KR102046982B1 - 초박막 투명 플렉서블 수직형 마이크로 발광 다이오드 및 그 제조방법 - Google Patents
초박막 투명 플렉서블 수직형 마이크로 발광 다이오드 및 그 제조방법 Download PDFInfo
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Abstract
본 발명은 간단한 모놀리식(monolithic) 제조방법에 의하여 제조될 수 있는 고성능의 유연한 수직형 마이크로 발광 다이오드 및 그 제조방법에 관한 것이다. 본 발명은 (a) 투명 기판상에서 성장된 Ⅲ-Ⅴ족 반도체의 표면에 금속을 코팅하는 단계; (b) 상기 금속이 코팅된 기판에 투명 기판 방향에서 레이저를 조사하여 반도체-금속 박막을 박리하는 단계; (c) 상기 박리된 반도체-금속 박막상의 반도체를 선택적으로 에칭(etching)하여 마이크로 LED 칩을 형성하는 단계; (d) 상기 마이크로 LED칩이 형성된 박막의 표면을 제 1 고분자 화합물로 패터닝하여 마이크로 LED칩의 n-type 영역 및 금속박막의 일부가 노출되도록 컨텍트 홀(Connect Hole)을 형성하는 단계; (e) 상기 제1고분자 화합물로 패터닝된 표면에 나노와이어를 코팅 및 패터닝하여 상기 마이크로 LED칩의 n-type 영역 및 금속박막의 일부를 연결하는 전극을 형성하는 단계; (f) 상기 (e)단계에서 형성된 전극의 표면을 제2고분자 화합물로 코팅하는 단계; (g) 상기 (a)단계에서 코팅된 금속박막을 제거하며 반도체를 노출시키는 단계; (h) 상기 노출된 반도체의 표면을 제 3 고분자 화합물로 패터닝하여 마이크로 LED칩의 p-type 영역이 노출되도록 컨텍트 홀(Connect Hole)을 형성하는 단계; (i) 상기 제3고분자 화합물로 패터닝된 표면에 나노와이어를 코팅 및 패터닝하여 상기 마이크로 LED칩의 p-type 영역을 연결하는 전극을 형성하는 단계; 및 (j) 상기 (i)단계에서 형성된 전극의 표면을 제4고분자 화합물로 코팅하는 단계를 포함하는 초박막 투명 플렉서블 수직형 마이크로 발광 다이오드 제조방법을 제공한다.
Description
본 발명은 초박막 투명 플렉서블 수직형 마이크로 발광 다이오드 및 그 제조방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 간단한 모놀리식(monolithic) 제조방법에 의하여 제조될 수 있는 고성능의 유연한 수직형 마이크로 발광 다이오드 및 그 제조방법에 관한 것이다.
사물 인터넷(IoT) 시대의 출현과 함께 시각적 IoT 플랫폼은 상호 연결된 사회에서 광학 정보의 감지, 수집 및 처리를 제공할 수 있어 중요한 관심을 끌어왔다. 또한 플렉서블 디스플레이는 사람의 피부, 옷, 자동차 및 건물 표면과 같이 쉽게 부착할 수 있으므로 양 방향 비주얼 커뮤니케이션의 잠재적인 후보자이다. 예를 들어, 유연한 액티브 매트릭스 유기발광 다이오드(AMOLED)는 모바일 광전자 공학에서 널리 상용화되어 왔다.
그러나 OLED는 전력효율이 낮고 응답시간이 느리고 습도가 높으면 장치 수명이 짧다는 단점을 가지고 있다.
이에 반해, 무기 기반의 마이크로 발광다이오드(μLED)는 뛰어난 광학특성(예: 색조, 밝기, 채도 및 명암 대비 값), 낮은 휘도, 낮은 소비전력, 짧은 대기시간, 긴 수명 및 열악한 환경조건에서 높은 안정성으로 인해 미래의 풀컬러 microLED TV 및 플렉시블 디스플레이의 핵심기술로 간주되어 왔다(도 6 참조). 여러 연구팀이 유연하며, 생체 의학 분야에서 사용될 수 있는 GaAs1 - xPx, AlGaInP 및 GaN과 같은 다양한III-V LED 물질을 연구하고 있다. 특히 T. Kim et al.은 유연한 LED를 사용하여 주사 가능한 생체 자극 도구를 보고하고 있다.
그러나 이러한 유연한 LED는 플라스틱의 복잡한 전기적 상호 연결과 함께 전력 효율 및 열 안정성에 대한 산업 표준을 충족시키지 못하고 있는 실정이다.
유연한 μLED의 전력 효율은 p 전극과 n 전극 사이의 소자구조와 전류경로에 크게 의존한다. 일반적으로 μLED 구조에는 도 7에서 표로 작성된 측면구조 μLED 및 수직구조 μLED (f-VLED) 두 가지 유형이 있다. 이중 AlGaInP f-VLED의 경우 긴 수명, 낮은 누설 전류 및 높은 광 추출효율을 보이며, 짧은 전류 경로(10 마이크론미만)를 자기는 것으로 알려져 있다. 특히 유연한 μLED의 열적 안정성 문제는 f-VLED의 냉각 효과와 높은 전력 효율로 해결될 수 있는 것으로 알려져 있다. 하지만 유연한 AlGaInP VLED의 경우 플라스틱 기판상의 GaN f-VLED는 상당한 문제점을 가지고 있어(예: 무기기반 레이저 리프트 오프의 스트레스 문제, VLED의 단계 커버리지 및 도전성 접착제부재) 아직 실용화되지 않았다. 또한 유연한 광전자 시스템의 실제 적용에는 f-LED를 위한 유연한 에너지원을 필요로 하고 있다.
본 발명은 간단한 모놀리식(monolithic) 제조방법에 의하여 제조될 수 있으며, 캐리어 기판으로 금속박막을 사용하여 제조시 발생하는 높은 발열 및 기계적 스트레스에 의한 손상을 최소화함과 더불어, f-VLED의 높은 단계 커버리지를 해결하여 은 나노와이어(AgNW) 기반 도체와 수직으로 연결될 수 있는 초박막의 유연한 GaN기반의 고성능의 유연한 수직형 마이크로 발광 다이오드 및 그 제조방법을 제공하고자 한다.
전술한 문제를 해결하기 위해, 본 발명은 (a) 투명 기판상에서 성장된 Ⅲ-Ⅴ족 반도체의 표면에 금속을 코팅하는 단계; (b) 상기 금속이 코팅된 기판에 투명 기판 방향에서 레이저를 조사하여 반도체-금속 박막을 박리하는 단계; (c) 상기 박리된 반도체-금속 박막상의 반도체를 선택적으로 에칭(etching)하여 마이크로 LED 칩을 형성하는 단계; (d) 상기 마이크로 LED칩이 형성된 박막의 표면을 제 1 고분자 화합물로 패터닝하여 마이크로 LED칩의 n-type 영역 및 금속박막의 일부가 노출되도록 컨텍트 홀(Connect Hole)을 형성하는 단계; (e) 상기 제1고분자 화합물로 패터닝된 표면에 나노와이어를 코팅 및 패터닝하여 상기 마이크로 LED칩의 n-type 영역 및 금속박막의 일부를 연결하는 전극을 형성하는 단계; (f) 상기 (e)단계에서 형성된 전극의 표면을 제2고분자 화합물로 코팅하는 단계; (g) 상기 (a)단계에서 코팅된 금속박막을 제거하며 반도체를 노출시키는 단계; (h) 상기 노출된 반도체의 표면을 제 3 고분자 화합물로 패터닝하여 마이크로 LED칩의 p-type 영역이 노출되도록 컨텍트 홀(Connect Hole)을 형성하는 단계; (i) 상기 제3고분자 화합물로 패터닝된 표면에 나노와이어를 코팅 및 패터닝하여 상기 마이크로 LED칩의 p-type 영역을 연결하는 전극을 형성하는 단계; 및 (j) 상기 (i)단계에서 형성된 전극의 표면을 제4고분자 화합물로 코팅하는 단계를 포함하는 초박막 투명 플렉서블 수직형 마이크로 발광 다이오드 제조방법을 제공한다.
상기 투명기판은 유리, 고분자, 실리콘 또는 사파이어로 제작된 투명기판일 수 있다.
상기 (a)단계의 금속은 구리, 알루미늄, 니켈, 철 또는 크롬일 수 있다.
