KR101689752B1 - Electrode assembly having separator and electrode adhesive layers, and electrochemical devices comprising the same - Google Patents
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Abstract
본 발명은 전극조립체, 더욱 구체적으로는 분리막 및 전극-접착층을 갖는 전극조립체 및 이를 포함하는 전기화학소자에 관한 것이다. 본 발명의 일 실시양태에 따라, 다공성 기재의 적어도 일면에 제 1 바인더 고분자를 도포함으로써 분리막-접착층을 형성하는 단계; 상기 분리막-접착층 위에, 무기물 입자들이 분산되어 있으며 제 2 바인더 고분자가 용매에 용해된 슬러리를 코팅함으로써 다공성 코팅층을 형성하는 단계; 상기 다공성 코팅층 위에 제 3 바인더 고분자를 도포함으로써 전극-접착층을 형성하는 단계; 및 상기 전극-접착층 위에 전극을 적층시키는(laminate) 단계를 포함하는 전극조립체의 제조방법이 제공된다. 본 발명에 따르면, 전극조립체 중 분리막이 분리막-접착층, 다공성 코팅층 및 전극-접착층을 구비함으로써 각 층에 대한 기능성을 분화하여 분리막의 성능을 극대화 시킬 수 있고, 그 결과, 상기 다공성 코팅층은 그 안에 무기물 입자를 잘 결착시키면서 그 양면에 접하고 있는 다공성 기재 및 전극 모두와 강하게 접착할 수 있게 된다.The present invention relates to an electrode assembly, more specifically, an electrode assembly having a separator and an electrode-adhesive layer, and an electrochemical device including the same. According to one embodiment of the present invention, there is provided a method of manufacturing a semiconductor device, comprising: forming a separator-adhesive layer by applying a first binder polymer on at least one surface of a porous substrate; Forming a porous coating layer on the separator-bonding layer by coating a slurry in which inorganic particles are dispersed and a second binder polymer is dissolved in a solvent; Forming an electrode-adhesive layer by applying a third binder polymer on the porous coating layer; And laminating an electrode on the electrode-adhesive layer. According to the present invention, since the separation membrane of the electrode assembly includes the separation membrane-adhesion layer, the porous coating layer, and the electrode-adhesion layer, the functionality of each layer can be differentiated to maximize the performance of the separation membrane. As a result, The particles can be firmly adhered to both the porous substrate and the electrodes which are in contact with both surfaces thereof.
Description
본 발명은 전극조립체, 더욱 구체적으로는 분리막-접착층 및 전극-접착층을 갖는 전극조립체 및 이를 포함하는 전기화학소자에 관한 것이다. The present invention relates to an electrode assembly, more specifically, an electrode assembly having a separator-adhesive layer and an electrode-adhesive layer, and an electrochemical device including the same.
최근, 전기화학소자 분야에서 그의 안전성 확보에 대해 크게 주목하고 있다. 특히, 전기화학소자에서 통상적으로 사용되는 분리막(separator)은 그의 재료적 특성 및 제조 공정 상의 특성으로 인하여 고온 등의 상황에서 극심한 열 수축 거동을 보임으로써 내부 단락 등의 안전성 문제를 갖고 있다.In recent years, attention has been paid to securing safety in the field of electrochemical devices. Particularly, a separator commonly used in an electrochemical device has a safety problem such as an internal short circuit due to severe thermal shrinkage behavior under high temperature or the like due to its material properties and manufacturing process characteristics.
이를 해결하기 위하여, 무기물 입자와 바인더 고분자의 혼합물을 다공성 기재에 코팅시킴으로써 다공성 코팅층을 형성한 유기-무기 복합 다공성 분리막이 제안되었다(대한민국 특허출원 10-2004-0070096 참조). 그러나, 전극과 분리막을 조립하여 전극조립체를 형성한 후, 이 조립체가 서로 분리될 위험이 크고, 이 경우 분리 과정에서 탈리되는 무기물 입자가 소자 내에서 국부적 결점으로 작용할 수 있으며, 상기 코팅층과 기재 사이의 접착도 또한 해제 분리될 수 있는 문제를 여전히 내포하고 있다.In order to solve this problem, an organic-inorganic composite porous separation membrane having a porous coating layer formed by coating a mixture of inorganic particles and a binder polymer on a porous substrate has been proposed (refer to Korean Patent Application No. 10-2004-0070096). However, after assembling the electrode and the separator to form an electrode assembly, there is a great risk that the assemblies are separated from each other. In this case, the inorganic particles desorbed during the separation process may act as local defects in the device, The problem of the adhesion can also be detached and separated.
본 발명은, 상기 문제점을 해결하기 위하여 안출된 것으로, 무기물 입자의 다공성 코팅층을 다공성 기재 및 전극 모두와 강력하게 접착하는 전극조립체를 제공하는 데 그 목적이 있다. It is an object of the present invention to provide an electrode assembly that strongly bonds a porous coating layer of inorganic particles to both a porous substrate and an electrode.
본 발명의 다른 목적 및 장점들은 하기 설명에 의해서 이해될 수 있을 것이다. 또한, 본 발명의 목적 및 장점들은 특허청구범위에서 기재되는 수단 또는 방법, 및 이의 조합에 의해 실현될 수 있음을 쉽게 알 수 있을 것이다.Other objects and advantages of the present invention will become apparent from the following description. It is also to be easily understood that the objects and advantages of the present invention can be realized by the means or method described in the claims, and the combination thereof.
본 발명은 상기 과제를 해결하기 위하여 분리막의 다공성 코팅층 양면에 개별적으로 분리막-접착층 및 전극-접착층을 제공하는 것을 특징으로 한다.In order to solve the above-described problems, the present invention is characterized in that a separator-adhesive layer and an electrode-adhesive layer are separately provided on both surfaces of a porous coating layer of a separator.
본 발명의 일 측면에 따르면, 다공성 기재의 적어도 일면에 제 1 바인더 고분자를 도포함으로써 분리막-접착층을 형성하는 단계; 상기 분리막-접착층 위에, 무기물 입자들이 분산되어 있으며 제 2 바인더 고분자가 용매에 용해된 슬러리를 코팅함으로써 다공성 코팅층을 형성하는 단계; 상기 다공성 코팅층 위에 제 3 바인더 고분자를 도포함으로써 전극-접착층을 형성하는 단계; 및 상기 전극-접착층 위에 전극을 적층시키는(laminate) 단계를 포함하는 전극조립체의 제조방법이 제공된다. According to an aspect of the present invention, there is provided a method of manufacturing a semiconductor device, comprising: forming a separator-adhesive layer by applying a first binder polymer on at least one surface of a porous substrate; Forming a porous coating layer on the separator-bonding layer by coating a slurry in which inorganic particles are dispersed and a second binder polymer is dissolved in a solvent; Forming an electrode-adhesive layer by applying a third binder polymer on the porous coating layer; And laminating an electrode on the electrode-adhesive layer.
본 발명의 다른 측면에 따르면, 다공성 기재; 상기 다공성 기재의 적어도 일면에 제 1 바인더 고분자가 도포된 분리막-접착층; 상기 분리막-접착층 위에 형성되어 있으며, 무기물 입자들과 제 2 바인더 고분자의 혼합물을 포함하는 다공성 코팅층; 상기 다공성 코팅층 위에 제 3 바인더 고분자가 도포된 전극-접착층; 및 상기 전극-접착층 위에 접착된 전극을 포함하는 전극조립체가 제공된다.According to another aspect of the present invention, there is provided a porous substrate comprising: a porous substrate; A separation membrane-adhesive layer on which at least one surface of the porous substrate is coated with the first binder polymer; A porous coating layer formed on the separator-adhesive layer, the porous coating layer comprising a mixture of inorganic particles and a second binder polymer; An electrode-adhesive layer on which the third binder polymer is applied on the porous coating layer; And an electrode bonded onto the electrode-adhesive layer.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 전극조립체 중 분리막이 분리막-접착층, 다공성 코팅층 및 전극-접착층을 구비함으로써 각 층에 대한 기능성을 분화하여 분리막의 성능을 극대화 시킬 수 있고, 그 결과, 상기 다공성 코팅층은 그 안에 무기물 입자를 잘 결착시키면서 그 양면에 접하고 있는 다공성 기재 및 전극 모두와 강하게 접착할 수 있게 된다.According to an embodiment of the present invention, the separation membrane of the electrode assembly includes the separation membrane-adhesion layer, the porous coating layer, and the electrode-adhesion layer, thereby differentiating the functionality for each layer, thereby maximizing the performance of the separation membrane. As a result, Can firmly adhere to both the porous substrate and the electrodes that are in contact with both surfaces of the inorganic particles while firmly binding the inorganic particles therein.
