KR101419877B1 - Tandem organic light emitting diodes - Google Patents

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Abstract

본 발명은 적층형 유기 발광 소자에 관한 것으로, 애노드 상에 a개의 발광 단위층과 a-1 개의 전하생성층이 교번 배치되고, 상기 전하생성층은 상기 애노드 방향으로 구비되는 n-형 층 및 상기 캐소드 방향으로 구비되는 p-형 층을 포함하며, 상기 n-형 층은 전자전달물질에 M3NX로 표현되는 금속 나이트라이드(nitride) 화합물을 도펀트로 사용하여 진공 증착되고, 상기 p-형 층은 호스트 물질을 단독으로 사용하거나 p-형 도펀트가 도핑된 것을 특징으로 하는 적층형 유기 발광 소자가 개시된다. The present invention relates to a layered organic electroluminescent device, wherein a light emitting unit layer and a-1 charge generating layers are alternately arranged on the anode, the charge generating layer comprises an n-type layer provided in the anode direction, Type layer, wherein the n-type layer is vacuum deposited using a metal nitride compound represented by M 3 N x as an electron transfer material as a dopant, and the p-type layer Discloses a layered organic light emitting device characterized by using a host material alone or doped with a p-type dopant.

Description

적층형 유기 발광 소자{TANDEM ORGANIC LIGHT EMITTING DIODES}TECHNICAL FIELD [0001] The present invention relates to a stacked organic light emitting diode (OLED)

본 발명은 적층형 유기 발광 소자에 관한 것으로, 보다 구체적으로는 전하생성층을 갖는 적층형 유기 발광 소자에 관한 것이다.The present invention relates to a stacked organic light emitting device, and more particularly to a stacked organic light emitting device having a charge generating layer.

일반적으로 기본적인 유기 전자 소자는 단층 구조의 형태를 가지고 있는데, 이러한 단층 구조의 유기 전자 소자는 소자의 효율이 낮기 때문에 효율을 높일 수 있는 적층 구조를 가진 유기 전자 소자의 연구가 진행되고 있다.In general, a basic organic electronic device has a single-layer structure. Since the efficiency of the organic electronic device having such a single-layer structure is low, studies on an organic electronic device having a stacked structure capable of increasing efficiency are underway.

적층 구조의 유기 전자 소자는 단층 구조의 유기 전자 소자보다 두 배 이상의 효율 향상을 기대할 수 있는데, 이러한 적층 구조의 유기 전자 소자를 구현하기 위해서는 상층과 하층을 연결해 주는 전하생성층이 있어야만 한다. In order to realize the organic electronic device having such a laminated structure, there is a charge generation layer which connects the upper layer and the lower layer.

전하생성층의 n-형 층과 정공 주입층에 사용되는 재료로써 n-형 도펀트는 알칼리 금속과 알칼리 토금속 물질으로써 Mg, Ca, Cs, Li, Rb, K 등 그리고 알칼리 금속 및 알칼리 토금속의 나이트레이트(nitrate) 계열 화합물, 나이트라이드(nitride) 계열 화합물, 카보네이트(carbonate) 계열 화합물, 포스페이트(phosphate) 계열 화합물, 퀴놀레이트(quinolate) 계열 화합물로써 Li2CO3, Liq, LiN3, Rb2CO3, AgNO3, Ba(NO3)2, Mn(NO3)2, Zn(NO3)2, CsNO3, Cs2CO3, CsF, CsN3 등이 있다. The n-type dopant is a material used for the n-type layer and the hole injection layer of the charge generation layer. The n-type dopant is an alkali metal and an alkaline earth metal material and contains Mg, Ca, Cs, Li, Rb, K and the like and nitrate of an alkali metal and an alkaline earth metal Li 2 CO 3 , Liq, LiN 3 , Rb 2 CO 3 as a nitrate compound, a nitride compound, a carbonate compound, a phosphate compound or a quinolate compound. , AgNO 3 , Ba (NO 3 ) 2 , Mn (NO 3 ) 2 , Zn (NO 3 ) 2 , CsNO 3 , Cs 2 CO 3 , CsF and CsN 3 .

정공 주입층에는 Pc(Phthalocyanine), F4-TCNQ, FeCl3, V2O5, WO3, MoO3, ReO3, Fe3O4, MnO2, SnO2, CoO2, TiO2 와 같은 p-형 도펀트로 도핑된 정공전달층(p-doped HTL), 금속산화물질, 깊은 LUMO레벨을 가진 정공주입유기물층을 사용한다.A hole injection layer, Pc (Phthalocyanine), F4-TCNQ , FeCl 3, V 2 O 5, WO 3, MoO 3, ReO 3, Fe 3 O 4, MnO 2, SnO 2, p- , such as CoO 2, TiO 2 Doped HTL doped with a dopant, a metal oxide, and a hole injecting organic layer having a deep LUMO level.

상기 p-형 도펀트에 비해 n-형 도펀트는 상대적으로 그 수가 많지 않고, 쓰이는 데에 있어서 한계가 있으며, 대부분 증착온도가 높고 반응성이 크기 때문에 진공 증착 공정에 쓰일 수 있는 물질을 찾기가 곤란한 실정이다. As compared with the p-type dopant, the number of the n-type dopants is relatively small and there are limitations in their use. Most of the n-type dopants have a high deposition temperature and a high reactivity, making it difficult to find a material that can be used in a vacuum deposition process .

상기와 같은 문제를 해결하기 위한 본 발명은 n-형 도펀트로써 증착 공정에 적합한 물질을 이용하여 적층형 유기 발광 소자에서 전하 발생층의 n-형 층에 도핑함으로써 소자 특성이 향상된 적층형 유기 발광 소자를 제공하고자 한다.In order to solve the above problems, the present invention provides a stacked organic light emitting diode in which device characteristics are improved by doping an n-type dopant of a charge generation layer in a layered organic light emitting device using a material suitable for a deposition process I want to.