상기 Ⅲ-Ⅴ족 반도체는 GaN, AlN, InN, AlGaN, InGaN, AlInGaN, GaAs, AlAs, InAs, AlGaAs, InGaAs, InAlGaAs, InP, InGaP, AlGaP, AlGaAsP, InAlGaAsP 또는 InGaAsP일 수 있다.
상기 (b) 단계의 레이저는 엑시머 레이저, 이산화탄소 레이저, 루비 레이저, 헬륨-네온레이저 또는 Nd-YAG 레이저이며, 180~380nm의 파장을 가질 수 있다.
상기 (c) 단계의 에칭은 ? 에칭(Wet etching) 또는 드라이 에칭(Dry etching)일 수 있다.
상기 제1고분자 화합물 및 제3고분자 화합물은 자외선 경화형 고분자일 수 있다.
상기 자외선 경화형 고분자는 에폭시계 또는 폴리우레탄계 고분자일 수 있다.
상기 나노와이어는 은, 구리, 철, ITO, 탄소, 니켈, 크롬 또는 티타늄을 포함할 수 있다.
상기 제2고분자 화합물 및 제4고분자 화합물은 생체적합성 물질일 수 있다.
상기 (g) 단계의 코팅된 금속박막 제거는 ? 에칭(Wet etching) 또는 드라이 에칭(Dry etching)으로 수행되며, 금속 박막을 선택적으로 제거할 수 있는 용액 또는 가스를 사용하여 에칭될 수 있다.
본 발명은 또한 제조방법으로 제조되는 초박막 투명 플렉서블 수직형 마이크로 발광 다이오드를 제공한다.
상기 발광 다이오드는 한변의 크기가 5~100㎛일 수 있다.
상기 발광 다이오드는 2~100개가 평면상에 일정한 간격으로 배열될 수 있다.
본 발명에 따른 수직형 마이크로 발광 다이오드 및 그 제조방법은 간단한 모놀리식(monolithic) 제조방법에 의하여 수직형 발광 다이오드의 제조가 가능함과 더불어, f-VLED의 높은 단계 커버리지를 해결하여 은 나노와이어(AgNW) 기반 도체와 수직으로 연결될 수 있는 수직형 발광 다이오드제공이 가능하다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 의한 (a) 모놀리식 투명 GaN f-VLED의 제조 과정, (b) 증가하는 전류 밀도의 함수로서 다양한 크기의 LED의 조사. 삽입 도면은 광 출력 측정 중에 파란색 LED를 표시. (c) 인간의 손톱에 부착된 GaN 청색 f-VLED 어레이의 사진. 삽입 도면은 LED가 꺼짐 상태 일 때 투명한 f-VLED 배열. (d) 고밀도 모놀리식 f-VLED 어레이의 사진. 상단 삽입 도면은 50X50㎛ 크기의 f-VLED가 있는 30X30 패시브 매트릭스 어레이의 확대 광학 현미경 이미지, 아래쪽 삽입 도면은 구부러진 상태 (굴곡 반경 : 5 mm)에서 유연한 GaN 마이크로 렌즈의 사진(눈금 막대 = 1cm.)을 각각 나타낸 것이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 의한 (a) 투명 전극으로서 AgNW 네트워크를 갖는 모놀리식 LED의 개략도. (b) AgNW 코팅 공정 후의 모놀리식 LED 전극의 SEM 이미지. 삽입 도면은 AgNW 네트워크에 의해 폴리머 매트릭스의 계단을 덮는 전극 컨택 홀의 기울어 진 SEM 이미지. (c) AgNW 네트워크를 이용한 모놀리식 GaN VLED의 단면 SEM 이미지와 Ga, Ag, C 및 Pt의 EDS 원소 맵핑 결과. (d) AgNW 코팅의 수에 따라 FTCE의 전기적 및 광학적 특성. 삽입 도면은 AgNW 네트워크를 기반으로 한 FTCE의 확대된 현미경 이미지 (e) 4개의 AgNW 코팅에서 중합체 매트릭스의 단계 높이에 의한 f-VLED의 FTCE 특성을 각각 나타낸 것이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 의한 (a) f-LLED 및 (b) f-VLED가 20mWmm-2의 조사로 빛을 방출 할 때의 FEM 계산에 의한 온도 분포. 삽입 도면은 생성된 열이 접합부에서 전도될 때 등온 이미지이며, 화살표는 열 흐름의 방향. (c) 조사량의 함수로서 계산된 LED 온도. (d) 고속 가속 스트레스 테스트 동안 디바이스의 장기 안정성을 평가하기 위한 모놀리식 f-VLED의 아레니우스 곡선을 각각 나타낸 것이다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 의한 (a) 평면 및 굽은 상태에서 모놀리식 GaN LED의 전자 발광 스펙트럼. 삽입 도면은 GaN f-LED에 의한 청색 광의 CIE 색 좌표를 표시. (b) 모놀리식 블루 f-VLED의 광각 분포. (c) 다양한 굽힘 반경을 갖는 f-VLED의 전기 및 광학 특성. 삽입 도면은 반 원통형 PDMS 몰드에서 파란색 f-VLED. (d) 100,000 번의 굽힘/굽힘 사이클 동안 순방향 전압 및 광학 출력 밀도의 기계적 내구성 시험 결과. 삽입 도면은 평면과 굽힘 상태의 GaN 청색 LED. (e) 공진 유도 결합에 의한 무선 GaN f-VLED 시스템의 개념도. (f) 무선 수신기 시스템의 Q 인자. 삽입 도면은 AC 입력 전력과 전송 된 전력의 시간 대 플롯. (g) 인간의 피부 위에있는 무선 GaN 단일체 f-VLED의 사진을 각각 나타낸 것이다.
도 5는 본 발명의 일 실시예에 의한 (a) 고밀도 GaN f-VLED 어레이와 황색 YAG 형광체로 구성된 백색 f-VLED 어레이의 사진. 왼쪽 삽입 도면은 흰색 f-VLED의 CIE 좌표. 오른쪽 삽입 도면은 LED 디바이스의 순방향 전압이 64 인 분포 히스토그램. (b) 전류 펄스 (주파수 10Hz 및 펄스 폭 10ms)에 의한 f-VLED의 측정 전압. 삽입 도면은 1xPBS 솔루션에서 f-VLED의 펄스 된 푸른 빛. (c) 작은 두개골 슬릿이 마우스 두개골에 만들어진 사진, (d) GaN f-VLED 장치가 뇌간 간격으로 원활하게 삽입되는 사진. (e) 고밀도 GaN f-VLED 어레이를 가진 머리에 고정 된 생존 마우스의 사진. 30 ~ 30 개의 LED 배열은 "KAIST-KANC"의 푸른 글자를 표시(스케일 바 = 7 mm) (f) 마우스 피질의 표면에 장치를 삽입하고 빛을 조사한 후 뇌 단면 이미지를 각각 나타낸 것이다.
도 6은 LCD OLED 및 Micro LED를 비교한 것이다.
도 7은 mini-LED, lateral micro-LED 및 vertical micro-LED를 각각 비교한 것이다.
도 8은 본 발명의 일 실시예에 의한 GaN f-VLED의 제조방법을 간략히 도시한 것이다.
도 9는 본 발명의 일 실시예에 의한 GaN f-VLED 단면의 SEM사진이다.
도 10은 본 발명의 일 실시예에 의한 (a) 스퍼터링에 의해 증착된 모놀리식 LED 전극의 상면 SEM 이미지. (b) 스퍼터링에 의해 증착된 모놀리식 VLED 전극의 단면 SEM 이미지를 각각 나타낸 것이다.
도 11은 본 발명의 일 실시예에 의한 모놀리식 LED에 대한 FTCE의 확대 광학 현미경 이미지로 FTCE는 AgNW 용액 코팅으로 1 ~ 10 회 샘플링된 것을 각각 나타낸 것이다.
도 12는 본 발명의 일 실시예에 의한 계산된 열 분포 이미지로 1mWmm-2의 광을 방출하는 (a) 측면 구조의 f-LED 및 (b) 수직 구조의 f-LED를 각기 도시한 것이다.
도 13은 본 발명의 일 실시예에 의한 실온에서의 온도 및 조사 측정을 통한 LED 연속 운전 시험 사진이다.
도 14는 본 발명의 일 실시예에 의한 실온에서의 LED 연속 운전 시험 결과로, 모놀리식 f-VLED는 시험 중 약 39.2℃의 일정한 온도와 22mWmm-2의 복사도를 가지는 것을 나타낸다.
