KR101145724B1 - 외부 광 추출 효율을 향상시킨 유기 발광 소자 및 그 제조방법 - Google Patents

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Abstract

기판; 상기 기판상에 배치된 제1 전극; 상기 제1 전극 상에 배치되며, 가로 및 세로 방향으로 일정한 간격을 두고 반복적으로 형성되어 빛을 회절시키는 도트 패턴층; 및 상기 도트 패턴층 상에 차례로 적층되는 유기층 및 제2 전극을 포함하는 유기 발광 소자로서, 상기 패턴층은 굴절율이 1.3 내지 1.6인 재료로 형성됨으로써 광 도파 모드 내부에 있는 빛들이 기판 외부로 추출되는 것을 특징으로 하는 유기 발광 소자를 개시한다. 본 발명에 따르면, 유기 발광 소자의 구조에서 제1 전극과 유기층 광 도파로 모드에 결합되어 소자 내부로 영구히 갇혀지는 빛을 외부로 추출해 내기 위한 광학적 구조로서, 광 도파로 모드의 코어층인 제1 전극 위에 특정한 굴절률을 가지는 도트 패턴층을 삽입함으로써 도파 모드로 결합하여 진행하는 빛을 회절 및 산란시켜 소자 외부로 추출할 수 있도록 한다.

Description

외부 광 추출 효율을 향상시킨 유기 발광 소자 및 그 제조방법{Organic light emitting device to enhance out coupling efficiency and method of preparing the device}
본 발명은 외부 광 추출 효율을 향상시킨 유기 발광 소자 및 그 제조방법에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 유기 발광 소자 내부에서 형성된 빛들 중 제1 전극-유기층 광 도파 모드로 결합되어 소자 내부로 갇히는 절반 이상의 빛을 기판 외부로 추출해낼 수 있는 유기 발광 소자의 구조 및 그 제조방법에 관한 것이다.
디스플레이 장치들 중, 유기 발광 디스플레이 장치는 시야각이 넓고 컨트라스트가 우수할 뿐만 아니라 응답속도가 빠르다는 장점을 가지므로 차세대 디스플레이 장치로서 주목을 받고 있다. 유기 발광 디스플레이 장치에 사용되는 유기 발광 소자는 일반적으로 애노드 전극과 캐소드 전극 사이에 유기물로 이루어진 발광층을 구비하고 있다. 유기 발광 소자는 이들 전극들에 양극 및 음극 전압이 각각 인가됨에 따라 애노드 전극으로부터 주입된 정공(hole)이 정공 수송층을 경유하여 발광층으로 이동되고, 전자는 캐소드 전극으로부터 전자 수송층을 경유하여 발광층으로 이동되어서, 발광층에서 전자와 정공이 재결합하여 여기자(exiton)을 생성하게 된다. 이 여기자가 여기 상태에서 기저 상태로 변화됨에 따라, 발광층의 형광성 분자가 발광함으로써 화상을 형성하게 된다. 풀 컬러(full color)형 유기 발광 소자의 경우에는 적(R), 녹(G), 청(B)의 삼색을 발광하는 화소(pixel)를 구비토록 함으로써 풀 컬러를 구현한다.
일반적으로 기판, ITO 전극(애노드 전극), 발광층을 포함하는 여러 유기층 및 금속 전극(캐소드 전극)의 다층 구조로 이루어지는 유기 발광 소자의 전력 효율은 소자 구동에 필요한 전력 소비량을 결정하는 아주 중요한 변수이다. 전력 효율의 개선은 적은 전류로 원하는 휘도를 얻게 해줌으로써 소자 수명 연장에도 기여하게 된다. 유기 발광 소자의 전력 효율을 높이기 위한 세 가지 중요한 요인은 다음과 같다.
첫 번째 요소는 높은 내부 양자 효율을 구현하는 것이다. 내부 양자 효율은 유기 발광 소자의 양극과 음극으로 주입되는 전자 및 정공의 수와 내부에서 생성되는 광자 수의 비율로 정의할 수 있다. 높은 내부 양자 효율을 얻기 위해서는, 전자-정공의 재결합을 높일 수 있는 재료를 개발하여 발광층으로 사용하거나, 발광 물질에 형광 색소나 인광 색소를 도핑하여 소자를 제작한다. 또한 전자, 정공 수송층 역할을 하는 유기물들의 에너지 레벨을 고려하여 적절히 배열함으로써, 전자와 정공이 발광층까지 많이 전달되고 각 전하량의 균형이 잘 맞추어져 주입된 전자와 정공이 엑시톤으로 변환하는데 기여할 수 있도록 한다.
두 번째 요소는 전극과 유기 주입층 사이에서 차지 캐리어(charge carrier)의 주입에 영향을 미치는 에너지 갭을 최소화시키기 위한 물질들을 선택하여 적절히 잘 배열시킴으로써, 오믹(Ohmic) 손실을 낮추고 낮은 구동 전압으로 원하는 휘도를 구현하는 것이다.
세 번째 요소는 외부 광 추출 결합 효율이 높아야 한다. 상세히, 유기 발광 소자의 발광층에서 형성된 빛들은 ITO와 유기층의 높은 굴절률로 인해 발생하는 광 도파 모드, 기판과 공기층의 굴절률 차이에 의한 내부 전반사 모드로 인해 80% 이상의 빛들이 내부로 갇히게 되어 최종적으로 사용자 측으로 추출되는 광량은 상당히 적은 값으로 제한된다. 이러한 한계를 극복하기 위하여, 마이크로 렌즈나 나노 크기의 구조물을 소자 내부에 삽입하여 유기 발광 소자의 외부 광 추출 효율을 향상시키는 방법이 개발되고 있다.