본 발명의 하나 또는 다수의 실시예에서는 애노드와 캐소드 사이에 하나 이상의 전하생성층을 포함하는 적층형 유기 발광 소자에 있어서, 상기 애노드 상에 a개의 발광 단위층과 a-1 개의 전하생성층이 교번 배치되고, 상기 전하생성층은 상기 애노드 방향으로 구비되는 n-형 층 및 상기 캐소드 방향으로 구비되는 p-형 층을 포함하며, 상기 n-형 층은 전자전달물질에 하기 화학식 1로 표현되는 금속 나이트라이드(nitride) 화합물을 도펀트로 사용하여 진공 증착되고, 상기 p-형 층은 호스트 물질을 단독으로 사용하거나 p-형 도펀트가 도핑된 것을 특징으로 하는 적층형 유기 발광 소자.In one or more embodiments of the present invention, there is provided a layered organic light emitting device comprising at least one charge generating layer between an anode and a cathode, wherein a light emitting unit layer and a-1 charge generating layer are alternately arranged Wherein the charge generation layer comprises an n-type layer provided in the anode direction and a p-type layer provided in the cathode direction, wherein the n-type layer comprises a metal nitride Type layer is vacuum-deposited using a nitride compound as a dopant, and the p-type layer is doped with a host material alone or a p-type dopant.

<화학식 1> &Lt; Formula 1 >

M3NX M 3 N X

상기 화학식 1의 M은 알칼리 금속 또는 알칼리 토금속이고, x는 1 또는 2이다.M in the above formula (1) is an alkali metal or an alkaline earth metal, and x is 1 or 2.

상기 금속 나이트라이드 화합물은 Li3N일 수 있으며, 상기 전자전달물질은 TPBI, TAZ, Balq3, 4,7-디페닐-1,10-페난트롤린(4,7-diphenyl-1,10-phenanthroline, Bphen), 트리스(8-퀴놀리노레이트)알루미늄(Alq3), BCP 중 하나 이상일 수 있다.The metal nitride compound may be Li3N, and the electron transferring material may be TPBI, TAZ, Balq3, 4,7-diphenyl-1,10-phenanthroline, Bphen ), Tris (8-quinolinolato) aluminum (Alq3), and BCP.

상기 p-형 층은 p-형 도펀트로 도핑된 정공전달층(p-doped HTL), 금속 산화물질 또는 정공주입 유기물층 중 하나 이상일 수 있다.The p-type layer may be at least one of a p-doped HTL doped with a p-type dopant, a metal oxide material, or a hole injecting organic layer.

상기 p-형 도펀트는 Pc(Phthalocyanine), F4-TCNQ, FeCl3, V2O5, WO3, MoO3, ReO3, Fe3O4, MnO2, SnO2, CoO2, TiO2 에서 선택되는 하나 이상일 수 있으며, 상기 금속 산화물은 V2O5, WO3, MoO3, ReO3, Fe3O4, MnO2, SnO2, CoO2, TiO2 에서 선택되는 하나 이상일 수 있으며, 상기 정공주입 유기물층은 HAT-CN 또는 C60일 수 있다.The p-type dopant may be at least one selected from Pc (Phthalocyanine), F4-TCNQ, FeCl3, V2O5, WO3, MoO3, ReO3, Fe3O4, MnO2, SnO2, CoO2, TiO2, MoO3, ReO3, Fe3O4, MnO2, SnO2, CoO2 and TiO2, and the hole injection organic compound layer may be HAT-CN or C60.

상기 전하생성층은 n-형 층과 p-형 층의 사이에 금속 박막층을 포함할 수 있으며, 상기 금속 박막층은 Al, Ag 또는 Au 중 하나 이상으로 이루어질 수 있다.The charge generation layer may include a metal thin film layer between the n-type layer and the p-type layer, and the metal thin film layer may be formed of one or more of Al, Ag, or Au.

또한, 상기 a는 2일 수 있다.Also, a may be two.

본 발명의 실시예에 따르면 적층형 유기 발광 소자의 전하생성층에 쓰일 수 있는 진공 증착이 가능한 n-형 도펀트 물질을 제공할 수 있고, 적층형 유기 발광 소자의 효율을 향상시킬 수 있다.According to an embodiment of the present invention, it is possible to provide an n-type dopant material which can be used for a charge generation layer of a stacked organic light emitting device and which can be vacuum deposited, and improve the efficiency of the stacked organic light emitting device.

또한, 낮은 증착 온도에서 증착 공정이 가능하며, 조명용 OLED에 사용할 수 있다.In addition, deposition processes are possible at low deposition temperatures and can be used in OLEDs for illumination.

도 1은 단일 구조 유기 발광 소자의 구조이다.
도 2는 본 발명의 실시예에 따른 적층형 유기 발광 소자의 구조이다.
도 3은 본 발명의 실시예에 따른 유기 발광 소자의 전류밀도 - 전압 그래프이다.
도 4는 본 발명의 실시예에 따른 유기 발광 소자의 전류효율 - 전압 그래프이다.
도 5는 본 발명의 실시예에 따른 유기 발광 소자의 전력효율 - 전압 그래프이다.
도 6은 본 발명의 실시예에 따른 유기 발광 소자의 휘도 - 전압 그래프이다.
도 7은 본 발명의 실시예에 따른 유기 발광 소자의 전류효율 - 휘도 그래프이다.1 is a structure of a single structure organic light emitting device.
2 shows a structure of a layered organic light emitting device according to an embodiment of the present invention.
3 is a graph of current density-voltage of an organic light emitting diode according to an embodiment of the present invention.
4 is a current efficiency-voltage graph of an organic light emitting diode according to an embodiment of the present invention.
5 is a power efficiency-voltage graph of an organic light emitting diode according to an embodiment of the present invention.
6 is a graph of a luminance-voltage of an organic light emitting device according to an embodiment of the present invention.
7 is a current efficiency-luminance graph of an organic light emitting device according to an embodiment of the present invention.

본 발명의 이점 및 특징, 그리고 그것들을 달성하는 방법은 상세하게 후술되어 있는 실시예들을 참조하면 명확해질 것이다. 그러나, 본 발명은 이하에서 개시되는 실시예들에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 구현될 수 있으며, 단지 본 실시예들은 본 발명의 개시가 완전하도록 하고, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 발명의 범주를 완전하게 알려주기 위해 제공되는 것이며, 본 발명은 청구항의 범주에 의해 정의될 뿐이다. Advantages and features of the present invention and methods of achieving them will become apparent with reference to the embodiments described in detail below. However, it is to be understood that the present invention is not limited to the disclosed embodiments, but may be embodied in many different forms and should not be construed as limited to the embodiments set forth herein. It is intended that the disclosure of the present invention be limited only by the terms of the appended claims.

