KR101578623B1 - A method of making low-melting temperature glass to immobilize radioactive cesium spent filter - Google Patents

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KR101578623B1 KR1020140148059A KR20140148059A KR101578623B1 KR 101578623 B1 KR101578623 B1 KR 101578623B1 KR 1020140148059 A KR1020140148059 A KR 1020140148059A KR 20140148059 A KR20140148059 A KR 20140148059A KR 101578623 B1 KR101578623 B1 KR 101578623B1
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양재환
신진명
박장진
박근일
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한국원자력연구원
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Abstract

The present invention relates to a method for manufacturing low-melting point glass for stably solidifying a spent filter with trapped cesium and, more specifically, a method for manufacturing low-melting point glass, which comprises: mixing Bi_2O_3, SiO_2, and B_2O_3 powder, or raw materials in a predetermined proportion; and heating and quenching the mixture. By using the low-melting point glass according the present invention, a solidified material of a spent filter with cesium can be manufactured at a lower temperature than a conventional way to remarkably reduce an amount of cesium being volatile during thermal treatment. In addition, a ceramic solidified material of a spent filter with cesium manufactured by the method of the present invention has high density, excellent thermal stability, and leach resistance where radioactive materials leak at a remarkably low speed to be useful in converting a spent filter with trapped radioactive cesium into a stable solidified material.

Description

방사성 세슘 폐필터를 고화하기 위한 저온용융유리의 제조방법{A method of making low-melting temperature glass to immobilize radioactive cesium spent filter}BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention [0001] The present invention relates to a method for manufacturing a low-temperature melting glass for solidifying a radioactive cesium waste filter,

본 발명은 방사성 세슘이 포집된 세슘 폐필터를 고화체로 처리하기 위한 저온용융유리를 제조하는 방법 및 상기 제조방법에 의해 제조된 저온용융유리를 이용하여 방사성 세슘이 포집된 세슘 폐필터를 고화체로 제조하는 방법에 관한 것이다.The present invention relates to a method for producing a low-temperature molten glass for treating a cesium waste filter with radioactive cesium collected as a solid and a cesium waste filter for collecting radioactive cesium using a low-temperature molten glass produced by the above- .

현재 원자력 발전에 의해 생산되는 전력은 국내 전력 생산량의 약 40%를 차지하고 있으며, 원자력 발전의 결과 발생되는 사용후 핵연료는 매년 850톤 정도에 달하는 것으로 알려져 있다. 이러한 사용후 핵연료의 재활용 방안으로 크게 파이로프로세싱 (건식정련기술공정, Pyroprocessing)이 대두되고 있다. 파이로프로세싱이란, 고온(500 내지 650℃)의 용융염 매질 내에서 전기화학적 방법을 이용하여 사용후 핵연료로부터 우라늄(U) 및 초우라늄(TRU) 원소 등의 핵연료 물질을 회수하는 기술이다. 상기 파이로프로세싱의 전처리 과정으로 고온 휘발성산화 (voloxidation process) 공정이 수반되는데, 이때 휘발성 핵종(Kr, Xe, C-14, H-3 등) 및 준휘발성 핵종 (Cs, Tc, I 등)이 방출되게 된다. 따라서, 상기 핵종들이 시설 및 환경으로 방출이 되지 않도록 이를 포집하는 필터를 처리하는 기술과 상기 필터를 처분하기 위하여 안정한 고체상 잉곳(ingot)으로 제조하는 기술의 필요성이 강조되고 있다.At present, the power generated by nuclear power accounts for about 40% of domestic power generation, and the spent fuel resulting from nuclear power generation is known to reach 850 tons per year. Pyro-processing (dry refining technology process, pyroprocessing) is emerging as a way to recycle such spent fuel. Pyro processing is a technology for recovering uranium (U) and nuclear fuel materials such as ultra uranium (TRU) elements from spent nuclear fuel using an electrochemical method in a high temperature (500 to 650 ° C) molten salt medium. The pyrolysis process involves a voloxidation process in which volatile nuclides (Kr, Xe, C-14, H-3, etc.) and quasi-volatile nuclides (Cs, Tc, I, etc.) . Accordingly, there is a need for a technique for treating a filter that captures the nuclides so that they are not released to the facility and environment, and a technique for manufacturing a stable solid ingot for disposal of the filter.

이와 관련하여, 대한민국 등록특허 제0192128호 및 제1090344호에서는 석탄회 및 실리카 40-65 중량%, 알루미나 15-30 중량%, 철산화물 5-15 중량%, 몰리브데늄산화물 1-15 중량%, 크롬산화물 1-10 중량%, 및 바나듐산화물 1-10 중량%를 포함하는 고체매질을 이용하여 고온 화학적 흡착 방법에 의해 세슘을 선택적으로 분리하고 포집하는 기술을 제공하고 있다. 상기 선행특허는 파이로프로세싱 전처리 고온 열처리 공정 중 99%이상 휘발이 예상되는 반감기가 약 30년인 고방열 및 고방사능 핵종인 세슘(Cs-137)을 알루미노실리케이트 성분의 세라믹필터를 이용하여 안정한 세슘알루미노실리케이트(cesium aluminosilicates: (pollucite(CsAlSi2O6), CsAlSiO4, 및 CsAlSi5O12)상으로 선택적으로 포집함으로써, 사용후 핵연료의 방사선 및 열을 감소시켜 최종적으로 처분에 필요한 면적을 줄일 수 있음을 제시하고 있다.In this connection, in Korean Patent Nos. 0192128 and 1090344, 40-65 wt% of fly ash and silica, 15-30 wt% of alumina, 5-15 wt% of iron oxide, 1-15 wt% of molybdenum oxide, The present invention provides a technique for selectively separating and collecting cesium by a high-temperature chemical adsorption method using a solid medium containing 1-10 wt% of oxides and 1-10 wt% of vanadium oxides. The above-mentioned prior patent discloses a cesium (Cs-137) high thermal and high radioactive nuclide having a half-life of about 30%, which is expected to be 99% or more volatile in a high-temperature heat treatment process using an aluminosilicate ceramic filter, (CsAlSi 2 O 6 ), CsAlSiO 4 , and CsAlSi 5 O 12 ) to reduce the radiation and heat of the spent nuclear fuel and ultimately to reduce the area required for disposal It is suggested that

