KR101154872B1 - Electrode Assembly of Novel Structure - Google Patents
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Abstract
본 발명은 충방전이 가능한 다수의 전극군들로 구성된 전극조립체로서, 상기 전극군들은 분리막이 개재된 상태에서 양극과 음극이 대면하는 구조로 이루어져 있고, 과충전시 분리막이 수축되어 양극과 음극의 쇼트가 발생하는 것을 방지할 수 있도록 상기 양극은 내측으로 만입되어 있는 만입부가 적어도 하나 이상의 측변에 형성되어 있는 전극조립체를 제공한다.The present invention is an electrode assembly composed of a plurality of electrode groups capable of charging and discharging, the electrode group is composed of a structure in which the positive electrode and the negative electrode facing in the state where the separator is interposed, the separator is shrunk when overcharged and the short of the positive electrode and the negative electrode In order to prevent the occurrence of the anode, the anode provides an electrode assembly having an indentation portion which is indented on at least one side thereof.
Description
본 발명은 신규한 구조의 전극조립체로서, 더욱 상세하게는, 충방전이 가능한 다수의 전극군들로 구성된 전극조립체로서, 상기 전극군들은 분리막이 개재된 상태에서 양극과 음극이 대면하는 구조로 이루어져 있고, 과충전시 분리막이 수축되어 양극과 음극의 쇼트가 발생하는 것을 방지할 수 있도록 상기 양극은 내측으로 만입되어 있는 만입부가 적어도 하나 이상의 측변에 형성되어 있는 전극조립체에 관한 것이다.The present invention is an electrode assembly having a novel structure, more specifically, an electrode assembly composed of a plurality of electrode groups capable of charging and discharging, the electrode group is composed of a structure in which the anode and the cathode face in the state where the separator is interposed In addition, the anode relates to an electrode assembly in which an indentation portion indented inward is formed on at least one side so as to prevent the separator from shrinking during overcharging and shorting of the anode and the cathode occurs.
최근 이차전지의 사용량은 모바일 디바이스, 전기자동차, 하이브리드 전기자동차, 전기저장 시스템 등의 분야에 적용되면서 증가하고 있다. 이러한 이차전지의 대표적인 예로서 리튬 이차전지는 양극 활물질로 LiCoO2 등의 금속 산화물과 음극 활물질로 흑연 등의 탄소 재료를 사용하며, 음극과 양극 사이에 다공성 고분자 분리막을 위치시키고, LiPF6 등의 리튬염을 함유한 비수성 전해액을 넣어서 제조하게 된다.Recently, the usage of secondary batteries is increasing as they are applied to the fields of mobile devices, electric vehicles, hybrid electric vehicles, and electric storage systems. As a representative example of such a secondary battery, a lithium secondary battery uses a metal oxide such as LiCoO 2 as a cathode active material and a carbon material such as graphite as a cathode active material, and places a porous polymer separator between the cathode and the cathode, and lithium such as LiPF 6 . The non-aqueous electrolyte solution containing the salt is added thereto.
충전시에는 양극 활물질의 리튬 이온이 방출되어 음극의 탄소 층으로 삽입되고, 방전시에는 반대로 탄소 층의 리튬 이온이 방출되어 양극 활물질로 삽입되며, 비수성 전해액은 음극과 양극 사이에서 리튬 이온이 이동하는 매질의 역할을 한다. During charging, lithium ions of the positive electrode active material are released and inserted into the carbon layer of the negative electrode, and during discharge, lithium ions of the carbon layer are released and inserted into the positive electrode active material, and lithium ions move between the negative electrode and the positive electrode in the nonaqueous electrolyte. Acts as a medium.
이러한 리튬 이차전지는 기본적으로 전지의 작동 전압 범위에서 안정해야 하고, 충방전 효율이 높아야 하며, 충분히 빠른 속도로 이온을 전달할 수 있는 능력을 가져야 한다. 그러나, 리튬 이차전지는 높은 에너지 밀도에 비해 순간적인 고전류에 의한 충방전 성능이 떨어지는 단점이 있다.Such a lithium secondary battery should basically be stable in the operating voltage range of the battery, have high charging and discharging efficiency, and have an ability to transfer ions at a sufficiently high speed. However, the lithium secondary battery has a disadvantage in that the charge and discharge performance due to instantaneous high current is inferior to the high energy density.
