KR101485783B1 - 우수한 제조 공정성의 전지케이스 및 이를 포함하는 이차전지 - Google Patents

우수한 제조 공정성의 전지케이스 및 이를 포함하는 이차전지 Download PDF

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Abstract

본 발명은 우수한 제조 공정성의 전지케이스 및 이를 포함하는 이차전지에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는, 전극조립체의 형상에 대응하는 수납부가 형성되어 있는 라미네이트 시트 구조의 전지케이스로서, 상기 전지케이스는 수납부에 접하는 내부 고분자층, 물질의 이동을 차단하는 배리어층, 및 고분자 필름의 외부 피복층을 포함하고 있고, 상기 수납부에 접하는 내부 고분자의 표면에는 유체가 표면을 따라 이동하기 위한 하나 이상의 유로가 형성되어 있는 전지케이스 및 이를 포함하는 이차전지를 제공한다.

Description

우수한 제조 공정성의 전지케이스 및 이를 포함하는 이차전지 {Battery Case of Excellent Productivity and Secondary Battery Comprising the Same}
본 발명은 우수한 제조 공정성의 전지케이스 및 이를 포함하는 이차전지에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는, 전극조립체의 형상에 대응하는 수납부가 형성되어 있는 라미네이트 시트 구조의 전지케이스로서, 상기 전지케이스는 수납부에 접하는 내부 고분자층, 물질의 이동을 차단하는 배리어층, 및 고분자 필름의 외부 피복층을 포함하고 있고, 상기 수납부에 접하는 내부 고분자의 표면에는 유체가 표면을 따라 이동하기 위한 하나 이상의 유로가 형성되어 있는 전지케이스 및 이를 포함하는 이차전지에 관한 것이다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 전지의 수요가 급격히 증가하고 있고, 그에 따라 다양한 요구에 부응할 수 있는 전지에 대한 많은 연구가 행해지고 있다.
대표적으로 전지의 형상면에서 얇은 두께로 휴대폰 등과 같은 제품들에 적용될 수 있는 각형 이차전지와 파우치형 이차전지에 대한 수요가 높고, 재료 면에서는 높은 에너지 밀도, 방전 전압, 출력 안정성 등의 장점을 가진 리튬이온 전지, 리튬이온 폴리머 전지 등과 같은 리튬 이차전지에 대한 수요가 높으며, 특히, 형태의 변형이 용이하고 제조비용이 저렴하며 중량이 작은 파우치형 전지에 대한 관심이 높은 실정이다.
일반적으로 파우치형 이차전지는, 파우치형 전지케이스의 내부에 양극, 음극 및 이들 사이에 배치되는 분리막으로 이루어진 전극조립체가 장착된 상태에서, 상기 전극조립체로부터 돌출되어 있는 양극 및 음극 탭들과 전기적으로 연결되는 두 개의 전극리드가 전지케이스의 일측에서 외부로 노출되도록 밀봉되어 있는 구조로 이루어져 있다.
구체적으로, 도 1에는 종래의 대표적인 파우치형 이차전지의 일반적인 구조가 분해 사시도로서 모식적으로 도시되어 있다.
도 1을 참조하면, 파우치형 이차전지(10)는, 전극조립체(30), 전극조립체(30)로부터 연장되어 있는 전극 탭들(32, 34), 전극 탭들(32, 34)에 용접되어 있는 전극리드(40, 41) 및 전극조립체(30)를 수용하는 전지케이스(20)를 포함하는 것으로 구성되어 있다.
전극조립체(30)는 분리막이 개재된 상태에서 양극과 음극이 순차적으로 적층되어 있는 발전소자로서, 폴딩형 또는 스택형 또는 스택/폴딩형 구조로 이루어져 있다. 전극 탭들(32, 34)은 전극조립체(30)의 각 극판으로부터 연장되어 있고, 전극리드(40, 41)는 각 극판으로부터 연장된 복수 개의 전극 탭들(32, 34)과, 예를 들어, 용접에 의해 각각 전기적으로 연결되어 있으며, 전지케이스(20)의 외부로 일부가 노출되어 있다. 또한, 전극리드(40, 41)의 상하면 일부에는 전지케이스(20)와의 밀봉도를 높이고 동시에 전기적 절연상태를 확보하기 위하여 절연필름(50)이 부착되어 있다. 전지케이스(20)는 알루미늄 라미네이트 시트로 이루어져 있고, 전극조립체(30)를 수용할 수 있는 공간을 제공하며, 전체적으로 파우치 형상을 가지고 있다.
