KR102270133B1 - 생분해성 포장 재료의 제조방법, 생분해성 포장 재료 및 이로부터 제조된 패키지 또는 용기 - Google Patents

생분해성 포장 재료의 제조방법, 생분해성 포장 재료 및 이로부터 제조된 패키지 또는 용기 Download PDF

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스토라 엔소 오와이제이
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Abstract

본 발명은 생분해성 포장 재료, 이를 제조하는 방법, 및 이 재료로 만들어진 제품을 제공한다. 상기 제조방법은 (i) 35 g/10 min (210 ℃; 2.16 kg)을 초과하는 고용융지수를 갖는 폴리락타이드 20 내지 95 중량%, (ii) 폴리부틸렌 숙시네이트(PBS) 또는 그의 생분해성 유도체 5 내지 80 중량%, 및 (iii) 한 가지 이상의 고분자 첨가제 0 내지 5 중량%로 이루어진 고분자 혼합물의 적어도 하나의 층을 포함하는 하나 이상의 고분자 코팅층(2)을 섬유 기재(1) 위에 공압출하는 것을 포함한다. 상기 혼합물의 성분들은 압출 단계에서 용융되고 혼합된다. 본 발명의 목적은 압출성을 개선하고 압출시 기계 속도를 높이며 기재에 대한 우수한 접착력과 코팅의 우수한 가열밀폐성을 유지하는 것이다. 상기 제품은 일회용 음료컵, 보드 트레이, 및 고체 및 액체용 밀폐 카튼(carton) 패키지를 포함한다.

Description

생분해성 포장 재료의 제조방법, 생분해성 포장 재료 및 이로부터 제조된 패키지 또는 용기{A METHOD FOR MANUFACTURING BIODEGRADABLE PACKAGING MATERIAL, BIODEGRADABLE PACKAGING MATERIAL AND A PACKAGE OR A CONTAINER MADE THEREOF}
본 발명은 섬유 기재(fibrous substrate) 위에 한 개의 이상의 고분자 코팅층을 압출(extrusion)하는 것을 포함하는 생분해성 포장 재료의 제조방법에 관한 것이다. 또한, 본 발명은 상기 방법을 통해 얻어진 생분해성 포장 재료, 및 본 발명에 따른 포장 재료를 포함하는 용기 및 제품 패키지(produce package)에 관한 것이다.
제품 패키지의 섬유계 포장 재료, 예컨대 포장 종이 또는 포장 보드(board)는 일반적으로 고분자 코팅이 제공되어 패키지를 빈틈없게 하고 가열 밀폐에 의해 패키지를 폐쇄시켜 준다. 유사한 고분자-코팅 종이 또는 보드는 음료컵과 같은 일회용 식기에 사용되기도 한다. 저밀도 폴리에틸렌(LDPE)과 같은 폴리올레핀은 가열밀폐성이 우수하여 코팅에 폭넓게 사용된다. 그러나, 일반적 폴리올레핀의 단점은 생분해성이 아니라는 점이다.
다양한 용도에 적합한 수분 및 가스 차단성을 갖는 폴리락타이드(PLA)는 생분해성 포장 재료의 코팅 고분자로서 사용되어 왔으나; 이것을 사용하는데는 여러가지 문제가 뒤따른다. 표준 저용융지수(低熔融指數, low melting index)의 폴리락타이드는 뻣뻣하고 부서지기 쉬워서, 높은 압출 온도를 필요로 할 뿐 아니라 포장 재료의 섬유 기재에 고정하기 위해서는 매우 두꺼운 층 두께를 필요로 한다. 이러한 고온으로 인해, 폴리락타이드는 품질저하의 위험이 있으며, 압출시 용융된 웨브(molten web)의 가장자리가 찢어지며, 핀 홀이 압출된 층에 잔류하기 쉽다. 그 결과, 작업 속도 역시 낮아진다.
이러한 압출문제에 대한 해법으로서, 유럽특허공개 제1094944 B1호는 외측 폴리락타이드 층과 공압출된 생분해성 고분자로 이루어지는 내측 접착층을 개시하며, 이 명세서에 의하면, 생분해성 고분자는 예컨대 몇몇 시판되는 공중합체, 셀룰로오스 에스테르, 및 폴리에스테르 아미드를 포함한다.
포장 재료의 외측 코팅층에 저용융지수의 폴리락타이드를 사용하는 경우의 또다른 문제는 융점이 매우 높아서 결과적으로 가열밀폐성이 저하되는 것이다. 이에 대한 개선책으로, 미국특허공개 제2002/0065345 A1호는 폴리락타이드(혼합물에 대한 그 함량이 적어도 9%임) 및 점착부여제(혼합물에 대한 그 함량이 적어도 1%임)와 함께 혼합된 생분해성 지방족 폴리에스테르를 개시하고 있다. 적합한 지방족 폴리에스테르로서, 이 개시물은 폴리프로락톤(PLC) 및 폴리부틸렌 숙시네이트 아디페이트(PBSA)를 인용한다. 이 개시물에 의하면, 이 혼합물은 한 개의 축 또는 두개의 축 방향으로 늘어날 수 있으며, 라미네이션에 의해 섬유 기재에 부착될 수 있는 필름으로 압출될 수 있다.
일반적으로, 섬유 기재에 대한 접착성 및 PLA의 가열밀폐성은 선별된 고분자 첨가제와 함께 혼합함으로써 개선될 수 있지만, 이들은 그 사용을 제한하는 다양한 문제를 갖는다. 비생분해성 고분자는 PLA계 코팅층의 전체 생분해성을 저해하지 않도록 단지 소량만 사용할 수 있다. 생분해성인 다른 고분자는 더 많은 양을 사용할 수 있지만, 그렇게 되면 압출 코팅 기계에서의 주행성(runnability)과 관련된 문제로 인해 그 사용이 제한될 수 있다.
