KR101548539B1 - 그래핀-함유 리모트 형광 복합체 및 이의 제조방법 - Google Patents
그래핀-함유 리모트 형광 복합체 및 이의 제조방법 Download PDFInfo
- Publication number
- KR101548539B1 KR101548539B1 KR1020140154314A KR20140154314A KR101548539B1 KR 101548539 B1 KR101548539 B1 KR 101548539B1 KR 1020140154314 A KR1020140154314 A KR 1020140154314A KR 20140154314 A KR20140154314 A KR 20140154314A KR 101548539 B1 KR101548539 B1 KR 101548539B1
- Authority
- KR
- South Korea
- Prior art keywords
- graphene
- phosphor
- polymer
- composite
- fluorescent
- Prior art date
Links
Images
Classifications
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C09—DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
- C09K—MATERIALS FOR MISCELLANEOUS APPLICATIONS, NOT PROVIDED FOR ELSEWHERE
- C09K11/00—Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials
- C09K11/08—Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials containing inorganic luminescent materials
Landscapes
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Inorganic Chemistry (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
- Materials Engineering (AREA)
- Organic Chemistry (AREA)
- Luminescent Compositions (AREA)
Abstract
그래핀-함유 리모트 형광 복합체, 및 상기 그래핀-함유 리모트 형광 복합체의 제조방법에 관한 것이다.
Description
본원은, 그래핀-함유 리모트 형광 복합체 및 상기 그래핀-함유 리모트 형광 복합체의 제조방법에 관한 것이다.
백색 발광 다이오드(LED)의 도입은 저출력 소비, 긴 수명, 고발광 효율, 및 환경친화적 특성으로 인해 조명 기술 분야에서 혁명이다. 일반적인 조명들의 대부분은 형광체-변환 백색 LED를 기반으로 한다. 이러한 타입은 황색 형광체(Y3Al5O12: Ce3+)를 이용한 청색-발광 InGaN 청색 LED에 의해 발생된다. 인간의 눈은 청색 및 황색 발광의 조합에 의해 백색 광을 감지한다.
그러나, 상기 타입의 백색 LED는 실리콘 레진과 같은 봉합재(encapsulant)를 사용하기 때문에 열응력에 대한 단점을 가진다. 리모트 형광체(remote phosphor, RP)는 열응력의 감소에 대한 대안이 될 수 있다. 그러나, 백색 발광 다이오드를 위한 고분자-기재 물질을 사용하는 리모트 형광체는 LED의 열 발생으로부터 기인되는 열응력에 관한 몇몇의 도전을 가진다.
이와 관련하여, 대한민국 공개특허 제2014-0102368호는 발광 다이오드용 그래핀이 코팅된 형광체에 대하여 개시하고 있다.
본원은, 그래핀-함유 리모트 형광 복합체, 및 상기 그래핀-함유 리모트 형광 복합체의 제조방법을 제공하고자 한다.
그러나, 본원이 해결하고자 하는 과제는 이상에서 언급한 과제로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 과제들은 아래의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
본원의 제 1 측면은, 그래핀이 분산된 고분자 복합체; 및, 상기 고분자 복합체에 분산된 형광체를 포함하는, 그래핀-함유 리모트 형광 복합체를 제공한다.
본원의 제 2 측면은, 그래핀을 고분자에 분산시켜 고분자 복합체를 형성하는 단계; 및, 상기 고분자 복합체에 형광체를 분산시켜 그래핀-함유 형광 복합체를 수득하는 단계를 포함하는, 그래핀-함유 리모트 형광 복합체의 제조방법을 제공한다.
