KR101581278B1 - Method for purifying radionuclide-contaminated water using magnetically separated particles isolated from soil - Google Patents
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Abstract
Description
본 발명은 자성체를 이용하여 토양으로부터 수집한 자성분리입자를 이용해 방사능 오염수를 정화하는 방법에 관한 것이다.The present invention relates to a method for purifying radioactive contaminated water by using magnetic separating particles collected from a soil using a magnetic material.
2011년 3월에 발생한 일본 도호쿠 대지진과 쓰나미로 인해 후쿠시마 원자력 발전소가 파괴되어 다량의 요오드, 세슘 등의 방사성핵종(radioactive nuclide)이 해수 및 지하수로 유입되어 현재 높은 농도로 발견되고 있다. 이러한 방사능 오염은 인간 및 육상에서 서식하는 동·식물에게 직접적인 피해를 줄 수 있다. 또한, 지하수 및 해수를 오염시켜 해양 환경 및 대기 환경 등 환경 전체에 악영향을 줄 수 있어 관심이 증폭되고 있어, 이를 처리하기 위한 효과적인 방법을 모색하고 있다.Due to the earthquake and tsunami in Japan, which occurred in March 2011, the Fukushima nuclear power plant was destroyed and radioactive nuclides such as iodine and cesium were introduced into seawater and groundwater. Such radioactive contamination can directly damage plants and plants inhabiting human beings and land. In addition, groundwater and seawater are polluted, which can adversely affect the entire environment such as the marine environment and the atmospheric environment, and the interest is being amplified, and an effective method is being sought for the treatment.
일반적으로 방사능 오염을 처리하는 방법은, 방사능 오염도를 측정한 후, 측정된 방사능 오염도에 따라 방사능 오염 물질을 방사성 폐기물 처리장으로 이송하여 장기간 동안 보관하거나 또는 방사성핵종을 제거하는 것이다. 더욱이, 방사성핵종 오염수의 경우에는 매우 낮은 농도의 방사성 물질을 함유하고 있는 경우에도 방사성 폐기물로 간주되기 때문에 매우 까다로운 관리 및 처리절차가 요구된다.Generally, a method for treating radioactive contamination is to measure the radioactive contamination degree, and then to transfer the radioactive contaminated material to the radioactive waste disposal site according to the measured radioactive contamination degree to store it for a long period or to remove the radioactive radionuclide. Furthermore, in the case of radionuclide contaminated water, even very low concentrations of radioactive material are considered to be radioactive waste, which requires very strict management and treatment procedures.
상기한 방사성핵종 오염수 등의 액상 방사능 오염수를 정화하기 위해, 종래에는 합성 섬유질, 광물질 또는 합성 흡착제를 이용한 흡착법 등이 제시되었다. In order to purify liquid radioactive contaminated water such as the above-mentioned radionuclide contaminated water, an adsorption method using synthetic fiber, mineral or synthetic adsorbent has been proposed.
일례로, 합성 섬유질을 이용한 방법으로 시안화구리철(Cu2Fe(CN))을 입힌 파이버 또는 면카트리지를 이용하여 해수 중에 존재하는 방사성 세슘 핵종 (134Cs 또는 137Cs 등)을 선택적으로 흡착하여 제거하는 방법(Buesseler et al., 1990)이 제시되었으나, 시안화구리철을 입힌 파이버를 제조하는데 다량의 유해 화학물질이 사용되는 단점이 있었다.For example, a fibrous or cotton cartridge coated with copper cyanide (Cu 2 Fe (CN)) can be used to selectively remove radioactive cesium species (such as 134 Cs or 137 Cs) (Buesseler et al., 1990), but there is a disadvantage in that a large amount of toxic chemicals are used to produce fibers coated with copper cyanide.
또한, 운모 종류의 광물질을 이용하여 세슘으로 오염된 해수를 정화처리하는 방법(Nakao et al., 2014)이 제시되었으나, 정화 가능한 방사성핵종의 종류가 한정적이고, 광물질에 흡착된 방사성핵종을 제거하기 위한 처리 비용이 많이 소모되고, 처리 후 토양오염을 야기하는 등의 단점이 있다.In addition, a method of purifying cesium-contaminated seawater using mica-type minerals (Nakao et al., 2014) has been proposed, but the types of radioactive radionuclides that can be cleaned are limited and the removal of radionuclides adsorbed on minerals And it causes soil pollution after treatment.
그리고, 티타노실리케이트(titanosilciates), 알루미노실리케이트 제올라이트(aluminosilicate zeolites), 나트륨 이온교환 금운모 운모(Na+ exchanged phlogopite mica), 망간 주석 황화물(manganese tin sulfide), 티탄 규소 물 결정(crystalline silicotitanate, CST), 바나듐 규소 결정(crystalline vanadosilicate) 등의 합성 흡착제를 이용하여 방사성핵종을 제거하는 방법(Yoon et al., 2014)이 제시되었으나, 이러한 방법은 주로 방사성핵종 중 세슘(Cs)을 제거하는 성능에 국한되어 타 방사성핵종의 제거를 위해 적용할 수 없는 문제점을 가지고 있다.
Then, the titanosilicate (titanosilciates), aluminosilicate zeolite (aluminosilicate zeolites), sodium ion exchange phlogopite mica (Na + exchanged phlogopite mica), manganese tin sulfide (manganese tin sulfide), titanium silicon water crystals (crystalline silicotitanate, CST) (Yoon et al., 2014) using synthetic adsorbents such as crystalline vanadosilicate (Yoon et al., 2014), but this method is mainly limited to the ability to remove cesium (Cs) from radionuclides So that it can not be applied to the removal of other radionuclides.
본 발명은 상기한 바와 같은 문제점을 해결하기 위해서 안출된 것으로, 천연소재로 이루어진 자성분리입자를 이용하여 다양한 종류의 방사성핵종을 효과적으로 흡착할 수 있는 방사능 오염수 정화방법을 제공하는 것을 그 목적으로 한다.Disclosure of Invention Technical Problem [8] Accordingly, the present invention has been made to solve the above problems, and it is an object of the present invention to provide a radioactive decontamination method capable of effectively adsorbing various kinds of radionuclides using magnetic separation particles made of natural materials .