도 15는 본 발명의 일 실시예에 의한 (a) HAST 측정 시스템의 사진, (b) HAST 동안 광 출력 측정의 이미지를 각기 나타낸 것이다.
도 16은 본 발명의 일 실시예에 의한 HAST 이전(a) 및 이후(b)의 모놀리 식 GaN f-VLED의 확대된 현미경 이미지를 나타낸 것이다.
도 17은 본 발명의 일 실시예에 의한 다양한 크기의 모놀리식 GaN LED의 확대 된 광학 이미지이며, 삽입된 도면은 2 인치 웨이퍼 스케일 제조 공정 이후 모놀리식 GaN LED를 나타낸다.
도 18은 본 발명의 일 실시예에 의한 다양한 칩 크기를 갖는 투명 모놀리식 f-VLED의 I-V 특성으로 가장 작은 LED (50X50 μm2)가 우수한 전기적 특성을 가지고 있는 것을 나타낸다.
도 19는 본 발명의 일 실시예에 의한 모놀리식 LED 장치 (n1>n2)의 중합체 계면에서의 전반사에 대한 개략도를 나타낸 것이다.
도 20은 본 발명의 일 실시예에 의한 (a) 5 × 5 및 (b) 10 × 10 어레이를 갖는 투명한 GaN f-VLED의 사진을 나타낸 것이다.
도 21은 본 발명의 일 실시예에 의한 전류 펄스 (주파수 20Hz 및 펄스 폭 10ms)에 의한 f-VLED의 측정 전압을 나타낸 것이다.
도 22는 본 발명의 일 실시예에 의한 마우스 두개골 아래에 파란색 LED가있는 장치 삽입 이미지(스케일 바 = 2cm.)를 도시한 것이다.
도 23은 본 발명의 일 실시예에 의한 구부러진 상태에서 파란 단어 "KAIST-KANC"를 나타내고 있는는 모놀리식 GaN f-VLED의 확대 광학 이미지이다.
도 24는 본 발명의 일 실시예에 의한 이식 이후 마우스 뇌의 단면 이미지로 +1.70 mm, +1.34 mm, +1.18 mm, +1.10 mm, +098 mm, +0.74 mm, +0.50 mm, -0.46 mm, -1.06 mm, -1.22 mm, -1.46 mm 및 -2.54 mm(눈금 막대 = 1 mm)의 섹션에서 절단된 이미지 이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 의한 (a) 투명 전극으로서 AgNW 네트워크를 갖는 모놀리식 LED의 개략도. (b) AgNW 코팅 공정 후의 모놀리식 LED 전극의 SEM 이미지. 삽입 도면은 AgNW 네트워크에 의해 폴리머 매트릭스의 계단을 덮는 전극 컨택 홀의 기울어 진 SEM 이미지. (c) AgNW 네트워크를 이용한 모놀리식 GaN VLED의 단면 SEM 이미지와 Ga, Ag, C 및 Pt의 EDS 원소 맵핑 결과. (d) AgNW 코팅의 수에 따라 FTCE의 전기적 및 광학적 특성. 삽입 도면은 AgNW 네트워크를 기반으로 한 FTCE의 확대된 현미경 이미지 (e) 4개의 AgNW 코팅에서 중합체 매트릭스의 단계 높이에 의한 f-VLED의 FTCE 특성을 각각 나타낸 것이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 의한 (a) f-LLED 및 (b) f-VLED가 20mWmm-2의 조사로 빛을 방출 할 때의 FEM 계산에 의한 온도 분포. 삽입 도면은 생성된 열이 접합부에서 전도될 때 등온 이미지이며, 화살표는 열 흐름의 방향. (c) 조사량의 함수로서 계산된 LED 온도. (d) 고속 가속 스트레스 테스트 동안 디바이스의 장기 안정성을 평가하기 위한 모놀리식 f-VLED의 아레니우스 곡선을 각각 나타낸 것이다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 의한 (a) 평면 및 굽은 상태에서 모놀리식 GaN LED의 전자 발광 스펙트럼. 삽입 도면은 GaN f-LED에 의한 청색 광의 CIE 색 좌표를 표시. (b) 모놀리식 블루 f-VLED의 광각 분포. (c) 다양한 굽힘 반경을 갖는 f-VLED의 전기 및 광학 특성. 삽입 도면은 반 원통형 PDMS 몰드에서 파란색 f-VLED. (d) 100,000 번의 굽힘/굽힘 사이클 동안 순방향 전압 및 광학 출력 밀도의 기계적 내구성 시험 결과. 삽입 도면은 평면과 굽힘 상태의 GaN 청색 LED. (e) 공진 유도 결합에 의한 무선 GaN f-VLED 시스템의 개념도. (f) 무선 수신기 시스템의 Q 인자. 삽입 도면은 AC 입력 전력과 전송 된 전력의 시간 대 플롯. (g) 인간의 피부 위에있는 무선 GaN 단일체 f-VLED의 사진을 각각 나타낸 것이다.
도 5는 본 발명의 일 실시예에 의한 (a) 고밀도 GaN f-VLED 어레이와 황색 YAG 형광체로 구성된 백색 f-VLED 어레이의 사진. 왼쪽 삽입 도면은 흰색 f-VLED의 CIE 좌표. 오른쪽 삽입 도면은 LED 디바이스의 순방향 전압이 64 인 분포 히스토그램. (b) 전류 펄스 (주파수 10Hz 및 펄스 폭 10ms)에 의한 f-VLED의 측정 전압. 삽입 도면은 1xPBS 솔루션에서 f-VLED의 펄스 된 푸른 빛. (c) 작은 두개골 슬릿이 마우스 두개골에 만들어진 사진, (d) GaN f-VLED 장치가 뇌간 간격으로 원활하게 삽입되는 사진. (e) 고밀도 GaN f-VLED 어레이를 가진 머리에 고정 된 생존 마우스의 사진. 30 ~ 30 개의 LED 배열은 "KAIST-KANC"의 푸른 글자를 표시(스케일 바 = 7 mm) (f) 마우스 피질의 표면에 장치를 삽입하고 빛을 조사한 후 뇌 단면 이미지를 각각 나타낸 것이다.
도 6은 LCD OLED 및 Micro LED를 비교한 것이다.
도 7은 mini-LED, lateral micro-LED 및 vertical micro-LED를 각각 비교한 것이다.
도 8은 본 발명의 일 실시예에 의한 GaN f-VLED의 제조방법을 간략히 도시한 것이다.
도 9는 본 발명의 일 실시예에 의한 GaN f-VLED 단면의 SEM사진이다.
도 10은 본 발명의 일 실시예에 의한 (a) 스퍼터링에 의해 증착된 모놀리식 LED 전극의 상면 SEM 이미지. (b) 스퍼터링에 의해 증착된 모놀리식 VLED 전극의 단면 SEM 이미지를 각각 나타낸 것이다.
도 11은 본 발명의 일 실시예에 의한 모놀리식 LED에 대한 FTCE의 확대 광학 현미경 이미지로 FTCE는 AgNW 용액 코팅으로 1 ~ 10 회 샘플링된 것을 각각 나타낸 것이다.
도 12는 본 발명의 일 실시예에 의한 계산된 열 분포 이미지로 1mWmm-2의 광을 방출하는 (a) 측면 구조의 f-LED 및 (b) 수직 구조의 f-LED를 각기 도시한 것이다.
도 13은 본 발명의 일 실시예에 의한 실온에서의 온도 및 조사 측정을 통한 LED 연속 운전 시험 사진이다.
도 14는 본 발명의 일 실시예에 의한 실온에서의 LED 연속 운전 시험 결과로, 모놀리식 f-VLED는 시험 중 약 39.2℃의 일정한 온도와 22mWmm-2의 복사도를 가지는 것을 나타낸다.
도 15는 본 발명의 일 실시예에 의한 (a) HAST 측정 시스템의 사진, (b) HAST 동안 광 출력 측정의 이미지를 각기 나타낸 것이다.
도 16은 본 발명의 일 실시예에 의한 HAST 이전(a) 및 이후(b)의 모놀리 식 GaN f-VLED의 확대된 현미경 이미지를 나타낸 것이다.
도 17은 본 발명의 일 실시예에 의한 다양한 크기의 모놀리식 GaN LED의 확대 된 광학 이미지이며, 삽입된 도면은 2 인치 웨이퍼 스케일 제조 공정 이후 모놀리식 GaN LED를 나타낸다.
