KR101189169B1 - 저손실/고수율 금속연료심의 제조방법 및 이에 따라 제조되는 금속연료심 - Google Patents

저손실/고수율 금속연료심의 제조방법 및 이에 따라 제조되는 금속연료심 Download PDF

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Abstract

본 발명은 저손실/고수율 금속연료심의 제조방법 및 이에 따라 제조되는 금속연료심에 관한 것으로, 상세하게는 금속연료물질을 용융시킬 용융도가니의 내부표면에 세라믹 물질을 코팅하여 치밀한 세라믹층을 형성시키는 단계(단계 1); 상기 단계 1에서 세라믹층이 코팅된 용융도가니 내부로 금속연료물질을 장입하는 단계(단계 2); 상기 단계 2에서 금속연료물질이 장입된 용융도가니를 1 내지 3 기압의 불활성가스 분위기에서 가열하여 금속연료물질을 용융시키는 단계(단계 3); 및 상기 단계 3에서 용융된 금속연료물질을 고온으로 예열된 연료심 주형에 중력을 이용하여 공급하여 중력주조하는 단계(단계 4)를 포함하는 금속연료심의 제조방법을 제공한다. 본 발명에 따른 저손실/고수율 금속연료심의 제조방법 및 이에 따라 제조되는 금속연료심은 휘발성이 강한 장수명 핵종 연료물질의 회수를 최대화할 수 있고, 용융도가니 내에서의 연료물질 용융중 연료물질이 도가니와 반응하거나, 도가니 내부로 침투하는 것을 방지할 수 있어 연료손실을 최소화할 수 있다. 또한, 중력주조를 통해 연료심을 제조하여 대량생산이 가능하고, 생산성 및 경제성이 우수하다. 나아가, 본 발명에 따른 금속연료심은 소듐냉각 고속로에 적용될 수 있어 소듐냉각 고속로의 상용화를 앞당기는 효과가 있다.

Description

저손실/고수율 금속연료심의 제조방법 및 이에 따라 제조되는 금속연료심{A method for preparing metallic fuel slugs of low loss and high yield, and metallic fuel slugs prepared by the method}
본 발명은 저손실/고수율 금속연료심의 제조방법 및 이에 따라 제조되는 금속연료심에 관한 것으로, 특히 4세대 원자로로 주목받고 있는 소듐냉각 고속로에 적용하기 위한 금속연료심의 제조방법에 관한 것이다.
세계의 에너지 수요는 현재 대비 2050년에는 두 배 이상, 2100년까지는 세 배 이상 가파르게 증가할 것으로 전망되고 있다. 이와 같이 미래의 에너지 수급문제는 오늘날 운전되고 있는 기존의 발전 방식을 이용한 단순 발전량 증가로는 해결될 수 없는 실정이며, 청정하고 안전하며 경제성과 신뢰성을 갖춘 전력생산 방식이 요구된다.
한편, 원자력발전은 현재 세계적으로 31개국에서 441기의 원자로가 가동 중이고, 전체 전력 생산량의 약 17%를 차지하고 있으며, 10억 명 이상이 사용가능한 전력을 공급하고 있다. 특히, 프랑스를 포함한 일부 선진 국가들은 전체 전력공급량의 반 이상을 원자력에 의존하고 있으며, 다른 32개 국가들 또한 현재 원자로를 가동 중이거나 건설 또는 기획 중에 있다. 세계적으로 원자력은 신뢰성 있고, 환경 친화적인 방식으로 대기에 온실효과 가스를 배출하지 않으면서 전력을 생산하고 있으며, 우수한 운전 기록을 나타내고 있다. 즉, 청정하고, 안전하며, 경제성 및 신뢰성을 갖춘 전력생산 방법으로는 원자력 발전이 가장 근접한 것을 알 수 있다. 나아가, 최근 대두되고 있는 유가급등, 기후변화, 대기 오염, 에너지 안보 및 자원 매장량의 한정성 등에 대한 우려로 미래의 에너지 공급에 있어서 원자력발전의 역할이 더욱 중요하게 인식되고 있다.
미국 에너지부(DOE)의 원자력 에너지 과학 기술국(Office of Nuclear energy, Science and Technology)은 상기한 바와 같은 원자력의 필요성을 기초하여 제4세대(Generation IV)로 명명된 차세대 원자력에너지 시스템에 대해 정부, 산업체 및 연구기관이 망라된 범세계적 협의 포럼을 결성하였다. 이때, 제4세대 원자로는 현재 세계적으로 가동 중인 원전의 대부분이 퇴역하거나 운전 종료시점에 다다르는 2030년경에 세계적으로 전개해나가는 것을 목표로 새롭게 개발할 혁신적 개념의 원자로이며, 상기 제4세대 원자로의 후보군은 하기와 같다.