본 발명의 출원일에 아직 비공개 상태인 핀란드특허출원 제20115745호는, 적어도 70 중량%의 폴리락타이드 및 적어도 5 중량%의 폴리부틸렌 숙시네이트(PBS) 또는 그 유도체를 포함하는 코팅이 섬유 기재에 대한 접착력을 개선하고 미가공 가장자리 침투(raw edge penetration: REP)를 감소시켰다고 교시하고 있다. PLA를 70% 이상으로 높게 함유하는 것은 코팅 기계에서 압출 코팅 공정의 주행성을 위해 필요하다. 따라서, 비록 가열밀폐성을 더욱 개선하기 위해서 PBS 함량을 30 중량% 이상으로 증가시키는 것이 바람직할 것이지만, PBS 함량 상한선은 30 중량%이다.
섬유 포장 재료 코팅용 PLA로는 압출 코팅에 대한 적합성 때문에 주로 용융지수가 최대 25 g/10 min (210 ℃; 2.16 kg)인 저용융지수 PLA가 사용되어 왔다. 고용융지수 PLA는 이렇게 압출되기에는 점도가 너무 높지만, 다른 더 뻣뻣한 고분자와 함께 혼합하면 압출이 가능해 질 수 있다.
국제특허 제2010/034712 A1호는 섬유 기재(base)에, 폴리부틸렌 아디페이트 테레프탈레이트(PBAT)와 혼합된 고용융지수 PLA(Nature-Works 3251 D)를 포함하는 고분자 코팅을 개시하고 있다. 또한, PBS와 같은 다른 폴리에스테르도 추가적 성분으로서 일정량 사용될 수 있다. 단일층 및 다중층 구조가 묘사되었는데, 예컨대 후자는 PBAT와 혼합된 PLA의 최내층 및 최외층, 및 이와 같은 혼합물이나 PLA 단독이라고 하는 중간층을 포함하는 구조이다. 그러나, 중간층에 100% 고용융지수 PLA를 사용한다는 교시는 실제로는 실행불가능한 것이다. 압출가능한 재료가 되려면, 저용융지수 PLA가 반드시 사용되거나, 또는 PLA가 PBAT와 함께 혼합되어야 한다. 실행가능한 예를 들면, 중간층에서 PLA의 함량은 80%이고, 내층과 외층에서는 60%이다.
압출시 개선된 기계 속도를 유지하고, 제조되는 고분자 코팅된 섬유 포장 재료의 섬유 기재에 대한 우수한 접착력 및 개선된 가열밀폐성을 유지하는 한편, PLA계 고분자 혼합물의 압출성을 향상시킬 필요가 여전히 존재한다. 이러한 과제는 제품의 환경적 측면을 저해하지 않으면서 개선된 경제성을 가지고 성취되어야 한다.
본 발명의 목적은 섬유 포장 재료의 고분자 코팅의 개선된 제조방법을 발견하는 것이다. 구체적으로, 본 발명의 목적은 종이 또는 보드 압출 코팅 기계의 주행성뿐만 아니라 섬유 기재에 대한 우수한 접착성 및 뛰어난 가열밀폐성을 유지하는 가운데, PLA계 고분자 혼합물의 압출성을 개선하는 것이다.
본 발명에 따른 해결책은, (i) 35 g/10 min (210 ℃; 2.16 kg)을 초과하는 고용융지수를 갖는 폴리락타이드(PLA) 20 내지 95 중량%, (ii) 폴리부틸렌 숙시네이트(PBS) 또는 그의 생분해성 유도체 5 내지 80 중량%, 및 (iii) 한 가지 이상의 고분자 첨가제 0 내지 5 중량%로 이루어진 고분자 혼합물의 적어도 하나의 층을 포함하는 하나 이상의 고분자 코팅층을 섬유 기재 위에 공압출하는 것으로, 상기 혼합물의 성분들은 공압출 단계에서 용융되고 혼합된다.
PBS와 함께 고용융지수 PLA를 혼합하면 압출성을 개선하고, 혼합물에 개선된 접착력 및 가열밀폐성을 제공한다. 특히, 고분자 성분들이 서로 분리되어 과립(granule)으로 제공되고 압출 단계에서 혼합되고 용융되기 때문에, PBS 및 그 유도체는 혼합되는 성분으로서 PBAT 이상의 장점을 갖는다. 과립을 사용하면 개별 제품 배치(batches)의 요건에 따라 성분들의 함량을 용이하게 변동할 수 있는데, 이는 미리 만들어진 혼합된 혼합물을 사용하는 것 이상의 장점을 갖는다. 고용융지수 PLA를 사용하면, 표준 저용융지수 PLA와 함께 사용하는 것에 비해 PBS의 함량을 상당히 더 높게 증가시킬 수 있다. PBAT와는 달리, PBS는 재생가능, 비화석 원료로부터 만들어지는 제품으로서 시판되고 있다.
본 발명의 일 구현예에 따르면, 상기 혼합물은 다층 코팅의 최외 가열밀폐층으로 압출되어, 코팅된 포장 재료의 가열밀봉성을 개선한다. 본 발명의 다른 구현예에 따르면, 상기 혼합물은 다층 코팅의 최내 접착층으로 압출되어, 섬유 기재 위에 코팅의 접착력을 개선한다.
본 발명의 바람직한 일 구현예는 (i) 고용융지수의 폴리락타이드 20 내지 95 중량% 및 PBS 또는 그 유도체 5 내지 80 중량%를 포함하는 혼합물의 최내층, (ii) 저용융지수 폴리락타이드를 함유하는 중간층, 및 (iii) 고용융지수 폴리락타이드 20 내지 95 중량% 및 PBS 또는 그 유도체 5 내지 80 중량%를 포함하는 혼합물의 최외층을 포함하는 다층 코팅을 섬유 기재 위에 공압출하는 것을 포함한다.
좋기로는 최내 및 최외 코팅층에서 폴리락타이드는 한가지 및 동일한 고용융지수 폴리락타이드이다. 심지어, 다른 측면에서, 상기 성분들과 이들 함량은 서로 유사할 수 있어서, 동일한 고분자 혼합물이 최내 및 최외 코팅층 양쪽에 사용될 수 있고, 이는 공압출 공정을 상당히 단순하게 만든다.
