KR102185837B1 - Skin attachable sensor using microfluidics and method of fabricating thereof - Google Patents
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Abstract
본 발명은 피부로부터 추출되는 체액을 포집하여 이동시키는 면직물 기반 미세유체소자와 나노물질의 촉매효과를 활용하여 체액 속의 바이오분자들을 검출하는 신축성 바이오센서(3전극 센서부)를 집적하여 제작한 피부부착형 바이오센서 시스템 개발에 관한 것이다.
본 기술로 개발된 면직물 기반의 미세유체소자는 무동력으로 체액을 포집하여 센서로 전달하고 검출 후 저장고로 배출되는 것을 전기화학적으로 증명하였다. 또한 나노물질의 촉매효과로 효소를 대신하여 바이오분자를 산화시키는 비효소적 반응을 검출방식으로 사용하여 효소적 방식에 비해 보다 주변 환경에 보다 독립적으로 검출이 가능하다.The present invention is a skin attachment manufactured by integrating a cotton fabric-based microfluidic device that collects and moves bodily fluid extracted from the skin and a stretchable biosensor (three-electrode sensor unit) that detects biomolecules in the body fluid by utilizing the catalytic effect of nanomaterials. It is about the development of the type biosensor system.
The cotton fabric-based microfluidic device developed with this technology was electrochemically proven to collect body fluids without power, deliver them to the sensor, and discharge them to the storage after detection. In addition, by using a non-enzymatic reaction that oxidizes biomolecules in place of an enzyme due to the catalytic effect of nanomaterials, it is possible to detect more independently in the surrounding environment than the enzymatic method.
Description
본 발명은 미세유체소자를 이용한 피부 부착형 센서 및 이의 제조 방법에 관한 것이다. The present invention relates to a skin-attached sensor using a microfluidic device and a method of manufacturing the same.
본 발명은 피부로부터 추출되는 체액을 포집하여 이동시키는 면직물 기반 미세유체소자와 나노물질의 촉매효과를 활용하여 체액 속의 바이오분자들을 검출하는 신축성 바이오센서(3전극 센서부)를 집적하여 제작한 피부부착형 바이오센서 시스템 개발에 관한 것이다.The present invention is a skin attachment manufactured by integrating a cotton fabric-based microfluidic device that collects and moves bodily fluid extracted from the skin and a stretchable biosensor (three-electrode sensor unit) that detects biomolecules in the body fluid by utilizing the catalytic effect of nanomaterials. It is about the development of the type biosensor system.
기존의 당뇨병 환자 등을 대상으로 실시되던 혈당관리 방법은 채혈을 통한 피 속의 포도당을 집적 측정하는 방식이었으나, 피부부착형 바이오센서 시스템은 체액의 포집 및 전달과 효소의 환경의존도 등 연속측정의 안정성과 정확도에서 많은 문제들을 가지고 있다. The existing blood sugar management method for diabetics, etc., was to measure glucose in the blood through blood collection. However, the skin-attached biosensor system has the stability of continuous measurement such as collection and delivery of body fluids and environmental dependence of enzymes. There are many problems with accuracy.
종래의 바이오센서 시스템은 땀과 같은 체액을 포집하여 측정하는 방식을 사용하고 있어, 일정시간 측정 후 사용된 체액이 계속 센서 표면에 남고 새로 포집되는 체액과 섞여, 측정하고자 하는 이온이나 바이오분자들의 농도가 희석되는 등 정확도 측면에서 많은 단점을 가지고 있다. 또한 바이오분자들을 검출하기 위해 효소를 사용하나, 효소는 pH나 온도 등 측정환경에 따라 반응도가 변하고 변성이 발생하면 반응도가 사라지기에, 실제로 피부에 부착하여 장시간 안정적으로 측정하기에는 부적합하다고 판단된다.Conventional biosensor systems use a method of collecting and measuring bodily fluids such as sweat, so the used bodily fluid remains on the sensor surface after a certain period of time and is mixed with newly collected bodily fluids to measure the concentration of ions or biomolecules to be measured. It has many disadvantages in terms of accuracy, such as being diluted. In addition, enzymes are used to detect biomolecules, but the reactivity of the enzyme changes according to the measurement environment such as pH or temperature, and the reactivity disappears when degeneration occurs, so it is considered unsuitable for stable measurement for a long time after being attached to the skin.
이와 같은 문제점을 해결하기 위해 미세유체소자를 신축성 바이오센서에 집적하여 반응된 체액들을 센서표면으로부터 제거하는 방법들이 보고되어 왔지만, 체액을 전달 및 센서표면으로부터 제거하는 것에 있어 외부적인 힘을 필요로 하였고 센서표면의 용액이 교체되는 것을 측정을 통해 증명하지는 못해왔다. 또한 피부에 부착되어 안정적인 측정을 진행하기 위해 센서시스템의 신축성 구현은 필수이지만 비효소적 방식에 사용되는 대부분의 나노구조체는 취성을 가지고 있어 피부부착형 센서에 적용하기에 무리가 있었다.In order to solve this problem, methods of removing the reacted body fluids from the sensor surface by integrating a microfluidic device into a stretchable biosensor have been reported, but an external force was required to transfer body fluids and remove them from the sensor surface. Measurements have not been made to prove that the solution on the sensor surface is replaced. In addition, it is essential to realize the elasticity of the sensor system in order to carry out stable measurement by being attached to the skin, but most of the nanostructures used in the non-enzymatic method have brittleness, so it was difficult to apply to a skin-attached sensor.
본 발명은 기존 피부부착형 바이오센서 시스템에서 문제가 되었던 체액의 포집 및 전달을 무동력으로 구현하고 나노 물질의 촉매효과로 바이오분자를 검출하여, 최종적으로 고정확도의 안정적인 연속측정이 가능한 피부부착형 바이오센서를 제작하는데 목적이 있다.The present invention realizes the collection and delivery of bodily fluids, which have been a problem in the existing skin-attached biosensor system, without power, and detects biomolecules through the catalytic effect of nanomaterials, and finally, a skin-attached bio-type capable of stable and continuous measurement with high accuracy. There is a purpose to make a sensor.
본 발명의 일 실시예에 따른 미세유체소자를 이용한 피부 부착형 센서는, 신축성 기판; 상기 기판 상에 형성된 기준 전극; 다공성 금 구조체로 이루어진 작업 전극; 및 상대 전극으로 이루어진 3전극 센서부; 상기 기판 및 3전극 센서부 위에 배치되는 중간층으로서, 상기 중간층은 상기 3전극 센서부가 배치되는 부분에 개방부를 포함하는, 중간층; 상기 중간층 상에 배치되며, 상기 중간층의 개방부를 덮고 있고, 체액을 수집하는 면직물 기반 미세유체소자; 및 상기 미세유체소자로부터 상기 3전극 센서부로 체액을 전달하는 탄성 고분자로 이루어진 기둥을 포함하고, 상기 미세유체소자에서 수집된 체액이 상기 기둥을 통해 상기 3전극 센서부로 전달되어 전류 변화를 측정한다.A skin-attached sensor using a microfluidic device according to an embodiment of the present invention includes: a stretchable substrate; A reference electrode formed on the substrate; A working electrode made of a porous gold structure; And a three-electrode sensor unit made of a counter electrode. An intermediate layer disposed on the substrate and the three-electrode sensor unit, wherein the intermediate layer includes an opening in a portion where the three-electrode sensor unit is disposed; A cotton fabric-based microfluidic device disposed on the intermediate layer, covering an open portion of the intermediate layer, and collecting body fluid; And a pillar made of an elastic polymer that transfers bodily fluid from the microfluidic device to the three-electrode sensor unit, and the bodily fluid collected from the microfluidic device is transferred to the three-electrode sensor unit through the pillar to measure a change in current.
상기 신축성 기판은, 가상의 기준 평면에 대해 돌출되는 곡면으로 이루어지고 규칙적 또는 불규칙적으로 배열되며 서로 동일한 크기 및 형상을 갖는 복수의 더미들 및 상기 더미들 사이에 형성되고 아래로 오목한 곡면으로 이루어진 골(valley)로 이루어진 모글 패턴(mogul pattern)이 일면에 형성되고, 상기 기준 평면들에 수직한 임의의 평면들을 따라 절단한 단면들에 있어서 상기 모글 패턴의 표면은 상기 더미에 대응하는 위로 볼록한 곡선 및 상기 골에 대응하는 아래로 오목한 곡선으로 이루어지는 연속된 곡선을 형성한다.The stretchable substrate is formed of a curved surface protruding from an imaginary reference plane, arranged regularly or irregularly, and has a plurality of piles having the same size and shape with each other, and a valley formed between the piles and formed of a concave downwardly curved surface ( valley) is formed on one surface, and in cross sections cut along arbitrary planes perpendicular to the reference planes, the surface of the mogul pattern is a convex upward curve corresponding to the dummy and the It forms a continuous curve consisting of a downward concave curve corresponding to the valley.
상기 기준 전극은 은 및 산화은 복합체로 이루어져 있다.The reference electrode is made of a silver and silver oxide composite.
