KR102254285B1 - 아밀로이드-그래핀 하이브리드 웨어러블 센서 및 그 제조방법 - Google Patents

아밀로이드-그래핀 하이브리드 웨어러블 센서 및 그 제조방법 Download PDF

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Abstract

섬유지지체; 및 상기 삼유지지체 상에 형성된 센싱층을 포함하며,
상기 센싱층은 상기 섬유지지체 상에 형성된 아밀로이드 단백질; 및 상기 아밀로이드 단백질과 결합된 그래핀을 포함하는 복합체로 구성된 것을 특징으로 하는 아밀로이드-그래핀 하이브리드 웨어러블 센서가 제공된다.

Description

아밀로이드-그래핀 하이브리드 웨어러블 센서 및 그 제조방법{Amyloid-graphene hybrid wearable sensor and manufacturing method for the same}
본 발명은 아밀로이드-그래핀 하이브리드 웨어러블 가스 센서 및 그 제조방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 쳐진 섬유구조인 아밀로이드 단백질을 통하여 그래핀의 담지 용량을 넓혀 센싱효율을 극대화한 아밀로이드-그래핀 하이브리드 웨어러블 가스 센서 및 그 제조방법에 관한 것이다.
최근, 세계적으로 (초)미세먼지 (PM2.5, PM10)의 빈번한 발생으로 대기환경오염의 심각성이 대두되고 있다. 이에 따라, 사람들은 건강에 대한 우려로 인하여 외부 출입을 자제하거나 미세먼지 차단용 마스크 착용율이 증가하고 있다. (초)미세먼지에 장시간동안 노출될 경우 안구질환, 호흡기질환, 폐질환 등이 발생하게 되며, 심할 경우 폐암, 뇌졸중, 심혈관 질환 등 심각한 질병으로 인하여 생명에 지장을 줄 수 있다. 실제 2015년 통계 자료에 따르면, 미세먼지로 인한 연 사망자 수는 약 12000명으로 집계되며 이 중 뇌졸중 (58%)과 폐암 (24%)이 큰 비중을 차지한다. (초)미세먼지 형성을 유발하는 여러 인 중 차량 배기가스, 산업단지 및 주방에서 발생하는 질소산화물 (NOx)이 주목받고 있다. 이와 같이 배출된 질소산화물은 대기 중에서 반응하여 미세먼지를 형성하게 된다. 또한, 이산화질소 가스의 경우 인체에 매우 해로운 무색/무취의 독성 가스로 저농도 (< 10 ppm)에 노출되어도 눈병, 호흡기질환, 폐질환 등을 야기할 수 있다.
비록 기상청에서 시민들에게 일정 시간간격으로 대기 중 미세먼지, 이산화질소, 이산화황 등 인체에 유해한 요인들의 농도정보를 제공하여 건강에 유의할 수 있도록 하지만, 정작 개개인이 알고 싶은 장소와 시간에서의 대기 상태를 알기엔 어려움이 존재한다. 이러한 대기에서의 이산화질소 등의 물질을 센싱하기 위하여 그래핀이 활용된다.
그래핀은 탄소 원자로 만들어진 2차원 물질로 벌집 모양의 구조를 가지고 있으며, 단층의 그래핀은 3Å1)의 두께로 매우 얇은 물질이며, 반금속성(Semi-metallic) 특성을 갖는다.
그래핀은 강도, 열전도율, 전자이동도 등 여러 가지 특징이 현존하는 물질 중 가장 뛰어난 소재로 디스플레이, 이차전지, 태양전지, 자동차 및 조명 등 다양한 분야에 응용되어 관련 산업의 성장을 견인할 전략적 핵심소재로 인정받고 있다.
그래핀에 대한 응용분야로, 검출하고자 하는 물질이 흡착 또는 탈착 됨에 따라 발생하는 전기적 저항에 따른 그래핀의 전기전도도 변화에 따라 가스 등의 검출 물질을 센신하는 센서이다.