본 명세서에 첨부되는 다음의 도면은 본 발명의 바람직한 실시예를 예시하는 것이며, 전술한 발명의 내용 및 다음의 바람직한 실시예의 상세한 설명과 함께 본 발명의 기술사상 및 원리를 더욱 잘 이해시키는 역할을 하는 것이므로, 본 발명은 그러한 도면에 기재된 사항에만 한정되어 해석되어서는 아니 된다.
도 1은 본 발명의 일 실시양태에 따른 전극조립체의 제조를 위한 공정 흐름도이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 전극조립체의 단면도를 개략적으로 도시한 것이다.BRIEF DESCRIPTION OF THE DRAWINGS The accompanying drawings, which are incorporated in and form a part of the specification, illustrate preferred embodiments of the invention and together with the detailed description of the preferred embodiments given below, serve to better understand the spirit and principles of the invention Therefore, the present invention should not be construed as being limited to the matters described in such drawings.
1 is a process flow diagram for manufacturing an electrode assembly according to one embodiment of the present invention.
2 schematically shows a cross-sectional view of an electrode assembly according to an embodiment of the present invention.
이하, 본 발명에 대하여 상세히 설명하기로 한다. 이에 앞서, 본 명세서 및 특허청구범위에 사용된 용어 또는 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니 되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다. 따라서, 본 명세서에 기재된 실시예에 기재되고 도면에 도시된 구성은 본 발명의 일 실시예에 불과할 뿐이고 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.Hereinafter, the present invention will be described in detail. Prior to this, terms and words used in the present specification and claims should not be construed as limited to ordinary or dictionary terms, and the inventor may designate the concept of a term appropriately in order to describe its own invention in the best way possible. It should be interpreted as meaning and concept consistent with the technical idea of the present invention. Therefore, the constitutions described in the embodiments described in the present specification and shown in the drawings are only examples of the present invention, and not all of the technical ideas of the present invention are described. Therefore, It is to be understood that equivalents and modifications are possible.
본원에서 사용되는 용어 “전극조립체”는 하나의 단위 셀(unit cell)만을 지칭하거나, 또는 2개 이상의 단위 셀을 그들 사이에 분리막이 개재되어 형성된 조립된 형태를 지칭하되, 상기 용어 “단위 셀”은 전극, 즉 양극, 음극, 및 상기 양극과 상기 음극 사이에 분리막이 개재되어 있는 단위체(unit)를 일컫는다. As used herein, the term " electrode assembly " refers to a single unit cell or an assembled form in which two or more unit cells have a separator interposed therebetween, Refers to an electrode, that is, a positive electrode, a negative electrode, and a unit having a separator interposed between the positive electrode and the negative electrode.
본원에서 사용되는 각각의 용어 “분리막-접착층” 및 “전극-접착층”은, 분리막 기재 또는 기재 막(base film)을 전극 또는 전극판(electrode plate)(즉, 양극 및 음극)에 접착시키는 경우 이들 사이에 존재하는 유/무기 입자가 함유된 다공성 코팅층을 효과적으로 접착시키기 위한 개별적인 바인더 고분자 층으로서, 상기 분리막-접착층은 다공성 코팅층이 분리막 기재와 접착시키도록 그 사이에 존재하는 바인더 고분자 층을 지칭하고, 상기 전극-접착층은 다공성 코팅층이 전극과 접착하도록 그 사이에 존재하는 바인더 고분자 층을 일컫는다.As used herein, the terms "separator-adhesive layer" and "electrode-adhesive layer", when used to bond a separator substrate or base film to an electrode or electrode plate (ie, an anode and a cathode) The binder-polymer layer is an individual binder polymer layer for effectively adhering a porous coating layer containing organic / inorganic particles existing between the binder polymer layer and the separation membrane-base material layer, wherein the separation membrane-adhesion layer refers to a binder polymer layer present between the porous coating layer and the separation membrane base material, The electrode-adhesive layer refers to a binder polymer layer present between the electrode and the electrode so that the porous coating layer adheres to the electrode.
또한, 본 발명에서 사용되는 전극은 특별히 제한되지 않으며 당업계에 알려져 있는 통상적인 방법에 따라 전극 활물질을 전극 집전체에 접착된 형태로 제조할 수 있다.In addition, the electrode used in the present invention is not particularly limited, and the electrode active material may be adhered to the current collector according to a conventional method known in the art.
도 1은 본 발명의 일 실시양태에 따른 전극조립체의 제조를 위한 공정 흐름도이다. 도 1을 참고하면, 본 발명의 일 측면에 따른 전극조립체의 제조방법은 분리막-접착층의 형성 단계(S1), 다공성 코팅층의 형성 단계(S2), 전극-접착층의 형성 단계(S3) 및 전극의 적층 단계(S4)를 포함한다. 그 구체적인 공정을 살펴보면 다음과 같다.1 is a process flow diagram for manufacturing an electrode assembly according to one embodiment of the present invention. 1, a method of manufacturing an electrode assembly according to an aspect of the present invention includes forming a separator-adhesive layer S1, forming a porous coating layer S2, forming an electrode-adhesive layer S3, And a laminating step S4. The specific process is as follows.
S1 단계에서, 우선, 전기화학소자의 분리막의 기재로서 기공(pore)을 갖는 다공성 기재를 제공한다. 상기 기재는 목적하는 공극률 및 통기성을 갖도록 다수의 기공을 갖는다. 이러한 기공은 전지에서 기본적으로 이온의 통로의 역할을 담당하지만, 외부 요인 또는 단락 등의 내부 요인의 이유로 인해 일정 범위 이상으로 온도가 상승할 경우, 기공을 형성하는 막 내부가 용융 붕괴되어 막의 통로를 막음으로써 전지의 추가 온도 상승을 방지하는 기능을 한다(셧다운(shutdown)).In step S1, first, a porous substrate having pores as a base material of a separation membrane of an electrochemical device is provided. The substrate has a plurality of pores to provide the desired porosity and breathability. These pores serve as basically the path of ions in the cell, but when the temperature rises above a certain range due to external factors or internal factors such as short circuit, the inside of the pores forming the membrane is melted and collapsed, (Shutdown) by preventing the temperature of the battery from further rising.