상기한 바와 같은 기술적 과제를 달성하기 위해서 본 발명은, (a) 자성체를 이용하여 토양으로부터 자성분리입자(magnetically separated particle, MSP)를 분리하는 단계, (b) 상기 자성분리입자를 수집하는 단계 및 (c) 상기 자성분리입자를 이용하여 방사성핵종(radionuclide)으로 오염된 오염수를 정화하는 단계를 포함하는 자성분리입자를 이용한 방사능 오염수 정화방법을 제안한다.According to an aspect of the present invention, there is provided a magnetoresistive sensor comprising: (a) separating magnetically separated particles (MSP) from a soil using a magnetic material; (b) (c) purifying the contaminated water contaminated with radionuclide using the magnetic separation particles. The present invention also provides a method for treating radioactive contamination using magnetic separation particles.
또한, 상기 토양은 화산회토양인 것을 특징으로 한다.Further, the soil is a volcanic ash soil.
또한, 상기 자성분리입자는 중금속이 흡착된 하이드로탈사이트(Hydrotalcite) 입자를 포함하는 것을 특징으로 한다.In addition, the magnetic separation particles include hydrotalcite particles on which heavy metals are adsorbed.
또한, 상기 자성체는 2,000 내지 5,000G의 자력을 가지는 것을 특징으로 한다.The magnetic body may have a magnetic force of 2,000 to 5,000G.
또한, 상기 단계 (b)를 수행한 후, 수집된 자성분리입자를 물에 분산시킨 상태에서 초음파를 이용해 세척하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 한다.The method may further include, after performing the step (b), washing the collected magnetic separation particles with ultrasonic waves while dispersing the collected magnetic separation particles in water.
또한, 상기 단계 (c)에서는 상기 자성분리입자가 충진된 카트리지에 오염수를 흘려보내 오염수 내의 방사성핵종을 흡착시키는 것을 특징으로 한다.In addition, in the step (c), the contaminated water is caused to flow through the cartridge filled with the magnetic separation particles to adsorb the radionuclide in the contaminated water.
또한, 상기 단계 (c)에서는 상기 자성분리입자를 오염수에 첨가하여 오염수 내의 방사성핵종을 흡착시킨 후, 방사성핵종이 흡착된 자성분리입자를 여과하는 것을 특징으로 한다.In addition, in the step (c), the magnetic separation particles are added to the contaminated water to adsorb the radionuclide in the contaminated water, and then the magnetic separated particles adsorbed with the radioactive nuclear species are filtered.
또한, 상기 방사성핵종은 세슘(Cs), 스트론튬(Sr) 아메리슘(Am), 카드뮴(Cd), 코발트(Co), 텔레리움(Te), 크롬(Cr), 주석(Sn) 및 이트륨(Y) 원소로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상인 것을 특징으로 한다.The radionuclide may be selected from the group consisting of cesium, strontium (Am) amide, cadmium, cobalt, te, chromium, tin, And at least one element selected from the group consisting of elements.
본 발명에 따른 자성분리입자를 이용한 방사능 오염수 정화방법은, 화산회토양 등으로부터 자성체를 이용해 분리한 천연물질을 별도의 화학적인 처리 없이 방사능 오염수 정화에 사용할 수 있어 경제적이다.The radioactive contamination-purification method using the magnetic separation particles according to the present invention is economical because a natural substance separated from a volcanic ash soil using a magnetic material can be used for the radioactive contamination-free treatment without any chemical treatment.
또한, 본 발명에 따른 자성분리입자를 이용한 방사능 오염수 정화방법은 오염수에 포함된 방사성 세슘 이외에도 보건과 환경에 중요한 방사성 스트론튬과 그외 아메리슘, 카드뮴, 코발트, 텔레리움, 크롬, 주석 및 이트륨 등을 높은 효율로 흡착할 수 있어, 방사능으로 오염된 담수 및 해수를 효율적으로 정화할 수 있다.In addition to the radioactive cesium contained in the contaminated water, the method of radioactive contamination purification using the magnetic separation particles according to the present invention may further include radioactive strontium and other americium, cadmium, cobalt, tellurium, chromium, tin and yttrium, It can be adsorbed with high efficiency, and the fresh water and seawater contaminated with radioactivity can be efficiently purified.
도 1은 본 발명에 따른 자성분리입자를 이용한 방사능 오염수 정화방법을 나타낸 공정도이다.
도 2는 pH2의 해수 시료에서 MSP에 의한 정화 처리 전·후의 방사성핵종의 농도를 나타내는 그래프이다.
도 3은 pH7의 해수 시료에서 MSP에 의한 정화 처리 전·후의 방사성핵종의 농도를 나타내는 그래프이다.
도 4은 pH2 및 pH7의 해수 시료에서 MSP에 의한 정화 처리 후의 방사성핵종 제거율(%)을 나타내는 그래프이다.
도 5는 pH2의 담수 시료에서 MSP에 의한 정화 처리 전·후의 방사성핵종의 농도를 나타내는 그래프이다.
도 6은 pH7의 담수 시료에서 MSP에 의한 정화 처리 전·후의 방사성핵종의 농도를 나타내는 그래프이다.
도 7은 pH2 및 pH7의 담수 시료에서 MSP에 의한 정화 처리 후의 방사성핵종 제거율(%)을 나타내는 그래프이다.BRIEF DESCRIPTION OF THE DRAWINGS FIG. 1 is a process diagram showing a radioactive decontamination method using magnetic separation particles according to the present invention. FIG.
FIG. 2 is a graph showing the concentrations of radionuclides before and after purification treatment by MSP in a seawater sample of pH 2.
