KR102364726B1 - 이온 주입을 통해 준금속을 영구적으로 상전이하는 방법 및 이를 통해 상전이된 준금속 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 이온 주입을 통해 준금속을 영구적으로 상전이하는 기술에 관한 것으로, 일실시예에 따른 디락 준금속은 비자성 물질의 이온이 주입되어, 바일 준금속으로의 영구적인 상전이가 유도될 수 있다.

Description

이온 주입을 통해 준금속을 영구적으로 상전이하는 방법 및 이를 통해 상전이된 준금속{METHOD FOR PERMANENTLY INDUCING PHASE TRANSITION OF SEMIMETAL USING ION IMPLANTATION AND SEMIMETAL USING THE SAME}
본 발명은 이온 주입을 통해 준금속을 영구적으로 상전이하는 기술에 관한 것으로, 보다 상세하게는 디락 준금속을 바일 준금속으로 상전이 시키는 기술적 사상에 관한 것이다.
현재, 디락 준금속(dirac semimetals, DSMs), 바일 준금속(weyl semimetals, WSMs), 노달-라인 준금속(nodal-line semimetals) 및 삼중점 준금속(triple-point semimetals) 등의 토폴로지 준금속(topological semimetals, TSM)에 대한 연구가 지속되고 있다.
특히, 저온(low temperature) 또는 강한 자기장(strong magnetic field)의 상황에서 디락 준금속에서 바일 준금속으로의 상전이에 대한 연구가 지속되고 있으나, 상술한 연구들은 모두 가역적인(즉, 영구적이지 않은) 상전이 현상들이라는 한계가 있다.
한국공개특허 제10-2020-0060676호, "신규 3차원 위상 디락 반금속 KZnBi 및 이의 제조방법" 한국공개특허 제10-2007-0055674호, "레이저 플라즈마 펄스 충격파 가속 이온주입기"
Ki Hoon Lee, Changhee Lee, Hongki Min, and Suk Bum Chung Phys. Rev. Lett. 120, 157601 - Published 9 April 2018, "Phase Transitions of the Polariton Condensate in 2D Dirac Materials"
본 발명은 비자성 물질의 이온을 디락 준금속에 주입하여, 디락 준금속의 영구적인 상전이를 유도하는 디락 준금속의 영구적인 상전이 방법 및 이를 통해 상전이된 디락 준금속을 제공하고자 한다.
본 발명의 일실시예에 따른 디락 준금속은 비자성 물질의 이온이 주입되어, 바일 준금속으로의 영구적인 상전이가 유도될 수 있다.
일측에 따르면, 일실시예에 따른 디락 준금속에 주입되는 비자성 물질의 이온은 금(Au) 이온, 은(Ag) 이온, 구리(Cu) 이온, 주석(Sn) 이온, 타이타늄(Ti) 이온, 아연(Zn) 이온, 팔라듐(Pd) 이온, 백금(Pt) 이온, 루테늄(Ru) 이온, 이리듐(Ir) 이온 및 인듐(In) 이온 중 적어도 하나의 이온일 수 있다.
일측에 따르면, 일실시예에 따른 디락 준금속은 비자성 물질의 이온이 3.2 x 1016 cm-2 내지 12.8 x 1016 cm-2의 주입량으로 주입될 수 있다.
일측에 따르면, 일실시예에 따른 디락 준금속은 비자성 물질의 이온이 주입된 후, 라만 분광 분석법에 의해 얻어진 라만 스펙트럼의 라만 시프트 85.7 ± 5 cm-1 범위 내에서 기존에 존재하지 않는 새로운 라만 피크가 검출될 수 있다.
본 발명의 일실시예에 따른 디락 준금속의 영구적인 상전이 방법은 디락 준금속(dirac semimetal, DSM)을 형성하는 단계 및 형성된 디락 준금속에 비자성 물질의 이온을 주입하여, 바일 준금속(weyl semimetal, WSM)으로의 영구적인 상전이를 유도하는 단계를 포함할 수 있다.
일측에 따르면, 상전이를 유도하는 단계는 형성된 디락 준금속에 금(Au) 이온, 은(Ag) 이온, 구리(Cu) 이온, 주석(Sn) 이온, 타이타늄(Ti) 이온, 아연(Zn) 이온, 팔라듐(Pd) 이온, 백금(Pt) 이온, 루테늄(Ru) 이온, 이리듐(Ir) 이온 및 인듐(In) 이온 중 적어도 하나의 비자성 물질의 이온을 주입할 수 있다.
일측에 따르면, 상전이를 유도하는 단계는 형성된 디락 준금속에 바자성 물질의 이온을 3.2 x 1016 cm-2 내지 12.8 x 1016 cm-2의 주입량으로 주입할 수 있다.
일측에 따르면, 상전이가 유도된 디락 준금속은 라만 분광 분석법에 의해 얻어진 라만 스펙트럼의 라만 시프트 85.7 ± 5 cm-1 범위 내에서 기존에 존재하지 않은 새로운 라만 피크가 검출될 수 있다.
일측에 따르면, 디락 준금속을 형성하는 단계는 하기 화학식1의 비스무트-안티모니계 디락 준금속을 형성할 수 있다.
[화학식1]
Bi1-xSbx
여기서, x는 0 < x < 1을 만족하는 양의 실수일 수 있다.
일측에 따르면, 디락 준금속을 형성하는 단계는 비스무트 원소(Bi) 및 안티모니 원소(Sb)의 혼합물을 270°C 내지 650°C의 온도로 어닐링하여, 디락 준금속을 형성할 수 있다.
일실시예에 따르면, 본 발명은 비자성 물질의 이온을 디락 준금속에 주입하여, 디락 준금속의 영구적인 상전이를 유도할 수 있다.
도 1a은 일실시예에 따른 디락 준금속에 대한 라만 분광 분석법의 수행 결과를 설명하기 위한 도면이다.