예들 들어 대한민구 공개특허 10-2014-0021745호는 금속산화물 나노로드의 표면에 그래핀 촉매가 결착된 복합체를 개시하고 있다.
또한 대한민국 특허등록 10-1694529호는 그래핀 투명 가스센서 및 이의 제조방법을 개시하고 있다. 하지만, 종래기술은 실제로 플렉서블하거나 신장되어야 하는 환경에서 그래핀을 효과적으로 결합시키면서도 동시에 그래핀이 가지고 있는 센싱 효율을 그대로 유지하는 기술을 개시하고 있지 못한 상황이다.
특히 그래핀 센서에서 접착물질로 접착성 구형 단백질(globular protein)을 사용하였으나, 이 경우 부착된 그래핀 양이 다소 작기 때문에 전도성이 낮고, 이에 따라 센싱 효율이 낮은 센서가 제작된다. 예를 들어 대한민국 특허출원 2013-013724호는 속이 텅 빈 할로우 타입의 단백질을 사용한 기술을 개시하고 있다.
하지만, 이와 같이 구형 단백질을 사용하여 기존에 제작한 센서를 보면 접착 단백질을 사용했음에도 불구하고 센싱효율 (예, 응답시간, 검출가능 최소 농도 등)이 낮다는 단점이 존재한다. 또한, 센서를 제작하기 위해선 그래핀을 합성해야 하거나, 장비를 이용하여 섬유를 준비해야한다는 번거로움이 있다. (하기 표 1 참조)
이산화질소 (NO2) 대한민국
(2015)		 구형 단백질과 탄소물질을 이용하여 면실 기반의 센서 제작
검출 한계: 장시간 검출시간 (약 25분), 검출가능 최저농도 (1 ppm)
이산화질소 (NO2) 대한민국
(2018)		 가스 흡착 공간을 늘리기 위해, 그물망 (mesh)구조의 섬유 기반 전자섬유 제작
검출 한계: 장시간의 반응시간 (약 50분), electro-spinning 장비 및 기술 필요
이산화질소
(NO2)		 대한민국
(2018)		 organic 구형 단백질과 그래핀을 이용하여 전자섬유 제작
검출 한계: 그래핀 합성 과정이 필요. 장시간의 반응시간 (~30분)이 요구됨,
따라서, 이상의 문제를 해결하기 위하여 접착력을 유지하면서도 센싱 효율을 유지하는 그래핀이 간단하게 섬유지지체에 형성된 센서의 개발이 필요하다.
따라서, 본 발명이 해결하고자 하는 과제는 그래핀과 섬유 형태의 지지체간 접착력을 유지하면서도 그래핀의 우수한 센싱 특성을 극대화하는 섬유기반의 새로운 센서 및 그 제조방법을 제공하는 것이다.
상기 과제를 해결하기 위하여, 본 발명은 섬유지지체; 및 상기 삼유지지체 상에 형성된 센싱층을 포함하며, 상기 센싱층은 상기 섬유지지체 상에 형성된 아밀로이드 단백질; 및 상기 아밀로이드 단백질과 결합된 그래핀을 포함하는 복합체로 구성된 것을 특징으로 하는 아밀로이드-그래핀 하이브리드 웨어러블 센서를 제공한다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 아밀로이드 단백질은 구형단백질로부터 유도된 뭉쳐진 섬유 구조의 단백질이다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 구형 단백질은 소혈청 알부민 또는 베타 락토글로불린이다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 아밀로이드-그래핀 하이브리드 웨어러블 센서는 이산화질소 센서이다.
본 발명은 아밀로이드-그래핀 하이브리드 웨어러블 센서 제조방볍으로, 섬유지지체상에 아밀로이드 단백질을 코팅하는 단계; 상기 코팅된 아밀로이드 단백질에 그래핀 산화물을 결합시키는 단계; 상기 그래핀 산화물을 환원시키는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 아밀로이드-그래핀 하이브리드 웨어러블 센서 제조방볍을 제공한다.