본원의 일 구현예에 따르면, 리모트 형광체에 열전도도가 뛰어난 그래핀 물질을 혼합함으로써 열적 특성 및 유연성이 향상된 그래핀-함유 리모트 형광 복합체 및 이의 제조방법을 제공한다. 구체적으로, 그래핀을 고분자에 분산시켜 용매 교환법에 의해 고분자 복합체를 형성하고, 상기 고분자 복합체에 형광체를 분산시켜 그래핀-함유 리모트 형광 복합체를 제조하는 방법이다. 본원의 일 구현예 중 하나에 따르면, 그래핀-함유 리모트 형광 복합체는 고분자 필름 타입으로 구성되어 있어, 열적으로 불안정한 리모트 형광체에 그래핀을 혼합하여 열적 특성을 향상 시킴과 동시에 유연성을 제공할 수 있다. 더불어, 기존 산화물 나노 입자보다 뛰어난 전자 이동 특성을 가지는 나노 물질을 전하 수집체 내에 형성시킴으로써 전자 수집 특성을 개선할 수 있다. 또한, 빠른 전자 수집 특성에 기인하여 광 흡수체 및 유기반도체의 정공과의 재결합 발생이 줄어들어 개방 전압과 충전율(fill factor)을 향상시키고, 이와 같은 특성에 기인하여 고효율 태양전지를 구현할 수 있다. 이러한 그래핀-함유 리모트 형광 복합체는 향상된 열적 특성에 기인하여 고출력 LED용 리모트 형광체로서 이용할 수 있다.
도 1은, 본원의 일 구현예에 있어서 용매 교환 방법에 의해 그래핀/고분자 물질을 제조하는 과정을 개략적으로 나타낸 모식도이다.
도 2의 a 및 b는, 본원의 일 실시예에 있어서 각각 Y3Al5O12: Ce3 + 형광체의 XRD 패턴 및 광발광 특성을 나타낸 스펙트럼이다.
도 3의 a 및 b는, 본원의 일 실시예에 있어서 각각 Hummers 방법에 의한 C(1s) rGO(reduced graphene oxide)의 XPS 데이터, 및 그래핀/PDMS 및 PDMS 막의 투과율을 비교하여 나타낸 스펙트럼이다.
도 4는, 본원의 일 실시예에 있어서 형광체 막(phosphor film, PF)과 그래핀 형광체 막(graphene phosphor film, GPF)의 발광 스펙트럼을 비교한 그래프이다.
도 5의 a 및 b는, 본원의 일 실시예에 있어서 각각 GPF 시스템의 전계 발광 스펙트럼 및 20 mA 이하 전류 하에서 국제조명위원회(CIE) 색 좌표를 나타낸 그래프이다.
도 6의 a 및 b는, 본원의 일 실시예에 있어서 각각 PF 및 GPF의 온도에 따른 비교 강도를 나타낸 그래프 및 열화상 카메라를 사용하여 열적 특성을 나타낸 것이다.
도 2의 a 및 b는, 본원의 일 실시예에 있어서 각각 Y3Al5O12: Ce3 + 형광체의 XRD 패턴 및 광발광 특성을 나타낸 스펙트럼이다.
도 3의 a 및 b는, 본원의 일 실시예에 있어서 각각 Hummers 방법에 의한 C(1s) rGO(reduced graphene oxide)의 XPS 데이터, 및 그래핀/PDMS 및 PDMS 막의 투과율을 비교하여 나타낸 스펙트럼이다.
도 4는, 본원의 일 실시예에 있어서 형광체 막(phosphor film, PF)과 그래핀 형광체 막(graphene phosphor film, GPF)의 발광 스펙트럼을 비교한 그래프이다.
도 5의 a 및 b는, 본원의 일 실시예에 있어서 각각 GPF 시스템의 전계 발광 스펙트럼 및 20 mA 이하 전류 하에서 국제조명위원회(CIE) 색 좌표를 나타낸 그래프이다.
도 6의 a 및 b는, 본원의 일 실시예에 있어서 각각 PF 및 GPF의 온도에 따른 비교 강도를 나타낸 그래프 및 열화상 카메라를 사용하여 열적 특성을 나타낸 것이다.
아래에서는 첨부한 도면을 참조하여 본원이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 본원의 실시예를 상세히 설명한다. 그러나 본원은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시예에 한정되지 않는다. 그리고 도면에서 본원을 명확하게 설명하기 위해서 설명과 관계없는 부분은 생략하였으며, 명세서 전체를 통하여 유사한 부분에 대해서는 유사한 도면 부호를 붙였다.
본원 명세서 전체에서, 어떤 부분이 다른 부분과 “연결”되어 있다고 할 때, 이는 “직접적으로 연결”되어 있는 경우뿐 아니라, 그 중간에 다른 소자를 사이에 두고 “전기적으로 연결”되어 있는 경우도 포함한다.