상기 구현예에서, 저용융지수 PLA의 더 뻣뻣한 층이 다층 구조의 중간층으로 삽입될 수 있어서, 더 느슨한 고용융지수 PLA 혼합물 층을 지탱하고 결과적으로 공압출성을 개선한다. 이 해법은 공압출 공정에서 충분한 기계 속도를 허용한다. 표준 저용융지수 PLA를 사용하면, 압출 공정의 제어성을 개선하는 한편, 최내층 및 최외층에서의 고용융지수 PLA의 함량 임계는 감소하고, 최적의 접착성 및 가열밀폐성을 위하여 각 혼합물을 다양화할 수 있는 개선된 윈도우가 마련될 것이다. 일반적으로, 고용융지수 PLA의 사용은 혼합물에서 PBS 또는 그 유도체의 함량을 증가시킬 수 있으므로, 그 결과 압출 기계의 주행성을 유지하면서 가열밀폐성 및 접착력을 강화시킨다.
코팅층의 생분해성이 유지되는한, 고용융지수 PLA 및 PBS 또는 그 유도체에 더하여, 최대 약 5 중량%의 다른 고분자 성분이 선택적으로 혼합물에 포함될 수 있다. 이러한 첨가제의 예로서 아크릴 고분자, 예컨대 에틸렌 부틸 아크릴레이트 글리시딜 메타크릴레이트 터폴리머(EBAGMA)를 들 수 있다. 코팅 고분자의 적어도 주요 부분은 바이오 재생가능한 천연 자원으로부터 얻어진 원료로 생산될 수 있다.
본 발명의 또다른 측면은 생분해성 포장 재료이다. 본 발명에 따르면, 섬유 기재, 및 (i) 35 g/10 min (210 ℃; 2.16 kg)을 초과하는 고용융지수를 갖는 폴리락타이드 20 내지 95 중량%, (ii) 폴리부틸렌 숙시네이트(PBS) 또는 그의 생분해성 유도체 5 내지 80 중량%, 및 (iii) 한 가지 이상의 고분자 첨가제 0 내지 5 중량%으로 이루어진 고분자 혼합물의 적어도 하나의 층을 포함하는 하나 이상의 압출된 고분자 코팅층을 포함한다.
본 발명의 추가적 측면은 음료컵, 밀폐 액체 패키지, 밀폐 카튼(carton) 패키지, 및 즉석식품(ready-made)용 트레이 패키지이다. 상기 제품들의 특징은 전술한 바와 같은 본 발명의 방법에 의해 제조된 포장 재료 또는 본 발명의 포장 재료로 만들어진다는 점이다. 일회용 음료컵 또는 액체 패키지의 경우, 고분자 코팅은 적어도 컵 또는 패키지 내부의 액체-접촉면에 도포된다. 트레이의 경우, 고분자 코팅은 적어도 트레이 상부의 음식-접촉면에 도포된다. 건조한 제품용 카튼 패키지의 경우, 고분자 코팅이 패키지의 외부면에 도포되어, 외부로부터 젖지 않도록 섬유 기재 및 제품을 보호할 수 있다. 그러나, 각각의 경우, 컵, 트레이 또는 패키지에는 적어도 한 개의 고분자 코팅층이 포장 재료의 양면에 제공될 수 있다.
본 발명은 35 g/10 min (210 ℃; 2.16 kg)을 초과하는 고용융지수를 갖는 PLA를 폴리부틸렌 숙시네이트(PBS) 또는 그의 생분해성 유도체, 예컨대 폴리(부틸렌 숙시네이트 아디페이트)(PBSA)와 함께 고분자 혼합물로 사용함으로써, 기계의 주행 속도 및 고분자-코팅 재료의 가열밀폐성이 유지하면서도, 포장 재료를 생산하는 압출 코팅 기계에서 PLA계 고분자 혼합물의 압출성이 개선될 수 있다는 놀라운 발견에 기초한 것이다.
전체적인 규칙으로서, PLA의 용융지수 및 분자량(MW)은 서로 반비례하는데, 즉 용융지수가 높아질수록 분자량은 낮아진다. 일반적으로, 본 발명에 사용되는 고용융지수 PLA는 분자량이 160,000 미만이고, 좋기로는 약 100,000 이다. 본 발명의 다층 구현예에 사용되는 저용융지수 PLA의 분자량은 적어도 160,000이고, 좋기로는 약 200,000이다.
다층 코팅은 섬유 기재 위에 내부, 중간 및 외부 코팅층을 공압출함으로써 제조될 수 있다. 이 내부층 및 외부층은 35 g/10 min (210 ℃; 2.16 kg)을 초과하는 용융지수를 갖는 폴리락타이드 및 PBS 또는 그 유도체를 포함하는 혼합물을 함유한다. 선택적으로, 이 혼합물은 또다른 성분, 예컨대 아크릴 공중합체를 포함할 수 있는데, 이는 코팅층의 전체적인 생분해성을 망치지 않을 것이어야 한다.
포장 재료에서 섬유 기재는 종이 또는 보드, 종이보드뿐 아니라 카드보드일 수 있다.
상기 혼합물에서 35 g/10 min (210 ℃; 2.16 kg)을 초과하는 용융지수를 갖는 상기 폴리락타이드의 함량은 20 내지 95 중량%, 좋기로는 30 내지 60 중량%이다.
상기 폴리락타이드의 용융지수는 35 g/10 min을 초과하며, 좋기로는 40 g/10 min을 초과하고, 더욱 좋기로는 50 내지 100 g/10 min이며, 더더욱 좋기로는 60 내지 90 g/10 min, 가장 좋기로는 70 내지 85 g/10 min (210 ℃; 2.16 kg)이다. 본 발명자들은 고용융지수를 갖는 PLA가 코팅 혼합물에서 또다른 생분해성 고분자, 예컨대 폴리에스테르의 함량을 높일 수 있으며, 압출 공정에서 기계 속도를 높일 수 있음을 증명하였다.
현재까지 섬유 기재 코팅에 사용되는 PLA는 대부분 분자량이 200,000 g/mol이고, 용융지수가 대부분 25 g/10 min (210 ℃; 2.16 kg)이다. 이와 관련하여, "고용융지수 PLA (high melt index PLA)"라 함은 용융지수가 35 g/10 min (210 ℃; 2.16 kg)을 초과하며, 통상적으로 사용된 저용융지수 PLA에 비하여 분자량이 좋기로는 적어도 약 40% 감소된 PLA를 의미한다.