이러한 파우치형 전지를 포함한 대부분의 이차전지들은 전지셀의 제조 과정에서 충방전에 의해 전지를 활성화 시키는 과정을 거치는 바, 최종 전지셀의 제조를 위해서는 상기 활성화 과정에서 발생하는 가스를 제거하여야 하며, 이를 탈기(degas) 공정이라고 한다.
그러나, 상기와 같은 파우치형 전지를 제조하는 종래의 방법은, 활성화 과정에서 발생하는 가스 및 전극조립체에 부가된 잉여 전해액의 제거율이 좋지 못하여 제거에 많은 시간이 소요되므로 결과적으로 제조비용이 높아지며, 전지셀 내부에 포집되어 빠져나오지 못한 가스 및 잉여 전해액으로 인해 전지 두께가 불균일해지고, 이로 인해 불량률이 증가하는 문제점이 있다.
따라서, 초기 충전으로 인해 발생된 가스 및 잉여 전해액을 단시간 내에 효과적으로 제거할 수 있는 기술에 대한 필요성이 높은 실정이다.
본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점과 과거로부터 요청되어온 기술적 과제를 해결하는 것을 목적으로 한다.
본 출원의 발명자들은 심도 있는 연구와 다양한 실험들을 계속한 끝에, 전극조립체의 형상에 대응하는 수납부가 형성되어 있는 라미네이트 시트 구조의 전지케이스에서 상기 수납부에 접하는 내부 고분자의 표면에 유체가 표면을 따라 이동하기 위한 하나 이상의 유로를 형성시키는 경우, 전지의 활성화 과정에서 발생한 가스 및 전극조립체에 부가된 잉여 전해액을 효과적으로 제거할 수 있음을 확인하고, 본 발명을 완성하기에 이르렀다.
따라서, 본 발명에 따른 전지케이스는, 전극조립체의 형상에 대응하는 수납부가 형성되어 있는 라미네이트 시트 구조의 전지케이스로서, 상기 전지케이스는 수납부에 접하는 내부 고분자층, 물질의 이동을 차단하는 배리어층, 및 고분자 필름의 외부 피복층을 포함하고 있고, 상기 수납부에 접하는 내부 고분자의 표면에는 유체가 표면을 따라 이동하기 위한 하나 이상의 유로가 형성되어 있는 것을 특징으로 한다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 유체는 전지의 활성화 과정에서 발생하는 가스 및/또는 전극조립체에 부가되는 전해액일 수 있다.
전지의 제조공정 중 활성화 과정은 전해액 주입 공정이 끝난 후에 파우치 덮개를 덮어 그 가장자리를 1차로 접합(sealing)시키고, 전지를 안정화 시키기 위한 에이징(aging) 공정을 거친 후, 전지의 과충전 등으로 인해 케이스 내부에 가스가 발생하여 케이스가 파열되는 것을 방지하기 위해 충전심도를 10% 이하로 하여 초기 충전(pre-charging)을 실시하는 공정을 의미한다. 이 공정을 통해 파우치 케이스 내부에 가스가 발생하게 되고 이 때 발생된 가스는 개봉되거나 절개된 배출구를 통해 제거되거나, 전지케이스의 변형이 일어나지 않도록 한쪽 측면으로 이동시킨다.
다만, 종래의 방법으로는 가스의 제거율이 좋지 아니하여 가스 제거에 많은 시간이 소요되는 바, 본 출원의 발명자들은 이러한 문제점을 인식하고 심도 있는 연구를 거듭한 끝에, 전지케이스의 수납부에 접하는 내부 고분자의 표면에 유로를 형성시키는 경우, 활성화 과정에서 발생한 가스 및 전극조립체에 부가된 잉여 전해액을 유로를 통해 용이하고 신속하게 제거할 수 있음을 발견하였다.