또한, 방사성 고준위 폐기물 처리를 위해 흔히 유리화 방법이 수행되었는데, 물리·화학적으로 견고한 유리 구조 속에 방사성 핵종들을 가두어 고체화 시켜 유리고화체로 만드는 것으로 조성과 공정 변수에 유연하고 방사성에 높은 저항성이 있는 장점이 있으나, 내침출성이 낮은 단점이 있다. W. J. Gray에 의하면, 상기 공정에서 세슘은 1000℃에서 5.5%, 1100℃에서 31%, 1200℃에서 100% 휘발된다. 따라서, 휘발된 세슘을 재처리해야 하는 공정의 어려움이 있을 뿐만 아니라(W. J., "Volatility of Some Potential High-Level Radioactive Waste Forms", Rad. Waste Mgmt., 1(2), 147-169 (1980)), 유리고화체 내에 함유할 수 있는 세슘은 최대 15 중량%로, 투입하는 고화제가 증가하여 폐기물량이 증가하는 문제점이 있다.In addition, the vitrification method has been frequently used for the treatment of radioactive high-level wastes, and it is advantageous that the radioactive nuclides are physically and chemically solidified to confine radionuclides to solidify them into glassy solid, which is flexible in composition and process parameters and highly resistant to radiation , There is a disadvantage in that the abrasion resistance is low. According to WJ Gray, cesium is volatilized at 5.5% at 1000 ° C, 31% at 1100 ° C and 100% at 1200 ° C in the above process. Thus, not only is there a difficulty in reprocessing volatilized cesium (WJ, "Volatility of Some Potential High-Level Radioactive Waste Forms", Rad. Waste Mgmt ., 1 (2), 147-169 ), Cesium which can be contained in the glass solidified material is maximum 15 wt%, which increases the amount of solidifying agent to be added, thereby increasing the amount of waste.

아울러, 유리 고화체를 감마선 조사기로 사용시, 비방사능 (Ci/g, specific activity)이 적기 때문에, 실제 산업체에서 감마선을 조사하기 위해 효율적으로 이용하는데 어려움이 있다(International Atomic Energy Agency, Feasibility of Separation and Utilization of Cesium and Strontium from High Level Liquid Waste, Technical Report Series No. 356, IAEA, Vienna(1993)).In addition, when a glass solidified material is used as a gamma ray irradiation apparatus, it is difficult to efficiently use gamma ray irradiation in a practical industry because it has a low specific activity (Ci / g) (International Atomic Energy Agency, Feasibility of Separation and Utilization of Cesium and Strontium from High Level Liquid Waste, Technical Report Series No. 356, IAEA, Vienna (1993)).

상기와 같이, 휘발성 세슘을 포집하는 기술과 방사성 고준위 폐기물을 유리화 하는 기술은 공지된 바 있으나 다양한 문제점이 존재하므로, 사용후 핵연료 고온 열처리 공정 중 발생되는 방사성 기체상 폐기물을 포집한 필터를 대상으로 고화체로 제조하는 새로운 방법이 요구되고 있는 실정이다.As described above, a technique for collecting volatile cesium and a technique for vitrifying radioactive high-level waste have been known, but there are various problems. Therefore, a filter that collects radioactive gaseous waste generated during a high temperature heat treatment process of spent nuclear fuel, A new method is required to fabricate the above-mentioned structure.

본 발명은 상기와 같은 종래 기술상의 문제점을 해결하기 위해 안출된 것으로, 본 발명자들은 사용후 핵연료 고온 열처리 공정 중 발생되는 방사성 기체상 폐기물을 안정한 고화체로 제조하는 기술개발을 위해 연구한 결과, 저온용융유리를 이용할 경우 기존의 고화매질에 비해 현저히 낮은 온도에서 안정한 고화체를 제조할 수 있음을 확인하고, 이에 기초하여 본 발명을 완성하게 되었다.DISCLOSURE OF THE INVENTION The present invention has been made in order to solve the problems of the prior art as described above. The present inventors have conducted research to develop a technique for producing a stable solid body of radioactive gaseous waste generated during a high temperature heat treatment process of a spent nuclear fuel, It has been confirmed that a stable solid can be produced at a temperature significantly lower than that of a conventional solidified medium by using glass, and the present invention has been completed on the basis thereof.

이에, 본 발명은 하기 단계를 포함하는 방사성 세슘 폐필터 처리용 저온용융유리의 제조 방법을 제공하는 것을 그 목적으로 한다:Accordingly, it is an object of the present invention to provide a method for producing a low-temperature molten glass for processing a radioactive cesium waste filter, comprising the steps of:

(a) Bi2O3, SiO2, 및 B2O3분말을 혼합하는 단계;(a) mixing Bi 2 O 3 , SiO 2 , and B 2 O 3 powder;

(b) 상기 혼합된 분말을 열처리하는 단계; 및(b) heat treating the mixed powder; And

(c) 상기 열처리된 물질을 증류수에 부어 급냉시키는 단계.(c) pouring the heat-treated material into distilled water and quenching it.