도 1b는 도 1a의 라만 분광 분석법을 통해 도출된 라만 피크의 이온 주입에 따른 시프트 결과를 설명하기 위한 도면이다.
도 2a 내지 도 2d는 일실시예에 따른 디락 준금속의 LMR 특성을 설명하기 위한 도면이다.
도 3a 내지 도 3d는 자성물질의 이온이 주입된 디락 준금속의 MR 특성을 설명하기 위한 도면이다.
도 4a 내지 도 4h는 일실시예에 따른 디락 준금속의 양자 진동 특성을 설명하기 위한 도면이다.
도 5a 내지 도 5d는 일실시예에 따른 디락 준금속의 전기적 특성 및 홀-효과 특성을 설명하기 위한 도면이다.
도 6은 일실시예에 따른 디락 준금속의 영구적인 상전이 방법을 설명하기 위한 도면이다.
본 명세서에 개시되어 있는 본 발명의 개념에 따른 실시예들에 대해서 특정한 구조적 또는 기능적 설명들은 단지 본 발명의 개념에 따른 실시예들을 설명하기 위한 목적으로 예시된 것으로서, 본 발명의 개념에 따른 실시예들은 다양한 형태로 실시될 수 있으며 본 명세서에 설명된 실시예들에 한정되지 않는다.
본 발명의 개념에 따른 실시예들은 다양한 변경들을 가할 수 있고 여러 가지 형태들을 가질 수 있으므로 실시예들을 도면에 예시하고 본 명세서에 상세하게 설명하고자 한다. 그러나, 이는 본 발명의 개념에 따른 실시예들을 특정한 개시형태들에 대해 한정하려는 것이 아니며, 본 발명의 사상 및 기술 범위에 포함되는 변경, 균등물, 또는 대체물을 포함한다.
제1 또는 제2 등의 용어를 다양한 구성요소들을 설명하는데 사용될 수 있지만, 구성요소들은 용어들에 의해 한정되어서는 안 된다. 용어들은 하나의 구성요소를 다른 구성요소로부터 구별하는 목적으로만, 예를 들면 본 발명의 개념에 따른 권리 범위로부터 이탈되지 않은 채, 제1 구성요소는 제2 구성요소로 명명될 수 있고, 유사하게 제2 구성요소는 제1 구성요소로도 명명될 수 있다.
어떤 구성요소가 다른 구성요소에 "연결되어" 있다거나 "접속되어" 있다고 언급된 때에는, 그 다른 구성요소에 직접적으로 연결되어 있거나 또는 접속되어 있을 수도 있지만, 중간에 다른 구성요소가 존재할 수도 있다고 이해되어야 할 것이다. 반면에, 어떤 구성요소가 다른 구성요소에 "직접 연결되어" 있다거나 "직접 접속되어" 있다고 언급된 때에는, 중간에 다른 구성요소가 존재하지 않는 것으로 이해되어야 할 것이다. 구성요소들 간의 관계를 설명하는 표현들, 예를 들면 "~사이에"와 "바로~사이에" 또는 "~에 직접 이웃하는" 등도 마찬가지로 해석되어야 한다.
본 명세서에서 사용한 용어는 단지 특정한 실시예들을 설명하기 위해 사용된 것으로, 본 발명을 한정하려는 의도가 아니다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다. 본 명세서에서, "포함하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 설시된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부분품 또는 이들을 조합한 것이 존재함으로 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부분품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
다르게 정의되지 않는 한, 기술적이거나 과학적인 용어를 포함해서 여기서 사용되는 모든 용어들은 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 일반적으로 이해되는 것과 동일한 의미를 가진다. 일반적으로 사용되는 사전에 정의되어 있는 것과 같은 용어들은 관련 기술의 문맥상 가지는 의미와 일치하는 의미를 갖는 것으로 해석되어야 하며, 본 명세서에서 명백하게 정의하지 않는 한, 이상적이거나 과도하게 형식적인 의미로 해석되지 않는다.
이하, 실시예들을 첨부된 도면을 참조하여 상세하게 설명한다. 그러나, 특허출원의 범위가 이러한 실시예들에 의해 제한되거나 한정되는 것은 아니다. 각 도면에 제시된 동일한 참조 부호는 동일한 부재를 나타낸다.
도 1a은 일실시예에 따른 디락 준금속에 대한 라만 분광 분석법의 수행 결과를 설명하기 위한 도면이며, 도 1b는 도 1a의 라만 분광 분석법을 통해 도출된 라만 피크의 이온 주입에 따른 시프트 결과를 설명하기 위한 도면이다.
도 1a 내지 도 1b를 참조하면, 참조부호 110은 이온 주입량(implant fluence,
Figure 112021005084396-pat00001
)의 변화에 따른 디락 준금속의 라만 스펙트럼을 도시하고, 참조부호 120은 이온 주입량(
Figure 112021005084396-pat00002
)의 변화에 따른 디락 준금속의 라만 피크의 시프트 결과를 도시한다.
예를 들면, 디락 준금속은 하기 화학식1의 비스무트-안티모니계 디락 준금속일 수 있다.
[화학식1]
Bi1-xSbx
여기서, x는 0 < x < 1을 만족하는 양의 실수일 수 있다. 이하에서는, 디락 준금속으로 Bi0 . 96Sb0 .04를 예시하여 설명하나, 일실시예에 따른 디락 준금속은 이에 한정되지 않고 기 공개된 모든 디락 준금속 물질이 적용될 수 있다.
또한, 참조부호 110 및 120에서, 라만 피크 Eg(Bi)/A1g(Bi) 및 Eg(Sb)/A1g(Sb)는 각각 Bi-Bi 및 Sb-Sb 진동 모드를 나타내며, A1g 모드는 단일 축퇴(singly degenerate)가 되고, Eg 모드는 이중 축퇴(doubly degenerate)가 될 수 있다.