또한, 보다 높아진 제거율에 의해 가스에 의한 전지 두께의 불균일 현상이 줄어들어 전지셀의 품질을 향상시키고, 전지셀의 제조공정의 비용을 절감하며, 전극조립체와 전지케이스의 밀착력을 높여 전지의 안정성을 향상시킬 수 있다.
본 원의 고분자층의 두께는 전지케이스의 수납부 용적과 전극조립체의 크기 등을 고려하여 적절히 결정할 수 있으나, 상기 두께가 너무 얇으면, 전해액의 밀봉성이 떨어질 수 있고, 반대로 너무 두꺼운 경우, 상대적으로 제조비용을 높이고 전지의 용적율이 줄어 전지의 용량이 감소할 수 있어 바람직하지 않다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 고분자층은 이차전지의 조립 과정에서 전지케이스와 전극조립체 사이의 해당 부위에 전지의 작동에 영향을 미치지 않는 비반응성 접착제(non-reactive adhesive)를 사용하여 접착되거나 열융착에 의해 접착시킬 수 있다.
상기 비반응성 접착제는 전해액이나 전극 활물질 등과 부반응을 유발하지 않는 접착제를 의미하며, 예를 들어, 실리콘 폴리머 접착제 또는 탄소 광섬유 폴리머 접착제일 수 있다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 고분자층은 내전해액성을 갖는 소재로 이루어져 있으며, 소재 자체의 특성 또는 시트의 형태적 특성으로 인해 외부 충격을 흡수하는 역할도 한다. 예를 들어, 고분자층는 PE(polyethylene), PP(polypropylene), PS(polystyrene), PVdF(polyvinylidene fluoride), PTFE (polytetrafluoroethylene), PET(polyethylene-terephthalate), PMMA (PolyMethy lMethAcrylate), PAN(polyacrylonitrile) 등의 소수성 고분자로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상의 소재로 이루어져 있고, 상세하게는 무연신 PP(polypropylene) 고분자로 이루어질 수 있다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 유로의 너비는 1 ㎛ 내지 50 ㎛일 수 있다. 상기 유로의 너비가 넓을수록 많은 양의 가스를 단시간 내에 이동시킬 수 있으나, 50 ㎛ 이상일 경우에는 고분자층의 지지면적이 너무 적어져 전지의 내구성에 문제가 발생될 수 있고, 반대로 유로의 너비가 1 ㎛ 이하인 경우에는 본원의 소망하는 가스 및 전해액의 제거율을 달성하기 어려울 수 있다.
또한, 상기 유로의 깊이는 배리어층이 노출되지 않는 범위 내에서 특별히 한정되지 않지만, 상세하게는 5 ㎛ 내지 20 ㎛일 수 있다. 상기 유로의 깊이가 20 ㎛ 이상일 경우, 유로가 배리어층과 너무 가깝게 형성되어 제조 공정 시 전해액이 배리어층에 접촉될 가능성이 커져 불량율을 높일 수 있으며 반대로 유로의 깊이가 5 ㎛ 이하인 경우에는 충분한 가스 및 잉여 전해액의 제거율을 달성하기 어려울 수 있다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 유로의 바닥면은 수직단면 상으로 “ㄷ”자 형상일 수 있으며, 유로의 바닥면에 잔존할 수 있는 가스나 잉여 전해액을 최소화 하기 위해 “U”자 형상일 수도 있다.
이러한 유로는 가스의 배출 방향인 전지케이스의 일측 방향으로 형성되는 것이 바람직하다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 유로는 둘 이상의 유로들이 반복적인 패턴을 형성할 수 있고, 상기 패턴들은 표면 전체에 균일하게 형성될 수 있다.
상기 패턴들의 모양은 특별히 한정되는 것은 아니지만, 공정의 편이성과 전극조립체의 표면에 발생한 가스와 잉여 전해액을 고르게 제거하기 위해서, 일정한 간격으로 반복되고 균일한 크기의 패턴들이 사용되는 것이 바람직하다. 예를 들어, 다이아 무늬, 벌집 무늬, 및 격자 무늬 등 다각형의 무늬의 패턴이 가능하고, 상세하게는 격자 무늬일 수 있다.
상기 배리어층은 가스, 습기 등 이물질의 유입 내지 누출을 방지하는 기능 이외에 전지케이스의 강도를 향상시키는 기능을 발휘할 수 있도록, 상세하게는 알루미늄 또는 알루미늄 합금이 사용될 수 있다.
