KR101637539B1 - Flow-electrode device by cross flow and capacitive deionization device using this - Google Patents
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Abstract
본 발명은 흐름전극의 교차흐름을 이용한 흐름전극장치와 이를 이용한 축전식 탈염장치에 관한 것으로, 양이온 혹은 음이온만을 선택적으로 통과시키는 이온교환막의 특성을 이용하여 흐름전극장치 내에서 흡착이온의 교환을 발생시켜 충전된 흐름전극을 재사용할 수 있게 하며, 흐름전극장치 내에서 탈착된 이온의 전하중성을 이용하여 탈염효율을 높일 수 있다.
따라서 본 발명에 의한 축전식 탈염공정을 통해 정수, 폐수처리, 담수화 등의 작업에서 동일한 시간동안 소모되는 흐름전극의 양을 감소시킬 수 있고, 탈염성능을 높일 수 있다.The present invention relates to a flow electrode device using a cross flow of a flow electrode and a capacitive desalination device using the same, and more particularly, Thereby making it possible to reuse the charged flow electrode and to increase the desalination efficiency by utilizing charge neutrality of the desorbed ions in the flow electrode device.
Therefore, it is possible to reduce the amount of the flow electrode consumed for the same time in the operations such as water purification, wastewater treatment, desalination and the like through the electrolytic desalination process according to the present invention, and to increase the desalination performance.
Description
본 발명은 교차흐름을 이용한 흐름전극장치와 이를 이용한 축전식 탈염장치에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 양이온으로 충전된 흐름전극과 음이온으로 충전된 흐름전극의 단위셀 내에서의 이온교환 현상을 이용한 흐름전극의 재활용 방법 및 이를 통해 탈염효율을 높인 흐름전극을 이용한 축전식 탈염장치에 관한 것이다.
The present invention relates to a flow electrode device using a cross-flow and a capacitive desalination device using the flow electrode, and more particularly, to a flow electrode device using cross-flow and more particularly to a flow device using ion exchange phenomenon in a unit cell of a flow electrode filled with a cation and a flow electrode filled with an anion A method of recycling an electrode, and a storage type desalination apparatus using a flow electrode having enhanced desalination efficiency through the method.
최근 에너지 저장 분야에서 대용량 에너지저장을 목적으로 전기화학 흐름 커패시터(electrochemical flow capacitor, EFC)라는 이름으로 흐름전극에 대한 연구가 각광 받고 있다. Recently, researches on flow electrodes under the name of electrochemical flow capacitors (EFC) have been attracting attention for the purpose of mass storage of energy in the field of energy storage.
또한, 정수 또는 폐수처리, 해수담수화와 같은 수처리 분야에서 기존의 증발법이나 역삼투압(RO)법에 비해 매우 낮은 에너지 비용만으로 수처리가 가능한 전기화학적 공정, 즉 축전식 탈염(Capacitive Deionization: CDI) 공정 연구되고 있고, 최근에는 연속공정 및 대용량화가 용이한 신기술인 흐름전극을 이용한 축전식 탈염(Flow electrode Capacitive Deionization: FCDI) 공정이 개발 진행 중이다.In the field of water treatment such as water treatment or wastewater treatment and seawater desalination, an electrochemical process capable of water treatment at a very low energy cost compared to the conventional evaporation method or reverse osmosis (RO) method, namely, a capacitive deionization (CDI) Recently, a flow electrode capacitive deionization (FCDI) process using a flow electrode, a new technology that facilitates continuous process and large capacity, is under development.
상기 EFC는 외부 전원에 의해 분리막을 사이에 둔 양측 흐름전극 간의 이온이동 및 저장이 발생하고 이를 통해 에너지를 저장하는 개념으로, 외부전원에 의해 분리막을 사이의 염수의 이온이 양측 흐름전극으로 이동하여 탈염이 되는 FCDI와 비슷한 개념을 갖고 있다.The EFC is a concept in which ions move and store between the flow electrodes disposed on both sides of the separator by an external power source and stores energy through the electrode. The ions of the saline water between the separators are moved to both flow electrodes by an external power source It has a similar concept to FCDI which is desalted.
특히, 상기 FCDI는 흡착된 이온을 별도의 용기에 저장하여 에너지를 저장할 수 있기 때문에 탈염뿐만 아니라 에너지 저장 분야에 활용 가능한 기술로 평가되고 있다.In particular, since FCDI can store energy by storing adsorbed ions in a separate container, it is evaluated as a technology applicable not only to desalination but also to an energy storage field.
상기 특성으로, 본 발명자들은 흐름전극장치(한국특허 제10-1233295호)를 출원한 바 있고, 이를 발전(한국특허 제10-1318331호), 에너지 저장(한국특허 제10-1210525호), 수처리(한국특허 제10-1221562호) 등에 사용한 바 있다.In view of the above characteristics, the present inventors have filed for a flow electrode device (Korean Patent No. 10-1233295), and have developed it (Korean Patent No. 10-1318331), Energy Storage (Korean Patent No. 10-1210525) (Korean Patent No. 10-1221562).
상기 흐름전극장치를 이용한 탈염방법으로는 이온이 포화된 흐름전극의 배출이 필요하고, 염수 처리 용량을 증대시키기 위해서는 흐름전극이 공급되는 양이 증가한다는 문제점이 있다.
In the desalination method using the flow electrode device, it is necessary to discharge the flow electrode in which ions are saturated, and the amount of the flow electrode is increased in order to increase the salt water treatment capacity.