또한, 본 발명은 하기 단계를 포함하는 세슘폐필터 고화체 제조방법을 제공하는 것을 다른 목적으로 한다:It is another object of the present invention to provide a method for manufacturing a cesium waste filter solidified body comprising the steps of:

(1) 상기 저온용융유리를 분쇄하여 분말화하는 단계;(1) pulverizing and pulverizing the low-temperature molten glass;

(2) 세슘폐필터를 분쇄하여 분말화하는 단계;(2) crushing and pulverizing the cesium waste filter;

(3) 상기 저온용융유리 분말 및 상기 세슘폐필터 분말을 혼합하는 단계; 및(3) mixing the low-temperature molten glass powder and the cesium waste filter powder; And

(4) 상기 혼합된 분말을 열처리하여 소결시키는 단계.(4) heat-treating and sintering the mixed powder.

그러나, 본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 이상에서 언급한 과제에 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 과제들은 아래의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.However, the technical problem to be solved by the present invention is not limited to the above-mentioned problems, and other matters not mentioned can be clearly understood by those skilled in the art from the following description.

상기의 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 하기 단계를 포함하는 방사성 세슘 폐필터 처리용 저온용융유리의 제조 방법을 제공한다:In order to achieve the above object, the present invention provides a process for producing a low-temperature molten glass for processing a radioactive cesium waste filter comprising the steps of:

(a) Bi2O3, SiO2, 및 B2O3 분말을 혼합하는 단계;(a) mixing Bi 2 O 3 , SiO 2 , and B 2 O 3 powder;

(b) 상기 혼합된 분말을 열처리하는 단계; 및(b) heat treating the mixed powder; And

(c) 상기 열처리된 물질을 증류수에 부어 급냉시키는 단계.(c) pouring the heat-treated material into distilled water and quenching it.

본 발명의 일 구현예로, 상기 (a) 단계에서, Bi2O3, SiO2, 및 B2O3 분말을 각각 40-60 wt%, 10-30 wt%, 및 20-40 wt% 비율로 혼합할 수 있다.In one embodiment of the present invention, in the step (a), the Bi 2 O 3 , SiO 2 , and B 2 O 3 powders are mixed in an amount of 40-60 wt%, 10-30 wt%, and 20-40 wt% .

본 발명의 다른 구현예로, 상기 (b) 단계의 열처리는 1100-1300℃에서 1-3시간 동안 이루어질 수 있다.In another embodiment of the present invention, the heat treatment in step (b) may be performed at a temperature of 1100-1300 ° C for 1-3 hours.

또한, 본 발명은 하기 단계를 포함하는 세슘폐필터 고화체 제조방법을 제공한다:The present invention also provides a process for producing a cesium waste filter solidified body comprising the steps of:

(1) 상기 저온용융유리를 분쇄하여 분말화하는 단계;(1) pulverizing and pulverizing the low-temperature molten glass;

(2) 세슘폐필터를 분쇄하여 분말화하는 단계;(2) crushing and pulverizing the cesium waste filter;

(3) 상기 저온용융유리 분말 및 상기 세슘폐필터 분말을 혼합하는 단계; 및(3) mixing the low-temperature molten glass powder and the cesium waste filter powder; And

(4) 상기 혼합된 분말을 열처리하여 소결시키는 단계.(4) heat-treating and sintering the mixed powder.

본 발명의 일 구현예로, 상기 단계 (3)에서, 상기 저온용융유리 분말과 상기 세슘폐필터 분말을 6~9 : 1~4 질량비로 혼합할 수 있다.According to an embodiment of the present invention, in the step (3), the low temperature melting glass powder and the cesium waste filter powder may be mixed at a mass ratio of 6: 9: 1 to 4: 4.

본 발명의 다른 구현예로, 상기 단계 (4)의 열처리는 700-900℃에서 1-3시간 동안 이루어질 수 있다.In another embodiment of the present invention, the heat treatment in step (4) may be performed at 700-900 ° C for 1-3 hours.

본 발명의 파이로프로세싱의 전처리 공정 중 고온 휘발성 산화 공정에서 방출되는 방사성 세슘 산화물이 포집된 세슘 폐필터를 낮은 온도에서 열처리하여 고화체로 제작할 수 있는 저온용융유리는 세슘 폐필터에 적용시 700-900℃의 온도에서 간단하게 안정한 고화체 형태로 제조되어, 세슘이 포집 완료된 폐필터에서 세슘이 시설 및 환경으로 방출되는 것을 방지할 수 있고, 폐필터의 처분이 용이한 장점이 있다.The low-temperature molten glass, which can be prepared as a solid by heat-treating the cesium waste filter collected at the high-temperature volatile oxidation process during the pre-treatment of the pyro-processing of the present invention at a low temperature, C, it is possible to prevent the cesium from being released into the facility and the environment in the waste filter in which cesium has been collected, and it is easy to dispose of the waste filter.

또한, 본 발명에 따른 방법으로 제조된 세슘 폐필터 세라믹 잉곳은 열적 안정성이 우수하고, 밀도가 향상되어, 세슘을 다량으로 함유할 수 있으면서도, 방사성 세슘의 누출 속도가 매우 낮은 장점이 있어, 향상된 내침출성을 나타낸다.Further, the cesium waste filter ceramic ingot produced by the method of the present invention has an excellent thermal stability, an improved density, a large amount of cesium, and a very low leakage rate of radioactive cesium, .

