KR101138899B1 - A method for increasing a productivity of methane and digester heating using a synthesis gas - Google Patents

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Abstract

본 발명은 바이오매스, 폐기물 등의 다양한 가연적 폐기물을 열화학적으로 가스화하여 얻어지는 합성가스를 이용하여 메탄 생산량을 증진시키는 방법에 관한 것으로, 당해 방법은 아세트산 생성균에 의해 합성 가스를 발효시켜 메탄 발효에 있어서 기질이 되는 아세트산의 생성을 유도하는 단계를 포함한다.The present invention relates to a method for enhancing methane production by using a synthesis gas obtained by thermochemically gasifying various combustible wastes such as biomass and wastes. Inducing the production of acetic acid as a substrate.

본 발명에 따른 방법에 있어서, 합성 가스를 혐기성 소화조의 가온에 이용함으로써 에너지 효율을 높일 수 있다. 본 발명에 따른 혐기성 소화조의 가온은 합성 가스를 혐기성 소화액에 직접 접촉시켜 이루어진다.In the method according to the present invention, energy efficiency can be increased by using the synthesis gas for heating the anaerobic digester. The heating of the anaerobic digester according to the invention is achieved by direct contact of the synthesis gas with the anaerobic digestion liquid.

합성가스, 메탄, 가온, 소화조, 아세트산, 폐기물 Syngas, Methane, Warming, Digester, Acetic Acid, Waste

Description

합성가스를 이용하여 메탄의 생산량을 증가시키는 방법 및 소화조의 가온 방법{A method for increasing a productivity of methane and digester heating using a synthesis gas} A method for increasing a productivity of methane and digester heating using a synthesis gas}

본 발명은 바이오매스, 폐기물 등의 다양한 가연성 폐기물로부터 수득된 합성 가스를 이용하여 메탄 생산량을 증대시키고, 당해 합성가스를 혐기성 소화조의 가온을 위한 열공급 에너지원으로 사용하여 에너지 효율을 높이는 방법에 관한 것이다.The present invention relates to a method of increasing methane production by using synthesis gas obtained from various combustible wastes such as biomass and waste, and increasing energy efficiency by using the synthesis gas as a heat supply energy source for heating an anaerobic digester. .

합성 가스는 석탄, 바이오매스 및 국내 폐기물 등 다양한 가연성 폐기물을 대상으로 제한된 양의 공기를 공급해 얻어진다. 가스화는 위 고체 연료로부터 합성 가스를 얻기 위한 고전적인 방법으로, 가스화에 의해 생성된 합성 가스의 주요 성분은 일산화탄소 및 수소이다. 대한민국 특허 출원 제2000-0049655호는 음식물 쓰레기로부터 합성 가스를 얻는 방법을 개시하고 있다. 또한, 문헌[A study on manufacturing of synthesis gas from biomass, Seung-Kye Lee et al., Theories and Applications of Chem. Eng., 2002, Vol. 8, No. 2]에서는 유기성 폐기물로부터 합성 가스를 제조하는 방법을 기술하고 있다. 이외 다양한 합성 가스 제조 방법이 공지되어 있다[대한민국 특허 출원 제2005-0001812호, 제2004-0088136호, 제2004-0027440, 0027456, 0027457호 참조, 이들 문헌 및 본원에서 언급된 모든 문헌은 참조에 의해 이의 전체가 본원에 혼입된다].Syngas is obtained by supplying a limited amount of air to various combustible wastes such as coal, biomass and domestic waste. Gasification is a classic method for obtaining synthesis gas from the above solid fuels. The main components of the synthesis gas produced by gasification are carbon monoxide and hydrogen. Korean Patent Application No. 2000-0049655 discloses a method for obtaining synthesis gas from food waste. See also A study on manufacturing of synthesis gas from biomass, Seung-Kye Lee et al., Theories and Applications of Chem. Eng., 2002, Vol. 8, No. [2] describes a method for producing syngas from organic waste. Various other synthesis gas production methods are known. See, eg, Korean Patent Application Nos. 2005-0001812, 2004-0088136, 2004-0027440, 0027456, 0027457, these documents and all references cited herein by reference. The entirety of which is incorporated herein].

합성 가스는 엔진을 가열 및/또는 전원 공급하는 연료로 사용되거나 화학적 공정을 통해 합성 연료를 생산하는 데 사용된다. 이용할 수 있는 바이오매스 양이 충분한 몇몇의 나라에서는 합성 가스의 발전에 의해 지역 사회의 가온 또는 요리에 필요한 가스성 연료를 공급하고 있다. 그러나, 합성 가스를 혐기성 소화에 이용하여 메탄 생산을 증가시키는 연구는 현재까지 없었다. Syngas is used as a fuel to heat and / or power an engine or to produce synthetic fuel through a chemical process. In some countries where there is a sufficient amount of biomass available, the development of syngas provides gaseous fuels for community heating or cooking. However, there have been no studies to increase methane production using syngas for anaerobic digestion.