기본적인 유기 전자 소자는 단층 구조의 형태를 가지고 있는데, 단층 구조의 유기 전자 소자는 소자의 효율이 낮기 때문에 효율을 높일 수 있는 적층 구조를 가진 유기 전자 소자의 연구가 진행되고 있다.Basic organic electronic devices have a single-layer structure. Since organic electronic devices having a single-layer structure have low efficiency of devices, studies on organic electronic devices having a stacked structure capable of increasing efficiency are underway.

본 발명에 따른 실시예는 단층 구조의 유기 전자 소자보다 두 배 이상의 효율 향상을 기대할 수 있는 적층 구조의 유기 전자 소자에 관한 것이다. 상기와 같은 적층 구조의 유기 전자 소자를 구현하기 위해서는 상층과 하층을 연결해주는 전하생성층이 있어야 한다. An embodiment according to the present invention relates to an organic electronic device having a laminated structure which can be expected to have an efficiency increase twice as much as that of a single-layer organic electronic device. In order to realize the organic electronic device having the above-described laminated structure, a charge generation layer for connecting the upper layer and the lower layer must be provided.

먼저, 도 2는 본 발명의 실시예에 따른 적층형 유기 발광 소자의 구조를 도시한 것인데, 본 발명에 따른 실시예에서는 상기 전하생성층(30)을 n-형 층(31)과 p-형 층(33)을 포함하고, 상기 n-형 층(31)과 p-형 층(33) 사이에 금속 박막(32)이 삽입될 수 있다. 즉, 제1 발광 단위층(20)이 애노드(10) 상면에 구비되어 있고, 제2 발광 단위층(40)이 캐소드(50) 하면에 구비되어 있으며, 상기 발광 단위층(20, 40)과 전하생성층(30)이 서로 교번 배치되어 있다.2 illustrates a structure of a layered organic electroluminescent device according to an embodiment of the present invention. In the embodiment of the present invention, the charge generating layer 30 is formed of an n-type layer 31 and a p- Type layer 33, and a metal thin film 32 may be inserted between the n-type layer 31 and the p-type layer 33. [ That is, the first light emitting unit layer 20 is provided on the top surface of the anode 10, the second light emitting unit layer 40 is provided on the bottom surface of the cathode 50, And the charge generation layer 30 are alternately arranged.

즉, 도 2에서는 제1 발광 단위층(20), 전하생성층(30) 및 제2 발광 단위층(40)만을 도시하였으나, 애노드(10) 상부에 형성되는 제1 발광 단위층(20)과 캐소드(50)의 하부에 형성되는 a 발광 단위층(40) 사이에서 발광 단위층과 전하생성층이 다수 회 교번하여 형성되는 구조를 적층식(tandem) 유기 발광 소자라 한다. Although only the first light emitting unit layer 20, the charge generating layer 30 and the second light emitting unit layer 40 are illustrated in FIG. 2, the first light emitting unit layer 20 formed on the anode 10, A structure in which a light emitting unit layer and a charge generating layer are alternately formed between a light emitting unit layers 40 formed under the cathode 50 is referred to as a tandem organic light emitting element.

이때, 상기 n-형 층(31)은 제1 발광 단위층(20)으로 전자를 보내는 역할을 하고, p-형 층(33)은 제2 발광 단위층(40)으로 정공을 보내주는 역할을 한다. 본 발명에 따른 실시예에서는 전하생성층(30)의 n-형 층(31)에 쓰일 수 있는 n-형 도펀트로써 리튬 나이트라이드(lithium nitride, Li3N)를 사용하여 낮은 증착 온도에서도 진공증착이 가능하고 단일소자 대비 2배 이상의 효율이 구현된 전하생성층(30)이 제공된다.At this time, the n-type layer 31 serves to send electrons to the first light emitting unit layer 20 and the p-type layer 33 serves to transmit holes to the second light emitting unit layer 40 do. In the embodiment according to the present invention, it is possible to perform vacuum deposition even at a low deposition temperature by using lithium nitride (Li 3 N) as an n-type dopant which can be used for the n-type layer 31 of the charge generating layer 30 And a charge generation layer 30 having an efficiency twice as high as that of a single device is provided.

본 발명에 따른 실시예에서의 전하생성층(30)은 p-형 층(33) 및 n-형 층(31)을 포함하여, 상기 제1 발광 단위층(20)과 제2 발광 단위층(40)을 서로 연결하는 역할을 한다. 따라서 상기 전하생성층(30)은 연결층이라고도 하며, 서로 동일하거나 상이할 수 있다. 이 때, p-형 층(33)은 캐소드(50)에 보다 근접하게 배치된 층, 즉 캐소드 방향으로 구비된 층이고, n-형 층(31)은 애노드(10)에 보다 근접하게 배치된 층, 즉 애노드 방향으로 구비된 층이다.The charge generating layer 30 in the embodiment according to the present invention includes the p-type layer 33 and the n-type layer 31 to form the first light emitting unit layer 20 and the second light emitting unit layer 40 to each other. Therefore, the charge generation layer 30 is also referred to as a connection layer, and may be the same or different from each other. At this time, the p-type layer 33 is a layer disposed closer to the cathode 50, i.e., in the direction of the cathode, and the n-type layer 31 is a layer disposed closer to the anode 10 Layer, i.e., an anode direction.

상기 p-형 층(33)은 정공을 주입하는 역할도 수행하므로 정공 주입층이라고도 할 수 있다.The p-type layer 33 may also be referred to as a hole injection layer because it also functions to inject holes.