현재, 높은 내부 양자 효율을 가지는 물질을 적용하고, 다층 박막의 여러 유기물들을 전하의 주입과 전달이 용이하도록 적층시킨 유기 발광 소자들이 다양한 제품에 적용되면서 넓은 시장을 형성해 나가고 있다. 이렇듯 내부 양자 효율을 향상시키고자 하는 연구들은 활발히 이루어지고 상당 부분 개선이 되어 가고 있으나, 유기 발광 소자의 외부 광 추출 효율이 상당히 낮은 수준으로 제한되어 있는 것은 유기 발광 소자 개발의 큰 걸림돌이라 할 수 있다. 높은 내부 양자 효율을 가지는 발광층에서 생성된 빛의 대부분이 소자 외부로 추출되기 위한 방법을 찾는 것은 전력 효율을 개선할 뿐만 아니라 저 전력으로 소자를 구동시킴으로써 유기 발광 소자의 수명 연장에도 기여하는 매우 중요한 기술이라 할 수 있다.
유기 발광 소자는 기본적으로 유리기판, 제1 전극, 여러 유기물 그리고 금속 전극으로 구성되는 다층 구조를 지닌다. 금속전극과 제1 전극을 통하여 주입된 전자와 정공은 유기물 이송층을 통과한 뒤 발광층에서 서로 만나 엑시톤을 형성하여 발광에 이르게 된다. 이 과정에서 생성된 빛은 유리기판을 통과하여 소자 외부로 빠져 나와야 외부 발광효율에 기여할 수 있다.
그러나 실제로는 발광층에서 형성된 빛 중에 50% 가량이 높은 굴절률을 가지는 제1 전극과 유기층으로 형성되는 광 도파로 내부에 갇히게 되고, 30% 정도의 빛은 유리 기판과 공기층 사이의 굴절률 차이로 인해 발생하는 전반사로 소자 내부에 갇히며, 20% 정도의 빛만이 공기층 외부로 추출되고 있다는 문제가 있다.
상기 문제를 해결하기 위하여, 본 발명은 소자 내부에서 형성된 빛들 중에 제1 전극-유기층 광 도파로에 갇히는 절반 가량의 빛을 외부로 추출해 내는 것이 유기 발광 소자의 외부 광 추출 효율을 가장 크게 향상시킬 수 있는 방법이라 할 수 있으므로 빛의 회절, 산란을 위한 도트 패턴을 제작하여 유기 발광 소자의 외부 광 추출 효율을 극대화시키는 것을 목적으로 한다.
또한 이와 같이 빛의 회절, 산란을 위한 도트 패턴을 포함하는 유기 발광 소자의 제조방법을 제공하는 것을 본 발명의 목적으로 한다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은
기판;
상기 기판상에 배치된 제1 전극;
상기 제1 전극 상에 배치되며, 가로 및 세로 방향으로 일정한 간격을 두고 반복적으로 형성되어 빛을 회절시키는 도트 패턴층; 및
상기 도트 패턴층 상에 차례로 적층되는 유기층 및 제2 전극을 포함하는 유기 발광 소자로서,
상기 패턴층은 굴절율이 1.3 내지 1.6인 재료로 형성됨으로써 광 도파 모드 내부에 있는 빛들이 기판 외부로 추출되는 유기 발광 소자를 제공한다.
상기 다른 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은
기판을 준비하는 단계;
상기 기판상에 제1 전극을 형성하는 단계;
상기 제1 전극 상에 굴절율이 1.3 내지 1.6인 재료를 이용하여 가로 및 세로 방향으로 일정한 간격을 두고 반복적으로 형성되어 빛을 회절시키는 도트 패턴층을 형성하는 단계; 및
상기 도트 패턴층 상에 유기층 및 제2 전극을 차례로 적층하는 단계를 포함하는 유기 발광 소자의 제조방법을 제공한다.
본 발명에 따르면, 유기 발광 소자의 구조에서 제1 전극과 유기층 광 도파로 모드에 결합되어 소자 내부로 영구히 갇혀지는 빛을 외부로 추출해 내기 위한 광학적 구조로서, 광 도파 모드의 코어 층인 제1 전극 위에 특정한 굴절률을 가지는 도트 패턴층을 삽입함으로써 도파 모드로 결합하여 진행하는 빛을 회절 및 산란시켜 소자 외부로 추출할 수 있도록 하여 소자의 발광효율, 전력효율, 및 휘도 등을 개선할 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 유기 발광 디스플레이 장치를 도시한 단면도이다.
도 2는 본 발명에서 기본적으로 제안하는 구조에 관해 도시한 단면도이다.
도 3은 통상의 유기 발광 소자에서 광 도파로 모드 해석 프로그램(FIMMWAVE)을 이용하여 발생하는 광 도파 모드의 프로파일을 나타내는 그래프이다.
도 4는 본 발명에서 도트 패턴을 제작할 물질의 굴절률에 대해 패턴의 삽입 위치와 도파 모드의 종류에 따른 ΔNeff 값으로 확인해 볼 수 있는 회절 효과를 비교한 그래프이다.