또한, PLA는 재생가능한 출발 물질을 사용하여 생산될 수 있다. 또한, 이는 예컨대 퇴비화시에 생분해될 수 있으며, 소각될 수 있다.
이와 관련하여, "생분해성"이라 함은 자연적 호기성(퇴비화) 및 혐기성(매립) 환경에서 분해될 고분자를 의미한다. 고분자의 생분해는 미생물이 고분자를 동화할 수 있는 화합물이나 또는 환경에 덜 해로운 부식토-같은 물질로 대사할 때 일어난다. 이들은 재생가능한 원료 또는 첨가제를 포함하는 석유계 플라스틱으로부터 유래할 수 있다. 방향족 폴리에스테르는 거의 모두 미생물의 공격에 저항하며, 대부분의 지방족 폴리에스테르는 잠재적으로 가수분해될 수 있는 에스테르 결합 때문에 생분해될 수 있다. 이러한 생분해성 폴리에스테르의 예로는 폴리부틸렌 숙시네이트(PBS)를 들 수 있다.
특히, 본 발명에서 사용되는 PLA는 천연 유래, 즉 재생가능한 천연 자원, 예컨대 옥수수, 감자, 타피오카, 셀룰로오즈, 콩단백, 락트산 등으로부터 제조되거나, 또는 자연적으로 생산될 수 있고 (예컨대 미생물 발효에 의함), 생분해성이거나 비료화될 수 있다. 또한, PBS 및 PBSA와 같은 그 유도체 역시 생분해성이거나 비료화될 수 있으나, 심지어 화석(석유) 유래일 수도 있다.
혼합물에서 PBS 또는 그 유도체의 함량은 5 내지 80 중량%, 좋기로는 40 내지 70 중량%, 및 가장 좋기로는 45 내지 65 중량%이다. 좋기로는 고분자는 PBS인데, 이는 코팅층의 접착력뿐만 아니라 가열밀폐성을 개선한다.
이와 관련하여, "접착력"이라 함은 섬유 재료를 포함하는 어떤 표면 및 고분자 코팅된 표면에 대한 접착력을 의미하지만, 특히 이는 섬유 기재로 구성된 원 섬유 재료(종이 또는 보드)에 대한 접착력을 의미한다. 목적은 완전한 접착을 달성하는 것인데, 이는 코팅 분리를 시도할 경우 코팅이 전체적으로 벗겨지는 대신에 섬유 기재 층 내에서 파손이 발생한다는 것을 의미한다.
"가열밀폐성(heat-sealability)"이라 함은 연화 또는 용융상태의 고분자 코팅이 그것과 같거나 다른 고분자, 원 섬유 재료의 반대쪽 표면에 부착될 수 있음을 의미한다. 가열된 고분자가 냉각되고 고체화하면서, 표면들 사이에 견고한 밀폐가 형성된다. 고분자 혼합물이 본 발명에 따라 사용될 경우, 사용가능한 가열밀폐는, PLA를 단독 사용할 경우에 비해 더 넓은 온도 범위에서 달성될 수 있다.
본 발명에 따른 방법의 주된 장점은 코팅 기계의 개선된 주행성으로, 즉 충분한 압출성 및 접착력 때문에 고용융지수 PLA를 사용함에도 불구하고 기계 속도를 높일 수 있게 한다.
본 발명의 방법에서, 압출시 기계 속도는 적어도 100 m/min이다. 좋기로는 기계 속도는 적어도 150 m/min, 더욱 좋기로는 적어도 200 m/min, 더더욱 좋기로는 적어도 250 m/min, 및 가장 좋기로는 적어도 300 m/min이다. 높은 기계 속도는 제조 공정의 경제성을 개선한다.
바람직한 세번째 성분으로서, 혼합물은 소량, 최대 약 5 중량%의 아크릴 공중합체, 예컨대 에틸렌 부틸 아크릴레이트 글리시딜 메타크릴레이트 터폴리머(EBAGMA)를 포함할 수 있다. 따라서, 본 발명의 포장 재료는 (i) 고용융지수 PLA 30 내지 60 중량%, (ii) PBS 또는 그 유도체 40 내지 70 중량%, 및 (iii) 아크릴 공중합체 0 내지 5 중량%의 혼합물로 이루어진 코팅층을 포함할 수 있다.
아크릴 고분자는 섬유 기재에 대한 압출된 고분자 코팅층의 접착력을 더욱 개선하기 위하여 첨가된다. EBAGMA를 포함하는 아크릴 고분자는 비생분해성이지만, 최대 5 중량%의 소량을 사용할 경우에는 전반적으로 코팅층의 분해를 막지 않는다.
본 발명에 따르면, PLA와 혼합되는 바람직한 생분해성 고분자는 폴리부틸렌 숙시네이트(PBS)이다. PBS의 특별한 장점은, PBS 및 PLA 과립이 분리되어 공급될 수 있는 압출기에서 고용융지수 PLA와의 혼합성(blendability)이 탁월하다는 것이다.
PLA와 혼합된 PBS 또는 그 유도체는 섬유 보드 기재 위에 압출시 이 혼합물로 이루어진 코팅층의 접착력을 개선한다. 동시에, 본 발명에 따른 코팅된 포장 재료로 만들어진 음료컵에서 액체의 미가공 가장자리 침투가, PLA 단독인 경우와 비교할 때, 상당히 감소하는데, 뜨거운 커피의 경우, 현저하게 감소하며, 만약 있다 하더라도, 컵 재킷에서 수직의 가열-밀폐 선을 따라 갈색이 관찰된다. 개선된 접착력은 또한 코팅 능력을 증가시켜, 뜨거운 음료에 의해 발생되는 증기 압력을 섬유 기재 내에서 견디게 되어, 그 결과 코팅이 기재층으로부터 느슨해지는 것을 방지하고 액체 침투의 경로 개방을 방지하는 것으로 여겨진다.
PLA와의 혼합물로서 우수한 접착력 및 가열밀폐성 및 압출성에 더하여, PBS, PBSA와 같은 그 유도체 및 PBAT는 생분해성이며, 혼합물은 주로 재생가능한 천연 자원으로부터 얻어진 원료로부터 제조될 수 있다.
