KR101400895B1 - The method for treating of neutrons generated from spent nuclear fuel - Google Patents
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Abstract
본 발명은 사용 후 핵연료로부터 발생하는 중성자 처리방법에 관한 것으로, 상세하게는 붕산수를 포함하는 냉각기능을 상실한 사용 후 핵연료 저장수에 중성자 흡수물질을 투입하는 단계; 및 중성자 흡수물질이 투입된 저장수에 pH 조절제를 첨가하여 저장수의 pH를 중성으로 조절하는 단계; 및 사용 후 핵연료 표면으로 중성자 흡수물질을 침적시키는 단계;를 포함하는 사용 후 핵연료로부터 발생하는 중성자 처리방법을 제공한다. 본 발명에 따른 사용 후 핵연료로부터 발생하는 중성자 처리방법은 냉각기능을 상실한 사용 후 핵연료 저장수에 입자형 중성자 흡수물질을 투입하여 사용 후 핵연료 표면에 중성자 흡수물질을 침적시킬 수 있으며, 이를 통해 사용 후 핵연료에서 발생하는 중성자를 흡수하여 추가적인 핵분열 반응성을 저하시킬 수 있다. 또한, 저장수가 모두 상실된 사용 후 핵연료 저장 수조에 저장수를 다시 보충하였을 때에도, 즉각적인 중성자 흡수 능력을 제공할 수 있다. The present invention relates to a method of treating neutrons generated from a spent fuel, and more particularly, to a method of treating a neutron generated from spent fuel, comprising: injecting a neutron absorbing material into spent fuel stock water containing a boric acid- And adjusting the pH of the stored water to neutral by adding a pH adjusting agent to the stored water into which the neutron absorbing material is introduced. And depositing a neutron absorbing material on the spent fuel surface. The method of treating neutron generated from spent fuel according to the present invention can deposit a neutron absorbing material on the surface of a spent fuel by injecting a particulate neutron absorbing material into spent fuel storage water that has lost cooling function, It can absorb neutrons generated from nuclear fuel and reduce additional fission reactivity. It is also possible to provide an immediate neutron absorbing capability even when the stored water is replenished to the spent fuel storage tank where all the stored water has been lost.
Description
본 발명은 사용 후 핵연료로부터 발생하는 중성자 처리방법에 관한 것이다.The present invention relates to a method for treating neutrons generated from spent nuclear fuel.
일반적으로 원자로에서 연소된 사용 후 핵연료는 연료내에 존재하는 고방열 핵종으로 인하여 상당 기간 동안 붕괴 열 (decay heat)을 지속적으로 발생시키기 때문에, 이러한 붕괴 열을 제거하기 위하여 사용 후 핵연료는 원자로에서 방출된 후 일정기간 동안 냉각기능이 있는 저장 수조 내에서 보관된다. 이때, 저장 수조에 보관되는 사용 후 핵연료 내에는 아직까지 많은 핵분열 물질 (fissile materials)이 존재하기 때문에 핵반응이 재개되지 않도록 임계치 이내로 그 저장량을 관리하고 있다. 또한, 핵반응 재개에 대한 안전성을 강화하기 위하여 저장 수조 내에 중성자를 흡수하는 물질인 붕산수를 첨가하며, 이와 함께 연료집합체 사이에도 중성자 흡수물질이 포함된 연료 수납랙을 설치하여 사용 후 핵연료에서 방출되는 중성자를 흡수한다. Generally, the spent nuclear fuel burned in the reactor continuously generates decay heat for a considerable period of time due to the high-temperature nuclides present in the fuel. Therefore, in order to remove such decay heat, spent fuel is discharged from the reactor And then stored in a storage tank having a cooling function for a certain period of time. At this time, since many fissile materials exist in the spent fuel stored in the storage tank, the amount of the stored amount is managed within the critical value so that the nuclear reaction does not resume. In addition, in order to enhance safety against resumption of nuclear reaction, boric acid water, which absorbs neutrons, is added to the storage tank, and a fuel storage rack containing a neutron absorbing material is installed between the fuel assemblies, .
2011년 일본 원전사고를 통하여 인지되었듯이, 사용 후 핵연료 저장 수조 (pool) 및 사용 후 핵연료 중간저장 시설에 냉각기능 상실 사고가 발생하는 경우, 핵연료에서 발생하는 고방열 핵종의 붕괴 열로 인하여 저장수가 증발하고, 저장수가 증발된 후에는 금속 피복재 고온 산화에 의해서 수소기체가 발생하여 수소 폭발이 발생한다. 또한, 온도가 계속 상승하면 사용 후 핵연료가 용융되어 저장 수조 바닥에 모이게 된다. 이때, 중성자 흡수물질로 냉각수에 첨가한 붕산은 수용성 물질이므로 저장수 증발시 저장 수조 내부에 결정으로 석출되며, 이로 인하여 적절한 중성자 흡수 기능을 수행하지 못하게 된다. 따라서 저장 수조 바닥에 용융된 핵연료는 핵반응에 대한 임계질량을 초과하여 핵반응이 재개될 가능성이 높아지게 된다. As recognized through the accident in Japan in 2011, when a loss of cooling function occurs in the spent fuel storage pool and the spent fuel intermediate storage facility, the stored heat is evaporated due to the collapse heat of the high- After storage water is evaporated, hydrogen gas is generated by high temperature oxidation of the metal coating material and hydrogen explosion occurs. In addition, when the temperature rises continuously, spent fuel is melted and collected on the bottom of the storage tank. At this time, the boric acid added to the cooling water as the neutron absorbing material is a water-soluble substance, and therefore, when the water is evaporated, it is precipitated into crystals in the storage tank, thereby failing to perform the proper neutron absorption function. Therefore, the molten fuel on the bottom of the storage tank exceeds the critical mass of the nuclear reaction and the possibility of resuming the nuclear reaction is increased.
