분자를 포함하는 용액을 코팅하는 단계; 및
(d-3) 상기 활성층 상에 컨테이너 분자를 포함하는 용액이 코팅된 상기 스탬프를 위치시킨 후, 압력을 가하며 어닐링(annealing)하여 기능화층을 형성하는 단계;를
포함하는 그래핀 트랜지스터의 제조방법.(a) providing a gate electrode and an insulating layer positioned on the gate electrode;
(b) forming an active layer containing graphene by transferring an active layer containing graphene on the insulating layer;
(c) forming source and drain electrodes on the active layer, respectively;
(d-1) preparing a stamp and treating the surface of the stamp to be hydrophilic;
(d-2) coating a solution containing container molecules on the surface of the surface-treated stamp; and
(d-3) positioning the stamp coated with a solution containing container molecules on the active layer, and then annealing while applying pressure to form a functionalization layer;
A method of manufacturing a graphene transistor comprising:
상기 그래핀 트랜지스터가
게이트 전극;
상기 게이트 전극 상에 위치하는 절연층;
상기 절연층 상에 위치하고, 그래핀을 포함하는 활성층;
상기 활성층 상에 위치하고, 컨테이너 분자를 포함하는 기능화층; 및
상기 활성층 상에 위치하는 소스 전극 및 드레인 전극;을 포함하는 것을 특징으로 하는 그래핀 트랜지스터의 제조방법.According to claim 1,
the graphene transistor
gate electrode;
an insulating layer positioned on the gate electrode;
an active layer located on the insulating layer and containing graphene;
a functionalization layer positioned on the active layer and including a container molecule; and
A method for manufacturing a graphene transistor, comprising: a source electrode and a drain electrode positioned on the active layer.
상기 컨테이너 분자가 칼릭스아렌(calixarene)계 분자, 레조시놀아렌(resorcinol arene)계 분자, 피로갈롤아렌(pyrogallol arene)계 분자, 쿠커비투릴(cucurbituril)계 분자 및 사이클로덱스트린(cyclodextrin)계 분자로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 그래핀 트랜지스터의 제조방법.According to claim 1,
The container molecule is composed of calixarene-based molecules, resorcinol arene-based molecules, pyrogallol arene-based molecules, cucurbituril-based molecules, and cyclodextrin-based molecules. Method for manufacturing a graphene transistor, characterized in that it comprises at least one selected from the group.
상기 컨테이너 분자가 하기 구조식 1로 표시되는 화합물인 것을 특징으로 하는 그래핀 트랜지스터의 제조방법:
[구조식 1]
구조식 1에서,
n은 반복단위의 반복수이고, n은 3 내지 20의 정수 중 어느 하나이고,
R1 은 수소원자이고,
R2는 각각 독립적으로 수소원자, 설폰산기(
R3은 서로 같거나 다르고, 각각 독립적으로 수소원자, 또는 직선형 또는 가지형 C1 내지 C10의 알킬기이고,
양단의 *은 서로 연결되어 고리를 형성한다.According to claim 1,
Method for manufacturing a graphene transistor, characterized in that the container molecule is a compound represented by the following Structural Formula 1:
[Structural Formula 1]
In structural formula 1,
n is the repeating number of the repeating unit, n is any one integer from 3 to 20,
R 1 is a hydrogen atom;
R 2 are each independently a hydrogen atom, a sulfonic acid group (
R 3 are the same as or different from each other, and each independently represents a hydrogen atom or a linear or branched C1 to C10 alkyl group;
* at both ends are connected to each other to form a ring.
상기 컨테이너 분자가 하기 구조식 2로 표시되는 화합물인 것을 특징으로 하는 그래핀 트랜지스터의 제조방법:
[구조식 2]
구조식 2에서,
m은 반복단위의 반복수이고, m은 3 내지 20의 정수 중 어느 하나이고,
R4 및 R5은 수소원자이고,
R6는 각각 수소원자, 설폰산기(
R7은 수소원자, 또는 직선형 또는 가지형 C1 내지 C10의 알킬기이고,
양단의 *은 서로 연결되어 고리를 형성한다.According to claim 1,
Method for manufacturing a graphene transistor, characterized in that the container molecule is a compound represented by the following structural formula 2:
[Structural Formula 2]
In structural formula 2,
m is the repeating number of the repeating unit, m is any integer from 3 to 20,
R 4 and R 5 are hydrogen atoms,
R 6 are each a hydrogen atom and a sulfonic acid group (
R 7 is a hydrogen atom or a linear or branched C1 to C10 alkyl group;
* at both ends are connected to each other to form a ring.