1. 초고온 가스 냉각로(Very High Temperature Reactor,VHTR)
초고온 가스 냉각로는 제4세대 원자로 후보 중 건설에 가장 가까이 근접해 있는 노형으로, 차세대 원전(NGNP)이라고 불린다. 초고온 가스 냉각로는 전력 및 수소생산에 활용될 수 있으며, 2016 ~ 2017년까지 저비용으로 수소를 생산할 수 있는 실 규모 실증로를 INL(Idaho National Laboratory)에 건설하는 계획이 진행중이다. 이때, 상기 초고온 가스 냉각로는 출구 온도가 1000 ℃ 이상인 열중성자 스펙트럼 원자로로써, 초고온 가스 냉각로의 냉각재로는 헬륨을 사용하고, 감속재로는 그래파이트를 사용하며, 원자로 열 출력은 400-600 MWt이다.
2. 납 냉각고속로 (Lead-Cooled Fast Reactor,LFR)
납 냉각고속로 개발 프로그램에서 지향하는 것은 실증을 통해 2025년까지 상용화 준비를 수행할 수 있도록 상대적으로 소형(10-100MWe)인 납 또는 납-비스무스 냉각 고속증식로를 개발하는 것이다. 이때, 상기 납 냉각고속로는 10 ~ 30년의 초장주기를 갖는 카세트 노심 또는 밀봉 교체 원자로 모듈을 포함하는 폐 연료주기의 턴키 원전이 고려되고 있다.
3. 가스 냉각 고속로(Gas-Cooled Fast Reactor,GFR)
가스 냉각 고속로는 고속중성자 및 순환 연료주기를 갖는 노형으로 악티나이드의 현장 부지 내 완전 재활용이 가능한 원자로이다. 상기 가스 냉각 고속로에 적용될 수 있는 열 중성자 헬륨 냉각로 GT-MHR(Gas-Turbine Modular Helium Reactor)및 PBMR(Pebble Bed Modular Reactor)에서의 고온의 헬륨 출구온도는 전기, 수소 및 공정열을 고효율로 생산할 수 있다. 한편, 상기 가스 냉각 고속로는 850 ℃의 온도에서 42%의 효율을 갖는 직접주기(direct-cycle) 헬륨 터빈을 사용한다.
4. 초임계수 냉각로(Supercritical Water-Cooled Reactor, SCWR)
초임계수 냉각로는 종래의 경수로와 초임계 화력 보일러기술을 기초로하여 열역학적으로 물의 임계점(374 ℃, 22.1MPa)을 초과하는 고온 및 고압에서 운전되는 초임계 원자로로서, 약 45% 효율성을 달성할 수 있어 기존 경수로의 효율이 33%정도였던 것과 비교하여 매우 향상된 효율을 나타냄으로써 낮은 발전단가를 실현할 수 있다.
5. 용융염 원자로(Molten-Salt Cooled Reactor,MSR)
용융염 원자로는 열중성자 스펙트럼 순환 연료주기를 가지며, 전기 및 수소생산, 플루토늄과 마이너 악티나이드의 효율적 연소 및 핵분열 연료(fissile fuel)의 생산을 위한 원자로이다. 용융염 원자로의 연료는 소듐(Na), 지르코늄(Zr) 및 우라늄 플루오르화물(fluoride)이 혼합된 순환 액체 혼합물이고, 용융염 연료 (molten salt fuel)는 그라파이트 노심 채널을 통해 흐르며 열중성자 스펙트럼을 발생시킨다.
6. 소듐냉각 고속로(Sodium-Cooled Fast Reactor,SFR)
소듐냉각 고속로는 금속인 소듐(Na)을 냉각재로 사용하는 액체금속로(Liquid Metal Reactor)로서 고속중성자 스펙트럼 순환 연료주기를 가지며, 악티나이드 재활용 주기에서 금속(우라늄-플루토늄-마이너 악티나이드-지르코늄) 연료 또는 MOx(우라늄-플루토늄 산화물)연료를 사용할 수 있다. 또한, 상기 소듐냉각 고속로의 출력은 모듈형의 수백 MWe급에서 1500 ~ 1700 MWe에 이르기까지 다양한 규모로 개발될 수 있다. 특히, 소듐냉각 고속로는 연료를 반복해서 재활용함으로써 우라늄 자원을 현재보다 60배 이상 더욱 활용할 수 있고, 방사성폐기물의 양도 획기적으로 줄일 수 있다.
