KR102080092B1 - Production method of Methane with two-step fluidized bed reactor for improving conversion - Google Patents

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Abstract

본원 발명은 전환율을 높일 수 있는 메탄 2단계 유동층 반응기 및 이를 이용한 메탄의 생산 방법에 관한 것으로서, 메탄의 생성반응을 고속유동층 및 고정층 2단계 영역에서 진행하여 생성되는 메탄의 순도를 높임과 동시에 중간에 물과 반응열을 제거함으로써, 반응이 평형상태에 이르지 않고 계속적으로 정반응이 진행될 수 있다는 장점이 있다. 이로 인해 종래의 기술에 비해 메탄의 전환율이 높다.The present invention relates to a methane two-stage fluidized bed reactor that can increase the conversion rate and a method of producing methane using the same. By removing water and heat of reaction, there is an advantage that the reaction can proceed continuously without reaching the equilibrium state. This results in a higher conversion of methane than in the prior art.

Description

전환율을 높일 수 있는 2단계 유동층 반응기를 이용한 메탄의 생산 방법{ Production method of Methane with two-step fluidized bed reactor for improving conversion}Production method of Methane with two-step fluidized bed reactor for improving conversion}

본원 발명은 전환율을 높일 수 있는 2단계 유동층 반응기를 이용한 메탄의 생산 방법에 관한 것으로서, 구체적으로 2단계 유동층 반응기를 이용하여 일산화탄소 또는 이산화탄소로부터 메탄을 생성할 경우 동시에 생성되는 물과 반응열을 중간단계에서 제거함으로써, 메탄 생산 전환율을 높일 수 있는 장치 및 이를 이용한 메탄의 생산 방법에 관한 것이다.The present invention relates to a method of producing methane using a two-stage fluidized bed reactor that can increase the conversion rate, and specifically, when the methane is generated from carbon monoxide or carbon dioxide using a two-stage fluidized bed reactor, heat and reaction heat generated at the same time in an intermediate step By removing, the present invention relates to an apparatus capable of increasing the conversion rate of methane production and a method of producing methane using the same.

메탄은 산업 현장, 취사 및 연료, 운송 분야에서 매우 중요한 에너지 자원으로 활용되고 있다. 전세계적으로 메탄을 기반한 인프라가 널리 분포하고 있으며, 이는 현대 산업에서 매우 중요한 위치를 차지하고 있다.Methane is used as an important energy source in industrial sites, cooking, fuel and transportation. There is a wide distribution of methane-based infrastructure around the world, which holds a very important position in the modern industry.

현재 사용되는 메탄의 대부분은 화석연료에 기반한 천연가스로부터 얻어지고 있다. 화석연료의 유한성과 기후 변화 등의 문제에 대응하기 위해서 단순히 자원을 소비하는 차원에서 지속가능한 메탄 공급 방법에 대한 논의가 활발하다. 특히, 메탄을 연소할 때 발생하는 일산화탄소 또는 이산화탄소를 포함하는 산화탄소로부터 메탄을 생산하기 위한 방법에 대한 많은 연구가 진행되고 있다.Most of the methane used today comes from natural gas based fossil fuels. In order to cope with problems such as finite and climate change of fossil fuels, there is an active discussion on how to supply methane in a sustainable manner. In particular, many studies have been conducted on a method for producing methane from carbon monoxide, which includes carbon monoxide or carbon dioxide generated when burning methane.

메탄 생산은 혼합 탱크 반응기 등에서 진행되는 70℃ 이하의 저온반응과 촉매를 이용한 고정층 반응기에서 진행되는 250℃ 이상의 반응으로 나눌 수 있다. 저온반응은 반응 수율이 낮고 반응속도가 낮아, 촉매를 이용한 고정층 반응기에 대한 연구가 주를 이루고 있다. 촉매를 이용한 메탄화 반응은 일산화탄소를 이용한 반응과 이산화탄소를 이용한 반응으로 나눌 수 있으며, 각각의 반응식은 하기와 같다.Methane production can be divided into a low temperature reaction of 70 ° C. or lower in a mixed tank reactor and a reaction of 250 ° C. or higher in a fixed bed reactor using a catalyst. The low temperature reaction has a low reaction yield and a low reaction rate, and thus research on a fixed bed reactor using a catalyst is mainly used. The methanation reaction using a catalyst can be divided into a reaction using carbon monoxide and a reaction using carbon dioxide, and each reaction formula is as follows.

CO + 3H2 ↔ CH4 + H2O(g) -206kJ/mol (at 298K)CO + 3H 2 ↔ CH 4 + H 2 O (g) -206kJ / mol (at 298K)

CO2 + 4H2 ↔ CH4 + 2H2O(g) -164kJ/mol (at 298K)CO2 + 4H 2 ↔ CH 4 + 2H 2 O (g) -164kJ / mol (at 298K)

상기 반응은 모두 발열반응으로서 공통적으로 물이 생성된다. 촉매를 이용하여 상기 반응을 진행할 경우 400℃ 내지 500℃의 고온에서 진행되는 경우가 많고 반응이 빠르게 진행되나, 생성되는 반응열에 의해서 전환율이 떨어지는 문제가 있다.All of these reactions are exothermic and water is commonly produced. When the reaction is performed using a catalyst, the reaction is often progressed at a high temperature of 400 ° C. to 500 ° C. and the reaction proceeds rapidly, but there is a problem that the conversion rate decreases due to the generated heat of reaction.