상기 탄성 고분자로 이루어진 기둥은 상기 미세유체소자에서 수집된 체액이 상기 3전극 센서부로 전달될 수 있도록 상기 3전극 센서부로부터 상기 중간층의 개방부를 통해 상기 미세유체소자와 연결되어 있다.The pillar made of the elastic polymer is connected to the microfluidic device from the three-electrode sensor unit through the opening of the intermediate layer so that the bodily fluid collected from the microfluidic device can be transferred to the three-electrode sensor unit.
상기 다공성 금 구조체는, 상기 기판 상에 차례대로 형성된 Al2O3층; Ti층; 및 다공성 Au층으로 이루어진다.The porous gold structure includes an Al 2 O 3 layer sequentially formed on the substrate; Ti layer; And a porous Au layer.
상기 다공성 Au층은 금과 은을 동시에 증착시켜 합금을 형성한 후 은을 합금으로부터 식각하여 다공성 Au층을 형성한다.The porous Au layer forms an alloy by simultaneously depositing gold and silver, and then etching the silver from the alloy to form a porous Au layer.
상기 중간층은 큐어링(curing) 가능한 탄성 고분자로 이루어지며, 이러한 중간층에 의해 면직물 기반 미세유체소자가 부착될 수 있다.The intermediate layer is made of an elastic polymer capable of curing, and a cotton fabric-based microfluidic device may be attached by the intermediate layer.
본 발명의 일 실시예에 따른 미세유체소자를 이용한 피부 부착형 센서는, 신축성 기판; 상기 기판 상에 형성된 기준 전극; 다공성 금 구조체로 이루어진 작업 전극; 및 상대 전극으로 이루어진 3전극 센서부; 상기 기판 및 3전극 센서부 위에 배치되는 중간층으로서, 상기 중간층은 상기 3전극 센서부가 배치되는 부분에 개방부를 포함하는, 중간층; 상기 중간층 상에 배치되며, 상기 중간층의 개방부를 덮고 있고, 체액을 수집하는 면직물 기반 미세유체소자로서, 상기 미세유체소자는 챔버; 및 저장고로 이루어지며, 챔버는 상기 중간층의 개방부를 덮도록 배치되며, 저장고는 상기 챔버로부터 연장되어 있는 부분인, 미세유체소자; 및 상기 미세유체소자로부터 상기 3전극 센서부로 체액을 전달하는 탄성 고분자로 이루어진 기둥을 포함하고, 상기 미세유체소자에서 수집된 체액이 상기 기둥을 통해 상기 3전극 센서부로 전달되어 전류 변화를 측정하며, 상기 측정된 체액은 상기 미세유체소자의 저장고로 이동하여 검출 정확도가 향상된다.A skin-attached sensor using a microfluidic device according to an embodiment of the present invention includes: a stretchable substrate; A reference electrode formed on the substrate; A working electrode made of a porous gold structure; And a three-electrode sensor unit made of a counter electrode. An intermediate layer disposed on the substrate and the three-electrode sensor unit, wherein the intermediate layer includes an opening in a portion where the three-electrode sensor unit is disposed; A cotton fabric-based microfluidic device disposed on the intermediate layer, covering an open portion of the intermediate layer, and collecting bodily fluid, the microfluidic device comprising: a chamber; And a storage compartment, wherein the chamber is disposed to cover the open portion of the intermediate layer, and the storage compartment is a portion extending from the chamber, a microfluidic device; And a column made of an elastic polymer that transfers bodily fluid from the microfluidic device to the three-electrode sensor unit, wherein bodily fluid collected from the microfluidic device is transferred to the three-electrode sensor unit through the column to measure current change, The measured bodily fluid moves to the storage of the microfluidic device to improve detection accuracy.
상기 신축성 기판은, 가상의 기준 평면에 대해 돌출되는 곡면으로 이루어지고 규칙적 또는 불규칙적으로 배열되며 서로 동일한 크기 및 형상을 갖는 복수의 더미들 및 상기 더미들 사이에 형성되고 아래로 오목한 곡면으로 이루어진 골(valley)로 이루어진 모글 패턴(mogul pattern)이 일면에 형성되고, 상기 기준 평면들에 수직한 임의의 평면들을 따라 절단한 단면들에 있어서 상기 모글 패턴의 표면은 상기 더미에 대응하는 위로 볼록한 곡선 및 상기 골에 대응하는 아래로 오목한 곡선으로 이루어지는 연속된 곡선을 형성한다.The stretchable substrate is formed of a curved surface protruding from an imaginary reference plane, arranged regularly or irregularly, and has a plurality of piles having the same size and shape with each other, and a valley formed between the piles and formed of a concave downwardly curved surface ( valley) is formed on one surface, and in cross sections cut along arbitrary planes perpendicular to the reference planes, the surface of the mogul pattern is a convex upward curve corresponding to the dummy and the It forms a continuous curve consisting of a downward concave curve corresponding to the valley.
상기 기준 전극은 은 및 산화은 복합체로 이루어진다.The reference electrode is made of a silver and silver oxide composite.
상기 탄성 고분자로 이루어진 기둥은 상기 미세유체소자에서 수집된 체액이 상기 3전극 센서부로 전달될 수 있도록 상기 3전극 센서부로부터 상기 중간층의 개방부를 통해 상기 미세유체소자와 연결되어 있다.The pillar made of the elastic polymer is connected to the microfluidic device from the three-electrode sensor unit through the opening of the intermediate layer so that the bodily fluid collected from the microfluidic device can be transferred to the three-electrode sensor unit.
상기 다공성 금 구조체는, 상기 기판 상에 차례대로 형성된 Al2O3층; Ti층; 및 다공성 Au층으로 이루어진다.The porous gold structure includes an Al 2 O 3 layer sequentially formed on the substrate; Ti layer; And a porous Au layer.
상기 다공성 Au층은 금과 은을 동시에 증착시켜 합금을 형성한 후 은을 합금으로부터 식각하여 다공성 Au층을 형성한다.The porous Au layer forms an alloy by simultaneously depositing gold and silver, and then etching the silver from the alloy to form a porous Au layer.
상기 중간층은 큐어링(curing) 가능한 탄성 고분자로 이루어지며, 이러한 중간층에 의해 면직물 기반 미세유체소자가 부착될 수 있다.The intermediate layer is made of an elastic polymer capable of curing, and a cotton fabric-based microfluidic device may be attached by the intermediate layer.
본 발명의 일 실시예에 따른 미세유체소자를 이용한 피부 부착형 센서는, 신축성 기판; 상기 기판 상에 형성된 기준 전극; 다공성 금 구조체로 이루어진 작업 전극; 및 상대 전극으로 이루어진 3전극 센서부; 상기 기판 및 3전극 센서부 위에 배치되는 중간층으로서, 상기 중간층은 상기 3전극 센서부가 배치되는 부분에 개방부를 포함하는, 중간층; 상기 중간층 상에 배치되며, 상기 중간층의 개방부를 덮고 있고, 체액을 수집하는 면직물 기반 미세유체소자로서, 상기 미세유체소자는 챔버; 및 저장고로 이루어지며, 챔버는 상기 중간층의 개방부를 덮도록 배치되며, 저장고는 상기 챔버로부터 연장되어 있는 부분인, 미세유체소자; 상기 미세유체소자를 덮는 인캡슐레이션(encapsulation)층으로서 상기 인캡슐레이션층은 체액이 상기 미세유체소자로 들어가기 위한 입구를 포함하고 있는, 인캡슐레이션층; 및 상기 미세유체소자로부터 상기 3전극 센서부로 체액을 전달하는 탄성 고분자로 이루어진 기둥을 포함하고, 상기 미세유체소자에서 수집된 체액이 상기 기둥을 통해 상기 3전극 센서부로 전달되어 전류 변화를 측정하며, 상기 측정된 체액은 상기 미세유체소자의 저장고로 이동하여 검출 정확도가 향상된다.A skin-attached sensor using a microfluidic device according to an embodiment of the present invention includes: a stretchable substrate; A reference electrode formed on the substrate; A working electrode made of a porous gold structure; And a three-electrode sensor unit made of a counter electrode. An intermediate layer disposed on the substrate and the three-electrode sensor unit, wherein the intermediate layer includes an opening in a portion where the three-electrode sensor unit is disposed; A cotton fabric-based microfluidic device disposed on the intermediate layer, covering an open portion of the intermediate layer, and collecting bodily fluid, the microfluidic device comprising: a chamber; And a storage compartment, wherein the chamber is disposed to cover the open portion of the intermediate layer, and the storage compartment is a portion extending from the chamber, a microfluidic device; As an encapsulation layer covering the microfluidic device, the encapsulation layer includes an inlet through which bodily fluid enters the microfluidic device; And a column made of an elastic polymer that transfers bodily fluid from the microfluidic device to the three-electrode sensor unit, wherein bodily fluid collected from the microfluidic device is transferred to the three-electrode sensor unit through the column to measure current change, The measured bodily fluid moves to the storage of the microfluidic device to improve detection accuracy.