현재 우리나라는 상기 원자로 중, 초고온 가스 냉각로, 가스 냉각 고속로, 초임계수 냉각로 및 소듐냉각 고속로의 연구에 참여하고 있으며,
특히, 소듐냉각 고속로는 전 세계적으로 지난 50여년간 약 500억불에 달하는 개발비를 투자했고 약 300 원자로?년의 운전 실적을 쌓은 상용화 가능성이 가장 높은 기술이다.
소듐냉각 고속로에 장전되는 금속연료의 주요 제조공정은 연료심 제조공정, 연료봉 제조공정 및 연료 집합체 제조공정으로 구성되며, 이때, 소듐냉각 고속로용 U-Zr 및 U-Pu-Zr 연료심은 기존의 사출주조법으로 직경 4 ~ 7 mm의 봉 형태로 제조되며, 사출주조법에 의한 연료심 제조는 도가니에 용융되어있는 우라늄합금 용탕을 가압하여 석영관 주형에 주입하고 응고시킨 후, 석영관 주형을 파손, 해체하여 연료심을 회수함으로써 수행되었다. 그러나, 우라늄합금을 용융시키는 공정 중, 용탕이 흑연도가니 표면의 슬러리 도포재에 침투하거나, 흑연도가니와 반응하는 경우 연료물질이 손실되어 회수가 매우 어려운 문제가 있으며, 우라늄합금 용탕이 도가니로부터 석영재질의 주형으로 주입된 후, 남은 남은 잔탕이 도가니에 응고되어 힐(heel, 잔류 연료 응고물)이 다량으로 발생되는 문제가 있다.
또한, 사출주조 공정 중 주형으로 용탕을 주입하는 공정과 도가니 및 주형으로부터 연료심을 회수하는 공정을 수행하는 데 있어서, 형태나 치수의 불량 또는 불건전성으로 인해 부적격한 연료심이 다량 제조되어 장입량 대비 실질적인 수율이 50% 대로 매우 저조한 문제가 있으며, 분리, 해체된 석영관 주형 폐기물이 다량 발생하여 방사성 폐기물로 취급됨에 따라 이의 처리가 용이하지 않은 문제가 있다.
나아가, 사출주조시 석영관 주형 내부를 진공상태로 조성하여, 석영관 주형 내부와 외부의 압력 차이가 발생하도록 하고 그 압력 차이만큼 우라늄 용탕이 주형 내부로 흡입되도록 하여 연료심을 제조할 수 있으나, 이를 소듐냉각 고속로용 U-TRU-Zr 금속연료심에 적용하는 경우, 진공 중에서는 높은 휘발성을 가지는 아메리슘(Am) 등과 같은 장수명 핵종이 포집되지 않고 증발됨에 따라, 장수명 핵종의 핵종 변환이 불가능한 문제점이 있다.
한편, 대한민국 등록특허 제10-0985636 (등록일 2010년 09월 29일)에는 사출주조법으로 고속로용 금속 핵연료심을 제조하는 장치 및 이를 이용하여 핵연료심을 제조하는 방법이 개시된 바 있으며, 아메리슘(Am)과 같은 고휘발성 핵종의 휘발을 방지하기 위하여 불활성가스 분위기에서 금속 핵연료를 용융시켜 용탕을 형성시키고 있다. 그러나, 도가니로 용탕이 침투하거나, 도가니와 용탕이 반응할 수 있는 문제가 있어 이를 해결하기 위한 방안이 요구되고 있다.
이에, 본 발명자들은 U-Zr 또는 U-TRU-Zr 연료심 제조시, 우라늄합금 용탕 중 장수명 핵종의 휘발을 억제하고, 연료손실 발생을 최소화하며, 제조 수율을 극대화하기 위하여 1 배치(batch)에서 연료심을 대량 제조함으로써 연료제조 생산성 및 경제성이 우수한 금속연료심 제조방법을 개발하고, 본 발명을 완성하였다.
본 발명의 목적은 저손실/고수율 금속연료심의 제조방법 및 이에 따라 제조되는 금속연료심을 제공하는 데 있다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은
금속연료물질을 용융시킬 용융도가니의 내부표면에 세라믹 물질을 코팅하여 치밀한 세라믹층을 형성시키는 단계(단계 1);
상기 단계 1에서 세라믹층이 코팅된 용융도가니 내부로 금속연료물질을 장입하는 단계(단계 2);
상기 단계 2에서 금속연료물질이 장입된 용융도가니를 1 내지 3 기압의 불활성가스 분위기에서 가열하여 금속연료물질을 용융시키는 단계(단계 3); 및
상기 단계 3에서 용융된 금속연료물질을 고온으로 예열된 연료심 주형에 중력을 이용하여 공급하여 중력주조하는 단계(단계 4)를 포함하는 금속연료심의 제조방법을 제공한다.