상기의 문제점을 해결하기 위해 안출된 본 발명의 목적은, 양이온 혹은 음이온만을 선택적으로 통과시키는 이온교환막의 특성을 이용하여 충전된 흐름전극을 재사용할 수 있게 하는 방법 및 이를 이용한 효율적이고 경제적인 탈염 공정을 제공하는 것이다.SUMMARY OF THE INVENTION An object of the present invention is to provide a method for reusing a charged flow electrode by using a characteristic of an ion exchange membrane selectively passing only positive ions or anions and an efficient and economical desalination process .
이 결과, 단위셀 내에서 발생하는 흐름전극에 흡착된 이온의 교환을 통해 전극 사용량을 간단히 줄일 수 있고, 흐름전극장치 내에서 탈착된 이온의 전하중성을 이용하여 탈염효율을 높일 수 있다.
As a result, the amount of the electrode used can be reduced simply by exchanging the ions adsorbed on the flow electrode generated in the unit cell, and the desorption efficiency can be increased by utilizing the charge neutrality of the desorbed ions in the flow electrode device.
상기의 목적을 달성하기 위한 본 발명은, 유동하는 전극활물질을 가지는 흐름전극이 흐르는 흐름양극유로 및 흐름음극유로와, 상기 흐름양극유로 및 상기 흐름음극유로의 사이를 흐르는 전해질이 이동하는 전해질유로를 가지고, 상기 전해질과 상기 흐름양극 사이에는 음이온이 이동가능하며, 상기 전해질과 상기 흐름음극 사이에는 양이온이 이동가능하며, 상기 흐름양극유로와 상기 흐름음극유로 중 일방을 통과한 흐름전극이 타방으로 유입되는 것을 특징으로하는 흐름전극장치이다.According to an aspect of the present invention, there is provided an electrolytic cell including: a flow cathode flow channel and a flow cathode flow channel through which a flow electrode having a flowing electrode active material flows; and an electrolyte flow channel through which an electrolyte flowing between the flow anode flow channel and the flow cathode flow channel flows An anode is movable between the electrolyte and the flow cathode, and a cation is movable between the electrolyte and the flow cathode, and a flow electrode passing through one of the flow cathode flow path and the flow cathode flow path is introduced . The flow-through electrode device according to claim 1,
본 발명에서 흐름전극은 흐름양극과 흐름음극을 합한 것으로 정의한다. 상기 흐름전극은 전극활물질과 유동액의 혼합물이다. 흐름전극에 사용되는 유동액은 수용성 전해질 또는 유기성 전해질을 사용하는 것이 가능하다. 특히, 상기 유동액으로 담수 또는 염수를 사용하는 것이 가능하다. 또한, 상기 흐름음극유로를 통과하여 양이온을 흡착한 흐름전극은 흐름음극이며 상기 흐름양극유로를 통과하여 음이온을 흡착한 흐름전극은 흐름양극이다. In the present invention, the flow electrode is defined as the sum of the flow anode and the flow cathode. The flow electrode is a mixture of an electrode active material and a fluid. It is possible to use a water-soluble electrolyte or an organic electrolyte as the fluid used for the flow electrode. Particularly, it is possible to use fresh water or brine as the fluid. Also, the flow electrode through which the positive ions are adsorbed by passing through the flow cathode flow path is a flow cathode, and the flow electrode through which the anion is adsorbed through the flow anode flow path is a flow anode.
상기 흐름양극유로를 통과한 흐름전극은 상기 흐름음극유로로 공급되고, 상기 흐름음극유로를 통과한 흐름전극은 상기 흐름양극유로로 공급되는 것을 특징으로 한다. 이 때, 상기 전극활물질에서 탈착되어 상기 흐름전극유동액과 함께 흐름전극 유로를 흐르는 이온전하에 의해 상대이온을 전해질 유로로부터 끌어들여 상기 흐름전극장치의 탈염성능을 높일 수 있다.The flow electrode passing through the flow anode flow path is supplied to the flow cathode flow path, and the flow electrode passing through the flow cathode flow path is supplied to the flow anode flow path. At this time, the desalination performance of the flow electrode device can be enhanced by attracting the counter ions from the electrolyte flow channel by the ion charge which is desorbed from the electrode active material and flows along with the flow electrode flow channel.
또, 상기 흐름양극유로와 상기 흐름음극유로 중 하나 이상에는 전하를 가지는 흐름전극이 공급되는 것을 특징으로 한다.Further, a flow electrode having a charge is supplied to at least one of the flow cathode flow path and the flow cathode flow path.
또 다른 발명은, 상기 흐름전극장치;상기 흐름전극장치로 흐름전극을 공급하는 흐름전극 공급부;상기 전해질을 상기 전해질유로에 공급하는 전해질 공급부; 및 상기 흐름전극장치에 전력을 공급하는 전원공급장치를 포함하는 흐름전극을 이용한 축전식 탈염장치이다. 추가적으로, 상기 흐름전극의 염분농도를 측정하여 분취하는 전극재생제어부; 상기 분취한 흐름전극으로부터 농축된 유동액을 분리 및 배출하는 유동액분리부; 및 상기 유동액이 분리된 흐름전극에 기준농도 이하의 유동액을 추가하여 상기 흐름전극공급부 또는 흐름전극장치로 재생된 흐름전극을 재공급하는 전극재생부를 포함할 수 있다.According to another aspect of the present invention, there is provided a method of manufacturing an electrolytic cell including the flow electrode device, a flow electrode supply part supplying the flow electrode to the flow electrode device, an electrolyte supply part supplying the electrolyte to the electrolyte flow path, And a power supply for supplying electric power to the flow electrode device. In addition, an electrode regeneration controller for measuring and collecting the saline concentration of the flow electrode; A fluid-liquid separator for separating and discharging the concentrated fluid from the separated flow electrodes; And an electrode regeneration unit for regenerating the flow electrode regenerated by the flow electrode supply unit or the flow electrode device by adding a fluid having a concentration lower than a reference concentration to the flow electrode from which the fluid is separated.