한편, 혐기성 소화 처리는 일명 '메탄 발효'라고도 하며, 주된 목적은 폐수 혹은 폐기물 처리와 동시에 메탄이라는 에너지를 회수하기 위한 것이다. 혐기성기성 소화는 산소가 없는 무산소 상태에서 분해가능한 유기물을 분해시켜 메탄으로 전환시키는 과정으로 생물학적 처리 범주 내에서 통상 초기에는 통성 혐기성균이 작용하여 가수분해와 산발효를 시키고, 산소가 고갈되는 지점에서 편성 혐기성균인 메탄균이 메탄을 생산하게 된다. 이러한 메탄 발효는 많은 양의 공기를 통기시켜야만 하는 활성오니법에 비해 소비전력이 적은 장점으로부터 적극적인 석유대체 에너지 수단으로서 분뇨와 하수 오니 뿐만이 아닌, 도시 쓰레기 등의 많은 유기성 폐기물로부터 에너지를 회수하는 목적으로 연구가 진행되고 있다.On the other hand, anaerobic digestion treatment is also called 'methane fermentation', the main purpose is to recover the energy of methane at the same time as waste water or waste treatment. Anaerobic digestion is the process of decomposing degradable organic matter in the absence of oxygen and converting it into methane. Within the biological treatment category, normally anaerobic anaerobes act at the point where hydrolysis and acid fermentation occur, and at the point where oxygen is depleted. Formed anaerobic bacteria, methane, produce methane. Methane fermentation is an active means of petroleum alternative energy as an active means of petroleum alternative energy as a means of recovering energy from many organic wastes, such as municipal waste, as well as municipal waste, from the advantage of low power consumption compared to activated sludge method that requires a large amount of air. Research is ongoing.

혐기성 소화 과정에서 생성되는 메탄의 함량은 유기물의 종류에 따라 어느 정도의 차이는 있으나, 유기물 Kg 당 400 내지 600ℓ이고, 유기성 폐기물 1톤당 100-120㎥의 가스가 발생하며, 그 조성 중 메탄 가스가 50 내지 60%를 차지하고 있다. 메탄 가스의 대체 에너지 수단으로서의 이용이 증대되고 있음을 고려하면 메탄 가스의 함량을 더욱 증대시킬 필요가 있다.The amount of methane produced during anaerobic digestion varies somewhat depending on the type of organic matter, but it is 400 to 600 l per Kg of organic matter, and 100-120 m3 of gas is generated per ton of organic waste. Account for 50 to 60%. Considering the increasing use of methane gas as an alternative energy means, it is necessary to further increase the content of methane gas.

또한, 메탄 발효를 위한 혐기성 소화조는 기본적으로 가온 조작이 필요하다. 가온은 중온 소화인 경우에는 35℃, 고온 소화인 경우에는 55℃로 가온한다. 가온 조작에 있어서 내부의 미생물에 영향을 주지 않으면서 전체적으로 온도를 유지하기 위해서는 반응조의 주위에 자켓을 설치하고, 자켓에 온수를 보내거나 증기를 보내는 방법이 있다. 또는, 소화액을 외부로 인출하여 가온 후 재주입하는 방식 및 소화조 상부에 있는 바이오가스를 가온 후 주입하는 가스 순환식 등의 방법이 있다. 이들 방법 모두 예를 들어 온수 보일러나 증기 보일러 등의 외부 열원을 통한 가온 과정을 필요로 하기 때문에 에너지 효율이 떨어지는 한계가 있다.In addition, anaerobic digesters for methane fermentation basically require warming operations. The warming is heated to 35 ° C. for medium temperature digestion and 55 ° C. for high temperature digestion. In order to maintain the overall temperature without affecting the microorganisms in the heating operation, there is a method of installing a jacket around the reaction tank and sending hot water or steam to the jacket. Alternatively, there is a method of taking out the extinguishing liquid to the outside and re-injecting it after heating, and a gas circulation method for injecting and heating the biogas in the upper part of the digester. Both of these methods require a heating process through an external heat source, such as a hot water boiler or a steam boiler, so that energy efficiency is limited.

이에 본 발명은 바이오매스, 폐기물 등 다양한 가연성 폐기물로부터 생성된 합성 가스의 새로운 활용 분야를 개척하고 동시에 메탄 생산량을 증대시키는 것을 발명의 목적으로 한다.Accordingly, an object of the present invention is to pioneer new fields of utilization of syngas generated from various combustible wastes such as biomass and wastes and to increase methane production.

나아가, 메탄 생산에 있어서 외부 열원 없이 가온시킴으로써 에너지 효율을 높이는 것을 발명의 목적으로 한다. Further, it is an object of the invention to increase energy efficiency by warming without methane for the production of methane.

본 발명은 바이오매스, 폐기물 등의 다양한 가연적 폐기물을 열화학적으로 가스화하여 얻어지는 합성가스를 이용하여 메탄 생산량을 증진시키는 방법에 관한 것으로, 당해 방법은 아세트산 생성균에 의해 합성 가스를 발효시켜 아세트산의 생성을 유도하는 단계를 포함한다.The present invention relates to a method for enhancing methane production by using a synthesis gas obtained by thermochemically gasifying various combustible wastes such as biomass and waste, and the method produces acetic acid by fermenting the synthesis gas with acetic acid producing bacteria. Inducing a step.

본 발명에 있어서, 합성가스를 혐기성 미생물에 의해 발효시켜 아세트산을 생성시키는 단계를 메탄 발효 전에 수행하여 메탄 생성균이 아세트산을 이용할 수 있도록 한다.In the present invention, the step of producing the acetic acid by fermenting the syngas by anaerobic microorganism is carried out before the methane fermentation so that the methane producing bacteria can use the acetic acid.

본 발명에 따른 방법에 있어서, 합성가스를 소화액과 직접 접촉시켜 소화액 중 유기물의 분해도를 향상시킴으로써 메탄 생산량을 증진시킬 수 있다. In the method according to the invention, the production of methane can be enhanced by directly contacting the synthesis gas with the digestive fluid to improve the degree of decomposition of organic matter in the digestive fluid.

본 발명에 따른 방법에 있어서, 합성 가스를 혐기성 소화조의 가온에 이용함으로써 에너지 효율을 높일 수 있다. 본 발명에 따른 혐기성 소화조의 가온은 합성 가스를 혐기성 소화액에 직접 접촉시켜 이루어진다.In the method according to the present invention, energy efficiency can be increased by using the synthesis gas for heating the anaerobic digester. The heating of the anaerobic digester according to the invention is achieved by direct contact of the synthesis gas with the anaerobic digestion liquid.