도 5는 본 발명의 실시예에 따른 유기층과 상부 전극층 사이에서 발생하는 TM0 모드의 프로파일을 비교하여 나타낸 그래프이다.
도 6은 본 발명의 일 실시예에 따라 레이저 간섭계 방식으로 TSMR을 이용하여 제작한 530 nm 주기의 회절 도트 패턴의 SEM 사진이다.
도 7은 본 발명의 하부 투명 전극 위에 제작된 포토레지스트 회절 도트 패턴 위로 유기물과 금속전극을 차례로 증착하여 완성한 소자의 단면을 SEM으로 관측한 사진이다.
도 8은 본 발명의 일 실시예에 따라 회절 도트 패턴을 가지는 소자와 기본 소자에 동일한 전류를 인가하였을 때 측정된 유도전압과 휘도를 나타낸 그래프이다.
도 9는 본 발명의 일 실시예에 따라 측정된 유도전압과 휘도를 이용하여 계산한 발광효율(cd/A)과 전력효율(lm/W)에 대한 그래프이다.
도 10은 본 발명의 일 실시예에 따른 EL 스펙트럼을 비교한 결과이다.
도 11은 본 발명의 일 실시예에 따라 동일한 전류를 인가하였을 때 각각의 소자에서 측정 각도를 달리하여 측정한 휘도를 나타낸 그래프이다.
이하, 첨부된 도면을 참조로 본 발명의 바람직한 실시예들에 대하여 보다 상세히 설명한다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 유기 발광 디스플레이 장치를 도시한 단면도이다. 도 1에 도시된 바와 같이, 글라스재 또는 플라스틱재의 제1 기판(50)상에 버퍼층(51)이 형성되어 있고, 이 위에 박막 트랜지스터(TFT)와, 유기 발광 소자(OLED)가 형성된다. 이를 더욱 상세히 설명하면 다음과 같다.
제1 기판(50)의 버퍼층(51) 상에 소정 패턴의 활성층(52)이 구비된다. 활성층(52)의 상부에는 게이트 절연막(53)이 구비되고, 게이트 절연막(53) 상부의 소정 영역에는 게이트 전극(54)이 형성된다. 게이트 전극(54)은 박막 트랜지스터 온/오프 신호를 인가하는 게이트 라인(미도시)과 연결되어 있다. 게이트 전극(54)의 상부로는 층간 절연막(55)이 형성되고, 컨택 홀을 통해 소스/드레인 전극(56)(57)이 각각 활성층(52)의 소스/드레인 영역(52b)(52c)에 접하도록 형성된다. 소스/드레인 전극(56)(57) 상부로는 SiO2, SiNx 등으로 이루어진 패시베이션막(58)이 형성되고, 패시베이션막(58)의 상부에는 아크릴(acryl), 폴리 이미드(polyimide), BCB(Benzocyclobutene) 등의 유기물질로 평탄화막(59)이 형성되어 있다. 평탄화막(59)의 상부에 유기 발광 소자(OLED)의 애노드 전극이 되는 제1 전극(61)이 형성되고, 이를 덮도록 유기물로 화소 정의막(Pixel Define Layer: 60)이 형성된다. 화소 정의막(60)에 소정의 개구를 형성한 후, 화소 정의막(60)의 상부 및 개구가 형성되어 외부로 노출된 제1 전극(61)의 상부에 유기층(62)을 형성한다. 유기층(62)은 발광층을 포함한 것이 된다. 본 발명은 반드시 이와 같은 구조로 한정되는 것은 아니며, 다양한 유기 발광 디스플레이 장치의 구조가 그대로 적용될 수 있음은 물론이다.
유기 발광 소자(OLED)는 전류를 인가하여 적, 녹, 청색의 빛을 발광시켜서 소정의 화상 정보를 표시하는 것으로, 박막 트랜지스터의 드레인 전극(56)에 연결되어 이로부터 플러스 전원을 공급받는 제1 전극(61)과, 전체 화소를 덮도록 구비되어 마이너스 전원을 공급하는 제2 전극(63) 및 이들 제1 전극(61)과 제2 전극(63)의 사이에 배치되어 발광하는 유기층(62)으로 구성된다.
제1 전극(61)과 제2 전극(63)은 유기층(62)에 의해 서로 절연되어 있으며, 유기층(62)에 서로 다른 극성의 전압을 가해 유기층(62)에서 발광이 이뤄지도록 한다.
유기층(62)은 저분자 또는 고분자 유기층이 사용될 수 있는 데, 저분자 유기층을 사용할 경우 홀 주입층(HIL: Hole Injection Layer), 홀 수송층(HTL: Hole Transport Layer), 발광층(EML: Emission Layer), 전자 수송층(ETL: Electron Transport Layer), 전자 주입층(EIL: Electron Injection Layer) 등이 단일 혹은 복합의 구조로 적층되어 형성될 수 있으며, 사용 가능한 유기 재료도 구리 프탈로시아닌(CuPc: copper phthalocyanine), N,N-디(나프탈렌-1-일)-N,N'-디페닐-벤지딘 (N,N'-Di(naphthalene-1-yl)-N,N'-diphenyl-benzidine: NPB), 트리스-8-하이드록시퀴놀린 알루미늄(tris-8-hydroxyquinoline aluminum)(Alq3) 등을 비롯해 다양하게 적용 가능하다. 이들 저분자 유기층은 진공증착의 방법으로 형성된다.