다공성 기재는 폴리에틸렌(polyethylene), 폴리프로필렌(polypropylene), 폴리에틸렌테레프탈레이트(polyethyleneterephthalate), 폴리부틸렌테레프탈레이트(polybutyleneterephthalate), 폴리에스테르(polyester), 폴리아세탈(polyacetal), 폴리아미드(polyamide), 폴리카보네이트(polycarbonate), 폴리이미드(polyimide), 폴리에테르에테르케톤(polyetheretherketone), 폴리아릴에테르케톤(polyaryletherketone), 폴리에테르이미드(polyetherimide), 폴리아미드이미드(polyamideimide), 폴리벤지미다졸(polybenzimidazole), 폴리에테르설폰(polyethersulfone), 폴리페닐렌옥사이드(polyphenyleneoxide), 사이클릭 올레핀 코폴리머(cyclic olefin copolymer), 폴리페닐렌설파이드(polyphenylenesulfide) 및 폴리에틸렌나프탈렌(polyethylenenaphthalene)으로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나의 고분자 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물로 형성된 고분자막 또는 이들의 다중막, 직포 및 부직포 등을 사용할 수 있다. 상기 다공성 기재의 두께는 특별히 제한되지 않으나, 약 1㎛ 내지 약 100㎛ 또는 약 5㎛ 내지 약 50㎛이다. 다공성 기재에 존재하는 기공의 크기 및 기공도 역시 특별히 제한되지 않으나, 각각 약 0.001㎛ 내지 약 50㎛ 및 약 10% 내지 약 95%일 수 있다. The porous substrate may be made of a material selected from the group consisting of polyethylene, polypropylene, polyethyleneterephthalate, polybutyleneterephthalate, polyester, polyacetal, polyamide, polycarbonate for example, polycarbonate, polycarbonate, polycarbonate, polyimide, polyetheretherketone, polyaryletherketone, polyetherimide, polyamideimide, polybenzimidazole, polyether A polymer selected from the group consisting of polyethersulfone, polyphenylene oxide, cyclic olefin copolymer, polyphenylenesulfide, and polyethylenenaphthalene, or a polymer selected from the group consisting of 2 Polymer membrane formed of a mixture of two or more species Or a multilayer thereof, a woven fabric, a nonwoven fabric, or the like. The thickness of the porous substrate is not particularly limited, but is about 1 탆 to about 100 탆 or about 5 탆 to about 50 탆. The size and porosity of the pores present in the porous substrate are also not particularly limited, but may be about 0.001 탆 to about 50 탆 and about 10% to about 95%, respectively.
상기 준비된 다공성 기재 위에 제 1 바인더 고분자를 도포한다. 상기 제 1 바인더 고분자는 상기 다공성 기재의 한면 또는 양면에 도포되어서 이후 형성되는 다공성 코팅층과 상기 다공성 기재를 서로 접착시키는 분리막-접착층을 형성하게 된다.The first binder polymer is applied onto the prepared porous substrate. The first binder polymer is applied to one side or both sides of the porous substrate to form a porous coating layer, which will be formed later, and a separation membrane-adhesive layer for bonding the porous substrate to each other.
제1 바인더 고분자의 비제한적인 예로는 폴리비닐리덴 플루오라이드(PVDF, poly(vinylidene fluoride))계 공중합체, 예컨대 폴리비닐리덴 플루로라이드-코-헥사플루오로프로필렌, 폴리비닐리덴 플루오라이드-코-트라이클로로에틸렌, 폴리비닐리덴 플루로라이드-코-테트라플루오로에틸렌, 폴리비닐리덴 플루로라이드-코-트리플루오로에틸렌, 폴리비닐리덴 플루로라이드-코-트리플루오로클로로에틸렌 및 폴리비닐리덴 플루로라이드-코-에틸렌으로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물일 수 있다.Non-limiting examples of the first binder polymer include polyvinylidene fluoride (PVDF) -based copolymers such as polyvinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene, polyvinylidene fluoride- -Trifluoroethylene, polyvinylidene fluoride-co-tetrafluoroethylene, polyvinylidene fluoride-co-trifluoroethylene, polyvinylidene fluoride-co-trifluorofluoroethylene and polyvinyl And a mixture of two or more thereof selected from the group consisting of hydrogen fluoride, hydrogen fluoride, and hydrogen fluoride-co-ethylene.
상기 제 1 바인더 고분자는 제 1 바인더 고분자, 제 2 바인더 고분자, 제 3 바인더 고분자 및 무기물 입자의 총량 100중량부를 기준으로 약 0.1 내지 약 10중량부, 바람직하게는 약 1 내지 약 6중량부의 함량으로 포함될 수 있다. 이러한 범위에 속하는 제 1 바인더 고분자의 함량은 이후 형성하게 되는 다공성 코팅층과의 접착성을 최적의 상태로 유지시킨다. 또한, 이후 기재되는 바와 같이, 분리막-접착층은 다공성 코팅층 내의 기공과 다공성 기재 내의 기공이 서로 막히지 않고서 서로 연결할 수 있게 형성된다. 사용되는 용매는 제 1 바인더 고분자와 용해도 지수가 유사하고 끓는점이 낮은 것이 바람직하며, 이후 건조 및 제거 공정을 고려하여 선택된다. 이 분리막-접착층의 두께는 전지의 성능과 부피, 기재와 전극 사이의 밀착성, 통기성 및 접착력을 고려하여 적절하게 조정할 수 있다.The first binder polymer is present in an amount of about 0.1 to about 10 parts by weight, preferably about 1 to about 6 parts by weight, based on 100 parts by weight of the total amount of the first binder polymer, the second binder polymer, the third binder polymer, and the inorganic particles . The content of the first binder polymer within this range keeps the adhesion with the porous coating layer to be formed thereafter in an optimal state. Further, as described later, the membrane-adhesive layer is formed so that the pores in the porous coating layer and the pores in the porous substrate can be connected to each other without being clogged with each other. The solvent used is preferably similar in solubility index to the first binder polymer and has a low boiling point, and is selected in consideration of the subsequent drying and removal processes. The thickness of the separator-adhesive layer can be appropriately adjusted in consideration of the performance and the volume of the cell, the adhesion between the substrate and the electrode, the air permeability, and the adhesive strength.
S2 단계에서, 먼저 제 2 바인더 고분자를 용매 중에 용해시키고 이에 무기물 입자를 분산시킴으로써 슬러리를 제조한다. 예컨대, 용매 중에 용해된 제 2 바인더 고분자를 포함하는 코팅액을 준비하고, 상기 준비된 코팅액에 무기물 입자를 첨가하여 무기물 입자가 분산된 슬러리를 제조한다. 여기서, 무기물 입자는 볼밀(ball mill) 등의 파쇄 방법을 통해 파쇄시킬 수 있다. 상기 슬러리는 상기 S1 단계에서 형성된 분리막-접착층 위에 코팅되어 다공성 코팅층을 형성한다.In step S2, the slurry is prepared by first dissolving the second binder polymer in a solvent and dispersing the inorganic particles in the solvent. For example, a coating solution containing a second binder polymer dissolved in a solvent is prepared, and inorganic particles are added to the prepared coating solution to prepare a slurry in which inorganic particles are dispersed. Here, the inorganic particles can be crushed through a crushing method such as a ball mill. The slurry is coated on the membrane-adhesive layer formed in step S1 to form a porous coating layer.
다공성 코팅층은 예컨대 습식-습식(wet-on-wet) 방식으로 분리막-접착층 위에 형성시킬 수 있다. 즉, 분리막-접착층이 마르기 전에 다공성 코팅층을 그 위에 코팅시킨다. 이 방식은 앞서 형성된 분리막-접착층이 다공성 기재 내의 기공 공간과 다공성 코팅층 내의 무기물 입자간의 공간 사이에 기공의 막힘이 없는 연결 경로를 제공할 수 있다. 따라서, 기공의 막힘에 의해 발생할 수 있는 전지의 성능 저하를 방지할 수 있다. 또한, 상기한 바와 같은 이유로 인해, 다공성 코팅층은 건조한 분위기 하에서, 예컨대 40℃ 미만의 온도 및 약 20 g/m3 미만의 절대습도 하에서 분리막-접착층 위에 형성시키는 것이 바람직하다.The porous coating layer can be formed on the membrane-adhesive layer by, for example, a wet-on-wet method. That is, the porous coating layer is coated thereon before the membrane-adhesive layer is dried. This method can provide a connection path without the clogging of the pores between the pore space in the porous substrate and the space between the inorganic particles in the porous coating layer. Therefore, deterioration of the performance of the battery, which may be caused by clogging of the pores, can be prevented. Further, for the reasons described above, the porous coating layer is preferably formed on the membrane-adhesive layer under a dry atmosphere, for example, at a temperature of less than 40 DEG C and an absolute humidity of less than about 20 g / m < 3 >.