전술한 바와 같은 생분해성 고분자 혼합물은 코팅된 포장 재료의 최상부 표면층으로 유리하게 압출될 수 있다. 이 경우, PBS 또는 그 유도체는 고분자 코팅 포장 재료의 가열밀폐성을 개선하는 역할을 한다. 소량의 아크릴 공중합체, 예컨대 EBAGMA의 첨가는 코팅층의 가열밀폐성을 더욱 개선한다.
전술한 바와 같은 생분해성 고분자 혼합물은 유리하게 압출되어 포장 재료의 섬유 기재와 직접 접촉할 수 있다. 접착력이 우수하기 때문에, 섬유 기재와 본 발명의 코팅 사이에는 별도의 접착층 사용을 필요로 하지 않는다. 이는 제조 공정을 단순화시키며 원료 비용을 감소시킨다. PBS 또는 그 유도체는 그 밑에 있는 섬유 기재에 대한 코팅층의 접착력을 개선하는 역할을 한다. 다층 코팅에서 상기 코팅층은 최하부 층이다.
공압출된 다층 코팅에서 각각의 층은 실질적으로 생분해성 고분자로 이루어져야 하며, 이들은 좋기로는 재생가능한 원료에 기초한다. 본 발명의 재료는 고분자 코팅을 그것의 한 면 또는 양면에 가질 수 있다. 섬유 기재의 반대면들 상의 코팅은 서로 유사하거나 다를 수 있는데, 예컨대 다층 코팅이 한 면에, 그리고 단수층 코팅이 그 반대면에 있을 수 있다.
본 발명에 따르면, 혼합물의 성분들은 압출 단계에 있어서 용융되고 혼합되며, 더욱 구체적으로는 하나의 단계에서 이 고분자 혼합물은 과립으로 혼합되고 용융된 직후, 종이 또는 보드 기재 위에 이 용융물의 압출이 이루어진다. 이는 특히 PLA 및 PBS 또는 그 유도체일 경우 효과가 좋다. 압출기에서 먼저 성분들을 혼합하면, 혼합되는 성분들의 각각의 함량 조절이 용이한데, 이는 미리 혼합된 혼합물을 사용하는 것 보다 더 유리한 장점이다. 과립 PLA 및 폴리에스테르는 가용성이 우수하며, 또한 일반적으로 미리 혼합된 화합물에 비하여 비용이 적게 든다.
섬유 기재의 한 면에 적용되는 고분자 코팅의 전체 사용량은 10 내지 60 g/m2 범위, 일반적으로 약 25 g/m2 일 수 있다. 다층 코팅에서 한 층당 고분자의 사용량은 4 내지 20 g/m2, 좋기로는 6 내지 15 g/m2 일 수 있다. 대표적인 예로서, 중간층이 저용융지수 PLA만으로 이루어지고, 각 코팅층의 무게가 7, 11 및 7 g/m2인 3중층 코팅을 들 수 있다.
본 발명의 유용한 일 구현예로서, 섬유 기재, 및 (i) 35 g/10 min (210 ℃; 2.16 kg)을 초과하는 고용융지수를 갖는 폴리락타이드 20 내지 95 중량%, (ii) 폴리부틸렌 숙시네이트(PBS) 또는 그의 생분해성 유도체 5 내지 80 중량%, 및 (iii) 한 가지 이상의 고분자 첨가제 0 내지 5 중량%로 이루어진 고분자 혼합물의 적어도 하나의 층을 포함하는 하나 이상의 압출된 고분자 코팅층을 포함하는 포장 재료를 들 수 있다.
본 발명의 바람직한 일 구현예로서, 공압출된 내부, 중간 및 외부 코팅층을 포함하는 섬유 종이 또는 보드계 포장 재료를 들 수 있는데, 여기서 내층 및 외층은 35 g/10 min (210 ℃; 2.16 kg)을 초과하는 용융지수를 갖는 PLA 20 내지 95 중량%, PBS 또는 그의 생분해성 유도체 5 내지 80 중량%, 및 선택적으로 EBAGMA와 같은 아크릴 공중합체 0 내지 5 중량%의 혼합물을 포함하며, 중간층은 5 내지 35 g/10 min (210 ℃; 2.16 kg)의 용융지수를 갖는 폴리락타이드를 포함한다. 상기 내층은 압출시 섬유 기재에 대한 뛰어난 접착력을 제공할 것이며, 상기 외층은 비코팅된 섬유 기재에 대한, 또는 외부 가열-밀폐 층과 유사하거나 유사하지 않은 고분자층에 대한 뛰어난 가열밀폐성을 제공할 것이다. 저용융지수를 갖는 PLA를 함유하는 중간층은 압출 공정 중에 고분자층을 지탱한다. 또한, PLA는 재생가능하며 유용한, 예컨대 수분차단성을 갖고 및 비용이 저렴한 재료이다. 다층 구조는, 압출성 또는 제조된 코팅의 물성을 저하시키지 않으면서 원료를 최적화할 수 있게 해준다.
더욱 바람직한 일 구현예에서, 상기 포장 재료는 섬유 기재, 및 50 내지 100 g/10 min (210 ℃; 2.16 kg)의 용융지수를 갖는 폴리락타이드 30 내지 60 중량%, PBS 또는 그 유도체 40 내지 70 중량%, 및 아크릴 공중합체 0 내지 5 중량%의 혼합물의 최내층 및 최외층, 및 5 내지 35 g/10 min (210 ℃; 2.16 kg)의 용융지수를 갖는 폴리락타이드의 중간층을 포함하는 공압출된 다층 코팅을 포함한다. 동일한 혼합물이 최내층 및 최외층에 유리하게 사용된다.
추가적으로, 본 발명은 전술한 바와 같은 포장 재료로 만들어진 개선된 용기를 제공한다. 뜨거운 음료, 특히 뜨거운 커피를 위한 일회용 음료컵이 이러한 용기 중 대표적인 예이다.
본 발명에 따르면, 본 발명의 방법에 따라 제조된 포장 재료, 또는 본 발명의 포장 재료로 만들어진 음료컵은 컵 내부의 액체-접촉면에 도포된 고분자 코팅을 갖는다.
본 발명에 따르면, 본 발명의 방법에 따라 제조된 포장 재료, 또는 본 발명의 포장 재료로 만들어진 밀폐 액체 패키지는 패키지 내부의 액체-접촉면에 도포된 고분자 코팅을 갖는다. 그러나, 이와 유사한 패키지가 건조한 제품용 카튼 패키지로서도 유용하다.