나아가, 사용 후 핵연료 저장 수조의 냉각수가 상실된 후 냉각수를 다시 보충하는 경우에도, 석출된 붕산이 다시 완전히 용해될 때까지는 상당한 시간(수 시간 이상)이 소요되므로, 반드시 보충 냉각수로 고농도의 붕산수를 사용하여야 하는 어려움이 있다.
Furthermore, even if the cooling water is replenished after the cooling water in the spent nuclear fuel storage tank is replenished again, it takes a considerable time (several hours or more) until the dissolved boric acid completely dissolves again. Therefore, it is necessary to use a high concentration of boric acid There is a difficulty to do.
현재까지 개발된 사용 후 핵연료 저장 수조의 재임계에 대한 안전성 향상기술은, 미국공개특허 5,085,825 A(공개일 1992년 02월 04일)에서는 다중 안전주입 개념을 도입하여 원자로 내부에 중성자흡수물질이 함유된 냉각수를 주입함으로써 원자로의 안전을 강화시킨 바 있다. 또한, 일본공개특허 제2005-181238호 (공개일 2005년 07월 07일)에서는 원자력 플랜트의 사용 후 핵연료 저장시설에 붕산수를 주입할 수 있는 복수의 살포노즐을 구비하여, 핵반응 임계치 도달 이전에 펌프를 이용하여 붕산수저장 탱크에 저장되어 있는 붕산수를 살포할 수 있는 기술이 개시된 바 있다. 상기 선행특허와 같이 현재까지 개발된 대부분의 기술은 붕산수를 효율적으로 저장 수조에 주입하는 방법에 집중하였으며, 이들은 앞서 설명한 바와 같이 붕산수가 가지는 문제점을 그대로 내재하고 있다.
In the US Pat. No. 5,085,825 A (published Feb. 1992, 1992), a safety enhancement technique for the reinforcement of the spent fuel storage tank developed to date has been proposed by introducing the concept of multi-safety injection, The safety of nuclear reactors has been strengthened by injecting cooled water. Japanese Laid-Open Patent Application No. 2005-181238 discloses a spraying nozzle for injecting boric acid into a spent nuclear fuel storage facility of a nuclear power plant, A technique capable of spraying boric acid water stored in a boric acid storage tank has been disclosed. Most of the technologies developed up to now, such as the above-mentioned patent, concentrate on the method of efficiently injecting boric acid into the storage tank, and these have inherent problems of boric acid as described above.
한편, 원자로나 사용 후 핵연료 저장 수조의 안전성 향상을 위하여, 붕산과 같은 용해성 중성자 흡수물질 및 입자형 중성자 흡수물질을 함께 사용하는 기술이 개발된 바 있으며, 상기 중성장 흡수물질을 냉각수에 분산시키는 것이 아닌 사용 후 핵연료 저장랙 재료와 혼합되어 사용하고 있다. 유럽공개특허 EP 0016252 (A1) (공개일 1980년 10월 01일)에는 사용 후 핵연료 저장랙 재료에 중성자 흡수물질을 분산시켜 중성자 흡수 성능을 향상시키는 방법이 개시된 바 있다. 또한, 대한민국 등록특허 제10-1020784호 (등록일 2011년 03월 02일)에서는 초임계압수 냉각원자로의 비상노심장치에 사용되는 냉각수를 제공하고 있으며, B4C를 비상주입하여 냉각수의 중성자 흡수 입자로 사용하는 내용이 개시된 바 있다. On the other hand, in order to improve the safety of the reactor or the spent fuel storage tank, a technique of using a soluble neutron absorbing material such as boric acid and a particle type neutron absorbing material together has been developed. Non-spent nuclear fuel storage rack materials. European Patent EP 0016252 (A1) (published October 1, 1980) discloses a method of dispersing a neutron absorbing material in spent fuel storage rack material to improve neutron absorption performance. In Korean Patent No. 10-1020784 (Mar. 02, 2011), cooling water used for an emergency core device of a supercritical water-pressure cooling reactor is provided, and B 4 C is injected in an emergency to inject neutron absorption particles The contents to be used are disclosed.
이와 같이, 사용 후 핵연료 저장수 내에서는 붕산이 중성자 흡수재로 사용되고 있으며, 입자형 중성자 흡수물질은 저장수가 아니라 사용 후 핵연료 집합체 사이에 설치하는 랙(rack)을 제조할 때 혼합되어 사용되어왔다. 따라서, 상기한 선행기술로는 저장수가 고갈되어 붕산이 석출되는 경우, 적절한 중성자 흡수기능을 제공할 수 없는 문제가 있다.