도 18은 본 발명의 일 실시예에 의한 다양한 칩 크기를 갖는 투명 모놀리식 f-VLED의 I-V 특성으로 가장 작은 LED (50X50 μm2)가 우수한 전기적 특성을 가지고 있는 것을 나타낸다.
도 19는 본 발명의 일 실시예에 의한 모놀리식 LED 장치 (n1>n2)의 중합체 계면에서의 전반사에 대한 개략도를 나타낸 것이다.
도 20은 본 발명의 일 실시예에 의한 (a) 5 × 5 및 (b) 10 × 10 어레이를 갖는 투명한 GaN f-VLED의 사진을 나타낸 것이다.
도 21은 본 발명의 일 실시예에 의한 전류 펄스 (주파수 20Hz 및 펄스 폭 10ms)에 의한 f-VLED의 측정 전압을 나타낸 것이다.
도 22는 본 발명의 일 실시예에 의한 마우스 두개골 아래에 파란색 LED가있는 장치 삽입 이미지(스케일 바 = 2cm.)를 도시한 것이다.
도 23은 본 발명의 일 실시예에 의한 구부러진 상태에서 파란 단어 "KAIST-KANC"를 나타내고 있는는 모놀리식 GaN f-VLED의 확대 광학 이미지이다.
도 24는 본 발명의 일 실시예에 의한 이식 이후 마우스 뇌의 단면 이미지로 +1.70 mm, +1.34 mm, +1.18 mm, +1.10 mm, +098 mm, +0.74 mm, +0.50 mm, -0.46 mm, -1.06 mm, -1.22 mm, -1.46 mm 및 -2.54 mm(눈금 막대 = 1 mm)의 섹션에서 절단된 이미지 이다.
이하에서는 본 발명의 바람직한 실시예를 상세하게 설명한다. 본 발명을 설명함에 있어서 관련된 공지 기술에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 흐리게 할 수 있다고 판단되는 경우 그 상세한 설명을 생략하기로 한다. 명세서 전체에서, 어떤 부분이 어떤 구성요소를 "포함"한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한, 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성요소를 더 포함할 수 있음을 의미한다.
본 발명은 다양한 변환을 가할 수 있고 여러 가지 실시예를 가질 수 있는 바, 특정 실시예를 예시하고 상세한 설명에 상세하게 설명하고자 한다. 그러나 이는 본 발명을 특정한 실시 형태에 대해 한정하려는 것이 아니며, 본 발명의 사상 및 기술 범위에 포함되는 모든 변환, 균등물 내지 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 한다.
발명에서 사용한 용어는 단지 특정한 실시예를 설명하기 위해 사용된 것으로, 본 발명을 한정하려는 의도가 아니다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다. 본 발명에서, 포함하다 또는 가지다 등의 용어는 명세서상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
본 발명은 (a) 투명 기판상에서 성장된 Ⅲ-Ⅴ족 반도체의 표면에 금속을 코팅하는 단계; (b) 상기 금속이 코팅된 기판에 투명 기판 방향에서 레이저를 조사하여 반도체-금속 박막을 박리하는 단계; (c) 상기 박리된 반도체-금속 박막상의 반도체를 선택적으로 에칭(etching)하여 마이크로 LED 칩을 형성하는 단계; (d) 상기 마이크로 LED칩이 형성된 박막의 표면을 제 1 고분자 화합물로 패터닝하여 마이크로 LED칩의 n-type 영역 및 금속박막의 일부가 노출되도록 컨텍트 홀(Connect Hole)을 형성하는 단계; (e) 상기 제1고분자 화합물로 패터닝된 표면에 나노와이어를 코팅 및 패터닝하여 상기 마이크로 LED칩의 n-type 영역 및 금속박막의 일부를 연결하는 전극을 형성하는 단계; (f) 상기 (e)단계에서 형성된 전극의 표면을 제2고분자 화합물로 코팅하는 단계; (g) 상기 (a)단계에서 코팅된 금속박막을 제거하며 반도체를 노출시키는 단계; (h) 상기 노출된 반도체의 표면을 제 3 고분자 화합물로 패터닝하여 마이크로 LED칩의 p-type 영역이 노출되도록 컨텍트 홀(Connect Hole)을 형성하는 단계; (i) 상기 제3고분자 화합물로 패터닝된 표면에 나노와이어를 코팅 및 패터닝하여 상기 마이크로 LED칩의 p-type 영역을 연결하는 전극을 형성하는 단계; 및 (j) 상기 (i)단계에서 형성된 전극의 표면을 제4고분자 화합물로 코팅하는 단계를 포함하는 초박막 투명 플렉서블 수직형 마이크로 발광 다이오드 제조방법에 관한 것이다.
상기 (a)단계는 투명 기판상에 반도체와 금속박을 순차적으로 코팅하는 단계로, 투명 기판상에 Ⅲ-Ⅴ족 반도체를 성장시킨 다음. 금속박을 코팅하여 제작할 수 있다.
상기 기판은 초기에 반도체 및 금속 박막을 성장시키기 위한 베이스로 사용되는 것으로 이후의 공정에서 레이저를 이용한 금속 박막 분리를 수행하여야 하므로 투명기판을 사용하는 것이 바람직하며, 더욱 바람직하게는 유리, 고분자, 실리콘 또는 사파이어 기판, 가장 바람직하게는 사파이어 기판을 사용할 수 있다. 상기 기판의 투명도가 떨어지거나 불투명한 기판을 사용하는 경우 레이저를 이용한 기판분리가 원활하지 못하여 불량이 발생할 가능성이 높아지며, 특히 분리하는 공정에 많은 힘을 필요로 하게 되므로 박막이 찢어지거나 외력에 의한 손상이 발생할 가능성이 높아진다.
상기 Ⅲ-Ⅴ족 반도체는 전자가 공급되는 것에 의하여 빛을 발생하는 반도체로 GaN, AlN, InN, AlGaN, InGaN, AlInGaN, GaAs, AlAs, InAs, AlGaAs, InGaAs, InAlGaAs, InP, InGaP, AlGaP, AlGaAsP, InAlGaAsP 또는 InGaAsP일 수 있으며, 바람직하게는 InGaN을 사용할 수 있다.
상기 (a)단계의 금속은 구리, 알루미늄, 니켈, 철 또는 크롬일 수 있다. 상기 금속박은 상기 Ⅲ-Ⅴ족 반도체 표면에 코팅되어 박리 후 반도체 가공시 지지대 역할 및 공정에서 발생하는 열 배출할 수 있는 역할을 수행하는 물질이다. 이를 자세히 살펴보면, 상기(b)단계의 레이저 박리 공정에서 순간적으로(수~수십 나노초) 매우 강한 빛 에너지에 의한 발열(수백~수천도까지 상승)이 일어나고 이 때 발생하는 열을 금속 캐리어 기판이 분산시켜주어 LED 소자에 열적 데미지를 최소화 해주는 역할을 수행함과 더불어 레이저 박리 공정을 진행할 때, 2GaN => 2Ga+N2 반응이 일어나며, 투명기판/LED 층 사이에서 부피팽창이 일어나게 된다. 금속 캐리어 기판이 높은 hardness로 인해 이 때 발생하는 기계적 스트레스가 소자에 전해지지 않도록 할 수 있다.
상기 금속 코팅은 상기 반도체 표면상에 상기 금속을 코팅할 수 있는 방법이라면 제한없이 사용하여 코팅을 수행할 수 있으며, 바람직하게는 전기도금, 스퍼터링, 롤 접착, PVD 또는 CVD를 이용할 수 있으며, 가장 바람직하게는 전기도금을 이용할 수 있다.
상기 (b)단계는 레이저를 이용하여 기판에서 반도체-금속 박막을 박리하는 단계로 기판방향에서 레이저를 조사하여 Ⅲ-Ⅴ족 반도체와 기판사이의 결합을 분리하여 박리할 수 있다. 이때 상기 기판과 반도체를 분리할 수 있는 에너지를 공급 가능한 레이저라면 제한 없이 사용가능하지만 바람직하게는 상기 엑시머 레이저, 이산화탄소 레이저, 루비 레이저, 헬륨-네온레이저 또는 Nd-YAG 레이저, 더욱 바람직하게는 엑시머 레이저를 사용할 수 있며, 상기 레이저는 180~380nm의 파장을 가질 수 있다. 특히 193nm 파장의 ArF 엑시머 레이저, 248nm 파장의 KrF 엑시머 레이저, 308nm 파장의 XeCl 엑시머 레이저, 351nm 파장의 XeF 엑시머 레이저를 사용하는 것이 바람직하다. 상기 레이저의 파장이 180nm미만이거나 380nm를 초과하는 경우 상기 반도체-금속 박막의 분리가 불완전할 수 있다.