상기 외부 피복층은 외부 환경으로부터 우수한 내성을 가져야 하므로, 소정 이상의 인장강도와 내후성을 가지는 소재로 이루어지며, 상세하게는 연신 나일론 필름 또는 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET) 및 폴리에틸렌 나프탈레이트(PEN)가 사용될 수 있다.
상기 수납부는 전지케이스의 일측에 전극조립체에 대응하는 크기로 형성될 수도 있고, 전지케이스의 양측에 형성될 수도 있다.
본 발명은 또한, 상기 전지케이스에 전극조립체가 내장되어 있는 이차전지를 제공한다.
상기 이차전지는 상세하게는 리튬 이차전지일 수 있고, 그 종류가 특별히 한정되는 것은 아니며, 예를 들어, 리튬 전해액이 겔의 형태로 전극조립체에 함침되어 있는, 이른바, 리튬이온 폴리머 전지일 수 있다.
상기 전극조립체는 젤리-롤 형태의 권취형 구조, 스택형 구조, 또는 스택/폴딩형 구조로 이루어 질 수 있다. 스택/폴딩형 전극조립체는는 스택형의 단위셀로서 양측이 동일한 전극들로 이루어진 바이셀들 또는 양측이 서로 다른 전극들로 이루어진 풀셀들을 긴 분리필름으로 권취한 구조로 형성되어 있다.
하나의 구체적인 예에서, 리튬 이차전지는 양극, 음극, 분리막 및 리튬염 함유 비수 전해질로 구성되어 있으며, 상기 양극과 음극 사이에 분리막이 개재된 구조의 전극조립체를 전지 케이스에 내장하고 케이스의 수납부 내로 전해액을 주입하여 전극조립체에 전해액이 함침되도록 하여 제조할 수 있다.
상기 양극은, 예를 들어, 양극 집전체 상에 양극 활물질, 도전재 및 바인더의 혼합물을 도포한 후 건조하여 제조되며, 필요에 따라서는, 상기 혼합물에 충진제를 더 첨가하기도 한다.
상기 양극 집전체는 일반적으로 3 내지 500 ㎛의 두께로 만든다. 이러한 양극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가지는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄이나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면 처리한 것 등이 사용될 수 있다. 또한, 양극 집전체는 그것의 표면에 미세한 요철을 형성하여 양극 활물질의 접착력을 높일 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태가 가능하다.
상기 양극 활물질은 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물이나 1 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1+xMn2-xO4 (여기서, x 는 0 ~ 0.33 임), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물; 리튬 동 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, LiFe3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1-xMxO2 (여기서, M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga 이고, x = 0.01 ~ 0.3 임)으로 표현되는 Ni 사이트형 리튬 니켈 산화물; 화학식 LiMn2-xMxO2 (여기서, M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta 이고, x = 0.01 ~ 0.1 임) 또는 Li2Mn3MO8 (여기서, M = Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn 임)으로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 Li 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4; 디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3 등을 들 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 도전재는 통상적으로 양극 활물질을 포함한 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 20 중량%로 첨가된다. 이러한 도전재는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.
상기 바인더는 활물질과 도전재 등의 결합과 집전체에 대한 결합에 조력하는 성분으로서, 통상적으로 양극 활물질을 포함하는 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 20 중량%로 첨가된다. 이러한 바인더의 예로는, 폴리불화비닐리덴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 브티렌 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체 등을 들 수 있다.
상기 충진제는 양극의 팽창을 억제하는 성분으로서 선택적으로 사용되며, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 섬유상 재료라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 올리핀계 중합체; 유리섬유, 탄소섬유 등의 섬유상 물질이 사용된다.
또한, 점도 조절제, 접착 촉진제 등의 기타의 성분들이 선택적으로 또는 둘 이상의 조합으로서 더 포함될 수 있다.
상기 점도 조절제는 전극 합제의 혼합 공정과 그것의 집전체 상의 도포 공정이 용이할 수 있도록 전극 합제의 점도를 조절하는 성분으로서, 전극 합제 전체 중량을 기준으로 30 중량%까지 첨가될 수 있다. 이러한 점도 조절제의 예로는, 카르복시메틸셀룰로우즈, 폴리비닐리덴 플로라이드 등이 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다. 경우에 따라서는, 앞서 설명한 용매가 점도 조절제로서의 역할을 병행할 수 있다.