Thus, boric acid has been used as a neutron absorber in spent fuel storage water, and particulate neutron absorbing materials have been used in mixing racks to be installed between spent nuclear fuel assemblies, not stored water. Therefore, in the above-mentioned prior art, there is a problem in that when the storage water is depleted and boric acid is precipitated, an appropriate neutron absorption function can not be provided.
이에, 본 발명자들은 사용 후 핵연료 저장 수조가 냉각기능을 상실하는 경우에도 중성자를 효과적으로 흡수하는 방법을 연구하던 중, 미세 입자가 비등 표면에 침적되는 현상을 이용하여 저장수의 냉각기능이 상실될 경우, 미세 입자형 중성자 흡수물질을 저장수에 투입하여 사용 후 핵연료 표면에 중성자 흡수물질을 침적시키고, 이를 통하여 사용 후 핵연료에 대한 중성자 흡수 능력을 유지시키는 중성자 처리방법을 개발하고 본 발명을 완성하였다.
Therefore, the present inventors have found that even when the spent fuel storage tank loses its cooling function, the present inventors have found that when the cooling function of the stored water is lost due to the phenomenon that the fine particles are deposited on the boiling surface, The present invention has been accomplished on the basis of a neutron treatment method in which a neutron absorbing material is deposited on the spent fuel surface by depositing a neutron absorbing material into the stock water to maintain the neutron absorbing ability of the spent fuel through the deposition of the neutron absorbing material.
본 발명의 목적은 사용 후 핵연료로부터 발생하는 중성자 처리방법을 제공하는 데 있다.It is an object of the present invention to provide a method for treating neutrons generated from spent nuclear fuel.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 In order to achieve the above object,
붕산수를 포함하는 냉각기능을 상실한 사용 후 핵연료 저장수에 중성자 흡수물질을 투입하는 단계; 및Injecting a neutron absorbing material into the spent fuel stock water which has lost the cooling function including boric acid water; And
중성자 흡수물질이 투입된 저장수에 pH 조절제를 첨가하여 저장수의 pH를 중성으로 조절하는 단계; 및Adjusting pH of the stored water to neutral by adding a pH adjusting agent to the stored water to which the neutron absorbing material is added; And
사용 후 핵연료 표면으로 중성자 흡수물질을 침적시키는 단계;를 포함하는 사용 후 핵연료로부터 발생하는 중성자 처리방법을 제공한다.
And depositing a neutron absorbing material on the spent fuel surface.
본 발명에 따른 사용 후 핵연료로부터 발생하는 중성자 처리방법은 냉각기능을 상실한 사용 후 핵연료 저장수에 입자형 중성자 흡수물질을 투입하여 사용 후 핵연료 표면에 중성자 흡수물질을 침적시킬 수 있으며, 이를 통해 사용 후 핵연료에서 발생하는 중성자를 흡수하여 추가적인 핵분열 반응성을 저하시킬 수 있다. 또한, 저장수가 모두 상실된 사용 후 핵연료 저장 수조에 저장수를 다시 보충하였을 때에도, 즉각적인 중성자 흡수 능력을 제공할 수 있다.
The method of treating neutron generated from spent fuel according to the present invention can deposit a neutron absorbing material on the surface of a spent fuel by injecting a particulate neutron absorbing material into spent fuel storage water that has lost cooling function, It can absorb neutrons generated from nuclear fuel and reduce additional fission reactivity. It is also possible to provide an immediate neutron absorbing capability even when the stored water is replenished to the spent fuel storage tank where all the stored water has been lost.
도 1은 물의 비등이 분산 입자의 침적을 촉진하는 과정을 개략적으로 나타낸 그림이고;
도 2는 본 발명에 따른 중성자 처리장치의 바람직한 일 실시예를 개략적으로 나타낸 도면이고;
도 3은 중성자 흡수물질의 침적 분석을 수행하기 위하여 구성한 실험장치 사진이고;
도 4 및 도 5는 중성자 흡수물질이 침적된 히터를 나타낸 사진이고;
도 6은 중성자 흡수물질의 투입량에 따른 pH 변화를 나타낸 그래프이다.FIG. 1 is a schematic view showing a process in which water boiling promotes deposition of dispersed particles; FIG.
FIG. 2 is a schematic view of a preferred embodiment of the neutron treatment apparatus according to the present invention; FIG.
Figure 3 is a photograph of an experimental device configured to perform deposition analysis of a neutron absorbing material;
FIGS. 4 and 5 are photographs showing a heater in which a neutron absorbing material is deposited; FIG.
FIG. 6 is a graph showing the pH change according to the input amount of the neutron absorbing material.
본 발명은 The present invention
냉각기능을 상실한 사용 후 핵연료 저장수에 중성자 흡수물질을 투입하는 단계를 포함하는 사용 후 핵연료로부터 발생하는 중성자 처리방법을 제공한다.
And a step of injecting a neutron absorbing material into the spent fuel storage water having lost the cooling function.