코팅 방법은 통상적인 방법을 사용할 수 있으며, 예컨대 딥(dip) 코팅, 다이(die) 코팅, 롤(roll) 코팅, 콤마(comma) 코팅 또는 이들의 혼합 방식 등 다양한 방식을 이용할 수 있다. 즉, 코팅 장치 등을 이용하여 코팅할 수 있는데, 상기 코팅 장치로는 당업계에서 통상적인 코팅 장치라면 특별히 제한되지 않으며, 예컨대 딥(dip) 코팅 장치, 다이(die) 코팅 장치, 롤(roll) 코팅 장치, 콤마(comma) 코팅 장치 등을 들 수 있으며, 바람직하게는 슬롯 다이 코팅 장치이다. As the coating method, a conventional method can be used, and various methods such as dip coating, die coating, roll coating, comma coating, or a mixing method thereof can be used. That is, the coating apparatus can be coated using a coating apparatus or the like. The coating apparatus is not particularly limited as long as it is a coating apparatus common in the art, and examples thereof include a dip coating apparatus, a die coating apparatus, a roll coating apparatus, A coating apparatus, a comma coating apparatus, and the like, preferably a slot die coating apparatus.
본 발명에서 사용될 수 있는 슬롯 다이 코팅 장치는 그 종류에 있어 특별히 제한되지 않으며, 당업계에서 통상적으로 사용되는 슬롯 다이 코팅 장치 또는 본 발명을 수행하는데 적절한 슬롯 다이 코팅 장치라면 비제한적으로 사용 가능하다. 예컨대, 슬롯 다이를 통해 접착층 간의 이격 거리 등을 조정할 수 있다. 예컨대, 소형 전지용 분리막을 제조하는 경우에는 슬롯 다이를 보다 좁게 조정하고, 중대형 전지용 분리막을 제조하는 경우에는 슬롯 다이를 보다 넓게 조정할 수 있다. 슬롯 다이 코팅 장치의 슬롯부를 통해 슬러리를 토출시킴으로써 분리막-접착층에 코팅된다.The slot die coating apparatus that can be used in the present invention is not particularly limited in its kind, and can be used without limitation as a slot die coating apparatus commonly used in the art or a slot die coating apparatus suitable for carrying out the present invention. For example, the distance between the adhesive layers can be adjusted through the slot die. For example, in the case of manufacturing a separator for a small-sized battery, the slot die may be adjusted to be narrower, and in the case of producing a separator for a middle- or large-sized battery, the slot die may be wider. And is coated on the membrane-adhesive layer by discharging the slurry through the slot portion of the slot die coating apparatus.
또한, 코팅액에 용매가 첨가된 경우 추가적으로 코팅층의 건조 과정이 필요하다. 건조 조건은 사용된 용매의 증기압을 고려한 온도 범위에서 오븐 또는 가열식 챔버를 사용하여 배치식 또는 연속식으로 가능하다. 이 코팅에 의해 다공성 코팅층이 형성하게 된다. 여기서 사용되는 무기물 입자, 제 2 바인더 고분자, 용매 등은 다음과 같다.Further, when a solvent is added to the coating liquid, a drying process of the coating layer is further required. Drying conditions are possible in a batch or continuous manner using an oven or a heated chamber in a temperature range that takes into account the vapor pressure of the solvent used. This coating forms a porous coating layer. The inorganic particles, the second binder polymer, the solvent, etc. used here are as follows.
무기물 입자는 유전율 상수가 5 이상인 무기물 입자 또는 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자(리튬 이차전지의 경우)를 각각 단독으로 또는 이들을 혼합하여 사용할 수 있다. 상기 유전율 상수가 5 이상인 무기물 입자는, BaTiO3, Pb(Zrx,Ti1-x)O3(PZT, 0<x<1), Pb1 - xLaxZr1 -yTiyO3(PLZT, 0<x<1, 0<y<1), (1-x)Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-xPbTiO3(PMN-PT, 0<x<1), 하프니아(HfO2), SrTiO3, SnO2, CeO2, MgO, NiO, CaO, ZnO, ZrO2, SiO2, Y2O3, Al2O3, SiC 및 TiO2로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물일 수 있다. 상기 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자는, 리튬포스페이트(Li3PO4), 리튬티타늄포스페이트(LixTiy(PO4)3,0<x<2,0<y<3), 리튬알루미늄티타늄 포스페이트 (LixAlyTiz(PO4)3, 0<x<2, 0<y<1, 0<z<3), (LiAlTiP)xOy계열 글래스(glass)(0<x<4, 0<y<13), 리튬란탄 티타네이트(LixLayTiO3 ,0<x<2,0<y<3), 리튬게르마니움티오 포스페이트(LixGeyPzSw, 0<x<4, 0<y<1, 0<z<1, 0<w<5), 리튬 나이트라이드(LixNy, 0<x<4, 0<y<2), SiS2(LixSiySz,0<x<3,0<y<2,0<z<4)계열 글래스 및 P2S5(LixPySz, 0<x<3, 0<y<3, 0<z<7)계열 글래스로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물일 수 있다. 무기물 입자의 평균입경은 특별한 제한이 없으나 균일한 두께의 다공성 코팅층 형성 및 적절한 공극률을 위하여, 약 0.001㎛ 내지 약 10㎛ 범위일 수 있다. 상기 무기물 입자의 평균입경이 상기 범위를 만족하는 경우, 무기물 입자의 분산성 저하를 막을 수 있고, 다공성 코팅층을 적절한 두께로 조절할 수 있다. The inorganic particles may be inorganic particles having a dielectric constant of 5 or more, or inorganic particles having a lithium ion-transferring ability (in the case of a lithium secondary battery), either singly or in combination. Inorganic particles is greater than or equal to the dielectric constant of 5, BaTiO 3, Pb (Zr x , Ti 1-x) O 3 (PZT, 0 <x <1), Pb 1 - x La x Zr 1 -y Ti y O 3 ( 1, 0 <y <1), (1-x) Pb (Mg 1/3 Nb 2/3 ) O 3-x PbTiO 3 (PMN- Wherein the metal oxide is selected from the group consisting of HfO 2 , SrTiO 3 , SnO 2 , CeO 2 , MgO, NiO, CaO, ZnO, ZrO 2 , SiO 2 , Y 2 O 3 , Al 2 O 3 , SiC and TiO 2 Or a mixture of two or more thereof. Wherein the inorganic particles having lithium ion transferring ability are at least one selected from the group consisting of lithium phosphate (Li 3 PO 4 ), lithium titanium phosphate (Li x Ti y (PO 4 ) 3 , 0 <x < phosphate (Li x Al y Ti z ( PO 4) 3, 0 <x <2, 0 <y <1, 0 <z <3), (LiAlTiP) x O y series glass (glass) (0 <x < 4 , 0 <y <13), lithium lanthanum titanate (Li x La y TiO 3, 0 <x <2,0 <y <3), lithium germanium thiophosphate Mani Titanium (Li x Ge y P z S w, 0 (Li x N y , 0 <x <4, 0 <y <2), SiS 2 (Li x N y , 0 <x <4, 0 <y <1, 0 <z < x Si y S z , 0 <x <3, 0 <y <2, 0 <z <4) series glass and P 2 S 5 (Li x P y S z , , 0 < z < 7) series glass, or a mixture of two or more thereof. The average particle size of the inorganic particles is not particularly limited, but may range from about 0.001 탆 to about 10 탆 for the formation of a porous coating layer of uniform thickness and proper porosity. When the average particle diameter of the inorganic particles satisfies the above range, the dispersibility of the inorganic particles can be prevented from decreasing, and the porous coating layer can be adjusted to an appropriate thickness.