상기 신축성 기판은, 가상의 기준 평면에 대해 돌출되는 곡면으로 이루어지고 규칙적 또는 불규칙적으로 배열되며 서로 동일한 크기 및 형상을 갖는 복수의 더미들 및 상기 더미들 사이에 형성되고 아래로 오목한 곡면으로 이루어진 골(valley)로 이루어진 모글 패턴(mogul pattern)이 일면에 형성되고, 상기 기준 평면들에 수직한 임의의 평면들을 따라 절단한 단면들에 있어서 상기 모글 패턴의 표면은 상기 더미에 대응하는 위로 볼록한 곡선 및 상기 골에 대응하는 아래로 오목한 곡선으로 이루어지는 연속된 곡선을 형성한다.The stretchable substrate is formed of a curved surface protruding from an imaginary reference plane, arranged regularly or irregularly, and has a plurality of piles having the same size and shape with each other, and a valley formed between the piles and formed of a concave downwardly curved surface ( valley) is formed on one surface, and in cross sections cut along arbitrary planes perpendicular to the reference planes, the surface of the mogul pattern is a convex upward curve corresponding to the dummy and the It forms a continuous curve consisting of a downward concave curve corresponding to the valley.
상기 기준 전극은 은 및 산화은 복합체로 이루어질 수 있다.The reference electrode may be formed of a silver and silver oxide composite.
상기 탄성 고분자로 이루어진 기둥은 상기 미세유체소자에서 수집된 체액이 상기 3전극 센서부로 전달될 수 있도록 상기 3전극 센서부로부터 상기 중간층의 개방부를 통해 상기 미세유체소자와 연결되어 있다.The pillar made of the elastic polymer is connected to the microfluidic device from the three-electrode sensor unit through the opening of the intermediate layer so that the bodily fluid collected from the microfluidic device can be transferred to the three-electrode sensor unit.
상기 다공성 금 구조체는, 상기 기판 상에 차례대로 형성된 Al2O3층; Ti층; 및 다공성 Au층으로 이루어진다.The porous gold structure includes an Al 2 O 3 layer sequentially formed on the substrate; Ti layer; And a porous Au layer.
상기 다공성 Au층은 금과 은을 동시에 증착시켜 합금을 형성한 후 은을 합금으로부터 식각하여 다공성 Au층을 형성한다.The porous Au layer forms an alloy by simultaneously depositing gold and silver, and then etching the silver from the alloy to form a porous Au layer.
상기 중간층은 큐어링(curing) 가능한 탄성 고분자로 이루어지며, 이러한 중간층에 의해 면직물 기반 미세유체소자가 부착될 수 있다.The intermediate layer is made of an elastic polymer capable of curing, and a cotton fabric-based microfluidic device may be attached by the intermediate layer.
본 발명의 일 실시예에 따른 미세유체소자를 이용한 피부 부착형 센서의 제조 방법은, 신축성 기판을 준비하는 단계; 상기 기판 상에 형성된 기준 전극; 다공성 금 구조체로 이루어진 작업 전극; 및 상대 전극으로 이루어진 3전극 센서부를 형성하는 단계; 상기 기판 및 3전극 센서부 위에 배치되는 중간층을 형성하는 단계로서, 상기 중간층은 상기 3전극 센서부가 배치되는 부분에 개방부를 포함하는, 중간층을 형성하는 단계; 상기 3전극 센서부로부터 상기 중간층의 개방부를 통해 돌출된 탄성 고분자로 이루어진 기둥을 형성하는 단계; 및 상기 중간층 상에 배치되며, 상기 중간층의 개방부를 덮고 있고, 체액을 수집하는 면직물 기반 미세유체소자를 형성하는 단계로서, 상기 미세유체소자는 챔버; 및 저장고로 이루어지며, 챔버는 상기 중간층의 개방부를 덮도록 배치되며, 저장고는 상기 챔버로부터 연장되어 있는 부분인, 미세유체소자를 형성하는 단계를 포함하고, 상기 미세유체소자에서 수집된 체액이 상기 기둥을 통해 상기 3전극 센서부로 전달되어 전류 변화를 측정하며, 상기 측정된 체액은 상기 미세유체소자의 저장고로 이동하여 검출 정확도가 향상된다.A method of manufacturing a skin-attached sensor using a microfluidic device according to an embodiment of the present invention includes: preparing an elastic substrate; A reference electrode formed on the substrate; A working electrode made of a porous gold structure; And forming a three-electrode sensor unit made of a counter electrode. Forming an intermediate layer disposed on the substrate and the three-electrode sensor unit, wherein the intermediate layer includes an opening at a portion where the three-electrode sensor unit is disposed; Forming a pillar made of an elastic polymer protruding from the three-electrode sensor unit through an open portion of the intermediate layer; And forming a cotton fabric-based microfluidic device disposed on the intermediate layer, covering an open portion of the intermediate layer, and collecting bodily fluid, wherein the microfluidic device comprises: a chamber; And a storage compartment, wherein the chamber is disposed to cover the open portion of the intermediate layer, and the storage includes the step of forming a microfluidic device, which is a portion extending from the chamber, and the bodily fluid collected from the microfluidic device is A change in current is measured by being transmitted to the three-electrode sensor through a pillar, and the measured bodily fluid moves to the storage of the microfluidic device to improve detection accuracy.
상기 미세유체소자를 덮는 인캡슐레이션(encapsulation)층을 형성하는 단계로서, 상기 인캡슐레이션층은 체액이 상기 미세유체소자로 들어가기 위한 입구를 포함하고 있는, 인캡슐레이션층을 형성하는 단계를 추가로 포함한다.Forming an encapsulation layer covering the microfluidic device, wherein the encapsulation layer includes an inlet through which bodily fluid enters the microfluidic device, forming an encapsulation layer Include as.
상기 탄성 고분자로 이루어진 기둥은 상기 미세유체소자에서 수집된 체액이 상기 3전극 센서부로 전달될 수 있도록 상기 3전극 센서부로부터 상기 중간층의 개방부를 통해 상기 미세유체소자와 연결되어 있다.The pillar made of the elastic polymer is connected to the microfluidic device from the three-electrode sensor unit through the opening of the intermediate layer so that the bodily fluid collected from the microfluidic device can be transferred to the three-electrode sensor unit.
상기 다공성 금 구조체는, 상기 기판 상에 차례대로 형성된 Al2O3층; Ti층; 및 다공성 Au층으로 이루어진다.The porous gold structure includes an Al 2 O 3 layer sequentially formed on the substrate; Ti layer; And a porous Au layer.
상기 다공성 Au층은 금과 은을 동시에 증착시켜 합금을 형성한 후 은을 합금으로부터 식각하여 다공성 Au층을 형성한다.The porous Au layer forms an alloy by simultaneously depositing gold and silver, and then etching the silver from the alloy to form a porous Au layer.
상기 중간층은 큐어링(curing) 가능한 탄성 고분자로 이루어지며, 이러한 중간층에 의해 면직물 기반 미세유체소자가 부착될 수 있다.The intermediate layer is made of an elastic polymer capable of curing, and a cotton fabric-based microfluidic device may be attached by the intermediate layer.
본 기술은 피부부착형 센서 시스템뿐만 아니라 신체 내외부의 체액을 대상으로 하는 바이오센서 시스템에도 적용하여 고정확도 연속측정을 가능하게 하기에 개인의 건강관리 및 의료·의학 분야에서 시장성이 크다.This technology is applied not only to a skin-attached sensor system but also to a biosensor system that targets body fluids inside and outside the body to enable high-accuracy continuous measurement, so it has great marketability in the fields of personal health care and medical care.
본 발명은 피부부착형 바이오센서 시스템의 연속측정에서 정확도와 안정성을 향상시키는 방법에 대한 것으로, 신체 내외를 가리지 않고 체액을 대상으로 하는 신축성 바이오센서 시스템 제작에 두루 적용이 가능하여, 개인의 건강관리 및 의료·의학 분야에서 기존 검출방법을 대체할 것으로 기대된다.The present invention relates to a method of improving the accuracy and stability in continuous measurement of a skin-attached biosensor system, and can be applied to the fabrication of a flexible biosensor system targeting bodily fluids regardless of the inside and outside of the body, so that personal health management And it is expected to replace existing detection methods in the medical and medical fields.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 미세유체소자를 이용한 피부 부착형 센서의 사시도를 도시한다.
도 2는 응력흡수 기판 상에 제작된 다공성 금 나노구조체 단면도 및 SEM 사진을 도시한다.
도 3a-3f는 본 발명의 일 실시예에 따른 미세유체소자를 이용한 피부 부착형 센서의 제조 방법의 개략도이다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 미세유체소자를 이용한 피부 부착형 센서의 제조 방법의 순서도를 도시한다.
도 5는 용액으로 10mM potassium ferri-cyanide을 이용한 경우, 양 방향 신축변화율에 따른 신축성 비효소적 전기화학 포도당 센서의 a) 전기화학 반응 그래프 및 b) 반응 peak 전류 값 변화를 도시한다.