특허문헌 1은 수소를 하나 이상의 탄소계 화합물과 반응시켜 메탄을 제조하기 위한 메탄화 반응기에 관한 것으로서, 수소 및 각각의 탄소계 화합물을 위한 입구를 포함하고 촉매 입자의 유동층을 수용하도록 구성된 중공 바디; 및 메탄 및 물을 위한 출구를 포함한다. 각각의 탄소계 화합물은 기체이며, 상기 반응기는 수소 및 탄소계 기체를 포함하는 기체를 위한 하나 이상의 주입 노즐 및 하나 이상의 물-주입 노즐을 포함하고, 상기 하나 이상의 물-주입 노즐은 하나 이상의 기체-주입 노즐 밑에 위치된다.Patent document 1 relates to a methanation reactor for producing methane by reacting hydrogen with one or more carbon-based compounds, comprising: a hollow body including hydrogen and an inlet for each carbon-based compound and configured to receive a fluidized bed of catalyst particles; And outlets for methane and water. Each carbonaceous compound is a gas, the reactor comprising one or more injection nozzles and one or more water-injection nozzles for a gas comprising hydrogen and a carbon-based gas, wherein the one or more water-injection nozzles comprise one or more gas- It is located under the injection nozzle.

그러나 특허문헌 1의 유동층 반응기는 메탄을 생산함에 있어서 생성되는 물을 제거하여 전환율을 높이기 위한 별도의 구성을 제시하지 않고 있다.However, the fluidized bed reactor of Patent Document 1 does not propose a separate configuration for increasing the conversion rate by removing the water generated in the production of methane.

특허문헌 2는 차르 메탄화 촉매를 사용한 기체화 방법에 관한 것으로서, 구체적으로 알칼리 금속 촉매와 로딩된 탄소질 공급원료의 기체화에 의해 생성된 기체 스트림과 같은 일산화탄소 및 수소를 포함하는 기체 혼합물로부터 메탄-풍부 기체를 생성하는 방법, 및 이러한 방법에서 유용한 차르 메탄화 촉매에 관한 것이다.Patent document 2 relates to a gasification method using a char methanation catalyst, specifically, from a gas mixture containing carbon monoxide and hydrogen such as a gas stream generated by gasification of an alkali metal catalyst and a loaded carbonaceous feedstock. A method of producing a rich gas and char methanation catalysts useful in such methods.

특허문헌 2 또한 메탄을 생산하는 방법에 대한 기본 기술을 제시하고 있을 뿐 평형 관점에서 전환율을 높이기 위한 구체적인 구성은 없다.Patent document 2 also suggests basic techniques for producing methane, but there is no specific configuration for increasing the conversion rate in terms of equilibrium.

비특허문헌 1은 이러한 문제점을 이론적인 모사를 통해서 해결하기 위한 것으로서, 생성되는 물을 흡착을 통해서 제거하여 전환율의 변화를 예측을 하였으나, 메탄 생산 공정에 직접적으로 적용하기에는 많은 개발이 필요하다.Non-Patent Document 1 is intended to solve this problem through theoretical simulation, and predicted a change in conversion rate by removing the generated water by adsorption, but a lot of development is required to apply directly to the methane production process.

대한민국 공개특허공보 제2016-0016405호Republic of Korea Patent Application Publication No. 2016-0016405 대한민국 등록특허공보 제1330894호Republic of Korea Patent Publication No. 1330894

Chemical Engineering Journal 242 (2014) 379-386Chemical Engineering Journal 242 (2014) 379-386

본원 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위한 것으로서, 전환율을 높일 수 있는 메탄 유동층 반응기 및 이를 이용한 메탄의 생산 방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.The present invention is to solve the above problems, an object of the present invention is to provide a methane fluidized bed reactor and a method for producing methane using the same to increase the conversion rate.

상기와 같은 문제점을 해결하기 위한 본원 발명의 제1양태는 전환율을 높일 수 있는 메탄 유동층 반응기에 있어서, 상기 제1반응챔버의 제1상단출구부와 연결되며 상기 제1반응챔버로부터 배출되는 기체상 물질을 촉매와 분리하는 제1분리사이클론; 상기 기체상 물질로부터 메탄, 물, 일산화탄소 또는 이산화탄소 및 수소를 분리하는 제1기체분리부; 상기 제1분리사이클론으로부터 분리된 촉매의 온도를 낮추는 제1열교환호퍼; 상기 제1열교환호퍼로부터 공급받는 촉매, 상기 제1기체분리부로부터 공급받는 일산화탄소 또는 이산화탄소 및 수소에 의해서 저온 촉매 전환 반응이 일어나는 제2반응챔버; 상기 제2반응챔버의 제2상단출구부와 연결되며 상기 제2반응챔버로부터 배출되는 기체상 물질을 촉매와 분리하는 제2분리사이클론; 상기 제2분리사이클론으로부터 배출되는 기체상 물질로부터 메탄, 물, 수소를 분리하는 제2기체분리부; 상기 제2분리사이클론 및 제2반응챔버로부터 직접 회수되는 촉매의 온도를 낮추는 제2열교환호퍼; 상기 제1기체분리부 및 상기 제2기체분리부로부터 얻어지는 메탄을 혼합하는 메탄혼합부;를 포함하는 전환율을 높일 수 있는 메탄 유동층 반응기를 제공한다.The first aspect of the present invention for solving the above problems is a gas phase in the methane fluidized bed reactor that can increase the conversion rate, connected to the first phase outlet of the first reaction chamber and discharged from the first reaction chamber A first separation cyclone separating the material from the catalyst; A first gas separation unit separating methane, water, carbon monoxide or carbon dioxide, and hydrogen from the gaseous substance; A first heat exchange hopper for lowering the temperature of the catalyst separated from the first separation cyclone; A second reaction chamber in which a low temperature catalytic conversion reaction occurs by a catalyst supplied from the first heat exchange hopper, carbon monoxide or carbon dioxide and hydrogen supplied from the first gas separation unit; A second separation cyclone connected to the second upper outlet of the second reaction chamber and separating the gaseous material discharged from the second reaction chamber from the catalyst; A second gas separation unit for separating methane, water, and hydrogen from the gaseous substance discharged from the second separation cyclone; A second heat exchange hopper for lowering the temperature of the catalyst directly recovered from the second separation cyclone and the second reaction chamber; It provides a methane fluidized bed reactor that can increase the conversion rate, including; methane mixing unit for mixing the methane obtained from the first gas separation unit and the second gas separation unit.