또한, 전지셀의 과충전시 열에 의해 분리막이 수축되므로, 양극과 음극이 서로 접촉하면서 쇼트가 발생하는 문제점이 있다.In addition, since the separator shrinks due to heat when the battery cell is overcharged, a short occurs while the positive electrode and the negative electrode contact each other.
따라서, 상기와 같이 분리막의 수축으로 인한 양극과 음극의 쇼트 문제를 해결할 수 있는 특정 구조의 전극조립체에 대한 기술이 매우 필요한 실정이다.Therefore, there is a great need for a technique for an electrode assembly having a specific structure that can solve the short problem of the positive electrode and the negative electrode due to the shrinkage of the separator as described above.
본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점과 과거로부터 요청되어온 기술적 과제를 해결하는 것을 목적으로 한다.SUMMARY OF THE INVENTION It is an object of the present invention to solve the above-described problems of the prior art and the technical problems required from the past.
본 출원의 발명자들은 심도 있는 연구와 다양한 실험을 거듭한 끝에, 전극조립체의 전극군들 중 양극에 만입부를 적어도 하나 이상의 측변에 내측으로 만입되도록 형성하는 경우, 과충전시 분리막이 수축되어 양극과 음극의 쇼트가 발생하는 것을 방지함을 확인하고, 본 발명을 완성하기에 이르렀다.After repeated studies and various experiments, the inventors of the present application form an indentation portion in the anode of the electrode assembly of the electrode assembly to be indented at least on one or more sides of the electrode assembly. It was confirmed that the short was prevented from occurring, and the present invention was completed.
따라서, 본 발명에 따른 전극조립체는, 충방전이 가능한 다수의 전극군들로 구성된 전극조립체로서, 상기 전극군들은 분리막이 개재된 상태에서 양극과 음극이 대면하는 구조로 이루어져 있고, 과충전시 분리막이 수축되어 양극과 음극의 쇼트가 발생하는 것을 방지할 수 있도록 상기 양극은 내측으로 만입되어 있는 만입부가 적어도 하나 이상의 측변에 형성되어 있는 구조로 이루어질 수 있다.Therefore, the electrode assembly according to the present invention is an electrode assembly composed of a plurality of electrode groups capable of charging and discharging, wherein the electrode groups have a structure in which a positive electrode and a negative electrode face each other with a separator interposed therebetween, The anode may have a structure in which an indentation portion indented inward is formed on at least one or more side edges so as to prevent the short circuit of the anode and the cathode from contracting.
즉, 본 발명에 따른 전극조립체는 전극군들을 구성하는 양극의 측변에 내측으로 만입되어 있는 만입부를 적어도 하나 이상 형성함으로써 과충전시 분리막이 수축되더라도 양극과 음극이 서로 접촉하여 쇼트가 발생하는 것을 방지할 수 있다.That is, the electrode assembly according to the present invention forms at least one indentation inwardly formed on the sides of the anodes constituting the electrode groups, thereby preventing the anode and the cathode from contacting each other even if the separator shrinks during overcharging. Can be.
바람직한 하나의 예로서, 상기 양극은 음극보다 작은 크기로 형성되어서, 리튬 이온의 석출을 효과적으로 방지할 수 있다.As a preferred example, the positive electrode is formed to a smaller size than the negative electrode, thereby effectively preventing the precipitation of lithium ions.
상기 만입부는 바람직하게는 전극탭이 형성되어 있는 상단 변을 기준으로 그것의 양 측변에 형성되어 있는 구조로 이루어질 수 있다.The indentation may be preferably formed in a structure formed on both sides of the upper side of the electrode tab is formed.
본 출원의 발명자들이 실험한 결과에 의하면, 도 1에서 보는 바와 같이, 전지셀의 과충전시 전지셀의 가운데 부분이 가장 스웰링이 심하게 나타난다. 즉, 분리막에 열수축이 발생할 때 전지셀의 측면 가운데 부분이 가장 많이 수축되고, 이 때 전지셀의 양극과 음극이 서로 접하면서 쇼트가 발생하게 된다.According to the results of the experiments of the inventors of the present application, as shown in FIG. 1, the swelling of the center part of the battery cell is most severe when the battery cell is overcharged. That is, when heat shrinkage occurs in the separator, the center portion of the side surface of the battery cell is most contracted. At this time, a short occurs as the positive electrode and the negative electrode of the battery cell contact each other.