또한, 본 발명은
상기 제조방법을 통해 제조된 금속연료심을 제공한다.
본 발명에 따른 저손실/고수율 금속연료심의 제조방법 및 이에 따라 제조되는 금속연료심은 휘발성이 강한 장수명 핵종 연료물질의 회수를 최대화할 수 있고, 용융도가니 내에서의 연료물질 용융중 연료물질이 도가니와 반응하거나, 도가니 내부로 침투하는 것을 방지할 수 있어 연료손실을 최소화할 수 있다. 또한, 중력주조를 통해 연료심을 제조하여 대량생산이 가능하고, 생산성 및 경제성이 우수하다. 나아가, 본 발명에 따른 금속연료심은 소듐냉각 고속로에 적용될 수 있어 소듐냉각 고속로의 상용화를 앞당기는 효과가 있다.
도 1은 본 발명에 따른 금속연료심의 제조방법과 종래의 금속연료심 제조방법을 단계별로 비교한 도면이다.
본 발명은
금속연료물질을 용융시킬 용융도가니의 내부표면에 세라믹 물질을 코팅하여 치밀한 세라믹층을 형성시키는 단계(단계 1);
상기 단계 1에서 세라믹층이 코팅된 용융도가니 내부로 금속연료물질을 장입하는 단계(단계 2);
상기 단계 2에서 금속연료물질이 장입된 용융도가니를 1 내지 3 기압의 불활성가스 분위기에서 가열하여 금속연료물질을 용융시키는 단계(단계 3); 및
상기 단계 3에서 용융된 금속연료물질을 고온으로 예열된 연료심 주형에 중력을 이용하여 공급하여 중력주조하는 단계(단계 4)를 포함하는 금속연료심의 제조방법을 제공한다.
이하, 본 발명에 따른 금속연료심의 제조방법을 각 단계별로 상세히 설명한다.
본 발명에 따른 금속연료심의 제조방법에 있어서, 단계 1은 금속연료물질을 용융시킬 용융도가니의 내부표면에 세라믹 물질을 코팅하여 치밀한 세라믹층을 형성시키는 단계이다.
일반적으로 금속연료심, 특히 소듐냉각고속로용 금속연료심의 제조에 있어서, 금속연료 용탕과 용융도가니의 상호반응을 방지하기 위해 슬러리로 도포된 흑연 또는 세라믹 재질의 도가니를 이용하여 금속연료를 용융한 후, 슬러리로 도포된 석영관 주형을 통해 주조하여 금속연료심을 제조하였다. 이때, 상기 슬러리 도포재는 산화칼슘(CaO), 산화토륨(ThO2), 산화우라늄(U2O3) 등이 있으며, 산화이트륨(Y2O3) 및 주형 도포재로 일반적으로 사용되는 산화지르코늄(ZrO2) 또한 사용할 수 있다. 그러나, 상기 슬러리 도포의 경우, 특히 핫셀(Hot Cell)에서 상기 슬러리 도포를 수행하는 경우, 사용한 도포재를 완전히 제거하기 위한 후처리 작업에 상당한 시간이 소모되고, 도포 작업자에 의해 도포상태가 결정됨에 따라 도포재가 용탕오염의 근원이 될 수 있는 우려가 있으며, 높은 기공도를 가지는 도포재를 사용하는 경우 연료 손실의 원인이 될 수 있다. 따라서, 재도포가 필요치 않으며, 연료손실의 원인이 되지않는 반영구적인 도포가 요구된다.
이에, 본 발명에 따른 상기 단계 1에서는 금속연료물질을 용융시킬 용융도가니의 내부표면에 세라믹 물질을 코팅하여 치밀한 세라믹층을 형성시키며, 이때 상기 세라믹 물질로는 탄탈륨카바이드(TaC), 티타늄카바이드(TiC), 산화이트륨(Y2O3), 산화지르코늄(ZrO2) 등을 사용할 수 있다. 상기 세라믹 물질들을 코팅함으로써 금속연료물질과 용융도가니가 서로 반응하는 것을 방지할 수 있다.
또한, 본 발명에 따른 상기 단계 1의 세라믹 물질 코팅은 화학적 기상반응(Chemical Vapor Reaction, CVR), 물리적 기상증착(Physical Vapor Deposition, PVD), 플라즈마 용사법 등을 통해 수행할 수 있다. 상기 코팅방법들을 이용하여 치밀한 구조의 세라믹층을 형성시킬 수 있으며, 이를 통해 세라믹층으로 금속연료물질이 침투하는 것을 방지할 수 있다.