본원 명세서 전체에서, 어떤 부재가 다른 부재 “상에” 위치하고 있다고 할 때, 이는 어떤 부재가 다른 부재에 접해 있는 경우뿐 아니라 두 부재 사이에 또 다른 부재가 존재하는 경우도 포함한다.
본원 명세서 전체에서, 어떤 부분이 어떤 구성 요소를 “포함” 한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성 요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성 요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다. 본원 명세서 전체에서 사용되는 정도의 용어 “약”, “실질적으로” 등은 언급된 의미에 고유한 제조 및 물질 허용오차가 제시될 때 그 수치에서 또는 그 수치에 근접한 의미로 사용되고, 본원의 이해를 돕기 위해 정확하거나 절대적인 수치가 언급된 개시 내용을 비양심적인 침해자가 부당하게 이용하는 것을 방지하기 위해 사용된다. 본원 명세서 전체에서 사용되는 정도의 용어 “~(하는) 단계” 또는 “~의 단계”는 “~ 를 위한 단계”를 의미하지 않는다.
본원 명세서 전체에서, 마쿠시 형식의 표현에 포함된 “이들의 조합(들)”의 용어는 마쿠시 형식의 표현에 기재된 구성 요소들로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상의 혼합 또는 조합을 의미하는 것으로서, 상기 구성 요소들로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상을 포함하는 것을 의미한다.
본원 명세서 전체에서, “A 및/또는 B”의 기재는 “A 또는 B, 또는 A 및 B”를 의미한다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본원의 구현예 및 실시예를 상세히 설명한다. 그러나, 본원이 이러한 구현예 및 실시예와 도면에 제한되지 않을 수 있다.
본원의 제 1 측면은, 그래핀이 분산된 고분자 복합체; 및, 상기 고분자 복합체에 분산된 형광체를 포함하는, 그래핀-함유 리모트 형광 복합체를 제공한다.
본원의 일 구현예에 있어서, 열에 민감한 고분자-기재 리모트 형광체(remote phosphor, RP)만을 채용하는 대신에, 상기 RP와 함께 열적으로 안정한 그래핀을 채용하여 매우 안정하고 유연한 그래핀/형광체 막의 제조방법을 제공한다. 종래의 LED와 비교하여, 본원의 일 구현예에 있어서, 그래핀을 사용한 유연한 리모트 형광체는, 구부릴 수 있고, 잘 부러지지 않는 특성 등의 많은 이점을 가진다. 이것은 리모트 형광체의 열방출(dissipation)에 대한 강화제로서 그래핀을 사용하는 첫번째 시도이다.
본원의 일 구현예에 있어서, 상기 고분자는 폴리디메틸실록산(polydimethylsiloxane, PDMS), 폴리메틸메타크릴레이트[poly(methylmethacrylate), PMMA], 에폭시 수지, 및 이들의 조합들로 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 비제한적 예로서, 상기 PDMS는 제조가 쉽고, 습기에 대한 내성, 및 내열성을 가지고 있기 때문에 열적으로 매우 안정하다.
본원의 일 구현예에 있어서, 상기 형광체는 황색-발광 Y3Al5O12: Ce3 +(YAG:Ce) 형광체, 실리케이트 형광체, Lu3Al5O12: Ce3 +(LuAG: Ce3 +) 형광체, 및 이들의 조합들로 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 예를 들어, 상기 실리케이트 형광체는 알칼리 금속, +2가 금속, 또는 이들의 조합을 포함하는 SiO계 형광체를 포함할 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 상기 알칼리 금속은 리튬(Li), 나트륨(Na), 칼륨(K), 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 +1가의 알칼리 금속을 포함하고, 상기 +2가 금속은 마그네슘(Mg), 칼슘(Ca), 스트론튬(Sr), 바륨(Ba), 아연(Zn), 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 +2가의 금속을 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
본원의 일 구현예에 있어서, 상기 그래핀은 환원된 산화 그래핀(reduced graphene oxide, rGO)을 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 상기 환원된 산화 그래핀은 산화 그래핀이 환원된 형태일 수 있다. 상기 그래핀은 그라파이트(graphite)로부터 다층 구조를 갖는 2 차원 시트의 산화 그라파이트(graphite oxide)로 산화되고, 상기 산화 그라파이트를 수용액 내에서 기계적 박리 또는 초음파 처리 등을 실시할 경우 박리에 의해 단층 구조를 갖는 2 차원 시트의 산화 그래핀(graphene oxide)을 형성할 수 있다. 상기 산화 그래핀의 환원을 통해 환원된 산화 그래핀을 합성할 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
본원의 일 구현예에 있어서, 상기 형광 복합체는 필름(film)형인 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
본원의 제 2 측면은, 그래핀을 고분자에 분산시켜 고분자 복합체를 형성하는 단계; 및, 상기 고분자 복합체에 형광체를 분산시켜 그래핀-함유 형광 복합체를 수득하는 단계를 포함하는, 그래핀-함유 리모트 형광 복합체의 제조방법을 제공한다.