본 발명에 따른 실시예에서는 n-형 층은 전자전달물질에 하기 화학식 1로 표현되는 금속 나이트라이드(nitride) 화합물을 도펀트로 사용하여 진공 증착되고, 상기 p-형 층은 호스트 물질을 단독으로 사용하거나 p-형 도펀트가 도핑될 수 있는데, 상기 전자전달물질은 TPBI, TAZ, Balq3, 4,7-디페닐-1,10-페난트롤린(4,7-diphenyl-1,10-phenanthroline, Bphen), 트리스(8-퀴놀리노레이트)알루미늄(Alq3), BCP 중 하나 이상일 수 있다. 이때, 상기 금속 나이트라이드 화합물은 알칼리 금속 나이트라이드 화합물 또는 알칼리 토금속 나이트라이드 화합물일 수 있으며, 본 발명에 따른 실시예에서는 Li3N을 사용하였다.In the embodiment of the present invention, the n-type layer is vacuum deposited using a metal nitride compound represented by the following formula (1) as a dopant, and the p-type layer is used alone Or doped with a p-type dopant, the electron transporting material being selected from the group consisting of TPBI, TAZ, Balq3, 4,7-diphenyl-1,10-phenanthroline, Bphen ), Tris (8-quinolinolato) aluminum (Alq3), and BCP. In this case, the metal nitride compound may be an alkali metal nitride compound or an alkaline earth metal nitride compound, and Li3N is used in the embodiment of the present invention.

상기 n-형 도펀트의 효과적인 도핑을 위해서는 도펀트의 HOMO(highest occupied molecular orbital) 레벨이 호스트의 LUMO(lowest unoccupied molecular orbital) 레벨보다 에너지적으로 위에 있어야 한다. For effective doping of the n-type dopant, the highest occupied molecular orbital (HOMO) level of the dopant must be above the lowest unoccupied molecular orbital (LUMO) level of the host.

일반적으로, 유기 발광 소자에서 사용하는 전자전달재료의 경우에는 약 3eV의 HOMO를 가지는 재료를 사용하기 때문에 주로 n-형 도펀트로써 알칼리 금속들을 사용하거나, HOMO 레벨이 매우 높은 재료를 합성해서 사용하지만 이러한 재료는 반응성이 크기 때문에 공기 중에서 매우 불안정하다. Generally, in the case of an electron transferring material used in an organic light emitting device, a material having a HOMO of about 3 eV is used. Therefore, alkali metals are mainly used as an n-type dopant, or materials having a very high HOMO level are synthesized and used The material is very unstable in air because of its high reactivity.

본 발명에 따른 실시예에서의 p-형 층은 p-형 도펀트로 도핑된 정공전달층(p-doped HTL), 금속 산화물질 또는 정공주입 유기물층일 수 있는데, 상기 p-형 도펀트는 Pc(Phthalocyanine), F4-TCNQ, FeCl3, V2O5, WO3, MoO3, ReO3, Fe3O4, MnO2, SnO2, CoO2, TiO2 에서 선택되는 하나 이상일 수 있으며, 상기 금속 산화물은 V2O5, WO3, MoO3, ReO3, Fe3O4, MnO2, SnO2, CoO2, TiO2 에서 선택되는 하나 이상일 수 있으며, 상기 정공주입 유기물층은 HAT-CN 또는 C60일 수 있다.The p-type layer in the embodiment according to the present invention may be a p-doped HTL doped with a p-type dopant, a metal oxide or a hole injecting organic layer, and the p-type dopant may be Pc (Phthalocyanine MoO3, ReO3, FeO4, MnO2, SnO2, CoO2, TiO2, and the metal oxide may be at least one selected from the group consisting of V2O5, WO3, MoO3, ReO3, Fe3O4, MnO2, SnO2 , CoO2, TiO2, and the hole injection organic compound layer may be HAT-CN or C60.

본 발명에 따른 실시예에서는 n-형 도펀트로 증착 온도가 낮고 공기 중에서 안정하며 HOMO 레벨의 위치가 도펀트로써의 효과를 잘 나타내는 Li3N 을 n-형 도펀트로 사용하여 적층형 유기 발광 소자를 구현하였는데, 이에 대하여는 후술하기로 한다.
In the embodiment of the present invention, a layered organic light emitting device is implemented by using Li3N, which is a n-type dopant and has a low deposition temperature, stable in air, and exhibiting a HOMO level position as a dopant, as an n-type dopant. Will be described later.

이하에서는 본 발명에 따른 실시예의 적층형 유기 발광 소자의 구조에 대하여 보다 구체적으로 설명한다.Hereinafter, the structure of a layered organic light emitting device according to an embodiment of the present invention will be described in more detail.

유기 발광 소자는 애노드(10), 정공주입층(21, 33), 정공전달층(22, 42), 발광층(23, 24, 43, 44), 전자전달층(25, 45), 전하생성층(30), 캐소드/전자주입층(50)으로 이루어지며, 상기 전하생성층(30)은 n-형 층(31), 금속(32), p-형 층(33)으로 이루어져 있다.The organic light emitting device includes an anode 10, hole injecting layers 21 and 33, hole transporting layers 22 and 42, light emitting layers 23 and 24, 43 and 44, electron transporting layers 25 and 45, Type charge transport layer 30 and a cathode / electron injection layer 50. The charge generation layer 30 is composed of an n-type layer 31, a metal 32 and a p-type layer 33.

상기 금속(32)는 박막 형태로 형성되며 Al, Ag 또는 Au 중 하나 이상으로 형성될 수 있다.The metal (32) is formed in a thin film form and may be formed of at least one of Al, Ag, or Au.

상기 애노드(10)는 정공 주입 전극으로써 스퍼터링법, 진공 증착법으로 형성이 가능하고, ITO, IZO와 같은 물질을 사용할 수 있으며, 애노드(10)의 두께는 30~200nm일 수 있다.The anode 10 may be formed by a sputtering method, a vacuum deposition method, a material such as ITO or IZO, and the thickness of the anode 10 may be 30 to 200 nm.

상기 정공주입층(21, 33), 정공전달층(22, 42), 전자전달층(25, 45), 전자주입층(50)은 각각 정공주입물질, 정공전달물질, 전자전달물질, 전자주입물질로 이루어져 있다. The hole injection layers 21 and 33, the hole transport layers 22 and 42, the electron transport layers 25 and 45, and the electron injection layer 50 may be formed of a hole injecting material, a hole transporting material, It is made of material.