본원 발명의 제2양태는 메탄 유동층 반응기를 사용하여 메탄을 생산하는 방법에 있어서, According to a second aspect of the present invention, there is provided a method of producing methane using a methane fluidized bed reactor,

a) 상기 제1반응챔버에 수소와 이산화탄소 또는 일산화탄소와 및 촉매를 공급하여 고속유동층 전환반응을 수행하여 메탄과 물을 생성하는 단계;a) supplying hydrogen and carbon dioxide or carbon monoxide and a catalyst to the first reaction chamber to perform a fast fluidized bed conversion reaction to produce methane and water;

b) 상기 제1반응챔버로부터 배출되는 생성물을 상기 제1분리사이클론을 사용하여 기체상 물질과 촉매로 분리하며, 상기 제1분리사이클론의 하단으로부터는 고온의 촉매를 배출하여 제1열교환호퍼로 공급하는 단계;b) separating the product discharged from the first reaction chamber into a gaseous material and a catalyst using the first separation cyclone, and discharging a high temperature catalyst from the lower end of the first separation cyclone to the first heat exchange hopper. Making;

c) 상기 단계 b)의 상기 기체상 물질에서 메탄, 수소와 이산화탄소 또는 일산화탄소, 물을 분리하며, 상기 수소와 이산화탄소 또는 일산화탄소는 제2반응챔버에 공급하고 상기 메탄은 메탄혼합기로 공급하며, 상기 단계 b)의 제1열교환호퍼로 공급된 촉매의 온도를 낮춘 후 제2반응챔버로 공급하는 단계;c) separating methane, hydrogen and carbon dioxide or carbon monoxide, water from the gaseous material of step b), supplying the hydrogen and carbon dioxide or carbon monoxide to a second reaction chamber and supplying the methane to a methane mixer; b) lowering the temperature of the catalyst supplied to the first heat exchange hopper and then supplying it to the second reaction chamber;

e) 상기 제2반응챔버에 상기 단계 c)에서 공급되는 수소와 이산화탄소 또는 일산화탄소와 및 촉매를 사용하여 이동층 전환반응을 수행하여 메탄 및 물을 생성하는 단계;e) performing a moving bed conversion reaction using hydrogen and carbon dioxide or carbon monoxide and a catalyst supplied to the second reaction chamber in step c) to produce methane and water;

f) 상기 제2반응챔버로부터 배출되는 생성물을 상기 제2분리사이클론을 사용하여 기체상 물질과 촉매로 분리하며, 상기 제2반응챔버의 하단으로부터는 고온의 촉매를 배출하여 제2열교환호퍼로 공급하는 단계;f) The product discharged from the second reaction chamber is separated into a gaseous material and a catalyst using the second separation cyclone, and a high temperature catalyst is discharged from the lower end of the second reaction chamber and supplied to the second heat exchange hopper. Making;

g) 상기 단계 f)의 상기 기체상 물질에서 메탄, 수소와 물을 분리하여 분리된 메탄은 상기 메탄혼합기로 공급하며, 상기 단계 f)의 제2열교환호퍼로 공급된 촉매의 온도를 낮춘 후 제1반응챔버로 공급하는 단계;를 포함하는 메탄을 생산하는 방법을 제공한다.g) The methane separated by separating the methane, hydrogen and water in the gaseous material of step f) is fed to the methane mixer, lowering the temperature of the catalyst supplied to the second heat exchange hopper of step f) It provides a method for producing methane comprising the; supplying to the reaction chamber.

상술한 바와 같이 본원 발명은 전환율을 높일 수 있는 메탄 유동층 반응기 및 이를 이용한 메탄의 생산 방법에 관한 것으로서, 유동층 반응을 고속유동층 및 고정층 2단계로 나누어서 진행하여 생성물인 물과 열을 제거함으로써, 반응이 평형상태에 이르지 않고 계속적으로 정반응이 진행될 수 있다는 장점이 있다. 이로 인해 종래의 기술에 비해 메탄의 전환율이 높다.As described above, the present invention relates to a methane fluidized bed reactor capable of increasing the conversion rate and a method of producing methane using the same, wherein the fluidized bed reaction is divided into two stages of a high-speed fluidized bed and a fixed bed to remove water and heat as a product. The advantage is that the reaction can proceed continuously without reaching equilibrium. This results in a higher conversion of methane than in the prior art.

도 1은 본원 발명에 따른 전환율을 높일 수 있는 메탄 유동층 반응기에 대한 개략도이다.1 is a schematic diagram of a methane fluidized bed reactor capable of increasing the conversion rate according to the present invention.

본 발명의 상기 및 그 밖의 목적과 새로운 특징은 본 명세서의 기술 및 첨부 도면에 의해 더욱 명확하게 될 것이다.The above and other objects and novel features of the present invention will become more apparent from the description of the specification and the accompanying drawings.

이하, 본 발명의 구성을 도면에 따라서 설명한다.EMBODIMENT OF THE INVENTION Hereinafter, the structure of this invention is demonstrated according to drawing.

도 1은 본 발명에 따른 본원 발명에 따른 전환율을 높일 수 있는 메탄 유동층 반응기에 대한 개략도이다.1 is a schematic diagram of a methane fluidized bed reactor capable of increasing the conversion rate according to the present invention according to the present invention.