상기 (c) 단계는 박리된 반도체-금속박막을 선택적으로 에칭하여 마이크로 LED칩을 형성하는 단계로, 시판에서 분리된 박막 중 Ⅲ-Ⅴ족 반도체를 에칭하여 마이크로 LED칩을 제작하는 단계이다. 이때 상기 에칭은 ? 에칭(Wet etching) 또는 드라이 에칭(Dry etching)등 상기 반도체를 LED칩으로 가공할 수 있는 에칭방법이라면 제한없이 사용가능하다.
상기 (d)단계는 상기 마이크로 LED칩이 형성된 박막의 표면을 제 1 고분자 화합물로 패터닝하여 마이크로 LED칩의 n-type 영역 및 금속박막의 일부가 노출되도록 컨텍트 홀(Connect Hole)을 형성하는 단계로, 상기 마이크로 LED칩이 형성된 박막의 표면에 제1고분자 화합물을 코팅한 다음, 이를 선택적으로 식각하여 컨텍트홀을 형성할 수 있다. 이때 사용되는 제1고분자 화합물은 자외선 경화형 고분자가 바람직하며, 에폭시계 또는 폴리우레탄계 고분자를 사용하는 것이 더욱 바람직하다. 상기와 같이 자외선 경화형 고분자를 사용하는 경우, 박막의 표면에 제1고분자 화합물을 코팅한 다음, 마스크를 부착하고 자외선을 조사하여 고분자의 일부를 경화시키며, 이후 용제 등을 이용하여 미경화된 고분자를 제거하여 패터닝을 수행할 수 있다.
상기 (e)단계는 상기 제1고분자 화합물로 패터닝된 표면에 나노와이어를 코팅 및 패터닝하여 상기 마이크로 LED칩의 n-type 영역 및 금속박막의 일부를 연결하는 전극을 형성하는 단계로, 상기 제1고분자 화합물로 패터닝된 표면에 나노와이어를 코팅하는 것으로 상기 n-type 영역 및 금속박막 상에 형성된 컨텍트홀에 상기 나노와이어가 삽입되어 전극을 형성할 수 있다. 이때 사용되는 나노와이어는 은, 구리, 철, ITO, 탄소, 니켈, 크롬 또는 티타늄을 포함할 수 있으며, 상기 재질로 제작된 나노와이어 뿐만 아니라 이종의 원소로 제작된 다음 상기 재질로 코팅된 나노와이어를 사용하는 것도 가능하다. 일반적으로 수직형 마이크로LED를 제작하게 되면, 두 전극간 단차를 극복해야한다. 나노와이어의 경우, aspect ratio(수~수백 나노미터의 직경, 수십~수백 마이크로미터의 길이)가 매우 클 뿐만 아니라 나노와이어끼리 서로 잘 엉기는 특성 때문에 용이하게 상기 단차를 극복할 수 있다.
또한 상기와 같이 전극물질로 나노와이어를 사용함으로써, 수직형 발광다이오드에서 문제시되는 전극에 의한 가려짐을 최소화함과 동시에 높은 투명도를 가지는 마이크로 LED를 제작할 수 있다.
상기 (f)단계는 상기 (e)단계에서 형성된 전극의 표면을 제2고분자 화합물로 코팅하는 단계로, 전극의 표면을 보호함과 동시에 각종효과를 가질 수 있는 고분자 화합물의 외피를 형성하는 단계이다. 이때 상기 제2고분자 화합물은 생체적합성 물질일 수 있으며, 이 경우 생체 내에 삽입되어 생체의 신호를 광학적으로 표현하는 센서로서 사용될 수 있다.
상기 (g)단계는 상기 (a)단계에서 코팅된 금속박막을 제거하며 반도체를 노출시키는 단계로, 상기 (f)단계에서 코팅된 제2고분자 화합물의 반대편에 위치하는 금속박막을 제거하여 추가적인 전극 및 구조를 형성할 수 있도록 하는 단계이다. 이때 상기 (g) 단계의 코팅된 금속박막 제거는 ? 에칭(Wet etching) 또는 드라이 에칭(Dry etching)으로 수행되며, 금속 박막을 선택적으로 제거할 수 있는 용액 또는 가스를 사용하여 에칭되는 것이 바람직하다.
상기 (h)단계는 상기 노출된 반도체의 표면을 제 3 고분자 화합물로 패터닝하여 마이크로 LED칩의 p-type 영역이 노출되도록 컨텍트 홀(Connect Hole)을 형성하는 단계로, 상기 (d)단계와 유사한 공정을 거쳐 반대편에 컨텍트 홀을 형성한다. 이때 사용되는 패터닝 방법 및 제3고분자 화합물은 공정의 간소화 등을 위하여 상기 (d)단계의 패터닝 방법 및 제1고분자 화합물과 동일한 것을 사용하는 것이 바람직하다. 물론 별도의 공정 및 제1고분자 화합물과 상이한 제3고분자화합물을 사용하는 것도 가능하다.
상기 (i)단계는 상기 제3고분자 화합물로 패터닝된 표면에 나노와이어를 코팅 및 패터닝하여 상기 마이크로 LED칩의 p-type 영역을 연결하는 전극을 형성하는 단계이며, 상기 (j)단계는 상기 (i)단계에서 형성된 전극의 표면을 제4고분자 화합물로 코팅하는 단계이다. 상기 (i) 및 (j)단계는 상기 (e) 및 (f)단계와 동일한 방법 및 원료를 이용하여 수행하는 것이 바람직하다.
본 발명은 또한 제조방법으로 제조되는 초박막 투명 플렉서블 수직형 마이크로 발광 다이오드에 관한 것이다.
상기 발광 다이오드는 한변의 크기가 5~100㎛일 수 있다.
상기 발광 다이오드는 2~100개가 평면상에 일정한 간격으로 배열될 수 있다.
이하, 첨부한 도면을 참조하여 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 본원의 실시예를 상세히 설명한다. 그러나 본원은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시예에 한정되지 않는다. 그리고 도면에서 본 발명을 명확하게 설명하기 위해서 설명과 관계없는 부분은 생략하였다.
실시예
GaN LED 칩제작: 고순도 GaN 층이 사파이어 기판상에서 성장되었으며, 두께 50 ㎛의 Cu / Ni 호일을 실온에서 Cu 도금기 (SW-PMR2Q1)로 도금 하였다(전류밀도 3Adm-2, 두께균일성 ±5 %). 이후, GaN 층은 사파이어 기판으로부터 ILLO에의해 박리되었다. GaN LED 층으로부터 사파이어 기판을 제거하기 위해, 상기 기판을 KrF 엑시머레이저(파장 248nm, 레이저파워 430mW, 빔크기 1000X1000㎛)에 노출시켰다. 적층 된 GaN 층은 5m Torr N2 / BCl3(N2 5sccm, BCl3 35sccm)의 기압과 실온에서 다중 유도 결합 플라즈마 반응성 이온 에칭(ICP power of 900 W, etch rate of 300 nm/min, and etching uniformity of±5%)에 의해 패턴화 되었다.
전기적 측정: GaN 스터핑 모드가 있는 반도체 특성화 시스템(Keithley 4200-SCS)으로 GaN f-VLED의 I-V 특성을 측정하였다. 장치의 펄스 작동은 전류펄스(주파수10, 20Hz 및 펄스 폭10ms)가 있는 소스미터(Keithley 2612A)에 의해 수행되었다.
광학측정: 다양한 크기의 GaN LED의 광학 특성을 광학 분광법(AvaSpec-UlS2048-RS, Avantes Corp.)으로 측정하였다. 조사 및 EL은 40mA에서 250mA 사이의 전류밀도의 변화로 분석되었다. 광각 분포는 일반배터리로 LED를 작동시키는 고니오포토미터(GP-200, Murakami Color Research Laboratory)로 측정하였다. 광지향성은 장치의 회전 중에 투과 및 반사광선의 강도 분포에 의해 얻어졌다.
