KR101131726B1 - Fabrication method of a carbonaceous bipolar plate for PEMFC - Google Patents

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본원발명은 고분자 전해질 연료전지용 탄소계 분리판에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는, 일정한 조건이 부여된 천연 흑연과 골재의 충전시 생성되는 간극을 보다 작은 분체로 매우고 결합재를 사용함으로써 고밀도, 고 전기전도도를 나타내면서 양산성에 적합한 고분자 전해질 연료전지용 탄소 분리판 제조방법을 제공하는 것을 그 목적으로 하며,The present invention relates to a carbon-based separator plate for a polymer electrolyte fuel cell, and more particularly, by using a high-density, high-electricity material with a very small powder in the gap formed during the filling of natural graphite and aggregate given a certain condition. The object of the present invention is to provide a method for producing a carbon separator for a polymer electrolyte fuel cell suitable for mass production while showing conductivity.

상술한 본원발명의 고분자 전해질 연료전지용 탄소 분리판 제조방법은, 인상흑연의 입자크기가 50㎛ 이하, 충전밀도 0.8g/㎤이상, 형상은 구형의 조건을 만족하는 천연 인상흑연을 기준 골재로 하고, 간극을 매울 수 있는 보다 미분의 섬유상 혹은 입자상 분말을 보조 골재로 적용하여 혼합하는 혼합과정과; 상기 혼합과정의 혼합물을 탄소질 결합재를 사용하여 성형하는 성형과정과; 상기 성형과정의 성형물을 700℃ 미만의 온도에서 열처리하는 열처리과정을 포함하여 이루어지는 것을 특징으로 한다.In the above-described method for manufacturing a carbon separator plate for a polymer electrolyte fuel cell of the present invention, the particle size of the impression graphite is 50 µm or less, the filling density is 0.8 g / cm 3 or more, and the shape is based on natural impression graphite that satisfies the spherical conditions. A mixing process of applying a finer fibrous or particulate powder capable of filling the gap as an auxiliary aggregate and mixing the mixture; A molding process of molding the mixture of the mixing process using a carbonaceous binder; It characterized in that it comprises a heat treatment process for heat-treating the molded product of the molding process at a temperature of less than 700 ℃.

탄소 분리판, 인상흑연, 열처리, 기준골재, 보조골재 Carbon separator, impression graphite, heat treatment, standard aggregate, auxiliary aggregate

Description

고분자 전해질 연료전지용 탄소 분리판 제조방법{Fabrication method of a carbonaceous bipolar plate for PEMFC}Manufacturing Method of Carbon Separator for Polymer Electrolyte Fuel Cell {Fabrication method of a carbonaceous bipolar plate for PEMFC}

도 1은 평균입경 15㎛ 구형화 가공한 천연 인상흑연을 나타내는 도면,BRIEF DESCRIPTION OF THE DRAWINGS The figure which shows the natural impression graphite processed by spherical shape with an average particle diameter of 15 micrometers,

도 2는 평균입경 15㎛를 기준골재로 사용한 분리판 성형체를 나타내는 도면,2 is a view showing a separator formed by using the average particle diameter of 15㎛ as a reference aggregate,

도 3은 평균입력 100㎛ 천연 인상흑연을 나타내는 도면,3 is a view showing an average input 100㎛ natural impression graphite,

도 4는 평균입경 100㎛를 기준골재로 사용한 분리판 성형체를 나타내는 도면이다.4 is a view showing a separator formed using a mean particle size of 100㎛ as a reference aggregate.

본원발명은 고분자 전해질 연료전지용 탄소계 분리판에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는, 일정한 조건이 부여된 천연 흑연과 골재의 충전시 생성되는 간극을 보다 작은 분체로 매우고 결합재를 사용함으로써 고밀도, 고 전기전도도를 나타내면서 양산성에 적합한 고분자 전해질 연료전지용 탄소 분리판 제조방법에 관한 것이다.The present invention relates to a carbon-based separator plate for a polymer electrolyte fuel cell, and more particularly, by using a high-density, high-electricity material with a very small powder in the gap formed during the filling of natural graphite and aggregate given a certain condition. It relates to a method for producing a carbon separator for a polymer electrolyte fuel cell suitable for mass production while showing conductivity.

고분자 전해질용 연료전지(PEMFC)는 용융 탄산염 연료전지(MCFC), 고체 산화물 전해질 연료전지(SOFC)와 더불어 차세대 수소 경제의 주역이 될 것으로 전망되는 에너지 생산장치로서, 다른 두 가지 연료전지에 비해 보다 상업화에 근접한 단계까지 개발이 진행된 연료전지이다. 또한, PEMFC는 MCFC나 SOFC에 비해 저온(100℃이하)에서 작동이 가능하며, 안정적으로 저출력을 구현할 수 있다는 장점 등에 기인 자동차용, 가정용 상업용, 휴대용 전원 등에의 응용이 기대되고 있다.The fuel cell for polyelectrolyte (PEMFC), together with the molten carbonate fuel cell (MCFC) and the solid oxide electrolyte fuel cell (SOFC), is an energy production device that is expected to be the mainstream of the next generation hydrogen economy. It is a fuel cell that has been developed to a stage close to commercialization. In addition, PEMFC is expected to be operated at low temperatures (less than 100 ℃) compared to MCFC and SOFC, and can be applied to automobiles, home commercials, and portable power supplies due to the advantages of stable low output.