아울러, 본 발명은 종래의 유리화 방법을 이용할 경우 유리화된 고화체안의 세슘이 쉽게 휘발되어 재처리해야만 했던 문제점을 극복하고, 세슘의 휘발율이 약 1% 이하로 저하된 세라믹 잉곳을 제공할 수 있다.In addition, the present invention can overcome the problem that cesium in vitrified solidified body is easily volatilized and reprocessed when using the conventional vitrification method, and can provide a ceramic ingot in which the volatility of cesium is lowered to about 1% or less.

도 1은 Bi2O3, SiO2 및 B2O3 분말을 다양한 질량비로 혼합하고 1200℃에서 열처리한 뒤 증류수에 부어 급냉시킨 후의 저온용융유리의 형상을 나타낸 사진이다.
도 2는 Bi2O3, SiO2 및 B2O3 분말을 다양한 질량비로 혼합하고 1200℃에서 열처리한 뒤 증류수에 부어 급냉시킨 후의 저온용융유리를 분말화한 뒤 X-Ray를 이용하여 회절분석을 실시한 결과를 나타낸 것이다.
도 3은 본 발명에 따른 저온용융유리와 세슘 폐필터를 분쇄한 뒤 6:4의 질량비로 혼합한 후 700℃에서 3시간 동안 소결하여 제조된 세슘이 함유된 세슘 폐필터 세라믹 잉곳의 사진이다.
도 4는 본 발명에 따른 저온용융유리와 세슘 폐필터를 분쇄한 뒤 6:4의 질량비로 혼합한 후 700-900℃에서 3시간 동안 소결하여 제조된 세슘이 함유된 세슘 폐필터 세라믹 잉곳을 분말화한 뒤 X-Ray를 이용하여 회절분석을 실시한 결과를 나타낸 것이다.
1 is a Bi 2 O 3, SiO 2 And B 2 O 3 powder at various mass ratios, heat-treated at 1200 ° C., poured into distilled water, and quenched.
Figure 2 is a Bi 2 O 3, SiO 2 And B 2 O 3 powder were mixed at various mass ratios and heat-treated at 1200 ° C., and then quenched by pouring in distilled water. The resultant low-temperature molten glass was pulverized and then subjected to diffraction analysis using X-ray.
FIG. 3 is a photograph of a cesium-containing waste filter ceramic ingot prepared by pulverizing a low-temperature melting glass and a cesium waste filter according to the present invention, mixing the mixture at a mass ratio of 6: 4, and sintering at 700 ° C for 3 hours.
FIG. 4 is a graph showing the relationship between the cesium-containing waste filter ceramic ingot prepared by pulverizing the low-temperature melting glass and the cesium waste filter according to the present invention, mixing the mixture at a mass ratio of 6: 4, and sintering at 700-900 ° C. for 3 hours. And then diffracted by X-ray.

이하, 본 발명을 상세히 설명한다.
Hereinafter, the present invention will be described in detail.

본 발명은 하기 단계를 포함하는 방사성 세슘 폐필터 처리용 저온용융유리의 제조 방법을 제공한다:The present invention provides a process for producing a low temperature molten glass for processing a radioactive cesium waste filter comprising the steps of:

(a) Bi2O3, SiO2, 및 B2O3 분말을 혼합하는 단계;(a) mixing Bi 2 O 3 , SiO 2 , and B 2 O 3 powder;

(b) 상기 혼합된 분말을 열처리하는 단계; 및(b) heat treating the mixed powder; And

(c) 상기 열처리된 물질을 증류수에 부어 급냉시키는 단계.(c) pouring the heat-treated material into distilled water and quenching it.

즉, 본 발명은 낮은 온도의 열처리로 안정한 세슘폐필터 고화체를 제조하기 위해 원료물질인 Bi2O3, SiO2 및 B2O3 분말을 특정비율로 혼합하고 열처리한 뒤 급냉하는 조작을 통해 저온용융유리를 제조하는 것에 특징이 있다.That is, in order to produce a cesium waste filter solidified by a low-temperature heat treatment, the present invention uses raw materials Bi 2 O 3 , SiO 2 And B 2 O 3 powder are mixed at a specific ratio, followed by heat treatment, followed by quenching, to produce a low-temperature molten glass.

단계 (a)에서는, Bi2O3, SiO2, 및 B2O3 분말을 혼합하며, 바람직하게는 각각 40-60 wt%, 10-30 wt%, 및 20-40 wt% 비율로 혼합한다. 또한, 각 분말의 균질한 혼합을 위해 막자를 이용해서 10분 이상 혼합을 실시하는 것이 바람직하지만, 이것으로 제한되는 것은 아니다. In step (a), Bi 2 O 3 , SiO 2 , and B 2 O 3 powders are mixed and preferably mixed at a ratio of 40-60 wt%, 10-30 wt%, and 20-40 wt%, respectively . In addition, although mixing is preferably performed for 10 minutes or more using a mortar for homogeneous mixing of each powder, it is not limited thereto.

