KR102262198B1 - Process for preparing inert solid propellant compositions and inert solid propellant compositions - Google Patents
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Abstract
본 발명은 조성물의 총 중량에 대하여, 하이드록실 터미네이티드 폴리머(hydroxyl terminated polymer)를 포함하는 바인더 0.01 중량% 내지 15 중량%; 이소시아네이트계 화합물을 포함하는 경화제 0.01 중량% 내지 10 중량%; 에스터계 화합물을 포함하는 가소제 0.01 중량% 내지 10 중량%; 산화방지제 0.01 중량% 내지 10 중량%; C16H30O4Sn(CAS No. 301-10-0)를 포함하는 경화촉매 0.001 중량% 내지 5 중량%; 및 고체원료 70 중량% 내지 90 중량%;를 포함하는 비활성 고체 추진제 조성물의 제조 과정 중,
바인더의 하이드록시기(-OH)와 경화제의 이소시아네이트기(-NCO)의 당량비(-NCO/-OH)를 0.5 내지 1.3의 범위 내에서 조절하여 조성물의 경도를 조절하는 단계; 및
상기 C16H30O4Sn (CAS No. 301-10-0)
를 포함하는 경화촉매의 함량을 0.001 중량% 내지 5 중량% 범위 내에서 조절하여 조성물의 점도를 조절하는 단계;를 포함하는 비활성 고체 추진제 조성물의 제조방법 및 비활성 고체 추진제 조성물을 제공한다.The present invention provides, based on the total weight of the composition, 0.01% to 15% by weight of a binder comprising a hydroxyl terminated polymer; 0.01 wt% to 10 wt% of a curing agent including an isocyanate-based compound; 0.01 wt% to 10 wt% of a plasticizer including an ester-based compound; 0.01% to 10% by weight of an antioxidant; C 16 H 30 O 4 Sn (CAS No. 301-10-0) 0.001 wt% to 5 wt% of a curing catalyst; and 70 wt% to 90 wt% of a solid raw material; during the manufacturing process of an inert solid propellant composition comprising,
adjusting the hardness of the composition by adjusting the equivalent ratio (-NCO/-OH) of the hydroxyl group (-OH) of the binder and the isocyanate group (-NCO) of the curing agent within the range of 0.5 to 1.3; and
The above C 16 H 30 O 4 Sn (CAS No. 301-10-0)
Controlling the viscosity of the composition by adjusting the content of the curing catalyst comprising a 0.001% by weight to 5% by weight to provide a method for preparing an inert solid propellant composition comprising; and an inert solid propellant composition.
Description
본 발명은 비활성 고체 추진제 조성물의 제조방법 및 비활성 고체 추진제 조성물에 관한 것이다. The present invention relates to a process for preparing an inert solid propellant composition and to an inert solid propellant composition.
고체 추진제는 액체 연료에 비해 장기간 저장이 가능하며 즉시 발사가 가능하다고 하는 이점을 갖는다. 따라서 군용 로켓탄이나 미사일, 혹은 우주 발사체용으로 사용되며, 액체 연료의 보조 연료로서도 사용되고 있다.Solid propellants have advantages over liquid fuels in that they can be stored for a long time and can be fired immediately. Therefore, it is used for military rockets, missiles, or space launch vehicles, and is also used as an auxiliary fuel for liquid fuel.
로켓 제작시 활성 고체 추진제를 적용하기 전 비활성 추진제를 적용하여 리허설을 진행하여 제조 공정성을 검증한다. Before applying the active solid propellant when manufacturing a rocket, rehearsals are conducted by applying an inert propellant to verify the manufacturing processability.
또한 로켓 탄두 등의 시험 평가에서도 비활성 추진제가 적용된다. 탄두 신관 생존성을 확인하기 위해 주로 사용하며 외부 에너지에 의해서 추진제는 발화되지 않아야 한다. Inert propellants are also applied in the evaluation of tests such as rocket warheads. It is mainly used to check the survivability of the warhead fuse, and the propellant should not be ignited by external energy.
상기와 같은 용도로 사용되는 비활성 추진제는 정확한 시험 평가를 위해서 활성 추진제와 동일한 밀도 및 경도를 갖는 것이 중요하다. 그러나, 비활성 추진제는 활성 추진제와 달리 산화제, 연소촉매, 결합제 등을 포함하지 않으므로, 이들을 다른 성분으로 대체하여 활성 추진제와 동일한 밀도 및 경도를 형성하는 것은 매우 복잡하고 어려운 과정이라 할 수 있다. It is important that the inert propellant used for the above purpose has the same density and hardness as the active propellant for accurate test evaluation. However, unlike active propellants, inert propellants do not contain oxidizing agents, combustion catalysts, binders, etc., so it is a very complicated and difficult process to replace them with other components to form the same density and hardness as active propellants.
그러므로, 활성 고체 추진제와 유사한 밀도와 경도를 갖는 비활성 고체 추진제를 제조하는 방법은 잘 알려져 있지 않으며, 필요시 마다 다양한 방법을 동원하여 유사한 밀도 및 경도를 맞춰 비활성 고체 추진제를 구성하고 있는 실정이다. 따라서, 일반적으로 사용되고 있는 비활성 고체 추진제는 활성 고체 추진제와 밀도 및 경도의 차이가 큰 경우가 많아 정확한 리허설 및 관련 시험을 어렵게 하고 있다.Therefore, a method for preparing an inert solid propellant having a density and hardness similar to that of an active solid propellant is not well known, and various methods are used whenever necessary to form an inert solid propellant by matching similar density and hardness. Therefore, the inert solid propellant generally used has a large difference in density and hardness from the active solid propellant, making accurate rehearsal and related tests difficult.
본 발명은, 종래기술의 상기와 같은 단점을 해결하기 위하여 안출된 것으로서, The present invention has been devised to solve the above disadvantages of the prior art,
활성 고체 추진제와 점도, 밀도 및 경도가 유사한 비활성 고체 추진제 조성물의 제조방법 및 비활성 고체 추진제 조성물을 제공하는 것을 목적으로 한다.An object of the present invention is to provide a method for preparing an inert solid propellant composition and an inert solid propellant composition having similar viscosity, density and hardness to an active solid propellant.