상기 접착 촉진제는 집전체에 대한 활물질의 접착력을 향상시키기 위해 첨가되는 보조성분으로서, 바인더 대비 10 중량% 이하로 첨가될 수 있으며, 예를 들어 옥살산 (oxalic acid), 아디프산(adipic acid), 포름산(formic acid), 아크릴산(acrylic acid) 유도체, 이타콘산(itaconic acid) 유도체 등을 들 수 있다.
음극은 음극 집전체 상에 음극 재료를 도포, 건조하여 제작되며, 필요에 따라, 앞서 설명한 바와 같은 성분들이 더 포함될 수도 있다.
상기 음극 재료는, 예를 들어, 난흑연화 탄소, 흑연계 탄소 등의 탄소; LixFe2O3(0≤x≤1), LixWO2(0≤x≤1), SnxMe1-xMe’yOz (Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me’: Al, B, P, Si, 주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐; 0<x≤1; 1≤y≤3; 1≤z≤8) 등의 금속 복합 산화물; 리튬 금속; 리튬 합금; 규소계 합금; 주석계 합금; SnO, SnO2, PbO, PbO2, Pb2O3, Pb3O4, Sb2O3, Sb2O4, Sb2O5, GeO, GeO2, Bi2O3, Bi2O4, and Bi2O5 등의 금속 산화물; 폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자; Li-Co-Ni 계 재료 등을 사용할 수 있다.
상기 음극 집전체는 일반적으로 3 내지 500 ㎛의 두께로 만들어진다. 이러한 음극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 구리, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 구리나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면 처리한 것, 알루미늄-카드뮴 합금 등이 사용될 수 있다. 또한, 양극 집전체와 마찬가지로, 표면에 미세한 요철을 형성하여 음극 활물질의 결합력을 강화시킬 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태로 사용될 수 있다.
상기 분리막은 양극과 음극 사이에 개재되며 높은 이온 투과도와 기계적 강도를 가지는 절연성의 얇은 박막이 사용된다. 분리막의 기공 직경은 일반적으로 0.01 ~ 10 ㎛이고, 두께는 일반적으로 5 ~ 300 ㎛이다. 이러한 분리막으로는, 예를 들어, 내화학성 및 소수성의 폴리프로필렌 등의 올레핀계 폴리머, 유리섬유 또는 폴리에틸렌 등으로 만들어진 시트나 부직포 등이 사용된다.
경우에 따라서, 상기 분리막 위에는 전지의 안정성을 높이기 위하여 겔 폴리머 전해질이 코팅될 수 있다. 이러한 겔 폴리머 중 대표적인 것으로 폴리에틸렌옥사이드, 폴리비닐리덴플루라이드, 폴리아크릴로나이트릴 등이 있다. 전해질로서 폴리머 등의 고체 전해질이 사용되는 경우에는 고체 전해질이 분리막을 겸할 수도 있다.
상기 리튬염 함유 비수계 전해질은 비수 전해질과 리튬염으로 이루어져 있다. 비수 전해질로는 비수 전해액, 고체 전해질, 무기 고체 전해질 등이 사용된다.
상기 비수 전해액으로는, 예를 들어, N-메틸-2-피롤리디논, 프로필렌 카르보네이트, 에틸렌 카르보네이트, 부틸렌 카르보네이트, 디메틸 카르보네이트, 디에틸 카르보네이트, 감마-부틸로 락톤, 1,2-디메톡시 에탄, 테트라히드록시 프랑(franc), 2-메틸 테트라하이드로푸란, 디메틸술폭시드, 1,3-디옥소런, 포름아미드, 디메틸 포름아미드, 디옥소런, 아세토니트릴, 니트로메탄, 포름산 메틸, 초산메틸, 인산 트리에스테르, 트리메톡시 메탄, 디옥소런 유도체, 설포란, 메틸 설포란, 1,3-디메틸-2-이미다졸리디논, 프로필렌 카르보네이트 유도체, 테트라하이드로푸란 유도체, 에테르, 피로피온산 메틸, 프로피온산 에틸 등의 비양자성 유기용매가 사용될 수 있다.