단계 (b)에서는, 단계 (a)에 의해 혼합된 분말을 열처리하며, 보다 구체적으로는 혼합된 분말을 알루미나 도가니에 넣고 1100-1300℃에서 1-3 시간 동안 열처리하는 것이 바람직하지만, 이것으로 제한되는 것은 아니다. 또한, 열처리 시, 분당 5-10℃ 정도로 승온하며 열처리 시 챔버 안은 공기 분위기로 유지하는 것이 바람직하지만, 이것으로 제한되는 것은 아니며, 고농도의 산소 분위기로 열처리를 해도 무방하다. 하지만 아르곤이나 질소 등 불활성 기체를 사용할 경우 원료물질의 산화에 필요한 산소의 공급이 어려울 수 있으므로 가급적 피해야 한다.In the step (b), it is preferable that the mixed powder is heat-treated in step (a), more specifically, the mixed powder is put into an alumina crucible and heat-treated at 1100-1300 ° C for 1-3 hours. It is not. In the heat treatment, it is preferable to raise the temperature to about 5-10 DEG C per minute and maintain the chamber atmosphere in the air atmosphere at the time of the heat treatment, but the present invention is not limited thereto, and the heat treatment may be performed in a high oxygen atmosphere. However, when inert gas such as argon or nitrogen is used, the supply of oxygen necessary for oxidation of raw materials may be difficult and should be avoided as much as possible.

단계 (c)에서는, 단계 (b)에 의해 열처리된 물질(혼합분말)을 증류수에 부어 급냉시키며, 이 때 고온에서 용융된 물질을 공기 중으로 꺼내게 되면 급속히 냉각되어 굳어지므로 신속히 증류수에 들이부어 굳어지게 하는 것이 중요하다. 급냉 과정을 통해 결정이 생성되는 것을 방지될 뿐만 아니라 유도물질의 형성이 유도될 수 있다.In step (c), the substance (mixed powder) heat-treated in step (b) is poured into distilled water and quenched. When the molten material is taken out into the air at high temperature, the material rapidly cools and hardens, It is important to do. The formation of crystals can be prevented as well as the formation of the inducing material can be induced through the quenching process.

본 발명의 일 실시예에서는, Bi2O3, SiO2, 및 B2O3 분말의 중량%를 다양하게 조정하면서 혼합분말을 제조한 후, 이를 열처리하고 급냉하여 저온용융유리를 제조하고(실시예 1 참조), 이의 구조를 확인한 결과, 제조된 저온융유리가 비결정성의 물질로 구성되었으며, 원하는 유리구조가 생성되었음을 확인하였다(실시예 2 참조).In one embodiment of the present invention, a mixed powder is prepared by variously adjusting the weight percentages of Bi 2 O 3 , SiO 2 , and B 2 O 3 powders, followed by heat treatment and quenching to prepare a low temperature molten glass (See Example 1). As a result, it was confirmed that the produced cold-tempered glass was composed of an amorphous substance and a desired glass structure was formed (see Example 2).

본 발명에 따른 방법에 의해 제조된 저온용융유리는 세슘이 포집된 세슘 폐필터를 처리하기 위한 고화체를 제조하는데 유용하게 사용될 수 있으며, 상기 저온용융유리를 이용하여 제조된 고화체는 열적 안정성이 우수하고, 밀도가 높으며, 내침출성이 우수한 장점이 있다.The low temperature molten glass produced by the method according to the present invention can be usefully used for producing a solidified material for treating a cesium waste filter in which cesium is captured, and the solidified material produced using the low temperature molten glass has excellent thermal stability , The density is high, and the abrasion resistance is excellent.

이에, 본 발명의 다른 양태로서, 본 발명은 하기 단계를 포함하는 세슘폐필터 고화체 제조방법을 제공한다:Thus, as another aspect of the present invention, the present invention provides a process for producing a cesium waste filter solidified body comprising the steps of:

(1) 상기 저온용융유리를 분쇄하여 분말화하는 단계;(1) pulverizing and pulverizing the low-temperature molten glass;

(2) 세슘폐필터를 분쇄하여 분말화하는 단계;(2) crushing and pulverizing the cesium waste filter;

(3) 상기 저온용융유리 분말 및 상기 세슘폐필터 분말을 혼합하는 단계; 및(3) mixing the low-temperature molten glass powder and the cesium waste filter powder; And

(4) 상기 혼합된 분말을 열처리하여 소결시키는 단계.(4) heat-treating and sintering the mixed powder.

단계 (1)에서는, 본 발명에 따른 방법으로 제조된 저온용융유리를 분쇄하여 분말화한다.In step (1), the low-temperature molten glass produced by the method according to the present invention is pulverized and pulverized.

단계 (2)에서는, 처리하고자 하는 세슘폐필터를 분쇄하여 분말화한다. In step (2), the cesium waste filter to be treated is pulverized and pulverized.

단계 (3)에서는, 단계 (1) 및 단계 (2)에 의해 준비된 저온용융유리 분말과 세슘폐필터 분말을 혼합한다. 세슘폐필터 함량이 적을수록 고화체의 물성은 더욱 향상되는 경향이 있기 때문에, 세슘폐필터의 함량은 40 wt% 이내로 조정되는 것이 바람직하며, 보다 바람직하게는 저온용융유리 분말과 세슘폐필터 분말을 6~9 : 1~4 질량비로 혼합할 수 있으며, 가장 바람직하게는 6:4의 질량비로 혼합할 수 있다. 또한, 각 분말의 균질한 혼합을 위해 막자를 이용해서 10분 이상 혼합을 실시하는 것이 바람직하지만, 이것으로 제한되는 것은 아니다. In step (3), the low temperature melting glass powder prepared by steps (1) and (2) and the cesium waste filter powder are mixed. It is preferable that the content of the cesium waste filter is adjusted to be within 40 wt%, and more preferably, the content of the cesium waste filter powder and the cesium waste filter powder is controlled to be 6 To 9: 1 to 4 mass ratio, and most preferably 6: 4 mass ratio. In addition, although mixing is preferably performed for 10 minutes or more using a mortar for homogeneous mixing of each powder, it is not limited thereto.