본 발명은, The present invention is
조성물의 총 중량에 대하여, 하이드록실 터미네이티드 폴리머(hydroxyl terminated polymer)를 포함하는 바인더 0.01 중량% 내지 15 중량%; 0.01% to 15% by weight of a binder comprising a hydroxyl terminated polymer, based on the total weight of the composition;
이소시아네이트계 화합물을 포함하는 경화제 0.01 중량% 내지 10 중량%;0.01 wt% to 10 wt% of a curing agent including an isocyanate-based compound;
에스터계 화합물을 포함하는 가소제 0.01 중량% 내지 10 중량%; 0.01 wt% to 10 wt% of a plasticizer including an ester-based compound;
산화방지제 0.01 중량% 내지 10 중량%; 0.01% to 10% by weight of an antioxidant;
C16H30O4Sn(CAS No. 301-10-0)를 포함하는 경화촉매 0.001 중량% 내지 5 중량%; 및 C 16 H 30 O 4 Sn (CAS No. 301-10-0) 0.001 wt% to 5 wt% of a curing catalyst; and
고체원료 70 중량% 내지 90 중량%;를 포함하는 비활성 고체 추진제 조성물의 제조 과정 중, During the manufacturing process of the inert solid propellant composition comprising; 70% to 90% by weight of the solid raw material,
바인더의 하이드록시기(-OH)와 경화제의 이소시아네이트기(-NCO)의 당량비(-NCO/-OH)를 0.5 내지 1.3의 범위 내에서 조절하여 조성물의 경도를 조절하는 단계; 및adjusting the hardness of the composition by adjusting the equivalent ratio (-NCO/-OH) of the hydroxyl group (-OH) of the binder and the isocyanate group (-NCO) of the curing agent within the range of 0.5 to 1.3; and
상기 C16H30O4Sn (CAS No. 301-10-0)The above C 16 H 30 O 4 Sn (CAS No. 301-10-0)
를 포함하는 경화촉매의 함량을 0.001 중량% 내지 5 중량% 범위 내에서 조절하여 조성물의 점도를 조절하는 단계;를 포함하는 비활성 고체 추진제 조성물의 제조방법을 제공한다.Controlling the viscosity of the composition by adjusting the content of the curing catalyst comprising a 0.001% to 5% by weight to control the viscosity of the composition; provides a method for producing an inert solid propellant composition comprising.
또한, 본 발명은 조성물 총 중량에 대하여, In addition, the present invention is based on the total weight of the composition,
하이드록실 터미네이티드 폴리머(hydroxyl terminated polymer)를 포함하는 comprising a hydroxyl terminated polymer;
바인더 0.01 중량% 내지 15 중량%; 0.01 wt% to 15 wt% binder;
이소시아네이트계 화합물을 포함하는 경화제 0.01 중량% 내지 10 중량%; 0.01 wt% to 10 wt% of a curing agent including an isocyanate-based compound;
에스터계 화합물을 포함하는 가소제 0.01 중량% 내지 10 중량%;0.01 wt% to 10 wt% of a plasticizer including an ester-based compound;
산화방지제 0.01 중량% 내지 10 중량%;0.01% to 10% by weight of an antioxidant;
C16H30O4Sn(CAS No. 301-10-0)를 포함하는 경화촉매 0.001 중량% 내지 5 중량%; 및C 16 H 30 O 4 Sn (CAS No. 301-10-0) 0.001 wt% to 5 wt% of a curing catalyst; and
고체원료 70 중량% 내지 90 중량%;를 포함하며, 70% to 90% by weight of the solid raw material; contains;
상기 바인더의 하이드록시기(-OH)와 경화제의 이소시아네이트기(-NCO)의 당량비는 1: 0.5 내지 1.3인 것을 특징으로 하는 비활성 고체 추진제 조성물을 제공한다. The equivalent ratio of the hydroxyl group (-OH) of the binder and the isocyanate group (-NCO) of the curing agent is 1: 0.5 to 1.3 to provide an inert solid propellant composition.
본 발명의 비활성 고체 추진제 조성물의 제조방법에 의하면, 용이하게 활성 고체 추진제와 점도, 밀도 및 경도가 유사한 비활성 고체 추진제 조성물을 제조할 수 있다.According to the method for preparing an inert solid propellant composition of the present invention, an inert solid propellant composition having similar viscosity, density and hardness to an active solid propellant can be easily prepared.
또한, 본 발명의 비활성 고체 추진제 조성물은 활성 고체 추진제와 밀도 및 경도가 유사하므로, 리허설을 실제와 동일한 조건에서 실시하는 것을 가능하게 하며, 로켓 탄두 등의 정확한 시험 평가를 가능하게 한다.In addition, since the inert solid propellant composition of the present invention has similar density and hardness to the active solid propellant, it is possible to conduct rehearsals under the same conditions as in reality, and to enable accurate test evaluation of rocket warheads and the like.
도 1은 본 발명의 일 실시형태에 따른 비활성 고체 추진제 조성물의 경화촉매의 사용량 변화에 따른 점도 변화를 나타낸 그래프이다.
도 2는 본 발명의 일 실시형태에 따른 비활성 고체 추진제 조성물의 당량비 변화에 따른 경도 변화율을 나타낸 그래프이다.1 is a graph showing a change in viscosity according to a change in the amount of a curing catalyst used in an inert solid propellant composition according to an embodiment of the present invention.
2 is a graph showing the rate of change in hardness according to the change in the equivalence ratio of the inert solid propellant composition according to an embodiment of the present invention.
이하에서 본 발명을 자세하게 설명한다. Hereinafter, the present invention will be described in detail.