FIG. 3 is a graph showing the concentrations of radionuclides before and after purification treatment by MSP in a seawater sample of pH 7.
Fig. 4 is a graph showing the percent removal of radionuclides after purification treatment by MSP in seawater samples of pH 2 and pH 7.
5 is a graph showing the concentrations of radionuclides before and after purification treatment by MSP in a fresh water sample of pH 2.
6 is a graph showing the concentrations of radionuclides before and after the purification treatment by MSP in a fresh water sample of pH 7.
7 is a graph showing the removal rate (%) of radionuclides after purification treatment by MSP in a fresh water sample of pH 2 and pH 7.
이하, 본 발명을 상세히 설명한다.
Hereinafter, the present invention will be described in detail.
현재 방사능 오염수를 정화하기 위해 많은 유, 무기 자연 물질들에 대한 흡착효과가 연구되고 있다. 본 발명은 무독성이면서도 강한 흡착 능력이 있고, 인위적으로 제조한 것이 아닌 천연소재의 방사성핵종 흡착제로 사용될 수 있는 자성분리입자를 토양으로부터 자성체를 이용하여 분리하고, 상기 토양에서 분리된 자성분리입자를 이용해 방사능 오염수에 포함된 방사성핵종을 제거하는 방법에 관한 것이다.
At present, the adsorption effect on many organic and inorganic natural substances is studied in order to purify radioactive contaminated water. The present invention relates to a method for separating magnetic separation particles, which are non-toxic and strongly adsorbable, and which can be used as natural radionuclide adsorbents that are not artificially produced, from a soil using a magnetic material, To a method for removing radionuclides contained in radioactive contaminated water.
도 1은 본 발명에 따른 자성분리입자를 이용한 방사능 오염수 정화방법을 나타낸 공정도이다.BRIEF DESCRIPTION OF THE DRAWINGS FIG. 1 is a process diagram showing a radioactive decontamination method using magnetic separation particles according to the present invention. FIG.
도 1에 나타낸 바와 같이, 본 발명에 따른 자성분리입자를 이용한 방사능 오염수 정화방법은, (a) 자성체를 이용하여 토양으로부터 자성분리입자(magnetically separated particle, MSP)를 분리하는 단계, (b) 상기 자성분리입자를 수집하는 단계 및 (c) 상기 자성분리입자를 이용하여 방사성핵종(radionuclide)으로 오염된 오염수를 정화하는 단계를 포함하여 이루어진다.
As shown in FIG. 1, the method for treating radioactive contamination using magnetic separation particles according to the present invention comprises the steps of (a) separating magnetically separated particles (MSP) from a soil using a magnetic material, (b) Collecting the magnetic separation particles; and (c) purifying the contaminated water contaminated with the radionuclide using the magnetic separation particles.
상기 단계 (a)는 방사능 오염수 내 방사성핵종의 흡착을 위한 흡착제로 사용하기 위한 자성분리입자(Magnetically separated particle, MSP)를 자력을 이용해 토양으로부터 분리하는 단계이다.The step (a) is a step of separating magnetically separated particles (MSP) for use as an adsorbent for adsorption of radionuclides in radioactive contaminated water from the soil by using magnetic force.
본 발명에 따른 천연소재의 자성분리입자는 화산암 지역의 화산회토양에서 흔히 찾아 볼 수 있는 물질로서, 화산활동이 발생했던 지형은 화산암의 작은 알갱이인 화산회토암편이 다량 분포하고 있고, 이러한 화산회토암편은 타 광물에 비해 음이온 흡착능력이 강해 토양에서 존재시 중금속이 다량 함유된 상태인 검은색 토양 입자로 존재하며 토양오염을 일으킨다.The magnetic separation particles of the natural material according to the present invention are frequently found in the volcanic ash soil of the volcanic rock area. The volcanic activity of the volcanic rocks is distributed in the volcanic rocks, which are small grains of volcanic rocks. Compared to minerals, it has strong anion adsorption ability and exists as black soil particles in a state containing heavy metals in the presence of soil, causing soil pollution.
상기한 화산회토암편 내에는 하이드로탈사이트(Hydrotalcite)라는 광물이 상당량 포함되어 있는데, 상기 하이드로탈사이트는 마그네슘(Mg), 알루미늄(Al), 규소(Si) 등을 주성분으로 하는 화합물이며 다양한 형태로 존재하는데, 이러한 하이드로탈사이트 입자는 흡착력이 매우 강하여 중금속을 흡착하는 능력이 뛰어나다. 일반적으로 화산회토양 내에는 하이드로탈사이트 입자에 의해 중금속 농도가 매우 높은 것으로 나타난다. 또한, 중금속을 높은 농도로 함유하고 있는 하이드로탈사이트 입자는 상자성을 나타내 자력에 민감한 성질을 보인다. 이와 같은 자력에 민감한 성질을 이용해 하이드로탈사이트 입자를 포함하는 자성분리입자는 자성체를 이용해서 토양으로부터 용이하게 분리할 수 있으며, 이때, 자성체는 2,000 내지 5,000G의 자력을 가지는 것을 이용하는 것이 바람직하다.
The hydrotalcite is a compound mainly composed of magnesium (Mg), aluminum (Al), silicon (Si), and the like in a variety of forms. These hydrotalcite particles are very strong in adsorption power, and thus have excellent ability to adsorb heavy metals. Generally, the concentration of heavy metals in the volcanic ash soil is indicated by hydrotalcite particles. In addition, hydrotalcite particles containing a high concentration of heavy metals exhibit paramagnetic properties and are sensitive to magnetism. The magnetic separation particles containing the hydrotalcite particles can be easily separated from the soil by using a magnetic material by using such a property sensitive to the magnetic force, and it is preferable that the magnetic material has a magnetic force of 2,000 to 5,000G.