본원의 일 구현예에 있어서, 상기 고분자 복합체는 용매 교환법에 의해 형성되는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 이와 관련하여, 도 1은 본원의 일 구현예에 있어서, 용매 교환 방법에 의한 그래핀/고분자(예를 들어, PDMS) 물질을 제조하는 과정을 나타낸 것이다.
도 1에 나타낸 바와 같이, 환원된 산화 그래핀은 초음파처리에 의해 에탄올과 같은 알코올 용매에서 박리되고, 고분자와 혼합될 수 있다. 상기 혼합물은 원심분리되고, 가열되어 상기 용매를 제거함으로써 그래핀/고분자 물질을 제조한다.
본원의 일 구현예에 있어서, 상기 고분자는 폴리디메틸실록산, 폴리메틸메타크릴레이트[poly(methylmethacrylate), PMMA], 에폭시 수지, 및 이들의 조합들로 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
본원의 일 구현예에 있어서, 상기 형광체는 황색-발광 Y3Al5O12: Ce3 +(YAG:Ce) 형광체, 실리케이트 형광체, Lu3Al5O12: Ce3 +(LuAG: Ce3 +) 형광체, 및 이들의 조합들로 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 예를 들어, 상기 실리케이트 형광체는 알칼리 금속, +2가 금속, 또는 이들의 조합을 포함하는 SiO계 형광체를 포함할 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 상기 알칼리 금속은 리튬(Li), 나트륨(Na), 칼륨(K), 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 +1가의 알칼리 금속을 포함하고, 상기 +2가 금속은 마그네슘(Mg), 칼슘(Ca), 스트론튬(Sr), 바륨(Ba), 아연(Zn), 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 +2가의 금속을 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
본원의 일 구현예에 있어서, 상기 그래핀은 환원된 산화 그래핀을 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 상기 환원된 산화 그래핀은 산화 그래핀이 환원된 형태일 수 있다. 상기 그래핀은 그라파이트(graphite)로부터 다층 구조를 갖는 2 차원 시트의 산화 그라파이트(graphite oxide)로 산화되고, 상기 산화 그라파이트를 수용액 내에서 기계적 박리 또는 초음파 처리 등을 실시할 경우 박리에 의해 단층 구조를 갖는 2 차원 시트의 산화 그래핀(graphene oxide)을 형성할 수 있다. 상기 산화 그래핀의 환원을 통해 환원된 산화 그래핀을 합성할 수 있다.
본원의 일 구현예에 있어서, 상기 그래핀-함유 형광 복합체는 상기 고분자 복합체에 상기 형광체를 분산시킨 후 경화 과정을 추가 포함하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
본원의 일 구현예에 있어서, 상기 경화 과정은 약 80℃ 내지 약 100℃의 온도 범위에서 수행되는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 예를 들어, 상기 경화 온도는 약 80℃ 내지 약 100℃, 약 80℃ 내지 약 95℃, 약 80℃ 내지 약 90℃, 약 80℃ 내지 약 85℃, 약 85℃ 내지 약 100℃, 약 85℃ 내지 약 95℃, 약 85℃ 내지 약 90℃, 약 90℃ 내지 약 100℃, 약 90℃ 내지 약 95℃, 또는 약 95℃ 내지 약 100℃의 온도 범위에서 수행되는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
상기 경화는 약 2 시간 내지 약 5 시간 동안 수행하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다. 예를 들어, 상기 경화는 약 2 시간 내지 약 3 시간, 약 2 시간 내지 약 4 시간, 약 2 시간 내지 약 5 시간, 약 3 시간 내지 약 4 시간, 약 3 시간 내지 약 5 시간, 또는 약 4 시간 내지 약 5 시간 동안 수행하는 것일 수 있으나, 이에 제한되지 않을 수 있다.