본 발명은 the present invention
조성물의 총 중량에 대하여, 하이드록실 터미네이티드 폴리머(hydroxyl terminated polymer)를 포함하는 바인더 0.01 중량% 내지 15 중량%; 0.01% to 15% by weight of a binder comprising a hydroxyl terminated polymer, based on the total weight of the composition;
이소시아네이트계 화합물을 포함하는 경화제 0.01 중량% 내지 10 중량%;0.01 wt% to 10 wt% of a curing agent including an isocyanate-based compound;
에스터계 화합물을 포함하는 가소제 0.01 중량% 내지 10 중량%; 0.01 wt% to 10 wt% of a plasticizer including an ester-based compound;
산화방지제 0.01 중량% 내지 10 중량%; 0.01% to 10% by weight of an antioxidant;
C16H30O4Sn(CAS No. 301-10-0)를 포함하는 경화촉매 0.001 중량% 내지 5 중량%; 및 C 16 H 30 O 4 Sn (CAS No. 301-10-0) 0.001 wt% to 5 wt% of a curing catalyst; and
고체원료 70 중량% 내지 90 중량%;를 포함하는 비활성 고체 추진제 조성물의 제조 과정 중, During the manufacturing process of the inert solid propellant composition comprising; 70% to 90% by weight of the solid raw material,
바인더의 하이드록시기(-OH)와 경화제의 이소시아네이트기(-NCO)의 당량비(-NCO/-OH)를 0.5 내지 1.3의 범위 내에서 조절하여 조성물의 경도를 조절하는 단계; 및adjusting the hardness of the composition by adjusting the equivalent ratio (-NCO/-OH) of the hydroxyl group (-OH) of the binder and the isocyanate group (-NCO) of the curing agent within the range of 0.5 to 1.3; and
상기 C16H30O4Sn (CAS No. 301-10-0)를 포함하는 경화촉매의 함량을 0.001 중량% 내지 5 중량% 범위 내에서 조절하여 조성물의 점도를 조절하는 단계;를 포함하는 비활성 고체 추진제 조성물의 제조방법에 관한 것이다.Inert including; controlling the viscosity of the composition by adjusting the content of the curing catalyst containing the C 16 H 30 O 4 Sn (CAS No. 301-10-0) within the range of 0.001 wt% to 5 wt% It relates to a method for preparing a solid propellant composition.
상기에서 바인더의 하이드록시기(-OH)와 경화제의 이소시아네이트기(-NCO)의 당량비(-NCO/-OH)는 0.70 내지 0.85인 것이 더욱 바람직하다.In the above, the equivalent ratio (-NCO/-OH) of the hydroxyl group (-OH) of the binder and the isocyanate group (-NCO) of the curing agent is more preferably 0.70 to 0.85.
상기에서 C16H30O4Sn(CAS No. 301-10-0)를 포함하는 경화촉매는 0.020 중량% 내지 0.030 중량%로 조절하는 것이 더욱 바람직하다.In the above, the curing catalyst containing C 16 H 30 O 4 Sn (CAS No. 301-10-0) is more preferably adjusted to 0.020 wt% to 0.030 wt%.
상기 비활성 고체 추진제 조성물은 고체원료로서 알루미늄(Al), CaCO3, 암모늄설페이트, 및 KCl 중에서 선택되는 1종 이상을 포함할 수 있으며, 이들의 함량을 조절하여 조성물의 밀도를 조절하는 단계를 더 포함할 수 있다. 상기 성분들은 고체원료 총 중량에 대하여, 알루미늄(Al) 15 내지 20 중량%, CaCO3 45 내지 70 중량%, 암모늄설페이트 2 내지 10 중량%, KCl 10 내지 25 중량%로 포함될 수 있다.The inert solid propellant composition may include one or more selected from aluminum (Al), CaCO 3 , ammonium sulfate, and KCl as a solid raw material, and further comprising adjusting the density of the composition by controlling their content can do. The components may be included in 15 to 20 wt% of aluminum (Al), 45 to 70 wt% of CaCO 3 , 2 to 10 wt% of ammonium sulfate, and 10 to 25 wt% of KCl based on the total weight of the solid raw material.
상기 성분들은 고체 추진제 조성물의 연소열, 추진체 밀도, 연소 온도와 같은 특성을 향상시키기 위해 첨가된다.These components are added to improve properties such as heat of combustion, propellant density, and combustion temperature of the solid propellant composition.
비활성 고체 추진제 조성물의 경우 외부 에너지에 의해 발화되면 안되므로, 산화제를 포함하지 않는다. 통상적으로 산화제로 포함되는 암모늄포스페이트(AP)의 밀도는 1.98 g/cc이다. 그러므로, 본 발명의 제조방법에서는 산화제를 대신하여 Al, CaCO3(2.70 g/cc), 암모늄설페이트(1.77 g/cc), 및 KCl(1.98 g/cc) 중에서 선택되는 1종 이상을 사용하여 조성물의 밀도를 조절할 수 있다.The inert solid propellant composition does not contain an oxidizing agent as it must not be ignited by external energy. Typically, the density of ammonium phosphate (AP) included as an oxidizing agent is 1.98 g/cc. Therefore, in the manufacturing method of the present invention, Al, CaCO 3 (2.70 g/cc), ammonium sulfate (1.77 g/cc), and KCl (1.98 g/cc) are used instead of the oxidizing agent. density can be adjusted.
상기 산화제를 대신하여 포함되는 성분들은 외부의 에너지에 의해 발화가 일어나지 않으며, 이들을 사용하는 경우 다른 문제 없이 조성물의 밀도를 활성 고체 추진제와 유사하게 조절할 수 있다. 밀도를 조절하는 이유는 활성 추진제의 종류에 따라 각기 다른 밀도를 나타내기 때문에 비활성 고체 조성물의 함량 및 비율을 조절하여 밀도를 조절 해야한다. Components included in place of the oxidizing agent do not ignite by external energy, and when they are used, the density of the composition can be adjusted similarly to that of the active solid propellant without other problems. The reason for controlling the density is to control the density by controlling the content and ratio of the inert solid composition because different densities are displayed depending on the type of active propellant.
상기 비활성 고체 추진제 조성물은 고체원료로서 CaCO3(2.70 g/cc)를 필수 성분으로 포함하여 조성물의 밀도를 조절하는 것이 바람직하다. CaCO3(2.70 g/cc)는 염이지만 물에 대한 용해성이 낮다. 따라서 수분에 의한 영향을 막을 수 있으므로 바람직하다. 수분은 추진제를 미경화시키는 등 품질 문제를 야기할 수 있다. The inert solid propellant composition preferably contains CaCO 3 (2.70 g/cc) as an essential component as a solid raw material to control the density of the composition. CaCO 3 (2.70 g/cc) is a salt but has poor solubility in water. Therefore, it is preferable because the influence by moisture can be prevented. Moisture can cause quality problems, such as uncuring the propellant.
상기 비활성 고체 추진제 조성물은 고체원료로서 암모늄설페이트를 필수 성분으로 포함하는 경우, 조성물의 밀도를 조절하는 것이 용이하여 바람직하다. When the inert solid propellant composition contains ammonium sulfate as an essential component as a solid raw material, it is preferable because it is easy to control the density of the composition.