한편, 상기 단계 1에서 형성되는 세라믹층의 두께는 3 내지 300 μm인 것이 바람직하다. 상기 세라믹층의 두께가 3 μm 미만인 경우에는 금속연료물질이 용융되어 형성되는 용탕이 세라믹층을 침투하여 도가니와 반응하는 문제가 있다. 상기 세라믹층의 두께가 300 μm를 초과하는 경우에는 세라믹층과 도가니와의 열팽창계수 차이로 인하여 세라믹층이 박리될 수 있는 문제가 있으며, 과도한 세라믹 물질이 사용됨에 따라 금속연료심의 제조단가가 상승하여 경제적인 손실이 발생하는 문제가 있다.
본 발명에 따른 금속연료심의 제조방법에 있어서, 단계 2는 상기 단계 1에서 세라믹층이 코팅된 용융도가니 내부로 금속연료물질을 장입하는 단계이다. 이때, 상기 금속연료물질은 소듐냉각 고속로의 핵연료로 사용될 수 있는 U-Zr 합금, U-TRU(초우라늄)-Zr 합금 등을 사용할 수 있다.
소듐냉각 고속로는 경수로 또는 고속로의 사용후 핵연료에 포함된 우라늄(U), 초우라늄(TRU)을 파이로 건식처리하여 자원을 재활용할 수 있는 원자로로서, 사용되는 핵연료는 초기장전 핵연료인 U-Zr 연료와 재순환 핵연료인 U-TRU-Zr 핵연료를 사용할 수 있다. 따라서, 본 발명에 따른 상기 단계 2에서는 금속연료물질로 U-Zr 합금, U-TRU(초우라늄)-Zr 합금을 사용하며, 이를 통해 소듐냉각 고속로에서 적용할 수 있는 금속연료심을 제조할 수 있다.
본 발명에 따른 금속연료심의 제조방법에 있어서, 단계 3은 상기 단계 2에서 금속연료물질이 장입된 용융도가니를 1 내지 3 기압의 불활성가스 분위기에서 가열하여 금속연료물질을 용융시키는 단계이다.
금속연료심을 제조하기 위해서는 용융도가니에 장입된 금속연료물질을 용융시켜야 하며, 상기 단계 3에서는 금속연료물질이 장입된 용융도가니를 1 내지 3 기압의 불활성가스 분위기에서 가열하여 금속연료물질을 용융시킨다.
상기 금속연료물질로 사용할 수 있는 U-TRU-Zr 핵연료는 2000년대에 개발된 핵연료로서 파이로 건식처리과정에서 아메리슘(Am)과 같은 장수명 휘발핵종을 일부 포함하며, 이를 핵종변환시켜서 소멸시키기 위해서는 연료심 제조과정에서 휘발 되지 않도록 하는 방지책이 요구된다. 따라서, 상기 단계 3에서는 1 내지 3기압의 불활성가스 분위기에서 금속연료물질의 용융을 수행하여 금속연료물질에 포함된 아메리슘과 같은 장수명 휘발핵종이 휘발되는 것을 방지한다.
이때, 상기 단계 3의 금속연료물질 용융이 1 기압 미만의 불활성가스 분위기에서 수행되는 경우, 낮은 압력으로 인하여 장수명 휘발핵종이 휘발될 수 있는 문제가 있고, 상기 금속연료물질의 용융이 3 기압을 초과하는 불활성가스 분위기에서 수행되는 경우, 차후 수행될 중력주조에 적합하지않은 압력으로 인하여 금속연료심의 주조가 원활하지 않은 문제가 있다.
한편, 상기 단계 3의 불활성가스 분위기는 가열이 수행되는 가열로를 진공퍼징(purging)한 후, 불활성가스를 주입하여 조성되는 것이 바람직하다. 이는 공기 중의 산소와 아메리슘과 같은 장수명 휘발핵종이 반응하는 것을 방지하기 위한 것으로, 이를 통해 장수명 휘발핵종의 손실을 최소화할 수 있다.
이때, 상기 단계 3의 불활성가스는 아르곤, 질소, 아르곤/질소 혼합가스 등을 사용할 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
또한, 상기 단계 3의 가열은 1400 내지 1600 ℃의 온도에서 수행되는 것이 바람직하다. 금속연료심 제조과정에 있어서, 아메리슘과 같은 장수명 휘발핵종이 휘발되지 않고 연료심 내에 포함되도록 하는 것은 매우 중요하다. 따라서, 금속연료물질을 단시간에 용융시켜 장수명 휘발핵종이 휘발할 수 있는 시간을 최소화하는 것이 바람직하다. 이때, 휘발속도는 온도에 비례하며, 고온일수록 더욱 휘발속도가 빠르기 때문에 적절한 온도에서 용융을 수행하여 장수명 휘발핵종이 휘발하는 것을 방지하여야 한다. 이에, 상기 단계 3에서는 1400 내지 1600 ℃의 온도로 약 5 내지 15분 동안 가열하여 금속연료물질을 용융시키며 이를 통해 장수명 휘발핵종이 휘발하는 것을 최소화할 수 있다.