제 2 바인더 고분자로는 분산성 바인더 고분자가 단독으로 사용되거나, 또는 상기 분산성 바인더 고분자가 폴리비닐리덴플루로라이드(PVDF)계 바인더 고분자와 혼합된 형태로 사용될 수 있다. 그러나, 폴리비닐리덴플루로라이드(PVDF)계 바인더 고분자 공중합체는 단독으로 사용되는 경우 바인더 고분자가 무기물 입자와의 결착성이 약하여서 코팅층으로부터 무기물 입자가 탈락되는 문제가 있어 물성 조절이 어렵다. 즉, 폴리비닐리덴플루로라이드(PVDF)계 공중합체를 단독으로 사용할 경우, 바인더 고분자와 무기물 입자 사이의 결착성이 결여되어서 외부 물질의 침투시 그의 저지가 어려우며, 이로 인해 쇼트의 방지 효과가 감소하게 될 수 있으므로, 분산성 바인더 고분자 단독으로 사용하거나, 또는 상기 분산성 바인더 고분자와 폴리비닐리덴플루로라이드(PVDF)계 바인더 고분자를 혼합하여 사용하는 것이 바람직하다.As the second binder polymer, a dispersible binder polymer may be used alone, or the dispersible binder polymer may be mixed with a polyvinylidene fluoride (PVDF) binder polymer. However, when the polyvinylidene fluoride (PVDF) binder polymer binder is used alone, the binder polymer has a poor binding property with the inorganic particles, and the inorganic particles are detached from the coating layer, so that it is difficult to control the physical properties. That is, when the polyvinylidene fluoride (PVDF) based copolymer is used alone, the binding property between the binder polymer and the inorganic particle is lacked, so that it is difficult to prevent the foreign matter from penetrating, It is preferable to use the dispersant binder polymer alone or a mixture of the dispersant binder polymer and the polyvinylidene fluoride (PVDF) binder polymer.
이러한 이유로, 제 2 바인더 고분자는, 분산성 바인더를 단독으로 사용하는 경우, 제 1 바인더 고분자, 제 2 바인더 고분자, 제 3 바인더 고분자 및 무기물 입자의 총량 100중량부를 기준으로, 약 0.1 내지 20중량부, 바람직하게는 약 1 내지 약 5중량부의 함량으로 포함될 수 있다. For this reason, when the dispersant binder is used alone, the second binder polymer may be used in an amount of about 0.1 to 20 parts by weight, preferably about 0.1 to 20 parts by weight, based on 100 parts by weight of the total of the first binder polymer, the second binder polymer, the third binder polymer, , Preferably from about 1 to about 5 parts by weight, based on the weight of the composition.
제 2 바인더 고분자는, 분산성 바인더와 PVDF계 바인더의 혼합물인 경우, 상기 분산성 바인더 및 폴리비닐리덴플루오라이드(PVdF)계 바인더의 혼합물이 약 10:90 내지 약 50:50의 분산성 바인더 대 폴리비닐리덴플루오라이드(PVdF)계 바인더의 중량비를 가질 수 있다. 상기 제 2 바인더 고분자를 이루는 분산성 바인더, 및 PVDF계 바인더의 함량이 이러한 범위를 만족하는 경우, 슬러리 점도가 적절하게 제어되어 제조 공정시 취급이 더 용이해질 수 있다. 무기물 입자 및 제 2 바인더 고분자에 의해 다공성 기재 상에 형성된 다공성 코팅층의 두께는 약 0.01㎛ 내지 약 20㎛일 수 있으나 이에 국한되는 것은 아니다.When the second binder polymer is a mixture of a dispersible binder and a PVDF binder, the mixture of the dispersible binder and the polyvinylidene fluoride (PVdF) binder may be a dispersion binder of about 10:90 to about 50:50 And a weight ratio of a polyvinylidene fluoride (PVdF) binder. When the content of the dispersing binder and the PVDF binder constituting the second binder polymer satisfy the above range, the viscosity of the slurry can be appropriately controlled and the handling in the manufacturing process can be facilitated. The thickness of the porous coating layer formed on the porous substrate by the inorganic particles and the second binder polymer may be from about 0.01 탆 to about 20 탆, but is not limited thereto.
분산성 바인더의 비제한적인 예로는, 다공성 코팅층을 구성하는 무기물 입자들 간의 결착성을 강화하여 코팅층 자체의 내구성을 향상시키기 위한 바인더로서, 폴리아크릴산(PAA, polyacrylic acid), 폴리에틸렌글리콜(PEG, polyethylene glycol), 폴리프로필렌글리콜(PPG, polypropylene glycol), 톨루엔 다이이소시아네이트(TDI, toluene diisocyanate), 폴리메틸메타크릴레이트(polymethylmethacrylate), 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile), 폴리비닐피롤리돈(polyvinylpyrrolidone), 폴리비닐아세테이트(polyvinylacetate), 에틸렌-코-비닐 아세테이트(polyethylene-co-vinyl acetate), 폴리에틸렌 옥사이드(polyethylene oxide), 셀룰로스 아세테이트(cellulose acetate), 셀룰로스 아세테이트 부틸레이트(cellulose acetate butyrate), 셀룰로스 아세테이트 프로피오네이트(cellulose acetate propionate), 시아노에틸 풀루란(cyanoethyl pullulan), 시아노에틸 폴리비닐알코올(cyanoethyl polyvinylalcohol), 시아노에틸셀룰로스(cyanoethyl cellulose), 시아노에틸수크로오스(cyanoethyl sucrose), 풀루란(pullulan), 카복실 메틸 셀룰로스(carboxyl methyl cellulose), 아크릴로니트릴-스티렌-부타디엔 공중합체(acrylonitrile-styrene-butadiene copolymer), 폴리이미드(polyimide) 등을 각각 단독으로 또는 이들을 2종 이상 혼합하여 사용할 수 있다. 또한, 상기 폴리비닐리덴플루로라이드(PVDF)계 바인더 고분자는 예컨대 앞서 제 1 바인더 고분자의 예로서 언급된 것일 수 있다.Non-limiting examples of the dispersant binder include polyacrylic acid (PAA), polyethylene glycol (PEG), polyethylene (PEG), polyethylene (PEG), and the like, as binders for enhancing the durability of the coating layer itself by enhancing the binding property between inorganic particles constituting the porous coating layer. glycol, polypropylene glycol (PPG), toluene diisocyanate (TDI), polymethylmethacrylate, polyacrylonitrile, polyvinylpyrrolidone, poly But are not limited to, polyvinylacetate, polyethylene-co-vinyl acetate, polyethylene oxide, cellulose acetate, cellulose acetate butyrate, cellulose acetate propionate cellulose acetate propionate, cyanoethyl pullulan ), Cyanoethyl polyvinyl alcohol, cyanoethyl cellulose, cyanoethyl sucrose, pullulan, carboxyl methyl cellulose, acrylonitrile- Acrylonitrile-styrene-butadiene copolymer, polyimide, or the like, or a mixture of two or more of them may be used. In addition, the polyvinylidene fluoride (PVDF) based binder polymer may be, for example, what has been mentioned above as an example of the first binder polymer.
용매는 사용하고자 하는 바인더와 용해도 지수가 유사하며, 끓는점이 낮은 것이 바람직하다. 이는 혼합이 균일하게 이루어질 수 있으며, 이후 용매를 용이하게 제거할 수 있기 때문이다. 용매의 비제한적인 예로는 아세톤(acetone), 테트라하이드로퓨란(tetrahydrofuran), 메틸렌클로라이드(methylene chloride), 클로로포름(chloroform), 디메틸포름아미드(dimethylformamide), N-메틸-2-피롤리돈(N-methyl-2-pyrrolidone, NMP), 사이클로헥산(cyclohexane), 물 또는 이들의 혼합물 등이 있다.The solvent is similar in solubility index to the binder to be used, and preferably has a low boiling point. This is because the mixing can be made uniform and then the solvent can be easily removed. Non-limiting examples of the solvent include acetone, tetrahydrofuran, methylene chloride, chloroform, dimethylformamide, N-methyl-2-pyrrolidone (N- methyl-2-pyrrolidone, NMP), cyclohexane, water or mixtures thereof.