본 발명은 합성가스를 이용하여 메탄 생산량을 증진시킬 수 있을 뿐만 아니라 당해 합성가스의 고온을 이용하여 저비용으로 소화조를 가온시켜 에너지 효율을 높일 수 있는 이점이 있다.The present invention can not only increase the amount of methane produced using the synthesis gas, but also has the advantage of increasing energy efficiency by heating the digester at low cost by using the high temperature of the synthesis gas.

나아가, 함수비가 상대적으로 낮은 바이오매스 및 가연성 폐기물로부터 합성가스를 생산하는 열화학적 공정을 생물학적 혐기성 소화와 연계시킴으로써 폐기물 처리 및 에너지 회수를 위한 통합 시스템으로 운영이 가능하다.Furthermore, the thermochemical process for producing syngas from biomass and combustible wastes with relatively low water content can be combined with biological anaerobic digestion to operate as an integrated system for waste treatment and energy recovery.

본 발명에서 사용되는 합성 가스는 바이오매스, 폐기물 등의 다양한 가연성 폐기물을 가스화(gasification)하여 얻어진 기체 물질을 말하며, 당해 합성 가스의 주요 성분은 수소와 일산화탄소이다. 가스화 장치에서 배출되는 합성 가스의 온도는 약 300 내지 800℃이다. 또한, 합성 가스의 온도는 최고 800℃ 이상일 수 있다.Synthesis gas used in the present invention refers to a gaseous substance obtained by gasification of various combustible wastes such as biomass and waste, and the main components of the synthesis gas are hydrogen and carbon monoxide. The temperature of the synthesis gas discharged from the gasifier is about 300 to 800 ° C. In addition, the temperature of the synthesis gas may be at least 800 ° C.

본 발명의 한 양태에서 메탄 생산량의 증진은 합성가스를 제조하는 가스화 장치, 고온의 합성 가스의 온도를 조절하기 위한 온도조절부, 합성가스 발효에 의해 아세트산을 생성시키기 위한 합성가스 발효조, 메탄이 생성되는 혐기성 소화조로 이루어진 일련의 과정을 통해 이루어지며, 이하 상세히 설명한다.In one embodiment of the present invention, the increase in the amount of methane produced is a gasification apparatus for producing a synthesis gas, a temperature control unit for controlling the temperature of the high temperature synthesis gas, a syngas fermentation tank for producing acetic acid by syngas fermentation, the production of methane Being made through a series of processes consisting of anaerobic digester, which will be described in detail below.

본 발명에 있어서 가스화 장치는 바이오매스, 폐기물 등의 다양한 가연성 폐기물을 가스화(gasification)하여 합성 가스를 수득하는 장치이다. 종래 공지된 합성 가스 장치가 본원 발명에서 이용될 수 있다. 합성 가스는 일산화탄소와 수소를 함유하고 있기 때문에 일산화탄소와 수소를 산화하여 아세트산을 생산하는 혐기성 미생물을 포함하는 소화액을 합성가스 발효조에 주입함으로써 아세트산 생성을 유도할 수 있다. 상기 소화액은 혐기성 소화조 내 소화액의 일부인 것이 바람직하나, 아세트산 생성균이 별도로 배양된 배양액이어도 좋다.In the present invention, the gasifier is a device for gasifying various combustible wastes such as biomass and waste to obtain a synthesis gas. Conventionally known syngas devices can be used in the present invention. Since the synthesis gas contains carbon monoxide and hydrogen, the production of acetic acid can be induced by injecting a digestion liquid containing an anaerobic microorganism that oxidizes carbon monoxide and hydrogen to produce acetic acid. The digestive fluid is preferably a part of the digestive fluid in the anaerobic digester, but may be a culture medium in which acetic acid producing bacteria are separately cultured.

합성 가스를 소화액에 주입하여 아세트산 생성을 유도하는 과정을 본원에서는 '합성 가스 발효'라 한다. 합성 가스 발효 과정에 의해 생성된 아세트산을 포 함하는 발효액은 혐기성 소화조로 재주입되며, 혐기성 소화조 내 함유된 메탄 생성균이 이 아세트산을 이용하여 추가의 메탄을 생산하게 된다.The process of injecting syngas into the digestive fluid to produce acetic acid is referred to herein as 'synthetic gas fermentation'. The fermentation broth containing acetic acid produced by the syngas fermentation process is reinjected into the anaerobic digester and the methane producing bacteria contained in the anaerobic digester use this acetic acid to produce additional methane.

본 발명에 따른 합성가스는 타르나 유기산 등 미생물에 유해한 성분이 있을 수 있으므로 본 발명에서 이용하기 전에 정제 과정을 통해 정제하는 것이 바람직하다. 본원 발명에서 혐기성 호흡의 산물로서 아세트산을 생산하는 혐기성 세균은 아세토겐이 있으며, 이의 구체적인 예로는 Clostridium ljungdahliiClostridium autoethanogenum 등이 있다. 아세토겐 대사는 주요 탄소원으로 이산화탄소를 사용하며 에너지원으로 수소를 필요로 한다. 이의 기질은 이산화탄소와 수소의 혼합물, 일산화탄소, 메탄올 및 이산화탄소의 혼합물을 포함한다. 아세토겐은 수소와 이산화탄소를 소비함에 있어서 다음 반응식을 갖는다.Synthesis gas according to the present invention may be harmful to microorganisms such as tar or organic acids, so it is preferable to purify through a purification process before using in the present invention. In the present invention, the anaerobic bacteria producing acetic acid as a product of anaerobic respiration include acetogen, and specific examples thereof include Clostridium ljungdahlii and Clostridium autoethanogenum . Acetogen metabolism uses carbon dioxide as its main carbon source and requires hydrogen as its energy source. Its substrate includes a mixture of carbon dioxide and hydrogen, a mixture of carbon monoxide, methanol and carbon dioxide. Acetogen has the following reaction in consuming hydrogen and carbon dioxide.