굽힘시험: 다양한 굴곡 곡률 반경을 갖는 PDMS 몰드에서 GaN V-LED의 전기 및 광학특성을 평가했다. 모놀리식 GaN LED의 벤딩 피로 시험은 맞춤형 벤딩머신(QS48, TPC 모션코프)과 프로그래밍 가능한 전원(키슬리230, 각각 1mA 및 9V의 정전류 및 전압)을 사용하여 수행되었다. 광 출력 및 순 방향 전압은 주파수가 2Hz 인 1 ~ 100,000 사이클의 각 굽힘/ 굽힘 순환 후에 측정 되었다.
쥐의 뇌 자극: 동물 실험과 실험은 한국 과학기술원 동물 관리 및 사용위원회(KAIST, Korea)의 지시에 따라 수행되었다. 마우스를 12시간의 명암 사이클(빛 주기는 6:00에 시작)하에 실온에서 음식 및 웨이퍼에 자유롭게 접근하여 유지시켰다.
도 1(a)는 가요성 투명 GaN VLED에 대한 모놀리식 제조공정을 개략적으로 도시한 것이다. 다음은 상세한 절차이다: (i) 고순도 GaN LED 층은 사파이어 기판상에 금속유기화학기상증착(MOCVD)에 의해 성장되었다. 두꺼운Cu 포일은 ILLO 공정 동안 금속 히트 스프레더로서 GaN 박막위에 균일하게 전기 도금되었다. 파장 248nm의 KrF 엑시머 레이저를 투명한 사파이어 기판을 통해 GaN 층에 조사하여GaN 층과 사파이어 기판 사이에 질소가스(2GaN →2Ga + N2)를 생성하여 LED 층을 박리시켰다. ILLO 공정후에 microLED 칩을 Cu 호일위에 만들고 UV 경화 에폭시수지(SU8, 두께= 5μm)를 이용하여 분리했다. (ii) AgNW 용액을 투명 n 전극용 SU8층 상에 스핀 코팅하고 패턴화하였다. SU8 컨택홀은 AgNW 네트워크로 덮여 채워졌다. 폴리머 기반 분리층에는 n 전극접촉구멍(적색A로 표시)과 n 전극의 수직 접속통로(붉은B로 표시)의 두 종류의 접촉홀이 바닥에서 상단 표면으로 형성되었다. 생체적합 패시베이션층이 투명전극 및 마이크로 LED 칩을 기계적 손상으로부터 보호하기 위해 상부 표면 상에 형성되었다. 패시베이션된 GaN LED 소자를 뒤집은 다음, 두꺼운 Cu 포일을 습식 에칭 공정으로 선택적으로 제거했다. (iii) 투명 AgNW 전극이 뒤집어진 LED 소자의 상부 표면상에 하부 (n-) 및 상부 전극 패드(p-전극패드)를 위해 형성되었다. 마지막으로, GaN f-VLED는 좁은 두개골 슬릿을 통해 살아 있는 마우스 두개골 아래에 부드럽게 삽입되었다. 모놀리식 GaN f-VLED는 구부러지고 주름진 쥐의 두뇌를 감싸서 대뇌피질에 청색광을 조사할 수 있다(도8 참조).
도1(b)는 모놀리식 GaN VLED의 광학 특성을 나타낸다. 이 곡선에서 알 수 있듯이 모놀리식 GaN LED의 방사 조도는 소자 크기가 감소함에 따라 증가한다. 가장 작은 LED (칩크기50 x 50㎛2)는 250mAmm-2에서 30mWmm-2 (2.05 X 107cdm- 2)의 최대 방사 조도를 가지며 기존의 AMOLED와 스마트폰 디스플레이(500 ~ 10,000cdm-2)의 출력 전력보다 2 X 103 배 더 컸다. 소형 광학 소자의 접합 온도는 동일한 전류 밀도에서 대형 소자의 접합 온도보다 현저히 낮았다. 따라서, 작은 LED 칩은 높은 열저항을 유지할 수 있고 낮은 열분해로 인해 고장없이 높은 전류밀도를 견딜 수 있다. 도1(c)는 인간의 손톱에 등각 모양으로 부착된 투명청색 f-VLED 어레이를 보여주며, 박리, 주름 및 균열없이 f-VLEDS의 높은 발광을 보여준다. 도1(c)의 삽입도면에서 볼 수 있듯이, 꺼진 LED는 높은 투과율과 15μm의 매우 얇은 총 두께로 인해 손톱과 구별할 수 없다. 도1(d)는 고 전력 파란 글로우를 방출하는 고밀도 모놀리식 f-VLED 어레이를 표시한다. 패시브매트릭스(PM) f-VLED 어레이는 900개의 GaN 마이크로LED (50 X 50㎛2 크기)로 구성되었으며, 상부 및 하부투명 AgNW 컨덕터에 의해 수직으로 상호 연결되어 있다. 상부 삽입 그림은 모놀리식LED 공정에 의해 제조된 30 X 30 GaN LED 어레이의 확대된 광학현미경 이미지를 보여준다. 이 고밀도 GaN f-VLED 어레이는 굴곡반경이 5mm 인 원형 금속스틱에서 성공적으로 작동했다(도1(d)의 삽입도면).
f-VLED 전극을 수직으로 상호 연결하는 중요한 문제는 수직 LED 구조로 인해 높은 스텝 커버리지(5~10μm 스텝높이)이다. 전극제작(예: 스퍼터링, 열증착, 전자빔 증착 및 펄스레이저 증착)을 위한 기존의 물리적 박막 증착방법은 측벽 증착이좋지 않아 VLED 전극을 높은 스텝높이로 연결하기가 쉽지 않다. 따라서 AgNW 네트워크는 긴(~50μm) 길이와 컨포멀 접촉특성으로 인해 2 개의 수직 전극 사이의 단순한 전기/물리적 상호 연결에 사용되었다. 도2(a)는 모놀리식 LED 칩, 폴리머 매트릭스 및 상부/하부전극으로 구성된 VLED 구조를 나타낸다. 주사전자 현미경(SEM) 및 에너지 분산 분광기(EDS) 원소 매핑을 사용하여 AgNW 전극의 3 차원(3D) 및 수직 상호 연결을 분석하였다. 도2(b)는 AgNW의 삽입된 상면도 및 확대된 기울기 SEM 이미지를 나타낸다. 스핀 코팅된 AgNW는 f-VLED의 상단 및 하단 전극을 물리적으로 연결할 수 있다. 도2(c)는 GaN f-VLED의 단면SEM 이미지와 EDS 매핑결과이다. Ag 원소의 EDS 매핑 이미지는 분포된 AgNW의 사이트를 나타내었으며 모놀리식 f-VLED 전극이 컨포멀 코팅 AgNW에 의해 성공적으로 상호 연결되었음을 보여주었다. 유연한 투명 전도전극(FTCE)의 전기 및 광학특성은 도2(d)와 같이 NW 코팅층의 수를 제어하여 최적화 되었다. NW 코팅수가 증가할수록 NW 투과율은 감소하는 반면, NW 코팅의 전도도는 비례적으로 향상되었다. AgNW의 높은 전도도 및 투과율을 동시에 달성하기 위해 4 회 코팅된 AgNW (전도도0.11S, 투과율 70%)를 사용하여 모놀리식 f-VLED의 투명전극을 제조하였다. 도 2(d)의 삽입 도면은 네 번 코팅된 AgNW를 적용한 후 f-VLED의 상면 현미경 이미지를 표시한다. 또한 FTCE의 전기적 및 광학적 특성을 f-VLED 단계 높이의 함수로 분석했다(도2(e)). FTCE의 컨덕턴스는 폴리머 스텝 높이에 비례하는 반면, 4회 코팅된 AgNW의 투과율은 폴리머 두께에 반비례한다는 것을 유의해야 한다. 이러한 결과는 낮은 스텝 커버리지에 비해 AgNW를 높은 스텝커버리지에 쉽게 축적함으로써 설명할 수 있다.
micro LED의 열안정성은 적절한 방열판이 없는 유연하고 독립적인 박막 LED의 수명을 결정하는 소자구조(수직 및 측면)와 밀접한 관련이 있다. 수직 및 측면 GaN f-LED의 에너지 밀도는 이론적으로 FEM 시뮬레이션에 의해 계산되었고, 그들의 수명은 높은 가속온도 및 습도 스트레스테스트(HAST)에 의해 실험적으로 조사되었다. 도3(a) 및 도3(b)는 가요성 측면 및 수직구조 LED의 온도 분포를 각각 도시한다. f-LED의 온도는 FEM 열 유속모델로부터 다음식 (1)에 의해 계산될 수 있다.