사용 후 핵연료는 연료내에 존재하는 핵분열 생성물인 고방열 핵종으로 인하여 지속적으로 열을 발생시키며, 이로 인하여 저장수를 포함하는 저장조 내에 보관된다. 현재 이용되고 있는 사용 후 핵연료 저장조에는 용해성 붕산을 중성자 흡수물질로 사용하고 있으며, 상기 용해성 붕산은 저장수의 정화와 관리가 용이하여 중성자 흡수물질로 가장 많이 사용되고 있다. 그러나, 저장조가 냉각기능을 상실하여 저장수가 고갈되는 비상상황이 발생했을 시에는 붕산이 농축되어 침전되는 문제가 있으며, 이로 인하여 중성자 흡수 능을 상실하게 된다. Spent fuel continues to generate heat due to the high-heat radiation nuclide, which is a fission product in the fuel, and is thus stored in a storage tank containing stored water. In the currently used spent fuel storage tank, soluble boric acid is used as a neutron absorbing material, and the soluble boric acid is most widely used as a neutron absorbing material because of easy purification and management of stored water. However, when an emergency situation occurs in which the storage tank is depleted of cooling water due to depletion of stored water, there is a problem that boric acid is condensed and settled, which results in loss of neutron absorption capability.
이에, 본 발명에 따른 중성자 처리방법은 냉각기능을 상실한 사용 후 핵연료 저장수에 중성자 흡수물질을 투입하여 사용 후 핵연료로부터 발생하는 중성자가 외부로 누출되지 않도록 처리한다. 이때, 투입된 중성자 흡수물질은 저장수에 용해되지 않고 사용 후 핵연료의 표면에 침적되며, 이를 통해 저장수가 모두 고갈되는 상황에서도 중성자를 흡수할 수 있는 기능을 제공한다. 또한, 저장수로 투입되는 상기 중성자 흡수물질은 사용 후 핵연료 표면의 비등이 발생하는 지점에서 우선적으로 침적한다. 비등이 발생하는 지점은 사용 후 핵연료 표면이므로, 이러한 비등에 의한 침적 현상을 통해 중성자를 보다 효과적으로 흡수할 수 있다.
Accordingly, in the neutron treatment method according to the present invention, the neutron absorbing material is injected into the spent fuel storage water that has lost the cooling function, so that the neutron generated from the spent nuclear fuel is prevented from leaking to the outside. At this time, the neutron absorbing material is not dissolved in the stored water but is deposited on the surface of the spent fuel, thereby providing the function of absorbing the neutron even when the stored water is exhausted. In addition, the neutron absorbing material introduced into the stored water preferentially deposits at a point where boiling of the spent fuel surface occurs. Since the boiling point is the spent fuel surface, it is possible to more effectively absorb neutrons through deposition due to such boiling.
도 1은 물의 비등이 분산된 입자의 침적을 촉진하는 과정을 개략적으로 나타낸 그림이다. 도 1에 나타낸 바와 같이, 물의 비등은 분산된 입자를 물과 수증기 기포 계면으로 몰아놓은 후, 수증기 기포가 비등 표면을 이탈할 때 그 입자들을 비등 표면에 남겨 둠으로써 입자가 침적되도록 한다. 입자의 침적이 진행될수록 분산입자가 침적되어 형성된 침적층이 두꺼워지고, 이에 따라 비등 침니(chimney)가 형성됨으로써 입자의 침적속도가 더욱 상승하게 되다. FIG. 1 is a schematic view showing a process of promoting deposition of water-boiled dispersed particles. FIG. As shown in FIG. 1, the boiling of water causes particles to be deposited by driving the dispersed particles to water and vapor bubble interfaces, leaving the particles on the boiling surface when the vapor bubbles leave the boiling surface. As the deposition of the particles progresses, the dispersed particles are deposited to thicken the formed deposit layer, thereby forming a boiling chimney, thereby further increasing the deposition rate of the particles.
상기와 같이 물의 비등은 분산 입자의 침적을 유도하지만, 이를 위해서는 저장조에 투입된 입자가 냉각수에 안정하게 분산되어 사용 후 핵연료의 비등 표면으로 이동되어야 한다. 따라서 입자 침적을 잘 유도시키기 위해서는 물에서의 입자의 분산 특성이 중요하다. 미세 입자의 분산 특성은 일반적으로 입자 크기에 의해서 좌우된다. "Introduction to Colloid and Surface Chemistry" (Duncan J. Shaw, Bitterworth-Heinemann, 4th ed., page 1, 1992)에 따르면, 직경이 1 nm 내지 1 μm 사이인 입자가 매질에 분산되어 있을 경우, 이를 콜로이드라 하며 어떠한 외부 에너지 투입 없이도 안정하게 분산된 형태를 유지할 수 있다. 매질이 물인 경우, 입자 직경이 1 μm 이하이더라도 상온에서 분산이 잘되며, 만약 물이 열 대류 또는 물리적인 힘에 의해서 유동하는 경우에는 더욱 큰 입자도 안정하게 분산될 수 있다. 본 발명에 따르면(실험예 1 참조) 평균 직경이 5 μm 이하인 입자가 100 ℃의 온도인 물의 비등 표면에 잘 침적되고 있음을 알 수 있다. As described above, the boiling of water induces the deposition of the dispersed particles, but in order to do so, the particles injected into the storage tank must be stably dispersed in the cooling water and moved to the boiling surface of the spent fuel. Therefore, the dispersion characteristics of the particles in water are important for inducing the particle deposition well. The dispersion characteristics of fine particles are generally dependent on the particle size. According to "Introduction to Colloid and Surface Chemistry" (Duncan J. Shaw, Bitterworth-Heinemann, 4th ed.,
한편, 중성자 흡수 능은 물질의 질량에 비례하며, 입자의 질량은 그 직경의 3승에 비례하므로 입자의 직경이 10 nm 이하인 매우 미세한 입자의 경우에는 작은 질량으로 인하여 중성자 흡수 능이 미미한 문제가 있다. On the other hand, the neutron absorptivity is proportional to the mass of the material, and since the mass of the particles is proportional to the third power of the diameter thereof, there is a problem that the neutron absorptivity is very small due to a small mass in the case of very fine particles having a diameter of 10 nm or less.