도 6은 제작한 다공성 금 나노구조체를 작업전극으로 사용하는 신축성 비효소적 전기화학 포도당 센서의 신축 조건별 포도당 검출 신호 변화를 측정해 본 결과를 도시한다.
도 7은 제작된 면직물 기반 미세유체소자를 집적하기 a)전과 b)후의 반응물 희석에 따른 포도당 산화반응 신호를 나타낸다.
도 8은 제작한 신축성 비효소적 전기화학 포도당 센서에 면직물 기반 미세유체소자를 집적하기 전후, 목표반응물의 농도이력 발생유무 그래프이다.
다양한 실시예들이 이제 도면을 참조하여 설명되며, 전체 도면에서 걸쳐 유사한 도면번호는 유사한 엘리먼트를 나타내기 위해서 사용된다. 설명을 위해 본 명세서에서, 다양한 설명들이 본 발명의 이해를 제공하기 위해서 제시된다. 그러나 이러한 실시예들은 이러한 특정 설명 없이도 실행될 수 있음이 명백하다. 다른 예들에서, 공지된 구조 및 장치들은 실시예들의 설명을 용이하게 하기 위해서 블록 다이아그램 형태로 제시된다. 1 is a perspective view of a skin-attached sensor using a microfluidic device according to an embodiment of the present invention.
2 shows a cross-sectional view and SEM photograph of a porous gold nanostructure fabricated on a stress absorbing substrate.
3A-3F are schematic diagrams of a method of manufacturing a skin-attached sensor using a microfluidic device according to an embodiment of the present invention.
4 is a flowchart of a method of manufacturing a skin-attached sensor using a microfluidic device according to an embodiment of the present invention.
5 shows a) an electrochemical reaction graph and b) a change in a reaction peak current value of a stretchable non-enzymatic electrochemical glucose sensor according to a stretch change rate in both directions when 10 mM potassium ferri-cyanide is used as a solution.
6 shows the result of measuring the change in the glucose detection signal according to the stretching conditions of the stretchable non-enzymatic electrochemical glucose sensor using the fabricated porous gold nanostructure as a working electrode.
7 shows a glucose oxidation reaction signal according to a reaction product dilution a) before and after b) integrating the fabricated cotton fabric-based microfluidic device.
8 is a graph showing whether or not a concentration history of a target reactant occurs before and after a cotton fabric-based microfluidic device is integrated in the fabricated stretchable non-enzymatic electrochemical glucose sensor.
Various embodiments are now described with reference to the drawings, in which like reference numbers are used to indicate like elements throughout the drawings. In this specification for purposes of explanation, various descriptions are presented to provide an understanding of the invention. However, it is clear that these embodiments may be implemented without this specific description. In other instances, well-known structures and devices are presented in block diagram form to facilitate description of the embodiments.
이하, 첨부한 도면을 참조하여 본 발명의 실시예에 대해 상세히 설명한다. 본 발명은 다양한 변경을 가할 수 있고 여러 가지 형태를 가질 수 있는 바, 특정 실시예들을 도면에 예시하고 본문에 상세하게 설명하고자 한다. 그러나 이는 본 발명을 특정한 개시 형태에 대해 한정하려는 것이 아니며, 본 발명의 사상 및 기술 범위에 포함되는 모든 변경, 균등물 내지 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 한다. 각 도면을 설명하면서 유사한 참조부호를 유사한 구성요소에 대해 사용하였다. Hereinafter, exemplary embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings. In the present invention, various modifications may be made and various forms may be applied, and specific embodiments will be illustrated in the drawings and described in detail in the text. However, this is not intended to limit the present invention to a specific form of disclosure, it is to be understood as including all changes, equivalents, or substitutes included in the spirit and scope of the present invention. In describing each drawing, similar reference numerals have been used for similar elements.
본 출원에서 사용한 용어는 단지 특정한 실시 예를 설명하기 위해 사용된 것으로서 본 발명을 한정하려는 의도가 아니다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다. 본 출원에서, "포함하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 명세서 상에 기재된 특징, 단계, 동작, 구성요소, 부분품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 단계, 동작, 구성요소, 부분품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.The terms used in the present application are only used to describe specific embodiments and are not intended to limit the present invention. Singular expressions include plural expressions unless the context clearly indicates otherwise. In the present application, terms such as "comprise" or "have" are intended to designate the existence of features, steps, actions, components, parts, or a combination thereof described in the specification, but one or more other features or steps It is to be understood that it does not preclude the possibility of addition or presence of, operations, components, parts, or combinations thereof.
본 발명에서는 무동력로 체액을 포집 및 이동시키기 위해, 면직물을 사용하여 미세유체소자를 기반으로 제작하였으며, 피부부착에 용이하게 만들기 위해 폴리우레탄 나노 화이버가 삽입된 PDMS를 덮개로 사용하여 얇게 제작하였다. 체액이 면직물을 따라 이동하면서 센서표면으로 전달되고 검출 후 저장고로 이동하면서 검출물의 희석문제가 해결되어 정확도가 높아지는 원리이다. 또한, 물리적 변화에 따라 발생하는 응력을 흡수하는 3차원 마이크로 기판상에 비효소적 센서(3전극 센서부)를 제작하여, 반복되는 물리적 변화에도 안정적인 전기화학 측정을 가능하게 하였다.In the present invention, in order to collect and move body fluids without power, a cotton fabric was used to fabricate a microfluidic device based on a microfluidic device, and in order to facilitate skin attachment, a PDMS inserted with a polyurethane nanofiber was used as a cover to make it thin. It is a principle that the body fluid moves along the cotton fabric and is transferred to the sensor surface, and the problem of dilution of the detected object is solved by moving to the storage after detection, thereby increasing the accuracy. In addition, a non-enzymatic sensor (three-electrode sensor unit) was fabricated on a three-dimensional micro-substrate that absorbs stress generated by physical changes, enabling stable electrochemical measurement even with repeated physical changes.
피부부착형 바이오센서 시스템에서 체액의 포집과 전달은 검출 정확도를 향상시키기 위한 필수적인 요소이다. 기존은 측정 방식은 단순히 체액을 포집한 후 측정을 진행하기 때문에, 검출에 사용된 체액이 센서에 계속 남게 되고 새로 포집되어 들어오는 체액과 섞여 검출물의 희석을 발생시킨다. 따라서 검출에 사용된 체액을 센서로부터 제거해주어야 하며 기존의 기술들은 미세유체소자를 센서에 집적하여 이러한 문제들을 해결하고자 하였지만, 검출을 통하여 체액이 센서표면으로부터 교환되는지 증명하지는 못하였다.In a skin-attached biosensor system, the collection and delivery of bodily fluid is an essential element to improve detection accuracy. Since the conventional measurement method simply collects bodily fluid and then proceeds with the measurement, the bodily fluid used for detection remains in the sensor and is mixed with the newly collected bodily fluid to cause dilution of the detected object. Therefore, the body fluid used for detection must be removed from the sensor. Existing technologies have attempted to solve these problems by integrating microfluidic devices into the sensor, but they have not been able to prove whether the body fluid is exchanged from the sensor surface through detection.
또한 기존의 피부부착형 센서들은 효소의 촉매효과를 이용하여 바이오분자를 검출해왔으나, 효소는 주변 측정환경에 따라 반응도가 변하며 변성 후 반응도가 사라지기 때문에, 외부환경에 노출되어 실시간으로 측정을 진행하는 피부부착형 센서에 적용하기에는 안정성 문제가 제기되어 왔다. 이를 극복하기 위해 나노물질의 촉매효과로 효소를 대체하는 비효소적 검출방식을 사용하는 센서들이 개발되어 왔지만 나노물질의 취성으로 신축성 구현이 어려워 실제 적용되지는 못했다.In addition, conventional skin-attached sensors have detected biomolecules using the catalytic effect of enzymes, but since the reactivity of the enzyme changes according to the surrounding measurement environment and the reactivity disappears after denaturation, it is exposed to the external environment to measure in real time. Stability issues have been raised for application to skin-attached sensors. To overcome this, sensors using a non-enzymatic detection method that replaces enzymes with the catalytic effect of nanomaterials have been developed, but they have not been practically applied because of the brittleness of nanomaterials, which makes it difficult to implement elasticity.
본 발명의 미세유체소자를 이용한 피부 부착형 센서는 이러한 문제점들을 해결하였으며, 이하에서는 3가지 실시예에 따른 본 발명의 미세유체소자를 이용한 피부 부착형 센서에 대해 차례대로 설명하도록 하겠다.The skin-attached sensor using the microfluidic device of the present invention has solved these problems, and hereinafter, a skin-attached sensor using the microfluidic device of the present invention according to three embodiments will be described in sequence.