상기 하이드록실 터미네이티드 폴리머는 하이드록시 터미네이트 폴리에테르(hydroxy terminated polyether) 및 하이드록시 터미네이티드 폴리부타디엔(hydroxyterminated polybutadiene) 중에서 선택되는 1종 이상일 수 있다. The hydroxyl terminated polymer may be at least one selected from hydroxy terminated polyether and hydroxyterminated polybutadiene.
상기 이소시아네이트계 화합물은 다이머디이소시아네이트(dimer diisocyanante), 이소포론디이소시아네이트(isophorone diisocyanante) 및 헥사메틸렌디이소시아네이트(hexamethylene diisocyanate) 중에서 선택되는 1종 이상일 수 있다. The isocyanate-based compound may be at least one selected from dimer diisocyanate, isophorone diisocyanante, and hexamethylene diisocyanate.
상기 에스터계 화합물은 디옥틸세바케이트(dioctyl sebacate), 디옥틸아디페이트(dioctyl adipate) 및 이소데실펠라고네이트(isodecyl pelargonate) 중에서 선택되는 1종 이상일 수 있다. The ester-based compound may be at least one selected from dioctyl sebacate, dioctyl adipate, and isodecyl pelargonate.
상기 고체원료는 글라스버블(0.60 g/cc), 글라스비드(1.04 g/cc), 실리카(2.65 g/cc), 및 카본블랙(1.70 g/cc) 중에서 선택되는 1 종 이상을 더 포함할 수 있다. The solid raw material may further include one or more selected from glass bubbles (0.60 g/cc), glass beads (1.04 g/cc), silica (2.65 g/cc), and carbon black (1.70 g/cc). have.
상기 산화방지제로는 2,2'-Methylenebis(6-tert-butyl-4-methylphenol) (CAS No: 119-47-1)가 사용될 수 있다. As the antioxidant, 2,2'-Methylenebis(6-tert-butyl-4-methylphenol) (CAS No: 119-47-1) may be used.
상기 경화 촉매는 0.001 중량% 내지 5 중량%의 트리페닐 비스무스(triphenyl bismuth)를 더 포함할 수 있다. The curing catalyst may further include 0.001 wt% to 5 wt% of triphenyl bismuth.
상기 비활성 고체 추진제 조성물은 경화 보조 촉매로서 0.001 중량% 내지 5 중량%의 말레인 무수물(maleic anhydride) 및 산화 마그네슘(magnesium oxide) 중에서 선택되는 1종 이상을 더 포함할 수 있다. The inert solid propellant composition may further include 0.001 wt% to 5 wt% of at least one selected from maleic anhydride and magnesium oxide as a curing co-catalyst.
또한, 본 발명은 Also, the present invention
조성물 총 중량에 대하여, with respect to the total weight of the composition,
하이드록실 터미네이티드 폴리머(hydroxyl terminated polymer)를 포함하는 comprising a hydroxyl terminated polymer;
바인더 0.01 중량% 내지 15 중량%; 0.01 wt% to 15 wt% binder;
이소시아네이트계 화합물을 포함하는 경화제 0.01 중량% 내지 10 중량%; 0.01 wt% to 10 wt% of a curing agent including an isocyanate-based compound;
에스터계 화합물을 포함하는 가소제 0.01 중량% 내지 10 중량%;0.01 wt% to 10 wt% of a plasticizer including an ester-based compound;
산화방지제 0.01 중량% 내지 10 중량%;0.01% to 10% by weight of an antioxidant;
C16H30O4Sn(CAS No. 301-10-0)를 포함하는 경화촉매 0.001 중량% 내지 5 중량%; 및C 16 H 30 O 4 Sn (CAS No. 301-10-0) 0.001 wt% to 5 wt% of a curing catalyst; and
고체원료 70 중량% 내지 90 중량%;를 포함하며, 70% to 90% by weight of the solid raw material; contains;
상기 바인더의 하이드록시기(-OH)와 경화제의 이소시아네이트기(-NCO)의 당량비는 1: 0.5 내지 1.3인 것을 특징으로 하는 비활성 고체 추진제 조성물에 관한 것이다.The equivalent ratio of the hydroxyl group (-OH) of the binder and the isocyanate group (-NCO) of the curing agent is 1: 0.5 to 1.3.
상기에서 바인더의 하이드록시기(-OH)와 경화제의 이소시아네이트기(-NCO)의 당량비(-NCO/-OH)는 0.70 내지 0.85인 것이 더욱 바람직하다.In the above, the equivalent ratio (-NCO/-OH) of the hydroxyl group (-OH) of the binder and the isocyanate group (-NCO) of the curing agent is more preferably 0.70 to 0.85.
또한, 상기에서 C16H30O4Sn(CAS No. 301-10-0)를 포함하는 경화촉매는 0.020 중량% 내지 0.030 중량%로 조절하는 것이 더욱 바람직하다.In addition, the curing catalyst containing C 16 H 30 O 4 Sn (CAS No. 301-10-0) in the above is more preferably adjusted to 0.020 wt% to 0.030 wt%.
상기에서 비활성 고체 추진제 조성물은Wherein the inert solid propellant composition is
하이드록실 터미네이티드 폴리머(hydroxyl terminated polymer)를 포함하는 바인더가 7 중량% 내지 13 중량%; 7% to 13% by weight of a binder comprising a hydroxyl terminated polymer;
이소시아네이트계 화합물을 포함하는 경화제가 0.5 중량% 내지 2 중량%; 0.5 wt% to 2 wt% of a curing agent comprising an isocyanate-based compound;
에스터계 화합물을 포함하는 가소제가 1 중량% 내지 3 중량%;1 wt% to 3 wt% of a plasticizer comprising an ester-based compound;
산화방지제가 0.05 중량% 내지 0.3 중량%;0.05 wt% to 0.3 wt% antioxidant;
C16H30O4Sn(CAS No. 301-10-0)를 포함하는 경화촉매가 0.01 중량% 내지 0.1 중량%; 및0.01 wt% to 0.1 wt% of a curing catalyst comprising C 16 H 30 O 4 Sn (CAS No. 301-10-0); and
고체원료가 82 중량% 내지 90 중량%;로 포함되는 것이 더욱 바람직하다.It is more preferable that the solid raw material is included in an amount of 82 wt% to 90 wt%;
상기 비활성 고체 추진제 조성물은 고체원료로서 알루미늄(Al), CaCO3, 암모늄설페이트 및 KCl 중에서 선택되는 1종 이상을 포함할 수 있다. The inert solid propellant composition may include at least one selected from aluminum (Al), CaCO 3 , ammonium sulfate and KCl as a solid raw material.