상기 단계 (b)는 상기 자성분리입자를 수집하는 단계로서, 상기 자성체의 자력을 제거하여 자력에 의해 자성체의 표면에 부착되어 있던 자성분리입자를 손쉬운 방법으로 분리할 수 있다.The step (b) may be a step of collecting the magnetic separating particles. The magnetic separating particles attached to the surface of the magnetic body may be separated by an easy method by removing the magnetic force of the magnetic body.
이때, 분리된 자성분리입자는 중금속을 높은 농도로 함유하고 있을 수 있는데, 이와 같이 중금속이 흡착된 자성분리입자를 방사성핵종 흡착을 위해 오염수에 투입하게 되면, 자성분리입자에 함유된 중금속의 용출이 발생할 수 있어 이를 방지하기 위해서 필요에 따라 자성분리입자를 세척하는 단계를 더 포함하여 구성할 수 있다. 상기 세척하는 단계는 수집된 자성분리입자를 물에 분산시킨 상태에서 초음파를 이용해 세척할 수 있으며, 이러한 세척 과정을 수회 반복하는 것이 바람직하다.
At this time, the separated magnetic separating particles may contain a heavy metal at a high concentration. When the magnetic separating particles adsorbing the heavy metal are added to the contaminated water for adsorption of radionuclides, the elution of the heavy metals contained in the magnetic separating particles May be generated. In order to prevent this, it is possible to further comprise cleaning the magnetic separation particles as needed. The washing step may be performed by ultrasonic waves in a state that the collected magnetic particles are dispersed in water, and it is preferable to repeat the washing procedure several times.
상기 단계 (c)는 수집된 자성분리입자를 이용하여 방사성핵종(radionuclide)으로 오염된 오염수를 정화하는 단계로서, 상기 자성분리입자를 이용해 방사능 오염수를 정화한다. 일례로, 방사능 오염수를 정화하기 위해서는 상기 자성분리입자가 상기 오염수 내 방사성핵종을 흡착할 수 있도록, 상기 자성분리입자가 충진된 카트리지에 오염수를 흘려보내 오염수 내의 방사성핵종을 흡착할 수 있도록 구성할 수 있다.The step (c) is a step of purifying the contaminated water contaminated with the radionuclide using the collected magnetic separation particles, and the radioactive contaminated water is purified using the magnetic separation particles. For example, in order to purify the radioactive contaminated water, the radioactive nuclide in the contaminated water can be adsorbed by flowing the contaminated water into the cartridge filled with the magnetic separation particles so that the magnetic separation particles adsorb the radioactive nuclide in the contaminated water. .
또한, 상기 자성분리입자를 오염수에 첨가하여 오염수 내의 방사성핵종을 흡착시킨 후, 방사성핵종이 흡착된 자성분리입자를 여과하는 것으로 오염수 내의 방사성핵종을 제거하도록 할 수 있으며, 이에 한정하지 않고 다양한 방법으로 방사능 오염수를 정화할 수 있다.In addition, the magnetic separation particles may be added to the contaminated water to adsorb the radionuclides in the contaminated water, and then the magnetic separation particles adsorbed with the radioactive nuclear species may be filtered to remove the radionuclides in the contaminated water. The radioactive contaminated water can be purified by various methods.
그리고, 자성분리입자와 방사능 오염수와의 반응 비율, 반응 시간 또는 방사능 오염수의 pH 등을 필요에 따라 적절히 조절하여 자성분리입자에 의한 방사성핵종의 흡착 효율을 증진시킬 수 있다.
The efficiency of adsorption of the radionuclides by the magnetic separation particles can be enhanced by suitably controlling the reaction ratio of the magnetic separation particles and the radioactive contaminated water, the reaction time or the pH of the radioactive contaminated water as necessary.
상기한 바와 같은 자성분리입자를 이용한 방사능 오염수 처리방법은, 천연재료인 하이드로탈사이트를 포함하는 자성분리입자를 이용해, 방사성 세슘(Cs) 이외에도 보건과 환경에 중요한 방사성 스트론튬(Sr)과 그외 아메리슘(Am), 카드뮴(Cd), 코발트(Co), 텔레리움(Te), 크롬(Cr), 주석(Sn) 및 이트륨(Y) 등의 원소로 이루어진 방사성핵종을 효율적으로 흡착할 수 있어서 방사능 오염수를 효과적으로 정화할 수 있다.
The method of treating radioactive contaminated water using the magnetic separation particles as described above uses radioactive cesium (Cs) as well as radioactive strontium (Sr), which is important for health and environment, and other amersium It is possible to efficiently adsorb a radionuclide composed of elements such as Am, Cd, Co, Tel, Cr, Sn and Y, The number can be effectively purified.
이하, 바람직한 실시예를 들어 본 발명을 더욱 상세히 설명한다. 제시된 실시예는 예시적인 것으로 본 발명의 범위를 제한하기 위한 것은 아니다.
Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to preferred embodiments. The presented embodiments are illustrative and are not intended to limit the scope of the invention.
<실시예> <Examples>
(1) 자성분리입자 제조(1) Production of magnetic separation particles
본 실시예에 따른 자성 분리 입자를 제조하기 위해서 토양 내 중금속 함량이 높은 화순해변에서 토양시료를 채취하였다. 화순해변은 주로 조립질 모래(coarse sand)로 구성되어있으며, 해변의 길이가 717m 이다. 토양시료는 표준화된 데이터를 산출할 수 있도록 다양한 지점에서 채취하여 사용하였으며, 모래사장의 해수면에서 해안도로까지 3m 간격으로 채취하였다. 해수면과 가장 가까운 지점을 1번 지점으로 하여 그로부터 3m 간격으로 10개의 다른 지점에서 토양시료를 채취하였다. 모든 토양시료는 오염방지를 위하여 플라스틱 백으로 채취하였으며, 채취된 토양시료는 실험실로 운반 후 동결건조하였다.In order to prepare the magnetic separation particles according to this embodiment, soil samples were collected from the Hwasun beach with high heavy metal content in the soil. Hwasun Beach is mainly composed of coarse sand and the length of the beach is 717m. Soil specimens were collected from various sites to obtain standardized data and sampled at 3 m intervals from the sea level of the sandy beach to the coastal road. Soil specimens were collected at 10 different points with a distance of 3m from the sea. All soil samples were collected from plastic bags to prevent contamination, and the collected soil samples were lyophilized after being transported to the laboratory.