본 발명에 따른 금속연료심의 제조방법에 있어서, 단계 4는 상기 단계 3에서 용융된 금속연료물질을 고온으로 예열된 연료심 주형에 중력을 이용하여 공급하여 중력주조하는 단계이다. 이때, 상기 단계 4의 연료심 주형은 석영관 주형인 것이 바람직하며, 연료심 주형의 직경은 4 내지 7 mm인 것이 바람직하나, 이에 제한되는 것은 아니다.
상기 단계 4의 중력주조는 단계 3에서 용융된 금속연료물질을 상기 연료심 주형으로 중력을 이용하여 원활하게 충전함으로써 수행될 수 있으며, 이를 통해 금속연료심을 제조할 수 있다.
한편, 상기 중력주조는 용융도가니, 수직으로 배열된 복수개의 연료심 주형 및 상기 복수개의 연료심 주형으로 용융된 금속연료물질을 분배하는 분배기를 포함하는 중력주조장치를 이용하여 수행될 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
이하, 상기 단계 4의 중력주조를 수행하는 중력주조장치의 일예를 상세히 설명한다. 상기 중력주조장치는 용융도가니, 분배기 및 복수개의 연료심 주형을 포함한다. 이때, 상기 용융도가니의 하부에는 용융된 금속연료물질이 배출되는 배출구가 구비되고, 상기 배출구로부터 용융되기 전의 금속연료물질이 배출되는 것을 방지하기 위하여 배출구 마개(pouring lid) 또는 배출구 봉(pouring rod)이 구비될 수 있다. 상기 배출구 마개 또는 배출구 봉을 제거함으로써, 배출구를 통해 용융된 금속연료물질이 중력방향으로 배출되어 분배기를 통해 석영관 주형으로 공급된다. 이때, 상기 분배기는 흑연으로 가공되는 것이 바람직하며, 상기 분배기를 통해 복수개의 석영관 주형에 용융된 금속연료물질을 원활하게 충진되도록 공급할 수 있다. 한편, 상기 복수개의 석영관 주형은 주형 하부로부터 주형 상부로 방향성응고가 수행되도록 온도구배를 부여하는 것이 바람직하며, 이를 통해 용융된 금속연료물질을 건전하게 응고시켜 고품질의 금속연료심을 제조할 수 있다.
이때, 상기의 중력주조장치는 상기 단계 4의 중력주조를 수행할 수 있는 일예로써, 단계 4의 중력주조가 상기 중력주조장치에서만 수행되어야 하는 것은 아니며, 본 기술분야에서 통상의 지식을 가진자라면 상기 중력주조장치에 다양한 변형 및 수정을 가하여 중력주조를 실시할 수 있을 것으로 이해된다.
본 발명에 따른 금속연료심의 제조방법은 금속연료물질의 용융을 1 내지 3 기압의 불활성가스 분위기에서 수행함에 따라 휘발성이 강한 장수명 핵종 연료물질의 회수를 최대화할 수 있고, 용융도가니 내부 표면으로 치밀한 세라믹층을 형성시킴에 따라 금속연료물질 용융중 금속연료물질이 도가니와 반응하거나, 도가니 내부로 침투하는 것을 방지할 수 있어 연료손실을 최소화할 수 있는 효과가 있다. 또한, 중력주조를 통해 연료심을 제조함에 따라 대량생산이 가능하고, 생산성 및 경제성이 우수하여 가격경쟁력을 갖춘 연료심을 제조할 수 있는 효과가 있다.
또한, 본 발명은 상기 제조방법을 통해 제조된 금속연료심을 제공하고,
나아가, 본 발명은 상기 금속연료심 복수개로 이루어지는 것을 특징으로 하는 핵연료집합체를 제공한다.
본 발명에 따른 금속연료심은 아메리슘(Am)과 같은 장수명 휘발핵종의 손실이 최소화됨에 따라 소듐냉각 고속로에 적용하기 적합하다. 상기 소듐냉각 고속로는 경수로에 비해 더욱 많은 고속 중성자가 생성되며 이는 플루토늄과 아메리슘, 퀴륨, 넵튜늄 등의 장수명 휘발핵종와 같이 반감기가 긴 핵종을 핵분열시켜 반감기가 짧은 핵종으로 변환시키거나 중성자 포획 등에 의해 방사성이 없는 물질로 변환시키는 데 활용될 수 있다. 즉, 본 발명에 따른 금속연료심이 장수명 휘발핵종을 포함함에 따라 소듐냉각 고속로에 적용하여 독성이 매우 높은 상기 장수명 휘발핵종을 관리하기 용이한 핵종으로 변환할 수 있다.