상기 유기 고체 전해질로는, 예를 들어, 폴리에틸렌 유도체, 폴리에틸렌 옥사이드 유도체, 폴리프로필렌 옥사이드 유도체, 인산 에스테르 폴리머, 폴리 에지테이션 리신(agitation lysine), 폴리에스테르 술파이드, 폴리비닐 알코올, 폴리 불화 비닐리덴, 이온성 해리기를 포함하는 중합체 등이 사용될 수 있다.
상기 무기 고체 전해질로는, 예를 들어, Li3N, LiI, Li5NI2, Li3N-LiI-LiOH, LiSiO4, LiSiO4-LiI-LiOH, Li2SiS3, Li4SiO4, Li4SiO4-LiI-LiOH, Li3PO4-Li2S-SiS2 등의 Li의 질화물, 할로겐화물, 황산염 등이 사용될 수 있다.
상기 리튬염은 상기 비수계 전해질에 용해되기 좋은 물질로서, 예를 들어, LiCl, LiBr, LiI, LiClO4, LiBF4, LiB10Cl10, LiPF6, LiCF3SO3, LiCF3CO2, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, CH3SO3Li, CF3SO3Li, (CF3SO2)2NLi, 클로로 보란 리튬, 저급 지방족 카르본산 리튬, 4 페닐 붕산 리튬, 이미드 등이 사용될 수 있다.
또한, 비수계 전해질에는 충방전 특성, 난연성 등의 개선을 목적으로, 예를 들어, 피리딘, 트리에틸포스파이트, 트리에탄올아민, 환상 에테르, 에틸렌 디아민, n-글라임(glyme), 헥사 인산 트리 아미드, 니트로벤젠 유도체, 유황, 퀴논 이민 염료, N-치환 옥사졸리디논, N, N-치환 이미다졸리딘, 에틸렌 글리콜 디알킬 에테르, 암모늄염, 피롤, 2-메톡시 에탄올, 삼염화 알루미늄 등이 첨가될 수도 있다. 경우에 따라서는, 불연성을 부여하기 위하여, 사염화탄소, 삼불화에틸렌 등의 할로겐 함유 용매를 더 포함시킬 수도 있고, 고온 보존 특성을 향상시키기 위하여 이산화탄산 가스를 더 포함시킬 수도 있다.
이상에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 전지케이스는, 전극조립체의 형상에 대응하는 수납부에 접하는 내부 고분자의 표면에 유체가 표면을 따라 이동하기 위한 하나 이상의 유로가 형성되어 있어, 전지의 제조공정 중 활성화 과정에서 발생한 전지 내부의 가스와 전극조립체에 부가된 잉여 전해액을 용이하고 신속하게 제거할 수 있으므로 공정시간을 효과적으로 단축시킬 수 있는 효과가 있다.
또한, 가스로 인해 발생하는 전지의 두께 불균일 및 그로 인한 전지의 불량율이 감소시키고 전극조립체와 전지케이스의 밀착력을 높여 전지의 안정성을 향상시키는 효과가 있다.
도 1은 종래의 파우치형 이차전지의 일반적인 구조에 대한 분해 사시도이다;
도 2는 본 발명의 제 1 실시예에 따른 이차전지의 분해 사시도이다;
도 3는 전지케이스의 상부 또는 하부에 형성된 고분자층 일부분을 확대한 모식도이다;
도 4은 도 3에서 라인 A-A’에 대한 단면도이다;
도 5는 본 발명의 또 다른 실시예 따른 고분자층의 대한 단면도이다;
도 6는 도 3에서 고분자층의 일부분을 더욱 확대한 모식도이다;
이하, 도면을 참조하여 본 발명을 더욱 자세히 설명하지만 본 발명의 범주가 그것에 한정되는 것은 아니다.
도 2에는 본 발명의 제 1 실시예에 따른 이차전지(100)의 분해 사시도가 모식적으로 도시되어 있고, 도 3에는 도 2에 따른 이차전지의 케이스(120)의 상부 또는 하부 케이스(122, 121) 내면의 고분자층의 일부를 확대한 모식도가 도시되어 있으며, 도 4에는 도 3의 A-A’에 대한 단면도가 도시되어 있고, 도 6에는 가스 및 전해액을 배출할 수 있도록 형성되어 있는 고분자층의 유로를 명확히 나타낼 수 있도록 고분자층을 더욱 확대 모식도가 각각 도시되어 있다.