본원 발명은 전환율을 높일 수 있는 메탄 유동층 반응기(100)에 있어서, 고온의 촉매 전환 반응이 일어나는 제1반응챔버(10), 상기 제1반응챔버(10)의 제1상단출구부(18)와 연결되며 상기 제1반응챔버(10)로부터 배출되는 기체상 물질을 촉매와 분리하는 제1분리사이클론(20), 상기 기체상 물질로부터 메탄, 물, 일산화탄소 또는 이산화탄소 및 수소를 분리하는 제1기체분리부(30), 상기 제1분리사이클론(20)으로부터 분리된 촉매의 온도를 낮추는 제1열교환호퍼(40), 상기 제1열교환호퍼(40)로부터 공급받는 촉매, 상기 제1기체분리부(30)로부터 공급받는 일산화탄소 또는 이산화탄소 및 수소에 의해서 저온 촉매 전환 반응이 일어나는 제2반응챔버(50), 상기 제2반응챔버(50)의 제2상단출구부(58)와 연결되며 상기 제2반응챔버(50)로부터 배출되는 기체상 물질을 촉매와 분리하는 제2분리사이클론(70), 상기 제2분리사이클론(70)으로부터 배출되는 기체상 물질로부터 메탄, 물, 수소를 분리하는 제2기체분리부(80), 상기 제2분리사이클론(70) 및 제2반응챔버(50)로부터 직접 회수되는 촉매의 온도를 낮추는 제2열교환호퍼(60), 상기 제1기체분리부(30) 및 상기 제2기체분리부(80)로부터 얻어지는 메탄을 혼합하는 메탄혼합부(90)를 포함한다.In the methane fluidized bed reactor (100) capable of increasing the conversion rate, the present invention includes a first reaction chamber (10) in which a high temperature catalytic conversion reaction occurs, and a first upper outlet portion (18) of the first reaction chamber (10). A first separation cyclone 20 connected to separate the gaseous material discharged from the first reaction chamber 10 from the catalyst, and a first gas separation to separate methane, water, carbon monoxide or carbon dioxide, and hydrogen from the gaseous material. Part 30, the first heat exchange hopper 40 for lowering the temperature of the catalyst separated from the first separation cyclone 20, the catalyst supplied from the first heat exchange hopper 40, the first gas separation unit 30 ) Is connected to the second reaction chamber 50 where the low-temperature catalytic conversion reaction is caused by carbon monoxide or carbon dioxide and hydrogen supplied from the second reaction chamber 50, the second upper outlet portion 58 of the second reaction chamber 50, and the second reaction chamber. The gaseous substance discharged from 50 is divided into The second gas separation unit 80, which separates methane, water, and hydrogen from the gaseous substance discharged from the second separation cyclone 70, the second separation cyclone 70, and the second separation cyclone 70 And mixing methane obtained from the second heat exchange hopper 60, the first gas separation unit 30, and the second gas separation unit 80, which lowers the temperature of the catalyst directly recovered from the second reaction chamber 50. Methane mixing unit 90 is included.

상기 제1반응챔버(10)는 수소와 이산화탄소 또는 일산화탄소가 공급되는 제1기상원료공급부(12), 촉매가 공급되는 제1고상원료공급부(14), 상기 공급된 수소와 이산화탄소 또는 일산화탄소, 촉매가 고속유동층 영역에서 반응이 진행되는 제1메탄전환부(16), 상기 제1메탄전환부(16)에서 반응이 진행된 반응물을 배출하는 상기 제1상단출구부(18)을 포함한다.The first reaction chamber 10 is a first gas phase raw material supply unit 12 to supply hydrogen and carbon dioxide or carbon monoxide, a first solid material supply unit 14 to supply a catalyst, the supplied hydrogen and carbon dioxide or carbon monoxide, a catalyst The first methane conversion unit 16 in which the reaction proceeds in the high-speed fluidized bed region, and the first upper outlet section 18 for discharging the reactants in which the reaction proceeds in the first methane conversion unit 16.

상기 제1메탄전환부는 400℃ 내지 500℃의 고온에서 전환반응이 일어나며, 이때 내부 흐름은 고속유동층(fast fluidized bed) 영역이다. 고속유동층은 이미 알려진 기술로서 Ind. Eng. Chem., Process Des. Dev., Vol. 15, No. 1, 1976, pp47-53에 기재되어 있는바 자세한 설명은 생략한다. 수소와 이산화탄소 또는 일산화탄소로부터 메탄 및 물을 생성하는 촉매는 통상의 촉매 사용이 가능하다.The first methane conversion unit takes place at a high temperature of 400 ° C. to 500 ° C., where the internal flow is a fast fluidized bed. The high speed fluidized bed is a known technique, Ind. Eng. Chem., Process Des. Dev., Vol. 15, No. 1, 1976, pp 47-53, detailed description thereof is omitted. Catalysts for producing methane and water from hydrogen and carbon dioxide or carbon monoxide can be used with conventional catalysts.

상기 제2반응챔버(50)는 상기 제1기체분리부(30)로부터 공급받는 일산화탄소 또는 이산화탄소 및 수소가 공급되는 제2기상원료공급부(52), 상기 제1열교환호퍼(40)로부터 공급받는 촉매가 공급되는 제2고상원료공급부(54), 상기 공급된 수소와 이산화탄소 또는 일산화탄소, 촉매가 이동층 영역에서 반응이 진행되는 제2메탄전환부(56), 상기 제2메탄전환부(56)에서 반응이 진행된 반응물을 배출하는 상기 제2상단출구부(58)를 포함한다.The second reaction chamber 50 is a carbon monoxide or carbon dioxide and hydrogen supplied from the first gas separation unit 30, the second gaseous raw material supply unit 52, the catalyst supplied from the first heat exchange hopper 40 In the second solid raw material supply unit 54, the supplied hydrogen and carbon dioxide or carbon monoxide, the second methane conversion unit 56, the reaction proceeds in the moving bed region, the second methane conversion unit 56 And a second upper outlet portion 58 for discharging the reactants having undergone the reaction.

제1열교환호퍼(40)은 입자를 수용 및 공급할 수 있는 호퍼에 별도의 열교환부를 부가한 것으로서 열교환부는 촉매와 직접 접촉을 하거나 호퍼의 외면에 부착될 수 있다.The first heat exchange hopper 40 adds a separate heat exchanger to a hopper capable of accommodating and supplying particles, and the heat exchanger may be in direct contact with the catalyst or attached to an outer surface of the hopper.