한편, 본 발명은 소듐냉각 고속로에 적용할 수 있는 상기 금속연료심 복수개로 이루어진 핵연료집합체를 제공하며, 상기 핵연료집합체가 U-TRU-Zr 연료물질인 경우에는 원격제조되는 것이 바람직하다. 소듐냉각 고속로의 초기장전 핵연료인 U-Zr 연료와 재순환 핵연료인 U-TRU-Zr 핵연료에 있어서, 소듐냉각 고속로의 초기 노심에 한시적으로 사용되는 U-Zr 금속연료에 비해, 경수로 사용후 핵연료 또는 소듐냉각 고속로 사용후 핵연료의 재순환 연료인 U-TRU-Zr 금속연료는 고방사선 연료물질을 포함하고 있으므로 작업자의 안전을 위해 원격제조되는 것이 바람직하다.
이때, 소듐냉각 고속로에 적용하기 위한 핵연료 집합체 제조공정은 예를 들어 상기 금속연료심 복수개와 소듐(Na)을 연료봉에 함께 장입한 후, 양단을 봉단 마개로 용접한 후 소듐 본딩 및 각종 구조재의 조립(nose piece, duct, handling socket 등)의 주요 공정을 통해 소듐냉각 고속로용 핵연료집합체를 제조할 수 있으나, 상기 핵연료집합체의 제조공정이 이에 제한되는 것은 아니다.
본 발명에 따른 핵연료 집합체는 소듐냉각 고속로에 사용될 수 있는 U-Zr 핵연료, U-TRU-Zr 핵연료로서, 종래의 경수로를 대체할 수 있는 소듐냉각 고속로의 상용화를 앞당기는 데 큰 역할을 수행할 것으로 예측된다.
또한, 본 발명은 상기 핵연료집합체가 장착된 소듐냉각 고속로(Sodium-Cooled Fast Reactor, SFR)를 제공한다.
소듐냉각 고속로는 현재 활발하게 연구개발이 진행중인 4세대 원자로 후보 중 하나로 사용후연료 재활용을 통한 처분 폐기물량의 획기적 감소 및 장수명 핵종의 연소를 통한 방사성 독성의 획기적 감소가 가능하여 많은 주목을 받고 있다. 상기 소듐냉각 고속로에 사용되는 핵연료로는 초기장전 핵연료인 U-Zr 연료와 재순환 핵연료인 U-TRU-Zr 핵연료가 있으며, U-Zr 연료심 또는 U-TRU-Zr 연료심 복수개로 이루어진 상기 핵연료집합체를 소듐냉각 고속로에 장착하여 우수한 발전효율을 달성할 수 있을 것으로 예측된다.
이하, 본 발명을 하기의 실시예에 의해 더욱 상세히 설명한다.
단, 하기의 실시예는 본 발명을 예시할 뿐, 본 발명의 내용이 하기의 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.
<실시예 1> 금속연료심의 제조 1
단계 1 :U-Zr 연료 물질(U : 90 중량%, Zr 10 중량%)을 용융시키기 전, 흑연 재질의 용융도가니 내부 표면에 탄탈륨카바이드(TaC) 분말을 불활성가스(Ar) 분위기에서 플라즈마 용사법을 통해 코팅하여 세라믹층을 형성시켰고, 형성된 세라믹층의 두께는 약 120 μm였다.
단계 2 : 상기 단계 1에서 탄탈륨카바이드가 치밀하게 코팅된 용융도가니에 U-Zr 연료 물질(U : 90중량%, Zr 10 중량%)을 9,500 g을 장입하였다.
단계 3 : 상기 단계 2의 U-Zr 연료물질이 장입된 용융도가니를 2 기압의 불활성가스 분위기에서 1530 ℃온도로 10분간 가열하여 연료물질을 용융시켰다. 이때, 상기 불활성가스 분위기는 진공퍼징 후, 불활성가스를 가압함으로써 조성하였다.
단계 4 : 상기 단계 3에서 용융된 핵연료 물질 용탕을 850 ℃의 온도로 예열된 석영관 주형으로 중력을 이용하여 공급하여 중력주조함으로써 금속연료심을 제조하였다.