[반응식 1]Scheme 1

4H2 + 2CO2 → CH3COOH +2H2O4H 2 + 2CO 2 → CH 3 COOH + 2H 2 O

이러한 경로는 아세틸-CoA 경로라 불리우는 데, 이는 이산화탄소가 소비되어 에너지를 보유하고 세포 바이오매스를 구축하는 아세틸-코엔자임 A(CoA)의 아세틸 잔기가 된다. 몇몇의 미생물이 탄소 및 에너지원으로 아세틸-CoA 경로를 통해 수소, CO 또는 CO2에 의존하는 것으로 관찰된다. CO-의존성 아세토겐은 아래 반응식을 갖는다.This pathway is called the acetyl-CoA pathway, which is the acetyl residue of acetyl-Coenzyme A (CoA) where carbon dioxide is consumed to retain energy and build up cellular biomass. Several microorganisms have been observed to depend on hydrogen, CO or CO 2 via the acetyl-CoA pathway as a carbon and energy source. CO-dependent acetogen has the following scheme.

[반응식 2]Scheme 2

4CO + 2H2O → CH3COOH + 2CO2 4CO + 2H 2 O → CH 3 COOH + 2CO 2

수소와 일산화탄소를 원료로 하여 아세트산을 생성하는 과정을 반응식으로 나타내면 아래와 같다. The process of producing acetic acid using hydrogen and carbon monoxide as a raw material is shown in the following reaction scheme.

[반응식 3]Scheme 3

2H2 + 1.03CO → 0.43CH3COOH + 0.13Cell2H 2 + 1.03 CO → 0.43CH 3 COOH + 0.13 Cell

(여기서 cell은 생산된 세포 매스에서 탄소 당량을 나타낸다.)Where cell represents the carbon equivalent of the cell mass produced.

따라서, 본원에서는 상기 보고된 바와 같은 아세트산 생성 미생물을 이용하여 합성가스로부터 아세트산이 생산된다.Thus, acetic acid is produced here from syngas using the acetic acid producing microorganism as reported above.

이후, 생산된 아세트산을 포함한 배양액 내지 소화액을 혐기성 소화조에 첨가하면, 혐기성 소화조 내 함유되어 있는 메탄 생성균이 아세테이트를 활용하여 메탄을 생성한다. 혐기성 소화에서 70% 이상의 메탄이 아세트산으로부터 생산되는 것으로 알려져 있다(Yang 및 Lee, 2004). 따라서, 아세토겐 박테리아에 의한 CO 발효에 의해 추가의 아세트산이 제공된다면 메탄이 추가로 더 생산될 것으로 예상된다. Then, when the culture medium or digestive liquid containing the produced acetic acid is added to the anaerobic digester, methane producing bacteria contained in the anaerobic digester utilize methane to produce methane. More than 70% of methane is known to be produced from acetic acid in anaerobic digestion (Yang and Lee, 2004). Thus, it is expected that further methane will be produced if additional acetic acid is provided by CO fermentation by acetogen bacteria.

추가적으로, 합성가스를 냉각시켜 수득된 열은 소화조와 가스화 시스템이 결합될 때 소화조 가열에 사용될 수 있다.Additionally, the heat obtained by cooling the syngas can be used to heat the digester when the digester and gasification system are combined.

따라서, 본원에서는 가스화 시스템을 통해 제조된 합성 가스가 갖는 열을 이용하여 소화조를 직접 가온하므로, 온수 보일러 혹은 증기 보일러 등의 별도의 열원이 필요없다.Therefore, in the present application, since the digester is directly heated by using the heat of the synthesis gas produced through the gasification system, a separate heat source such as a hot water boiler or a steam boiler is not required.

본원 발명에서 합성 가스를 이용하여 소화조를 가온하는 방법은 소화조에 직 접 합성 가스를 직접 주입하는 것도 가능하나, 합성 가스가 약 300 내지 약 600℃의 고온이고, 소화조 내 적정 온도가 약 35℃ 내지 약 55℃임을 고려하여 온도 조절부를 추가로 설치할 수 있다. 온도 조절부의 한 예로는 합성가스를 냉각시켜 400℃ 이하, 바람직하게 300℃ 이하의 온도로 조절하거나, 소화조에서 소화액 중 일부를 추출하고 이를 합성 가스와 접촉시켜 합성 가스가 갖는 고온의 에너지를 소화액 일부에 전달함으로써 온도를 조절하는 방법이 있다. 바람직하게는 소화액 중 일부를 추출하고 여기에 합성 가스를 제공함으로써 온도를 조절한다. 고온의 합성가스를 온도조절부에서 소화액과 직접 접촉시키면 미생물이 사멸하여 세포가 파괴되고, 소화액 중 미반응 난분해성 유기물이 분해되어 최종 반응에 있어 메탄 수율이 향상되게 된다.In the present invention, the method of heating the digester using the synthesis gas may be directly injecting the synthesis gas directly into the digester, but the synthesis gas is at a high temperature of about 300 to about 600 ° C., and an appropriate temperature in the digester is about 35 ° C. to Considering that it is about 55 ℃ can be additionally installed a temperature control unit. As an example of the temperature control unit, the synthesis gas is cooled to be adjusted to a temperature of 400 ° C. or lower, preferably 300 ° C. or lower, or a part of the digestion liquid is extracted from the digester and brought into contact with the synthesis gas to thereby obtain a high temperature energy of the synthesis gas. There is a way to control the temperature by passing on. Preferably, the temperature is controlled by extracting some of the digestive fluid and providing it with synthesis gas. Direct contact of the high temperature synthesis gas with the digestion fluid in the temperature control unit kills the microorganisms and destroys the cells.