이하, 본원의 실시예를 상세히 설명한다. 그러나, 본원이 이에 제한되지 않을 수 있다.
[
실시예
]
그래핀-함유 리모트 형광 복합체의 제조를 위해, 우선, 황색-발광 Y3Al5O12: Ce3+ 형광체(Sigma Aldrich)를 합성하였다. 상기 황색-발광 Y3Al5O12: Ce3 + 형광체는, 활성제로서 CeO2@B2O3[CeO2(99.9%, Sigma Aldrich) 및 H3BO3(99.9%, Sigma Aldrich)]물질을 사용하는 고체 상태 반응 방법에 의해 합성되었다. 한편, 산화 그래핀은 수정된 Hummers 방법에 의해 합성되었다. 간단하게 설명하면, 그래파이트가 황산 및 질산나트륨과 혼합되었다. 그 후, 과망간산칼륨이 얼음 배스하에서 상기 혼합물에 천천히 첨가되었다. 5 일 동안 교반한 후에 갈색 혼합물이 5% 황산 용액 및 물을 이용하여 세척 및 원심분리되었다. 환원된 산화 그래핀(reduced graphene oxide, rGO)은, 상기 산화 그래핀 용액에서 하이드라진(hydrazine)을 첨가하여 제조되었다. 상기 용액은 4 시간 동안 90℃에서 교반되었다. 상기 용액이 흑색으로 바뀐 후, 상기 용액은 감압여과 장치에 의해 여과되었다. 하이브리드 그래핀/PDMS 물질은 용매 교환 방법에 의해 제조되었다. 합성된 그래핀은 초음파처리를 이용하여 에탄올에서 박리되었다. 그 후, 상기 그래핀은 PDMS와 혼합되었다. 상기 혼합물은 30 분 동안 8,000 rpm에서 원심분리되었고, 가열되어 에탄올을 제거하였다. 완전히 분산된 그래핀/PDMS는 상용 Y3Al5O12: Ce3 + 형광체와 혼합되었고, 그 후, PDMS 경화제가 첨가되었다. 상기 PDMS 대 경화제의 비율은 5 : 1이었다. 마지막으로, 하이브리드 그래핀/PDMS 형광체 막은 5 시간 동안 100℃에서 경화되었다.
상기 Y3Al5O12: Ce3 + 형광체의 결정상은 20°≤2θ≤80°에서 CuKα 타겟을 구비한 분말 X-선 회절(XRD; D-MAX 2500, Rigaku)을 사용하여 확인되었다. 그래핀-임베디드된 RP의 조성 및 모폴로지는 필드방사 주사전자현미경(FE-SEM; JEOL 7,500F)을 이용하여 분석되었다.
제조된 시료의 광학적 특성은 여기원으로서 500-W 제논 방전 램프가 구비된 실온 광발광 분광기(PL; PSI Co., Ltd./Korea)에 의해 분석되었다. 상기 형광체의 발광 효율은 적분된 구의 부가 장치(PSI Co., Ltd/Korea)를 이용하여 450 nm 하에서 청색 LED를 사용하여 계산되었다. 모든 측정은 실온에서 수행되었다.
도 2의 a는 본 실시예에 따라 제조된 Y3Al5O12: Ce3 + 형광체의 XRD 패턴을 나타낸다. 결정 구조는 입방체(cubic)이다. JCPDS 카드(33-0040)에 잘 부합되는, 결정질 단일상이 수득되었다. 상기 도 2의 a의 삽도는 응집되지 않은 모폴로지 및 15 ㎛의 잘 형성된 결정질 구조를 나타내는 SEM 이미지이다.
도 2의 b에 도시된 바와 같이, 본 실시예에 따라 제조된 Y3Al5O12: Ce3 + 형광체의 광발광 스펙트럼들은 종래 보고와 상응하는 전형적인 넓은 여기 및 발광 밴드를 나타내었다.