구체적으로, 일실시예에 따른 디락 준금속은 비자성 물질의 이온이 주입되어, 바일 준금속으로의 영구적인 상전이가 유도된 물질일 수 있다.
예를 들면, 일실시예에 따른 디락 준금속은 비자성 물질의 이온이 3.2 x 1016 cm-2 내지 12.8 x 1016 cm-2의 주입량(
Figure 112021005084396-pat00003
)으로 주입될 수 있다.
또한, 비자성 물질의 이온은 금(Au) 이온, 은(Ag) 이온, 구리(Cu) 이온, 주석(Sn) 이온, 타이타늄(Ti) 이온, 아연(Zn) 이온, 팔라듐(Pd) 이온, 백금(Pt) 이온, 루테늄(Ru) 이온, 이리듐(Ir) 이온 및 인듐(In) 이온 중 적어도 하나의 이온일 수 있다.
바람직하게는, 일실시예에 따른 디락 준금속은 비자성 물질의 이온 중 금(Au) 이온이 3.2 x 1016 cm-2 이상 주입될 수 있다.
한편, 일실시예에 따른 디락 준금속은 비자성 물질의 이온이 주입된 후, 라만 분광 분석법에 의해 얻어진 라만 스펙트럼의 라만 시프트 85.7 ± 5 cm-1 범위 내에서 기존에 존재하지 않는 새로운 라만 피크 U(Bi)가 검출될 수 있다.
예를 들면, 라만 피크 U(Bi)는 비자성 물질의 이온이 3.2 x 1016 cm-2 이상 주입되어 유도된 역-대칭 파괴(inversion-symmetry breaking)의 결과로, 일실시예에 따른 디락 준금속에서 검출되는 새로운 모드를 의미할 수 있다.
참조부호 110에 따르면, 일실시예에 따른 디락 준금속은
Figure 112021005084396-pat00004
-의존적인 라만 스펙트럼을 보이는 것을 확인할 수 있다.
예를 들면,
Figure 112021005084396-pat00005
= 0에 대응되는 일반적인 디락 준금속의 라만 피크 Eg(Bi) 및 A1g(Bi)는 Bi-Bi 진동에 대응되는 라만 시프트의 72 cm-1 내지 75 cm-1 범위와, 97 cm-1 내지 100 cm-1 범위에서 각각 검출되며, 이는 능면체
Figure 112021005084396-pat00006
대칭을 갖는 전형적인 피크들일 수 있다.
또한,
Figure 112021005084396-pat00007
= 0에 대응되는 디락 준금속의 또 다른 라만 피크 Eg(Bi) 및 A1g(Bi)는 Sb-Sb 진동에 대응되는 라만 시프트의 118 cm-1 내지 120 cm-1 범위와, 138 cm-1 내지 141 cm-1 범위에서 각각 검출될 수 있다.
마찬가지로,
Figure 112021005084396-pat00008
= 0.8 x 1016 cm-2에 대응되는 디락 준금속에서도
Figure 112021005084396-pat00009
= 0 일때와 큰 변화가 없는 것을 확인할 수 있으나,
Figure 112021005084396-pat00010
≥ 3.2 x 1016 cm-2에 대응되는 일실시예에 따른 디락 준금속에서는 급격한 변화가 관찰되는 것을 확인할 수 있다.
구체적으로, 일실시예에 따른 디락 준금속에서는 라만 피크 Eg(Bi) 및 A1g(Bi) 사이의 85.7cm-1에서 새로운 라만 피크 U(Bi)를 확인할 수 있다.
또한, 일실시예에 따른 디락 준금속에서는 기존 Bi0 . 96Sb0 .04 결정에서는 확인할 수 없는 라만 피크 A1g(Sb)가 149.7 cm-1에서 확인되며, 라만 피크 A1g(Sb)는 기존에 알려진 138 cm-1 내지 141 cm- 1 보다 높은 주파수 위치(frequency location)에서
Figure 112021005084396-pat00011
= 3.2 x 1016 Au cm-2 주입에 의해 청색 편이(blue-shifted)될 수 있다.
한편, 일실시예에 따른 디락 준금속은 비자성 물질의 이온의 주입량을 증가(8.0, 10.4, 12.8) 시켜도, 라만 스펙트럼의 전체 형상이 거의 변하지 않는 것을 확인할 수 있다.
참조부호 120에 따르면,
Figure 112021005084396-pat00012
= 0에서
Figure 112021005084396-pat00013
= 12.8 x 1016 cm- 2으로 증가함에 따라, 디락 준금속의 4개의 라만 피크 Eg(Bi), U(Bi), A1g(Bi) 및 A1g(Sb)는 점차 청색 편이가 되는 것을 확인할 수 있다.
구체적으로, 바일 준금속 중 하나인 MoTe2의 모든 라만 피크는 지그재그 Mo 원자 사슬(z-modes)과, 지그재그 사슬에 수직인 거울면(m-modes)을 따라 발생하는 두가지 종류의 진동에서 비롯되는 것으로 알려져 있으며, 중심 대칭 단사정계 위상(centrosymmetric monoclinic phase)의 일부 라만 비활성 모드(raman in-active modes)는 역-대칭 파괴(inversion-symmetry breaking)의 결과로 사방정계 위상(orthorhombic phase)으로의 쿨링-구동 전이(cooling-driven transition)가 나타날 수 있다.
반면, 단사정 Mo1 - xWxTe2 합금에서 W의 보다 더 높은 조성에서 라만 더블릿(doublet)의 관찰은 Mo 원자를 W 원자로 무작위로 치환하여 발생하는 역-대칭 파괴에 기인할 수 있으며, 이러한 결과는 결정 구조에서 역-대칭이 깨졌는지 여부를 라만 산란 거동을 분석하여 확인할 수 있음을 시사한다.