<실시예 2> 금속연료심의 제조 2
상기 실시예 1의 단계 2에서 U-Zr 연료 물질대신 U-TRU(초우라늄)-Zr 연료물질(U : 70중량%, TRU : 20중량%, Zr 10 중량%)을 사용한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 수행하여 금속연료심을 제조하였다.
<실시예 3> 금속연료심의 제조 3
상기 실시예 1의 단계 1에서 탄탈륨카바이드(TaC) 분말대신 실리콘카바이드(SiC) 분말을 코팅하여 세라믹층을 형성시킨 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 수행하여 금속연료심을 제조하였다.
<실시예 4> 금속연료심의 제조 4
상기 실시예 1의 단계 1에서 탄탈륨카바이드(TaC) 분말대신 산화이트륨(Y2O3) 분말을 코팅하여 세라믹층을 형성시킨 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 수행하여 금속연료심을 제조하였다.
<실시예 5> 금속연료심의 제조 5
상기 실시예 1의 단계 1에서 탄탈륨카바이드(TaC) 분말대신 산화지르코늄(ZrO2) 분말을 코팅하여 세라믹층을 형성시킨 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 수행하여 금속연료심을 제조하였다.
<실시예 6> 금속연료심의 제조 6
상기 실시예 1의 단계 3에서 1기압의 불활성가스 분위기에서 연료물질을 용융시킨 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 수행하여 금속연료심을 제조하였다.
<실시예 7> 금속연료심의 제조 7
상기 실시예 1의 단계 3에서 3기압의 불활성가스 분위기에서 연료물질을 용융시킨 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 수행하여 금속연료심을 제조하였다.

Claims (13)

  1. 금속연료물질을 용융시킬 용융도가니의 내부표면에 세라믹 물질을 코팅하여 치밀한 세라믹층을 형성시키는 단계(단계 1);
    상기 단계 1에서 세라믹층이 코팅된 용융도가니 내부로 금속연료물질을 장입하는 단계(단계 2);
    상기 단계 2에서 금속연료물질이 장입된 용융도가니를 1 내지 3 기압의 불활성가스 분위기에서 가열하여 금속연료물질을 용융시키는 단계(단계 3); 및
    상기 단계 3에서 용융된 금속연료물질을 고온으로 예열된 연료심 주형에 중력을 이용하여 공급하여 중력주조하는 단계(단계 4)를 포함하는 금속연료심의 제조방법.
  2. 제1항에 있어서, 상기 단계 1의 세라믹 물질은 탄탈륨카바이드(TaC), 티타늄카바이드(TiC), 산화이트륨(Y2O3) 및 산화지르코늄(ZrO2)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종인 것을 특징으로 하는 금속연료심의 제조방법.
  3. 제1항에 있어서, 세라믹 물질을 코팅하는 상기 단계 1은 화학적 기상반응(Chemical Vapor Reaction, CVR), 물리적 기상증착(Physical Vapor Deposition, PVD) 및 플라즈마 용사법으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종의 방법으로 수행되는 것을 특징으로 하는 금속연료심의 제조방법.
  4. 제1항에 있어서, 상기 단계 1의 세라믹 코팅층 두께는 3 내지 300 μm인 것을 특징으로 하는 금속연료심의 제조방법.
  5. 제1항에 있어서, 상기 단계 2의 금속연료물질은 U-Zr 합금 또는 U-TRU(초우라늄)-Zr 합금인 것을 특징으로 하는 금속연료심의 제조방법.
  6. 제1항에 있어서, 상기 단계 3의 불활성가스 분위기는 가열이 수행되는 가열로를 진공퍼징(purging)한 후, 불활성가스를 주입하여 조성되는 것을 특징으로 하는 금속연료심의 제조방법.
  7. 제1항에 있어서, 상기 단계 3의 불활성가스는 아르곤, 질소 또는 아르곤/질소 혼합가스인 것을 특징으로 하는 금속연료심의 제조방법.
  8. 제1항에 있어서, 상기 단계 3의 가열은 1400 내지 1600 ℃의 온도로 수행되는 것을 특징으로 하는 금속연료심의 제조방법.
  9. 제1항에 있어서, 상기 단계 4의 연료심 주형은 석영관 주형인 것을 특징으로 하는 금속연료심의 제조방법.
  10. 제1항에 있어서, 상기 단계 4의 연료심 주형의 직경은 4 내지 7 mm인 것을 특징으로 하는 금속연료심의 제조방법.
  11. 제1항의 제조방법을 통해 제조된 금속연료심.
  12. 제11항의 금속연료심 복수개로 이루어지는 것을 특징으로 하는 핵연료집합체.
  13. 제12항의 핵연료집합체가 장착된 소듐냉각 고속로(Sodium-Cooled Fast Reactor,SFR).
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