상기 비활성 고체 추진제 조성물은 고체원료로서 CaCO3(2.70 g/cc)를 필수 성분으로 포함하여 조성물의 밀도를 조절하는 것이 바람직하다. CaCO3(2.70 g/cc)는 염이지만 물에 대한 용해성이 낮다. 따라서 수분에 의한 영향을 막을 수 있으므로 바람직하다. 수분은 추진제를 미경화시키는 등 품질 문제를 야기할 수 있다. The inert solid propellant composition preferably contains CaCO 3 (2.70 g/cc) as an essential component as a solid raw material to control the density of the composition. CaCO 3 (2.70 g/cc) is a salt but has poor solubility in water. Therefore, it is preferable because the influence by moisture can be prevented. Moisture can cause quality problems, such as uncuring the propellant.
상기 비활성 고체 추진제 조성물은 고체원료로서 암모늄설페이트를 필수 성분으로 포함하는 경우, 조성물의 밀도를 조절하는 것이 용이하여 바람직하다. When the inert solid propellant composition contains ammonium sulfate as an essential component as a solid raw material, it is preferable because it is easy to control the density of the composition.
상기 하이드록실 터미네이티드 폴리머는 하이드록시 터미네이트 폴리에테르(hydroxy terminated polyether) 및 하이드록시 터미네이티드 폴리부타디엔(hydroxyterminated polybutadiene) 중에서 선택되는 1종 이상일 수 있다. The hydroxyl terminated polymer may be at least one selected from hydroxy terminated polyether and hydroxyterminated polybutadiene.
상기 이소시아네이트계 화합물은 다이머디이소시아네이트(dimer diisocyanante), 이소포론디이소시아네이트(isophorone diisocyanante) 및 헥사메틸렌디이소시아네이트(hexamethylene diisocyanate) 중에서 선택되는 1종 이상일 수 있다. The isocyanate-based compound may be at least one selected from dimer diisocyanate, isophorone diisocyanante, and hexamethylene diisocyanate.
상기 에스터계 화합물은 디옥틸세바케이트(dioctyl sebacate), 디옥틸아디페이트(dioctyl adipate) 및 이소데실펠라고네이트(isodecyl pelargonate) 중에서 선택되는 1종 이상일 수 있다. The ester-based compound may be at least one selected from dioctyl sebacate, dioctyl adipate, and isodecyl pelargonate.
상기 고체원료는 글라스버블(Glass Bubbles), 글라스비드(Glass Beads), 실리카(Silica), 카본블랙(Carbon Black) 중에서 선택되는 1 종 이상을 더 포함할 수 있다. The solid raw material may further include one or more selected from glass bubbles, glass beads, silica, and carbon black.
상기 산화방지제로는 2,2'-Methylenebis(6-tert-butyl-4-methylphenol) (CAS No: 119-47-1)가 사용될 수 있다.As the antioxidant, 2,2'-Methylenebis(6-tert-butyl-4-methylphenol) (CAS No: 119-47-1) may be used.
상기 경화 촉매는 0.001 중량% 내지 5 중량%의 트리페닐 비스무스(triphenyl bismuth)를 더 포함할 수 있다. The curing catalyst may further include 0.001 wt% to 5 wt% of triphenyl bismuth.
상기 비활성 고체 추진제 조성물은 경화 보조 촉매로서 0.001 중량% 내지 5 중량%의 말레인 무수물(maleic anhydride) 및 산화 마그네슘(magnesium oxide) 중에서 선택되는 1종 이상을 더 포함할 수 있다. The inert solid propellant composition may further include 0.001 wt% to 5 wt% of at least one selected from maleic anhydride and magnesium oxide as a curing co-catalyst.
본 발명의 비활성 고체 추진제 조성물은 활성 고체 추진제와 유사한 점도, 경도, 밀도를 제공할 수 있다. The inert solid propellant compositions of the present invention can provide similar viscosity, hardness, and density as active solid propellants.
본 발명의 비활성 고체 추진제 조성물은 조성물의 총 중량에 대하여, 하이드록실 터미네이티드 폴리머(hydroxyl terminated polymer)를 포함하는 바인더 7 중량% 내지 12 중량%; The inert solid propellant composition of the present invention comprises, based on the total weight of the composition, 7% to 12% by weight of a binder comprising a hydroxyl terminated polymer;
이소시아네이트계 화합물을 포함하는 경화제 0.1 중량% 내지 1.0 중량%;0.1 wt% to 1.0 wt% of a curing agent including an isocyanate-based compound;
에스터계 화합물을 포함하는 가소제 1 중량% 내지 4 중량%; 1 wt% to 4 wt% of a plasticizer including an ester-based compound;
산화방지제 0.01 중량% 내지 1.0 중량%; 0.01% to 1.0% by weight of an antioxidant;
C16H30O4Sn(CAS No. 301-10-0)를 포함하는 경화촉매 0.001 중량% 내지 2 중량%; 및 C 16 H 30 O 4 Sn (CAS No. 301-10-0) 0.001 wt% to 2 wt% of a curing catalyst; and
고체원료 80 중량% 내지 90 중량%;를 포함하는 것이 더욱 바람직하다.It is more preferable to include; 80% by weight to 90% by weight of the solid raw material.
이하에서, 실시예를 통하여 본 발명을 보다 상세히 설명한다. 그러나, 하기의 실시예는 본 발명을 더욱 구체적으로 설명하기 위한 것으로서, 본 발명의 범위가 하기의 실시예에 의하여 한정되는 것은 아니다. 하기의 실시예는 본 발명의 범위 내에서 당업자에 의해 적절히 수정, 변경될 수 있다. Hereinafter, the present invention will be described in more detail through examples. However, the following examples are provided to illustrate the present invention in more detail, and the scope of the present invention is not limited by the following examples. The following examples can be appropriately modified and changed by those skilled in the art within the scope of the present invention.