상기와 같이 하여 동결건조된 토양시료는 원추 4분법(four division method by cone style)을 이용하여 시료량을 축소하였다. 3500G(Gauss)의 네오디뮴(neodymium) 자석을 이용하여 축소된 토양시료에 자력을 가하여 자성분리입자(magnetically separated particle, MSP)를 분리하였다. As described above, the lyophilized soil samples were reduced in sample volume using the four division method by cone style. Magnetically separated particles (MSP) were separated by applying magnetic force to a reduced soil sample using a neodymium magnet of 3500G (Gauss).
또한, 화순 모래로부터 분리된 MSP에 함유된 중금속을 제거하기 위해 MSP 5 g에 10 ㎖ 초순수(mili-Q water)를 첨가하여 MSP를 분산시키고, 초음파를 20 분 가한 후 1시간 동안 평행 교반 시킨 후 MSP만을 회수하였다. 이와 같은 과정을 8회 반복하여 MSP에 흡착된 중금속을 제거하였다.
MSP was dispersed by adding 10 ml of mili-Q water to 5 g of MSP in order to remove heavy metals contained in the MSP separated from Hwasun sand. After 20 minutes of ultrasonic wave was added, the mixture was stirred in parallel for 1 hour Only MSP was recovered. This process was repeated 8 times to remove heavy metals adsorbed to MSP.
(2) MSP의 해수 시료에 포함된 방사성핵종 제거능력 평가
(2) Evaluation of radionuclide elimination ability contained in MSP seawater samples
본원 실시예에 따른 MSP의 해수 시료에 포함된 방사성핵종 제거능력 평가를 위해서, 남해에서 표층 해수를 채취하여 0.4 μm 공경의 막여과지(membrane filter)로 여과하여 불순물 입자를 제거하였으며, pH에 따른 제거율의 차이를 보기 위해 산성(pH 2) 및 중성(pH 7)의 해수 시료를 각각 준비하였다. 그리고, 각각의 해수 시료에 인공 방사성핵종인 137Cs, 85Sr, 241Am, 109Cd, 57Co, 123Te, 51Cr, 113Sn, 88Y 및 60Co(Multinuclide tracers : Model 7501, Eckert & Ziegler Reference Calibration Sources Product, Cs-137 activity 35 ~ 41 Bq)을 첨가하였다. In order to evaluate the removal ability of radionuclides contained in the MSP according to the present embodiment, surface sea water was collected from the South Sea and filtered with a membrane filter having a pore size of 0.4 μm to remove impurity particles. (PH 2) and neutral (pH 7) seawater samples were prepared, respectively. In each of the seawater samples, artificial radionuclides such as 137 Cs, 85 Sr, 241 Am, 109 Cd, 57 Co, 123 Te, 51 Cr, 113 Sn, 88 Y and 60 Co (Multinuclide tracers: Model 7501, Eckert & Ziegler Reference Calibration Sources Product, Cs-137 activity 35-41 Bq) was added.
표 1은 해수 시료에 첨가한 각각의 방사성핵종의 농도값을 나타낸 표이다.Table 1 shows the concentration values of the respective radionuclides added to the seawater samples.
[표 1][Table 1]
또한, MSP의 해수 시료에 포함된 방사성핵종 제거능력 평가를 위해서 각각의 시료를 감마선계측용기에 담아 고순도 게르마늄 검출기(Canberra HPGe Well-type detector)를 이용하여 137Cs를 포함하는 인공 방사성핵종들의 농도를 계측하였다. 감마선 검출기는 깊이 50.3mm, 직경 59.7mm 이고, 활성 부피(active volume)는 120.66 cm3인 세로형 및 가로형인 것을 사용하였다. 인공 방사성핵종들의 감마선을 정량적으로 측정하기 위해 각 채널(channel)에 대한 에너지는 미국 IPL사에서 구입한 감마표준선원(341-30 series)을 사용하여 각 채널당 에너지를 할당하였다. 그리고, 각각의 방사선 에너지에 대한 검출효율은 미국 IPL에서 제공하는 보증물질(Certified Reference Material)인 IAEA/RGU-1, RGTh-1, RGK-1 및 멀티방사성핵종정량보증물(Certificate of Calibration Multinuclide Standard)을 사용하여 여러 기하학적 구조(geometry)별로 검정하였다. 모든 시료는 3회 독립적으로 반복 실험하여 평균값을 사용하였으며, 측정된 계수 오차가 값의 50% 이상에 해당하는 경우에는 검출한계 이하로 규정하였다.
In order to evaluate the removal capability of radionuclides contained in the MSP seawater samples, each sample was placed in a gamma-ray measuring container and the concentration of artificial radionuclides including 137 Cs was measured using a high purity germanium detector (Canberra HPGe Well-type detector) Respectively. The gamma ray detector was a vertical type and a horizontal type having a depth of 50.3 mm, a diameter of 59.7 mm and an active volume of 120.66 cm 3 . To quantitatively measure gamma rays of artificial radionuclides, the energy for each channel was allocated to each channel using a gamma standard source (341-30 series) purchased from IPL, USA. The detection efficiency of each radiation energy is determined by the IAEA / RGU-1, RGTh-1, RGK-1 and the Certificate of Calibration Multinuclide Standard ) Were used to test for various geometries. All samples were tested repeatedly three times independently and the mean value was used. When the measured coefficient error was more than 50% of the value, it was defined as below the detection limit.