본 발명에 따른 실시예에서의 상기 정공주입물질은 전도성 고분자, m-MTDATA, NPB 등의 물질을 사용할 수 있으며, 상기 정공주입층은 정공주입 특성의 향상을 위해 MoO3, WO3, V2O5, ReO3와 같은 물질을 도핑해서 사용할 수 있으며, 정공주입층의 두께는 1nm~100nm일 수 있다. 만약, 상기 정공주입층의 두께가 1nm 미만인 경우에는 정공주입 특성이 저하될 수 있으며, 상기 정공주입층의 두께가 100nm를 초과하는 경우에는 구동전압이 상승할 수 있기 때문에 본 발명에 따른 실시예에서는 정공주입층의 두께를 상기 범위로 한정한다.In the exemplary embodiment of the present invention, the hole injecting material may be a conductive polymer, m-MTDATA, or NPB. The hole injecting layer may include MoO 3, WO 3, V 2 O 5, ReO 3 The material may be used by doping, and the thickness of the hole injection layer may be 1 nm to 100 nm. If the thickness of the hole injection layer is less than 1 nm, the hole injection characteristics may be deteriorated. If the thickness of the hole injection layer is more than 100 nm, the driving voltage may increase. Therefore, The thickness of the hole injection layer is limited to the above range.

또한, 상기 정공전달물질은 TCTA, TAPC, TPD, 등의 물질을 사용할 수 있으며, 정공전달층의 두께는 5nm~100nm일 수 있다. 이때, 상기 TCTA의 경우에는 정공 수송 역할 외에도 발광층으로부터 엑시톤이 확산되는 것을 방지하는 역할도 수행할 수 있다. 또한, 상기 정공전달층의 두께가 5nm 미만인 경우에는 정공전달 특성이 저하될 수 있으며, 상기 정공전달층의 두께가 100nm를 초과하는 경우에는 구동전압이 상승할 수 있기 때문에 본 발명에 따른 실시예에서의 정공전달층의 두께를 상기 범위로 한정한다.In addition, the hole transport material may be a material such as TCTA, TAPC, TPD, etc., and the thickness of the hole transport layer may be 5 nm to 100 nm. At this time, in the case of the TCTA, besides the hole transporting role, it can also prevent the excitons from diffusing from the light emitting layer. When the thickness of the hole transporting layer is less than 5 nm, the hole transporting property may be deteriorated. When the thickness of the hole transporting layer is more than 100 nm, the driving voltage may increase. Therefore, Is limited to the above range.

상기 발광층(60, 61)은 단일층 또는 2개 층으로 이루어질 수 있으나 이에 한정되는 것은 아니며, 상기 발광층(60, 61)은 단일 발광 재료로 이루어질 수 있으며, 호스트 및 도펀트를 포함할 수도 있다. The light emitting layers 60 and 61 may be a single layer or two layers, but the present invention is not limited thereto. The light emitting layers 60 and 61 may be made of a single light emitting material, and may include a host and a dopant.

본 발명에 따른 실시예에서는 발광층(60, 61)에 사용되는 호스트 물질은 1개 또는 2개 이상의 물질을 사용하였으며, 상기 발광층(60, 61)의 호스트 물질은 CBP, TCTA, TPBI, TmPyPB, Alq3, PVK, ADN 등을 사용할 수 있으나 이에 한정되는 것은 아니다.In the embodiment of the present invention, the host material used for the light emitting layers 60 and 61 is one or two or more materials, and the host material for the light emitting layers 60 and 61 is CBP, TCTA, TPBI, TmPyPB, Alq3 , PVK, ADN or the like may be used, but the present invention is not limited thereto.

또한, 발광층(60, 61)에 쓰이는 도펀트 물질은 적색, 녹색, 청색 도펀트를 사용할 수 있는데, 발광층(60, 61)에 쓰이는 적색 도펀트는 Bt2Ir(acac), Ir(piq)3 등을 사용할 수 있으며, 녹색 도펀트는 Ir(ppy)3, Ir(ppy)2(acac), Ir(mpyp)3 등을 사용할 수 있으며, 청색 도펀트는 Firpic, DPAVBi 등을 사용할 수 있으나 이에 한정되는 것은 아니다. The red dopant used for the light emitting layers 60 and 61 may be Bt2Ir (acac), Ir (piq) 3, or the like. The red dopant used for the light emitting layers 60 and 61 may be red, green, Ir (ppy) 3, Ir (ppy) 2 (acac), and Ir (mpyp) 3 may be used as the green dopant. Firpic and DPAVBi may be used as the blue dopant.

이때, 상기 발광층(60, 61)의 두께는 5~100nm일 수 있는데, 상기 발광층의 두께가 5nm 미만인 경우에는 발광 특성이 저하될 수 있으며, 상기 발광층의 두께가 100nm를 초과하는 경우에는 구동전압이 상승할 수 있기 때문에 본 발명에 따른 실시예에서의 발광층의 두께는 상기 범위로 한정한다.When the thickness of the light emitting layer is less than 5 nm, the light emitting characteristics may be degraded. When the thickness of the light emitting layer is more than 100 nm, the driving voltage may be lowered The thickness of the light emitting layer in the embodiment according to the present invention is limited to the above range.

그리고, 상기 전자전달물질은 상술한 바와 같으며, 전자전달층의 두께는 5~100nm일 수 있는데, 상기 전자전달층의 두께가 5nm 미만인 경우에는 전자전달 특성이 저하될 수 있으며, 상기 전자전달층의 두께가 100nm를 초과하는 경우에는 구동전압이 상승할 수 있기 때문에 본 발명에 따른 실시예에서의 전자전달층의 두께는 상기 범위로 한정한다. The thickness of the electron transport layer may be in the range of 5 to 100 nm. If the thickness of the electron transport layer is less than 5 nm, the electron transport properties may be deteriorated. The thickness of the electron transporting layer in the embodiment of the present invention is limited to the above range because the driving voltage may rise.