상기 제2메탄전환부(56)는 250℃ 내지 350℃의 저온에서 전환반응이 일어나며, 이때 반응기 내부 흐름은 이동층(moving bed)이다. 이동층은 이미 알려진 기술로서 미국 특허공보 제3,883,312호에 기재되어 있는바 자세한 설명은 생략한다. 수소와 이산화탄소 또는 일산화탄소로부터 메탄 및 물을 생성하는 촉매는 통상의 촉매 사용이 가능하다. 제1메탄전환부(16)와 제2메탄전환부(56)에서 제1멘탄전환부(16)는 상대적으로 전환율이 낮기 때문에 반응속도를 높이기 위해서 고온에서 반응이 진행되며, 제2메탄전환부(56)는 이미 전환율이 높은 상태이므로 반응속도보다는 높은 평형 전환율을 위해서 저온에서 반응을 진행한다. 각각의 메탄전환부에서 필요로 하는 전환율은 반응기의 크기 목표로 하는 전환율, 에너지 소비 등을 고려하여 통상의 기술자가 최적화를 진행할 수 있다.The second methane conversion unit 56 is a conversion reaction occurs at a low temperature of 250 ℃ to 350 ℃, wherein the flow inside the reactor is a moving bed (moving bed). The mobile layer is known in the art and described in US Patent No. 3,883,312, which is omitted. Catalysts for producing methane and water from hydrogen and carbon dioxide or carbon monoxide can be used with conventional catalysts. In the first methane conversion unit 16 and the second methane conversion unit 56, since the first methane conversion unit 16 has a relatively low conversion rate, the reaction proceeds at a high temperature to increase the reaction rate, and the second methane conversion unit Since (56) is already in a high conversion rate, the reaction proceeds at low temperature for equilibrium conversion higher than the reaction rate. The conversion rate required for each methane conversion unit may be optimized by a person skilled in the art in consideration of the conversion rate, energy consumption, and the like targeted for the size of the reactor.

상기 제2열교환호퍼(60)와 상기 제2반응챔버(50) 사이에는 루프 실(loop seal)에 의한 비기계적 밸브(non-mechanical valve)가 배치된다. 이는 제2반응챔버(50)의 이동층 특징에 따른 것으로서, 제2반응챔버(50) 내의 유속이 낮기 때문에 하단에 배치된 제2열교환호퍼(60)로 촉매가 배출되며, 상단의 제2상단출구부(58)을 통해서 배출되는 기체상 물질에는 입자상 물질이 거의 존재하지 않게 된다.A non-mechanical valve is disposed between the second heat exchange hopper 60 and the second reaction chamber 50 by a loop seal. This is due to the characteristics of the moving bed of the second reaction chamber 50. Since the flow rate in the second reaction chamber 50 is low, the catalyst is discharged to the second heat exchange hopper 60 disposed at the bottom, and the second upper end of the upper part. There is little particulate matter in the gaseous material discharged through the outlet 58.

상기 제2기체분리부(80)에는 상기 제2분리사이클론(70)으로부터 배출되는 기체상 물질로부터 일산화탄소 또는 이산화탄소를 추가로 회수하는 장치가 부가될 수 있다. 제2분리사이클론(70)으로 공급되는 기체상 물질의 유속이 느리기 때문에 입자상 물질은 거의 존재하지 않으나 미반응된 일산화탄소 또는 이산화탄소는 같이 배출되기 때문이다.An apparatus for additionally recovering carbon monoxide or carbon dioxide from the gaseous substance discharged from the second separation cyclone 70 may be added to the second gas separation unit 80. Since the flow rate of the gaseous material supplied to the second separation cyclone 70 is low, the particulate matter is hardly present, but unreacted carbon monoxide or carbon dioxide is discharged together.

상기 제1기상원료공급부(12)에 공급되는 수소와 이산화탄소 또는 일산화탄소는 상기 제2기체분리부(80)로부터 분리되는 수소와 이산화탄소 또는 일산화탄소 또는 별도의 수소와 이산화탄소 또는 일산화탄소 공급라인을 통해서 공급될 수 있다.Hydrogen and carbon dioxide or carbon monoxide supplied to the first gaseous raw material supply unit 12 may be supplied through hydrogen and carbon dioxide or carbon monoxide separated from the second gas separation unit 80 or through separate hydrogen and carbon dioxide or carbon monoxide supply lines. have.

상기 제1고상원료공급부(14)에 공급되는 촉매는 상기 제2열교환호퍼(50)에서 배출되는 것이거나 별도로 공급될 수 있다.The catalyst supplied to the first solid material supply unit 14 may be discharged from the second heat exchange hopper 50 or may be separately supplied.

이러한 기상원료 및 고상원료는 재순환 가능한 것이므로 재순환을 하는 것이 가장 바람직하며, 분리의 효율 또는 소비의 정도에 따라서 추가로 별도 공급해야 한다.Since such gaseous raw materials and solid raw materials are recyclable, it is most preferable to recycle them, and they must be separately supplied depending on the efficiency of separation or the degree of consumption.