따라서, 상기와 같은 사실을 바탕으로, 만입부를 전지셀의 양 측변에 형성함으로써, 분리막의 수축이 발생하더라도 분리막이 양극보다 크게 되므로, 양극과 음극이 접촉되는 것을 방지할 수 있다.Therefore, based on the above fact, by forming the indents on both sides of the battery cell, even if the separator shrinks, the separator becomes larger than the positive electrode, thereby preventing contact between the positive electrode and the negative electrode.
이러한 만입부의 크기는 측변의 길이에 대해 10 내지 50%의 폭과 1 내지 30%의 깊이(또는 높이)로 이루어지는 것이 바람직하다.The size of this indentation is preferably made of 10 to 50% of the width and 1 to 30% of the depth (or height) with respect to the length of the side edge.
구체적으로, 만입부의 크기가 측변의 길이에 대해 10%의 폭과 1%의 깊이보다 작은 크기로 이루어지면, 분리막의 수축에 의해 양극과 음극이 접촉되는 것을 방지하기 어렵고, 반대로, 측변의 길이에 대해 50%의 폭과 30%의 깊이보다 큰 크기로 이루어지면, 양극의 전지용량이 감소되므로 바람직하지 않다. Specifically, when the size of the indentation is smaller than 10% of the width and 1% of the depth of the side, it is difficult to prevent the anode and the cathode from contacting by shrinkage of the separator. If the size is larger than the width of 50% and the depth of 30%, the battery capacity of the positive electrode is reduced, which is not preferable.
상기 만입부는 분리막의 수축에 따른 양극과 음극의 접촉을 방지할 수 있는 형상이면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 삼각형, 사각형, 반원형, 또는 타원형으로 형성되어 있는 구조일 수 있다.The indentation is not particularly limited as long as it is a shape capable of preventing contact between the positive electrode and the negative electrode due to shrinkage of the separator. For example, the indentation may have a triangular shape, a rectangular shape, a semicircular shape, or an oval shape.
특히, 과충전시 분리막이 완만하게 타원형으로 수축되는 경향이 있으므로, 상기 만입부는 분리막의 수축 형상에 대응하는 타원형으로 이루어지는 것이 바람직하며, 이 경우, 장착의 곡률 반경은 측변의 길이를 기준으로 40 내지 500% 크기의 범위일 수 있다.In particular, since the separator tends to contract slowly to an oval shape when overcharged, the indentation portion preferably has an oval shape corresponding to the shrinkage shape of the separator, and in this case, the radius of curvature of the mounting is 40 to 500 based on the length of the side edges. It may be in the range of% size.
상기 분리막의 크기는 정상적인 상태에서 양극과 음극의 접촉에 따른 쇼트를 방지할 수 있도록, 양극 및 음극의 크기보다 크게 형성되어 있는 것이 바람직하다.The size of the separator is preferably formed larger than the size of the positive electrode and the negative electrode so as to prevent a short due to contact between the positive electrode and the negative electrode in a normal state.
한편, 충방전이 가능한 전극조립체는, 예를 들어, 케이스에 내장되는 형태(외부 구조)에 따라 크게 원통형과 판상형으로 분류되며, 또한 전극조립체의 적층 형태(내부 구조)에 따라 젤리-롤형과 스택형으로 분류된다.On the other hand, the electrode assembly capable of charging and discharging is largely classified into a cylindrical shape and a plate shape according to the form (outer structure) embedded in the case, and also a jelly-roll type and a stack according to the stacking shape (internal structure) of the electrode assembly. Classified as a type.