한편, 역-대칭 파괴는 능면체
Figure 112021005084396-pat00014
그룹에 속하는 CdTiO3 일미나이트 위상(ilmenite phase)의 제1 원리 계산과 라만 산란에 의해 검증될 수 있다. 구체적으로 일미나이트 능면체
Figure 112021005084396-pat00015
그룹에서의 라만 피크 Eg 및 Ag와 추가 검출된 라만 피크가 저온 및 고압 스펙트럼 모두에서 나타났으며, 라만 주파수는 고압에서 청색 편이 되는 것을 확인할 수 있었다.
일미나이트 능면체에 대한 상술한 검증 결과는 참조부호 110 및 120에 도시된 일실시예에 따른 디락 준금속 Bi0 . 96Sb0 .04 결정의
Figure 112021005084396-pat00016
-의존적인 라만 스펙트럼과 매우 유사하며, 이는 일미나이트 능면체와 동일한 능면체
Figure 112021005084396-pat00017
대칭을 갖는 Bi0.96Sb0.04 결정에서도 동일한 결론이 적용 가능하다는 것을 의미한다.
다시 말해, 일실시예에 따른 디락 준금속은 비자성 물질의 이온이
Figure 112021005084396-pat00018
≥ 3.2 x 1016 cm- 2으로 주입되어 역-대칭 파괴가 유도 되었으며, 결과적으로, 역-대칭 파괴로 인해 디락 준금속 Bi0 . 96Sb0 .04 결정이 바일 준금속으로 전환된 것을 확인할 수 있다.
도 2a 내지 도 2d는 일실시예에 따른 디락 준금속의 LMR 특성을 설명하기 위한 도면이다.
도 2a 내지 도 2d를 참조하면, 참조부호 210은 일실시예에 따른 디락 준금속(Bi1-xSbx)의 결정 구조를 도시하고, 참조부호 220은 일실시예에 따른 디락 준금속에 전압(V1)을 인가한 상태에서 전류(I)의 방향과 평행한 방향으로 자기장(B)을 인가하여 LMR(longitudinal magnetoresistance) 특성을 확인하는 예시를 도시한다.
또한, 참조부호 230은 비자성 물질의 이온이
Figure 112021005084396-pat00019
= 3.2 x 1016 cm-2로 주입된 일실시예에 따른 디락 준금속의 온도(T) 변화에 따른 LMR 특성을 도시하고, 참조부호 240은 1.7K의 온도에서 일실시예에 따른 디락 준금속의 비자성 물질의 이온 주입량(
Figure 112021005084396-pat00020
)의 변화에 따른 LMR 특성을 도시한다.
참조부호 210에 따르면, 일실시예에 따른 디락 준금속은 비스무트-안티모니계 디락 준금속(Bi1-xSbx)으로, 결정 구조는 능면체이며 각각의 단위 셀에서 두 개의 원자가
Figure 112021005084396-pat00021
대칭을 가질 수 있다.
구체적으로, 일실시예에 따른 디락 준금속의 페르미온은 그래핀의 2차원 디락에 대응되는 3차원 구조체일 수 있다. 또한, 그래핀의 디락 콘(cone)과는 달리 디락 준금속은 세 방향(binary, bisectric, trigonal) 모두를 따라 선형 적인 운동량 에너지 분산(energy-momentum dispersions)을 가질 수 있다.
또한, 디락 준금속 결정은 디락 노드가 2개의 바일 노드로 분할되는 것을 방지하기 위해, 시간 역전 대칭(time reversal symmetry) 및 역-대칭(inversion symmetry)을 필요할 수 있다.
한편, 토폴로지 절연체(topological insulator)에서 일반 절연체(normal insulator)로 전환하는 동안 크리티컬 포인트(critical point)에서 전도대(conduction band)와 가전자대(valence band)의 터칭 포인트(touching points)는 역-대칭의 존재 여부에 따라 3D 디락 포인트 또는 바일 포인트가 될 수 있다.
또한, 전도대와 가전자대 사이의 토폴로지 얽힘(topological entanglement)을 특정 짓는 값인 베리 곡률(Berry curvature)은 고정된 키랄성을 가진 운동량 공간에서 단극자 역할을 하는 바일 포인트(Weyl points)에서 특이점이 될 수 있다.
참조부호 230에 따르면, 토폴로지 준금속의 LMR에서는 자기장(B) 필드가 '0'에서 작은 크기로 변화한 다음 중간 자기장 범위에서 감소하며, 추가로 자기장 필드를 증가시키면 급격한 증가세를 보이는 현상이 관찰될 수 있는데, 이러한 현상을 NMR(negative LMR)이라 한다.
구체적으로, 일실시예에 따른 디락 준금속의 NMR은 1.7K의 온도(T)에서 관찰되며, 온도(T)가 100K까지 증가함에 따라 더욱 강화되지만, 100K를 초과하면 감소하는 것을 확인할 수 있다.
참조부호 240에 따르면, 비자성 물질의 이온 주입이 되지 않은 일반적인 디락 준금속의 결정에서는 포지티브 LMR(positive LMR)이 관찰되지만, NMR은 관찰되지 않는 것을 확인할 수 있다.
반면, 일실시예에 따른 디락 준금속은
Figure 112021005084396-pat00022
= 3.2 x 1016 cm-2일 때 LMR의 거동이 관찰되기 시작하여,
Figure 112021005084396-pat00023
= 8.0 x 1016 cm-2일 때 LMR의 거동이 보다 뚜렷하게 관찰되며,
Figure 112021005084396-pat00024
> 8.0 x 1016 cm- 2이 되면, LMR이 감쇠하는 것을 확인할 수 있다.