[식 1]
여기서 Q는 줄열로 인한 총열, T는 장치 온도, ρ는 밀도, C는 비열, λ는 각재료의 열전도도(n-GaN, MQW, p-GaN, SU8 , 파릴린-C, 및 AgNW)를 포함한다. 마더웨이퍼가 없는 박막 LED가 20mWmm-2\의 광을 방출할 때, 측면 및 수직 f-LED의 온도는 각각 428K (도 3(a)) 및 326K (도3(b))로 상승했다. 이러한 현상은 도3(a)와 3(b)의 삽입 도면에서 볼 수 있듯이 등온 매핑이미지에 의해 해석될 수 있다. 측면 f-LED에서 발생된 열은 MQW와 n-GaN 층 사이의 계면에서 지속적으로 집중되어 축적되는 반면, 수직 f-LED는 하부 전극을 히트싱크로 사용하여 소자 온도를 낮추었다. 도3(c)는 f-LED (1, 5, 10, 15 및 20mWmm-2)의 상이한 광방사량에서 시뮬레이션된 온도의 그래프를 나타낸다. 20mWmm-2의 강한 광조사에도 불구하고, 수직 f-LED는 높은 열안정성을 보였다. 대조적으로, 측면LED의 온도는 f-LED의 광출력이 상승함에 따라 급격히 상승하였으며, 이는 20mWmm-2의 광조사에서 수직 f-LED보다 102℃가 높은 접합 온도를 나타냈다. f-μLED의 정확한 수명 측정이 현실적으로 불가능하기 때문에 모놀리식 f-VLED의 기대 수명을 실험적으로 추정하기 위해 f-VLED의 HAST 평가가 아레니우스 접근법과 함께 사용되었다. 완전 부동태화된 광학장치는 열과 습기로 f-VLED의 부식/변형 속도를 가속시키기 위해 일정한 온도(85, 95 및 105℃의 3가지 온도)로 습도 챔버(습도 85%)에서 작동되었다(도15). 도3(d)는 각 온도에서 아레니우스 방정식과 가속인자(AF)를 기반으로 한 모놀리식 f-VLED의 HAST 결과를 보여준다. 선형 아레니우스 그래프는 RT에서 모노리식LED의 파괴 시간을 예측하기 위해 다음의 식(2)와 (3)에 의해 정의된다.
[식 2, 식 3]
여기서, t는 소자의 고장시간, A는 지수함수 이전의 인자, E는 활성화 에너지, k는 볼츠만 상수, T는 HAST의 온도 조건이다. t값은 도3(d)의 삽입 그림에 표시된 것처럼 LED가 꺼질 때까지 측정되었다. 습도 85%의 신뢰성 측정 챔버에서 모놀리식 f-VLED는 각각 85, 95 및 105°C에서 130, 51 및 18 시간까지 빛을 방출했다. 방정식 (2)와 (3)에 따라, Ea는 1000/T 대 ln(1/tf) 그래프의 기울기를 계산하여 1.15eV로 유도된다. 실온(27℃)에서 모놀리식 광학장치의 두께는 도3(d)에서와 같이 선형 아레니우스 곡선을 확장하여 예측할 수 있다. HAST 및 수학적 계산을 통해 유연한 모놀리식 LED의 수명은 ~11.9년(~102,000시간)으로 추정 되었다. 이러한 결과에 기초하여, 수명이 긴 모놀리식 f-VLED는 웨어러블 광 치료기, 스마트 장치 및 풀 컬러마이크로 LED 디스플레이를 비롯한 다양한 광전자 응용 분야에 적합하다는 것을 확인할 수 있다
도4(a)는 평평한 상태와 구부러진 상태에서 모놀리식 GaN VLED의 전계 발광(EL) 특성을 보여준다. f-VLED는 굴곡 및 편평한 상태에 관계없이 날카로운 발광 피크(파장 446nm)를 보였다. f-VLED 청색광의 CIE 1931 색좌표는 (0.1508, 0.0414)로 빛의 색조와 채도가 높았다. 도4(b)는 모놀리식 GaN f-VLED (하늘색 지역)와 일반 LED(핑크색 지역)의 단면 광각 분포를 보여준다. 광 분포 곡선은 모놀리식 VLED가 폴리머 매트릭스와 패시베이션층 사이의 계면에서의 전반사로 인해 60°의 작은 광 발산 각도로 수직 방향을 따라 빛을 방출할 수 있음을 나타낸다. 모놀리식 f-VLED에서의 전반사는 재배열된 스넬의 법칙(식 4)으로 나타낼 수 있다.
[식 4]
θc는 전반사의 임계각, θi는 입사각, n1은 패시베이션층의 굴절률, n2는 폴리머매트릭스의 굴절률이다. 식(4)에 따르면, θc=69.6°보다 큰 θi을 가진 빛은 마이크로 스케일 고분자 구멍을 통해 높은 직선 전파에 의해 집중되고 방출될 수 있다(도19). 모놀리식 f-VLED의 이러한 좁은 발광 특성은 국부적인 광학 생체 자극의 능력으로 인해 생물 의학장치에 효과적일 수 있다.
모놀리식 f-VLED의 기계적 안정성 시험은 도4(c)와 같이 서로 다른 굽힘 곡률에서 순방향전압(ΔVf) 및 방사(ΔE)의 변화를 모니터링하여 수행되었다. GaN f-VLED는 작은 굽힘 반경에서 ΔVf 및 ΔE의 높은 안정성을 나타냈다. 구부러진PDMS 몰드에서 f-VLED(굽힘곡률 2.5mm)의 심한 굽힘에도 불구하고 방사조도는6.1%(1.82mWmm-2) 감소하고 순방향 전압은 6.3%(0.14V) 증가했다. 도4(d)는 2.5mm의 굽힘 반경에서의 주기적 굽힘 피로 시험에서 f-VLED의 뛰어난 기계적 내구성을 보여준다. 투명한 GaN f-VLED는 10만번의 굴곡 및 비굽힘 사이클 동안 순방향 전압 및 광출력 밀도의 무시할 수 있는 변화를 보여주었다. 탁월한 기계적 신뢰성은 장치 두께에 관계없이 기계적 중립면을 쉽게 수정할 수 있는 모놀리식 VLED의 독특한 구조 때문일 수 있다.
생체 내 생체 의학 및 뇌 적용을 위해 모놀리식 GaN LED를 활용하기 위해 도5(d)의 삽입 그림에 표시된 대로 인산염 완충 식염수 용액(pH7.4 인 1x PBS)에서 시험관 내 담금 검사를 수행했다. 침지된 f-VLED는 10ms 펄스폭에서 ~0.6mA 전류에 의해 성공적으로 구동되어 도5(b) 및 도 22에 표시된 바와 같이 10 및 20Hz 주파수에서 안정된 청색광을 생성한다. 최적의 주파수를 가진 안정한 광펄스는 활성화된 뉴런의 상이한 광 유발 반응을 유도하기 때문에 신경네트워크의 기능을 조사하는데 사용될 수 있다. 마지막으로, 모놀리식 투명한 GaN f-LED를 생쥐 두개골 아래에 좁은 두 개의 슬릿을 통해 삽입하여 뇌 기능에 대한 실시간 기능적 광학 조사를 수행하였다. 작은 두 개의 슬릿(0.8X4.4mm2)은 쥐의 왼쪽 두개골에 제작되었다(도5(c)). 모놀리식 GaN f-VLED는 두개골과 뇌 사이의 공간으로 부드럽게 삽입되었다(도5(d)). 도5(d)의 파란색 파선은 삽입된 투명한 f-VLED를 나타낸다. 이식된 장치를 왼쪽 반구의 뇌 표면에 감싸고 생체내 발광 실험을 위한 전원과 연결하였다. 도5(e)는 살아있는 마우스 두개골 아래에 "KAIST-KANC"라는 단어를 표시하는 30~30개의 파란색 f-VLED 배열을 보여준다. 삽입된 이미지는 장치 삽입 수술 전에 성공적으로 빛나는 LED 배열을 나타낸다. f-VLED 어레이를 추출한 후 마우스 뇌를 분석하여 도5(f)에 제시된 것처럼 덜 침습성인 f-VLED의 조직학적 이점을 확인했다. 도5(f)의 왼쪽 이미지는 빛에 노출된 마우스 두개골/뇌의 개략도를 보여준다. 광조사 장치를 제거한 후 마우스 뇌를 얇은 조각으로 잘라 뇌 표면의 염증성 및 기계적 손상을 확인했다. 도5(f)의 오른쪽 사진은 뇌의 단면을 보여준다: (i) -2.54 mm, (ii) -1.46 mm (iii) +1.10 mm, (iv) +1.18 mm 및 (v) +1.70 mm bregma. 모놀리식 f-VLED 장치로 싸인 왼쪽반구의 표면은 통제그룹(오른쪽 반구의 표면)과 비슷한 무시할 수 있는 기계적 손상을 보였다. 이러한 결과는 우리의 모놀리식 GaN f-VLED가 신경학 연구를 위한 두 개 내 발광모듈로서 상당한 잠재력을 제공한다는 것을 입증했다.