한편, 방사성핵종으로 오염된 해수 시료를 MSP로 정화하기 위해서, MSP 5g을 증류수로 수회 세척한 후, 관형(tubular type)의 플라스틱 카트리지(cartridge)에 충진하였다. MSP가 충진된 카트리지에 분당 약 0.3 ㎖의 속도로 인공 방사성핵종이 포함된 해수 시료 10 ㎖을 30분간 흘려주고 용출된 해수 시료에 포함된 137Cs농도 및 인공 방사성핵종의 농도를 각각 분석하였다. 또한, MSP입자 5g에 인공 방사성핵종을 첨가하지 않은 해수 10 ㎖을 통과시켜 대조군(blank)으로 사용하였다. On the other hand, 5 g of MSP was washed several times with distilled water and packed in a tubular type plastic cartridge to purify the radionuclide-contaminated seawater sample with MSP. 10 ml of seawater samples containing artificial radioactive nuclei were flowed into the cartridge filled with MSP at a rate of about 0.3 ml per minute for 30 minutes, and the concentrations of 137 Cs and artificial radionuclides contained in the eluted seawater samples were analyzed, respectively. In addition, 5 g of the MSP particles were used as a blank by passing 10 ml of seawater to which no artificial radionuclide was added.
표 2는 정화처리 후 해수 시료에 잔류하는 각각의 방사성핵종의 농도값을 나타낸 표이다.Table 2 shows the concentration values of the respective radionuclides remaining in the seawater samples after the purification treatment.
[표 2][Table 2]
표 2에 나타난 바와 같이 MSP에 의한 정화 처리 후, 해수 시료에 잔류하는 방사능핵종의 농도가 현저히 낮아진 것을 확인할 수 있다. As shown in Table 2, it can be seen that the concentration of radioactive nuclides remaining in the seawater sample after the purification treatment by MSP is significantly lowered.
또한, 보다 명확한 정화처리 효율을 확인할 수 있도록, MSP 정화처리 후 pH 별 해수 시료에 포함된 방사성핵종의 평균 제거율을 산출하였다.The average removal rate of the radionuclides included in the seawater samples after the MSP purification treatment was calculated so as to confirm the purification treatment efficiency more clearly.
도 2는 pH2의 해수 시료에서 MSP에 의한 정화 처리 전·후의 방사성핵종의 농도를 나타내는 그래프이다.FIG. 2 is a graph showing the concentrations of radionuclides before and after purification treatment by MSP in a seawater sample of pH 2.
도 3은 pH7의 해수 시료에서 MSP에 의한 정화 처리 전·후의 방사성핵종의 농도를 나타내는 그래프이다.FIG. 3 is a graph showing the concentrations of radionuclides before and after purification treatment by MSP in a seawater sample of pH 7.
도 2 및 도 3에 나타난 바와 같이, 산성(pH2) 및 중성(pH7) 해수 시료에서 정화 처리 전과 처리 후를 비교해보면, MSP의 정화처리 후 해수 시료에 잔류하는 방사성핵종의 농도가 상당히 낮아진 것을 확인할 수 있다. As shown in FIG. 2 and FIG. 3, when the acidic (pH 2) and neutral (pH 7) seawater samples were compared before and after the purification treatment, the concentration of radionuclides remaining in the seawater samples after MSP purification treatment was significantly lowered .
또한, 도 4는 pH2 및 pH7의 해수 시료에서 MSP에 의한 정화 처리 후의 방사성핵종 제거율(%)을 나타내는 그래프이다.4 is a graph showing the removal rate (%) of radionuclides after purification treatment by MSP in seawater samples of pH 2 and pH 7.
도 4에 나타난 바와 같이, MSP에 의한 정화처리 후 해수에 포함된 인공 방사성핵종이 상당히 높은 제거율을 나타내는 것을 확인할 수 있다. 방사성핵종인 137Cs의 제거율은 pH2 및 pH7의 해수 시료에서 각각 79.9±1.4, 73.6±1.2%을 보이고, 85Sr은 pH2 및 pH7의 해수 시료에서 각각 28.8±0.3, 28.4±1.0%의 제거율을 보였다. pH2의 해수 시료에서 241Am, 123Te은 99.4%의 가장 높은 제거율을 나타내는 반면에 pH7의 해수 시료에서 137Cs는 28.4%로 가장 낮은 제거율을 나타냈다.As shown in FIG. 4, it can be confirmed that the artificial radioactive nuclear species contained in the seawater after the purification treatment by the MSP shows a fairly high removal rate. Removal of the radioactive nuclear species, 137 Cs is shown for each 79.9 ± 1.4, 73.6 ± 1.2% in the sample of sea water of pH2 and pH7, 85 Sr showed respectively 28.8 ± 0.3, the removal rate of 28.4 ± 1.0% in the sample of sea water of pH2 and pH7 . In the seawater samples of pH 2, 241 Am and 123 Te showed the highest removal rate of 99.4%, whereas 137 Cs in the seawater samples of pH 7 had the lowest removal rate of 28.4%.
이를 통해, 방사성핵종에 의해 오염된 해수에 MSP에 의한 정화처리가 상당히 효율적인 방법인 것을 확인할 수 있으며, 중성(pH7) 및 산성(pH2)의 해수 시료에서 각각의 방사성핵종의 흡착효율이 상이한 것을 확인할 수 있다.
As a result, it can be confirmed that the purification process by MSP to the radionuclide-contaminated seawater is a highly efficient method, and that the adsorption efficiency of each radionuclide in the seawater samples of neutral (pH 7) and acidic (pH 2) .