상기 흐름전극의 염분농도가 미리 정해진 농도 이상이면 상기 흐름전극의 일부 또는 전체가 상기 흐름전극장치를 흐르는 흐름전극보다 상대적으로 농도가 낮은 흐름전극으로 교체되는 것을 특징으로 한다.And a part or all of the flow electrode is replaced with a flow electrode having a relatively lower concentration than a flow electrode flowing through the flow electrode device, when the salt concentration of the flow electrode is a predetermined concentration or more.
또, 미리 정해진 시간 간격으로 상기 흐름전극의 일부 또는 전체가 상기 흐름전극장치를 흐르는 흐름전극보다 상대적으로 농도가 낮은 흐름전극으로 교체되는 것도 가능하다.It is also possible that a part or the whole of the flow electrode is replaced with a flow electrode having a relatively lower concentration than the flow electrode flowing in the flow electrode device at predetermined time intervals.
또, 상기 흐름전극 공급부는, 상기 흐름양극유로로부터 흐름전극을 수집하여 상기 흐름음극유로로 공급하는 제1흐름전극 공급부와 상기 흐름음극유로로부터 흐름전극을 수집하여 상기 흐름양극유로로 공급하는 제2흐름전극 공급부를 포함하는 것을 특징으로 한다.The flow electrode supply unit may further include a first flow electrode supply unit for collecting flow electrodes from the flow anolyte channels and supplying the flow electrodes to the flow cathode flow path, a second flow electrode supply unit for collecting flow electrodes from the flow cathode flow path, And a flow electrode supply unit.
상기 축전식 탈염장치에서 탈염공정으로 음이온을 흡착한 흐름양극과 양이온을 흡착한 흐름음극은 각각 반대 전극유로로 공급되어 기 흡착되어있던 이온들을 탈착하여 전극 유동액을 방출한다. 이 결과, 전극활물질이 갖고 있는 흡착용량에 더하여 방출된 이온의 양 만큼의 반대 이온이 전해질 유로로부터 유입되어, 고효율, 연속 탈염 운전이 가능하다.The flow anode in which the anion is adsorbed by the desalination process and the flow cathode which has adsorbed the cations are supplied to the opposite electrode flow path to desorb the adsorbed ions to release the electrode fluid. As a result, in addition to the adsorption capacity of the electrode active material, counter ions as much as the amount of released ions are introduced from the electrolyte flow path, thereby enabling high-efficiency continuous desalination operation.
또, 농축 전해질을 상기 흐름전극으로부터 분리하여 신규 전해질로 교체하는 것만으로 간단히 흐름전극의 재생이 가능하다.
Also, it is possible to regenerate the flow electrode simply by separating the concentrated electrolyte from the flow electrode and replacing it with a fresh electrolyte.
본 발명을 통하여, 흐름전극 유로내에서 발생하는 흐름전극의 이온교환현상을 통해 탈염성능을 높일 수 있고, 단위셀 내의 흡착 및 흡착용량 재생이 동시 진행되어 흐름전극을 연속해서 여러 번 사용하는 것이 가능하다.Through the present invention, it is possible to increase desalination performance by ion exchange phenomenon of the flow electrode generated in the flow electrode flow path, and to simultaneously carry out the adsorption and regeneration of the adsorption capacity in the unit cell, so that the flow electrode can be used continuously several times Do.
따라서, 본 발명에 의한 축전식 탈염공정을 통해 정수, 폐수처리, 담수화 등의 작업에서 동일한 시간동안 소모되는 흐름전극의 양을 획기적으로 감소시킬 수 있고, 흐름양극과 흐름음극의 공급 및 저장을 통합하여 설치공간을 크게 감소시킬 수 있으며 탈염성능을 크게 높일 수 있다.
Therefore, it is possible to drastically reduce the amount of flow electrodes consumed for the same time in operations such as water purification, wastewater treatment, desalination and the like through the storage and desalination process according to the present invention and to integrate supply and storage of flow anode and flow cathode The installation space can be greatly reduced and the desalination performance can be greatly increased.
도 1은 본 발명의 실시예 1에 따른 흐름전극장치를 이용한 축전식 탈염장치의 개략도이다.
도 2은 본 발명의 실시예 1 및 비교예에서 시간에 따른 전류 변화 그래프이다.
도 3은 본 발명의 실시예 2에 따른 흐름전극장치를 이용한 축전식 탈염장치의 개략도이다.
도 4는 본 발명의 실시예 3에 따른 흐름전극장치를 이용한 축전식 탈염장치의 개략도이다.BRIEF DESCRIPTION OF THE DRAWINGS FIG. 1 is a schematic diagram of a charge and discharge apparatus using a flow electrode device according to Embodiment 1 of the present invention; FIG.
FIG. 2 is a graph of current change over time in Example 1 and Comparative Example of the present invention. FIG.
3 is a schematic view of a charge and discharge apparatus using a flow electrode device according to a second embodiment of the present invention.
4 is a schematic view of a charge and discharge apparatus using a flow electrode device according to a third embodiment of the present invention.