본원 발명에 따른 전환율을 높일 수 있는 메탄 유동층 반응기를 사용하여 메탄을 생산하는 방법은 다음과 같은 단계로 진행된다.The method for producing methane using a methane fluidized bed reactor capable of increasing the conversion rate according to the present invention proceeds as follows.

a) 상기 제1반응챔버(10)에 수소와 이산화탄소 또는 일산화탄소와 및 촉매를 공급하여 고속유동층 전환반응을 수행하여 메탄과 물을 생성하는 단계;a) supplying hydrogen and carbon dioxide or carbon monoxide and a catalyst to the first reaction chamber 10 to perform a fast fluidized bed conversion reaction to generate methane and water;

b) 상기 제1반응챔버(10)로부터 배출되는 생성물을 상기 제1분리사이클론(20)을 사용하여 기체상 물질과 촉매로 분리하며, 상기 제1분리사이클론(20)의 하단으로부터는 고온의 촉매를 배출하여 제1열교환호퍼(40)로 공급하는 단계;b) the product discharged from the first reaction chamber 10 is separated into a gaseous material and a catalyst using the first separation cyclone 20, and a high temperature catalyst from the bottom of the first separation cyclone 20. Supplying the discharge to the first heat exchange hopper 40;

c) 상기 단계 b)의 상기 기체상 물질에서 메탄, 수소와 이산화탄소 또는 일산화탄소, 물을 분리하며, 상기 수소와 이산화탄소 또는 일산화탄소는 제2반응챔버(50)에 공급하고 상기 메탄은 메탄혼합기(90)로 공급하며, 상기 단계 b)의 제1열교환호퍼(40)로 공급된 촉매의 온도를 낮춘 후 제2반응챔버(50)로 공급하는 단계;c) separating methane, hydrogen and carbon dioxide or carbon monoxide, water from the gaseous material of step b), the hydrogen and carbon dioxide or carbon monoxide is supplied to the second reaction chamber (50) and the methane is a methane mixer (90) Supplying to the second reaction chamber 50 after lowering the temperature of the catalyst supplied to the first heat exchange hopper 40 of step b);

e) 상기 제2반응챔버(50)에 상기 단계 c)에서 공급되는 수소와 이산화탄소 또는 일산화탄소와 및 촉매를 사용하여 이동층 전환반응을 수행하여 메탄 및 물을 생성하는 단계;e) performing a moving bed conversion reaction using hydrogen and carbon dioxide or carbon monoxide and a catalyst supplied to the second reaction chamber 50 in step c) to generate methane and water;

f) 상기 제2반응챔버(50)로부터 배출되는 생성물을 상기 제2분리사이클론(70)을 사용하여 기체상 물질과 촉매로 분리하며, 상기 제2반응챔버(50)의 하단으로부터는 고온의 촉매를 배출하여 제2열교환호퍼(60)로 공급하는 단계;f) The product discharged from the second reaction chamber 50 is separated into a gaseous material and a catalyst using the second separation cyclone 70, and a high temperature catalyst is formed from the bottom of the second reaction chamber 50. Discharging and supplying the same to the second heat exchange hopper 60;

g) 상기 단계 f)의 상기 기체상 물질에서 메탄, 수소와 물을 분리하여 분리된 메탄은 상기 메탄혼합기(90)로 공급하며, 상기 단계 f)의 제2열교환호퍼(60)로 공급된 촉매의 온도를 낮춘 후 제1반응챔버(10)로 공급하는 단계g) The methane separated by separating the methane, hydrogen and water in the gaseous material of step f) is supplied to the methane mixer 90, the catalyst supplied to the second heat exchange hopper 60 of step f) Supplying to the first reaction chamber 10 after lowering the temperature of

상기 제1기상원료공급부(12)에 공급되는 수소와 이산화탄소 또는 일산화탄소는 상기 제2기체분리부(80)로부터 분리되는 수소와 이산화탄소 또는 일산화탄소 또는 별도의 수소와 이산화탄소 또는 일산화탄소 공급라인을 통해서 공급된다.Hydrogen and carbon dioxide or carbon monoxide supplied to the first gaseous raw material supply unit 12 are supplied through hydrogen and carbon dioxide or carbon monoxide separated from the second gas separation unit 80 or through separate hydrogen and carbon dioxide or carbon monoxide supply lines.

본원 발명의 모든 구성에 있어서 제1기체분리부(30) 및 제2기체분리부(80)는 응축에 의해서 물을 먼저 분리한다. 이후 메탄, 수소 및 일산화탄소 또는 이산화탄소를 분리한다. 기체를 분리하는 방법에 대해서는 통상의 방법을 수행할 수 있으므로 자세한 설명은 생략한다. 이때 수소, 메탄, 이산화탄소 또는 일산화탄소를 개별적으로 분리할 수 있다. 메탄은 생성물이므로 수소, 이산화탄소 또는 일산화탄소로부터 분리하는 것이 가장 중요하다.In all configurations of the present invention, the first gas separation unit 30 and the second gas separation unit 80 separate water first by condensation. Methane, hydrogen and carbon monoxide or carbon dioxide are then separated. Since a conventional method can be performed with respect to the method of separating the gas, a detailed description thereof will be omitted. At this time, hydrogen, methane, carbon dioxide or carbon monoxide may be separated individually. Since methane is a product, it is most important to separate it from hydrogen, carbon dioxide or carbon monoxide.

본 발명에 따른 전환율을 높일 수 있는 메탄 유동층 반응기는 2단계의 반응기를 사용하여 반응이 진행되는 중에도 물과 반응열을 계속 제거함으로써, 반응이 평형상태에 이르지 않고 계속적으로 정반응이 진행될 수 있다.In the methane fluidized bed reactor capable of increasing the conversion rate according to the present invention, by continuously removing water and the heat of reaction even during the reaction using the two-stage reactor, the reaction may proceed continuously without reaching the equilibrium state.