본 발명은 또한 아밀로이드-그래핀 하이브리드 웨어러블 센서 제조방볍으로, 상기 아밀로이드 단백질과 상기 그래핀 산화물을 반응시켜, 아밀로이드 단백질과 그래핀 산화물로 이루어진 복합체를 형성하는 단계; 상기 복합체를 상기 섬유지지지체 상에 코팅하는 단계; 및 상기 코팅된 그래핀 산화물을 환원시키는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 아밀로이드-그래핀 하이브리드 웨어러블 센서 제조방볍을 제공한다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 아밀로이드 단백질은 구형단백질로부터 유도된 뭉쳐진 섬유 구조의 단백질이며, 상기 구형 단백질은 소혈청 알부민 또는 베타 락토글로불린이다.
본 발명의 일 실시예에서, 상기 아밀로이드-그래핀 하이브리드 웨어러블 센서는 이산화질소 센서이다.
본 발명에 따르면, 뭉쳐진 섬유구조인 아밀로이드 단백질을 통하여 그래핀의 담지 용량을 넓혀 센싱효율을 극대화하고, 또한 신장되거나 굽혀지는 섬유 형태의 지지체에도 효과적으로 센싱 활물질인 그래핀을 접착하게 하여 웨어러블 형태의 센서(예를 들어 이산화질소 센서)를 구현 가능하게 한다.
도 1은 구형 단백질로부터 합성한 소혈청 알부민 및 베타 락토글로불린 아밀로이드 단백질의 원자힘현미경 이미지이고, 도 2는 각각의 두께 측정 결과이다.
도 3은 상술한 실시예에 따라 제조된 아밀로이드-그래핀 하이브리드 전자섬유 실사의 사진이다.
도 4는 도 3에서 제조된 아밀로이드-그래핀 복합체 기반 전자섬유 센서를 제조하는 제작모식도이다.
도 5는 아밀로이드-그래핀 복합체의 원자힘현미경 이미지와 두께 측정 결과인데, 결과 중 (a)는 소혈청알부민 아밀로이드-그래핀 복합체, (b)는 베타 락토글로불린 아밀로이드-그래핀 복합체 분석 결과이다.
도 6은 다양한 농도별 아밀로이드 단백질과 그래핀을 이용하여 제작한 전자섬유의 전도성 분석 결과이다.
이하, 본 발명에 따른 관성을 기반으로 한 세포 내 전달 미세 유체 플랫폼의 바람직한 실시예를 첨부한 도면들에 의거하여 상세히 설명한다. 참고로, 본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어와 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석해야만 한다. 또한, 본 명세서에 기재된 실시예와 도면에 도시된 구성은 본 발명의 가장 바람직한 일 실시예에 불과할 뿐이고, 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.
본 발명은 상술한 과제를 해결하기 위하여, 섬유지지체에 구형(globlar) 단백질이 아닌, 접착력이 강한 섬유형태(fibrous)의 구조를 갖는 아밀로니아드 단백질을 사용하여 그래핀과 복합체를 형성하는 방식의 새로운 섬유기반의 아밀로이드-그래핀 하이브리드 웨어러블 센서를 제공한다.
본 명세서에서 단백질 응집체로서, 많은 단백질이 붙을 수 있게 하는 뭉쳐진 구조를 갖는 형태를 갖는 접혀진(folding) 구조를 갖는 단백질로 정의된다.
즉, 본 발명에서 사용된 아밀로이드 단백질은 넓은 표면적의 섬유를 덮을 수 있에 따라 많은 양의 그래핀과 복합체를 형성할 수 있고, 그래핀과 정전기적 인력을 형성하기 때문에 안정적인 센서를 제작 할 수 있다. 따라서, 본 발명은 뭉쳐진 섬유구조인 아밀로이드 단백질을 통하여 그래핀의 담지 용량을 넓혀 선택적으로 센싱효율을 극대화화하거나 민감도를 제어할 수 있으며, 또한 신장되거나 굽혀지는 섬유 형태의 지지체에도 섬유형태의 아밀로이드를 통하여 효과적으로 센싱 활물질인 그래핀을 강하게 접착되게 하여 웨어러블 형태의 센서(예를 들어 이산화질소 센서)를 구현 가능하게 한다.