즉, 일실시예에 따른 디락 준금속은 LMR이 관찰됨에 따라 바일 페르미온(Weyl fermions)에서 키랄 이상(chiral anomaly)이 존재하는 것을 확인할 수 있다. 다시 말해, 일실시예에 따른 디락 준금속은 바일 준금속으로 상전이가 이루어진 것을 확인할 수 있다.
도 3a 내지 도 3d는 자성물질의 이온이 주입된 디락 준금속의 MR 특성을 설명하기 위한 도면이다.
도 3a 내지 도 3d를 참조하면, 참조부호 310은 자성물질의 이온인 망간(Mn) 이온이 주입된 디락 준금속 Bi0 . 96Sb0 .04 결정에 대한 SRIM(stopping and range of ions in matter) 시뮬레이션을 통해 계산된 피크 Mn 농도를 도시하고, 참조부호 320은 디락 준금속의 Mn 이온의 주입량 및 온도(T) 변화에 따른 전기 저항(ρ) 특성을 도시한다.
또한, 참조부호 330은 디락 준금속의 Mn 이온의 주입량에 따른 TMR 특성(MRTMR)을 도시하고, 참주부호 340은 디락 준금속의 Mn 이온의 주입량에 따른 LMR 특성(MRLMR)을 도시한다.
참조부호 310에서는 실온 환경에서 벌크 결정의 (001) 평면을 따라 절단된 디락 준금속 Bi0 . 96Sb0 .04 결정에 4.0 x 1016 cm-2 및 8.0 x 1016 cm-2 주입량으로 Mn 이온을 주입한 이후, 전기 저항(ρ) 특성, TMR 특성 및 LMR 특성을 확인하였다.
참조부호 320 내지 340에 따르면, 자성물질의 이온인 Mn 이온이 주입된 디락 준금속 Bi0 . 96Sb0 .04 결정에서는 자기장(B) 대 전기장(E) 필드의 상대적인 방향(즉, TMR, LMR)과, 이온 주입량과는 관계없이 포지티브 MR(positive MR)만이 관찰되는 것을 확인할 수 있다.
즉, 자성물질의 이온이 주입된 디락 준금속에서는 비자성 물질의 이온이 주입된 일실시예에 따른 디락 준금속과는 달리 LMR이 관찰되지 않았으며, 이를 통해 키랄 이상이 존재하지 않는 것을 확인할 수 있다.
다시 말해, 디락 준금속은 자성물질의 이온이 주입 되었을 때에는 비자성 물질의 이온이 주입되었을 때와는 달리, 상전이가 이루어지지 않는 것을 확인할 수 있다.
도 4a 내지 도 4h는 일실시예에 따른 디락 준금속의 양자 진동 특성을 설명하기 위한 도면이다.
도 4a 내지 도 4h를 참조하면, 참조부호 410은 비자성 물질의 이온 주입량(
Figure 112021005084396-pat00025
)과 자기장의 역수값(1/B)의 변화에 따른 일실시예에 따른 디락 준금속의 저항 특성(
Figure 112021005084396-pat00026
)을 도시하고, 참조부호 420은 비자성 이온의 주입량(
Figure 112021005084396-pat00027
)에 따른 일실시예에 따른 디락 준금속의 FFT(fast fourier transforms) 결과를 도시한다.
구체적으로, 참조부호 410 내지 420은 도 2d의 LMR 데이터에 추출된 데이터에 대한 SdH 진동(shubnikov-de haas oscillation)의 측정 결과를 도시한다.
또한, 참조부호 430 내지 480은 측정된 SdH 진동 대응되는 양자 진동 파라미터의 특성을 도시한다.
구체적으로, 참조부호 430 내지 450 각각은 SdH 진동을 통해
Figure 112021005084396-pat00028
페르미 포켓과
Figure 112021005084396-pat00029
페르미 포켓에서의 비자성 이온의 주입량(
Figure 112021005084396-pat00030
)에 대응되는 주파수(frequency, F) 측정 결과, 단면적(cross-sectional area, AF) 측정 결과 및 양자 산란 시간(quantum scattering time,
Figure 112021005084396-pat00031
)의 측정 결과를 도시한다.
또한, 참조부호 460 내지 480 각각은 SdH 진동을 통해
Figure 112021005084396-pat00032
페르미 포켓과
Figure 112021005084396-pat00033
페르미 포켓에서의 비자성 이온의 주입량(
Figure 112021005084396-pat00034
)에 대응되는 캐리어 농도(carrier density, n3D), 양자 이동도(quantum mobility, μQ) 및 위상 시프트(phase shift,
Figure 112021005084396-pat00035
)의 측정 결과를 도시한다.
구체적으로, 참조부호 420은 일실시예에 따른 디락 준금속은 이온 주입량
Figure 112021005084396-pat00036
= (0, 3.2, 12.8) x 1016 cm-2에서, sdH 진동의 전형적인 FFT 스펙트럼을 도시하며, 각각의
Figure 112021005084396-pat00037
에서 SdH 진동은 강한 주파수(fα)와 약한 주파수(fβ)를 나타낼 수 있다.
참조부호 430은 각각의
Figure 112021005084396-pat00038
에 대응되는 fα와 fβ를 나타내며, 여기서 fα의 변동은
Figure 112021005084396-pat00039
와 관계없이 무시할 수 있는 수준의 작은 변동을 보이는 반면, fβ는
Figure 112021005084396-pat00040
= 3.2 x 1016 cm-2에서 급격히 증가하며, 이후의
Figure 112021005084396-pat00041
증가에 따른 변화는 무시할 수 있는 작은 수준의 변화를 보이는 것을 확인할 수 있다.
한편, SdH 양자 진동은 일반적으로 LK(lifshitz-kosevich) 수식으로 설명될 수 있으며,
Figure 112021005084396-pat00042
페르미 포켓과
Figure 112021005084396-pat00043
페르미 포켓에 대응되는 파라미터는 LK 수식을 기반으로 FFT 진폭 데이터를 피팅하여 획득할 수 있다.