이들 도면을 참조하면, 파우치형 이차전지(100)는 전극조립체(130), 전극조립체(130)로부터 연장되어 있는 전극 탭들(131, 132)에 용접되어 있는 전극리드(140, 141), 전극조립체(130)을 수용하는 수납부가 형성된 전지케이스(120)를 포함하는 것으로 구성되어 있다. 또한, 상기 전지케이스는 수납부에 접하는 내부 고분자층(160), 물질의 이동을 차단하는 배리어층(170), 및 고분자 필름의 외부 피복층(180)으로 구성되어 있다.
전극조립체(130)는 분리막이 개재된 상태에서 양극과 음극이 순차적으로 적층되어 있는 발전소자로서, 폴딩형, 스택형 또는 스택/폴딩형 구조로 이루어져 있다. 전극 탭들(131, 132)은 전극조립체(130)의 각 극판으로부터 연장되어 있고, 전극리드(140, 141)는 각 극판으로부터 연장된 복수 개의 전극 탭들(131, 132)과, 예를 들어, 용접에 의해 각각 전기적으로 연결되어 있으며, 전지케이스(120)의 외부로 일부가 노출되어 있다. 또한, 전극리드(140, 141)의 상하면 일부에는 전지케이스(120)와의 밀봉도를 높이고 동시에 전기적 절연상태를 확보하기 위하여 절연필름(190)이 부착되어 있다.
전지케이스(120)는 상부 케이스(122)와 하부 케이스(121)로 구성되어 있고, 하부 케이스(121)에 각각 전극조립체(130)가 장착되기 위한 수납부가 형성되어 있으며, 전체적으로 파우치 형상을 가지고 있다. 상부 케이스(122) 중 수납부의 내면 상단에 고분자층(161)이 형성되어 있고, 하부 케이스(121) 중 수납부의 내면 하단에도 고분자층(160)이 형성되어 있다.
이차전지(100)는 하부 케이스(121)의 수납부에 전극조립체(130)를 장착하고, 그 상면에 상부 케이스(122)를 덮은 후, 외주면을 열융착 함으로써 제조될 수 있다.
다음으로, 도 3 내지 도 5를 참조하면, 전지케이스(120)는 유로(150)가 형성되어 있는 고분자층(160), 중간층으로 금속박의 배리어층(170), 및 하층으로 외부 피복층(180)의 3층 구조로 이루어져 있다.
고분자층(160)의 두께는 약 20 ㎛, 금속박의 배리어층(170)의 두께는 약 10 ㎛, 외부 피복층(180)의 두께는 약 12 ㎛일 수 있으며, 고분자층(160)은 무연신 PP(polypropylene), 배리어층(170)의 금속박은 알루미늄, 외부 피복층(180)은 나일론 필름으로 이루어질 수 있다.
고분자층(160)에는 격자무늬를 갖도록 유로(150)가 형성되어 있고, 격자의 가로(W) 및 세로(H)의 크기는 각각 약 1 mm일 수 있다.
도 4에서는, 유로(150)의 너비(w)는 약 20 ㎛, 깊이(d)는 약 10 ㎛일 수 있으며, 유로(150)의 바닥면은 수직단면 상으로 “ㄷ”자 형상으로 이루어져 있다.
도 5에서는 도 4와 달리 유로(250)의 바닥면은 소정의 반경(R)을 가진 “U”자 형상으로 이루어져 있는 바, 이러한 구조는 유로(250)의 바닥면에 잔존할 수 있는 가스나 잉여 전해액을 최소화 함에 있어서 특히 바람직하다. 반경(R)의 크기는 특별히 한정되는 것은 아니며, 예를 들어, 유로(250)의 너비 기준으로 50 내지 300% 크기일 수 있다.
도 6를 참조하면, 활성화 단계에서 발생된 가스와 전극조립체(130)에 부가된 잉여 전해액이 배출구를 통하여 제거되거나, 전지케이스의 변형이 일어나지 않도록 한쪽 측면으로 모일 수 있게 고분자층(160)의 유로(150)를 통해 이동하는 것 확인할 수 있다.