100 : 메탄 유동층 반응기
10 : 제1반응챔버
12 : 제1기상원료공급부
14 : 제1고상원료공급부
16 : 제1메탄전환부
18 : 제1상단출구부
20 : 제1분리사이클론
30 : 제1기체분리부
40 : 제1열교환호퍼
50 : 제2반응챔버
52 : 제2기상원료공급부
54 : 제2고상원료공급부
56 : 제2메탄전환부
58 : 제2상단출구부
60 : 제2열교환호퍼
70 : 제2분리사이클론
80 : 제2기체분리부
90 : 메탄혼합기100: methane fluidized bed reactor
10: first reaction chamber
12: First phase raw material supply department
14: first solid raw material supply
16: first methane conversion unit
18: first upper exit section
20: first separation cyclone
30: first gas separation unit
40: first heat exchange hopper
50: second reaction chamber
52: second weather raw material supply unit
54: second solid raw material supply
56: second methane conversion unit
58: second upper exit section
60: second heat exchange hopper
70: second separation cyclone
80: second gas separation unit
90: methane mixer

Claims (9)

전환율을 높일 수 있는 메탄 유동층 반응기에 있어서,
400℃ 내지 500℃의 고온의 촉매 전환 반응이 일어나는 제1반응챔버;
상기 제1반응챔버의 제1상단출구부와 연결되며 상기 제1반응챔버로부터 배출되는 기체상 물질을 촉매와 분리하는 제1분리사이클론;
상기 기체상 물질로부터 메탄, 물, 일산화탄소 또는 이산화탄소 및 수소를 분리하는 제1기체분리부;
상기 제1분리사이클론으로부터 분리된 촉매의 온도를 낮추는 제1열교환호퍼;
상기 제1열교환호퍼로부터 공급받는 촉매, 상기 제1기체분리부로부터 공급받는 일산화탄소 또는 이산화탄소 및 수소에 의해서 250℃ 내지 350℃의 저온 촉매 전환 반응이 일어나는 제2반응챔버;
상기 제2반응챔버의 제2상단출구부와 연결되며 상기 제2반응챔버로부터 배출되는 기체상 물질을 촉매와 분리하는 제2분리사이클론;
상기 제2분리사이클론으로부터 배출되는 기체상 물질로부터 메탄, 물, 수소를 분리하는 제2기체분리부;
상기 제2분리사이클론 및 제2반응챔버로부터 직접 회수되는 촉매의 온도를 낮추는 제2열교환호퍼;
상기 제1기체분리부 및 상기 제2기체분리부로부터 얻어지는 메탄을 혼합하는 메탄혼합부;
를 포함하는 전환율을 높일 수 있는 메탄 유동층 반응기.In the methane fluidized bed reactor that can increase the conversion rate,
A first reaction chamber in which a high temperature catalytic conversion reaction of 400 ° C. to 500 ° C. occurs;
A first separation cyclone connected to the first upper outlet of the first reaction chamber and separating the gaseous material discharged from the first reaction chamber from the catalyst;
A first gas separation unit separating methane, water, carbon monoxide or carbon dioxide, and hydrogen from the gaseous substance;
A first heat exchange hopper for lowering the temperature of the catalyst separated from the first separation cyclone;
A second reaction chamber in which a low temperature catalytic conversion reaction of 250 ° C. to 350 ° C. occurs by a catalyst supplied from the first heat exchange hopper, carbon monoxide or carbon dioxide and hydrogen supplied from the first gas separation unit;
A second separation cyclone connected to the second upper outlet of the second reaction chamber and separating the gaseous material discharged from the second reaction chamber from the catalyst;
A second gas separation unit for separating methane, water, and hydrogen from the gaseous substance discharged from the second separation cyclone;
A second heat exchange hopper for lowering the temperature of the catalyst directly recovered from the second separation cyclone and the second reaction chamber;
Methane mixing unit for mixing the methane obtained from the first gas separation unit and the second gas separation unit;
Methane fluidized bed reactor to increase the conversion including a. 제1항에 있어서,
상기 제1반응챔버는 수소와 이산화탄소 또는 일산화탄소가 공급되는 제1기상원료공급부;
촉매가 공급되는 제1고상원료공급부;
상기 공급된 수소와 이산화탄소 또는 일산화탄소, 촉매가 고속유동층 영역에서 반응이 진행되는 제1메탄전환부;
상기 제1메탄전환부에서 반응이 진행된 반응물을 배출하는 상기 제1상단출구부;
를 포함하는 전환율을 높일 수 있는 메탄 유동층 반응기.The method of claim 1,
The first reaction chamber comprises a first gaseous raw material supply unit for supplying hydrogen and carbon dioxide or carbon monoxide;
A first solid raw material supply unit to which a catalyst is supplied;
A first methane conversion unit in which the supplied hydrogen and carbon dioxide or carbon monoxide and a catalyst are reacted in a high speed fluidized bed;
The first phase outlet portion for discharging the reactant proceeded in the first methane conversion unit;
Methane fluidized bed reactor to increase the conversion including a. 제2항에 있어서,
상기 제2반응챔버는 상기 제1기체분리부로부터 공급받는 일산화탄소 또는 이산화탄소 및 수소가 공급되는 제2기상원료공급부;
상기 제1열교환호퍼로부터 공급받는 촉매가 공급되는 제2고상원료공급부;
상기 공급된 수소와 이산화탄소 또는 일산화탄소, 촉매가 이동층 영역에서 반응이 진행되는 제2메탄전환부;
상기 제2메탄전환부에서 반응이 진행된 반응물을 배출하는 상기 제2상단출구부;
를 포함하는 전환율을 높일 수 있는 메탄 유동층 반응기.The method of claim 2,
The second reaction chamber may include a second gas raw material supply unit supplying carbon monoxide or carbon dioxide and hydrogen supplied from the first gas separation unit;
A second solid material supply unit to which a catalyst supplied from the first heat exchange hopper is supplied;
A second methane conversion unit in which the supplied hydrogen and carbon dioxide or carbon monoxide and a catalyst are reacted in a moving bed region;
The second upper stage outlet portion for discharging the reactant proceeded in the second methane conversion unit;
Methane fluidized bed reactor to increase the conversion including a. 제3항에 있어서,