금속의 저항에 따른 SdH 진동은 자기장(B) 필드에서 전자 상태(electronic state)의 Landau 양자화에서 발생되며, Lifshitz-Onsager 양자화 규칙에 따라
Figure 112021005084396-pat00044
와 같이 표현될 수 있고, 여기서
Figure 112021005084396-pat00045
는 감소된 플랑크 상수(reduced planck's constant), e는 기본 전하(elementary charge),
Figure 112021005084396-pat00046
는 베리 위상(berry phase)을 의미할 수 있으며, 베리 위상
Figure 112021005084396-pat00047
은 Landau fan 다이어그램에 따른 위상 시프트
Figure 112021005084396-pat00048
로부터 주어질 수 있다.
참조부호 440 내지 470에 도시된 바와 같이,
Figure 112021005084396-pat00049
페르미 포켓에서의 딩글 온도(Dingle temperature, TD), 양자 산란 시간(tQ), 캐리어 농도(n3D), 양자 이동도(μQ), 페르미 포켓의 단면적(AF), 사이클로트론 질량(cyclotron mass, m*), 페르미 속도(Fermi velocity, vF), 페르미 파동벡터(Fermi wave vector, kF), 최소 자유 경로(mean free path, lQ) 및 페르미 레벨(EF)과 같이 위상 시프트(
Figure 112021005084396-pat00050
)를 제외한 거의 대부분의 파라미터들은
Figure 112021005084396-pat00051
에 대한 의존성을 나타내지 않는 것을 확인할 수 있다.
반면,
Figure 112021005084396-pat00052
페르미 포켓에 대응되는 위상 시프트(
Figure 112021005084396-pat00053
)를 제외한 거의 모든 파라미터들은
Figure 112021005084396-pat00054
= 3.2 x 1016 cm-2에서 급격한 변화를 보이며, 이후의
Figure 112021005084396-pat00055
증가에 따른 변화는 무시할 수 있는 수준의 작은 변화를 보이는 것을 확인할 수 있다.
구체적으로, 바일 준금속은 고유의 페르미 아크(Fermi arcs)를 형성하는 비단순(non-trivial) 위상 표면상태를 가지고 있는데, 페르미 아크는 디락 포인트에서 분리된 한쪽 바일 포인트에서 시작하여 다른 쪽 바일 포인트에서 끝나는 비폐곡선(unclosed curve)으로 구성된 비정상적인 페르미 표면(Fermi surfaces)을 일컫는다.
즉, 참조부호 440에서
Figure 112021005084396-pat00056
페르미 포켓에 대응되는 단면적(AF)은
Figure 112021005084396-pat00057
= 3.2 x 1016 cm-2에서 급격하게 증가하는데, 이는 디락 준금속이 바일 준금속으로 상전이를 통한 현상인 것을 확인할 수 있다.
반면, 참조부호 440에서
Figure 112021005084396-pat00058
페르미 포켓에 대응되는 단면적(AF)은
Figure 112021005084396-pat00059
에 따른 의미있는 변화가 보이지 않는데, 이를 통해 상변이가
Figure 112021005084396-pat00060
페르미 포켓에서만 발생되는 것을 확인할 수 있다.
한편, 참조부호 480에서
Figure 112021005084396-pat00061
페르미 포켓과
Figure 112021005084396-pat00062
페르미 포켓에 대응되는 위상 시프트(
Figure 112021005084396-pat00063
)들은 양자 진동에 따른 다른 파라미터들과는 다른 양상의
Figure 112021005084396-pat00064
-의존적 특성을 확인할 수 있다.
구체적으로, 참조부호 480에서
Figure 112021005084396-pat00065
페르미 포켓과
Figure 112021005084396-pat00066
페르미 포켓에 대응되는 위상 시프트(
Figure 112021005084396-pat00067
)는
Figure 112021005084396-pat00068
= 12.8 x 1016 cm- 2으로 증가함에 따라, 점진적으로 감소하는 것을 확인할 수 있으며, 특히
Figure 112021005084396-pat00069
페르미 포켓에 대응되는 위상 시프트(
Figure 112021005084396-pat00070
)의 감소세가
Figure 112021005084396-pat00071
페르미 포켓에 대응되는 위상 시프트(
Figure 112021005084396-pat00072
) 보다 작은 것을 확인할 수 있다.
참조부호 480에서
Figure 112021005084396-pat00073
페르미 포켓에 대응되는 위상 시프트(
Figure 112021005084396-pat00074
)의 값은 ± 0.2 내외인 것을 확인할 수 있는데, 이렇게 '0'에 근접한 위상 시프트(
Figure 112021005084396-pat00075
) 값은 3D 디락 준금속 및 바일 준금속에서 광범위하게 허용되는 것으로서, 본 연구에서
Figure 112021005084396-pat00076
페르미 포켓에 대응되는 위상 시프트(
Figure 112021005084396-pat00077
)의 값이 거의 '0'으로 나타나는 것은 베리 위상이
Figure 112021005084396-pat00078
가 됨을 의미하는 것으로서 기존의 연구결과와 잘 부합됨을 알 수 있다.
한편,
Figure 112021005084396-pat00079
≥ 3.2 x 1016 cm-2에서
Figure 112021005084396-pat00080
페르미 포켓에 대응되는 다른 파라미터들의 변화(증가 또는 감소)는 간단한 물리적인 고찰과 아래의 몇 가지 수식을 통해 이해될 수 있다.
구체적으로, 주파수 F는
Figure 112021005084396-pat00081
, 딩글 온도(TD)는
Figure 112021005084396-pat00082
, 페르미 파동벡터(kF)는
Figure 112021005084396-pat00083
, 페르미 레벨(EF)은
Figure 112021005084396-pat00084
, 최소 자유 경로(lQ)는
Figure 112021005084396-pat00085
, 페르미 속도(vF)는
Figure 112021005084396-pat00086
, 양자 이동도(μQ)는
Figure 112021005084396-pat00087
로부터 이해될 수 있다.