이하, 본 발명을 바람직한 실시예를 첨부한 도면을 참조하여 설명하기로 한다. 하기의 각 도면의 구성 요소들에 참조 부호를 부가함에 있어서, 동일한 구성 요소들에 한해서는 비록 다른 도면상에 표시되더라도 가능한 한 동일한 부호를 가지도록 하며, 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단되는 공지 기능 및 구성에 대한 상세한 설명은 생략한다.DETAILED DESCRIPTION OF THE PREFERRED EMBODIMENTS Hereinafter, preferred embodiments of the present invention will be described with reference to the accompanying drawings. In the drawings, the same reference numerals are used to designate the same or similar components, and the same reference numerals will be used to designate the same or similar components. Detailed descriptions of known functions and configurations are omitted.
먼저, 본 발명의 모든 실시예에서 공통적으로 사용되는 흐름전극장치(106)에 대해 설명한다.First, a
상기 흐름전극장치(106)는 도 1에 도시된 바와 같이, 음극집전체(111)와 양극집전체(120) 사이에 형성되는 공간이, 음극분리막(115)와 양극분리막(117)에 의해 구분된다. 즉, 상기 흐름전극장치(106)은 상기 음극분리막(115)와 상기 음극집전체(111) 사이의 흐름음극유로(114), 상기 양극분리막(117)외 상기 양극집전체(120) 사이의 흐름양극유로(119), 및 상기 음극분리막(115)와 상기 양극분리막(117) 사이의 전해질 유로(116)으로 이루어진다. 1, the space defined between the anode
상기 흐름음극유로(114)과 상기 흐름양극유로(119)에는 흐름전극이 흐른다. 상기 흐름음극(112)은 유동액에 전극활물질이 혼합된 분산된 슬러리 상태의 흐름전극이 흐름음극유로(114)를 통과하면서 양이온을 흡착한 상태이고, 상기 흐름양극(118)은 흐름전극이 흐름양극유로(119)를 통과하면서 음이온을 흡착한 상태이다. 상기 흐름전극에 사용되는 전극활물질은 다공성 탄소(활성탄, 카본파이버, 탄소에어로젤, 탄소나노튜브 등), 흑연분말, 금속산화물 분말 등이 사용될 수 있다. A flow electrode flows through the flow cathode flow path (114) and the flow anode flow path (119). The
또, 상기 유동액은 NaCl, H2SO4, HCl, NaOH, KOH, Na2NO3등 수용성 전해질액과, 프로필렌카보네이트(Propylene Carbonate, PC), 디에틸카보네이트(Diethyl Carbonate, DEC), 테트라히드로푸란(Tetrahydrofuran, THF)와 같은 유기성 전해질액을 포함할 수 있다. 특히, 상기 유동액으로써 다량의 염(특히, NaCl)이 함유된 염수 또는 미량의 염이 함유된 담수를 사용하는 것이 가능하다.The fluid may be a solution of a water-soluble electrolyte such as NaCl, H 2 SO 4 , HCl, NaOH, KOH and Na 2 NO 3 and a solvent such as propylene carbonate (PC), diethyl carbonate (DEC) And an organic electrolytic solution such as tetrahydrofuran (THF). Particularly, it is possible to use brine containing a large amount of salt (particularly, NaCl) or fresh water containing a small amount of salt as the fluid.
상기 음극분리막(115)은 흐름양극과 전해질 유로사이의 전해질 액체의 유통을 막고 양이온만 선택적으로 통과시키는 양이온 교환막을 사용하는 것이 가능하다.It is possible to use a cation exchange membrane which prevents the electrolyte liquid from flowing between the flow cathode and the electrolyte channel and allows only the cation to pass therethrough.
또, 상기 양극분리막(117)은 흐름음극과 전해질 유로사이의 전해질 액체의 유통을 막고 음이온만을 선택적으로 통과시키는 음이온 교환막을 사용하는 것이 가능하다.The
그리고, 상기 전해질 유로(116)에는 전해질이 이동하며, 상기 전해질로는 상기 유동액과 마찬가지로 NaCl, H2SO4, HCl, NaOH, KOH, Na2NO3 등 수용성 전해질액과, 프로필렌카보네이트(Propylene Carbonate, PC), 디에틸카보네이트(Diethyl Carbonate, DEC), 테트라히드로푸란(Tetrahydrofuran, THF)와 같은 유기성 전해질액을 포함할 수 있다. 특히, 상기 유동액으로써 다량의 염(특히, NaCl)이 함유된 염수 또는 미량의 염이 함유된 담수를 사용하는 것이 가능하다. 상기 전해질 유로(116)은 유로를 형성할 수 있는 스페이서가 내부에 사용될 수 있다. The electrolyte flows into the
상기 전해질유로(116)의 전해질 이동방향과 상기 흐름음극유로(114) 및 상기 흐름양극유로(118)의 유체의 이동방향은 서로 동일하거나 반대방향일 수 있다.The flow direction of the electrolyte in the
상기 전극집전체(111,120) 및 상기 이온분리막(115,117)은 종래 유동상 전극 시스템(전지, 축전지 등)에 사용되어 오고 있는 것들이라면 어느 것이나 다 사용가능하며, 당해 기술분야에 속하는 통상의 전문가가 그 사용목적 및 조건에 따라 적절하게 선택하여 사용할 수 있다.The
다음으로 상기 흐름전극장치(106)를 이용한 축전식 탈염장치(100)에 대해서 설명한다.Next, a description will be given of the
도 2에서 도면부호 100은 본 발명의 실시예 1에 따른 축전식 탈염장치를 지시한다.In Fig. 2,