상술한 효과를 갖는 아밀로이드 단백질을 그래핀 담지 및 접착 수단으로 사용하는 센서는, 섬유지지체; 및 상기 삼유지지체 상에 형성된 센싱층을 포함하며, 상기 센싱층은 상기 섬유지지체 상에 형성된 아밀로이드 단백질; 및 상기 아밀로이드 단백질과 결합된 그래핀을 포함하는 복합체로 구성된 구조를 갖는다.
하기 설명되는 본 발명의 일 실시예에서 상기 센서는 이산화질소를 검출하기 위한 센서로 설명되나, 본 발명의 범위는 이에 제한되지 않는다.
이하 본 발명의 실시예를 통하여 본 발명의 일 실시예에 따른 웨어러블 센서 및 그 제조방법을 설명한다. 하지만 하기 설명되는 실시예에 의하여 본 발명의 범위가 한정되지 않는다.
실시예
아밀로이드-그래핀 하이브리드 웨어러블 센서 제조
아밀로이드 단백질 제조
먼저 구형 단백질 (소혈청알부민, 베타 락토글로불린)을 이용하여 특정 조건하에서 각각의 접착성 아밀로이드 단백질을 합성하였다.
이를 구체적으로 살펴보면, 소혈청 알부민 제조를 위하여 시중에서 판매되는 구형의 소혈청 알부민 단백질을 섬유형태 (아밀로이드)로 합성하기 위해서는 pH2 (산도) 용액에 구형단백질을 용해하여 0.5 wt% 농도로 단백질 용액을 준비하였다. 이후 소혈청 알부민 용액을 섭씨 90도 조건하에서 10일 동안 열중탕 처리하게 되면 섬유형 소혈청 알부민 단백질을 합성하였다.
베타 락토글로블린 (단백질)을 제조하기 위하여, 시중에서 판매되는 구형의 베타 락토글로블린 단백질을 섬유형태 (아밀로이드)로 합성하기 위해서는 pH2 (산도) 용액에 구형단백질을 용해하여 0.5 wt% 농도로 단백질 용액을 준비하였다. 이후 용해되지 않은 잔해물을 제거하기 위하여 165,000rpm으로 15분동안 원심분리한 후 0.22 마이크로사이즈의 필터를 이용하여 용액을 거른 후, 이렇게 준비된 베타 락토글로블린 용액을 섭씨 90도 조건하에서 5시간동안 열중탕 처리하게 되면 섬유형 베타 락토글로블린 단백질을 합성하였다.
도 1은 구형 단백질로부터 합성한 소혈청 알부민 및 베타 락토글로불린 아밀로이드 단백질의 원자힘현미경 이미지이고, 도 2는 각각의 두께 측정 결과이다.
도 1 및 2를 참조하면, 원자힘 현미경 이미지 및 다양한 두께를 통하여 무질서하겐 폴딩된 섬유 응집체 구조의 아밀로이드 단백질이 형성되었음을 알 수 있다
그래핀 산화물 코팅
상기 제조된 아밀로이드 단백질을 섬유 표면에 코팅하여 접착성 섬유를 만들고, 상기 잡착성 섬유를 그래핀 산화물 용액에 침지시켜 그래핀 산화물이 코팅된 섬유를 제조하였다. 본 발명의 일 실시예에서 사용된 섬유는 면 100%이고, 직경은 1 mm 수준이었으나, 본 발명의 범위는 이에 제한되지 않는다.