(3) MSP의 담수 시료에 포함된 방사성핵종 제거능력 평가(3) Assessment of the ability of MSP to remove radionuclides from fresh water samples
MSP에 의한 담수 시료에 포함된 방사성핵종 제거능력 평가를 위해서, 수돗물을 이온교환수지에 통과시켜 불순물 입자를 제거한 후 5 MΩ.cm의 초순수로 이루어진 담수 시료를 제조하였다. 또한, pH에 따른 제거율의 차이를 보기 위해 산성(pH 2) 및 중성(pH 7)의 담수 시료를 각각 준비하였다. 그리고, 각각의 담수 시료에 인공 방사성핵종인 137Cs, 85Sr, 241Am, 109Cd, 57Co, 123Te, 51Cr, 113Sn, 88Y 및 60Co을 첨가하였다. In order to evaluate the removal ability of radionuclides contained in fresh water samples by MSP, tap water was passed through ion exchange resin to remove impurity particles and a fresh water sample of 5 MΩ.cm was prepared. Fresh water samples of acidic (pH 2) and neutral (pH 7) were prepared in order to see the difference in the removal rate depending on the pH. 137 Cs, 85 Sr, 241 Am, 109 Cd, 57 Co, 123 Te, 51 Cr, 113 Sn, 88 Y and 60 Co were added to each fresh water sample.
표 3은 담수 시료에 첨가한 각각의 방사성핵종의 농도값을 나타낸 표이다.Table 3 shows the concentration values of the respective radionuclides added to the fresh water samples.
[표 3][Table 3]
또한, 본원 실시예에 따른 MSP의 담수 시료에 포함된 방사성핵종 제거능력 평가를 위해서, 상기한 MSP의 해수 시료에 포함된 방사성핵종 제거능력 평가 실험과 동일한 조건의 장치를 이용하였다.In order to evaluate the removal capability of the radionuclides contained in the fresh water samples of the MSP according to the present embodiment, the same apparatus as that used in the evaluation test of the radionuclide elimination capacity included in the MSP seawater samples was used.
그리고, 방사성핵종으로 오염된 담수 시료를 MSP로 정화하기 위해서, 중금속 오염 토양에서 수집한 MSP 5g을 초순수로 수회 세척 후 관 형의 플라스틱 카트리지에 충진시킨 후 20 ㎖/h의 속도로 10 ㎖의 인공 방사성핵종을 첨가한 담수 시료를 통과시키고, 용출된 담수 시료에서 인공 방사성핵종의 농도를 각각 분석하였다. 또한, 인공 방사성핵종을 첨가하지 않은 초순수 10 ㎖를 MSP입자 5g에 통과시켜 blank로 사용하였다. In order to purify the radionuclide contaminated freshwater samples with MSP, 5 g of MSP collected from the heavy metal contaminated soil was washed with ultrapure water several times, filled in a tubular plastic cartridge, and then 10 ml of artificial The radionuclide added fresh water samples were passed through and the concentrations of artificial radionuclides were analyzed in the eluted fresh water samples. In addition, 10 ml of ultrapure water not containing an artificial radionuclide was passed through 5 g of MSP particles and used as a blank.
표 4는 정화처리 후 담수 시료에 잔류하는 각각의 방사성핵종의 농도값을 나타낸 표이다.Table 4 shows the concentration values of the respective radionuclides remaining in the fresh water sample after the purification treatment.
[표 4][Table 4]
표 4에 나타난 바와 같이 방사성핵종을 포함하는 담수 시료를 MSP에 의한 정화 처리 후 용출된 담수 시료에 포함된 방사성핵종의 농도가 현저히 낮아진 것을 확인할 수 있다. As shown in Table 4, it can be confirmed that the concentration of radionuclides contained in the eluted fresh water samples after the MSP purification treatment of the fresh water samples containing the radionuclides is remarkably lowered.
또한, 보다 명확한 정화처리 효율을 확인할 수 있도록, MSP 정화처리 후 pH 별 담수 시료에 포함된 방사성핵종 평균 제거율을 산출하였다.In addition, the average removal rate of radionuclides included in the fresh water samples by pH after MSP purification treatment was calculated so as to confirm the purification treatment efficiency more clearly.
도 5는 pH2의 담수 시료에서 MSP에 의한 정화 처리 전·후의 방사성핵종의 농도를 나타내는 그래프이다.5 is a graph showing the concentrations of radionuclides before and after purification treatment by MSP in a fresh water sample of pH 2.
도 6은 pH7의 담수 시료에서 MSP에 의한 정화 처리 전·후의 방사성핵종의 농도를 나타내는 그래프이다.6 is a graph showing the concentrations of radionuclides before and after the purification treatment by MSP in a fresh water sample of pH 7.
도 5 및 도 6에 나타난 바와 같이, 산성 및 중성 담수 시료에서 정화 처리 전과 처리 후를 비교해보면, MSP의 정화처리 후 담수 시료에 잔류하는 방사성핵종의 농도가 확연히 낮아진 것을 확인할 수 있다.
As shown in FIG. 5 and FIG. 6, the concentration of radionuclides remaining in the fresh water sample after the purification treatment of MSP was significantly lowered before and after the purification treatment in the acidic and neutral fresh water samples.
또한, 도 7은 pH2 및 pH7의 담수 시료에서 MSP에 의한 정화 처리 후의 방사성핵종 제거율(%)을 나타내는 그래프이다.7 is a graph showing the removal rate (%) of radionuclides after the purification treatment by MSP in the fresh water samples of pH 2 and pH 7.
도 7에 나타난 바와 같이, MSP에 의한 정화처리를 한 담수 내 방사성핵종은 처리 전에 비하여 pH7상태의 51Cr만 제외하고 핵종 모두 90% 이상의 매우 높은 효율로 제거되는 것으로 나타났다. 또한, 137Cs은 pH2 및 pH7의 담수 시료에서 각각 98.7±0.4, 99.9±0.1%의 제거율을 보이며, Sr-85은 pH2 및 pH7의 담수 시료에서 각각 91.8±2.4, 95.9±0.5%의 높은 제거율을 보였다. 51Cr은 pH2의 담수 시료에서는 99.9 ± 0.1 % 로 높은 제거율을 보이는 반면에 pH7의 담수 시료에서는 65.8±2.5%의 가장 낮은 제거율을 나타냈다.As shown in FIG. 7, the radionuclide in the purified water treated by MSP was removed at a very high efficiency of 90% or more, except for 51 Cr in the pH 7 state before the treatment. The removal rate of 137 Cs was 98.7 ± 0.4 and 99.9 ± 0.1% in fresh water samples of pH 2 and pH 7, respectively, and that of Sr-85 was 91.8 ± 2.4 and 95.9 ± 0.5% in fresh water samples of pH 2 and pH 7, respectively It looked. 51 Cr showed a high removal rate of 99.9 ± 0.1% in the fresh water samples of pH 2 while the lowest removal rate of 65.8 ± 2.5% in the fresh water samples of pH 7.