상기 축염식 탈염장치(100)는 크게 흐름전극장치(106)와, 상기 흐름전극장치(106)의 흐름음극유로(114)로 흐름전극을 공급하고 상기 흐름전극장치(106)의 흐름양극유로(119)로부터 음이온이 충전된 흐름양극을 수집하는 제 1흐름전극공급부(141)와, 상기 흐름전극장치(106)의 흐름양극유로(119)로 흐름전극을 공급하고 상기 흐름전극장치(106)의 흐름음극유로(114)로부터 양이온이 충전된 흐름음극을 수집하는 제 2흐름전극공급부(142)와, 상기 흐름전극장치(106)에 전해질을 공급하는 전해질 공급부(144)를 포함한다.The
그리고, 상기 흐름전극장치(106)에는 전류를 공급하는 전원공급장치(130)이 연결돼서, 현재 상기 흐름전극장치(106)의 음극집전체(111)와 양극집전체(120) 사이에 전위차를 발생시킬 수 있다.A
따라서, 상기 흐름전극장치(106)에 전해질과 흐름전극을 보내면 상기 음극집전체(111)와 상기 양극집전체(120)에 인가되는 전위에 의해, 양이온은 상기 음극분리막(115)를 거쳐 전극활물질에 흡착되고, 음이온은 상기 양극분리막(117)을 거쳐 상기 전극활물질에 흡착된다. 이 결과, 상기 전해유로(116)을 통과한 전해질은 이온농도가 낮아지므로 담수를 얻거나 다른 목적으로 활용될 수 있다.Therefore, when the electrolyte and the flow electrode are supplied to the
이후, 탈염과정을 통해 양이온을 흡착하여 흡착용량을 채운 상기 흐름음극(112)은 상기 제 2흐름전극공급부(142)로 유입되어 상기 흐름양극유로(119)로 공급되고, 음이온을 흡착하여 흡착용량을 채운 상기 흐름양극(118)은 상기 제 1흐름전극공급부(141)로 유입되어 상기 흐름음극유로(114)로 공급되어, 전체적으로 하나의 폐순환구조를 취한다.Then, the
따라서, 상기 흐름전극장치(106)로 재유입된 흐름음극(112)은 상기 흐름양극유로(119)에서 양이온을 탈착하고 음이온을 재흡착하며, 탈착된 양이온은 이에 해당하는 음이온을 상기 전해질로부터 유입시켜 전극유동액에 농축되며, 상기 흐름전극장치(106)로 재유입된 흐름양극(119)은 상기 흐름음극유로(114)에서 음이온을 탈착하고 양이온을 재흡착하며, 탈착된 음이온은 이에 해당하는 음이온을 상기 전해질로부터 유입시켜 전극 유동액에 농축된다.Therefore, the
따라서 상기와 같은 과정을 통해 상기 흐름전극은 흡착용량을 계속 유지할 수 있으며, 기존의 탈염성능을 뛰어넘을 수 있다.Therefore, the flow electrode can maintain the adsorption capacity through the above-described process, and can exceed the existing desalination performance.
또한, 이러한 탈염과정으로 상기 흐름양극과 상기 흐름음극에서 농축 전해질과 충전된 흐름전극을 얻을 수 있고, 상기 농축 전해질은 바다로 방류 혹은 다른 목적으로 사용될수 있으며, 상기 충전된 흐름전극은 에너지 저장 및 회수를 목적으로 사용하는 것이 가능하다.In addition, the desalination process can obtain the flow anode and the flow cathode filled with the concentrated electrolyte in the flow cathode, and the concentrated electrolyte can be discharged to the sea or used for other purposes. It is possible to use it for the purpose of recovery.
도 3은 본 발명의 실시예 2에 따른 축전식 탈염장치(101)를 도시한다.FIG. 3 shows a charge /
실시예 2의 흐름전극장치(106)은 실시예 1의 흐름전극장치와 동일하며, 다만. 실시예 1에서 제 1흐름전극공급부(141)와 제 2흐름전극공급부(142)를 상기 흐름전극공급부(140)으로 통합하여 흐름전극의 폐순환구조를 단순화한 것이다. The
도 4는 본 발명의 실시예 3에 따른 축전식 탈염장치(102)를 도시한다.Fig. 4 shows a storage and
실시예 1에서 탈염과정이 계속되면, 상기 흐름전극 유동액 내의 이온농도가 지나치게 높아져 탈염성능이 하락할 수 있으므로, 이를 방지하기 위해 일정시간마다 흐름전극을 교체해주어야 하는 단점이 있다. 또한, 실시예 2도 마찬가지의 문제가 발생하며 에너지 회수를 목적으로 흐름전극을 재사용하기 위해서는 흐름전극의 순환방향이 반대인 흐름전극장치가 하나 더 필요하다는 단점이 있다. 실시예 3의 축전식 탈염장치 (102)는 이러한 단점을 극복할 수 있다.When the desalting process is continued in Example 1, the ion concentration in the flow electrode fluid becomes excessively high, and the desalination performance may decrease. To prevent this, the flow electrode has to be replaced at regular intervals. In addition, the same problem also occurs in the second embodiment, and in order to reuse the flow electrodes for the purpose of energy recovery, there is a disadvantage that one more flow electrode apparatus whose flow direction is opposite to the flow direction is required. The storage and
즉, 상기 제 1흐름전극 공급부(141) 및 상기 제 2흐름전극 공급부(142)로 회수되는 흐름전극의 유동액 농도가 미리 정해진 농도를 초과할 시, 상기 제 1흐름전극 공급부(141) 및 상기 제 2흐름전극 공급부(142)로부터 일정량의 흐름전극을 유동액 분리부(143)로 보내어 농축된 유동액을 분리, 배출할 수 있다. 이를 위해, 상기 흐름음극과 상기 흐름음극의 유동액 농도에 따라 흐름음극과 흐름양극을 분취 및 유동액 분리부(143)으로 공급할 수 있는 흐름전극재생 제어부(150)이 필요하다. 이러한 제어에는 시간제어 또는 유동액 농도제어를 수행할 수 있다. That is, when the concentration of the fluid in the flow electrode recovered in the first flow