상기 젤리-롤형 전극조립체는, 긴 시트형의 양극 및 음극을 분리막이 개재된 상태로 적층한 후, 둥글게 권취하여 단면상 원형 구조로 만들거나, 또는 그러한 원형 구조로 권취 후 일측 방향으로 압축하여 단면상으로 대략 판상형 구조로 만들 수 있다. 반면에, 상기 스택형 전극조립체는 소정 크기의 단위로 양극과 음극을 절취한 후 분리막을 개재시켜 순차적으로 적층함으로써 판상형의 구조로 만들 수 있다. 이러한 젤리-롤형과 스택형의 복합형 구조로서, 스택형 방식에 의해 작은 단위의 유닛셀로서 바이셀 또는 풀셀을 만들고 이들을 긴 분리필름(분리막 시트) 상에 다수 개 위치시킨 후 순차적으로 권취하여 전체적으로 대략 판상형의 구조로 만든 스택/폴딩형 전극조립체도 존재한다. The jelly-roll type electrode assembly may be formed by stacking a long sheet-shaped anode and a cathode with a separator interposed therebetween and winding them round to form a cross-sectional circular structure, or after winding in such a circular structure, compresses in one direction to roughly cross-section. It can be made into a plate-like structure. On the other hand, the stacked electrode assembly may be formed in a plate-like structure by cutting the positive electrode and the negative electrode in units of a predetermined size and sequentially stacking them through a separator. Such a jelly-roll type and stacked type composite structure, which is a bi-cell or full cell as a unit cell of a small unit by a stacking method, placed a plurality of them on a long separation film (membrane sheet), and then wound sequentially There are also stack / foldable electrode assemblies made of roughly plate-like structures.
상기 '풀 셀(full cell)'은, 양극/분리막/음극의 단위 구조로 이루어져 있는 단위 셀로서, 셀의 양측에 각각 양극과 음극이 위치하는 셀이다. 이러한 풀 셀은 가장 기본적인 구조의 양극/분리막/음극 셀과 양극/분리막/음극/분리막/양극/분리막/음극 셀 등을 들 수 있다. 이러한 풀 셀을 사용하여 이차전지 등의 전기화학 셀을 구성하기 위해서는, 분리필름이 개재된 상태에서 양극과 음극이 서로 대면하도록 다수의 풀 셀들을 적층하여야 한다.The 'full cell' is a unit cell composed of a unit structure of an anode, a separator, and a cathode, and is a cell in which an anode and a cathode are located at both sides of the cell, respectively. Such a full cell may include an anode / separator / cathode cell and an anode / separator / cathode / separator / anode / separator / cathode cell having the most basic structure. In order to configure an electrochemical cell such as a secondary battery using such a full cell, a plurality of full cells should be stacked such that the positive electrode and the negative electrode face each other with the separation film interposed therebetween.
상기 '바이셀(bicell)'은, 양극/분리막/음극/분리막/양극의 단위 구조 및 음극/분리막/양극/분리막/음극의 단위구조와 같이 셀의 양측에 동일한 전극이 위치하는 단위 셀이다. 이러한 바이셀을 사용하여 이차전지를 포함한 전기화학 셀을 구성하기 위해서는, 분리필름이 개재된 상태에서 양극/분리막/음극/분리막/양극 구조의 바이셀과 음극/분리막/양극/분리막/음극 구조의 바이셀이 서로 대면하도록 다수의 바이셀들을 적층하여야 한다.The 'bicell' is a unit cell in which the same electrode is positioned at both sides of the cell, such as a unit structure of an anode / separator / cathode / separator / anode and a unit structure of a cathode / separator / anode / separator / cathode. In order to construct an electrochemical cell including a secondary battery using such a bicell, a bicell and a cathode, a separator, an anode, a separator, and a cathode structure of the anode / separator / cathode / separator / anode structure with the separator film interposed therebetween. A plurality of bicells should be stacked so that the bicells face each other.
스택/폴딩형 구조의 전극조립체에 대한 더욱 자세한 내용은 본 출원인의 한국 특허출원공개 제2001-0082058호, 제2001-0082059호 및 제2001-0082060호에 개시되어 있으며, 상기 출원들은 본 발명의 내용에 참조로서 합체된다.Further details of the electrode assembly of the stack / foldable structure are disclosed in Korean Patent Application Publication Nos. 2001-0082058, 2001-0082059, and 2001-0082060 to the present applicants. Is incorporated by reference.
본 발명에서 상기 전극조립체는 바람직하게는 스택형 또는 스택/폴딩형의 구조로 이루어져 있으며, 더욱 바람직하게는 전극군으로서 풀셀 또는 바이셀의 유닛셀을 포함하고 있는 스택/폴딩형 구조로 이루어져 있다.In the present invention, the electrode assembly is preferably composed of a stack or stack / folding structure, more preferably, a stack / folding structure including a unit cell of a full cell or a bicell as an electrode group.