고분자 유기층의 경우에는 대개 홀 수송층(HTL) 및 발광층(EML)으로 구비된 구조를 가질 수 있으며, 이때, 홀 수송층으로 PEDOT를 사용하고, 발광층으로 PPV(Poly-Phenylenevinylene)계 및 폴리플루오렌(Polyfluorene)계 등 다양한 고분자 유기물질을 사용할 수 있으며, 이를 스크린 인쇄나 잉크젯 인쇄방법 등으로 형성할 수 있다.
이와 같은 유기층은 반드시 이에 한정되는 것은 아니고, 다양한 실시예들이 적용될 수 있음은 물론이다.
제1 전극(61)은 애노드 전극의 기능을 하고, 제2 전극(63)은 캐소드 전극의 기능을 하는 데, 물론, 이들 제1 전극(61)과 제2 전극(63)의 극성은 반대로 되어도 무방하다.
제1 전극(61)은 투명 전극 또는 반사형 전극으로 구비될 수 있는 데, 투명 전극으로 사용될 때에는 ITO, IZO, ZnO, 또는 In2O3로 구비될 수 있고, 반사형 전극으로 사용될 때에는 Ag, Mg, Al, Pt, Pd, Au, Ni, Nd, Ir, Cr, 및 이들의 화합물 등으로 반사막을 형성한 후, 그 위에 ITO, IZO, ZnO, 또는 In2O3를 형성할 수 있다.
한편, 제2 전극(63)도 투명 전극 또는 반사형 전극으로 구비될 수 있는데, 투명 전극으로 사용될 때에는 제2 전극(63)이 캐소드 전극으로 사용되므로, 일함수가 작은 금속 즉, Li, Ca, LiF/Ca, LiF/Al, Al, Ag, Mg, 및 이들의 화합물이 유기층(62)의 방향을 향하도록 증착한 후, 그 위에 ITO, IZO, ZnO, 또는 In2O3 등의 투명 전극 형성용 물질로 보조 전극층이나 버스 전극 라인을 형성할 수 있다. 그리고, 반사형 전극으로 사용될 때에는 위 Li, Ca, LiF/Ca, LiF/Al, Al, Ag, Mg, 및 이들의 화합물을 전면 증착하여 형성한다.
한편, 유기 발광 소자(OLED)의 상부에는 제2 기판(미도시)이 더 배치될 수 있다. 이와 같은 제2 기판(미도시)은 글라스재 또는 플라스틱재로 형성되어, 봉지 (encapsulation) 기판의 역할을 수행할 수 있다.
본 발명은 기판; 상기 기판상에 배치된 제1 전극; 상기 제1 전극 상에 배치되며, 가로 및 세로 방향으로 일정한 간격을 두고 반복적으로 형성되어 빛을 회절시키는 도트 패턴; 및 상기 도트 패턴 상에 차례로 적층되는 유기층 및 제2 전극을 포함하는 유기 발광 소자로서, 상기 도트 패턴은 굴절율이 1.3 내지 1.6인 재료로 형성됨으로써 광 도파 모드 내부에 있는 빛들이 기판 외부로 추출되는 유기 발광 소자를 제공한다.
본 발명에서 도트 패턴은 굴절율이 1.3 내지 1.6인 재료를 사용하여 형성되는 것이 바람직하다. 굴절율이 1.3 미만인 경우에는 제1 전극과의 굴절율의 차가 커지지만 현실적으로 재료의 구입이나 소자제작이 어렵기 때문에 바람직하지 못하고, 1.6을 초과하는 경우에는 제작공정이 복잡하고, 소자특성이 악화될 수 있어 바람직하지 못하다.
광 추출 효율 구조를 실질적으로 개선하기 위하여 제작 가능한 광 산란 패턴 구조가 필요하다. 본 발명에서는 제작 공정이 복잡한 무기물 재료를 사용하지 않고, 유기물인 포토레지스트만을 이용하여 도트 패턴을 소자 내부에 포함시키는 방법을 이용한다. 재료의 특성상 폴리머는 고온 공정이나 용매를 사용하는 공정에 적용하기 어려우나 유기 발광 소자 제작을 위한 유기물 증착 과정에서는 폴리머 패턴의 화학적, 기계적 강도는 문제가 되지 않는다. 따라서 본 발명의 도트 패턴은 폴리머 재료로 형성되는 것이 바람직하고, 더욱 바람직하게는 불소 치환된 폴리머 재료는 굴절률을 1.3에 가깝게 만들 수 있으며, 이를 이용하면 회절 효율이 매우 높은 구조를 구현할 수 있다.
본 명세서 사용하는 '도트 패턴'이라는 용어는 서로 연결되지 않은 도트(dot)가 가로, 세로 일정한 거리를 두고 반복적으로 형성되는 패턴의 한 형태를 의미하는 것으로서, 도트(dot)의 크기나 형상에는 제한받지 않는다. 직선형태의 격자(格子) 형태의 패턴과는 구별되며, 이는 서로 직교하는 형태의 격자 패턴이 되는 경우에는 발광면적을 과도하게 제한하게 되어 바람직하지 못하기 때문이다.