또한, 상기 전자주입물질은 LiF, CsF, BaO, Liq 등을 사용할 수 있으며, 전자주입층의 두께는 1~10nm일 수 있다. 상기 전자주입층의 두께가 1nm 미만인 경우에는 전자주입 특성이 저하될 수 있으며, 상기 전자주입층의 두께가 10nm를 초과하는 경우에는 구동전압이 상승할 수 있기 때문에 본 발명에 따른 실시예에서의 전자주입층의 두께는 상기 범위로 한정한다. 또 다른 형태의 전자주입층은 상기에서 기술한 n-형층이 될 수 있다.The electron injecting material may be LiF, CsF, BaO, Liq, or the like, and the thickness of the electron injecting layer may be 1 to 10 nm. When the thickness of the electron injection layer is less than 1 nm, the electron injection characteristics may be deteriorated. When the thickness of the electron injection layer is more than 10 nm, the driving voltage may increase. Therefore, The thickness of the injection layer is limited to the above range. Another type of electron injection layer may be the n-type layer described above.

그리고, 상기 캐소드(50)는 전자주입전극이며 Al, Ag, Au 등을 사용할 수 있으며, 상기 캐소드(50)의 두께는 100~200nm일 수 있다
The cathode 50 may be an electron injection electrode, such as Al, Ag, or Au, and the cathode 50 may have a thickness of 100 to 200 nm

이하에서는 본 발명의 실시예에 따른 유기 발광 소자의 제작방법에 대하여 보다 구체적으로 설명한다.Hereinafter, a method for manufacturing an organic light emitting diode according to an embodiment of the present invention will be described in more detail.

먼저, 도 1은 단일 구조의 유기 발광 소자를 도시한 것인데, 단일 구조 유기 발광 소자의 제작방법에 대하여 설명한다. 상기 단일 구조의 유기 발광 소자는 6 x10-7Torr의 진공챔버에서, 애노드(10)로 ITO, 정공주입층(21)으로 MoO3, 정공전달층(22)으로 TAPC, 발광층(23, 24)으로 TCTA호스트에 Ir(ppy)3 녹색도펀트를 도핑한 층(23)과 CBP호스트에 Ir(ppy)3 녹색도펀트를 도핑한 층(24)을 사용하였고, 전자전달층(25)으로 TPBI, 전자주입층(50)으로 LiF, 캐소드(50)로 Al을 사용하여 제작하였다. First, FIG. 1 shows a single structure organic light emitting device, and a method of manufacturing a single structure organic light emitting device will be described. In the vacuum chamber of the organic light emitting element of the single structure 6 x10- 7 Torr, to the anode 10 of ITO, the hole injection layer 21 in the MoO3, as a hole transport layer (22) TAPC, a light emitting layer (23, 24) A layer 23 doped with an Ir (ppy) 3 green dopant and a layer 24 doped with an Ir (ppy) 3 green dopant were used for a TCTA host and an electron transport layer 25, LiF was used as the layer 50, and Al was used as the cathode 50.

상기 단일 구조의 유기 발광 소자의 적층 공정에 대하여 살펴보면, 애노드(10)에 MoO3 를 0.5A/s 증착속도로 3nm 증착하고, TAPC 는 1A/s 속도로 15nm 증착하고, TCTA 발광층 호스트는 1A/s 의 증착속도로 5nm 증착하고 Ir(ppy)3 녹색도펀트를 0.3A/s의 속도로 0.15nm 동시에 증착하여 3% 도핑을 하였다. MoO3 is deposited to a thickness of 3 nm at a deposition rate of 0.5 A / s on the anode 10, TAPC is deposited to a thickness of 15 nm at a rate of 1A / s, and the TCTA light emitting layer host emits 1A / s And the Ir (ppy) 3 green dopant was simultaneously deposited at a rate of 0.3 A / s at 0.15 nm to perform 3% doping.

또한, CBP 발광층 호스트는 1A/s 증착속도로 5nm 증착하고, Ir(ppy)3 녹색도펀트를 0.4A/s 의 증착속도로 0.19nm 동시에 증착하여 4% 도핑을 해주었다. TPBI 는 1A/s 의 증착속도로 65nm 증착하였으며, LiF 는 0.1A/s 의 증착속도로 1nm 증착하였다. Al은 1A/s 속도로 20nm 증착 후 3A/s 속도로 110nm 증착하여 총 130nm를 증착하였다.
In addition, the CBP light emitting layer host was deposited at a deposition rate of 5 nm at a deposition rate of 1 A / s, and a red (Ir) (ppy) 3 green dopant was deposited at 0.19 nm at a deposition rate of 0.4 A / s. TPBI was deposited at 65 nm with a deposition rate of 1 A / s, and LiF was deposited with a deposition rate of 1 A / s at a deposition rate of 0.1 A / s. Al was deposited at a rate of 1 A / s to 20 nm and then deposited at a rate of 3A / s to a thickness of 110 nm to deposit a total of 130 nm.

또한, 도 2는 본 발명의 실시예에 해당하는 적층형 유기 발광 소자를 도시한 것인데, 다음과 같은 순서로 제작하였다. FIG. 2 shows a stacked organic light emitting device according to an embodiment of the present invention.

제1 발광 단위층(20)과 제2 발광 단위층(40)은 상기 단일 구조 유기 발광 소자의 발광 단위층(21 내지 25)과 동일한데, 상기 제1 발광 단위층(20)은 정공주입층(21), 정공전달층(22), 제1 발광층(23, 24), 전자전달층(25)으로 이루어져 있으며, 상기 제2 발광 단위층(40)도 상기 제1 발광 단위층(20)과 유사하게, 정공주입층(33), 정공전달층(42), 제2 발광층(43, 44), 전자전달층(45)을 포함하여 이루어진다. 이때, 상기 정공주입층(33)은 전하생성층(30)으로써의 기능도 수행한다.The first light emitting unit layer 20 and the second light emitting unit layer 40 are the same as the light emitting unit layers 21 to 25 of the single structure organic light emitting device, The first light emitting unit layer 20 and the second light emitting unit layer 20 are formed of the first light emitting unit layer 21, the hole transporting layer 22, the first light emitting layers 23 and 24, and the electron transporting layer 25, Similarly, the hole injection layer 33, the hole transport layer 42, the second emission layers 43 and 44, and the electron transport layer 45 are similarly formed. At this time, the hole injection layer 33 also functions as the charge generation layer 30.