본 발명에 따르면, 본 발명의 방법에 따라 제조된 포장 재료, 또는 본 발명의 포장 재료로 만들어진 밀폐 카튼 패키지는 패키지 외부면에 도포된 고분자 코팅을 갖는다.
본 발명에 따르면, 트레이가 본 발명의 방법에 따라 제조된 포장 재료, 또는 본 발명의 포장 재료로 만들어진, 즉석식품(ready-made food)용 트레이 패키지는 트레이 상부의 음식-접촉면에 도포된 고분자 코팅을 갖는다.
본 발명에 따른 제품 패키지는 좋기로는 완전히 전술한 바와 같은 포장 재료로 만들어진다. 각 경우에 포장 재료의 반대면에도, 예컨대 가열밀폐성을 개선하기 위하여 또는 기체 또는 향 차단 목적을 위하여, 고분자-코팅될 수 있다.
도 1은 여러가지 비교 재료 및 본 발명에 따른 구현예에서 얻어진 코팅 기계 속도(주행성)를 개략적으로 도시한 것이다.
도 2는 여러가지 비교 재료 및 본 발명에 따른 구현예에서 얻어진 접착력을 개략적으로 도시한 것이다.
도 3은 여러가지 비교 재료 및 본 발명에 따른 구현예에서 얻어진 가열밀폐성을 개략적으로 도시한 것이다.
도 4는 본 발명에 따른 3중층 구조의 특성을 개략적으로 요약한 도면이다.
도 5는 비교 단일층 구조 및 본 발명에 따른 3중층 구조의 특성을 개략적으로 비교하는 도면이다.
도 6a 및 6e는 본 발명에 따른 포장 재료의 구조적 구현예를 예시한 것이다.
실시예
도 6a 내지 6e는 본 발명에 따른 포장 재료의 다섯 가지 구조적 구현예를 도시한다. "PLA1"은 저용융지수 PLA를 의미하며; "PLA2" 고용융지수 PLA를 의미하고; "PBS"는 폴리부틸렌 숙시네이트를 의미하며, "보드(board)"는 섬유 기재층을 나타내는데, 이는 종이, 종이보드 또는 카드보드이다. PBS 대신에 PBS의 생분해성 유도체가 사용될 수 있다.
PLA2 및 PBS의 혼합물의 코팅 및 단일 PLA1이 섬유 종이 또는 보드 기재("보드")의 한면 또는 양면에 압출된 또는 공압출된 단일층 또는 다층 코팅이 있다. 혼합물에서 PLA2의 함량은 20 내지 95 중량%, 좋기로는 30 내지 60 중량%이며, PBS의 함량은 5 내지 80 중량%, 좋기로는 40 내지 70 중량% 범위에서 다양할 수 있다. 선택적인 세번째 성분인, 아크릴 공중합체, 예컨대 에틸렌 부틸 글리시딜 메타크릴레이트 터폴리머(EBAGMA)는 혼합물에 최대 5 중량% 포함될 수 있다. 기재는 무게 40 내지 350 g/m2의 종이, 종이보드 또는 카드보드일 수 있으며, 좋기로는 170 내지 350 g/m2의 컵보드 또는 액체 패키지 보드일 수 있다.
포장 재료가 양면에 압출된 고분자 코팅을 갖는 경우, 반대면의 코팅이 서로 같을 필요가 없음을 숙련자는 이해할 것이다. 섬유 기재의 한 면에 단일층 코팅이 있고, 나머지 면에 다층 코팅이 있을 수 있다. 또한, 압출 코팅에 적합한 다른 생분해성 고분자 층을, 좋기로는 고용융지수 폴리락타이드와 혼합하여, 다층 코팅에 포함시킬 수도 있다.
편리하게도 PBS는 Mitsubishi사의 제품명 GsPLA FZ91PD의 시판 제품으로 사용가능하며, EBAGMA는 DuPont사의 제품명 Biomax Strong 120의 시판 제품으로 사용가능하다.
더욱 구체적으로, 도 6a는 기재(1)와 함께, PLA2 및 PBS의 혼합물의 단일 압출된 코팅층(2)을 도시한다. 이 단일층(2)의 무게는 10 내지 30 g/m2 범위일 수 있다. 도 6b에 이러한 PLA2 + PBS 혼합물 층(2)이 기재(1)의 양면에 있다.
도 6c는 최내 PLA2 + PBS 혼합물 층(2), PLA1의 중간층(3), 및 최외 PLA2 + PBS 혼합물 층(4)을 갖는 공압출된 다층 코팅을 도시한다. 3개의 층(2, 3, 4) 각각의 무게는 4 내지 13 g/m2일 수 있다. 따라서, 다층 코팅의 전체 무게는 12 내지 39 g/m2이다. PLA1의 중간층(3)을 포함시킴으로써 압출성을 개선하는 동시에 코팅의 전체 두께가 증가한다. 도 6d는 이와 유사한 다층 코팅(2, 3, 4)을 기재(1)의 양면에 도시한다.
도 6e는 보드 기재(1) 및 압출된 최내, 중간 및 최외 코팅층(2, 3, 5)을 포함하는 포장 재료를 도시한다. 오직 최내층(2)만이 상술한 바와 같은 PLA2 + PBS 혼합물로 이루어진다. 중간층(3)은 PLA1만으로 이루어진다. 최외 가열밀폐 층(5)은 약 45 중량%의 PLA2와 55중량%의 폴리부틸렌 아디페이트 테레프탈레이트(PBAT)의 혼합물을 포함한다. 3개의 코팅층(2, 3, 5)의 무게는 도 6c의 구현예에서 각 층(2, 3, 4)과 일치할 수 있다.