본 발명의 첫 번째 실시예에 따른 미세유체소자를 이용한 피부 부착형 센서는, 신축성 기판(10), 3전극 센서부; 중간층(50); 미세유체소자(60); 및 기둥(40)을 포함한다.A skin-attached sensor using a microfluidic device according to a first embodiment of the present invention includes: an
신축성 기판(10)은 가상의 기준 평면에 대해 돌출되는 곡면으로 이루어지고 규칙적 또는 불규칙적으로 배열되며 서로 동일한 크기 및 형상을 갖는 복수의 더미들 및 상기 더미들 사이에 형성되고 아래로 오목한 곡면으로 이루어진 골(valley)로 이루어진 모글 패턴(mogul pattern)이 일면에 형성되고, 상기 기준 평면들에 수직한 임의의 평면들을 따라 절단한 단면들에 있어서 상기 모글 패턴의 표면은 상기 더미에 대응하는 위로 볼록한 곡선 및 상기 골에 대응하는 아래로 오목한 곡선으로 이루어지는 연속된 곡선을 형성한다. The
본 발명에 있어서, '모글 패턴(mogul pattern)'이라 함은 기준 평면에 대해 돌출되고 규칙적으로 배열되며 서로 동일한 크기 및 형상을 갖는 복수의 더미들 및 상기 더미들 사이에 형성된 골(valley)로 이루어지고, 상기 더미들 및 골은 곡면으로 이루어진 패턴을 의미한다. 일 실시예에 있어서, 상기 기준 평면에 수직한 임의 평면들을 따라 절단한 단면들에 있어서, 상기 '모글 패턴(mogul pattern)'의 상부면은 마루(peak) 및 골(valley)이 반복적으로 배열된 연속된 곡선일 수 있다. 이 경우, 상기 '모글 패턴(mogul pattern)'의 상부면에 대응하는 곡선은 주기적인 곡선일 수 있고, 상기 곡선의 주기는 상기 절단면에 따라 서로 동일할 수도 있고, 서로 다를 수도 있다. 그리고 본 발명에 있어서 '역모글 패턴(reverse mogul pattern)'이라 함은 상기 모글 패턴에 대해 역상(逆像)을 갖는 패턴을 의미한다.In the present invention, the term'mogul pattern' consists of a plurality of piles protruding from a reference plane and regularly arranged and having the same size and shape as each other, and a valley formed between the piles. The top, and the piles and valleys mean a pattern made of a curved surface. In one embodiment, in cross-sections cut along arbitrary planes perpendicular to the reference plane, the top surface of the'mogul pattern' is a peak and valley are repeatedly arranged. It can be a continuous curve. In this case, the curve corresponding to the upper surface of the'mogul pattern' may be a periodic curve, and the period of the curve may be the same or different from each other according to the cut surface. In addition, in the present invention, the term'reverse mogul pattern' means a pattern having an inverse image of the mogul pattern.
이러한 모글 패턴이 형성된 본 발명의 신축성 기판은 x,y,z 축 어느 방향으로 신축이 일어나더라도 변형률이 최소화되도록 응력을 흡수하기 때문에 본 발명의 센서가 신체에 부착되어 이용되더라도 매우 정확하게 체액의 측정이 가능하다는 장점을 제공할 수 있다. 이러한 모글 패턴이 형성된 기판은 도 1 및 도 2에서 확인할 수 있다.Since the stretchable substrate of the present invention on which such a mogul pattern is formed absorbs stress so that the strain is minimized even when stretching occurs in any direction of the x, y, and z axis, even if the sensor of the present invention is attached to the body and used, it is possible to measure body fluids very accurately. It can provide the advantage of being possible. The substrate on which such a mogul pattern is formed can be seen in FIGS. 1 and 2.
3전극 센서부는 기판 상에 형성된 기준 전극; 다공성 금 구조체로 이루어진 작업 전극; 및 상대 전극으로 이루어진다. 기준 전극은 은과 산화은 복합체로 이루어진 것이 이용될 수 있다. 이러한 전극들은 프린팅 방식 등을 통해서 기판 상에 형성될 수 있다. The three-electrode sensor unit includes a reference electrode formed on the substrate; A working electrode made of a porous gold structure; And a counter electrode. The reference electrode may be formed of a silver and silver oxide composite. These electrodes may be formed on the substrate through a printing method or the like.
다공성 금 구조체는 기판 상에 차례대로 형성된 Al2O3층; Ti층; 및 다공성 Au층으로 이루어진다. 도 2는 응력흡수 기판 상에 제작된 다공성 금 나노구조체 단면도 및 SEM 사진을 도시한다. 이러한 다공성 Au층은 금과 은을 동시에 증착시켜 합금을 형성한 후 은을 합금으로부터 식각하여 다공성 Au층을 형성하게 된다. The porous gold structure includes an Al 2 O 3 layer sequentially formed on the substrate; Ti layer; And a porous Au layer. 2 shows a cross-sectional view and SEM photograph of a porous gold nanostructure fabricated on a stress absorbing substrate. This porous Au layer forms an alloy by depositing gold and silver at the same time, and then etching the silver from the alloy to form a porous Au layer.
중간층(50)은 3전극 센서부와 미세유체소자를 구조적으로 분리하는 부분으로써, 이러한 구조적 분리에 의해 체액이 미세유체소자에서 수집되는 공간과 체액이 3전극 센서부에서 측정되는 공간이 분리되기 때문에, 체액의 측정이 원활하게 이루어 질 수 있다. 또한, 본 발명에서는 면직물 기반의 미세유체소자를 이용하는데 이러한 면직물 기반의 미세유체소자를 기판에 고정시키는 것은 매우 어렵다. 중간층은 큐어링(curing) 가능한 탄성 고분자로 이루어지며, 이러한 중간층에 의해 면직물 기반 미세유체소자가 부착될 수 있다. 중간층은 바람직하게는 PDMS 물질로 이루어질 수 있다.The
탄성 고분자로 이루어진 기둥(40)은 미세유체소자로부터 3전극 센서부로 체액을 전달하는 부분으로써, 탄성 고분자로 이루어진 기둥은 상기 미세유체소자에서 수집된 체액이 상기 3전극 센서부로 전달될 수 있도록 상기 3전극 센서부로부터 상기 중간층의 개방부를 통해 상기 미세유체소자와 연결되어 있다. 이러한 기둥으로 예를 들어 PDMS 기둥이 이용될 수 있다.The
미세유체소자(60)는 중간층 상에 배치되며, 상기 중간층의 개방부를 덮고 있고, 체액을 수집하는 기능을 수행한다. 미세유체소자는 면직물로 이루어져 있으며, 면직물의 모세관력을 이용해 무동력으로 체액을 포집하여 3전극 센서부로 전달할 수 있다. The
이러한 본 발명의 첫 번째 실시예에 따른 미세유체소자를 이용한 피부 부착형 센서를 이용하여 미세유체소자에서 수집된 체액이 기둥을 통해 3전극 센서부로 전달되어 전류 변화를 측정한다.Using the skin-attached sensor using the microfluidic device according to the first embodiment of the present invention, the body fluid collected from the microfluidic device is transferred to the three-electrode sensor unit through the pillar to measure the change in current.
다음은 본 발명의 두 번째 실시예에 따른 미세유체소자를 이용한 피부 부착형 센서에 대해 설명하도록 하겠으며, 위에서 설명한 내용과 중복되는 부분에 대해서는 반복 설명을 생략하도록 하겠다.Next, a skin-attached sensor using a microfluidic device according to a second embodiment of the present invention will be described, and a repetitive description will be omitted for overlapping portions as described above.
본 발명의 두 번째 실시예에 따른 미세유체소자를 이용한 피부 부착형 센서와 첫 번째 실시예에 따른 미세유체소자를 이용한 피부 부착형 센서와의 차이점은, 두 번째 실시예에 따른 미세유체소자를 이용한 피부 부착형 센서는 미세유체소자가 2개의 부분으로 이루어져 있다는 점이다.The difference between the skin-attached sensor using the microfluidic device according to the second embodiment of the present invention and the skin-attached sensor using the microfluidic device according to the first embodiment is, The skin-attached sensor is that a microfluidic device consists of two parts.
두 번째 실시예에서, 미세유체소자(60)는 챔버(61); 및 저장고(63)로 이루어지며, 챔버(61)는 상기 중간층(50)의 개방부(55)를 덮도록 배치되며, 저장고(63)는 상기 챔버(61)로부터 연장되어 있는 부분에 해당한다. 이러한 챔버(61) 및 저장고(63) 구조를 이룸으로써, 면직물의 모세관력을 이용하여 무동력으로 체액을 챔버(61)에서 포집하고 체액이 면직물을 따라 이동하면서 센서표면으로 전달되고(기둥(40) 등을 이용해) 검출 후 다시 저장고(63)로 이동하게 된다. 따라서, 챔버(61)에서 체액을 수집하여 센서부에서 측정 후 측정된 체액이 다시 저장고(63)로 이동하게 되므로 측정이 완료된 검출물의 희석문제가 해결되어 정확도가 높아지게 된다.In the second embodiment, the
다음은 본 발명의 세 번째 실시예에 따른 미세유체소자를 이용한 피부 부착형 센서에 대해 설명하도록 하겠으며, 위에서 설명한 내용과 중복되는 부분에 대해서는 반복 설명을 생략하도록 하겠다.Next, a skin-attached sensor using a microfluidic device according to a third embodiment of the present invention will be described, and a repetitive description will be omitted for portions that overlap with the above description.