또한, 상기 유동액 분리부(143)에서 농축된 유동액이 제거된 흐름전극은 제 1흐름전극 재생부(145) 및 제 2흐름전극 재생부(146)에서 신규 유동액의 추가를 통해 기존 조성에 맞게 재생되어 각각 상기 제 1흐름전극 공급부(141) 및 상기 제 2흐름전극 공급부(142)로 공급되어 상기 흐름전극장치(105)로 재투입하는 것이 가능하다. 또, 상기 제 1흐름전극 재생부(145)와 상기 제 2흐름전극 재생부(146)은 하나의 흐름전극 재생부로 통합하여 운영하는 것도 가능하다.In addition, the flow electrode from which the concentrated liquid is removed from the fluid-
따라서 상기 축전식 탈염장치(102)은 소모되는 흐름전극의 양을 최소화하면서 연속적으로 고효율의 탈염공정이 가능하다.Therefore, the storage and
이하, 실험예를 통해 본 발명을 보다 상세히 설명한다. 그러나 하기 실험예는 본 발명을 보다 구체적으로 설명하기 위한 것이며, 본 발명의 범위를 제한하는 것으로 해석되어서는 안된다.
Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to experimental examples. However, the following experimental examples are intended to further illustrate the present invention and should not be construed to limit the scope of the present invention.
[실험예 1][Experimental Example 1]
본 발명의 실시예 1에 따라, 미세유로 구조를 갖는 직사각형의 양극 및 음극 집전체(Graphite, 294×210㎜, 유효면적 228㎠) 사이에 양이온 교환막(Neosepta CMX, Tokuyama, Japan)과 음이온 교환막(Neosepta AMX, Tokuyama, Japan) 및 스페이서로(Polyester, 0.4mm) 분리된 흐름전극장치를 제작하였다. A cation exchange membrane (Neosepta CMX, Tokuyama, Japan) and an anion exchange membrane (anion exchange membrane) were sandwiched between a rectangular positive electrode and a negative electrode current collector having a fine channel structure (Graphite, 294 x 210 mm, effective area of 228 cm 2) Neosepta AMX, Tokuyama, Japan) and a spacer (Polyester, 0.4 mm).
약 3,263㎡/g의 비표면적을 갖는 활성탄 (평균 세공직경 21Å, 총 세공부피 1.71㏄/g)을 0.1M NaCl 유동액(전해질)에 섞어 nanodisperser (ISA-N-10, Ilshin Autoclave, Korea)로 미분쇄하여 유동액 내 활성탄의 평균입도가 8㎛인 흐름전극을 제조했다. 제조된 흐름전극은 제1흐름전극 공급부에 0.4L를 담아 25ml/min의 유속으로 흐름전극장치의 흐름음극유로로 공급하였고, 제2흐름전극 공급부에 0.4L를 담아 25ml/min의 유속으로 흐름전극장치의 흐름양극유로로 공급하였다.(ISA-N-10, Ilshin Autoclave, Korea) with a specific surface area of about 3,263 m < 2 > / g and an average pore diameter of 21 ANGSTROM and a total pore volume of 1.71 cc / g were mixed in a 0.1 M NaCl fluid (electrolyte) And pulverized to prepare a flow electrode having an average particle size of 8 mu m of activated carbon in the fluid. The prepared flow electrode was supplied with 0.4 L of the flow electrode to the flow cathode flow path of the flow electrode device at a flow rate of 25 ml / min, and 0.4 L was supplied to the second flow electrode supply portion, The flow of the device was fed into the anode flow path.
흐름음극유로를 통과한 흐름전극은 제2흐름전극 공급부로 유입되어 다시 흐름양극유로로 공급되었고, 흐름양극유로를 통과한 흐름전극은 제1흐름전극 공급부로 유입되어 다시 흐름음극유로로 공급되었다. 따라서 최종적으로 전체 흐름전극은 도 2에서와 같이 폐순환하게 하였다.The flow electrode passing through the flow cathode flow path was supplied to the second flow electrode supply unit and was supplied again to the flow anode flow path. The flow electrode passing through the flow anode flow path was supplied to the first flow electrode supply unit and supplied again to the flow cathode flow path. Therefore, finally, the whole flow electrode was closed as shown in Fig.
이와 동시에 53.5mS/cm 의 전기전도도를 갖는 NaCl 전해질액을 마이크로 정량펌프(일본정밀화학(주), Minichemi pump)를 이용하여 3㎖/min의 유량으로 흐름전극장치의 전해질 유로에 통과시켰고, 흐름전극장치의 외부단자를 Potentiostat (Ivium Technologies B.V., Netherlands)에 연결하여 1.2V의 전압을 가해 탈염 실험을 수행했다. At the same time, the NaCl electrolyte liquid having an electrical conductivity of 53.5 mS / cm was passed through the electrolyte flow path of the flow electrode device at a flow rate of 3 ml / min using a micro metering pump (Minichemi pump) The external terminal of the electrode device was connected to Potentiostat (Ivium Technologies BV, Netherlands), and a desalination experiment was performed by applying a voltage of 1.2V.