온도 조절부를 통과하여 적정한 온도를 갖는 합성 가스는 다음으로 아세트산 생성을 위해 합성 가스 발효 공정을 거친다. 합성 가스 발효 공정에서는, 소화액 중 일부 세균에 의해 합성 가스 중 수소 및 일산화탄소를 기질로 이용하여 아세트산을 생성한다. 일산화탄소 및 수소는 Wood-Ljungdahl 경로를 갖는 미생물에 의해 기질로 이용되며, 이들 미생물은 아세트산을 주로 생성하며, 미량의 에탄올을 생성하는 것으로 알려져 있다. The synthesis gas having the proper temperature through the temperature control section is then subjected to the synthesis gas fermentation process for acetic acid production. In the synthesis gas fermentation process, some bacteria in the digestive liquid produce acetic acid using hydrogen and carbon monoxide in the synthesis gas as substrates. Carbon monoxide and hydrogen are used as substrates by microorganisms with the Wood-Ljungdahl pathway, which are known to produce mainly acetic acid and produce trace amounts of ethanol.

합성 가스 발효 공정에서 이용되는 소화액에는 메탄 생성균도 포함되어 있으므로, 합성 가스 발효에 의해 생성된 아세트산을 기질로 이용하여 소량의 메탄이 생성될 수 있다.Since the digestion liquid used in the synthesis gas fermentation process also includes methane producing bacteria, a small amount of methane may be produced using acetic acid produced by the synthesis gas fermentation as a substrate.

합성 가스 발효 공정을 통해 발효액 중 아세트산의 농도는 상승하며, 이 발 효액은 혐기성 소화조로 재주입되어 혐기성 소화조 내 메탄 생성균의 기질로 이용된다. The synthesis gas fermentation process increases the concentration of acetic acid in the fermentation broth, and the fermentation broth is reinjected into the anaerobic digester and used as a substrate for methane-producing bacteria in the anaerobic digester.

고온의 합성 가스는 온도 조절부, 합성 가스 발효조를 거쳐 혐기성 소화조 내로 공급되거나, 온도 조절부를 거쳐 바로 혐기성 소화조의 바이오가스와 혼합될 수 있다. 혐기성 소화조 또는 합성가스 발효조로의 합성 가스의 공급은 혐기성 소화조 또는 합성가스 발효조의 바닥에 분산기를 설치하여 합성 가스가 이를 통해 소화조 또는 발효조 내부에 하단에서부터 공급됨으로써 소화조 내부 전체에 균일하게 분산되도록 할 수 있다.The high temperature synthesis gas may be supplied into the anaerobic digester via a temperature control unit, a syngas fermenter, or may be mixed with biogas of the anaerobic digester directly via a temperature control unit. The supply of syngas to the anaerobic digester or syngas fermenter may be provided with a disperser at the bottom of the anaerobic digester or syngas fermenter so that the syngas is supplied from the bottom into the digester or fermenter to be uniformly distributed throughout the digester. have.

혐기성 소화조로부터 일부 추출된 소화액은 온도 조절부, 합성 가스 발효조를 거쳐 혐기성 소화조 내로 재유입되거나, 합성 가스 발효조를 거쳐 혐기성 소화조 내로 재유입된다.Part of the digested liquid extracted from the anaerobic digester is re-introduced into the anaerobic digester via the temperature control unit, syngas fermentation tank, or reintroduced into the anaerobic digester via the synthesis gas fermentation tank.

본원 발명에서는 합성가스가 가지는 열을 이용함으로써 소화조의 가온을 위한 별도의 보일러 장치없이도, 소화조를 가온시키는 것이 가능하다. In the present invention, by using the heat of the synthesis gas, it is possible to heat the digester without a separate boiler device for heating the digester.

본원 발명의 이해를 돕기 위해 구체적인 실시 양태가 이하 기술되나, 아래 구체적으로 제시된 실시 양태에 의해 본원 발명이 제한되는 것은 아니다.Specific embodiments are described below to aid the understanding of the present invention, but the present invention is not limited to the embodiments specifically set forth below.

1. 실험 방법1. Experimental Method

CO 발효 실험은 한경대학교의 바이오가스 연구 센터에 의해 작동되는 소화조 로부터 수득된 액상 소화물을 사용하여 수행되었다. 소화 시스템은 돼지 퇴비의 일일 유입량 약 5m3으로 150m3의 소화액을 함유한다. 혐기성 소화조에 상응하는 관형 바이오반응기 시스템이 실험을 위해 제조되었다(도 1 참조). 당해 반응기는 내부 직경 9.9cm이고 높이가 39.3cm이었다. 각각의 반응기는 반응기 상단 3,225cm3의 부피에 분리된 가스 저장소를 가진다. 저장소 캡은 물로 봉합되고 가스 생산 또는 소비에 따라 쉽게 위나 아래로 움직일 수 있다(도 3 참조). 연동 펌프가 가스를 순환시키기 위해 설치되었다. 반응기의 온도를 조절 온도 이하로 유지하기 위해 시판되는 BOD 인큐베이터 내 위치시켰다(도 2 참조).CO fermentation experiments were performed using liquid digests obtained from digesters operated by a biogas research center at Hankyong National University. Digestive system on a daily influx of pig manure contains approximately 5m 3 150m 3 of the digestive juices. A tubular bioreactor system corresponding to an anaerobic digester was prepared for the experiment (see FIG. 1). The reactor was 9.9 cm in diameter and 39.3 cm in height. Each reactor has a separate gas reservoir at a volume of 3225 cm 3 at the top of the reactor. The reservoir cap is sealed with water and can be easily moved up or down depending on gas production or consumption (see FIG. 3). Peristaltic pumps were installed to circulate the gas. The temperature of the reactor was placed in a commercial BOD incubator to maintain below the control temperature (see FIG. 2).