요약하면 3D AgNW 네트워크를 사용하여 고성능의 투명한 모놀리식 GaN f-VLED를 제조 했다. 30mWmm-2의 높은 광출력 밀도를 갖는 초박형 15μm f-VLED는 박리 및 균열없이 인간의 손톱에 등각 부착할 수 있다. 높은 스텝커버리지(높이 5~10μm)를 갖는 모놀리식 GaN f-VLED는 ~70%의 광투과율과 0.11S의 전기 전도도를 보이는 AgNW( ~50μm 길이) 전극에 의해 성공적으로 상호 연결되었다. FEM 열 유속 시뮬레이션은 GaN f-VLED가 20mWmm-2에서 326K의 접합 온도에서 높은 열적 안정성을 나타낼 수 있음을 확인했다. 모놀리식 f-VLED의 수명은HAST 실험에 기초하여 상온에서 12년으로 추정되었다. GaN f-VLED는 최대 10만번의 심한 굽힘/굽힘 사이클(굽힘 반경2.5mm)의 뛰어난 기계적 내구성을 나타냈다. 완벽하게 유연한 시스템을 위한 무선 f-VLED는 13.56MHz 주파수에서 공진 유도 결합을 통해 3.1V의 전력을 전송함으로써 사람의 피부에서 시연되었다. 모놀리식GaN f-VLED는 살아있는 마우스 두개골 아래에 쉽게 삽입되고 마우스 피질의 표면을 안정적으로 조명한다. 마우스 뇌의 빛에 노출된 부위에는 감염과 염증이 관찰되지 않았다.
이상으로 본 발명 내용의 특정한 부분을 상세히 기술하였는 바, 당업계의 통상의 지식을 가진 자에게 있어서 이러한 구체적 기술은 단지 바람직한 실시 양태일 뿐이며, 이에 의해 본 발명의 범위가 제한되는 것이 아닌 점은 명백할 것이다. 따라서, 본 발명의 실질적인 범위는 첨부된 청구항들과 그것들의 등가물에 의하여 정의된다고 할 것이다.
Claims (14)
- (a) 투명 기판상에서 성장된 Ⅲ-Ⅴ족 반도체의 표면에 금속을 코팅하는 단계;
(b) 상기 금속이 코팅된 기판에 투명 기판 방향에서 레이저를 조사하여 반도체-금속 박막을 박리하는 단계;
(c) 상기 박리된 반도체-금속 박막상의 반도체를 선택적으로 에칭(etching)하여 마이크로 LED 칩을 형성하는 단계;
(d) 상기 마이크로 LED칩이 형성된 박막의 표면을 제 1 고분자 화합물로 패터닝하여 마이크로 LED칩의 n-type 영역 및 금속박막의 일부가 노출되도록 컨텍트 홀(Connect Hole)을 형성하는 단계;
(e) 상기 제1고분자 화합물로 패터닝된 표면에 나노와이어를 코팅 및 패터닝하여 상기 마이크로 LED칩의 n-type 영역 및 금속박막의 일부를 연결하는 전극을 형성하는 단계;
(f) 상기 (e)단계에서 형성된 전극의 표면을 제2고분자 화합물로 코팅하는 단계;
(g) 상기 (a)단계에서 코팅된 금속박막을 제거하며 반도체를 노출시키는 단계;
(h) 상기 노출된 반도체의 표면을 제 3 고분자 화합물로 패터닝하여 마이크로 LED칩의 p-type 영역이 노출되도록 컨텍트 홀(Connect Hole)을 형성하는 단계;
(i) 상기 제3고분자 화합물로 패터닝된 표면에 나노와이어를 코팅 및 패터닝하여 상기 마이크로 LED칩의 p-type 영역을 연결하는 전극을 형성하는 단계; 및
(j) 상기 (i)단계에서 형성된 전극의 표면을 제4고분자 화합물로 코팅하는 단계;
를 포함하는 초박막 투명 플렉서블 수직형 마이크로 발광 다이오드 제조방법.
- 제1항에 있어서,
상기 투명기판은 유리, 고분자, 실리콘 또는 사파이어로 제작된 투명기판인 것을 특징으로 하는 초박막 투명 플렉서블 수직형 마이크로 발광 다이오드 제조방법.
- 제1항에 있어서,
상기 (a)단계의 금속은 구리, 알루미늄, 니켈, 철 또는 크롬인 것을 특징으로 하는 초박막 투명 플렉서블 수직형 마이크로 발광 다이오드 제조방법.
- 제1항에 있어서,
상기 Ⅲ-Ⅴ족 반도체는 GaN, AlN, InN, AlGaN, InGaN, AlInGaN, GaAs, AlAs, InAs, AlGaAs, InGaAs, InAlGaAs, InP, InGaP, AlGaP, AlGaAsP, InAlGaAsP 또는 InGaAsP인 것을 특징으로 하는 초박막 투명 플렉서블 수직형 마이크로 발광 다이오드 제조방법.
- 제1항에 있어서,
상기 (b) 단계의 레이저는 엑시머 레이저, 이산화탄소 레이저, 루비 레이저, 헬륨-네온레이저 또는 Nd-YAG 레이저이며, 180~380nm의 파장을 가지는 것을 특징으로 하는 초박막 투명 플렉서블 수직형 마이크로 발광 다이오드 제조방법.
- 제1항에 있어서,
상기 (c) 단계의 에칭은 ? 에칭(Wet etching) 또는 드라이 에칭(Dry etching)인 것을 특징으로 하는 초박막 투명 플렉서블 수직형 마이크로 발광 다이오드 제조방법.
- 제1항에 있어서,
상기 제1고분자 화합물 및 제3고분자 화합물은 자외선 경화형 고분자 인 것을 특징으로 하는 초박막 투명 플렉서블 수직형 마이크로 발광 다이오드 제조방법.
- 제7항에 있어서,
상기 자외선 경화형 고분자는 에폭시계 또는 폴리우레탄계 고분자인 것을 특징으로 하는 초박막 투명 플렉서블 수직형 마이크로 발광 다이오드 제조방법.
- 제1항에 있어서,
상기 나노와이어는 은, 구리, 철, ITO, 탄소, 니켈, 크롬 또는 티타늄을 포함하는 것을 특징으로 하는 초박막 투명 플렉서블 수직형 마이크로 발광 다이오드 제조방법.
- 제1항에 있어서,
상기 제2고분자 화합물 및 제4고분자 화합물은 생체적합성 물질인 것을 특징으로 하는 초박막 투명 플렉서블 수직형 마이크로 발광 다이오드 제조방법.
- 제1항에 있어서,
상기 (g) 단계의 코팅된 금속박막 제거는 ? 에칭(Wet etching) 또는 드라이 에칭(Dry etching)으로 수행되며, 금속 박막을 선택적으로 제거할 수 있는 용액 또는 가스를 사용하여 에칭되는 것을 특징으로 하는 초박막 투명 플렉서블 수직형 마이크로 발광 다이오드 제조방법.
- 제1항 내지 제11항 중 어느 한 항의 제조방법으로 제조되는 초박막 투명 플렉서블 수직형 마이크로 발광 다이오드.
- 제12항에 있어서,
상기 발광 다이오드는 한변의 크기가 5~100㎛인 것을 특징으로 하는 초박막 투명 플렉서블 수직형 마이크로 발광 다이오드.
- 제12항에 있어서,
상기 발광 다이오드는 2~100개가 평면상에 일정한 간격으로 배열되어 있는 것을 특징으로 하는 초박막 투명 플렉서블 수직형 마이크로 발광 다이오드.
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