이를 통해, 방사선 오염된 담수에 있어서도, MSP에 의한 방사성핵종 정화처리가 상당히 효율적인 방법인 것을 확인할 수 있으며, 중성(pH7) 및 산성(pH2)의 담수 시료에서 각각의 방사성핵종의 흡착효율이 상이한 것을 확인할 수 있다.
This shows that MSP-based treatment of radionuclides is a very efficient method even in the case of radio-contaminated freshwater, and that the adsorption efficiency of each radionuclide in the fresh water samples of neutral (pH 7) and acidic (pH 2) Can be confirmed.
상기한 바와 같이 핵실험 및 원전사고 등으로 인한 오염을 가정하여 수질 내 인공 방사성핵종인 137Cs, 90Sr, 85Sr 및 감마 방사성핵종을 제거하기 위해서, 별도의 화학적 처리 없이 해빈 모래 내에 포함된 하이드로탈사이트(Hydrotalcite)라는 광물이 포함된 자성분리입자를 이용한 방사성핵종 오염된 수질 정화처리는 오염수에서 매우 높은 효율로 방사성핵종을 제거할 수 있는 것을 확인할 수 있다. 이를 통해서, 현재 난제로 간주되고 있는 원전사고로 인한 방사성핵종으로 오염된 수질 정화를 위한 효과적인 제거제로서 자성분리입자의 다양한 응용분야가 기대된다.
As described above, in order to remove 137 Cs, 90 Sr, 85 Sr and gamma radionuclides, which are artificial radioactive nuclides in the water quality, assuming contamination due to nuclear test and nuclear accident, It can be confirmed that the radioactive nuclide contaminated water purification treatment using the magnetic separation particles including the mineral called the hydrotalcite can remove the radionuclide with a very high efficiency in the polluted water. Through this, various applications of magnetic separation particles are expected as an effective remover for the purification of water contaminated with radionuclides due to nuclear accident, which is regarded as a present difficulty.
Claims (8)
(b) 상기 자성분리입자를 수집하는 단계; 및
(c) 상기 자성분리입자를 이용하여 방사성핵종(radionuclide)으로 오염된 오염수를 정화하는 단계;를 포함하고,
상기 토양은 화산회토양인 것을 특징으로 하는 자성분리입자를 이용한 방사능 오염수 정화방법.(a) separating magnetically separated particles (MSP) from the soil using a magnetic material;
(b) collecting the magnetic separation particles; And
(c) purifying the contaminated water contaminated with the radionuclide using the magnetic separation particles,
Wherein the soil is a volcanic ash soil.
상기 자성분리입자는 중금속이 흡착된 하이드로탈사이트(Hydrotalcite) 입자를 포함하는 것을 특징으로 하는 자성분리입자를 이용한 방사능 오염수 정화방법.The method according to claim 1,
Wherein the magnetic separation particles comprise hydrotalcite particles adsorbed on a heavy metal.
상기 자성체는 2,000 내지 5,000G의 자력을 가지는 것을 특징으로 하는 자성분리입자를 이용한 방사능 오염수 정화방법.The method according to claim 1,
Wherein the magnetic material has a magnetic force of 2,000 to 5,000G.
상기 단계 (b)를 수행한 후, 수집된 자성분리입자를 물에 분산시킨 상태에서 초음파를 이용해 세척하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 자성분리입자를 이용한 방사능 오염수 정화방법.The method according to claim 1,
The method of claim 1, further comprising, after performing the step (b), washing the collected magnetic separation particles with ultrasonic waves while dispersing the collected magnetic separation particles in water.
상기 단계 (c)에서는 상기 자성분리입자가 충진된 카트리지에 오염수를 흘려보내 오염수 내의 방사성핵종을 흡착시키는 것을 특징으로 하는 자성분리입자를 이용한 방사능 오염수 정화방법.The method according to claim 1,
Wherein the step (c) comprises flowing the contaminated water into the cartridge filled with the magnetic separation particles to adsorb the radionuclide in the contaminated water.
상기 단계 (c)에서는 상기 자성분리입자를 오염수에 첨가하여 오염수 내의 방사성핵종을 흡착시킨 후, 방사성핵종이 흡착된 자성분리입자를 여과하는 것을 특징으로 하는 자성분리입자를 이용한 방사능 오염수 정화방법.The method according to claim 1,
Wherein the magnetic separation particles are added to the contaminated water to adsorb the radionuclides in the contaminated water, and then the magnetic separation particles adsorbed with the radioactive nuclear species are filtered. In the step (c) Way.
상기 방사성핵종은 세슘(Cs), 스트론튬(Sr) 아메리슘(Am), 카드뮴(Cd), 코발트(Co), 텔레리움(Te), 크롬(Cr), 주석(Sn) 및 이트륨(Y) 원소로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상인 것을 특징으로 하는 자성분리입자를 이용한 방사능 오염수 정화방법.The method according to claim 1,
The radionuclide is selected from the group consisting of cesium (Cs), strontium (Sr) americium (Am), cadmium (Cd), cobalt (Co), telerium (Te), chromium (Cr), tin Wherein the magnetic separation particles are at least one species selected from the group consisting of the above-mentioned magnetic separation particles.
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| KR20200035547A (en) | 2018-09-27 | 2020-04-06 | (주)에스지알테크 | Method of manufactuing activated carbon with iron nanoparticles for uranium contaminated groundwater and activated carbon manufactured thereby |
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- 2014-12-02 KR KR1020140170857A patent/KR101581278B1/en active IP Right Grant
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