본 실시에에 따른 rGO의 화학적 조성의 증명은 XPS에 의해 분석되었다. 도 3의 a에 나타낸 바와 같이, 상기 rGO의 C1s 스펙트럼은 4 개의 피크를 포함하는 주성분으로 이루어졌다. 도 3의 b는 PDMS와 비교하여 그래핀/PDMS의 투과 스펙트럼을 비교한 것을 나타낸다. 상기 투과 스펙트럼은 UV-vis 분광법(Jasco V-600 series)을 이용하여 측정하였으며, 76% 이상의 높은 투과율 값이 상기 그래핀/PDMS 및 상기 PDMS 시료에 대하여 400 nm 내지 800 nm의 범위에서 달성될 수 있었다. 상기 PDMS는 가시영역에서 3.5% 더 높은 투과율을 가졌다. 투명한 물질들이 광 출력 및 광속(lumen) 유지를 향상시킬 수 있기 때문에, 투과율을 분석하는 것은 매우 중요한 것ㅇ로 사료되었다.
도 4는 형광체 막(phosphor film, PF) 및 그래핀 형광체 막(graphene phosphor film, GPF)의 발광 스펙트럼을 나타낸다. 상기 시료의 상기 발광 스펙트럼은 전형적인 Y3AL5O12: Ce3 + 형광체와 유사했다. GPF 시료를 PF 시료와 비교한 경우, 발광 강도에서 약간의 감소가 나타났다. 이것은 그래핀의 가능한 역할 때문인 것으로 사료되었다. 그래핀은 카본 시스템으로 구성되어 있기 때문에, 이것은 형광체에서 결함(defect)의 원인이 될 수 있다.
도 5의 a에 나타낸 바와 같이, 소자에서 GPF의 성능을 얻기 위해서, 전계발광(electroluminescence, EL) 스펙트럼이 상세하게 분석되었다. 상기 EL 스펙트럼은 450 nm의 청색 LED 칩 및 GPF를 포함하였다. 200 mA의 전류에서 연색지수(color rendering index) 값은 64.38이고, 양자효율(quantum efficiency, QE)은 32%였다. 이러한 백색 광의 기술적 적용 가능성을 확인하기 위해서, 상관 색온도(correlated color temperature, CCT)는 CIE 색 좌표로부터 결정되었다. 도 5의 b는 흑체 궤적(Planckian locus)을 나타내었다. 상기 도 5의 b에 나타낸 그래프는 흑체 궤적이고, 흑체 궤적 상에 3,500 K(적색 점) 및 6,500 K(녹색 점)의 CCT 값을 나타내었다. 상기 GPF의 계산된 CCT 값(황색 점)은 일광(daylight)(5,500 K 내지 6,000 K)보다 낮은 3,714 K였다. CCT 값이 높아지면 청색 계열로 이동하고, 낮아지면 적색 계열로 이동하며, 상기 CCT 값이 약 3,000이면, 백열등과 비슷한 색이다. 그러므로 GPF의 CCT값은 백열등과 비슷한 것을 확인할 수 있었다.
광발광에 대한 온도의 효과를 확인하기 위해서, GPF가 PF 시료와 비교되었다. 도 6의 a는 GPF가 PF 시료보다 더 안정하다는 것을 나타내었다. 상기 GPF 시료는 실온에서 98% 및 95%의 발광 강도를 유지하는 반면, 상기 PF 시료는 상기 GPF의 발광 강도보다 더 낮은 발광 강도를 유지하였다. 상기 현상은 그래핀 물질의 특성으로서 설명될 수 있다. 상기 그래핀은 높은 열적 전도성 및 전기적 전도성을 가지는 단원자 두께 층이다. 이러한 이유 때문에, 상기 그래핀은 열방출에 대한 문제를 해결할 수 있어, 소자 신뢰성을 향상시키는 것으로 사료되었다. 도 6의 b는 열화상 카메라를 사용한 열적 특성을 나타내었다. LED는 온도 조절된 기계에 위치되었다. 상기 GPF는 상기 PF보다 더 높은 열적 특성을 나타냈다. M1 지점에서 상기 PF의 온도가 108℃일 때, 상기 GPF는 95.2℃였다.
결론적으로, 본 발명자들은 고-출력 LED 응용을 위해 그래핀을 사용한 신규 리모트 형광체를 제조하는데 성공하였다. 종래의 무기 형광체와 비교하여, GPF는 리모트 형광체를 제조하기 위한 용이한 방법이고, 안정하다. 또한 신뢰성뿐만 아니라, 열적 안정성도 그래핀의 높은 열적 전도성 때문에 향상된 것을 확인 할 수 있었다.