단계 (4)에서는, 단계 (3)에 의해 혼합된 분말을 열처리하여 소결시켜 세슘폐필터 고화체를 제조하며, 보다 구체적으로, 혼합된 분말은 알루미나 도가니에 담겨지게 되고 열처리로에서 700-900℃에서 1-3 시간 동안 열처리하는 것이 바람직하지만, 이것으로 제한되는 것을 아니다. 이 때, 열처리 온도가 높을수록 고화체의 기계적, 화학적 물성이 강화되는 반면, 열처리 과정에서의 세슘 휘발률은 낮은 온도에 비해 상대적으로 증가하게 된다.In step (4), the mixed powder is heat-treated and sintered in step (3) to produce a cesium waste filter solidified body. More specifically, the mixed powder is contained in an alumina crucible and heated in a heat treatment furnace at 700-900 ° C The heat treatment is preferably performed for 1 to 3 hours, but is not limited thereto. In this case, the higher the heat treatment temperature, the higher the mechanical and chemical properties of the solidified body, while the cesium volatilization rate during the heat treatment process is relatively increased compared with the lower temperature.

본 발명의 다른 실시예에 따르면, 저온용융유리와 세슘 폐필터를 혼합한 뒤 열처리하여 세슘 폐필터 고화체를 제조하고(실시예 3 참조), 세슘 침출률을 측정한 결과, 열처리 온도에 따라 5.89-8.42×10-2g/m2·day로 측정되어 저온용융유리의 고화매질로서의 우수성을 확인하였다(실시예 4 참조).According to another embodiment of the present invention, a cesium waste filter solidified body is prepared by mixing a low-temperature melting glass and a cesium waste filter and then heat-treating the cesium waste filter solidified body (see Example 3). As a result of measuring the cesium leaching rate, is measured with a 8.42 × 10 -2 g / m 2 · day was confirmed the superiority as a solidifying medium at a low temperature melting glass (see example 4).

또한, 본 발명의 제조방법에 의해 제조된 저온용융유리를 이용하여 제작한 세슘 폐필터 고화체는 세슘 휘발율이 약 1% 이하이고, 열적 안정성이 높으며, 세슘 휘발율이 매우 낮아, 내침출성이 향상되는 장점이 있다
In addition, the cesium waste filter solid body manufactured using the low-temperature molten glass produced by the manufacturing method of the present invention has a cesium volatilization rate of about 1% or less, a high thermal stability, a low cesium volatilization rate, There are advantages to being

이하, 본 발명의 이해를 돕기 위하여 바람직한 실시예를 제시한다. 그러나 하기의 실시예는 본 발명을 보다 쉽게 이해하기 위하여 제공되는 것일 뿐, 하기 실시예에 의해 본 발명의 내용이 한정되는 것은 아니다.
Hereinafter, preferred embodiments of the present invention will be described in order to facilitate understanding of the present invention. However, the following examples are provided only for the purpose of easier understanding of the present invention, and the present invention is not limited by the following examples.

[[ 실시예Example ]]

실시예Example 1. 방사성 세슘  1. Radioactive cesium 폐필터Waste filter 처리용 저온용융유리 제조 Manufacture of low temperature melting glass for processing

Bi2O3, SiO2, 및 B2O3 분말의 중량%를 다양하게 조정하면서 알루미나 막자사발에 넣고 막자로 10분 이상 저어주어 분말을 최대한 균질하게 혼합하여, 총 5종류의 혼합분말을 제조하였다. 각 혼합분말의 구체적인 함량은 하기 표 1에 나타내었다.Bi 2 O 3 , SiO 2 , and B 2 O 3 powders were mixed in alumina mortar bowl and stirred for 10 minutes or more to uniformly mix powders as much as possible to prepare a total of five kinds of mixed powders Respectively. The specific contents of the respective mixed powders are shown in Table 1 below.

구분division No. 1No. One No. 2No. 2 No. 3No. 3 No. 4No. 4 No. 5No. 5 Bi2O3 Bi 2 O 3 60 wt%60 wt% 50 wt%50 wt% 50 wt%50 wt% 50 wt%50 wt% 40 wt%40 wt% SiO2 SiO 2 20 wt%20 wt% 30 wt%30 wt% 25 wt%25 wt% 20 wt%20 wt% 20 wt%20 wt% B2O3 B 2 O 3 20 wt%20 wt% 20 wt%20 wt% 25 wt%25 wt% 30 wt%30 wt% 40 wt%40 wt%

혼합된 분말을 알루미나 도가니에 넣고 열처리로에 장입한 후 분당 10℃로 승온하여 1200℃의 공기분위기에서 1시간 동안 열처리하였다. 이 후 열처리된 시료가 상온의 공기에서 냉각되어 굳어지지 않도록 급히 꺼내고 미리 준비된 증류수에 들이부어 급냉시켜 유리구조가 형성되도록 유도하였다. 시료가 식은 후 증류수로부터 시료를 회수하고 건조기에서 1일 동안 건조시켜 남아있는 수분을 제거하여 저온용융유리를 제조하였고, 제조된 저온용융유리의 사진을 도 1에 나타내었다.
The mixed powder was placed in an alumina crucible, charged into a heat treatment furnace, and then heated to 10 ° C per minute and heat-treated in an air atmosphere at 1200 ° C for 1 hour. After that, the heat-treated specimens were cooled rapidly in air at room temperature, so that they could not be hardened. Then, they were quickly poured into distilled water and quenched to form a glass structure. After the sample was cooled, the sample was recovered from the distilled water and dried in a dryer for 1 day to remove the residual moisture, thereby producing a low-temperature molten glass. FIG. 1 shows a photograph of the produced low-temperature molten glass.