본 발명에서 도트 패턴으로 형성된 면적은 전체 발광면적의 25% 이하인 것이 바람직하고, 25%를 초과하는 경우에는 도트 패턴에 의한 빛의 산란 및 회절의 효과보다 발광면적을 과도하게 제한하여 발광효율이 저하되기 때문에 바람직하지 못하다.
각 도트 사이의 가로 및 세로 사이의 거리를 나타내는 도트 패턴의 주기는 250 내지 1,000 nm인 것이 바람직하다. 도트 패턴의 주기가 250 nm 미만인 경우에는 패턴의 주기가 광의 파장보다 작아질 수 있고 패턴을 재현성 있게 제작할 수 없기 때문에 바람직하지 못하고, 1,000 nm를 초과하는 경우에는 회절효과는 있지만 산란효과는 적어지고 도트 패턴 자체가 매질로 작용되는 경우가 있을 수 있기 때문에 바람직하지 못하다.
본 발명에 따르면, 기존에 실시해오던 유기 발광 소자 제작 과정에 폴리머를 이용한 포토리소그라피 공정, 나노 임프린팅, 또는 나노 스탬핑 방식을 이용하여 회절 도트 패턴을 제작함으로써 손쉽게 외부 광 추출 효율이 향상된 소자를 얻을 수 있다.
제1 전극 상부에 도트 패턴을 설치하면 포토레지스트 패턴은 절연체이므로 유기발광소자의 발광면적을 가리게 된다. 절연체를 가지는 유기발광소자의 발광면적을 A1, 기본 유기발광소자의 발광면적은 A0로 가정하면, 동일한 전류 I를 인가하더라도 줄어든 면적에 반비례하여 전류밀도 J1(=I/A1)이 J0(=I/A0)보다 큰 값을 가지게 된다.
유기발광소자에서 전류의 흐름에 따른 유도 전압은 전류 밀도의 제곱근에 비례하므로 동일전류 인가 시 인가전력 P1의 크기는 P0의 면적 비의 제곱근에 반비례하여 증가하게 됨을 아래 식과 같이 확인할 수 있다.
Figure 112010028690752-pat00001
그러나 제1 전극 및 유기층에서 형성되는 광 도파 모드로 결합되던 빛이 외부로 추출됨으로써 유기발광소자의 광 추출 효율을 2 배 이상 개선시킬 수 있으며, 본 발명의 도트 패턴으로 발광면적이 25% 가량 줄어드는 것을 감안할 때 최종적으로는 거의 1.75 배 이상으로 향상된 발광전력효율을 기대할 수 있다.
본 발명에서는 광 도파 모드로 결합되는 각각의 모드를 외부로 추출하기 위해 도트 패턴을 삽입하게 되는데, 이때 도트 패턴의 위치와 패턴을 제작하게 될 물질의 굴절률에 따라 내부에 형성되는 광 도파 모드에서의 유효굴절률이 다르게 계산된다. 도트 패턴을 가지는 경우에서의 유효굴절률과 도트 패턴을 가지지 않는 기본적인 구조에서의 유효굴절률의 차이가 크면 클수록 회절 효과가 극대화될 수 있다.
유기발광소자가 유리기판, 제1 전극, 유기층 그리고 금속전극으로 구성되는 경우에 유리기판에 비해 상대적으로 큰 굴절률을 가지는 제1 전극과 유기층이 유리기판과 금속전극 사이에 위치하면서 제1 전극과 유기층을 코어층으로 하는 광 도파로가 형성되게 된다. 광 도파로의 코어를 이루는 유기층 내부에서 형성된 빛은 광 도파로 내부에서 특정 모드를 만족하며 도파되게 되는데 그때 나타나는 모드의 형태와 크기를 비교해보기 위하여 광 도파 모드 해석 프로그램(FIMMWAVE)을 이용한다.
광 도파 모드 해석 프로그램은 특정한 파장의 빛이 서로 다른 굴절률을 가지는 매질들로 구성된 광 도파로 내부에 진행할 때 맥스웰 방정식에 경계조건(boundary condition)을 적용함으로써 해석하고자 하는 영역 내에서의 빛의 전계(electric field) 및 자계(magnetic field)의 성분과 크기 등을 계산하는 것이다.
도 3은 광 도파로 모드 해석 프로그램(FIMMWAVE)을 이용하여 통상의 유기발광소자에서 발생하는 광 도파 모드의 프로파일을 나타내는 그래프이다. 도 3을 참조하면, 이러한 구조에서 나타날 수 있는 모드 프로파일(mode profile)을 광 도파로 모드 해석 프로그램(FIMMWAVE)을 이용하여 구해본 결과 TE(transverse electric) 모드 한 개와 두 개의 TM(transverse magnetic) 모드가 존재함을 확인하였다. 이 중 TM0 모드는 표면 플라즈몬 모드의 형태를 띄고 있으며, 세 모드 중 발광층과의 오버랩이 가장 크므로 생성된 양자의 대부분이 TM0 모드로 결합될 수 있다. 이렇게 결합된 빛은 결국 플라즈몬 모드의 큰 전파손실로 인해 흡수되어 빠른 속도로 사라지게 된다.