S3 단계에서, 상기 S2 단계에서 형성된 다공성 코팅층 위에 제 3 바인더 고분자를 도포함으로써 전극-접착층을 형성한다. 여기서 사용되는 제 3 바인더 고분자의 비제한적인 예, 사용 함량 및 도포 공정은 예컨대 앞서 제 1 바인더 고분자의 예로서 언급된 바와 같다.In step S3, an electrode-adhesive layer is formed by applying a third binder polymer on the porous coating layer formed in step S2. Non-limiting examples of the third binder polymer used here, the amount used and the application process are as mentioned above as an example of the first binder polymer.
전극-접착층은 분리막-접착층과 더불어 사용되는 바인더 고분자의 물성, 즉 화학적 또는 물리적 성질에 따라 목적하는 분리막의 통기도 및 공극률을 고려하여 당업계의 공지되어 있는 여러 절차 및 패턴화 방식으로 도포될 수 있다.The electrode-adhesive layer can be applied with various procedures and patterning methods known in the art, taking into account the air permeability and porosity of the desired separator depending on the physical properties of the binder polymer used, that is, the chemical or physical properties, .
S4 단계에서, 상기 S3 단계에서 형성된 전극-접착층 위에 전극을 배치한다. 즉, 전술한 방법에 따라 제조된 분리막을 양극과 음극 사이에 개재시킨다. 그 다음, 예컨대 당업계에 공지되어 있는 방법에 따라 상기 분리막을 양극 및 음극 사이에 개재한 상태로 적층시킴으로써(laminate), 즉 상기 분리막, 양극 및 음극의 집합체의 평면에 대해 직각으로 압축시킴으로써 전극조립체를 형성하게 된다.In step S4, an electrode is disposed on the electrode-adhesive layer formed in step S3. That is, the separation membrane produced according to the above-described method is interposed between the anode and the cathode. Next, the separator is laminated in a state interposed between the positive electrode and the negative electrode according to a method known in the art, that is, compressed at right angles to the plane of the aggregate of the separator, the positive electrode and the negative electrode, .
이 적층 단계는, 상기 전극-접착층이 접촉하는 대상(즉, 전극 및 코팅층)과 제 3 바인더의 접착력이 최대로 발현될 수 있는 온도 및 압력 하에서 실시되며, 바람직하게는 온도는 약 80 내지 약 150℃이고 압력은 약 50 내지 약 200 kgf일 수 있다. 상기 범위의 온도와 압력에서 전극-접착층이 전극 상에 적층되면, 생성된 전극조립체의 접착력은 크게 상승되며, 이러한 높은 접착력은 분리막의 우수한 통기도 유지 및 전극-접착층의 얇은 두께와 더불어 전지의 성능 및 내구성의 향상에 크게 기여할 수 있다.This laminating step is carried out under a temperature and a pressure at which the adhesion of the third binder with the object to which the electrode-adhesive layer comes in contact (that is, the electrode and the coating layer) can be maximally expressed, and preferably the temperature is about 80 to about 150 Lt; 0 > C and the pressure may be from about 50 to about 200 kgf. When the electrode-adhesive layer is laminated on the electrode at the temperature and pressure in the above-mentioned range, the adhesive force of the electrode assembly is greatly increased. Such a high adhesive strength is obtained by maintaining the excellent air permeability of the separator and the thinness of the electrode- Thereby contributing greatly to improvement in durability.
본 발명에 따라, 개별적인 분리막-접착층 및 전극-접착층을 각 기능 및 역할에 따라 분화하여 구분된 접착층으로서 적용하면, 전극조립체 내의 기재 층과 코팅층 간의 접착력이 크고 상기 층들이 갖는 고유의 기능, 예컨대 접착층의 고유 접착력, 코팅층 내의 무기물 입자의 패킹(결착력), 코팅층의 미코팅 영역 최소화 등을 유지 및 향상시킴으로써 전지의 성능을 최대로 발휘시키면서 층간 분리에 따른 불량률을 최소화할 수 있다. 특히, 분리막-접착층은 이온(예컨대, 리튬 이차전지의 경우 리튬 이온) 이동에 대한 차단층 또는 장벽으로서 작용하지 않도록 예컨대 제조 공정에서 습식-습식 방식으로 형성시킴으로써 바인더 고분자 고유의 기능, 예컨대 접착력을 최대로 가지면서 전지 이온의 이동 경로로서 충분히 발휘할 수 있다.According to the present invention, when the individual membrane-adhesive layer and the electrode-adhesive layer are applied as separate adhesive layers according to their functions and roles, the adhesive force between the substrate layer and the coating layer in the electrode assembly is large and the inherent functions of the layers, (Adhesion force) of the inorganic particles in the coating layer, minimization of the uncoated area of the coating layer, and the like, thereby minimizing the defect rate due to the delamination while maximizing the performance of the battery. Particularly, the membrane-adhesive layer is formed by a wet-wet process in a manufacturing process so as not to act as a barrier or barrier for movement of ions (for example, lithium ion in the case of a lithium secondary battery), whereby the function inherent to the binder polymer, And can sufficiently exhibit the movement path of the battery ion.
본 발명의 다른 측면에 따라, 다공성 기재; 상기 다공성 기재의 적어도 일면에 제 1 바인더 고분자가 도포된 분리막-접착층; 상기 분리막-접착층 위에 형성되어 있으며, 무기물 입자들과 제 2 바인더 고분자의 혼합물을 포함하는 다공성 코팅층; 상기 다공성 코팅층 위에 제 3 바인더 고분자가 도포된 전극-접착층; 및 상기 전극-접착층 위에 접착된 전극을 포함하는 전극조립체가 제공된다.According to another aspect of the present invention, a porous substrate; A separation membrane-adhesive layer on which at least one surface of the porous substrate is coated with the first binder polymer; A porous coating layer formed on the separator-adhesive layer, the porous coating layer comprising a mixture of inorganic particles and a second binder polymer; An electrode-adhesive layer on which the third binder polymer is applied on the porous coating layer; And an electrode bonded onto the electrode-adhesive layer.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 전극조립체의 단면도를 개략적으로 도시한 것이다. 도 2를 참고하면, 기재(base film)는 다공성 코팅층(2)과 분리막-접착층(1)을 통하여 접착되고, 상기 다공성 코팅층(2)은 다시 전극-접착층(3)을 통해 전극(electrode plate)과 접착되어 있다.2 schematically shows a cross-sectional view of an electrode assembly according to an embodiment of the present invention. 2, a base film is bonded to the
기재는 다공성 기재로서 존재하고, 다공성 코팅층(2)은 무기물 입자(제시되어 있지 않음) 및 제 2 바인더 고분자(제시되어 있지 않음)를 포함하고, 분리막-접착층(1) 및 전극-접착층(3)은 각각 제 1 바인더 고분자(제시되어 있지 않음) 및 제 3 바인더 고분자(제시되어 있지 않음)를 포함한다. The substrate is present as a porous substrate and the
본 발명의 전극조립체를 구성하는 다공성 기재, 제 1 바인더 고분자, 무기물 입자, 제 2 바인더 고분자, 제 3 바인더 고분자, 전극 등에 대한 상세한 내용은 앞서 전극조립체의 제조방법에 대한 설명에서 기재한 바와 같다.The details of the porous substrate, the first binder polymer, the inorganic particles, the second binder polymer, the third binder polymer, and the electrodes constituting the electrode assembly of the present invention are as described in the description of the method of manufacturing the electrode assembly.