하나의 바람직한 예에서, 상기 전극조립체는 긴 분리막 시트 상에 다수의 바이셀들을 위치시킨 상태에서 순차적으로 권취하여 적층시킨 구조로 이루어질 수 있다.In one preferred example, the electrode assembly may have a structure in which a plurality of bicells are wound and stacked sequentially in a state where a plurality of bicells are positioned on an elongated separator sheet.
상기 구조에서, 분리막은 바이셀들의 권취방향으로 수축이 발생하는 구조일 수 있다.In the above structure, the separator may have a structure in which shrinkage occurs in the winding direction of the bicells.
구체적으로는, 과충전시 분리막이 MD(Moving Direction) 방향으로 수축(shrinkage)이 발생하여 안전성이 저하되는 바, 쇼트에 취약한 양극의 사각형 형상을 특정 구조로 변경함으로써 쇼트의 가능성을 줄여 안전성을 향상시킬 수 있다.Specifically, when the membrane is overcharged, a shrinkage occurs in the direction of the moving direction (MD), thereby degrading safety. Thus, by changing the rectangular shape of the anode, which is vulnerable to short, to a specific structure, it is possible to improve safety by reducing the possibility of short. Can be.
본 발명은 또한 상기 전극조립체를 포함하는 것으로 구성된 전기화학 셀을 제공하는 바, 이러한 전기화학 셀의 대표적인 예로는 이차전지와 캐패시터를 들 수 있다.The present invention also provides an electrochemical cell comprising the electrode assembly, and representative examples of such an electrochemical cell include secondary batteries and capacitors.
이차전지는 충방전이 가능한 전극조립체가 이온 함유 전해액으로 함침된 상태에서 전지케이스에 내장되어 있는 구조로 이루어져 있고, 특히 전지케이스의 기계적 강성이 작아 낙하 또는 외부 충격의 인가시 변형이 쉽게 일어날 수 있는 판상형의 전지케이스를 사용하는 이차전지에 본 발명에 따른 전극조립체가 바람직하게 적용될 수 있다.The secondary battery has a structure in which the electrode assembly capable of charging and discharging is impregnated with an ion-containing electrolyte solution and built in the battery case, and in particular, the mechanical rigidity of the battery case is small so that deformation may easily occur when dropping or external impact is applied. The electrode assembly according to the present invention may be preferably applied to a secondary battery using a plate-shaped battery case.
상기 이차전지는 높은 에너지 밀도, 방전 전압, 및 출력 안정성의 리튬 이차전지가 바람직하며, 그 중에서도 전해액의 누액 가능성이 적고, 중량 및 제조비용이 적으며, 다양한 형태로의 제조가 용이한 리튬이온 폴리머 이차전지가 더욱 바람직하다. 리튬 이차전지의 기타 구성요소들 및 제조방법은 당업계에 공지되어 있는 것으로, 이에 대한 자세한 설명은 본 명세서에서 생략한다.The secondary battery is preferably a lithium secondary battery having a high energy density, a discharge voltage, and an output stability, and among these, a lithium ion polymer which is less likely to leak electrolyte, has a low weight and manufacturing cost, and is easily manufactured in various forms. Secondary batteries are more preferred. Other components and a manufacturing method of the lithium secondary battery are well known in the art, and a detailed description thereof will be omitted herein.
이상에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 전극조립체는 전극조립체의 전극군들 중 양극에 만입부를 적어도 하나 이상의 측변에 내측으로 만입되도록 형성함으로써, 과충전시 분리막이 수축되어 양극과 음극의 쇼트가 발생하는 것을 효과적으로 방지하여, 결과적으로 전극조립체의 안전성을 향상시킬 수 있다.As described above, the electrode assembly according to the present invention is formed to be indented in at least one side of the electrode group of the electrode assembly of the electrode assembly inward to at least one side, so that the separator is shrunk during overcharge to generate a short of the positive electrode and the negative electrode Can be effectively prevented, and as a result, the safety of the electrode assembly can be improved.