대조 반응기의 가스 저장소 내에 질소 가스를 충전시켰다. 제조된 합성 가스를 다른 반응기에 공급하였다. 합성 가스의 29.9(v/v)%가 수소, 50.2(v/v)%가 일산화탄소, 나머지는 질소였다. 제조된 합성 가스의 절반이 당해 실험에 사용되고, 나머지는 다음 실험을 위해 사용되었다. 가스를 반응기 바닥에 위치된 세라믹 분산기를 통해 반응기에 지속적으로 공급하였다. 가스 저장소 내 변화가 측정되고 가스 조성물이 메탄, 일산화탄소 및 이산화탄소에 대해 분석되었다. 가스 탐지 튜브(Gastec, 일본) 및 모니터링 센서를 사용하여 가스 조성을 분석하였다. 탐지 튜브 모델 1HH 및 2H를 일산화탄소 및 이산화탄소 검출에 각각 사용하였다. 메탄 농도는 가스 분석기, 델타 1600-S(MRU, 독일)를 사용하여 측정하였다. Nitrogen gas was charged into the gas reservoir of the control reactor. The prepared synthesis gas was fed to another reactor. 29.9 (v / v)% of the synthesis gas was hydrogen, 50.2 (v / v)% was carbon monoxide and the rest was nitrogen. Half of the prepared synthesis gas was used for this experiment, and the rest was used for the next experiment. Gas was continuously fed to the reactor through a ceramic disperser located at the bottom of the reactor. Changes in the gas reservoir were measured and gas compositions were analyzed for methane, carbon monoxide and carbon dioxide. Gas composition was analyzed using a gas detection tube (Gastec, Japan) and a monitoring sensor. Detection tube models 1HH and 2H were used for carbon monoxide and carbon dioxide detection, respectively. Methane concentrations were measured using a gas analyzer, Delta 1600-S (MRU, Germany).

각각의 실험은 가스 저장소 용적이 잠시동안 안정될 때까지 또는 저장 캡이 바닥에 도달할 때까지 지속하였다. 가스 순환을 위한 펌프는 각 실험의 전 공정에 거쳐 지속적으로 실시하였다. 저장 캡의 높이에 있어서의 변화를 매 30분에 측정하였다. 실험 종기에 순환 펌프의 전원을 끈 후, 가스 조성을 분석하였다. Each experiment lasted until the gas reservoir volume had settled for a while or until the storage cap reached the bottom. Pumps for gas circulation were run continuously throughout the entire process of each experiment. The change in the height of the storage cap was measured every 30 minutes. The gas composition was analyzed after turning off the circulation pump at the end of the experiment.

2. 결과2. Results

1) 가스 저장 용적에 있어서의 변화1) Change in gas storage volume

가스 용적은 N2-공급 대조 실험에서 가스 순환이 개시되자 마자 증가되었다. 박테리아 호흡으로 이산화탄소가 생성되어 가스 저장소의 용적이 증가된 것으로 보인다. 가스 생산은 양 반응기에서 관찰되었으나, 가스 소비는 합성 가스 공급 하에서 우세하였다. 가스 저장 용적에 있어서의 감소는 일산화탄소 및 수소 가스 소비로 이산화탄소 미생물 호흡의 생산이 차폐되었음을 나타낸다. 대조 반응기는 또한 시간 경과에 따라 약간의 가스 용적 감소를 나타내었다.The gas volume increased as soon as gas circulation began in the N 2 -feed control experiment. Bacteria respiration produces carbon dioxide, which appears to increase the volume of the gas reservoir. Gas production was observed in both reactors, but gas consumption prevailed under syngas feed. The reduction in gas storage volume indicates that carbon monoxide and hydrogen gas consumption is shielding the production of carbon dioxide microbial respiration. The control reactor also showed a slight decrease in gas volume over time.

도 4는 가스 저장소에 있어서 변화의 한 예이다. 저장소 캡의 높이는 그래프에서 가스의 저장 용적을 나타낸다. 각 실험은 상이한 변화율을 나타내었다. 실험 결과는 저장 용적에 있어서 유사한 변화를 보여주었다. 도 4에 도시된 바와 같이, 합성 가스의 경우 저장 용적은 2시간 내에 약 15% 정도 감소하였다. 그러나, N2-공급 반응기는 초기보다 가스 생산량이 증가되었다. 가스 용적은 용적의 피크에 도달한 후에 감소되기 시작하였다. N2-공급 반응기에서 가스 저장 양의 감소 는 당해 반응기에서 이산화탄소가 소비되었음을 보여주는 것으로 보인다.4 is an example of a change in a gas reservoir. The height of the reservoir cap represents the storage volume of gas in the graph. Each experiment showed a different rate of change. Experimental results showed a similar change in storage volume. As shown in FIG. 4, the storage volume of the synthesis gas was reduced by about 15% within 2 hours. However, the N 2 -feed reactor increased gas production than the initial. The gas volume began to decrease after reaching the peak of the volume. The decrease in the amount of gas storage in the N 2 -feed reactor appears to show that carbon dioxide was consumed in the reactor.