본 발명의 세 번째 실시예에 따른 미세유체소자를 이용한 피부 부착형 센서와 두 번째 실시예에 따른 미세유체소자를 이용한 피부 부착형 센서와의 차이점은, 세 번째 실시예에 따른 미세유체소자를 이용한 피부 부착형 센서는 미세유체소자를 덮는 인캡슐레이션(encapsulation)층을 추가로 포함하고 있다는 점이다.The difference between the skin-attached sensor using the microfluidic device according to the third embodiment of the present invention and the skin-attached sensor using the microfluidic device according to the second embodiment is, The skin-attached sensor additionally includes an encapsulation layer covering the microfluidic device.
세 번째 실시예에서, 미세유체소자 위에는 미세유체소자를 덮는 인캡슐레이션(encapsulation)층(70)이 배치되고, 이러한 인캡슐레이션층은 체액이 미세유체소자로 들어가기 위한 입구를 포함하고 있다. 이러한 입구는 도 3f에서 도시된 것처럼, 중간층의 개방부(55) 상에 위치되도록 형성하여 체액이 인캡슐리이션층의 입구를 통해 들어갔을 때 미세유체소자의 챔버에서 수집되게 된다.In the third embodiment, an
이러한 인캡슐레이션층(70)은 폴리우레탄 나노화이버가 삽입된 PDMS로 이루어질 수 있다. 이러한 인캡슐레이션층(70)이 피부에 실제 부착시 피부와 맞닿는 부분에 해당한다.The
도 3a-3f는 본 발명의 일 실시예에 따른 미세유체소자를 이용한 피부 부착형 센서의 제조 방법의 개략도이고, 도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 미세유체소자를 이용한 피부 부착형 센서의 제조 방법의 순서도를 도시한다. 방법 부분의 설명에서도 위에서 설명한 부분과 중복되는 부분에 대해서는 반복 설명을 생략하도록 하겠다.3A-3F are schematic diagrams of a method of manufacturing a skin-attached sensor using a microfluidic device according to an embodiment of the present invention, and FIG. 4 is a schematic diagram of a skin-attached sensor using a microfluidic device according to an embodiment of the present invention. A flowchart of the manufacturing method is shown. In the description of the method part, repeated descriptions will be omitted for parts that overlap with the parts described above.
본 발명의 일 실시예에 따른 미세유체소자를 이용한 피부 부착형 센서의 제조 방법은, 신축성 기판을 준비하는 단계(S 410); 기판 상에 3전극 센서부를 형성하는 단계(S 420); 기판 및 3전극 센서부 위에 배치되는 중간층을 형성하는 단계(S 430); 3전극 센서부로부터 중간층의 개방부를 통해 돌출된 탄성 고분자로 이루어진 기둥을 형성하는 단계(S 440); 및 중간층 상에 배치되며 중간층의 개방부를 덮고 있고, 체액을 수집하는 면직물 기반 미세유체소자를 형성하는 단계(S 450)를 포함한다.A method of manufacturing a skin-attached sensor using a microfluidic device according to an embodiment of the present invention includes: preparing an elastic substrate (S410); Forming a three-electrode sensor unit on the substrate (S420); Forming an intermediate layer disposed on the substrate and the three-electrode sensor unit (S430); Forming a pillar made of an elastic polymer protruding from the three-electrode sensor unit through the opening of the intermediate layer (S440); And forming a cotton fabric-based microfluidic device disposed on the intermediate layer and covering the open portion of the intermediate layer and collecting body fluid (S450).
S 410 단계에서는 신축성 기판을 준비하며, 이러한 신축성 기판에 대해서는 위에서 자세히 설명하였다.In step S410, a stretchable substrate is prepared, and the stretchable substrate has been described in detail above.
S 420 단계에서는 기판 상에 3전극 센서부를 형성하며, 이러한 3전극 센서부는 기판 상에 형성된 기준 전극; 다공성 금 구조체로 이루어진 작업 전극; 및 상대 전극으로 이루어진다.In step S420, a three-electrode sensor unit is formed on the substrate, and the three-electrode sensor unit includes a reference electrode formed on the substrate; A working electrode made of a porous gold structure; And a counter electrode.
S 430 단계에서는 기판 및 3전극 센서부 위에 배치되는 중간층을 형성하고, 이러한 중간층은 3전극 센서부가 배치되는 부분에 개방부를 포함한다.In step S430, an intermediate layer disposed on the substrate and the three-electrode sensor unit is formed, and this intermediate layer includes an open portion at a portion where the three-electrode sensor unit is disposed.
S 440 단계에서는 3전극 센서부로부터 중간층의 개방부를 통해 돌출된 탄성 고분자로 이루어진 기둥을 형성한다. 탄성 고분자로 이루어진 기둥은 상기 미세유체소자에서 수집된 체액이 상기 3전극 센서부로 전달될 수 있도록 상기 3전극 센서부로부터 상기 중간층의 개방부를 통해 상기 미세유체소자와 연결되어 있다.In step S440, a pillar made of an elastic polymer protruding from the three-electrode sensor unit through the opening of the intermediate layer is formed. The pillar made of an elastic polymer is connected to the microfluidic device through the opening of the intermediate layer from the three-electrode sensor unit so that the bodily fluid collected by the microfluidic device can be transferred to the three-electrode sensor unit.
S 450 단계에서는 중간층 상에 배치되며 상기 중간층의 개방부를 덮고 있고, 체액을 수집하는 면직물 기반 미세유체소자를 형성한다. 미세유체소자는 챔버; 및 저장고로 이루어지며, 챔버는 상기 중간층의 개방부를 덮도록 배치되며, 저장고는 상기 챔버로부터 연장되어 있는 부분에 해당한다.In step S450, a microfluidic device based on a cotton fabric is formed that is disposed on the intermediate layer, covers the opening of the intermediate layer, and collects bodily fluid. The microfluidic device is a chamber; And a storage compartment, wherein the chamber is disposed to cover an open portion of the intermediate layer, and the storage storage corresponds to a portion extending from the chamber.
한편, 본 발명의 미세유체소자를 이용한 피부 부착형 센서의 제조 방법은 S 460 단계로서 미세유체소자를 덮는 인캡슐레이션(encapsulation)층을 형성하는 단계를 추가로 포함할 수 있다. 이러한 인캡슐레이션층은 체액이 미세유체소자로 들어가기 위한 입구를 포함하고 있다.Meanwhile, the method of manufacturing a skin-attached sensor using a microfluidic device of the present invention may further include forming an encapsulation layer covering the microfluidic device as step S460. This encapsulation layer includes an inlet through which bodily fluid enters the microfluidic device.
이하에서는 구체적인 실시예와 함께 본 발명의 내용을 더욱 자세히 설명하도록 하겠다.Hereinafter, the content of the present invention will be described in more detail with specific examples.
신축성 응력흡수 기판 상에 shadow mask를 사용하여 patterning을 한 후, 금 전극과의 접착력을 높이기 위해 3nm의 aluminium oxide와 10nm Titanium 박막을 순차적으로 atomic layered deposition(ALD)과 e-beam evaporation 방식으로 증착시킨다. 그 후 thermal evaporation 방식으로 50nm의 금을 증착시키고 마지막으로 금과 은을 각각 thermal과 e-beam evaporator를 사용하여 증착률 비를 1:9로 맞추고 동시에 증착시켜 합금을 형성한다. 합금증착까지 완료한 후, 제작된 센서를 질산에 상온에서 5분간 넣어 은을 녹여준다. 은을 합금으로부터 녹아 빠져나가는 과정에서 자연스럽게 다공성 금 나노구조체가 형성된다. 이러한 모습은 도 2에서 확인할 수 있다. After patterning using a shadow mask on the stretchable stress-absorbing substrate, 3 nm aluminum oxide and 10 nm titanium thin films are sequentially deposited by atomic layered deposition (ALD) and e-beam evaporation to increase adhesion to the gold electrode. . After that, 50nm of gold is deposited by thermal evaporation. Finally, gold and silver are set to 1:9 by using a thermal and e-beam evaporator, respectively, and deposited at the same time to form an alloy. After the alloy deposition is completed, the manufactured sensor is put in nitric acid for 5 minutes at room temperature to melt the silver. In the process of melting and escaping silver from the alloy, a porous gold nanostructure is naturally formed. This can be seen in FIG. 2.