이를 이용한 결과를 통해, 일실시예에 따른 디락 준금속은 이온주입에 의해서도
Figure 112021005084396-pat00088
페르미 포켓은 여전히 디락 준금속의 위상을 유지하는 것을 확인할 수 있다.
도 5a 내지 도 5d는 일실시예에 따른 디락 준금속의 전기적 특성 및 홀-효과 특성을 설명하기 위한 도면이다.
도 5a 내지 도 5d를 참조하면, 참조부호 510은 비자성 물질의 이온 주입량(
Figure 112021005084396-pat00089
)과 온도(T) 변화에 따른 일실시예에 따른 디락 준금속의 전기 저항(ρ)의 측정 결과를 도시하고, 참조부호 520은 비자성 물질의 이온 주입량(
Figure 112021005084396-pat00090
)과 자기장(B) 변화에 따른 일실시예에 따른 디락 준금속의 홀 저항(ρHall)의 측정 결과를 도시한다.
또한, 참조부호 530은
Figure 112021005084396-pat00091
페르미 포켓과
Figure 112021005084396-pat00092
페르미 포켓에서 비자성 물질의 이온 주입량(
Figure 112021005084396-pat00093
)의 변화에 따른 홀 캐리어 밀도(nHall)의 측정 결과를 도시하고, 참조부호 540은
Figure 112021005084396-pat00094
페르미 포켓과
Figure 112021005084396-pat00095
페르미 포켓에서 비자성 물질의 이온 주입량(
Figure 112021005084396-pat00096
)의 변화에 따른 홀 이동도(μHall)의 측정결과를 도시한다.
참조부호 510에서는 자기장(B) 필드가 없는 상태에서의 전기 저항(ρ)의 특성을 관찰할 수 있으며, 구체적으로, 디락 준금속의 전기 저항(ρ)은
Figure 112021005084396-pat00097
에 관계없이 온도(T) 의존적인 증가세를 보이는 것을 확인할 수 있다.
참조부호 520 내지 540 각각에서는 홀-효과(hall-effect)의 측정을 통해 도출된
Figure 112021005084396-pat00098
페르미 포켓과
Figure 112021005084396-pat00099
페르미 포켓에 대응되는 홀 저항(ρHall), 홀 캐리어 밀도(nHall) 및 홀 이동도(μHall) 특성을 각각 관찰할 수 있다.
구체적으로, 일실시예에 따른 디락 준금속의 홀 캐리어 밀도(nHall) 및 홀 이동도(μHall) 특성은 라만 산란 및 양자 진동을 통한 실험 과정에서 관찰된 것과 같은
Figure 112021005084396-pat00100
= 3.2 x 1016 cm-2에서의 급격한 변화는 관찰되지 않았으나,
Figure 112021005084396-pat00101
페르미 포켓과
Figure 112021005084396-pat00102
페르미 포켓 모두에서
Figure 112021005084396-pat00103
-의존적 변화(증가 또는 감소)를 보이는 것을 확인할 수 있다.
도 6은 일실시예에 따른 디락 준금속의 영구적인 상전이 방법을 설명하기 위한 도면이다.
다시 말해, 도 6은 도 1a 내지 도 5d를 통해 설명한 일실시예에 따른 디락 준금속을 상전이하는 방법을 설명하기 위한 도면으로, 이후 도 6을 통해 설명하는 내용 중 도 1a 내지 도 5d를 통해 설명한 내용과 중복되는 설명은 생략 하기로 한다.
도 6을 참조하면, 610 단계에서 일실시예에 따른 디락 준금속의 영구적인 상전이 방법은 디락 준금속을 형성할 수 있다.
일측에 따르면, 610 단계에서 일실시예에 따른 디락 준금속의 영구적인 상전이 방법은 화학식1의 비스무트-안티모니계 디락 준금속을 형성할 수 있다.
바람직하게는, 610 단계에서 일실시예에 따른 디락 준금속의 영구적인 상전이 방법은 99.99 % 고순도의 Bi0.96Sb0.04 결정을 형성할 수 있다.
일측에 따르면, 610 단계에서 일실시예에 따른 디락 준금속의 영구적인 상전이 방법은 비스무트 원소(Bi) 및 안티모니 원소(Sb)의 혼합물을 270°C 내지 650°C의 온도로 어닐링하여, 디락 준금속을 형성할 수 있다.
구체적으로, 610 단계에서 일실시예에 따른 디락 준금속의 영구적인 상전이 방법은 고순도의 비스무트 원소(Bi) 및 안티모니 원소(Sb)의 화학적 혼합물의 산화를 방지하기 위해 진공관에 밀봉할 수 있다.
또한, 610 단계에서 일실시예에 따른 디락 준금속의 영구적인 상전이 방법은 밀봉된 혼합물을 650oC로 가열하고, 제1 시간 동안 가열된 혼합물을 270oC까지 냉각시킨 후, 제2 시간 동안 270oC로 유지(가열)하여 고순도의 Bi0 . 96Sb0 .04 결정을 형성할 수 있다. 예를 들면, 제1 시간은 120시간, 제2 시간은 168시간일 수 있다.
다음으로, 620 단계에서 일실시예에 따른 디락 준금속의 영구적인 상전이 방법은 형성된 디락 준금속에 비자성 물질의 이온을 주입하여, 바일 준금속으로의 영구적인 상전이를 유도할 수 있다.