전술한 본원의 설명은 예시를 위한 것이며, 본원이 속하는 기술분야의 통상의 지식을 가진 자는 본원의 기술적 사상이나 필수적인 특징을 변경하지 않고서 다른 구체적인 형태로 쉽게 변형이 가능하다는 것을 이해할 수 있을 것이다. 그러므로 이상에서 기술한 실시예들은 모든 면에서 예시적인 것이며 한정적이 아닌 것으로 이해해야만 한다. 예를 들어, 단일형으로 설명되어 있는 각 구성 요소는 분산되어 실시될 수도 있으며, 마찬가지로 분산된 것으로 설명되어 있는 구성 요소들도 결합된 형태로 실시될 수 있다.
본원의 범위는 상기 상세한 설명보다는 후술하는 특허청구범위에 의하여 나타내어지며, 특허청구범위의 의미 및 범위 그리고 그 균등 개념으로부터 도출되는 모든 변경 또는 변형된 형태가 본원의 범위에 포함되는 것으로 해석되어야 한다.
Claims (12)
- 그래핀이 분산된 고분자 복합체; 및,
상기 고분자 복합체에 분산된 형광체를 포함하며,
상기 고분자는 폴리디메틸실록산, 폴리메틸메타크릴레이트, 및 이들의 조합들로 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 포함하는 것인,
그래핀-함유 리모트 형광 복합체.
- 삭제
- 제 1 항에 있어서,
상기 형광체는 황색-발광 Y3Al5O12: Ce3 +(YAG:Ce) 형광체, 실리케이트 형광체, Lu3Al5O12: Ce3 +(LuAG: Ce3 +) 형광체, 및 이들의 조합들로 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 포함하는 것인, 그래핀-함유 리모트 형광 복합체.
- 제 1 항에 있어서,
상기 그래핀은 환원된 산화 그래핀을 포함하는 것인,
그래핀-함유 리모트 형광 복합체.
- 제 1 항에 있어서,
상기 형광 복합체는 필름형인 것인, 그래핀-함유 리모트 형광 복합체.
- 그래핀을 고분자에 분산시켜 고분자 복합체를 형성하는 단계; 및,
상기 고분자 복합체에 형광체를 분산시켜 그래핀-함유 형광 복합체를 수득하는 단계를 포함하며,
상기 고분자는 폴리디메틸실록산, 폴리메틸메타크릴레이트, 및 이들의 조합들로 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 포함하는 것인,
그래핀-함유 리모트 형광 복합체의 제조방법.
- 제 6 항에 있어서,
상기 고분자 복합체는 용매 교환법에 의해 형성되는 것인, 그래핀-함유 리모트 형광 복합체의 제조방법.
- 삭제
- 제 6 항에 있어서,
상기 형광체는 황색-발광 Y3Al5O12: Ce3 +(YAG:Ce) 형광체, 실리케이트 형광체, Lu3Al5O12: Ce3 +(LuAG: Ce3 +) 형광체, 및 이들의 조합들로 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 포함하는 것인, 그래핀-함유 리모트 형광 복합체의 제조방법.
- 제 6 항에 있어서,
상기 그래핀은 환원된 산화 그래핀을 포함하는 것인,
그래핀-함유 리모트 형광 복합체의 제조방법.
- 제 6 항에 있어서,
상기 그래핀-함유 형광 복합체의 경화 과정을 추가 포함하는, 그래핀-함유 리모트 형광 복합체의 제조방법.
- 제 11 항에 있어서,
상기 경화 과정은 80℃ 내지 100℃의 온도 범위에서 수행되는 것인, 그래핀-함유 리모트 형광 복합체의 제조방법.