도 1은 전지셀의 과충전 상태를 나타내는 사진이다;
도 2 내지 도 5는 본 발명의 다양한 실시예에 따른 전극조립체의 부분 모식도들이다;
도 6 및 도 7은 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 전극조립체의 조립 전과 조립되는 과정을 나타낸 사시도들이다.1 is a photograph showing an overcharge state of a battery cell;
2 to 5 are partial schematic views of an electrode assembly according to various embodiments of the present disclosure;
6 and 7 are perspective views showing a process of assembling and assembling the electrode assembly according to another embodiment of the present invention.
이하에서는, 본 발명의 실시예에 따른 도면을 참조하여 설명하지만, 이는 본 발명의 더욱 용이한 이해를 위한 것으로, 본 발명의 범주가 그것에 의해 한정되는 것은 아니다.Hereinafter, embodiments of the present invention will be described with reference to the accompanying drawings, but the present invention is not limited by the scope of the present invention.
도 2 내지 도 5에는 본 발명의 다양한 실시예에 따른 전극조립체의 부분 모식도들이 도시되어 있다.2 to 5 are partial schematic views of an electrode assembly according to various embodiments of the present invention.
도 2를 참조하면, 전극군들은 분리막(130)이 개재된 상태에서 양극(110)과 음극(도시하지 않음)이 대면하는 구조로 이루어져 있고, 양극(110)은 내측으로 만입되어 있는 만입부(112)가 양 측변에 형성되어 있어서, 과충전시 분리막(130)이 수축되어 양극(110)과 음극의 쇼트가 발생하는 것을 방지하게 된다. 도시하지 않은 음극은 상기와 같은 만입부를 포함하고 있지 않거나 적어도 양극(110)의 만입부(112)보다 작은 크기의 만입부를 포함함으로써, 분리막의 수축에 의한 쇼트를 방지한다. Referring to FIG. 2, the electrode groups have a structure in which the
만입부(112)는 전극탭(120)이 형성되어 있는 상단 변을 기준으로 그것의 양 측변에 형성되어 있고, 사각형의 형상으로 이루어져 있다.
또한, 만입부(112)의 크기는 측변의 길이(L)에 대해 40%의 폭(w)과 10%의 깊이(h)로 이루어져 있고, 분리막(130)의 크기는 양극(110) 및 음극의 크기보다 크게 형성되어 있다.In addition, the
도 3의 전극조립체(100a)는 만입부(112a)가 삼각형 형상이고, 도 4의 전극조립체(100b)는 만입부(112a)가 반원형 형상으로 이루어져 있다.In the
도 5의 전극조립체(100c)는 만입부(112c)가 전반적으로 타원형 형상으로 이루어져 있고, 전반적으로 도 5의 만입부(112a) 보다 큰 곡률반경을 형성하고 있다.In the
도 6 및 도 7에는 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 전극조립체의 조립 전과 조립되는 과정을 나타낸 사시도가 각각 도시되어 있다.6 and 7 are perspective views showing a process of assembling and before assembling the electrode assembly according to another embodiment of the present invention, respectively.
도 6을 참조하면, 우선, 양극(음극)/분리막/음극(양극)/분리막/양극(음극)의 적층 구조를 가진 다수의 바이셀들(10)을 긴 길이의 연속적인 분리필름(30) 상에 위치시킨다. 바이셀들(10)은 권취 시 이들의 적층 계면에서 양극과 음극이 서로 대면하도록 양극 바이셀과 음극 바이셀들을 권취 과정에서 적절하게 배열한다. 이 때, 권취 방향을 기준으로 권취 단부에는 높은 레이트 특성을 가지는 바이셀(21, 22)로 구성한다. Referring to FIG. 6, first, a plurality of
도 7에는 권취 과정이 거의 마무리된 상태의 전극조립체가 도시되어 있는 바, 권취된 상태에서 양극 단자(11)와 음극 단자(12)는 각각 동일한 일측 방향으로 적층된다. 7 shows an electrode assembly in which the winding process is almost finished. In the wound state, the
본 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기 내용을 바탕으로 본 발명의 범주에서 다양한 응용 및 변형을 행하는 것이 가능할 것이다. Those skilled in the art to which the present invention pertains will be able to perform various applications and modifications within the scope of the present invention based on the above contents.
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