실시예 2. 저온용융유리의 회절분석Example 2. Diffraction analysis of low temperature molten glass

상기 실시예 1에서 제조된 5종류의 저온용융유리의 구조를 확인하기 위해, X-선 회절분석을 실시하였고, 그 결과를 도 2에 나타내었다.In order to confirm the structure of the five types of low-temperature molten glass produced in Example 1, an X-ray diffraction analysis was carried out, and the results are shown in Fig.

도 2에 나타낸 바와 같이, 2θ 각 25-32도에 걸쳐 넓은 구릉이 형성된 것을 제외하면 다른 피크를 찾을 수 없음을 확인할 수 있었다. 상기 결과로부터, 상기 실시예 1에서 제조된 1-5번의 저온융유리 모두 비결정성의 물질로 구성되었으며, 원하는 유리구조가 생성되었음을 알 수 있었다.
As shown in Fig. 2, it was confirmed that no other peak could be found except for the formation of wide hills over the 2? Angle of 25-32 degrees. From the above results, it can be seen that all of the low temperature glass 1 to 5 prepared in Example 1 was composed of amorphous material and a desired glass structure was generated.

실시예 3. 저온용융유리를 이용한 세슘폐필터 고화체의 제조Example 3: Preparation of cesium waste filter solidified body using low-temperature molten glass

상기 실시예 1에서 제조된 저온융유리들 중 No. 2 저온용융유리와 세슘이 필터 단위질량당 0.1 g 포집된 세슘 폐필터를 질량비 6:4로 준비하고 디스크밀을 이용하여 10 내지 60μm가 되도록 분쇄 후 분말 혼합기를 이용하여 혼합하였다. 혼합된 분말을 알루미나 도가니에 넣고 열처리로에 장입한 후 대기 분위기하에서 10℃/분의 속도로 각각 750℃, 800℃, 및 850℃까지 승온시켜 3시간 동안 소결하여 세슘 폐필터 고화체를 제조하였고, 제조된 고화체의 사진을 도 3에 나타내었다.
Of the cryogenic temper glasses produced in Example 1, 2 Low-temperature glass melt and cesium were prepared at a mass ratio of 6: 4 with 0.1 g of cesium waste filter per mass of the filter unit. The mixture was pulverized using a disk mill to a particle size of 10 to 60 μm and then mixed using a powder mixer. The mixed powders were placed in an alumina crucible, charged into a heat treatment furnace, and then heated to 750 ° C, 800 ° C, and 850 ° C at a rate of 10 ° C / min in an atmospheric air to sinter the compacts for 3 hours, A photograph of the prepared solid is shown in Fig.

실시예 4. 세슘폐필터 고화체의 침출특성 검증Example 4. Verification of Leaching Characteristics of Cesium Waste Filter Solids

상기 실시예 3에서 제조된 세슘 폐필터 고화체의 침출 특성을 분석하기 위해 고화체로부터 침출속도를 구하였다. 침출실험은 상기 세슘 폐필터 세라믹 잉곳을 분쇄하고 100 메쉬 이하로 존재하는 분말을 회수하여 수행되었다. 상기 회수된 분말을 증류수에 넣은 후 90℃에서 7일 동안 반응시켰고, 침출액에 존재하는 세슘의 함유량을 분석하여 침출속도를 산출하였고, 그 결과를 표 2에 나타내었다.In order to analyze the leaching characteristics of the cesium waste filter solidified material prepared in Example 3, the leaching rate from the solidified material was determined. Leaching experiments were carried out by crushing the cesium waste filter ceramic ingot and recovering powder present at less than 100 mesh. The recovered powder was put in distilled water and reacted at 90 ° C. for 7 days. The content of cesium present in the leached solution was analyzed to calculate the leaching rate. The results are shown in Table 2.

세슘 폐필터중
Cs 함유량
[g-Cs/g-filter]
Of cesium waste filter
Cs content
[g-Cs / g-filter]
열처리온도
[℃]
Heat treatment temperature
[° C]
침출핵종
[g/m2·day]
Leaching radionuclide
[g / m 2 · day]
고화체밀도
[g/㎤]
Solid state density
[g / cm3]
CsCs
15

15
750750 8.42 x 10-2 8.42 x 10 -2 2.652.65
800800 7.31 x 10-2 7.31 x 10 -2 2.392.39 850850 5.89 x 10-2 5.89 x 10 -2 2.232.23

표 2에 나타낸 바와 같이, 저온용융유리를 이용하여 제작된 세슘 폐필터 고화체의 세슘의 침출률은 각 소결 온도별로 750℃에서 8.42 x 10-2g/(m2·day), 800℃에서 7.31 x 10-2g/(m2·day), 850℃에서 5.89 x 10-2g/(m2·day)로 나타남을 확인할 수 있었다. 상기 결과로부터, 저온용융유리를 이용하여 제작한 세슘 폐필터 고화체의 세슘의 침출 속도가 상당히 낮은바, 본 발명의 저온용융유리가 방사성 세슘 폐필터를 처리하는데 매우 효과적임을 알 수 있었다.As shown in Table 2, the cesium leaching rate of the cesium waste filter solid made using the low-temperature melting glass was 8.42 x 10 -2 g / (m 2 · day) at 750 ° C., 7.31 x 10 -2 g / (m 2 · day) and 5.89 × 10 -2 g / (m 2 · day) at 850 ° C. From the above results, it was found that the low temperature glass of the present invention is very effective for treating the radioactive cesium waste filter, since the cesium leaching rate of the cesium waste filter solid made using the low temperature melting glass is considerably low.