상기 제2열교환호퍼와 상기 제2반응챔버 사이에는 루프 실(loop seal)에 의한 비기계적 밸브(non-mechanical valve)가 배치된 전환율을 높일 수 있는 메탄 유동층 반응기.The method of claim 3,
And a non-mechanical valve disposed by a loop seal between the second heat exchange hopper and the second reaction chamber to increase the conversion rate. 제4항에 있어서,
상기 제2기체분리부에는 상기 제2분리사이클론으로부터 배출되는 기체상 물질로부터 일산화탄소 또는 이산화탄소를 추가로 회수하는 장치가 부가된 전환율을 높일 수 있는 메탄 유동층 반응기.The method of claim 4, wherein
The second gas separation unit is a methane fluidized bed reactor to increase the conversion rate is added to the device for additional recovery of carbon monoxide or carbon dioxide from the gaseous material discharged from the second separation cyclone. 제5항에 있어서,
상기 제1기상원료공급부에 공급되는 수소와 이산화탄소 또는 일산화탄소는 상기 제2기체분리부로부터 분리되는 수소와 이산화탄소 또는 일산화탄소 또는 별도의 수소와 이산화탄소 또는 일산화탄소 공급라인을 통해서 공급되는 것인 전환율을 높일 수 있는 메탄 유동층 반응기.The method of claim 5,
Hydrogen and carbon dioxide or carbon monoxide supplied to the first gaseous raw material supply unit may increase the conversion rate that is supplied through hydrogen and carbon dioxide or carbon monoxide separated from the second gas separation unit or separate hydrogen and carbon dioxide or carbon monoxide supply lines. Methane fluidized bed reactor. 제6항에 있어서,
상기 제1고상원료공급부에 공급되는 촉매는 상기 제2열교환호퍼에서 배출되는 것이거나 별도로 공급되는 것인 전환율을 높일 수 있는 메탄 유동층 반응기.The method of claim 6,
Methane fluidized bed reactor that can increase the conversion rate of the catalyst supplied to the first solid material feed portion is discharged from the second heat exchange hopper or supplied separately. 제1항 내지 제7항 중 어느 한 항에 따른 전환율을 높일 수 있는 메탄 유동층 반응기를 사용하여 메탄을 생산하는 방법에 있어서,
a) 상기 제1반응챔버에 수소와 이산화탄소 또는 일산화탄소와 및 촉매를 공급하여 고속유동층 전환반응을 수행하여 메탄과 물을 생성하는 단계;
b) 상기 제1반응챔버로부터 배출되는 생성물을 상기 제1분리사이클론을 사용하여 기체상 물질과 촉매로 분리하며, 상기 제1분리사이클론의 하단으로부터는 고온의 촉매를 배출하여 제1열교환호퍼로 공급하는 단계;
c) 상기 단계 b)의 상기 기체상 물질에서 메탄, 수소와 이산화탄소 또는 일산화탄소, 물을 분리하며, 상기 수소와 이산화탄소 또는 일산화탄소는 제2반응챔버에 공급하고 상기 메탄은 메탄혼합기로 공급하며, 상기 단계 b)의 제1열교환호퍼로 공급된 촉매의 온도를 낮춘 후 제2반응챔버로 공급하는 단계;
e) 상기 제2반응챔버에 상기 단계 c)에서 공급되는 수소와 이산화탄소 또는 일산화탄소와 및 촉매를 사용하여 이동층 전환반응을 수행하여 메탄 및 물을 생성하는 단계;
f) 상기 제2반응챔버로부터 배출되는 생성물을 상기 제2분리사이클론을 사용하여 기체상 물질과 촉매로 분리하며, 상기 제2반응챔버의 하단으로부터는 고온의 촉매를 배출하여 제2열교환호퍼로 공급하는 단계;
g) 상기 단계 f)의 상기 기체상 물질에서 메탄, 수소와 물을 분리하여 분리된 메탄은 상기 메탄혼합기로 공급하며, 상기 단계 f)의 제2열교환호퍼로 공급된 촉매의 온도를 낮춘 후 제1반응챔버로 공급하는 단계;
를 포함하는 메탄을 생산하는 방법.In the method for producing methane using a methane fluidized bed reactor that can increase the conversion rate according to any one of claims 1 to 7,
a) supplying hydrogen and carbon dioxide or carbon monoxide and a catalyst to the first reaction chamber to perform a fast fluidized bed conversion reaction to produce methane and water;
b) separating the product discharged from the first reaction chamber into a gaseous material and a catalyst using the first separation cyclone, and discharging a high temperature catalyst from the lower end of the first separation cyclone and supplying it to the first heat exchange hopper. Making;
c) separating methane, hydrogen and carbon dioxide or carbon monoxide, water from the gaseous material of step b), supplying the hydrogen and carbon dioxide or carbon monoxide to a second reaction chamber and supplying the methane to a methane mixer; b) lowering the temperature of the catalyst supplied to the first heat exchange hopper and then supplying it to the second reaction chamber;
e) performing a moving bed conversion reaction using hydrogen and carbon dioxide or carbon monoxide and a catalyst supplied to the second reaction chamber in step c) to produce methane and water;
f) The product discharged from the second reaction chamber is separated into a gaseous material and a catalyst using the second separation cyclone, and a high temperature catalyst is discharged from the lower end of the second reaction chamber to be supplied to the second heat exchange hopper. Making;
g) The methane separated by separating the methane, hydrogen and water in the gaseous material of step f) is fed to the methane mixer, lowering the temperature of the catalyst supplied to the second heat exchange hopper of step f) Supplying to one reaction chamber;
Method of producing methane comprising a. 제8항에 있어서,
상기 제1반응챔버에 수소와 이산화탄소 또는 일산화탄소를 공급하는 제1기상원료공급부에 공급되는 수소와 이산화탄소 또는 일산화탄소는 상기 제2기체분리부로부터 분리되는 수소와 이산화탄소 또는 일산화탄소 또는 별도의 수소와 이산화탄소 또는 일산화탄소 공급라인을 통해서 공급되는 것인 메탄을 생산하는 방법. The method of claim 8 ,
Hydrogen and carbon dioxide or carbon monoxide supplied to the first gas phase feeder for supplying hydrogen and carbon dioxide or carbon monoxide to the first reaction chamber are hydrogen and carbon dioxide or carbon monoxide separated from the second gas separation unit or separate hydrogen and carbon dioxide or carbon monoxide. A method for producing methane that is fed through a supply line.
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