제작한 다공성 금 나노구조체를 작업전극으로 사용하는 신축성 비효소적 전기화학 포도당 센서를 x축과 y축 양방향으로 변형률에 따른 전기화학적 반응도를 측정해보았다. 10mM potassium ferri-cyanide 용액을 사용하였으며, 각각의 방향으로 신축시켰을 시, 20% 변형률까지 5%이내의 전류 변화가 발생하였고 양방향으로 동시에 신축시켰을 시, 10% 정도의 전류변화가 발생하였다. 도 5는 용액으로 10mM potassium ferri-cyanide을 이용한 경우, 양 방향 신축변화율에 따른 신축성 비효소적 전기화학 포도당 센서의 a) 전기화학 반응 그래프 및 b) 반응 peak 전류 값 변화를 도시한다. A stretchable non-enzymatic electrochemical glucose sensor using the fabricated porous gold nanostructure as a working electrode measured the electrochemical reactivity according to the strain in both x-axis and y-axis. A 10mM potassium ferri-cyanide solution was used, and when stretched in each direction, current change occurred within 5% up to 20% strain, and when stretched and contracted in both directions simultaneously, a current change of about 10% occurred. 5 shows a) an electrochemical reaction graph and b) a change in a reaction peak current value of a stretchable non-enzymatic electrochemical glucose sensor according to a stretch change rate in both directions when 10 mM potassium ferri-cyanide is used as a solution.
도 6은 제작한 다공성 금 나노구조체를 작업전극으로 사용하는 신축성 비효소적 전기화학 포도당 센서의 신축 조건별 포도당 검출 신호 변화를 측정해 본 결과를 도시한다. x축 방향으로 변형률을 30%까지 신축시켰을 시, 전 농도범위에서 10% 이내의 전류변화가 확인되었으며, 1000회의 반복신축에도 아주 안정적인 포도당 검출 신호가 확인되었다. a)는 x축 방향으로 변형률 30% 까지 신축시킨 신축성 비효소적 전기화학 포도당 센서를 나타내고, b)는 x축 방향의 신축변형률에 따른 포도당 검출 전류 그래프(포도당 농도 : 0 ~ 1mM)를 나타내며, c)는 반복신축 횟수에 따른 포도당 산화반응 그래프를 나타내고, d)는 전류 변화(포도당 농도 : 0.3mM)를 나타낸다.6 shows the results of measuring the change in the glucose detection signal according to the stretching conditions of a stretchable non-enzymatic electrochemical glucose sensor using the fabricated porous gold nanostructure as a working electrode. When the strain was stretched to 30% in the x-axis direction, a change of current within 10% was observed in the entire concentration range, and a very stable glucose detection signal was confirmed even with repeated stretching of 1000 times. a) represents a stretchable non-enzymatic electrochemical glucose sensor stretched up to 30% strain in the x-axis direction, b) shows a graph of glucose detection current (glucose concentration: 0 ~ 1mM) according to the stretching strain in the x-axis direction, c) shows a graph of the glucose oxidation reaction according to the number of repeated stretching, and d) shows the change in current (glucose concentration: 0.3mM).
도 7은 제작된 면직물 기반 미세유체소자를 집적하기 a)전과 b)후의 반응물 희석에 따른 포도당 산화반응 신호를 나타낸다.7 shows a glucose oxidation reaction signal according to a reaction product dilution a) before and after b) integrating the fabricated cotton fabric-based microfluidic device.
제작한 신축성 비효소적 전기화학 포도당 센서에 면직물 기반 미세유체소자를 집적하기 전후, 목표반응물의 희석되는 정도를 전기화학 측정을 통하여 증명하였다. 미세유체소자 집적 전후 모두 센서위에 PDMS 우물을 설치하고 각 농도별(0mM → 0.1mM → 0.5mM → 1mM → 0.5mM → 0.1mM → 0mM) 용액을 순차적으로 떨어뜨려 측정을 진행하였으며 용액 전달을 위한 어떠한 외력도 사용하지 않았다. 미세유체소자를 집적하기 전의 경우, 떨어뜨린 용액의 농도가 기존에 있던 용액과 섞이면서 희석됨이 포도당의 산화반응 신호로 감지되었다. 반면 미세유체소자를 집적한 후에는 기존의 용액이 센싱챔버 내에서 저장고로 흘러들어가져 새로 떨어뜨린 용액과 섞임과 동시에 교체가 일어나기 때문에 농도의 희석이 발생되지 않음을 증명되었다.The degree of dilution of the target reactant was proved through electrochemical measurement before and after integration of the cotton fabric-based microfluidic device in the fabricated stretchable non-enzymatic electrochemical glucose sensor. A PDMS well was installed on the sensor both before and after microfluidic device integration, and each concentration (0mM → 0.1mM → 0.5mM → 1mM → 0.5mM → 0.1mM → 0mM) solution was sequentially dropped to perform measurement. No external force was used. Before the microfluidic device was integrated, the concentration of the dropped solution was mixed with the existing solution and diluted as a signal for the oxidation reaction of glucose. On the other hand, after the microfluidic device was integrated, it was proved that concentration dilution did not occur because the existing solution flows into the storage chamber in the sensing chamber and is mixed with the newly dropped solution and replacement occurs at the same time.
도 8은 제작한 신축성 비효소적 전기화학 포도당 센서에 면직물 기반 미세유체소자를 집적하기 전후, 목표반응물의 농도이력 발생유무 그래프이다. 피부에 부착형 센서를 부착하여 체액내의 원하는 목표반응물을 검출할 시, 미세유체소자가 집적되어 반응에 사용된 체액을 센서로부터 제거해주지 못한다면 새로 추출되는 체액과 섞이게 된다. 따라서 장시간 측정을 진행할 시, 농도희석으로 인해 검출에 정확도가 낮아진다는 것을 이를 통해 증명하였다. 반면 미세유체소자를 집적하면 미세유체소자가 반응에 사용된 체액을 센서로부터 제거해주어 농도이력이 발생하지 않고 이는 고정확도의 측정을 가능하게 함을 의미한다.8 is a graph showing whether or not a concentration history of a target reactant occurs before and after a cotton fabric-based microfluidic device is integrated in the fabricated stretchable non-enzymatic electrochemical glucose sensor. When a desired target reactant in the body fluid is detected by attaching an attached sensor to the skin, the microfluidic device is integrated and mixed with the newly extracted body fluid if the body fluid used for the reaction cannot be removed from the sensor. Therefore, it was proved through this that the accuracy of detection decreases due to concentration dilution when measuring for a long time. On the other hand, when the microfluidic device is integrated, the microfluidic device removes the bodily fluid used in the reaction from the sensor, so that the concentration history does not occur, which means that the measurement of high accuracy is possible.
제시된 실시예들에 대한 설명은 임의의 본 발명의 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 본 발명을 이용하거나 또는 실시할 수 있도록 제공된다. 이러한 실시예들에 대한 다양한 변형들은 본 발명의 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 명백할 것이며, 여기에 정의된 일반적인 원리들은 본 발명의 범위를 벗어남이 없이 다른 실시예들에 적용될 수 있다. 그리하여, 본 발명은 여기에 제시된 실시예들로 한정되는 것이 아니라, 여기에 제시된 원리들 및 신규한 특징들과 일관되는 최광의의 범위에서 해석되어야 할 것이다. The description of the presented embodiments is provided to enable any person skilled in the art to use or implement the present invention. Various modifications to these embodiments will be apparent to those of ordinary skill in the art, and the general principles defined herein can be applied to other embodiments without departing from the scope of the present invention. Thus, the present invention is not to be limited to the embodiments presented herein, but is to be construed in the widest scope consistent with the principles and novel features presented herein.
Claims (27)
상기 기판 상에 형성된 기준 전극; 상대 전극; 및 상기 기판 상에 차례대로 형성된 Al2O3층; Ti층; 및 다공성 Au층으로 이루어진, 다공성 금 구조체로 이루어진 작업 전극;을 포함하는 3전극 센서부;
상기 기판 및 3전극 센서부 위에 배치되는 중간층으로서, 상기 중간층은 상기 3전극 센서부가 배치되는 부분에 개방부를 포함하는, 중간층;
상기 중간층 상에 배치되며, 상기 중간층의 개방부를 덮고 있고, 체액을 수집하는 면직물 기반 미세유체소자로서, 상기 미세유체소자는 챔버; 및 저장고로 이루어지며, 챔버는 상기 중간층의 개방부를 덮도록 배치되며, 저장고는 상기 챔버로부터 연장되어 있는 부분인, 미세유체소자;
상기 미세유체소자를 덮는 인캡슐레이션(encapsulation)층으로서 상기 인캡슐레이션층은 체액이 상기 미세유체소자로 들어가기 위한 입구를 포함하고 있는, 인캡슐레이션층; 및
상기 미세유체소자로부터 상기 3전극 센서부로 체액을 전달하는 탄성 고분자로 이루어진 기둥을 포함하고,
상기 미세유체소자에서 수집된 체액이 상기 기둥을 통해 상기 3전극 센서부로 전달되어 전류 변화를 측정하며, 상기 측정된 체액은 상기 미세유체소자의 저장고로 이동하여 검출 정확도가 향상되는,
미세유체소자를 이용한 피부 부착형 센서.