실시예 5. 세슘 폐필터 고화체의 상 분석Example 5. Phase analysis of cesium waste filter solid

세슘이 0.15 g-Cs/g-filter 포집된 석탄회 필터를 사용하고, 열처리 온도를 700-900℃로 하였다는 점을 제외하고, 실시예 3과 동일한 방법으로 세슘 폐필터 고화체를 제조한 후, 상기 세슘 폐필터 고화체의 상을 분석하기 위해 X-선 회절 분석(XRD, Simens, D-5000)을 수행하였고, 그 결과를 도 4에 나타내었다.The cesium waste filter solidified body was prepared in the same manner as in Example 3, except that cesium filtered with a 0.15 g-Cs / g-filter flyash filter and the heat treatment temperature was changed to 700-900 ° C. X-ray diffraction analysis (XRD, Simens, D-5000) was performed to analyze the phase of the cesium waste filter solidified body, and the result is shown in FIG.

도 4에 나타낸 바와 같이, 주요피크들의 위치에 따라서 고화체의 세슘은 안정한 폴루사이트(pollucite, CsAlSi2O6)로 존재함을 확인할 수 있었다.
As shown in FIG. 4, it was confirmed that solid cesium was present as stable pollucite (CsAlSi 2 O 6 ) according to the positions of main peaks.

전술한 본 발명의 설명은 예시를 위한 것이며, 본 발명이 속하는 기술분야의 통상의 지식을 가진 자는 본 발명의 기술적 사상이나 필수적인 특징을 변경하지 않고서 다른 구체적인 형태로 쉽게 변형이 가능하다는 것을 이해할 수 있을 것이다. 그러므로 이상에서 기술한 실시예들은 모든 면에서 예시적인 것이며 한정적이 아닌 것으로 이해되어야 한다.It will be understood by those skilled in the art that the foregoing description of the present invention is for illustrative purposes only and that those of ordinary skill in the art can readily understand that various changes and modifications may be made without departing from the spirit or essential characteristics of the present invention. will be. It is therefore to be understood that the above-described embodiments are illustrative in all aspects and not restrictive.

Claims (6)

하기 단계를 포함하는 방사성 세슘 폐필터 처리용 저온용융유리의 제조 방법 :
(a) Bi2O3, SiO2, 및 B2O3 분말을 혼합하는 단계;
(b) 상기 혼합된 분말을 열처리하는 단계; 및
(c) 상기 열처리된 물질을 증류수에 부어 급냉시키는 단계.
A method for producing a low-temperature molten glass for processing a radioactive cesium waste filter comprising the steps of:
(a) mixing Bi 2 O 3 , SiO 2 , and B 2 O 3 powder;
(b) heat treating the mixed powder; And
(c) pouring the heat-treated material into distilled water and quenching it.
제1항에 있어서, 상기 (a) 단계에서, Bi2O3, SiO2, 및 B2O3 분말을 각각 40-60 wt%, 10-30 wt%, 및 20-40 wt% 비율로 혼합하는 것을 특징으로 하는, 제조 방법.
The method according to claim 1, wherein in step (a), Bi 2 O 3 , SiO 2 , and B 2 O 3 powders are mixed at a ratio of 40-60 wt%, 10-30 wt%, and 20-40 wt% ≪ / RTI >
제 1항에 있어서,
상기 (b) 단계의 열처리는 1100-1300℃에서 1-3시간 동안 이루어지는 것을 특징으로 하는, 제조 방법.
The method according to claim 1,
Wherein the heat treatment in step (b) is performed at a temperature of 1100-1300 占 폚 for 1-3 hours.
하기 단계를 포함하는 세슘폐필터 고화체 제조방법:
(1) 제1 항 내지 제3항 중 어느 한 항에 따른 제조 방법에 의해 제조된 저온용융유리를 분쇄하여 분말화하는 단계;
(2) 세슘폐필터를 분쇄하여 분말화하는 단계;
(3) 상기 저온용융유리 분말 및 상기 세슘폐필터 분말을 혼합하는 단계; 및
(4) 상기 혼합된 분말을 열처리하여 소결시키는 단계.
CLAIMS What is claimed is: 1. A method for preparing a cesium waste filter solidified body comprising the steps of:
(1) pulverizing and pulverizing the low-temperature molten glass produced by the manufacturing method according to any one of claims 1 to 3;
(2) crushing and pulverizing the cesium waste filter;
(3) mixing the low-temperature molten glass powder and the cesium waste filter powder; And
(4) heat-treating and sintering the mixed powder.
제4항에 있어서, 상기 단계 (3)에서, 상기 저온용융유리 분말과 상기 세슘폐필터 분말을 6~9 : 1~4 질량비로 혼합하는 것을 특징으로 하는, 제조 방법.
5. The method according to claim 4, wherein in the step (3), the low-temperature molten glass powder and the cesium waste filter powder are mixed at a mass ratio of 6: 9: 1 to 4: 4.
제4항에 있어서, 상기 단계 (4)의 열처리는 700-900℃에서 1-3시간 동안 이루어지는 것을 특징으로 하는, 제조 방법.5. The method according to claim 4, wherein the heat treatment in step (4) is performed at 700-900 占 폚 for 1-3 hours.
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