도 4는 본 발명에서 도트 패턴을 제작할 물질의 굴절률에 대해 패턴의 삽입 위치와 도파 모드의 종류에 따른 ΔNeff 값으로 확인해 볼 수 있는 회절 효과를 비교한 그래프이다. 도 4를 참조하면, ΔNeff값은 패턴 재료의 굴절률이 작아질수록 증가하며, 그 변화의 폭은 TM0 mode에서 더욱 확연히 드러난다. 특히 패턴이 ITO 상부에 위치하는 경우에 TM0 모드와 도트간의 오버랩이 증가하게 되어 ΔNeff의 변화 폭이 패턴이 ITO 하부에 위치하는 경우와 비교하여 월등히 크게 나타난다.
이러한 결과로부터 도트 패턴을 ITO 상부에 위치시키는 경우 더욱 높은 광 추출 효율을 기대할 수 있다. 따라서 ΔNeff의 변화 폭은 굴절율이 1.3 내지 1.6인 재료를 제1 전극 상부에 사용하는 것이 바람직하고, 더욱 바람직하게는 굴절률이 1.3에 가까운 불소치환된 폴리머 등을 제1 전극 상부에 형성하는 경우 회절 효과를 극대화시킬 수 있다.
도 5에서는 제1 전극 상부에 굴절률이 각각 1.33, 1.58인 광 산란 패턴을 가지는 소자와 광 산란 패턴을 가지지 않는 경우의 소자에서 나타나는 광 도파 모드들 중 유기층과 알루미늄층 사이에서 형성되는 TM0 모드들의 프로파일을 나타내고 있다. 도 5를 참조하면, 패턴을 가지지 않는 소자의 TM0모드가 본 발명의 도트 패턴을 가지는 소자에서 나타나는 TM0 모드에 상당량 오버랩되고 있음을 확인할 수 있다.
주요 광도파 모드인 TM0의 경우에 제1 전극 바로 위에 도트 패턴을 삽입하는 구조에서 크게 나타나고, 굴절률이 낮은 물질로 패턴을 제작할 경우 더 큰 회절 효과를 기대할 수 있다. 상대적으로 굴절률이 높은 물질을 이용하여 패턴을 제작하게 될 경우에는 패턴의 위치에 관계없이 회절 효과가 비슷하게 나타날 것으로 예상된다.
본 발명의 다른 일 구현예에 의하면, 기판을 준비하는 단계; 상기 기판상에 제1 전극을 형성하는 단계; 상기 제1 전극 상에 굴절율이 1.3 내지 1.6인 재료를 이용하여 가로 및 세로 방향으로 일정한 간격을 두고 반복적으로 형성되어 빛을 회절시키는 도트 패턴을 형성하는 단계; 및 상기 도트 패턴 상에 유기층 및 제2 전극을 차례로 적층하는 단계를 포함하는 유기 발광 소자의 제조방법을 제공한다.
제1 전극 상에 굴절율이 1.3 내지 1.6인 재료를 이용하여 도트 패턴을 형성하는 단계는 간단한 포토리소그라피 공정, 나노 임프린팅 공정 또는 나노 스탬핑 공정만을 이용하여 충분히 패턴을 제작할 수 있는 유기물질을 적용함으로써 회절 효과를 극대화시킬 수 있는 장점을 가진다.
본 발명의 제조방법에 따르면, 추가적인 무기물 재료를 이용하지 않고 단순히 포토레지스트만으로 도트 패턴을 제작할 수 있다는 것이 가장 큰 장점이다. 또한 패턴의 직경이 약 100 내지 300 nm 정도이며 정확한 크기가 필요하지 않으므로 포토마스크를 이용한 리소그래피 공정으로도 제작이 가능할 것이다. 각 도트 사이의 패턴의 주기는 250 내지 1,000 nm인 것이 바람직하다. 나아가 나노 스탬핑 공정, 나노 임프린팅 공정을 적용하면 한층 더 손쉽게 폴리머 도트 패턴을 완성할 수 있다.
실시예
유기발광소자의 제작
실시예 1
유리기판 위에 스퍼터링된 ITO 박막의 두께는 150 nm 이고, 면 저항은 15 Ω/sq. 이며 포토리소그래피, ITO 습식 에칭 공정을 이용하여 전극 패턴을 형성하였다. ITO 전극패턴의 에지를 통한 누설전류(leakage current)를 방지하기 위하여 ITO 전극 패턴 위에 폴리이미드 절연막 패턴을 추가로 형성하여 2 mm X 2 mm의 발광영역을 정하였다.
도트 패턴 제작을 위하여 TSMR 포토레지스트(g-line (410 nm) 파장의 나노 패턴의 리소그래피용으로 주로 사용되는 포토레지스트)를 ITO 기판 위에 150 nm 두께로 코팅하고, 도트 패턴의 주기를 634 nm가 되도록 하여 포토레지스트를 코팅하였다. 그리고 He-Cd 레이저(442 nm)를 이용한 레이저 간섭계 패턴을 수평, 수직 방향으로 2 회 노출한 뒤 AZ 500 MIF로 현상하면 포토레지스트 도트 패턴을 완성하였다.
포토레지스트 도트 패턴 제작 후 ITO의 정공주입 특성을 최적화시키기 위하여 산소 플라즈마 표면 처리를 하였다. 전처리 과정이 끝난 ITO 기판 위에 진공 증착 방식을 이용하여 약 2 X 10-6 Torr 이상의 고 진공상태에서 세 가지의 유기막과 금속 전극을 차례로 증착하였다. ITO 위에 HTL 재료인 NPB를 60 nm 두께로 증착하고, 그 위에 EML 재료인 Alq3 20nm, ETL 재료인 BPhen 40 nm를 차례로 증착하였다. 금속전극으로는 전자 주입 효율을 증가시키기 위한 LiF를 0.5 nm 증착하고, 그 위에 알루미늄을 80 nm 증착하여 제작하여 유기발광소자를 완성하였다.