포장 재료가 압출된 고분자 코팅을 양면에 갖는 경우, 반대면의 코팅이 서로 같을 필요는 없다. 단일층 코팅을 섬유 기재의 한 면에 단일층 코팅이 있고, 나머지 면에 다층 코팅이 있을 수 있다. 또한, 압출 코팅에 적합한 다른 생분해성 고분자 층을, 좋기로는 PLA2와 혼합하여, 다층 코팅에 포함시킬 수도 있다. 도 6e는 이러한 구현예의 예이다. PBAT 외에도, 유용한 고분자의 다른 예로서, PHA (폴리하이드록시 알카노에이트), PHB (폴리하이드록시 부티레이트), PHBV (폴리하이드록시 부티레이트 하이드록시발러레이트), PGA (폴리클리콜산), PEG (폴리에틸렌 글리콜), PCL (폴리카프로락톤), 및 스타치계 바이오폴리머를 들 수 있다. 그러나, 다층 구조의 최내층은 PLA 및 PBS 또는 그 유도체를 함유하는 혼합물로 이루어질 수 있다.
시험예
이하, 본 발명을 실험실 시험에 의하여 설명한다. "저(low)" 또는 "고(high)" 용융지수를 갖는 압출 등급 폴리락타이드(아래 표 1 참조) 및 폴리부틸렌 숙시네이트(PBS)를 표 2에 나타낸 바와 같은 코팅 고분자로서 또는 혼합된 코팅 고분자로서 사용하였다. 순수한 PLA (기준으로서도 사용됨)뿐만 아니라 혼합물이 무게 280 g/m2의 보드 기재의 한면 위에 단일층 또는 3중층 구조로 압출되었다. 단일층 및 3중층 구조에서 실제 코팅 무게를 측정하였다. 코팅 기법 때문에, 무게가 24.9 내지 27.6 g/m2 (약 25 g/m2) 범위 내에서 조금 차이가 있었다. 표 1은 실험에 사용된 고분자의 특성이다.
고분자 용융지수 (g/10 min) 온도 (℃)
PLA1 25; "저(low)" 210
PLA2 75; "고(high)" 210
PBS 4,5 190
각 코팅된 시험 재료에 대하여, 코팅 기계의 주행성 및 제조된 코팅의 접착력 및 가열밀폐성을 측정하였다.
보드 기재에 대한 접착력은 0 내지 5 범위에서 결정되었고, 가장 높은 수치가 가장 좋은 접착력을 나타낸다. 고분자 코팅은 압출에 의하여 기재 위에 도입되었고, 보드 표면에 대한 접착력은 상기 범위에서 규정되었는데, 다음과 같이 분류되었다.
1 = 접착력 없음, 고분자 층 박리;
2 = 접착력 불량, 박리된 고분자 층에 일부 섬유가 붙음;
3 = 접착력 불량, 고분자 층을 분리시키면, 코팅 부위에서 종이 보드의 50% 미만이 파손됨;
4 = 접착력 보통, 고분자 층을 분리시키면, 코팅 부위에서 종이 보드의 50% 이상이 파손됨;
5 = 접착력 완벽, 고분자 층을 분리시키면, 코팅 부위 전체에서 종이 보드가 파손됨.
가열밀폐성은, 가열-밀폐 층의 시험에서, 가열-밀폐 층과 그 반대 표면 사이에 성공적인 밀폐를 제공하는 최저 밀폐 온도로서 주어진다. 한다. 그 기준은 밀폐된 부분(seal)을 찢어서 개방하려고 시도했을 때 밀폐된 부분이 개방되는 대신 섬유 보드 기재가 파손되는 결과가 나타나는 것이다.
주행성은 압출시 또는 공압출시 작동가능한 최저 기계 속도로 주어진다. 표 2는 보드 기재에 적용된 단일층 및 3중층의 접착력, 가열밀폐성 및 주행성 (코팅 기계 속도) 결과이다. PLA1는 용융지수(약 25 g/10min)를 갖는 종래 사용된 PLA이고, PLA2는 고용융지수(약 75 g/10 min)를 갖는다. 표의 오른쪽 컬럼은, 적절한 경우에, 도 6에 나타낸 일반적인 구조를 인용한다.
접착력 가열밀폐성
(℃)		 주행성
(m/min)		 도면
보드/10%PBS+PLA1 4 440 290
보드/15%PBS+PLA1 - - -
보드/20%PBS+PLA1 - - -
보드/20%PBS+PLA2 4,5 380 100 6a
보드/40%PBS+PLA2 4,5 400 240 6a
보드/60%PBS+PLA2 4 410 100 6a
보드/20%PBS+PLA1/PLA1/20%PBS+PLA1 5 460 250
보드/40%PBS+PLA1/PLA1/40%PBS+PLA1 - - -
보드/60%PBS+PLA1/PLA1/60%PBS+PLA1 - - -
보드/80%PBS+PLA1/PLA1/80%PBS+PLA1 - - -
보드/20%PBS+PLA2/PLA1/20%PBS+PLA2(1) 5 410 270 6c
보드/40%PBS+PLA2/PLA1/40%PBS+PLA2(1) 5 410 320 6c
보드/60%PBS+PLA2/PLA1/60%PBS+PLA2(1) 5 380 300htd 6c
보드/80%PBS+PLA2/PLA1/80%PBS+PLA2(1) 4 360 300 6c
보드/PLA2/PLA1/PLA2 4 390 220
보드/PBS/PLA1/PBS 4 350 200
보드/PBS 4 350 180
보드/PLA2 3 390 불량
상기 (1)은 본 발명에 따른 실시예임을 표시하며, 나머지는 비교예이다.
결과가 누락된 것은 시험 중에 실패한 것으로 실행불가능을 의미한다.
주행성 결과 (코팅 기계 속도)를 도 1에 나타내었다. 기계가 기존의 PLA (PLA1)을 사용하여 높은 (>40%) PBS 농도를 처리할 수 없는 반면, 기존의 PLA (PLA1)를 고용융지수 PLA (PLA2) 및/또는 3중층 구조(중간에 PLA1 층, 및 내층과 외층에 PLA2+PBS)로 대체한 결과 뛰어난 주행성을 얻음이 증명되었다. 또한, 특히 40%의 PBS와 혼합될 경우, PLA2를 사용한 단일층 구조도 우수한 주행성을 가졌다.
접착력 결과를 도 2에 나타내었다. 고용융지수 PLA를 PBS와 조합하여 사용하는 각 경우에, 접착력 수치가 개선되었다. 20% PBS 농도 이후에는 더 이상 개선이 감지되지 않았다.