상기 컨테이너 분자가 하기 구조식 3으로 표시되는 화합물인 것을 특징으로 하는 그래핀 트랜지스터의 제조방법:
[구조식 3]
구조식 3에서,
l은 반복단위의 반복수이고, l은 3 내지 20의 정수 중 어느 하나이고,
R8 내지 R10은 수소원자이고,
R11는 각각 수소원자, 설폰산기(
R12은 수소원자, 또는 직선형 또는 가지형 C1 내지 C10의 알킬기이고,
양단의 *은 서로 연결되어 고리를 형성한다.According to claim 1,
Method for manufacturing a graphene transistor, characterized in that the container molecule is a compound represented by the following structural formula 3:
[Structural Formula 3]
In structural formula 3,
l is the repeating number of the repeating unit, l is any one integer from 3 to 20,
R 8 to R 10 are hydrogen atoms,
R 11 are each a hydrogen atom and a sulfonic acid group (
R 12 is a hydrogen atom or a linear or branched C1 to C10 alkyl group;
* at both ends are connected to each other to form a ring.
상기 컨테이너 분자가 하기 구조식 4로 표시되는 화합물인 것을 특징으로 하는 그래핀 트랜지스터의 제조방법:
[구조식 4]
구조식 4에서,
q는 반복단위의 반복수이고, q는 3 내지 20의 정수 중 어느 하나이고,
R13 내지 R15은 서로 같거나 다르고, 각각 독립적으로 수소원자, 또는 직선형 또는 가지형 C1 내지 C10의 알킬기이고,
양단의 *은 서로 연결되어 고리를 형성한다.According to claim 1,
Method for manufacturing a graphene transistor, characterized in that the container molecule is a compound represented by the following structural formula 4:
[Structural Formula 4]
In structural formula 4,
q is the repeating number of the repeating unit, q is any one of an integer from 3 to 20,
R 13 to R 15 are the same as or different from each other, and each independently represent a hydrogen atom or a linear or branched C1 to C10 alkyl group;
* at both ends are connected to each other to form a ring.
상기 절연층이 유리, 석영, 알루미나, 탄화규소, 산화마그네슘, 폴리에틸렌나프탈레이트(PEN), 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET), 폴리스티렌(PS), 폴리이미드(PI), 폴리염화비닐(PVC), 폴리비닐피롤리돈(PVP), 폴리에틸렌(PE), 실리콘(Si), 게르마늄, 갈륨비소(GaAs), 인화인듐(InP), 인듐안티몬(InSb), 인듐비소(InAs), 알루미늄비소(AlAs), 알루미늄안티몬(AlSb), 카드뮴텔루트(CdTe), 아연텔루트(ZnTe), 황화아연(ZnS), 셀레늄화카드뮴(CdSe), 카드뮴안티몬(CdSb) 및 인화갈륨(GaP)으로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나를 포함하는 것을 특징으로 하는 그래핀 트랜지스터의 제조방법.According to claim 1,
The insulating layer is made of glass, quartz, alumina, silicon carbide, magnesium oxide, polyethylene naphthalate (PEN), polyethylene terephthalate (PET), polystyrene (PS), polyimide (PI), polyvinyl chloride (PVC), polyvinyl Pyrrolidone (PVP), Polyethylene (PE), Silicon (Si), Germanium, Gallium Arsenide (GaAs), Indium Phosphide (InP), Indium Antimony (InSb), Indium Arsenic (InAs), Aluminum Arsenic (AlAs), Aluminum Any one selected from the group consisting of antimony (AlSb), cadmium tellurite (CdTe), zinc tellurium (ZnTe), zinc sulfide (ZnS), cadmium selenide (CdSe), cadmium antimony (CdSb) and gallium phosphide (GaP). Method for manufacturing a graphene transistor comprising a.
상기 소스 전극 또는 드레인 전극이 알루미늄, 금, 구리, 니켈, 그래핀, 탄소나노튜브, n-도핑된 실리콘(n-doped Si), p-도핑된 실리콘(p-doped Si) 및 전도성 고분자로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나를 포함하는 것을 특징으로 하는 그래핀 트랜지스터의 제조방법.According to claim 1,
The source electrode or drain electrode is made of aluminum, gold, copper, nickel, graphene, carbon nanotube, n-doped silicon (n-doped Si), p-doped silicon (p-doped Si), and a conductive polymer. Method of manufacturing a graphene transistor, characterized in that it comprises any one selected from the group.
상기 그래핀 트랜지스터가 화학물질을 감지하는 화학센서로 사용되는 것을 특징으로 하는 그래핀 트랜지스터의 제조방법.According to claim 1,
Method of manufacturing a graphene transistor, characterized in that the graphene transistor is used as a chemical sensor for detecting a chemical substance.
상기 어닐링이 100 내지 200 ℃에서 수행되는 것을 특징으로 하는 그래핀 트랜지스터의 제조방법.According to claim 1,
Method for producing a graphene transistor, characterized in that the annealing is performed at 100 to 200 ℃.