도 7은 본 발명의 일 실시예에 따라 패터닝되어 제조된 소자의 단면 모습을 나타낸다. 도 7을 참조하면, 포토레지스트 그래프팅 패턴을 내부에 포함하며 완성된 소자의 단면 모습을 확인할 수 있다. PR 패턴 위로 증착된 유기층과 금속 층이 도트 패턴의 형태를 따라 그대로 나타남을 볼 수 있다.
실시예 2
도트 패턴의 주기를 530 nm가 되도록 하여 포토레지스트를 코팅한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 도트 패턴을 제조하고 유기발광소자를 제조하였다.
비교예 1
유리기판 위에 스퍼터링된 ITO 박막의 두께는 150 nm 이고, 면 저항은 15 Ω/sq. 이며 포토리소그래피, ITO 습식 에칭 공정을 이용하여 전극 패턴을 형성하였다. ITO 전극패턴의 에지를 통한 누설전류(leakage current)를 방지하기 위하여 ITO 전극 패턴 위에 폴리이미드 절연막 패턴을 추가로 형성하여 2 mm X 2 mm의 발광영역을 정하였다.
ITO 기판 위에 진공 증착 방식을 이용하여 약 2 X 10-6 Torr 이상의 고 진공상태에서 세 가지의 유기막과 금속 전극을 차례로 증착하였다. ITO 위에 HTL 재료인 NPB를 60 nm 두께로 증착하고, 그 위에 EML 재료인 Alq3 20nm, ETL 재료인 BPhen 40 nm를 차례로 증착하였다. 금속전극으로는 전자 주입 효율을 증가시키기 위한 LiF를 0.5 nm 증착하고, 그 위에 알루미늄을 80 nm 증착하여 제작하여 유기발광소자를 완성하였다.
평가 및 결과
유도전압 및 휘도
제작이 완료된 소자의 발광 특성을 비교하기 위하여 keithely 전류원으로 0 mA부터 4 mA까지 0.1 mA 간격으로 인가한 전류에 따른 유도 전압을 측정하고, 동시에 Minolta LS-100을 이용하여 발광되는 빛의 휘도를 측정하였다.
도 8은 본 발명의 일 실시예에 따라 회절 도트 패턴을 가지는 소자와 기본 소자에 동일한 전류를 인가하였을 때 측정된 유도전압과 휘도값을 나타낸 그래프이다. 이때 주입된 총 전류는 사실상 기본 소자에서 정해진 ITO의 발광영역이 0.04 cm2인 것을 감안하면 0 ~ 100 mA/cm2에 해당하는 전류밀도와 동일한 값임을 예상할 수 있다.
도 8을 참조하면, ITO 전극 위에 제작된 도트 패턴으로 인해 발광면적이 감소한 실시예 1 및 2는 비교예 1에 비해 약 1.12배 정도 증가된 유도 전압 값을 가지는 것을 확인할 수 있다. 이로부터 도트 패턴으로 가려진 표면적은 약 20% 정도가 될 것으로 예측된다.
또한 인가 전류 1 mA에서 휘도를 비교해 보면 비교예 1의 경우는 3190 cd 이고, 634 nm 주기의 도트 패턴을 가지는 소자(실시예 1)에서는 4672 cd, 530 nm 주기의 패턴을 가지는 소자(실시예 2)에서는 4680 cd로 나타나면서 본 발명에 따른 회절 도트 패턴을 가지는 소자의 경우에 47% 가량 개선됨을 볼 수 있다.
발광효율 및 전력효율
도 9는 본 발명의 일 실시예에 따른 측정값들로부터 계산된 발광효율(cd/A)과 전력효율(lm/W)에 대한 결과를 도시한다. 도 9를 참조하면, 인가 전류 1 mA에서의 발광효율은 634 nm 주기 패턴을 가지는 소자(실시예 1), 530 nm 주기 패턴을 가지는 소자(실시예 2), 비교예 1에서 각각 4.67 cd/A, 4.68 cd/A, 3.19 cd/A로 나타났다.
또한 인가 전류 1 mA에서의 발광효율은 634 nm 주기 패턴을 가지는 소자(실시예 1), 530 nm 주기 패턴을 가지는 소자(실시예 2), 비교예 1에서 전력 효율은 각각 2.89 lm/W, 2.97 lm/W, 2.23 lm/W로 나타났고, 본 발명에 따른 회절 도트 패턴을 가지는 소자에서 30% 이상 향상된 결과를 확인할 수 있었다.
EL 스펙트럼
전계 발광 스펙트럼(electroluminescence spectrum)은 소자에 1 mA의 전류를 인가하고, 발광 영역의 수직방향에서 Minolta CS-1000 스펙트로라디오메타(spectroradiometer)를 이용하여 EL 스펙트럼을 측정하였다.