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
KR1020140154314A KR101548539B1 (ko) | 2014-11-07 | 2014-11-07 | 그래핀-함유 리모트 형광 복합체 및 이의 제조방법 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
KR1020140154314A KR101548539B1 (ko) | 2014-11-07 | 2014-11-07 | 그래핀-함유 리모트 형광 복합체 및 이의 제조방법 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
KR101548539B1 true KR101548539B1 (ko) | 2015-09-01 |
Family
ID=54246733
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
KR1020140154314A KR101548539B1 (ko) | 2014-11-07 | 2014-11-07 | 그래핀-함유 리모트 형광 복합체 및 이의 제조방법 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
KR (1) | KR101548539B1 (ko) |
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
CN105295915A (zh) * | 2015-10-13 | 2016-02-03 | 南京工业大学 | 氧化石墨烯共沉淀制备高性能yag黄色荧光粉的方法 |
-
2014
- 2014-11-07 KR KR1020140154314A patent/KR101548539B1/ko active IP Right Grant
Non-Patent Citations (3)
Title |
---|
ACS nano, 2013, 7, 5784-5790* |
J. Mater. Chem., 2011, 21, 13290-13298* |
Lee, S., et al., ACS nano, 2013.06.12, Vol. 7, pp. 5784-5790 |
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
CN105295915A (zh) * | 2015-10-13 | 2016-02-03 | 南京工业大学 | 氧化石墨烯共沉淀制备高性能yag黄色荧光粉的方法 |
Similar Documents
Publication | Publication Date | Title |
---|---|---|
Aboulaich et al. | Ce-doped YAG nanophosphor and red emitting CuInS2/ZnS core/shell quantum dots for warm white light-emitting diode with high color rendering index | |
Zhang et al. | Fluorescent nanomaterial-derived white light-emitting diodes: what's going on | |
TWI351426B (en) | Phosphor, method for production thereof, and light | |
Kang et al. | Warm white light emitting diodes with gelatin-coated AgInS2/ZnS core/shell quantum dots | |
Liu et al. | CaAlSiN 3: Eu 2+/Lu 3 Al 5 O 12: Ce 3+ phosphor-in-glass film with high luminous efficiency and CRI for laser diode lighting | |
JP5586006B2 (ja) | M−c−n−o系蛍光体 | |
TWI571502B (zh) | Oxynitride phosphor powder | |
Zhao et al. | Facile synthesis of YAG: Ce3+ thick films for phosphor converted white light emitting diodes | |
TWI304438B (en) | Nitrogen oxide based fluorescent body and process for preparing the same | |
Cosgun et al. | Flexible quantum dot–PVA composites for white LEDs | |
JP2009540022A (ja) | ライン発光蛍光体の製造方法 | |
WO2006035995A1 (en) | Oxynitride-based fluorescent material and method for production thereof | |
Li et al. | High luminance of CuInS 2-based yellow quantum dot light emitting diodes fabricated by all-solution processing | |
Bai et al. | Near‐unity cyan‐green emitting lead‐free all‐inorganic cesium copper chloride phosphors for full‐spectrum white light‐emitting diodes | |
Wu et al. | Highly efficient and thermally stable broadband near-infrared emitting fluoride Cs 2 KGaF 6: Cr 3+ for multiple LED applications | |
Trung et al. | Single-composition Al 3+-singly doped ZnO phosphors for UV-pumped warm white light-emitting diode applications | |
Li et al. | Chemical unit co-substitution for a new far-red-emitting phosphor Ca3-6y (NaLu) 3yLiSbO6: Mn4+ to achieve high quantum efficiency and superb thermal stability | |
Wang et al. | Highly-efficient and stable warm white emission from perovskite/silica composites with photoactivated luminescence enhancement | |
Li et al. | Broadband multimodal emission in Sb-doped CaZnOS-layered semiconductors | |
Ding et al. | Rare-earth free narrow-band green-emitting KAlSi 2 O 6: Mn 2+ phosphor excited by blue light for LED-phosphor material | |
Song et al. | Synthesis of Ba2Si3O8: Eu2+ Phosphor for fabrication of white light-emitting diodes assisted by ZnCdSe/ZnSe quantum dot | |
Wu et al. | An efficient LiSrGaF 6: Cr 3+ fluoride phosphor with broadband NIR emission towards sunlight-like full-spectrum lighting | |
KR101548539B1 (ko) | 그래핀-함유 리모트 형광 복합체 및 이의 제조방법 | |
Yin et al. | Solid-state carbon dots-based white light-emitting diodes with ultrahigh color rendering index and good thermal stability | |
KR20150146107A (ko) | 전계 발광 조성물, 이의 제조방법 및 이를 포함하는 전계 발광 장치 |
Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
E701 | Decision to grant or registration of patent right | ||
GRNT | Written decision to grant | ||
FPAY | Annual fee payment |
Payment date: 20180820 Year of fee payment: 4 |