따라서 상기 중성자 흡수물질의 크기는 평균 직경이 5 μm 이하인 것이 바람직하며, 평균 직경이 10 nm 내지 1 μm인 것이 더 바람직하다. 평균 직경이 상기 범위를 나타내는 미세 입자형 중성자 흡수물질은 저장수가 비등하는 조건에서 비등 표면에 침적되는 특성을 가지며, 사용 후 핵연료에서 방출되는 중성자를 효율적으로 흡수할 수 있다.
Therefore, the neutron absorbing material preferably has an average diameter of 5 μm or less, more preferably 10 nm to 1 μm. The fine particle type neutron absorbing material having an average diameter in the above range has a characteristic of being deposited on the boiling surface under the condition that the storage water is boiled, and can efficiently absorb the neutrons emitted from spent fuel.
사용 후 핵연료 저장수로 투입되는 상기 중성자 흡수물질은 중성자 흡수단면적 값이 큰 원소를 포함하는 것이 바람직하다. 따라서 상기 중성자 흡수물질로는 붕소(B), 가돌리늄(Gd), 은(Ag) 및 카드뮴(Cd)으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 1종 이상을 포함하는 물질을 사용할 수 있으며, 붕소 또는 가돌리늄의 탄화물, 붕소 또는 가돌리늄의 산화물, 붕소 또는 가돌리늄의 질화물, 또는 붕화금속을 사용하는 것이 더욱 바람직하고, 가장 바람직하게는 B4C, B2O3, BN, Gd2O3, GdC2. GdN, TiB2 등을 사용할 수 있다.It is preferable that the neutron absorbent material injected into the spent nuclear fuel storage water contains an element having a large neutron absorption cross-sectional area value. Therefore, as the neutron absorbing material, a material including at least one selected from the group consisting of boron (B), gadolinium (Gd), silver (Ag), and cadmium (Cd) can be used, and boron or gadolinium carbide, More preferably B 4 C, B 2 O 3 , BN, Gd 2 O 3 , GdC 2 , or the like, more preferably boron or gadolinium oxide, boron or gadolinium nitride, or boride metal. You can use the GdN, TiB 2 and the like.
중성자 흡수 능은 동일한 원소 중에서도 원소의 질량수에 따라 그 흡수 능이 상이하다. 붕소의 경우, 질량수가 10인 붕소(B-10)와 11인 붕소(B-11)가 있으며, 질량수가 10인 붕소는 중성자 흡수 능이 높으나, 질량수가 11인 경우에는 중성자를 흡수를 하지 않는다. 자연계에 존재하는 붕소는 질량수가 10인 붕소의 함량이 19.9%, 질량수가 11인 붕소는 80.1%로 혼재되어 있다. 인위적으로 중성자 흡수 능이 높은 질량수 10인 붕소의 함량을 높여 주면 동일한 양의 물질을 사용하더라도 중성자 흡수 능을 향상시킬 수 있다. 따라서, 상기 중성자 흡수물질이 B4C, B2O3, BN, TiB2 등과 같이 붕소를 함유하는 경우, 붕소 중 B-10 (질량수: 10)의 동위원소 함량이 19.9% 이상인 것이 바람직하고, Gd2O3, GdC2. GdN 등과 같이 가돌리늄을 함유할 경우에는 상기 가돌리늄 중 Gd-157의 동위원소 함량이 15.65% 이상인 것이 바람직하다. 상기 B-10 및 Gd-157의 동위원소는 해당 원소에서 중성자 흡수 능을 가지는 동위원소들로써, 이러한 동위원소 함량을 증가시켜 중성자 흡수물질을 제조함으로써 보다 성능이 더욱 우수한 중성자 흡수 물질을 제공할 수 있다.
The neutron absorptivity differs depending on the mass of the element among the same elements. In the case of boron, there are boron (B-10) and boron (B-11) with a mass number of 10 and boron with a mass number of 10 have a high neutron absorption capacity. However, when the mass number is 11, they do not absorb neutrons. The boron present in the natural world is mixed with 19.9% of boron having a mass number of 10 and 80.1% of boron having a mass number of 11. Increasing the content of boron, which is artificially high in neutron absorption capacity of 10, can improve the neutron absorptivity even if the same amount of material is used. Therefore, when the neutron absorber contains boron such as B 4 C, B 2 O 3 , BN, TiB 2, etc., the isotope content of B-10 (mass number: 10) in boron is preferably 19.9% Gd 2 O 3 , GdC 2 . When gadolinium is contained such as GdN, it is preferable that the content of isotopes of Gd-157 in the gadolinium is 15.65% or more. The isotopes of B-10 and Gd-157 are isotopes having a neutron absorptive ability in the corresponding element. By increasing the content of isotopes thereof, a neutron absorbing material can be produced to provide a neutron absorbing material with superior performance .