일측에 따르면, 620 단계에서 일실시예에 따른 디락 준금속의 영구적인 상전이 방법은 형성된 디락 준금속에 금(Au) 이온, 은(Ag) 이온, 구리(Cu) 이온, 주석(Sn) 이온, 타이타늄(Ti) 이온, 아연(Zn) 이온, 팔라듐(Pd) 이온, 백금(Pt) 이온, 루테늄(Ru) 이온, 이리듐(Ir) 이온 및 인듐(In) 이온 중 적어도 하나의 비자성 물질의 이온을 주입할 수 있다.
일측에 따르면, 620 단계에서 일실시예에 따른 디락 준금속의 영구적인 상전이 방법은 형성된 디락 준금속에 바자성 물질의 이온을 3.2 x 1016 cm-2 내지 12.8 x 1016 cm-2의 주입량으로 주입할 수 있다.
일측에 따르면, 일실시예에 따른 디락 준금속의 영구적인 상전이 방법은 상전이가 유도된 디락 준금속을 아르곤(Ar) 흐름 하에서 230 oC의 온도로 1시간 동안 어닐링하여 이온 주입에 따른 손상을 제거하는 단계를 더 포함할 수 있다.
한편, 620 단계를 통해 상전이가 유도된 디락 준금속은 라만 분광 분석법에 의해 얻어진 라만 스펙트럼의 라만 시프트 85.7 ± 5 cm-1 범위 내에서 기존에 존재하지 않는 새로운 라만 피크가 검출될 수 있다.
결국, 본 발명을 이용하면, 디락 준금속에 비자성 물질의 이온(일례로, 금 이온)을 주입하여, 역-대칭 파괴를 유도함으로써, 디락 준금속의 바일 준금속으로의 영구적인 상전이를 구현할 수 있다.
이상과 같이 실시예들이 비록 한정된 도면에 의해 설명되었으나, 해당 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기의 기재로부터 다양한 수정 및 변형이 가능하다. 예를 들면, 설명된 기술들이 설명된 방법과 다른 순서로 수행되거나, 및/또는 설명된 장치, 구조, 장치, 회로 등의 구성요소들이 설명된 방법과 다른 형태로 결합 또는 조합되거나, 다른 구성요소 또는 균등물에 의하여 대치되거나 치환되더라도 적절한 결과가 달성될 수 있다.
그러므로, 다른 구현들, 다른 실시예들 및 특허청구범위와 균등한 것들도 후술하는 특허청구범위의 범위에 속한다.
110: 이온 주입량의 변화에 따른 디락 준금속의 라만 스펙트럼

Claims (10)

  1. 비자성 물질의 이온이 주입되어, 바일 준금속(weyl semimetal, WSM)으로의 영구적인 상전이가 유도된 디락 준금속에 관한 것으로,
    상기 디락 준금속은 하기 화학식1의 비스무트-안티모니계 디락 준금속이며, 상기 비자성 물질의 이온이 3.2 x 1016 cm-2 내지 12.8 x 1016 cm-2의 주입량으로 주입되는 것을 특징으로 하는
    [화학식1]
    Bi1-xSbx
    여기서, x는 0 < x < 1을 만족하는 양의 실수인
    디락 준금속.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 비자성 물질의 이온은 금(Au) 이온, 은(Ag) 이온, 구리(Cu) 이온, 주석(Sn) 이온, 타이타늄(Ti) 이온, 아연(Zn) 이온, 팔라듐(Pd) 이온, 백금(Pt) 이온, 루테늄(Ru) 이온, 이리듐(Ir) 이온 및 인듐(In) 이온 중 적어도 하나의 이온인 것을 특징으로 하는
    디락 준금속.
  3. 삭제
  4. 제1항에 있어서,
    상기 비자성 물질의 이온이 주입된 후, 라만 분광 분석법에 의해 얻어진 라만 스펙트럼의 라만 시프트 85.7 ± 5 cm-1 범위 내에서 기존에 존재하지 않는 새로운 라만 피크가 검출되는 것을 특징으로 하는
    디락 준금속.
  5. 비스무트 원소(Bi) 및 안티모니 원소(Sb)의 혼합물을 270°C 내지 650°C의 온도로 어닐링하여, 하기 화학식1의 비스무트-안티모니계 디락 준금속(dirac semimetal, DSM)을 형성하는 단계 및
    상기 형성된 디락 준금속에 비자성 물질의 이온을 3.2 x 1016 cm-2 내지 12.8 x 1016 cm-2의 주입량으로 주입하여, 바일 준금속(weyl semimetal, WSM)으로의 영구적인 상전이를 유도하는 단계
    를 포함하는
    [화학식1]
    Bi1-xSbx
    여기서, x는 0 < x < 1을 만족하는 양의 실수인
    디락 준금속의 영구적인 상전이 방법.
  6. 제5항에 있어서,
    상기 상전이를 유도하는 단계는,
    상기 형성된 디락 준금속에 금(Au) 이온, 은(Ag) 이온, 구리(Cu) 이온, 주석(Sn) 이온, 타이타늄(Ti) 이온, 아연(Zn) 이온, 팔라듐(Pd) 이온, 백금(Pt) 이온, 루테늄(Ru) 이온, 이리듐(Ir) 이온 및 인듐(In) 이온 중 적어도 하나의 비자성 물질의 이온을 주입하는 것을 특징으로 하는
    디락 준금속의 영구적인 상전이 방법.
  7. 삭제
  8. 제5항에 있어서,
    상기 상전이가 유도된 디락 준금속은 라만 분광 분석법에 의해 얻어진 라만 스펙트럼의 라만 시프트 85.7 ± 5 cm-1 범위 내에서 기존에 존재하지 않는 새로운 라만 피크가 검출되는 것을 특징으로 하는
    디락 준금속의 영구적인 상전이 방법.
  9. 삭제
  10. 삭제
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Ki Hoon Lee, Changhee Lee, Hongki Min, and Suk Bum Chung Phys. Rev. Lett. 120, 157601 - Published 9 April 2018, "Phase Transitions of the Polariton Condensate in 2D Dirac Materials"

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