가열밀폐성 결과를 도 3에 나타내었는데, 고용융지수 PLA를 사용한 결과 가열밀폐성이 상당히 개선됨을 보여준다 (더 낮은 가열-밀폐 온도로 비교됨). 또한, 고용융지수 PLA 및 PBS를 포함하는 혼합물은 넓은 온도 범위에서 가열-밀폐될 수 있으므로 공정에 융통성을 제공할 수 있음(데이터 첨부 안함)을 발견하였다.
PLA1이 중간층에 사용되고, PBS와 혼합된 PLA2이 최내층 및 최외층에 사용된, 3중층 구조(도 6c)는 최고의 코팅 기계 속도(주행성) 및 우수한 가열밀폐 및 접착력 특성에 의하여 특히 유익함을 알게 되었다. 중간층의 PLA1는 필름에 강도를 부여하는 것으로 생각된다.

Claims (15)

  1. (i) 35 g/10 min (210 ℃; 2.16 kg)을 초과하는 고용융지수를 갖는 폴리락타이드(PLA) 20 내지 95 중량%, (ii) 폴리부틸렌 숙시네이트(PBS) 또는 그의 생분해성 유도체 5 내지 80 중량%, 및 (iii) 한 가지 이상의 고분자 첨가제 0 내지 5 중량%로 이루어진 고분자 혼합물의 적어도 하나의 층을 포함하는 하나 이상의 고분자 코팅층을 섬유 기재 위에 압출하는 것을 포함하는 생분해성 포장 재료를 제조하는 방법으로서,
    상기 혼합물의 성분들은 압출 단계에서 용융되고 혼합되는 것인, 생분해성 포장 재료를 제조하는 방법.
  2. 제1항에 있어서, 상기 혼합물은 (i) 상기 고용융지수 폴리락타이드 30 내지 60 중량%, (ii) 폴리부틸렌 숙시네이트 또는 그의 생분해성 유도체 40 내지 70 중량%, 및 (iii) 아크릴 공중합체 0 내지 5 중량%로 이루어지는 것을 특징으로 하는 생분해성 포장 재료를 제조하는 방법.
  3. 제1항에 있어서, 상기 고용융지수 폴리락타이드는 용융지수가 50 내지 100, 또는 70 내지 85 g/10 min (210℃; 2.16 kg)인 것을 특징으로 하는 생분해성 포장 재료를 제조하는 방법.
  4. 제1항에 있어서, 상기 혼합물은 다층 코팅의 최외 가열밀폐층으로 압출되는 것을 특징으로 하는 생분해성 포장 재료를 제조하는 방법.
  5. 제1항에 있어서, 상기 혼합물은 다층 코팅의 최내 접착층으로 압출되는 것을 특징으로 하는 생분해성 포장 재료를 제조하는 방법.
  6. 제4항에 있어서, 상기 방법은 상기 혼합물의 최내층, 5 내지 35 g/10 min (210℃; 2.16 kg)의 저용융지수를 갖는 폴리락타이드를 함유하는 중간층, 및 상기 혼합물의 최외층을 포함하는 다층 코팅을 공압출하는 것을 특징으로 하는 생분해성 포장 재료를 제조하는 방법.
  7. 제6항에 있어서, 다층 코팅의 최내층과 최외층으로서 동일한 혼합물이 압출되는 것을 특징으로 하는 생분해성 포장 재료를 제조하는 방법.
  8. 제1항에 있어서, 단일층 코팅은 섬유 기재와 직접 접촉하도록 압출되는 것을 특징으로 하는 생분해성 포장 재료를 제조하는 방법.
  9. 제1항에 있어서, 압출시 기계 속도는 적어도 100 m/min인 것을 특징으로 하는 생분해성 포장 재료를 제조하는 방법.
  10. 섬유 기재 및
    (i) 35 g/10 min (210 ℃; 2.16 kg)을 초과하는 고용융지수를 갖는 폴리락타이드 20 내지 95 중량%, (ii) 폴리부틸렌 숙시네이트(PBS) 또는 그의 생분해성 유도체 5 내지 80 중량%, 및 (iii) 한 가지 이상의 고분자 첨가제 0 내지 5 중량%로 이루어진 고분자 혼합물의 적어도 하나의 층을 포함하는 하나 이상의 압출된 고분자 코팅층을 포함하는 생분해성 포장 재료.
  11. 제10항에 있어서, 섬유 기재 및
    (i) 50 내지 100 g/10 min (210 ℃; 2.16 kg)의 고용융지수 폴리락타이드 30 내지 60 중량%, (ii) 폴리부틸렌 숙시네이트 또는 그 유도체 40 내지 70 중량%, 및 (iii) 아크릴 공중합체 0 내지 5 중량%로 이루어지는 혼합물의 최내층 및 최외층, 및 5 내지 35 g/10 min (210 ℃; 2.16 kg)의 저용융지수를 갖는 폴리락타이드의 중간층을 포함하는 압출된 다층 코팅을 포함하는 것인 생분해성 포장 재료.
  12. 고분자 코팅이 컵 내부의 액체-접촉면에 도포되고,
    제1항 내지 제9항 중 어느 하나의 항에 기재된 방법에 의하여 제조된 포장 재료로 만들어지거나, 또는 제10항 또는 제11항에 기재된 포장 재료로 만들어진,
    음료컵.
  13. 고분자 코팅이 패키지 내부의 액체-접촉면에 도포되고,
    제1항 내지 제9항 중 어느 하나의 항에 기재된 방법에 의하여 제조된 포장 재료로 만들어지거나, 또는 제10항 또는 제11항에 기재된 포장 재료로 만들어진,
    밀폐 액체 패키지.
  14. 고분자 코팅이 패키지 외부면에 도포되고,
    제1항 내지 제9항 중 어느 하나의 항에 기재된 방법에 의하여 제조된 포장 재료로 만들어지거나, 또는 제10항 또는 제11항에 기재된 포장 재료로 만들어진,
    밀폐 카튼(carton) 패키지.
  15. 제1항 내지 제9항 중 어느 하나의 항에 기재된 방법에 의하여 제조된 포장 재료로 만들어지거나, 또는 제10항 또는 제11항에 기재된 포장 재료로 만들어진,
    즉석식품(ready-made food)용 트레이 패키지.
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