상기 중성자 흡수물질은 저장수에 분산되어 안정화될 때, 물분자를 가수분해시켜 분산 용액의 pH를 변화시킬 수 있다. 예를 들어 B4C 미세입자를 사용하는 경우, 저장수(물)에 분산될 때 입자표면에 수산화기(-OH)가 흡착되어 안정화되므로, 저장수의 pH가 낮아지며 강한 산성용액으로 변화된다. 저장수의 pH가 낮아지면 중성자 흡수물질의 분산능력이 저하될 수 있으며, 이와 함께 방사선 요오드의 휘발도가 높아지므로, 이를 방지하기 위하여 중성자흡수 미세입자와 함께 pH 조절제를 투입할 수 있다.
When the neutron absorbing material is dispersed and stabilized in the stored water, the pH of the dispersion solution can be changed by hydrolyzing the water molecules. For example, when B 4 C fine particles are used, hydroxyl groups (-OH) are adsorbed and stabilized on the surface of the particles when dispersed in water (water), so that the pH of the water is lowered and converted into a strong acidic solution. If the pH of the stored water is lowered, the dispersing ability of the neutron absorbing material may be deteriorated. In addition, since the volatility of the radioactive iodine increases, a pH adjusting agent may be added together with the neutron absorbing fine particles to prevent this.
또한, 본 발명은In addition,
사용 후 핵연료 저장수의 온도를 측정하기 위한 온도센서; 및A temperature sensor for measuring the temperature of spent fuel stock water; And
사용 후 핵연료 저장수의 온도변화 시, 사용 후 핵연료 저장수로 중성자 흡수물질을 투입하기 위한 중성자 흡수물질 투입장치;를 포함하는 냉각기능을 상실한 사용 후 핵연료 저장수의 중성자 처리장치를 제공한다. 본 발명에 따른 중성자 처리장치의 바람직한 일 실시예를 개략적으로 나타낸 도면을 도 2에 나타내었다.
And a neutron absorbing material input device for inputting a neutron absorbing material into the spent nuclear fuel storage water when the temperature of the spent nuclear fuel storage water changes, thereby providing a neutron processing device of spent fuel storage water that has lost the cooling function. A schematic representation of a preferred embodiment of the neutron treatment apparatus according to the present invention is shown in Fig.
도 2를 참조하면, 본 발명에 따른 중성자 처리장치는 사용 후 핵연료 저장조의 냉각기능을 확인하기 위하여 사용 후 핵연료 저장수의 온도를 측정하는 온도센서를 포함하고, 상기 온도센서를 통해 저장조의 냉각기능이 상실되었음을 확인하였을 때 중성자 흡수물질을 투입하기 위한 중성자 흡수물질 투입장치를 포함한다. 또한, 도 2에 개략적으로 나타낸 바와 같이, 온도센서를 통해 저장조의 온도변화를 파악한 후, 자동 또는 반자동으로 중성자 흡수물질 투입장치가 작동하여 중성자 흡수물질을 저장수를 투입할 수 있다.
Referring to FIG. 2, the neutron processing apparatus according to the present invention includes a temperature sensor for measuring the temperature of the spent nuclear fuel storage water to confirm the cooling function of the spent nuclear fuel storage tank, And a neutron absorbing material injecting device for injecting the neutron absorbing material when it is confirmed that the neutron absorbing material is lost. Also, as schematically shown in FIG. 2, after the temperature change of the storage tank is detected through the temperature sensor, the neutron absorbing material charging device operates automatically or semiautomatically to charge the neutron absorbing material.
본 발명에 따른 중성자 처리장치의 작동원리는 다음과 같다.The operation principle of the neutron processing apparatus according to the present invention is as follows.
사용 후 핵연료 저장조의 냉각기능이 상실되면 저장수의 온도가 상승하고, 온도센서는 이를 감지하여 중성자 흡수물질 투입장치를 개방하여 중성자 흡수물질을 저장조 내의 저장수로 자동 투입하며, 또는 저장수의 온도 상승을 저장조 관리자가 파악하여 반자동으로 투입할 수 있다. When the cooling function of the spent fuel storage tank is lost, the temperature of the stored water rises, and the temperature sensor senses the temperature to open the neutron absorbing material input device and automatically insert the neutron absorbing material into the storage water in the storage tank, The rise can be identified by the storage tank manager and injected semi-automatically.
이때, 중성자 흡수물질이 투입되는 온도는 정상상태인 저장수 온도 25 ℃보다 높은 온도로 설정하며, 필요에 따라 저장수의 온도범위를 복수개의 단계로 나누어 시스템 오작동 여부 등을 판단할 수 있다. 예를 들면, 저장수의 온도가 30 ℃ 이상에서는 주의단계, 40 ℃ 이상에서는 경고단계 및 60 ℃ 이상에서는 비상경고단계를 설정하여 체계적으로 비정상 상태에 대비할 수 있다. At this time, the temperature at which the neutron absorbing material is injected is set to a temperature higher than the steady-state storage temperature of 25 ° C, and if necessary, the temperature range of the stored water may be divided into a plurality of steps to determine whether the system malfunctions. For example, if the temperature of the stored water is higher than 30 ° C, it is possible to systematically prepare for abnormal conditions by setting an emergency warning step at a warning stage at 40 ° C or higher and at 60 ° C or higher.