탈염이 진행되는 동안 단위셀에 흐른 전류를 측정하여 전류변화를 도 2에 도시하였다.The current flowing through the unit cell during the desalination process is shown in FIG.
또한, 비교를 위해 기존 공정에서 취하는 방식인 흐름전극의 개방 사이클 흐름에서의 탈염실험을 상기와 같은 조건에서 실시하였다. 또한 전체 실험결과를 하기 표 1로 정리하였다.For comparison, the desalination experiments in the open cycle flow of the flow electrode, which was taken in the existing process, were carried out under the same conditions as described above. The results of the entire experiment are summarized in Table 1 below.
(mS/㎝)Concentration of input water
(mS / cm)
(mS/㎝)Production number concentration
(mS / cm)
(%)Desalination rate
(%)
(㎃)Measuring current
(㎃)
도 2에 도시된 바와 같이, 흐름전극을 이용한 축전식 탈염장치의 일반적인 운영방식인 기존 개방사이클에 의한 흐름과는 달리, 단위셀에 흐르는 전류가 초기 감소 이후에 일정한 값을 유지하지 않고 다시 상승하는 것을 볼 수 있다. 이는 단위셀 내 흐름전극에서 일어나는 이온교환에 의해 탈착된 이온이 이온교환막에 막혀 전해질 유로로 유입되지 못하고 흐름전극 유로에서 안정한 상태를 유지하기 위해 상대이온을 전해질 유로로부터 끌어오기 때문이다. 따라서 0.4L의 흐름전극에 들어있는 전극활물질의 흡착용량을 모두 활용될 때 까지 전류가 상승한다.As shown in FIG. 2, unlike the flow of the conventional open cycle, which is a general operating method of the electrolytic desalination apparatus using the flow electrode, the current flowing in the unit cell does not maintain a constant value after the initial decrease, Can be seen. This is because the ions desorbed by the ion exchange occurring in the flow electrode in the unit cell are clogged by the ion exchange membrane and can not flow into the electrolyte channel, and the counter ions are drawn from the electrolyte channel in order to maintain a stable state in the flow channel. Therefore, the current increases until the adsorption capacity of the electrode active material contained in the 0.4 L flow electrode is utilized.
전류 변화가 평탄한 구간은 2000초에서 3000초 사이로, 이 구간에서 본 시스템의 탈염성능이 최대로 나타나는 것을 알 수 있다. 이 때, 흐름전극장치에 흐른 전류는 표 1에 제시한대로 실시예가 비교예에 비해 1.6배 더 높았고, 탈염율은 1.7배 증가한 것을 알 수 있다.It can be seen that the flatness of the current variation is between 2000 and 3000 seconds, and the desalination performance of the present system is the maximum at this interval. At this time, as shown in Table 1, the current flowing through the flow electrode device was 1.6 times higher than that of the comparative example and 1.7 times higher than that of the comparative example.
3000초 이후 전류가 서서히 감소하는 것은 흐름전극 유동액 내의 염분농도가 한계농도를 넘어선 것으로 성능을 유지하기 위해서는 도 5에서 제시한 것과 같은 방법으로 일정량의 염분을 제거해주어야 한다.The decrease of the current gradually after 3000 seconds is because the salt concentration in the flow electrode fluid exceeds the limit concentration. In order to maintain the performance, a certain amount of salt should be removed in the same manner as shown in FIG.
또한 전류가 서서히 감소하기 시작하는 3000초까지 기존 흐름전극의 운영방식에서는 2.5L의 흐름전극이 소모되지만, 본 실시예에서는 0.8L만을 사용하여 탈염공정 시 투입되는 흐름전극의 양을 크게 감소시킬 수 있음을 알 수 있다.In addition, 2.5 L of flow electrode is consumed in the operation method of the conventional flow electrode up to 3000 seconds in which the current starts to slowly decrease. However, in this embodiment, only 0.8 L is used, .
상기와 같이, 본 발명의 바람직한 실시예를 참조하여 설명하였지만 해당 기술 분야의 숙련된 당업자라면 하기의 특허청구범위에 기재된 본 발명의 사상 및 영역으로부터 벗어나지 않는 범위 내에서 본 발명을 다양하게 수정 및 변경시킬 수 있음을 이해할 수 있을 것이다.
While the present invention has been particularly shown and described with reference to exemplary embodiments thereof, it will be understood by those of ordinary skill in the art that various changes in form and details may be made therein without departing from the spirit and scope of the invention as defined by the appended claims. It can be understood that
100,101,102: 축전식 탈염장치 106: 흐름전극장치
111: 음극집전체 112: 흐름음극
114: 흐름음극유로 115: 음극분리막
116: 전해질유로 117: 양극분리막
118: 흐름양극 119: 흐름양극유로
120: 양극집전체 130: 전원공급장치
140: 흐름전극 공급부 141: 제 1흐름전극 공급부
142: 제 2흐름전극 공급부 143: 유동액 분리부
144: 유동액공급부 145: 제 1흐름전극 재생부
145: 제 2흐름전극 재생부 150: 전극재생 제어부100,101,102: Capacitive desalination device 106: Flow electrode device
111: cathode current collector 112: flow cathode
114: flow cathode flow path 115: cathode separator
116: electrolyte flow path 117: anode separator
118: flow anode 119: flow anode channel
120: positive electrode current collector 130: power supply unit
140: flow electrode supply unit 141: first flow electrode supply unit
142: second flow electrode supply unit 143: fluid-liquid separation unit
144: Fluid liquid supply unit 145: First flow electrode regeneration unit
145: second flow electrode regeneration unit 150: electrode regeneration control unit
Claims (8)
상기 전해질과 상기 흐름양극 사이에는 음이온이 이동가능하며, 상기 전해질과 상기 흐름음극 사이에는 양이온이 이동가능하며,
상기 흐름양극유로와 상기 흐름음극유로 중 일방을 통과한 흐름전극이 타방으로 유입되는 것을 특징으로하는 흐름전극장치.