전기화학소자는 전기화학 반응을 하는 모든 소자를 포함하며, 구체적인 예를 들면, 모든 종류의 일차전지, 이차전지, 연료전지, 태양전지 또는 슈퍼 커패시터 소자와 같은 커패시터(capacitor) 등이 있다. 특히, 상기 이차전지 중 리튬 이차전지, 예컨대 리튬 이온 이차전지, 리튬 폴리머 이차전지 또는 리튬 이온 폴리머 이차전지 등이 바람직하다.The electrochemical device includes all devices that perform an electrochemical reaction, and specific examples include capacitors such as all kinds of primary cells, secondary cells, fuel cells, solar cells, or super-capacitor devices. Particularly, a lithium secondary battery such as a lithium ion secondary battery, a lithium polymer secondary battery, or a lithium ion polymer secondary battery is preferable.
이상의 설명은 본 발명의 기술 사상을 예시적으로 설명한 것에 불과한 것으로서, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 본 발명의 본질적인 특성에서 벗어나지 않는 범위에서 다양한 수정 및 변형이 가능할 것이다. The foregoing description is merely illustrative of the technical idea of the present invention, and various changes and modifications may be made by those skilled in the art without departing from the essential characteristics of the present invention.
Claims (22)
상기 분리막-접착층 위에, 무기물 입자들이 분산되어 있으며 제 2 바인더 고분자가 용매에 용해된 슬러리를 코팅함으로써 다공성 코팅층을 형성하는 단계;
상기 다공성 코팅층 위에 제 3 바인더 고분자를 도포함으로써 전극-접착층을 형성하는 단계; 및
상기 전극-접착층 위에 전극을 적층시키는(laminate) 단계;를 포함하며,
여기에서, 상기 제2 바인더 고분자는 분산성 바인더 및 폴리비닐리덴플루오라이드(PVdF)계 바인더가 10:90 내지 50:50의 중량비로 혼합된 혼합물이며, 상기 분리막-접착층 및 전극-접착층을 패턴화되도록 형성하는 것인, 전극조립체의 제조방법.Forming a separator-adhesive layer by applying a first binder polymer to at least one surface of the porous substrate;
Forming a porous coating layer on the separator-bonding layer by coating a slurry in which inorganic particles are dispersed and a second binder polymer is dissolved in a solvent;
Forming an electrode-adhesive layer by applying a third binder polymer on the porous coating layer; And
And laminating an electrode on the electrode-adhesive layer,
Here, the second binder polymer is a mixture of a dispersing binder and a polyvinylidene fluoride (PVdF) binder at a weight ratio of 10:90 to 50:50, and the separator-adhesive layer and the electrode-adhesive layer are patterned Wherein the electrode assembly is formed so as to have a thickness of at least 10 mm.
상기 제 1 바인더 고분자 및 제 3 바인더 고분자 모두가 폴리비닐리덴플루오라이드(PVdF, poly(vinylidene fluoride))계 바인더인 것을 특징으로 하는 전극조립체의 제조방법.The method according to claim 1,
Wherein the first binder polymer and the third binder polymer are all polyvinylidene fluoride (PVdF) binder. 2. The method of claim 1, wherein the first binder polymer and the third binder polymer are polyvinylidene fluoride (PVdF) binders.
제 1 바인더 고분자, 제 2 바인더 고분자, 제 3 바인더 고분자 및 무기물 입자의 총량 100중량부를 기준으로, 상기 제 1 바인더 고분자 및 제 3 바인더 고분자가 각각 독립적으로 0.1 내지 10중량부로 포함되는 것을 특징으로 하는 전극조립체의 제조방법.The method according to claim 1,
Wherein the first binder polymer and the third binder polymer are each independently contained in an amount of 0.1 to 10 parts by weight based on 100 parts by weight of the total amount of the first binder polymer, the second binder polymer, the third binder polymer, and the inorganic particles, A method of manufacturing an electrode assembly.
제 1 바인더 고분자, 제 2 바인더 고분자, 제 3 바인더 고분자 및 무기물 입자의 총량 100중량부를 기준으로, 상기 제 2 바인더 고분자가 0.1 내지 20중량부로 포함되는 것을 특징으로 하는 전극조립체의 제조방법.The method according to claim 1,
Wherein the second binder polymer is contained in an amount of 0.1 to 20 parts by weight based on 100 parts by weight of the total amount of the first binder polymer, the second binder polymer, the third binder polymer, and the inorganic particles.
상기 폴리비닐리덴플루오라이드(PVdF)계 바인더가 폴리비닐리덴 플루로라이드-코-헥사플루오로프로필렌, 폴리비닐리덴 플루오라이드-코-트라이클로로에틸렌, 폴리비닐리덴 플루로라이드-코-테트라플루오로에틸렌, 폴리비닐리덴 플루로라이드-코-트리플루오로에틸렌, 폴리비닐리덴 플루로라이드-코-트리플루오로클로로에틸렌 및 폴리비닐리덴 플루로라이드-코-에틸렌으로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물인 것을 특징으로 하는 전극조립체의 제조방법.3. The method of claim 2,
Wherein the polyvinylidene fluoride (PVdF) binder is selected from the group consisting of polyvinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene, polyvinylidene fluoride-co-trichlorethylene, polyvinylidene fluoride-co-tetrafluoro Any one selected from the group consisting of ethylene, polyvinylidene fluoride-co-trifluoroethylene, polyvinylidene fluoride-co-trifluorofluoroethylene and polyvinylidene fluoride-co- Wherein the electrode assembly is a mixture of two or more of the foregoing.
상기 분산성 바인더가 폴리아크릴산(PAA, polyacrylic acid), 폴리에틸렌글리콜(PEG, polyethylene glycol), 폴리프로필렌글리콜(PPG, polypropylene glycol), 톨루엔 다이이소시아네이트(TDI, toluene diisocyanate), 폴리메틸메타크릴레이트(polymethylmethacrylate), 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile), 폴리비닐피롤리돈(polyvinylpyrrolidone), 폴리비닐아세테이트(polyvinylacetate), 에틸렌-코-비닐 아세테이트(polyethylene-co-vinyl acetate), 폴리에틸렌옥사이드(polyethylene oxide), 셀룰로스 아세테이트(cellulose acetate), 셀룰로스 아세테이트 부틸레이트(cellulose acetate butyrate), 셀룰로스 아세테이트 프로피오네이트(cellulose acetate propionate), 시아노에틸풀루란(cyanoethylpullulan), 시아노에틸폴리비닐알코올(cyanoethylpolyvinylalcohol), 시아노에틸셀룰로스(cyanoethylcellulose), 시아노에틸수크로오스(cyanoethylsucrose), 풀루란(pullulan), 카복실 메틸 셀룰로스(carboxyl methyl cellulose), 아크릴로니트릴-스티렌-부타디엔 공중합체(acrylonitrile-styrene-butadiene copolymer) 및 폴리이미드로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 또는 2종 이상의 혼합물인 것을 특징으로 하는 전극조립체의 제조방법.The method according to claim 1,
Wherein the dispersing binder is selected from the group consisting of polyacrylic acid (PAA), polyethylene glycol (PEG), polypropylene glycol (PPG), toluene diisocyanate (TDI), polymethylmethacrylate ), Polyacrylonitrile, polyvinylpyrrolidone, polyvinylacetate, polyethylene-co-vinyl acetate, polyethylene oxide, cellulose acetate cellulose acetate, cellulose acetate butyrate, cellulose acetate propionate, cyanoethylpullulan, cyanoethylpolyvinylalcohol, cyanoethylcellulose (also referred to as " cyanoethylcellulose, cyanoethylsucrose, pullu wherein the electrode is a mixture of at least one member selected from the group consisting of lan, carboxyl methyl cellulose, acrylonitrile-styrene-butadiene copolymer and polyimide. ≪ / RTI >
상기 다공성 코팅층을 형성하는 단계가 분리막-접착층 위에 습식-습식(wet-on-wet) 방식으로 수행되는 것을 특징으로 하는 전극조립체의 제조방법.The method according to claim 1,
Wherein the step of forming the porous coating layer is performed on a separator-adhesive layer in a wet-on-wet manner.