실시예 1 내지 10: 비활성 고체 추진제 조성물의 제조Examples 1-10: Preparation of inert solid propellant compositions
아래의 표 1에 나타낸 조성을 갖는 비활성 고체 추진제 조성물을 다음과 같은 방법으로 제조하였다. 먼저 적당한 크기의 용기에 HTPB(Hydroxyl-terminated polybutadiene), 가소제, 산화방지제 및 고체원료를 계량하여 넣은 후 수직혼합기를 사용하여 50~60℃에서 60~120분 동안 충분히 진공 혼합하고 경화제와 경화보조촉매를 투입하여 50~60℃ 10~30분 동안 진공 혼합한 후 시료를 제조하였다.An inert solid propellant composition having the composition shown in Table 1 below was prepared in the following manner. First, measure and put HTPB (Hydroxyl-terminated polybutadiene), plasticizer, antioxidant, and solid raw material in a container of an appropriate size. was added and vacuum-mixed at 50-60° C. for 10-30 minutes to prepare a sample.
(wt%)composition
(wt%)
wt%content
wt%
9.124HTPB
9.124
9.032HTPB
9.032
8.986HTPB
8.986
9.05HTPB
9.05
9.129HTPB
9.129
9.124HTPB
9.124
9.115HTPB
9.115
9.165HTPB
9.165
9.143HTPB
9.143
9.121HTPB
9.121
9.035HTPB
9.035
0.751IPDI
0.751
0.743IPDI
0.743
0.739IPDI
0.739
0.745IPDI
0.745
0.751IPDI
0.751
0.751IPDI
0.751
0.750IPDI
0.750
0.660IPDI
0.660
0.682IPDI
0.682
0.704IPDI
0.704
0.790IPDI
0.790
2 DOA
2
2 DOA
2
2 DOA
2
2 DOA
2
2 DOA
2
2 DOA
2
2 DOA
2
2 DOA
2
2 DOA
2
2 DOA
2
2 DOA
2
방지제Oxidation
inhibitor
2246
0AO-
2246
0
0.15AO-2246
0.15
0.15AO-2246
0.15
0.155AO-2246
0.155
2246
0.1AO-
2246
0.1
0.1AO-2246
0.1
0.105AO-2246
0.105
0.1AO-2246
0.1
0.1AO-2246
0.1
0.1AO-2246
0.1
0.1AO-2246
0.1
촉매Hardening
catalyst
0.075TPB
0.075
0.025T-9
0.025
0.025T-9
0.025
0.025T-9
0.025
0.020T-9
0.020
0.025T-9
0.025
0.030T-9
0.030
0.025T-9
0.025
0.025T-9
0.025
0.025T-9
0.025
0.025T-9
0.025
보조
촉매Hardening
assistant
catalyst
0.05MA
0.05
0.05MA
0.05
0.10MA
0.10
0.025MA
0.025
0.05MA
0.05
0.05MA
0.05
0.05MA
0.05
0.05MA
0.05
70AP
70
원료solid
Raw material
18Al
18
18Al
18
18Al
18
18Al
18
18Al
18
18Al
18
18Al
18
18Al
18
18Al
18
18Al
18
18Al
18
50CaCO 3
50
50CaCO 3
50
50CaCO 3
50
50CaCO 3
50
50CaCO 3
50
50CaCO 3
50
50CaCO 3
50
50CaCO 3
50
50CaCO 3
50
50CaCO 3
50
5A/S
5
5A/S
5
5A/S
5
5A/S
5
5A/S
5
5A/S
5
5A/S
5
5A/S
5
5A/S
5
5A/S
5
15KCl
15
15KCl
15
15KCl
15
15KCl
15
15KCl
15
15KCl
15
15KCl
15
15KCl
15
15KCl
15
15KCl
15
주)week)
HTPB: Hydroxyl-terminated polybutadiene, 삼양정밀화학HTPB: Hydroxyl-terminated polybutadiene, Samyang Fine Chemical
IPDI: isophorone diisocyanante, 바이엘 코리아IPDI: isophorone diisocyanante, Bayer Korea
DOA: dioctyl adipate, LG화학DOA: dioctyl adipate, LG Chem
AO-2246: 2,2'-Methylenebis(6-tert-butyl-4-methylphenol) (CAS No: 119-47-1)AO-2246: 2,2'-Methylenebis(6-tert-butyl-4-methylphenol) (CAS No: 119-47-1)
TPB: triphenyl bismuth, 동인화학TPB: triphenyl bismuth, Dongin Chemical
T-9: C16H30O4Sn (CAS No. 301-10-0) T-9: C 16 H 30 O 4 Sn (CAS No. 301-10-0)
MA: maleic anhydride, 대정화금MA: maleic anhydride, Daejunghwageum
A/S: Ammonium SulfateA/S: Ammonium Sulfate
실험예 1: 점도조절 성능 평가Experimental Example 1: Evaluation of viscosity control performance
실시예 4 내지 6의 비활성 고체 추진제 조성물의 시간에 따르는 점도변화를 평가하여 도 1에 나타내었다.The viscosity change with time of the inert solid propellant compositions of Examples 4 to 6 was evaluated and shown in FIG. 1 .
도 1로부터 확인되는 바와 같이, 경화촉매인 T-9(C16H30O4Sn (CAS No. 301-10-0))의 사용량의 변화에 따라 조성물의 점도가 용이하게 변화되는 것을 확인할 수 있었다. 따라서, 이러한 결과로부터 경화촉매인 T-9(C16H30O4Sn (CAS No. 301-10-0))을 사용하는 경우 용이하게 비활성 고체 추진제 조성물의 점도를 조절할 수 있음을 알 수 있다. As can be seen from Figure 1, it can be confirmed that the viscosity of the composition is easily changed according to the change in the amount of the curing catalyst T-9 (C 16 H 30 O 4 Sn (CAS No. 301-10-0)). there was. Therefore, from these results, it can be seen that the viscosity of the inert solid propellant composition can be easily adjusted when using T-9 (C 16 H 30 O 4 Sn (CAS No. 301-10-0)), which is a curing catalyst. .
실험예 2: 경도조절 성능 평가Experimental Example 2: Evaluation of hardness control performance
실시예 7 내지 10의 비활성 고체 추진제 조성물의 시간에 따르는 경도변화를 평가하여 도 2에 나타내었다.The hardness change with time of the inert solid propellant compositions of Examples 7 to 10 was evaluated and shown in FIG. 2 .