A flow cathode flow path and a flow cathode flow path through which a flow electrode having a flowing electrode active material flows and an electrolyte flow path through which an electrolyte flowing between the flow anode flow path and the flow cathode flow path moves,
An anion can move between the electrolyte and the flow anode, and a cation can move between the electrolyte and the flow cathode,
And the flow electrode passing through one of the flow cathode flow path and the flow cathode flow path is introduced into the other flow path.
The flow-through electrode device according to claim 1, wherein a flow electrode passing through the flow cathode flow path is supplied to the flow cathode flow path, and a flow electrode passing through the flow cathode flow path is supplied to the flow anode flow path.
상기 흐름양극유로와 상기 흐름음극유로 중 하나 이상에는 전하를 가지는 흐름전극이 공급되는 것을 특징으로 하는 흐름전극장치.
The method according to claim 1,
And a flow electrode having a charge is supplied to at least one of the flow anode flow path and the flow cathode flow path.
상기 흐름전극장치로 흐름전극을 공급하는 흐름전극 공급부;
상기 전해질을 상기 전해질유로에 공급하는 전해질 공급부;
상기 흐름전극장치에 전력을 공급하는 전원공급장치를 포함하는 흐름전극을 이용한 축전식 탈염장치.
A flow electrode device according to any one of claims 1 to 3;
A flow electrode supply unit supplying the flow electrode to the flow electrode device;
An electrolyte supply unit for supplying the electrolyte to the electrolyte flow channel;
And a power supply for supplying power to the flow electrode device.
상기 흐름전극의 염분농도가 미리 정해진 농도 이상이면 상기 흐름전극의 일부 또는 전체가 상기 흐름전극장치를 흐르는 흐름전극보다 상대적으로 농도가 낮은 흐름전극으로 교체되는 것을 특징으로 하는 축전식 탈염장치.
5. The method of claim 4,
Wherein a part or the whole of the flow electrode is replaced with a flow electrode having a relatively lower concentration than a flow electrode flowing through the flow electrode device when the salt concentration of the flow electrode is not less than a predetermined concentration.
미리 정해진 시간 간격으로 상기 흐름전극의 일부 또는 전체가 상기 흐름전극장치를 흐르는 흐름전극보다 상대적으로 농도가 낮은 흐름전극으로 교체되는 것을 특징으로 하는 축전식 탈염장치.
The method of claim 4, wherein
Wherein part or all of the flow electrode is replaced with a flow electrode having a relatively lower concentration than the flow electrode flowing in the flow electrode device at predetermined time intervals.
상기 흐름전극 공급부는, 상기 흐름양극유로로부터 흐름전극을 수집하여 상기 흐름음극유로로 공급하는 제1흐름전극 공급부와 상기 흐름음극유로로부터 흐름전극을 수집하여 상기 흐름양극유로로 공급하는 제2흐름전극 공급부를 포함하는 것을 특징으로 하는 축전식 탈염장치.
5. The method of claim 4,
The flow electrode supply unit includes a first flow electrode supply unit that collects flow electrodes from the flow anolyte flow path and supplies the flow electrode to the flow cathode flow path, a second flow electrode supply unit that collects flow electrodes from the flow anolyte flow path, And a supply unit.
상기 흐름전극장치로 흐름전극을 공급하는 흐름전극 공급부;
상기 전해질을 상기 전해질유로에 공급하는 전해질 공급부;
상기 흐름전극장치에 전력을 공급하는 전원공급장치;
상기 흐름전극의 염분농도를 측정하여 분취하는 전극재생제어부;
상기 분취한 흐름전극으로부터 농축된 유동액을 분리 및 배출하는 유동액분리부; 및
상기 유동액이 분리된 흐름전극에 기준농도 이하의 유동액을 추가하여 상기 흐름전극공급부 또는 흐름전극장치로 재생된 흐름전극을 재공급하는 전극재생부를 포함하는 축전식 탈염장치.A flow electrode device according to any one of claims 1 to 3;
A flow electrode supply unit supplying the flow electrode to the flow electrode device;
An electrolyte supply unit for supplying the electrolyte to the electrolyte flow channel;
A power supply for supplying power to the flow electrode device;
An electrode regeneration controller for measuring and collecting the saline concentration of the flow electrode;
A fluid-liquid separator for separating and discharging the concentrated fluid from the separated flow electrodes; And
And an electrode regeneration unit for regenerating the flow electrode regenerated by the flow electrode supply unit or the flow electrode device by adding a fluid having a concentration equal to or lower than a reference concentration to the flow electrode from which the fluid is separated.
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Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
A201 | Request for examination | ||
E902 | Notification of reason for refusal | ||
E701 | Decision to grant or registration of patent right | ||
GRNT | Written decision to grant |