도 10은 본 발명의 일 실시예에 따라 각 소자의 EL 스펙트럼을 비교한 결과이다. 구체적으로는 동일한 인가 전류에서 634 nm 회절 패턴을 가지는 소자(실시예 1), 530 nm 회절 패턴을 가지는 소자(실시예 2), 그리고 비교예 1에서의 EL 스펙트럼을 도시하고 있다. 도 10을 참조하면, 소자에서 발광된 파장의 대부분이 유기층 내부에 삽입된 패턴에 의해 고르게 산란되어 외부로 추출되고 있음을 볼 수 있으며, 스펙트럼 형태도 기본 소자와 거의 동일하게 나타남을 확인할 수 있었다. 그리고 기본 소자에서의 측정 스펙트럼과 비교하였을 때 634 nm 주기의 패턴을 가지는 소자(실시예 1)는 40%, 530 nm 주기의 패턴을 가지는 소자(실시예 2)는 60% 가량 개선된 결과를 얻을 수 있었다.
각도에 따른 휘도값
유기 발광 소자에서의 각도에 따른 휘도값은 바닥에 정렬시켜둔 소자의 발광 영역 중심에서부터 Minolta CS-100A를 부착된 클로즈업 렌즈의 초점거리만큼 떨어뜨려 위치시킨 뒤 측정하였다. 그리고 1 mA 만큼의 동일한 전류를 소자들에 각각 인가하여 0 도에서 80 도까지 1 도 간격으로 측정기를 이동시키며 휘도값을 측정하였다.
도 11은 본 발명의 일 실시예에 따라 동일한 전류를 인가하였을 때 각각의 소자에서 측정 각도를 달리하여 측정한 휘도값을 나타낸 그래프이다. 도 11을 참조하면, 측정 결과를 이용하여 소자에서 발광되는 총 휘도값들을 비교해 보았을 때 530 nm 회절 패턴을 가지는 경우(실시예 2)는 49%, 634 nm 회절 패턴을 가지는 경우(실시예 1)는 43%만큼 개선된 결과를 얻을 수 있었다.
유기 발광 소자의 발광층 내부에 삽입된 도트 패턴을 통해 여러 각도로 산란된 빛들이 일정 주기의 grating으로 인해 고르게 회절되고 있음을 알 수 있다. 그리고 앞선 설계에서 예상한 바와 같이 삽입된 포토레지스트 패턴으로 인한 회절, 산란 효과가 명확하게 나타나고 있음을 확인할 수 있다.
본 발명은 도면에 도시된 실시예를 참고로 설명되었으나 이는 예시적인 것에 불과하며, 당해 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 이로부터 다양한 변형 및 균등한 다른 실시예가 가능하다는 점을 이해할 것이다. 따라서, 본 발명의 진정한 기술적 보호 범위는 첨부된 특허청구범위의 기술적 사상에 의하여 정해져야 할 것이다.
50...제1 기판 51...버퍼층
52...활성층 53...게이트 절연막
54...게이트 전극 55...층간 절연막
56...소스 전극 57...드레인 전극
58... 패시베이션막 59...평탄화막
60...화소 정의막 61...제1 전극
62...유기층 63...제2 전극
70...폴리머로 제작된 회절 도트 패턴

Claims (11)

  1. 기판;
    상기 기판상에 배치된 제1 전극;
    상기 제1 전극 상에 배치되며, 가로 및 세로 방향으로 일정한 간격을 두고 반복적으로 형성되어 빛을 회절시키는 도트 패턴; 및
    상기 도트 패턴 상에 차례로 적층되는 유기층 및 제2 전극을 포함하는 유기 발광 소자로서,
    상기 도트 패턴은 굴절율이 1.3 내지 1.6인 폴리머 재료로 형성됨으로써 광 도파 모드 내부에 있는 빛들이 기판 외부로 추출되는 것을 특징으로 하는 유기 발광 소자.
  2. 삭제
  3. 제1항에 있어서, 상기 도트 패턴은 불소 치환된 폴리머 재료인 것을 특징으로 하는 유기 발광 소자.
  4. 제1항에 있어서, 상기 도트 패턴의 주기는 250 내지 1,000 nm 인 것을 특징으로 하는 유기 발광 소자.
  5. 제1항에 있어서, 상기 도트 패턴의 전체 면적은 발광층 전체 면적의 25% 이하인 것을 특징으로 하는 유기 발광 소자.
  6. 제1항에 있어서, 상기 기판은 유리기판 또는 플라스틱 기판인 것을 특징으로 하는 유기 발광 소자.
  7. 기판을 준비하는 단계;
    상기 기판상에 제1 전극을 형성하는 단계;
    상기 제1 전극 상에 굴절율이 1.3 내지 1.6인 폴리머 재료를 이용하여 가로 및 세로 방향으로 일정한 간격을 두고 반복적으로 형성되어 빛을 회절시키는 도트 패턴을 형성하는 단계; 및
    상기 도트 패턴 상에 유기층 및 제2 전극을 차례로 적층하는 단계를 포함하는 유기 발광 소자의 제조방법.
  8. 제7항에 있어서, 상기 도트 패턴은 포토리소그래피 공정, 나노 임프린팅 공정 또는 나노 스탬핑 공정을 통하여 형성되는 것을 특징으로 하는 유기 발광 소자의 제조방법.
  9. 삭제
  10. 제7항에 있어서, 상기 도트 패턴은 불소 치환된 폴리머 재료인 것을 특징으로 하는 유기 발광 소자의 제조방법.
  11. 제7항에 있어서, 상기 도트 패턴의 주기는 250 내지 1,000 nm 인 것을 특징으로 하는 유기 발광 소자의 제조방법.
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