상기 스탬프가 폴리디메틸실록산(polydimethylsiloxane, PDMS), 폴리바이닐알코올(Polyvinylalcohol, PVA), 및 폴리우레탄(Polyurethane, PU)으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 그래핀 트랜지스터의 제조방법.According to claim 1,
Method for manufacturing a graphene transistor, characterized in that the stamp includes at least one selected from the group consisting of polydimethylsiloxane (PDMS), polyvinylalcohol (PVA), and polyurethane (PU) .
상기 소스 전극 또는 드레인 전극의 형성이 진공 열증착법, 화학기상증착법, 플라즈마 여기 화학기상증착법, 저압 화학기상증착법, 물리기상증착법, 스퍼터링법, 원자층 증착법, 전자빔 증착법, 드롭 개스팅법, 스핀 코팅법 및 잉크젯 프린팅법으로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나의 방법으로 수행되는 것을 특징으로 하는 그래핀 트랜지스터의 제조방법.According to claim 1,
The formation of the source electrode or the drain electrode is performed by vacuum thermal deposition, chemical vapor deposition, plasma excited chemical vapor deposition, low pressure chemical vapor deposition, physical vapor deposition, sputtering, atomic layer deposition, electron beam deposition, drop gasting, and spin coating. And a method for manufacturing a graphene transistor, characterized in that carried out by any one method selected from the group consisting of an inkjet printing method.
(2) 상기 절연층 상에 그래핀을 전사하여 그래핀을 포함하는 패턴화된 복수의 활성층을 형성하는 단계;
(3) 패턴화된 상기 복수의 활성층 상에 소스 전극 및 드레인 전극을 각각 형성하는 단계;
(4-1) 복수개의 스탬프(stamp)를 포함하는 복수개의 스탬프 세트를 준비하고, 복수개의 상기 스탬프의 표면을 친수성으로 표면처리하는 단계;
(4-2) 표면처리된 복수개의 상기 스탬프 표면에 상기 스탬프 세트에 따라 각각 서로 다른 컨테이너 분자를 포함하는 용액을 코팅하는 단계;
(4-3) 서로 다른 컨테이너 분자가 코팅된 상기 복수개의 상기 스탬프 세트로부터 선택된 상기 스탬프를 상기 패턴과 상응하는 형상으로 정렬하여 통합 스탬프(integrated stamp)를 제조하는 단계; 및
(4-4) 상기 활성층 상에 상기 통합 스탬프를 위치시킨 후, 압력을 가하며 어닐링(annealing)하여 컨테이너 분자를 포함하는 복수개의 기능화층을 상기 활성층으로 전사하는 단계;를
포함하는 패턴인식형 센서 어레이의 제조방법.(1) providing a gate electrode and an insulating layer positioned on the gate electrode;
(2) forming a plurality of patterned active layers including graphene by transferring graphene on the insulating layer;
(3) forming a source electrode and a drain electrode on the plurality of patterned active layers, respectively;
(4-1) preparing a plurality of stamp sets including a plurality of stamps, and surface-treating the surfaces of the plurality of stamps to be hydrophilic;
(4-2) coating a solution containing different container molecules on the surfaces of the plurality of surface-treated stamps according to the stamp set;
(4-3) arranging the stamps selected from the plurality of stamp sets coated with different container molecules in a shape corresponding to the pattern to manufacture an integrated stamp; and
(4-4) transferring a plurality of functionalized layers including container molecules to the active layer by annealing while applying pressure after placing the integrated stamp on the active layer;
A method of manufacturing a pattern recognition sensor array comprising:
상기 패턴인식형 센서 어레이가 제1항에 따라 제조된 복수개의 그래핀 트랜지스터로 구성된 그래핀 트랜지스터 패턴을 포함하는 것을 특징으로 하는 패턴인식형 센서 어레이의 제조방법.According to claim 14,
The method of manufacturing a pattern recognition type sensor array, characterized in that the pattern recognition type sensor array includes a graphene transistor pattern composed of a plurality of graphene transistors manufactured according to claim 1.
복수개의 상기 그래핀 트랜지스터가 격자 형태로 위치하여 격자 형태의 그래핀 트랜지스터 패턴을 포함하는 것을 특징으로 하는 패턴인식형 센서 어레이의 제조방법.According to claim 15,
A method of manufacturing a pattern recognition type sensor array, characterized in that the plurality of graphene transistors are positioned in a lattice form to include a lattice form graphene transistor pattern.
복수개의 상기 그래핀 트랜지스터가 각각 서로 다른 컨테이너 분자를 포함하는 것을 특징으로 하는 패턴인식형 센서 어레이의 제조방법.According to claim 15,
A method of manufacturing a pattern recognition sensor array, characterized in that each of the plurality of graphene transistors includes different container molecules.
상기 어닐링이 100 내지 200 ℃에서 수행되는 것을 특징으로 하는 패턴인식형 센서 어레이의 제조방법.According to claim 14,
Method of manufacturing a pattern recognition type sensor array, characterized in that the annealing is performed at 100 to 200 ℃.
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