저장수의 온도상승에 따라 저장수로 투입되는 중성자 흡수물질은 저장수와 접하고 있는 저장수 외벽, 연료 수납랙 등 다양한 구조물 표면 중, 사용 후 핵연료로부터 배출되는 열로 인하여 비등이 발생되는 사용 후 핵연료 피복재 표면에 우선적으로 침적된다. 상기 비등이 발생하는 지점은 열 방출이 집중적으로 발생하는 지점, 즉 사용 후 핵연료가 밀집되어 있는 지점이기 때문에 핵반응이 재개할 가능성이 가장 높은 지점이다. 즉, 본 발명에 따른 중성자 처리장치를 통해 중성자 흡수물질을 저장수에 투입함으로써, 중성자 흡수물질을 사용 후 핵연료가 밀집되어 있는 지점의 핵연료 표면에 우선적으로 침적시킬 수 있고 이를 통해 중성자 흡수를 더욱 효과적으로 수행할 수 있다.
The neutron absorbing material, which is introduced into the storage water as the temperature of the stored water rises, is the surface of the spent fuel coating material which is boiled due to the heat discharged from the spent fuel, It is preferentially deposited on the surface. The point at which boiling occurs is the point at which heat emission is intensively generated, that is, the point where the spent nuclear fuel is concentrated, and therefore the nuclear reaction is most likely to resume. That is, by injecting the neutron absorbing material into the storage water through the neutron processing apparatus according to the present invention, the neutron absorbing material can be preferentially deposited on the surface of the nuclear fuel at the point where the spent fuel is concentrated, Can be performed.
한편, 본 발명에 따른 중성자 처리장치는 pH 조절장치를 더 포함할 수 있다. 상기 pH 조절장치는 저장수 내의 pH의 변화가 극심한 경우 pH 조절제를 투입함으로써 저장수의 pH를 조절한다. 중성자 흡수물질이 투입됨으로써 저장수의 pH 변화가 극심한 경우, 제타전위를 저하시켜 중성자 흡수물질의 안정한 분산을 저해할 수 있다. 따라서, 상기 중성자 처리장치가 pH 조절장치를 더 포함하는 것이 바람직하나, 이에 제한되는 것은 아니다.
Meanwhile, the neutron processing apparatus according to the present invention may further include a pH adjusting device. The pH controller adjusts the pH of the stored water by adding a pH adjusting agent when the pH of the stored water is extremely changed. When the pH change of the stored water is extreme due to the addition of the neutron absorbing material, the zeta potential can be lowered and the stable dispersion of the neutron absorbing material can be inhibited. Therefore, it is preferable that the neutron treatment apparatus further includes a pH adjusting device, but the present invention is not limited thereto.
이하, 본 발명을 실시예를 통해 보다 구체적으로 설명한다. 그러나, 하기 실시예는 본 발명을 설명하기 위한 것일 뿐, 하기 실시예에 의하여 본 발명의 권리범위가 한정되는 것은 아니다.
Hereinafter, the present invention will be described more specifically by way of examples. However, the following examples are intended to illustrate the present invention, but the scope of the present invention is not limited by the following examples.
*<실험예 1> 중성자 흡수물질 침적 분석* ≪ Experimental Example 1 >
사용 후 핵연료 저장조의 저장수가 냉각기능을 상실하는 경우, 본 발명에 따른 처리방법으로 중성자 흡수물질을 투입하여 사용 후 핵연료 표면에 침적시킴으로써 중성자를 효과적으로 흡수할 수 있음을 입증하기 위하여 하기와 같은 침적 실험을 수행하였다.In order to prove that neutrons can be effectively absorbed by putting the neutron absorbing material into the surface of the spent nuclear fuel by the treatment method according to the present invention when the stored water in the spent nuclear fuel storage tank loses its cooling function, Respectively.
열을 방출하는 사용 후 핵연료를 모사하기 위하여 열출력 100 W인 소형 막대형 히터(4.7 W/cm2), 붕산수 (1500 ppm B) 용액 및 붕산수에 붕소기준 5,000 ppm의 농도로 B4C 입자 (평균직경 5 μm 이하)를 분산시킨 용액을 각각 준비하였다. 붕산수 용액 및 B4C 입자가 분산된 용액 모두에 가성소다 (NaOH)를 첨가하여 pH를 7.5로 조절하였다. To simulate the heat-emitting spent fuel, a small bar heater (4.7 W / cm 2 ) with a heat output of 100 W, a solution of boric acid water (1500 ppm B) and a solution of B 4 C particles
상기 붕산수 용액 및 B4C 입자가 분산된 용액에 막대형 히터를 도 3과 같이 설치한 후, 20 분간 전기히터를 가동하여 열을 가함으로써 비등을 유도하였고, 비등이 일어난 히터 표면을 관찰하였다. 이때, 비등이 일어난 히터 표면을 도 4 및 도 5에 나타내었다.A bar size heater was installed in a solution in which the boric acid solution and B 4 C particles were dispersed as shown in FIG. 3, and an electric heater was operated for 20 minutes to induce boiling, and the surface of the heater where boiling occurred was observed. At this time, the surface of the heater where the boiling occurred is shown in Fig. 4 and Fig.