상기 다공성 코팅층을 형성하는 단계가 40℃ 미만의 온도 및 20 g/m3 미만의 절대습도 하에서 분리막-접착층 위에 수행되는 것을 특징으로 하는 전극조립체의 제조방법.The method according to claim 1,
Wherein the step of forming the porous coating layer is performed on the membrane-adhesive layer under a temperature of less than 40 DEG C and an absolute humidity of less than 20 g / m < 3 >.
상기 무기물 입자가 유전율 상수가 5 이상인 무기물 입자, 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 전극조립체의 제조방법.The method according to claim 1,
Wherein the inorganic particles are selected from the group consisting of inorganic particles having a dielectric constant of 5 or more, inorganic particles having lithium ion transferring ability, and mixtures thereof.
상기 다공성 기재의 적어도 일면에 제 1 바인더 고분자가 도포된 분리막-접착층;
상기 분리막-접착층 위에 형성되어 있으며, 무기물 입자들과 제 2 바인더 고분자의 혼합물을 포함하는 다공성 코팅층;
상기 다공성 코팅층 위에 제 3 바인더 고분자가 도포된 전극-접착층; 및
상기 전극-접착층 위에 접착된 전극;을 포함하며,
여기에서, 상기 제2 바인더 고분자는 분산성 바인더 및 폴리비닐리덴플루오라이드(PVdF)계 바인더가 10:90 내지 50:50의 중량비로 혼합된 혼합물이며, 상기 분리막-접착층 및 전극-접착층은 패턴화되도록 형성된 것을 특징으로 하는 것인, 전극조립체.A porous substrate;
A separation membrane-adhesive layer on which at least one surface of the porous substrate is coated with the first binder polymer;
A porous coating layer formed on the separator-adhesive layer, the porous coating layer comprising a mixture of inorganic particles and a second binder polymer;
An electrode-adhesive layer on which the third binder polymer is applied on the porous coating layer; And
And an electrode bonded onto the electrode-adhesive layer,
Here, the second binder polymer is a mixture of a dispersing binder and a polyvinylidene fluoride (PVdF) binder in a weight ratio of 10:90 to 50:50, and the separator-adhesive layer and the electrode-adhesive layer are patterned The electrode assembly comprising:
상기 제 1 바인더 고분자 및 제 3 바인더 고분자 모두가 폴리비닐리덴플루오라이드(PVdF)계 바인더인 것을 특징으로 하는 전극조립체.13. The method of claim 12,
Wherein the first binder polymer and the third binder polymer are all polyvinylidene fluoride (PVdF) binder.
제 1 바인더 고분자, 제 2 바인더 고분자, 제 3 바인더 고분자 및 무기물 입자의 총량 100중량부를 기준으로, 상기 제 1 바인더 고분자 및 제 3 바인더 고분자가 각각 독립적으로 0.1 내지 10중량부로 포함되는 것을 특징으로 하는 전극조립체.13. The method of claim 12,
Wherein the first binder polymer and the third binder polymer are each independently contained in an amount of 0.1 to 10 parts by weight based on 100 parts by weight of the total amount of the first binder polymer, the second binder polymer, the third binder polymer, and the inorganic particles, Electrode assembly.
제 1 바인더 고분자, 제 2 바인더 고분자, 제 3 바인더 고분자 및 무기물 입자의 총량 100중량부를 기준으로, 상기 제 2 바인더 고분자가 0.1 내지 20중량부로 포함되는 것을 특징으로 하는 전극조립체.13. The method of claim 12,
Wherein the second binder polymer is contained in an amount of 0.1 to 20 parts by weight based on 100 parts by weight of the total amount of the first binder polymer, the second binder polymer, the third binder polymer, and the inorganic particles.
상기 폴리비닐리덴플루오라이드(PVdF)계 바인더가 폴리비닐리덴 플루로라이드-코-헥사플루오로프로필렌, 폴리비닐리덴 플루오라이드-코-트라이클로로에틸렌, 폴리비닐리덴 플루로라이드-코-테트라플루오로에틸렌, 폴리비닐리덴 플루로라이드-코-트리플루오로에틸렌, 폴리비닐리덴 플루로라이드-코-트리플루오로클로로에틸렌 및 폴리비닐리덴 플루로라이드-코-에틸렌으로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물인 것을 특징으로 하는 전극조립체.14. The method of claim 13,
Wherein the polyvinylidene fluoride (PVdF) binder is selected from the group consisting of polyvinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene, polyvinylidene fluoride-co-trichlorethylene, polyvinylidene fluoride-co-tetrafluoro Any one selected from the group consisting of ethylene, polyvinylidene fluoride-co-trifluoroethylene, polyvinylidene fluoride-co-trifluorofluoroethylene and polyvinylidene fluoride-co- ≪ / RTI > wherein the mixture is a mixture of at least two of the foregoing.
상기 분산성 바인더가 폴리아크릴산(PAA, polyacrylic acid), 폴리에틸렌글리콜(PEG, polyethylene glycol), 폴리프로필렌글리콜(PPG, polypropylene glycol), 톨루엔 다이이소시아네이트(TDI, toluene diisocyanate), 폴리메틸메타크릴레이트(polymethylmethacrylate), 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile), 폴리비닐피롤리돈(polyvinylpyrrolidone), 폴리비닐아세테이트(polyvinylacetate), 에틸렌-코-비닐 아세테이트(polyethylene-co-vinyl acetate), 폴리에틸렌옥사이드(polyethylene oxide), 셀룰로스 아세테이트(cellulose acetate), 셀룰로스 아세테이트 부틸레이트(cellulose acetate butyrate), 셀룰로스 아세테이트 프로피오네이트(cellulose acetate propionate), 시아노에틸풀루란(cyanoethylpullulan), 시아노에틸폴리비닐알코올(cyanoethylpolyvinylalcohol), 시아노에틸셀룰로스(cyanoethylcellulose), 시아노에틸수크로오스(cyanoethylsucrose), 풀루란(pullulan), 카복실 메틸 셀룰로스(carboxyl methyl cellulose), 아크릴로니트릴-스티렌-부타디엔 공중합체(acrylonitrile-styrene-butadiene copolymer) 및 폴리이미드로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 또는 2종 이상의 혼합물인 것을 특징으로 하는 전극조립체.13. The method of claim 12,
Wherein the dispersing binder is selected from the group consisting of polyacrylic acid (PAA), polyethylene glycol (PEG), polypropylene glycol (PPG), toluene diisocyanate (TDI), polymethylmethacrylate ), Polyacrylonitrile, polyvinylpyrrolidone, polyvinylacetate, polyethylene-co-vinyl acetate, polyethylene oxide, cellulose acetate cellulose acetate, cellulose acetate butyrate, cellulose acetate propionate, cyanoethylpullulan, cyanoethylpolyvinylalcohol, cyanoethylcellulose (also referred to as " cyanoethylcellulose, cyanoethylsucrose, pullu wherein the electrode is a mixture of at least one member selected from the group consisting of lan, carboxyl methyl cellulose, acrylonitrile-styrene-butadiene copolymer and polyimide. Assembly.
상기 무기물 입자가 유전율 상수가 5 이상인 무기물 입자, 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 전극조립체.13. The method of claim 12,
Wherein the inorganic particles are selected from the group consisting of inorganic particles having a dielectric constant of 5 or more, inorganic particles having lithium ion transferring ability, and mixtures thereof.
상기 전기화학소자가 리튬 이차전지인 것을 특징으로 하는 전기화학소자.
22. The method of claim 21,
Wherein the electrochemical device is a lithium secondary battery.
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