A stretchable substrate;
A reference electrode formed on the substrate; Counter electrode; And an Al 2 O 3 layer sequentially formed on the substrate. Ti layer; And a working electrode made of a porous gold structure made of a porous Au layer;
An intermediate layer disposed on the substrate and the three-electrode sensor unit, wherein the intermediate layer includes an opening in a portion where the three-electrode sensor unit is disposed;
A cotton fabric-based microfluidic device disposed on the intermediate layer, covering an open portion of the intermediate layer, and collecting bodily fluid, the microfluidic device comprising: a chamber; And a storage compartment, wherein the chamber is disposed to cover the open portion of the intermediate layer, and the storage compartment is a portion extending from the chamber, a microfluidic device;
As an encapsulation layer covering the microfluidic device, the encapsulation layer includes an inlet through which bodily fluid enters the microfluidic device; And
Including a pillar made of an elastic polymer for transferring bodily fluid from the microfluidic device to the three-electrode sensor,
The bodily fluid collected from the microfluidic device is transferred to the three-electrode sensor unit through the pillar to measure a change in current, and the measured bodily fluid moves to the storage of the microfluidic device to improve detection accuracy,
Skin-attached sensor using microfluidic devices.
상기 신축성 기판은,
가상의 기준 평면에 대해 돌출되는 곡면으로 이루어지고 규칙적 또는 불규칙적으로 배열되며 서로 동일한 크기 및 형상을 갖는 복수의 더미들 및 상기 더미들 사이에 형성되고 아래로 오목한 곡면으로 이루어진 골(valley)로 이루어진 모글 패턴(mogul pattern)이 일면에 형성되고,
상기 기준 평면들에 수직한 임의의 평면들을 따라 절단한 단면들에 있어서 상기 모글 패턴의 표면은 상기 더미에 대응하는 위로 볼록한 곡선 및 상기 골에 대응하는 아래로 오목한 곡선으로 이루어지는 연속된 곡선을 형성하는,
미세유체소자를 이용한 피부 부착형 센서.
The method of claim 15,
The stretchable substrate,
A mogul consisting of a plurality of dummy that is formed of a curved surface protruding from a virtual reference plane and arranged regularly or irregularly and has the same size and shape as each other, and a valley formed between the dummy and concave downward A mogul pattern is formed on one side,
In cross-sections cut along arbitrary planes perpendicular to the reference planes, the surface of the mogul pattern forms a continuous curve consisting of a convex upward curve corresponding to the dummy and a concave downward curve corresponding to the valley. ,
Skin-attached sensor using microfluidic devices.
상기 기준 전극은 은 또는 산화은으로 이루어진,
미세유체소자를 이용한 피부 부착형 센서.
The method of claim 15,
The reference electrode is made of silver or silver oxide,
Skin-attached sensor using microfluidic devices.
상기 탄성 고분자로 이루어진 기둥은 상기 미세유체소자에서 수집된 체액이 상기 3전극 센서부로 전달될 수 있도록 상기 3전극 센서부로부터 상기 중간층의 개방부를 통해 상기 미세유체소자와 연결되어 있는,
미세유체소자를 이용한 피부 부착형 센서.
The method of claim 15,
The pillar made of the elastic polymer is connected to the microfluidic device from the three-electrode sensor unit through the opening of the intermediate layer so that the bodily fluid collected by the microfluidic device can be transferred to the three-electrode sensor unit,
Skin-attached sensor using microfluidic devices.
상기 다공성 Au층은 금과 은을 동시에 증착시켜 합금을 형성한 후 은을 합금으로부터 식각하여 다공성 Au층을 형성하는,
미세유체소자를 이용한 피부 부착형 센서.
The method of claim 15,
The porous Au layer is formed by depositing gold and silver at the same time to form an alloy and then etching the silver from the alloy to form a porous Au layer,
Skin-attached sensor using microfluidic devices.
상기 중간층은 큐어링(curing) 가능한 탄성 고분자로 이루어지며, 이러한 중간층에 의해 면직물 기반 미세유체소자가 부착될 수 있는,
미세유체소자를 이용한 피부 부착형 센서.
The method of claim 15,
The intermediate layer is made of an elastic polymer capable of curing, and a cotton fabric-based microfluidic device can be attached by this intermediate layer,
Skin-attached sensor using microfluidic devices.
상기 기판 상에 형성된 기준 전극; 상대 전극; 및 상기 기판 상에 차례대로 형성된 Al2O3층; Ti층; 및 다공성 Au층으로 이루어진, 다공성 금 구조체로 이루어진 작업 전극;을 포함하는 3전극 센서부를 형성하는 단계;
상기 기판 및 3전극 센서부 위에 배치되는 중간층을 형성하는 단계로서, 상기 중간층은 상기 3전극 센서부가 배치되는 부분에 개방부를 포함하는, 중간층을 형성하는 단계;
상기 3전극 센서부로부터 상기 중간층의 개방부를 통해 돌출된 탄성 고분자로 이루어진 기둥을 형성하는 단계; 및
상기 중간층 상에 배치되며, 상기 중간층의 개방부를 덮고 있고, 체액을 수집하는 면직물 기반 미세유체소자를 형성하는 단계로서, 상기 미세유체소자는 챔버; 및 저장고로 이루어지며, 챔버는 상기 중간층의 개방부를 덮도록 배치되며, 저장고는 상기 챔버로부터 연장되어 있는 부분인, 미세유체소자를 형성하는 단계를 포함하는,
상기 미세유체소자에서 수집된 체액이 상기 기둥을 통해 상기 3전극 센서부로 전달되어 전류 변화를 측정하며, 상기 측정된 체액은 상기 미세유체소자의 저장고로 이동하여 검출 정확도가 향상되는,
미세유체소자를 이용한 피부 부착형 센서의 제조 방법.
Preparing a stretchable substrate;
A reference electrode formed on the substrate; Counter electrode; And an Al 2 O 3 layer sequentially formed on the substrate. Ti layer; And a working electrode made of a porous gold structure made of a porous Au layer;
Forming an intermediate layer disposed on the substrate and the three-electrode sensor unit, wherein the intermediate layer includes an opening at a portion where the three-electrode sensor unit is disposed;
Forming a pillar made of an elastic polymer protruding from the three-electrode sensor unit through an open portion of the intermediate layer; And
Forming a cotton fabric-based microfluidic device disposed on the intermediate layer, covering an open portion of the intermediate layer, and collecting bodily fluid, wherein the microfluidic device comprises: a chamber; And a storage compartment, wherein the chamber is disposed to cover the open portion of the intermediate layer, and the storage compartment includes the step of forming a microfluidic device, which is a portion extending from the chamber,
The bodily fluid collected from the microfluidic device is transferred to the three-electrode sensor unit through the pillar to measure a change in current, and the measured bodily fluid moves to the storage of the microfluidic device to improve detection accuracy,
A method of manufacturing a skin-attached sensor using a microfluidic device.
상기 미세유체소자를 덮는 인캡슐레이션(encapsulation)층을 형성하는 단계로서, 상기 인캡슐레이션층은 체액이 상기 미세유체소자로 들어가기 위한 입구를 포함하고 있는, 인캡슐레이션층을 형성하는 단계를 추가로 포함하는,
미세유체소자를 이용한 피부 부착형 센서의 제조 방법.
The method of claim 22,
Forming an encapsulation layer covering the microfluidic device, wherein the encapsulation layer includes an inlet through which bodily fluid enters the microfluidic device, forming an encapsulation layer Included as,
A method of manufacturing a skin-attached sensor using a microfluidic device.
상기 탄성 고분자로 이루어진 기둥은 상기 미세유체소자에서 수집된 체액이 상기 3전극 센서부로 전달될 수 있도록 상기 3전극 센서부로부터 상기 중간층의 개방부를 통해 상기 미세유체소자와 연결되어 있는,
미세유체소자를 이용한 피부 부착형 센서의 제조 방법.
The method of claim 22,
The pillar made of the elastic polymer is connected to the microfluidic device from the three-electrode sensor unit through the opening of the intermediate layer so that the bodily fluid collected by the microfluidic device can be transferred to the three-electrode sensor unit,
A method of manufacturing a skin-attached sensor using a microfluidic device.
상기 다공성 Au층은 금과 은을 동시에 증착시켜 합금을 형성한 후 은을 합금으로부터 식각하여 다공성 Au층을 형성하는,
미세유체소자를 이용한 피부 부착형 센서의 제조 방법.
The method of claim 22,
The porous Au layer is formed by depositing gold and silver at the same time to form an alloy and then etching the silver from the alloy to form a porous Au layer,
A method of manufacturing a skin-attached sensor using a microfluidic device.
상기 중간층은 큐어링(curing) 가능한 탄성 고분자로 이루어지며, 이러한 중간층에 의해 면직물 기반 미세유체소자가 부착될 수 있는,
미세유체소자를 이용한 피부 부착형 센서의 제조 방법.The method of claim 22,
The intermediate layer is made of an elastic polymer capable of curing, and a cotton fabric-based microfluidic device can be attached by this intermediate layer,
A method of manufacturing a skin-attached sensor using a microfluidic device.
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