도 4에 나타낸 바와 같이, 붕산수 용액에서 비등된 히터표면(A)에서는 어떠한 침적물질도 관찰되지 않았지만, B4C 입자가 분산된 용액에서 비등된 히터 표면 (B)에서는 다량의 B4C 입자가 침적된 것을 알 수 있다. 이때, 침적된 B4C 양은 열출력이 4.7 W/cm2 일 때, 약 230 g/cm2의 B4C 입자가 침적되었다. As shown in Fig. 4, no deposition material was observed on the heater surface (A) boiled in the boric acid solution, but on the heater surface (B) boiled in the solution in which the B 4 C particles were dispersed, a large amount of B 4 C particles It can be seen that it is deposited. In this case, the deposition amount of the B 4 C heat output is 4.7 W / cm 2, the B 4 C particles of about 230 g / cm 2 was deposited when.
또한, 도 5에 나타낸 바와 같이 침적이 발생한 히터표면을 더욱 자세히 관찰하였을 때, 히터의 열선으로 인하여 비등에 발생한 부분에는 많은 양의 B4C 입자가 침적되었지만, 인근의 비등이 발생하지 않은 영역(non-boiling zone)에서는 침적이 관찰되지 않았다. 이를 통해, 물의 비등이 B4C 와 같은 중성자 흡수물질의 침적을 가속화시킴을 확인하였다.
Further, as shown in FIG. 5, when the surface of the heater where deposition occurred was observed more closely, a large amount of B 4 C particles were deposited in a portion generated by boiling due to the heating wire of the heater, non-boiling zone). This confirms that the boiling of water accelerates the deposition of neutron absorbing materials such as B 4 C.
<실험예 2> 중성자 흡수물질에 의한 pH 변화 분석<Experimental Example 2> Analysis of pH change by neutron absorbing material
본 발명에 따른 처리방법으로 중성자 흡수물질을 투입하여 저장수로 중성자 흡수물질이 분산되면서 안정화될 때, 저장수의 pH 변화를 관찰하기 위하여, 하기와 같은 실험을 수행하였다.In order to observe the pH change of the stored water when the neutron absorbing material is put into the treatment method according to the present invention and the neutron absorbing material is dispersed and stabilized by the stored water, the following experiment was conducted.
상기 실험예 1에서 수행한 침적 분석 중, B4C 입자가 분산된 수용액의 pH 변화를 측정하였고, 그 결과를 도 6에 나타내었다. In the immersion analysis performed in Experimental Example 1, the pH change of an aqueous solution in which B 4 C particles were dispersed was measured, and the results are shown in FIG.
도 6에 나타낸 바와 같이, 저장수에 투입되어 분산되는 B4C 양이 증가함에 따라 pH가 감소하는 것을 알 수 있다. 즉, 중성자 흡수물질인 B4C 입자가 분산되면서 표면에 수산화기(-OH)를 흡착하여 pH가 감소하는 것을 확인하였다. 이와 같이, 중성자 흡수물질을 투입함으로써 pH의 변화가 극심한 경우 제타전위를 저하시켜 중성자 흡수물질의 안정한 분산을 저해할 수 있다. 따라서, 본 발명에 따른 처리방법에서 pH 조절제를 저장수에 투입하여 저장수의 pH를 중성으로 조절함으로써 중성자 흡수물질을 더욱 안정적으로 분산시킬 수 있음을 확인하였다.
As shown in FIG. 6, it can be seen that the pH decreases as the amount of B 4 C added to the stored water increases. That is, it was confirmed that the pH was decreased by adsorbing hydroxyl group (-OH) on the surface while dispersing the B 4 C particles as the neutron absorbing material. In this way, when the change of the pH is extreme, the zeta potential can be lowered and the stable dispersion of the neutron absorbing material can be inhibited by injecting the neutron absorbing material. Accordingly, it has been confirmed that the neutron absorbing material can be more stably dispersed by adjusting the pH of the stored water to neutral by introducing the pH adjusting agent into the stock water in the treatment method of the present invention.
Claims (4)
B4C, B2O3, BN, Gd2O3, GdC2, GdN 및 TiB2로 이루어지는 군으로부터 선택되는 중성자 흡수물질을 투입하는 단계; 및
중성자 흡수물질이 투입된 저장수에 pH 조절제를 첨가하여 저장수의 pH를 중성으로 조절함으로써 상기 중성자 흡수물질을 분산시키는 단계; 및
사용 후 핵연료 표면으로 중성자 흡수물질을 침적시키는 단계;를 포함하며,
상기 중성자 흡수물질의 평균 직경은 5 μm 이하인 것을 특징으로 하는 사용 후 핵연료로부터 발생하는 중성자 처리방법.In the spent fuel storage water which has lost the cooling function including boric acid water,
Introducing a neutron absorbing material selected from the group consisting of B 4 C, B 2 O 3 , BN, Gd 2 O 3 , GdC 2 , GdN and TiB 2 ; And
Dispersing the neutron absorbing material by adding a pH adjusting agent to the stored water to which the neutron absorbing material is added to adjust pH of the stored water to neutrality; And
And depositing a neutron absorbing material on the spent fuel surface,
Wherein the neutron absorbing material has an average diameter of 5 占 퐉 or less.
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