다른 실험에서는 가스 용적에 있어서 매우 상이한 변화를 나타내었다. 이산화탄소로 추정되는 가스 생산은 이전 실험에서 보다 훨씬 증가하였다. 저장 중간 개입없이 액상 소화액을 샘플링한 후 즉시 발효 공정을 수행하였다. 가스 순 생산량이 양 반응기에서 우세하였다. 도 4에서 얻어진 결과와는 달리 가스 저장 용적은 도 5에서와 같이 질소 및 합성 가스 모두에서 증가하였다. CO가 소화될 때, CO2가 반응식 2에 의해 생산된다. 반면, 수소가 공급될 때 반응식 1에 의해 CO2가 소비된다. Other experiments showed very different changes in gas volume. Gas production, estimated to be carbon dioxide, is much higher than in previous experiments. The fermentation process was performed immediately after sampling the liquid digestion liquid without any intervening storage. Net gas yield was dominant in both reactors. Contrary to the results obtained in FIG. 4, the gas storage volume increased in both nitrogen and syngas as in FIG. 5. When CO is digested, CO 2 is produced by Scheme 2. On the other hand, CO 2 is consumed by Scheme 1 when hydrogen is supplied.

2) 가스 조성2) gas composition

가스 조성을 분석하여 메탄이 생성되고 일산화탄소가 감소되었음을 확인하였다. 도 6에 도시된 바와 같이 메탄 농도는 합성가스 공급 반응기에서 1 내지 10%인 반면, N2-공급 반응기에서는 0.05 내지 0.98%였다. CO2 농도는 합성가스 반응기에서 12 내지 41%로 증가하였고 대조 반응기에서는 약 20%로 증가하였다. 초기에, 저장 탱크 내 이산화탄소는 존재하지 않았다. 최종 CO 농도는 12 내지 45% 범위였다. 즉, CO의 55 내지 88%가 반응기 내부의 박테리아에 의해 소비되었다. 가스 조성에 기초하여, 세포 호흡에 의한 CO2 생산이 존재함이 확인되었다. 질소만을 사용하는 대조군의 경우, 발생량이 상당히 낮긴 하지만, 메탄이 제조되었다. Analysis of the gas composition confirmed that methane was produced and carbon monoxide was reduced. As shown in FIG. 6, the methane concentration was 1-10% in the syngas feed reactor, while 0.05-0.98% in the N 2 -feed reactor. The CO 2 concentration increased from 12 to 41% in the synthesis gas reactor and to about 20% in the control reactor. Initially, there was no carbon dioxide in the storage tank. Final CO concentrations ranged from 12 to 45%. That is, 55 to 88% of the CO was consumed by bacteria inside the reactor. Based on the gas composition, it was confirmed that CO 2 production by cell respiration was present. For controls using only nitrogen, methane was produced, although the yield was quite low.

3. 매스(mass) 전환3. Mass Conversion

발효 중에 생산된 CH4 및 CO2는 저장 캡 높이를 판독하고 각 가스의 농도를 사용함으로써 계산되었다. 표 1에 나타낸 바와 같이, 메탄 생산율은 3-15.6ml/hr이고, CO2는 18-90ml/hr이며, CO 소비율은 77-190ml/hr이었다. CH 4 and CO 2 produced during fermentation were calculated by reading the storage cap height and using the concentration of each gas. As shown in Table 1, the methane production rate was 3-15.6 ml / hr, CO 2 was 18-90 ml / hr, and the CO consumption rate was 77-190 ml / hr.

Figure 112009056833187-pat00001
Figure 112009056833187-pat00001

상기 실험 결과는 합성 가스를 혐기성 반응기에 제공하여 메탄 생산성을 증대시킬 수 있음을 보여준다.The experimental results show that synthesis gas can be provided to the anaerobic reactor to increase methane productivity.

3. 합성가스 반응기와 혐기성 소화조3. Syngas Reactor and Anaerobic Digester

본 발명의 일 실시예에 따른 합성가스 발생 장치(1), 가스정제장치(2), 온도 조절부(3), 합성가스 발효조(4) 및 혐기성 소화조(5)로 이루어진 일련의 메탄 생성 과정을 자체 제조하여 실시하여 메탄 생산을 유도하였다.A series of methane generation processes consisting of a syngas generator 1, a gas purifier 2, a temperature control unit 3, a syngas fermenter 4 and an anaerobic digester 5 according to an embodiment of the present invention In-house manufacturing was conducted to induce methane production.

이를 도시화하면 도 7과 같다. 합성가스 발생 장치(1)는 자체 제작한 가스화 장치를 이용하였으며, 당해 가스화 장치에서 가스화 원료로는 한경대학교의 바이오가스 연구 센터로부터의 바이오매스를 이용하였다.This is illustrated in FIG. 7. The syngas generator 1 used a self-made gasification apparatus, and used the biomass from the biogas research center of Hankyong National University as a gasification raw material in the gasifier.