이때, 상기 제1, 제2 발광 단위층(20, 40)에서 각각의 층은 MoO3, TAPC, TCTA: Ir(ppy)3, CBP: Ir(ppy)3, TPBI로 이루어져 있으며, 제1 발광 단위층(20)과 제2 발광 단위층(40)에서의 적층 두께는 상이할 수 있다.Each layer of the first and second light emitting unit layers 20 and 40 is composed of MoO 3, TAPC, TCTA: Ir (ppy) 3, CBP: Ir (ppy) 3, and TPBI. The layer thicknesses in the layer 20 and the second light emitting unit layer 40 may be different.

본 발명에 따른 실시예에서의 적층형 유기 발광 소자의 애노드(10)와 캐소드(50)는 단일 구조 유기 발광 소자의 애노드(10), 캐소드(50)와 동일한 ITO, Al을 사용하였다.The anode 10 and the cathode 50 of the stacked organic light emitting device in the embodiment according to the present invention used the same ITO and Al as the anode 10 and the cathode 50 of the single structure organic light emitting device.

또한, 상기 전하생성층(30)의 n-형 층(31)은 BCP 호스트에 Li3N을 30% 도핑하여 이루어지고, 20nm의 두께로 증착되어 있으며, 상기 전하생성층(30)의 금속층(32)은 1nm 두께의 Al 박막으로 형성하였으며, 전하생성층(30)의 정공주입층(33)은 3nm 두께의 MoO3로 이루어져 있다. The n-type layer 31 of the charge generation layer 30 is formed by doping 30% of Li3N into a BCP host and is deposited to a thickness of 20 nm. The metal layer 32 of the charge generation layer 30 And the hole injection layer 33 of the charge generation layer 30 is made of MoO 3 having a thickness of 3 nm.

적층형 유기 발광 소자에서의 제1 발광 단위층(20)의 형성은 상기 단일 구조의 유기 발광 소자의 발광 단위층(20)의 형성방법과 동일하므로 이에 대한 설명은 생략하기로 한다.The formation of the first light emitting unit layer 20 in the stacked organic light emitting device is the same as the method of forming the light emitting unit layer 20 of the single structure organic light emitting device, and therefore, a description thereof will be omitted.

이후에는, 전하생성층(30)을 형성시켜야 하는데, 먼저 n-형 층(31)을 형성하기 위하여 BCP 호스트를 1A/s의 증착속도로 14nm 증착하고, Li3N을 0.4A/s의 증착속도로 5.5nm 증착하여, 약 20nm가 증착되도록 함과 동시에 Li3N이 30% 정도가 되도록 하였다.After that, the charge generating layer 30 should be formed. First, to form the n-type layer 31, a BCP host is deposited at 14 nm at a deposition rate of 1 A / s, and Li3N is deposited at a deposition rate of 0.4 A / To deposit about 20 nm, and to make Li3N about 30%.

상기 n-형 층(31) 상에 Al 금속 박막(32)을 0.1A/s의 증착속도로 1nm 증착하고, 정공 주입층(33)으로써 MoO3를 0.5A/s의 증착속도로 5nm 를 증착하였다.An Al metal thin film 32 was deposited to a thickness of 1 nm at a deposition rate of 0.1 A / s on the n-type layer 31 and a 5 nm deposit of MoO3 was deposited at a deposition rate of 0.5 A / s as a hole injection layer 33 .

이후, 제2 발광 단위층(40)을 형성하기 위하여 TAPC는 1A/s의 증착속도로 15nm 증착하고, TCTA 발광층 호스트는 1A/s의 증착속도로 5nm 증착하고 Ir(ppy)3 녹색 도-트를 0.3A/s의 속도로 0.16nm 동시에 증착하여 Ir(ppy)3가 3% 도핑되도록 하였다.Then, the TAPC was deposited to a thickness of 15 nm at a deposition rate of 1 A / s to form the second light emitting unit layer 40, the TCTA light emitting layer host was deposited to a thickness of 5 nm at a deposition rate of 1 A / s, Was simultaneously deposited at 0.16 nm at a rate of 0.3 A / s so that Ir (ppy) 3 was doped at 3%.

또한, CBP 발광층 호스트는 1A/s의 증착속도로 5nm 증착하고, Ir(ppy)3 녹색 도펀트를 0.4A/s의 증착속도로 0.21nm 동시에 증착하여 Ir(ppy)3이 4% 도핑되도록 하였다. TPBI는 1A/s의 증착속도로 65nm 증착하였다. In addition, the CBP light emitting layer host was deposited to a thickness of 5 nm at a deposition rate of 1 A / s, and Ir (ppy) 3 green dopant was simultaneously deposited at 0.21 nm at a deposition rate of 0.4 A / s to provide 4% doping of Ir (ppy) 3. TPBI was deposited at 65 nm with a deposition rate of 1A / s.

마지막으로 LiF 는 0.1A/s 의 증착속도로 1nm 증착하여 전자주입층(50)을 형성하였으며, Al을 1A/s 속도로 20nm 증착 후 3A/s 속도로 110nm 증착하여 총 130nm를 증착함으로써 캐소드(50)를 제작하였다. Finally, LiF was deposited to a thickness of 1 nm at a deposition rate of 0.1 A / s to form an electron injection layer 50. Al was deposited at a rate of 1 A / s to a thickness of 20 nm, followed by deposition of a charge 110 nm at a rate of 3A / s, 50).

도 3 내지 7은 각각 본 발명의 실시예에 따른 유기 발광 소자의 전류밀도-전압 그래프, 전류효율-전압 그래프, 전력효율-전압 그래프, 휘도-전압 그래프 및 전류효율-휘도 그래프인데, 본 발명에 따른 실시예에서의 유기 발광 소자의 평가는 Keithley 236 소스 장비와 CS2000 스펙트로미터를 이용하였다.3 to 7 are graphs of a current density-voltage graph, a current efficiency-voltage graph, a power efficiency-voltage graph, a luminance-voltage graph, and a current efficiency-luminance graph of an organic light emitting diode according to an embodiment of the present invention. The evaluation of the organic light emitting device in the following embodiments was performed using a Keithley 236 source device and a CS2000 spectrometer.

도 3 내지 7을 참조하면, 단일 구조의 유기 발광 소자(검정색)의 경우보다 적층형 유기 발광 소자(붉은색)의 전류밀도, 전류효율, 전력효율 및 휘도 특성이 더 우수함을 알 수 있다. Referring to FIGS. 3 to 7, current density, current efficiency, power efficiency, and luminance characteristics of a stacked organic light emitting device (red color) are superior to those of a single structure organic light emitting device (black).