도 2로부터 확인되는 바와 같이, 바인더의 하이드록시기(-OH)와 경화제의 이소시아네이트기(-NCO)의 당량비(-NCO/-OH)를 0.7 내지 0.85로 조절하는 경우, 비활성 고체 추진제 조성물의 경도가 용이하게 조절될 수 있음을 알 수 있다. As can be seen from FIG. 2, when the equivalent ratio (-NCO/-OH) of the hydroxyl group (-OH) of the binder and the isocyanate group (-NCO) of the curing agent is adjusted to 0.7 to 0.85, the hardness of the inert solid propellant composition It can be seen that can be easily adjusted.
상기와 같이 명세서에서 최적의 실시 예가 개시되었다. 여기서 특정한 용어들이 사용되었으나, 이는 단지 본 발명을 설명하기 위한 목적에서 사용된 것이지 의미 한정이나 특허청구범위에 기재된 본 발명의 범위를 제한하기 위하여 사용된 것은 아니다. 그러므로, 본 기술 분야의 통상의 지식을 가진 자라면 이로부터 다양한 변형 및 균등한 타 실시 예가 가능하다는 점을 이해할 것이다. 따라서, 본 발명의 진정한 기술적 보호범위는 첨부된 특허청구 범위의 기술적 사상에 의해 정해져야 할 것이다.As described above, an optimal embodiment has been disclosed in the specification. Although specific terms are used herein, they are used only for the purpose of describing the present invention, and are not used to limit the meaning or the scope of the present invention described in the claims. Therefore, it will be understood by those of ordinary skill in the art that various modifications and equivalent other embodiments are possible therefrom. Accordingly, the true technical protection scope of the present invention should be defined by the technical spirit of the appended claims.
Claims (20)
하이드록실 터미네이티드 폴리머(hydroxyl terminated polymer)를 포함하는 바인더 0.01 중량% 내지 15 중량%;
이소시아네이트계 화합물을 포함하는 경화제 0.01 중량% 내지 10 중량%;
에스터계 화합물을 포함하는 가소제 0.01 중량% 내지 10 중량%;
산화방지제 0.01 중량% 내지 10 중량%;
C16H30O4Sn(CAS No. 301-10-0)를 포함하는 경화촉매 0.001 중량% 내지 5 중량%; 및
고체원료 70 중량% 내지 90 중량%;를 포함하는 비활성 고체 추진제 조성물의 제조 과정 중,
바인더의 하이드록시기(-OH)와 경화제의 이소시아네이트기(-NCO)의 당량비(-NCO/-OH)를 0.5 내지 1.3의 범위 내에서 조절하여 조성물의 경도를 조절하는 단계; 및
상기 C16H30O4Sn(CAS No. 301-10-0)를 포함하는 경화촉매의 함량을 0.001 중량% 내지 5 중량% 범위 내에서 조절하여 조성물의 점도를 조절하는 단계;를 포함하며,
상기 고체원료는 고체원료 총 중량에 대하여, 알루미늄(Al) 15 내지 20 중량%, CaCO3 45 내지 70 중량%, 암모늄설페이트 2 내지 10 중량%, KCl 10 내지 25 중량%를 포함하는 비활성 고체 추진제 조성물의 제조방법.relative to the total weight of the composition,
0.01% to 15% by weight of a binder comprising a hydroxyl terminated polymer;
0.01 wt% to 10 wt% of a curing agent including an isocyanate-based compound;
0.01 wt% to 10 wt% of a plasticizer including an ester-based compound;
0.01% to 10% by weight of an antioxidant;
C 16 H 30 O 4 Sn (CAS No. 301-10-0) 0.001 wt% to 5 wt% of a curing catalyst; and
During the manufacturing process of the inert solid propellant composition comprising; 70% to 90% by weight of the solid raw material,
adjusting the hardness of the composition by adjusting the equivalent ratio (-NCO/-OH) of the hydroxyl group (-OH) of the binder and the isocyanate group (-NCO) of the curing agent within the range of 0.5 to 1.3; and
Controlling the viscosity of the composition by adjusting the content of the curing catalyst containing the C 16 H 30 O 4 Sn (CAS No. 301-10-0) within the range of 0.001 wt % to 5 wt %;
The solid raw material is an inert solid propellant composition comprising 15 to 20 wt% of aluminum (Al), 45 to 70 wt% of CaCO 3 , 2 to 10 wt% of ammonium sulfate, and 10 to 25 wt% of KCl based on the total weight of the solid raw material manufacturing method.
상기 하이드록실 터미네이티드 폴리머는 하이드록시 터미네이트 폴리에테르(hydroxy terminated polyether) 및 하이드록시 터미네이티드 폴리부타디엔(hydroxyterminated polybutadiene) 중에서 선택되는 1종 이상인 것을 특징으로 하는 비활성 고체 추진제 조성물의 제조방법.According to claim 1,
The method for producing an inert solid propellant composition, characterized in that the hydroxyl terminated polymer is at least one selected from hydroxy terminated polyether and hydroxyterminated polybutadiene.
상기 이소시아네이트계 화합물은 다이머디이소시아네이트(dimer diisocyanante), 이소포론디이소시아네이트(isophorone diisocyanante) 및 헥사메틸렌디이소시아네이트(hexamethylene diisocyanate) 중에서 선택되는 1종 이상인 것을 특징으로 하는 비활성 고체 추진제 조성물의 제조방법.According to claim 1,
The isocyanate-based compound is a method for producing an inert solid propellant composition, characterized in that at least one selected from dimer diisocyanate, isophorone diisocyanante and hexamethylene diisocyanate.
상기 에스터계 화합물은 디옥틸세바케이트(dioctyl sebacate), 디옥틸아디페이트(dioctyl adipate) 및 이소데실펠라고네이트(isodecyl pelargonate) 중에서 선택되는 1종 이상인 것을 특징으로 하는 비활성 고체 추진제 조성물의 제조방법.According to claim 1,
The ester-based compound is a method for producing an inert solid propellant composition, characterized in that at least one selected from dioctyl sebacate, dioctyl adipate and isodecyl pelargonate.
상기 고체원료는 글라스버블(Glass Bubbles), 글라스비드(Glass Beads), 실리카(Silica), 카본블랙(Carbon Black) 중에서 선택되는 1 종 이상을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 비활성 고체 추진제 조성물의 제조방법.According to claim 1,
The solid raw material is a method for producing an inert solid propellant composition, characterized in that it further comprises at least one selected from among glass bubbles, glass beads, silica, and carbon black. .