온도 조절부(3)는 혐기성 소화조(5) 내 소화액 일부를 합성가스 발생 장치(1)에서 수득된 고온의 합성가스와 접촉시켜 합성 가스의 고온의 에너지가 소화액으로 전달되도록 하였다. 온도 조절부(3)에는 온도 센서를 설치하고 300℃ 이하의 온도가 되면 합성가스 발효조로 가스가 이동하도록 하였다. 온도 조절부(3) 상단과 합성가스 발효조(4) 상단을 연결하여 합성가스가 합성가스 발효조로 이동하도록 하였다. 또한 온도 조절부(3) 하단과 합성가스 발효조(4)의 하단을 연결하여 가열된 소화액이 합성가스 발효조(4)를 거쳐 혐기성 소화조(5) 내부로 흘러 들어가게 하였다. 합성 가스 발효조(4)에서는 합성가스 발효가 일어나도록 충분히 12 시간동안 소화액과 합성가스를 체류시켰다. 혐기성 소화조(5) 내 소화액 중 일부를 포함하고 있어 합성 가스 발효에 의해 아세트산이 생성됨을 확인하였다. 합성 가스 발효조(4)의 상단을 혐기성 소화조(5)의 상단과 연결하여 합성가스가 혐기성 소화조(5) 내 유입됨으로써 혐기성 소화조가 가온되도록 하였다.The temperature controller 3 contacts a part of the digestion liquid in the anaerobic digester 5 with the high temperature syngas obtained from the syngas generator 1 so that the high temperature energy of the syngas is transferred to the extinguishing liquid. In the temperature control unit 3, a temperature sensor was installed, and when the temperature reached 300 ° C. or lower, the gas moved to the syngas fermenter. The syngas was moved to the syngas fermenter by connecting the temperature control unit 3 to the top of the syngas fermenter 4. In addition, by connecting the lower end of the temperature control unit 3 and the lower end of the syngas fermentation tank (4), the heated digestion liquid flows into the anaerobic digestion tank (5) through the syngas fermentation tank (4). In the syngas fermenter 4, the extinguishing liquid and the syngas were retained for 12 hours sufficiently to cause syngas fermentation. It was confirmed that acetic acid was produced by the synthesis gas fermentation because it contained some of the digestion liquid in the anaerobic digester 5. The upper end of the synthesis gas fermentation tank (4) is connected with the upper end of the anaerobic digestion tank (5) so that the synthesis gas is introduced into the anaerobic digestion tank (5) to warm the anaerobic digestion tank.

또한, 합성 가스 발효조(4)의 하단을 혐기성 소화조(5)와 연결하여 아세트산을 포함한 소화액이 혐기성 소화조 내부로 혼입되도록 하였다. 혐기성 소화조의 온도는 합성가스 접촉을 통한 가온에 의해 약 55℃ 정도로 유지되었다.In addition, the lower end of the synthesis gas fermentation tank (4) was connected to the anaerobic digestion tank (5) to allow the digestion liquid containing acetic acid to be mixed into the anaerobic digestion tank. The temperature of the anaerobic digester was maintained at about 55 ° C. by warming through syngas contact.

위 실험에 의해 합성 가스를 이용하여 혐기성 소화조 내 메탄 생산량을 증대시킬 수 있음을 확인하고, 또한 합성 가스를 이용하여 외부 열원없이도 혐기성 소화조를 가온시킬 수 있음을 확인하였다.By the above experiment, it was confirmed that the synthesis gas can be used to increase the methane production in the anaerobic digester, and the synthesis gas can be used to warm the anaerobic digester without an external heat source.

도 1은 관형 바이오반응기 시스템(혐기성 소화조)의 모식도이다.1 is a schematic diagram of a tubular bioreactor system (anaerobic digester).

도 2는 인큐베이터 내 설치된, 가스 저장 탱크가 결합된 바이오반응기를 보여주는 사진이다.2 is a photograph showing a bioreactor coupled to a gas storage tank installed in an incubator.

도 3은 도 2의 가스 저장 탱크를 보여주는 사진이다.3 is a photograph showing a gas storage tank of FIG. 2.

도 4는 N2 대조군 및 합성가스 투여군에서 시간 경과에 따른 가스 저장 캡 높이 변화를 도시하는 그래프이다.4 is a graph showing the change in gas storage cap height over time in the N 2 control group and the synthesis gas administration group.

도 5는 N2 대조군 및 CO 투여군에서 시간 경과에 따른 가스 저장 캡의 높이 변화를 도시하는 그래프이다.Figure 5 is a graph showing the change in height of the gas storage cap over time in the N 2 control group and CO administration group.

도 6은 N2 대조군 및 합성가스로 순환시킨 후 메탄 농도를 비교하는 그래프이다.6 is a graph comparing methane concentration after circulating with N 2 control and syngas.

도 7은 본 발명의 일 양태에 따른, 합성가스 발생 장치, 온도 조절부, 합성가스 발효조 및 혐기성 소화조로 이루어진 메탄 생성 과정을 도시한다.FIG. 7 illustrates a methane production process consisting of a syngas generator, a temperature controller, a syngas fermenter, and an anaerobic digester according to an aspect of the present invention.

Claims (5)

바이오매스를 열화학적으로 가스화하여 합성가스를 생성하는 단계;Thermochemically gasifying the biomass to produce syngas; 상기 생성된 화학가스를 아세트산 생성균으로 발효시켜 아세트산을 생성시키는 단계; 및Fermenting the generated chemical gas with acetic acid producing bacteria to produce acetic acid; And 혐기성 소화조에서 상기 생성된 아세트산을 기질로 하여 메탄생성균을 발효시켜 메탄을 생성하는 단계를 포함하며,Fermenting methane producing bacteria using the produced acetic acid as a substrate in an anaerobic digestion tank, to produce methane, 상기 합성가스를 이용하여 상기 혐기성 소화조를 가온시키는 것을 특징으로 하는, 메탄 생산량을 증진시키는 방법.The syngas is used to warm the anaerobic digester, the method of increasing methane production. 삭제delete 제1항에 있어서, 아세트산 생성균이 Clostridium ljungdahlii 또는 Clostridium autoethanogenum인, 방법.The method according to claim 1, wherein the acetic acid producing bacterium is Clostridium ljungdahlii or Clostridium autoethanogenum . 삭제delete 제1항에 있어서, 상기 혐기성 소화조의 가온이 합성 가스를 혐기성 소화조로부터 일부 유출시킨 소화액과 직접 접촉시키고, 합성 가스와 접촉된 소화액을 혐기성 소화조로 다시 돌려보내는 과정을 통해 이루어짐을 특징으로 하는, 메탄 생산량을 증진시키는 방법. The method according to claim 1, wherein the heating of the anaerobic digester is made by direct contact with the digestive fluid partially discharged from the anaerobic digester, and through the process of returning the digestive liquid in contact with the synthesis gas back to the anaerobic digester, methane How to increase production.
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