따라서, 가스 및 잉여 전해액을 신속하게 제거할 수 있어 가스로 인해 발생하는 전지의 두께 불균일 및 그로 인한 전지의 불량율이 감소시키고 전극조립체와 전지케이스의 밀착력을 높여 전지의 안정성을 향상시킬 수 있다.
본 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기 내용을 바탕으로 본 발명의 범주내에서 다양한 응용 및 변형을 행하는 것이 가능할 것이다.

Claims (16)

  1. 전극조립체의 형상에 대응하는 수납부가 형성되어 있는 라미네이트 시트 구조의 전지케이스로서,
    상기 전지케이스는 수납부에 접하는 내부 고분자층, 물질의 이동을 차단하는 배리어층, 및 고분자 필름의 외부 피복층을 포함하고 있고,
    상기 수납부에 접하는 내부 고분자층의 표면에는 유체가 표면을 따라 이동하기 위한 둘 이상의 유로들이 반복적인 다각형 무늬의 패턴으로 형성되어 있으며,
    상기 유체는 전지의 활성화 과정에서 발생하는 가스, 또는 전극조립체에 부가되는 전해액, 또는 전지의 활성화 과정에서 발생하는 가스 및 전극조립체에 부가되는 전해액인 것을 특징으로 하는 전지케이스.
  2. 삭제
  3. 제 1 항에 있어서, 상기 유로의 너비는 1 ㎛ 내지 50 ㎛인 것을 특징으로 하는 전지케이스.
  4. 제 1 항에 있어서, 상기 유로의 깊이는 배리어층이 노출되지 않는 범위 내에서 5 ㎛ 내지 20 ㎛인 것을 특징으로 하는 전지케이스.
  5. 제 1 항에 있어서, 상기 유로의 바닥면은 수직단면 상으로 “ㄷ”자 형상 또는 “U”자 형상으로 이루어진 것을 특징으로 하는 전지케이스.
  6. 삭제
  7. 제 1 항에 있어서, 상기 패턴은 격자 무늬인 것을 특징으로 하는 전지케이스.
  8. 제 1 항에 있어서, 상기 내부 고분자층의 표면에는 둘 이상의 유로들이 표면 전체에 균일하게 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 전지케이스.
  9. 제 1 항에 있어서, 상기 내부 고분자층은 전지의 작동에 영향을 미치지 않는 비반응성 접착제(non-reactive adhesive)를 사용하여 접착되거나 열융착에 의해 접착되는 것을 특징으로 하는 전지케이스.
  10. 제 9 항에 있어서, 상기 비반응성 접착제는 실리콘 폴리머 접착제 또는 탄소 광섬유 폴리머 접착제인 것을 특징으로 하는 전지케이스.
  11. 제 1 항에 있어서, 상기 고분자층은 PE(polyethylene), PP(polypropylene), PS(polystyrene), PVdF(polyvinylidene fluoride), PTFE (polytetrafluoroethylene), PET(polyethylene-terephthalate), PMMA(PolyMethy lMethAcrylate), 및 PAN(polyacrylonitrile)로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상의 소재로 이루어진 것을 특징으로 하는 전지케이스.
  12. 제 11 항에 있어서, 상기 고분자층은 PP(polypropylene)로 이루어진 것을 특징으로 하는 전지케이스.
  13. 제 1 항에 있어서, 상기 배리어층은 알루미늄 또는 알루미늄 합금을 포함하고 있고, 상기 외부 피복층은 나일론, PET(polyethylene terephthalate) 및 PEN(polyethylene naphthalate)로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 전지케이스.
  14. 제 1 항, 제 3 항 내지 제 5 항, 및 제 7 항 내지 제 13 항 중 어느 하나에 따른 전지케이스에 전극조립체가 내장되어 있는 것을 특징으로 하는 이차전지.
  15. 제 14 항에 있어서, 상기 전극조립체는 권취형 구조, 스택형 구조, 또는 스택/폴딩형 구조로 이루어진 것을 특징으로 하는 이차전지.
  16. 제 14 항에 있어서, 상기 전지는 리튬 이차전지인 것을 특징으로 하는 이차전지.
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