상기 산화방지제는 2,2'-Methylenebis(6-tert-butyl-4-methylphenol) (CAS No: 119-47-1)인 것을 특징으로 하는 비활성 고체추진제 조성물의 제조방법.According to claim 1,
The method for producing an inert solid propellant composition, characterized in that the antioxidant is 2,2'-Methylenebis(6-tert-butyl-4-methylphenol) (CAS No: 119-47-1).
상기 경화 촉매는 0.001 중량% 내지 5 중량%의 트리페닐 비스무스(triphenyl bismuth)를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 비활성 고체추진제 조성물의 제조방법.According to claim 1,
The curing catalyst is a method for producing an inert solid propellant composition, characterized in that it further comprises 0.001% to 5% by weight of triphenyl bismuth.
상기 비활성 고체 추진제 조성물은 경화 보조 촉매로서 0.001 중량% 내지 5 중량%의 말레인 무수물(maleic anhydride) 및 산화 마그네슘(magnesium oxide) 중에서 선택되는 1종 이상을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 비활성 고체 추진제 조성물의 제조방법.According to claim 1,
The inert solid propellant composition further comprises 0.001 wt% to 5 wt% of at least one selected from maleic anhydride and magnesium oxide as a curing co-catalyst. manufacturing method.
하이드록실 터미네이티드 폴리머(hydroxyl terminated polymer)를 포함하는
바인더 0.01 중량% 내지 15 중량%;
이소시아네이트계 화합물을 포함하는 경화제 0.01 중량% 내지 10 중량%;
에스터계 화합물을 포함하는 가소제 0.01 중량% 내지 10 중량%;
산화방지제 0.01 중량% 내지 10 중량%;
C16H30O4Sn(CAS No. 301-10-0)를 포함하는 경화촉매 0.001 중량% 내지 5 중량%; 및
고체원료 70 중량% 내지 90 중량%;를 포함하며,
상기 바인더의 하이드록시기(-OH)와 경화제의 이소시아네이트기(-NCO)의 당량비는 1: 0.5 내지 1.3이며,
상기 고체원료는 총 중량에 대하여, 알루미늄(Al) 15 내지 20 중량%, CaCO3 45 내지 70 중량%, 암모늄설페이트 2 내지 10 중량%, KCl 10 내지 25 중량%를 포함하는 것을 특징으로 하는 비활성 고체 추진제 조성물.with respect to the total weight of the composition,
comprising a hydroxyl terminated polymer;
0.01 wt% to 15 wt% binder;
0.01 wt% to 10 wt% of a curing agent including an isocyanate-based compound;
0.01 wt% to 10 wt% of a plasticizer including an ester-based compound;
0.01% to 10% by weight of an antioxidant;
C 16 H 30 O 4 Sn (CAS No. 301-10-0) 0.001 wt% to 5 wt% of a curing catalyst; and
70% to 90% by weight of the solid raw material; contains,
The equivalent ratio of the hydroxyl group (-OH) of the binder and the isocyanate group (-NCO) of the curing agent is 1: 0.5 to 1.3,
The solid raw material is an inert solid comprising 15 to 20% by weight of aluminum (Al), 45 to 70% by weight of CaCO 3 , 2 to 10% by weight of ammonium sulfate, and 10 to 25% by weight of KCl with respect to the total weight propellant composition.
상기 하이드록실 터미네이티드 폴리머는 하이드록시 터미네이트 폴리에테르(hydroxy terminated polyether) 및 하이드록시 터미네이티드 폴리부타디엔(hydroxyterminated polybutadiene) 중에서 선택되는 1종 이상인 것을 특징으로 하는 비활성 고체 추진제 조성물.12. The method of claim 11,
The hydroxyl terminated polymer is an inert solid propellant composition, characterized in that at least one selected from hydroxy terminated polyether and hydroxy terminated polybutadiene.
상기 이소시아네이트계 화합물은 다이머디이소시아네이트(dimer diisocyanante), 이소포론디이소시아네이트(isophorone diisocyanante) 및 헥사메틸렌디이소시아네이트(hexamethylene diisocyanate) 중에서 선택되는 1종 이상인 것을 특징으로 하는 비활성 고체 추진제 조성물.12. The method of claim 11,
The isocyanate-based compound is an inert solid propellant composition, characterized in that at least one selected from dimer diisocyanate, isophorone diisocyanante, and hexamethylene diisocyanate.
상기 에스터계 화합물은 디옥틸세바케이트(dioctyl sebacate), 디옥틸아디페이트(dioctyl adipate) 및 이소데실펠라고네이트(isodecyl pelargonate) 중에서 선택되는 1종 이상인 것을 특징으로 하는 비활성 고체 추진제 조성물.12. The method of claim 11,
The ester-based compound is an inert solid propellant composition, characterized in that at least one selected from dioctyl sebacate, dioctyl adipate and isodecyl pelargonate.
상기 고체원료는 글라스버블(Glass Bubbles), 글라스비드(Glass Beads), 실리카(Silica), 카본블랙(Carbon Black) 중에서 선택되는 1 종 이상을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 비활성 고체 추진제 조성물.12. The method of claim 11,
The solid raw material is an inert solid propellant composition, characterized in that it further comprises at least one selected from glass bubbles, glass beads, silica, and carbon black.
상기 산화방지제는 2,2'-Methylenebis(6-tert-butyl-4-methylphenol) (CAS No: 119-47-1)인 것을 특징으로 하는 비활성 고체추진제 조성물.12. The method of claim 11,
The antioxidant is 2,2'-Methylenebis(6-tert-butyl-4-methylphenol) (CAS No: 119-47-1) inert solid propellant composition, characterized in that.
상기 경화 촉매는 0.001 중량% 내지 5 중량%의 트리페닐 비스무스(triphenyl bismuth)를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 비활성 고체추진제 조성물.12. The method of claim 11,
The curing catalyst is an inert solid propellant composition, characterized in that it further comprises 0.001% to 5% by weight of triphenyl bismuth.
상기 비활성 고체 추진제 조성물은 경화 보조 촉매로서 0.001 중량% 내지 5 중량%의 말레인 무수물(maleic anhydride) 및 산화 마그네슘(magnesium oxide) 중에서 선택되는 1종 이상을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 비활성 고체 추진제 조성물.12. The method of claim 11,
The inert solid propellant composition further comprises 0.001 wt% to 5 wt% of at least one selected from maleic anhydride and magnesium oxide as a curing co-catalyst. .
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