이상 본 발명의 실시예를 설명하였지만, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자는 본 발명이 그 기술적 사상이나 필수적인 특징을 변경하지 않고서 다른 구체적인 형태로 실시될 수 있다는 것을 이해할 수 있을 것이다.While the present invention has been described in connection with certain exemplary embodiments, it will be understood by those skilled in the art that various changes and modifications may be made without departing from the spirit and scope of the invention as defined by the appended claims.

그러므로 이상에서 기술한 실시예들은 모든 면에서 예시적인 것이며 한정적이 아닌 것으로 이해해야만 한다. 본 발명의 범위는 상기 상세한 설명보다는 후술하는 특허청구범위에 의하여 나타내어지며, 특허청구범위의 의미 및 범위 그리고 그 균등 개념으로부터 도출되는 모든 변경 또는 변경된 형태가 본 발명의 범위에 포함되는 것으로 해석되어야 한다. It is therefore to be understood that the above-described embodiments are illustrative in all aspects and not restrictive. The scope of the present invention is defined by the appended claims rather than the detailed description, and all changes or modifications derived from the meaning and scope of the claims and their equivalents should be interpreted as being included in the scope of the present invention .

Claims (10)

애노드와 캐소드 사이에 하나 이상의 전하생성층을 포함하는 적층형 유기 발광 소자에 있어서,
상기 애노드 상에 a개의 발광 단위층과 a-1 개의 전하생성층이 교번 배치되고, 상기 전하생성층은 상기 애노드 방향으로 구비되는 n-형 층 및 상기 캐소드 방향으로 구비되는 p-형 층을 포함하며,
상기 n-형 층은 전자전달물질에 하기 화학식 1로 표현되는 금속 나이트라이드(nitride) 화합물을 도펀트로 사용하여 진공 증착되고, 상기 p-형 층은 호스트 물질을 단독으로 사용하거나 p-형 도펀트가 도핑된 것을 특징으로 하는 적층형 유기 발광 소자이되,
상기 금속 나이트라이드 화합물은 Li3N인 적층형 유기 발광 소자.
<화학식 1>
M3NX
상기 화학식 1의 M은 알칼리 금속 또는 알칼리 토금속이고, x는 1 또는 2이다.Layered organic light emitting device comprising at least one charge generation layer between an anode and a cathode,
Wherein a number of a light emitting unit layers and a-1 charge generating layers are alternately arranged on the anode, and the charge generating layer includes an n-type layer provided in the anode direction and a p-type layer provided in the cathode direction In addition,
The n-type layer is vacuum deposited by using a metal nitride compound represented by the following formula (1) as an electron transporting material, and the p-type layer is formed by using a host material alone or a p-type dopant Doped organic light emitting device,
Wherein the metal nitride compounds are Li 3 N of stacked organic light emitting device.
&Lt; Formula 1 >
M 3 N X
M in the above formula (1) is an alkali metal or an alkaline earth metal, and x is 1 or 2. 삭제delete 제1항에 있어서,
상기 전자전달물질은 TPBI, TAZ, Balq3, 4,7-디페닐-1,10-페난트롤린(4,7-diphenyl-1,10-phenanthroline, Bphen), 트리스(8-퀴놀리노레이트)알루미늄(Alq3), BCP 중 하나 이상인 적층형 유기 발광 소자.The method according to claim 1,
The electron transfer material may be selected from the group consisting of TPBI, TAZ, Balq3, 4,7-diphenyl-1,10-phenanthroline, Bphen, tris (8-quinolinolate) aluminum (Alq3), and BCP. 제1항에 있어서,
상기 p-형 층은 p-형 도펀트로 도핑된 정공전달층(p-doped HTL), 금속 산화물질 또는 정공주입 유기물층 중 하나 이상인 적층형 유기 발광 소자.The method according to claim 1,
Wherein the p-type layer is at least one of a hole transport layer (p-doped HTL) doped with a p-type dopant, a metal oxide material, or a hole injection organic layer. 제4항에 있어서,
상기 p-형 도펀트는 Pc(Phthalocyanine), F4-TCNQ, FeCl3, V2O5, WO3, MoO3, ReO3, Fe3O4, MnO2, SnO2, CoO2, TiO2 에서 선택되는 하나 이상인 적층형 유기 발광 소자.5. The method of claim 4,
Wherein the p-type dopant is at least one selected from Pc (Phthalocyanine), F4-TCNQ, FeCl3, V2O5, WO3, MoO3, ReO3, Fe3O4, MnO2, SnO2, CoO2 and TiO2. 제4항에 있어서,
상기 금속 산화물은 V2O5, WO3, MoO3, ReO3, Fe3O4, MnO2, SnO2, CoO2, TiO2 에서 선택되는 하나 이상인 적층형 유기 발광 소자.5. The method of claim 4,
Wherein the metal oxide is at least one selected from V2O5, WO3, MoO3, ReO3, Fe3O4, MnO2, SnO2, CoO2, and TiO2. 제4항에 있어서,
상기 정공주입 유기물층은 HAT-CN 또는 C60인 적층형 유기 발광 소자.5. The method of claim 4,
Wherein the hole injection organic compound layer is HAT-CN or C60. 제1항 및 제3항 내지 제7항 중 어느 하나의 항에 있어서,
상기 전하생성층은 n-형 층과 p-형 층의 사이에 금속 박막층을 포함하는 적층형 유기 발광 소자.8. The method according to any one of claims 1 to 7,
Wherein the charge generation layer comprises a metal thin film layer between the n-type layer and the p-type layer. 제8항에 있어서,
상기 금속 박막층은 Al, Ag 또는 Au 중 하나 이상으로 이루어지는 적층형 유기 발광 소자.9. The method of claim 8,
Wherein the metal thin film layer is formed of at least one of Al, Ag, and Au. 제1항, 및 제3항 내지 제7항 중 어느 하나의 항에 있어서,
상기 a는 2인 것을 특징으로 하는 적층형 유기 발광 소자.8. The method according to any one of claims 1 to 7,
Wherein a is 2.
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