환원 및 완성
상기 제조된 그래핀 산화물이 코팅된 섬유를 하이드라진과 같은 환원제를 통하여 환원처리하여 그래핀-아밀로이드 복합체 기반 웨어러블 센서를 제조하였다.
도 3은 상술한 실시예에 따라 제조된 아밀로이드-그래핀 하이브리드 전자섬유 실사의 사진이다.
도 3을 참조하면, 소혈청알부민(BSA), 베타 락토글로불린(BLG)로부터 합성된 아밀로이드에 그래핀이 효과적으로 접착됨을 알 수 있다.
도 4는 도 3에서 제조된 아밀로이드-그래핀 복합체 기반 전자섬유 센서를 제조하는 제작모식도이다.
하지만, 도 4와 달리 그래핀산화물과 아밀로이드 단백직을 미리 반응/결합시켜 복합체를 형성한 후, 이를 섬유 상에 코팅하고, 이를 환원처리하여 아밀로이드-그래핀 복합체 기반 전자섬유 센서를 제공할 수 있으며, 이 또한 본 발명의 범위에 속한다.
본 발명의 또 다른 일 실시예에서 아밀로이드-그래핀 복합체를 합성하기 위하여, 적정 농도의 아밀로이드 단백질과 그래핀을 상온에서 500 rpm으로 써모믹서 (thermomixer) 장비를 이용하여 2시간동안 반응시켜 복합체를 합성하였다.
도 5는 아밀로이드-그래핀 복합체의 원자힘현미경 이미지와 두께 측정 결과인데, 결과 중 (a)는 소혈청알부민 아밀로이드-그래핀 복합체, (b)는 베타 락토글로불린 아밀로이드-그래핀 복합체 분석 결과이다.
도 5를 참조하면, 원자힘 현미경 이미지 및 다양한 두께 측정 결과를 통하여 폴딩된 섬유 응집체가 형성되었음을 알 수 있다.
실험예
전기 전도도 특성 분석
본 실험예에서는 이산화질소 노출 전후의 전도성 변화를 분석하기 위하여, 전류-전압 측정기를 이용해 전자섬유의 전도성 변화를 측정하였다.
도 6은 다양한 농도별 아밀로이드 단백질과 그래핀을 이용하여 제작한 전자섬유의 전도성 분석 결과이다.
도 6을 참조하면, 본 발명에 따른 센서는 담지된 그래핀의 용량에 따라 전도성이 가변되며, 이러한 특성을 이용하여 적절한 민감도를 갖는 센서 제조가 가능하다.

Claims (9)

  1. 섬유지지체; 및
    상기 섬유지지체 상에 형성된 센싱층을 포함하며,
    상기 센싱층은
    상기 섬유지지체 상에 형성된 아밀로이드 단백질; 및
    상기 아밀로이드 단백질과 결합된 그래핀을 포함하는 복합체로 구성되며,
    상기 그래핀의 전기저항 변화에 따라 검출 물질을 센싱하는 것을 특징으로 하는 아밀로이드-그래핀 하이브리드 웨어러블 센서.
  2. 제 1항에 있어서,
    상기 아밀로이드 단백질은 구형단백질로부터 유도된 뭉쳐진 섬유 구조의 단백질인 것을 특징으로 하는 아밀로이드-그래핀 하이브리드 웨어러블 센서.
  3. 제 2항에 있어서,
    상기 구형 단백질은 소혈청 알부민 또는 베타 락토글로불린인 것을 특징으로 하는 아밀로이드-그래핀 하이브리드 웨어러블 센서.
  4. 제 1항 내지 제 3항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 아밀로이드-그래핀 하이브리드 웨어러블 센서는 이산화질소 센서인 것을 특징으로 하는 아밀로이드-그래핀 하이브리드 웨어러블 센서.
  5. 삭제
  6. 삭제
  7. 삭제
  8. 삭제
  9. 삭제
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KR20230147857A (ko) 2022-04-15 2023-10-24 서울대학교산학협력단 아밀로이드 나노닷 센서 및 이의 제조방법

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