PEMFC는 고분자 전해질을 사이에 두고 프로톤(proton)과 전자를 발생시키는 애노드(anode)와 산화성 가스와 프로톤(proton)의 반응이 진행되는 캐소드(cathode)로 구성된 단위셀이 여러 층 적층되어 구성된다. 분리판은 이와 같은 단위셀간을 분리하며, 공급되는 수소함유 연료와 산화성 가스의 분리 공급 및 유로확보의 역할을 수행하고, 동시에 단위셀 간을 전기적으로 접속해 주는 역할을 한다. 따라서 분리판에 요구되는 특성으로는 고강도, 고 전기전도도, 저 가스투과성, 내식성 등의 특성이 요구된다. PEMFC is composed of multiple layers of unit cells composed of an anode that generates protons and electrons with a polymer electrolyte interposed therebetween, and a cathode which reacts with an oxidizing gas and protons. The separation plate separates such unit cells, and serves to separate supply and secure flow paths of the hydrogen-containing fuel and the oxidizing gas supplied, and at the same time, electrically connect the unit cells. Therefore, the characteristics required for the separator require properties such as high strength, high electrical conductivity, low gas permeability, and corrosion resistance.

또한, 현재 이들 분리판에는 가스 유로를 가공한 고밀도 탄소재료가 보편적으로 사용되고 있는 실정이지만, 연료전지의 구성 스택 중 분리판이 50% 이상의 가격 비중을 나타낼 정도로, 매우 고가이기 때문에 연료전지의 본격적인 상업화를 위해서는 분리판 가격 비중의 저하는 필수적이며, 현재 세계적으로 연구가 집중되고 있는 분야이다. 이들 연구는 크게 금속(특개 2003-0024858, 특개 2003-0063070)과 탄소(특개 2004 -0069548, 특개 2004-0065309)의 두 가지로 나눌 수 있는데, 내식성의 측면에서 금속보다는 탄소가 보다 적합한 재질인 것으로 인식되고 있다.In addition, although high density carbon materials processed with gas flow paths are commonly used in these separators, the commercialization of fuel cells is in earnest because the separators are so expensive that they represent 50% or more of the price of the fuel cell stacks. In order to reduce the share of separator prices, it is essential, and research is currently being concentrated around the world. These studies can be divided into two types: metals (JP 2003-0024858, 2003-0063070) and carbon (JP 2004-0069548, 2004-0065309). Carbon is more suitable than metal in terms of corrosion resistance. It is recognized.

또한, 생산 원가를 고려하여 탄소 분리판을 제조하기 위해서는 원료 골재로서 탄소골재 중 가장 저가인 천연 흑연을 사용할 수밖에 없는 문제점을 가지며, 이에 따라 천연 흑연을 사용하는 경우에도 고밀도, 고 전기전도도를 나타내면서 양산성에 적합한 고분자 전해질 연료전지용 탄소 분리판을 제조할 수 있도록 하는 것이 요구되고 있다.In addition, in order to manufacture the carbon separator in consideration of the production cost, there is a problem in that natural graphite, which is the cheapest among the carbon aggregates, must be used as a raw material aggregate. Accordingly, even when natural graphite is used, it exhibits high density and high electrical conductivity. It is desired to be able to manufacture a carbon separator for a polymer electrolyte fuel cell suitable for the castle.

따라서, 본원발명은 상술한 종래기술의 요구를 충족시키기 위한 것으로서, 적정 탭밀도와 아스펙트 비를 갖는 천연 인상흑연의 기본골재와 적당량의 보조골재 및 탄소질 결합재를 사용, 성형하고 결합재가 완전히 탄소로 전화되기 이전의 온도에서 열처리를 행하여 고강도, 고 전기전도도 특성을 가지며, 저렴한 비용으로 양산화에 적합한 고분자 전해질 연료전지용 탄소 분리판 제조방법을 제공하는 것을 그 목적으로 한다.Accordingly, the present invention is to meet the requirements of the prior art described above, using the basic aggregate of natural impression graphite having an appropriate tap density and aspect ratio, and using an appropriate amount of auxiliary aggregate and carbonaceous binder, the binder is completely carbon It is an object of the present invention to provide a method for producing a carbon separator plate for polymer electrolyte fuel cells having high strength, high electrical conductivity and suitable for mass production at a low cost by performing heat treatment at a temperature before conversion to.

상술한 목적을 달성하기 위한 본원발명의 고분자 전해질 연료전지용 탄소 분리판은, 인상흑연의 입자크기가 50㎛ 이하, 충전밀도 0.8g/㎤이상, 형상은 구형의 조건을 만족하는 천연 인상흑연을 기준 골재로 하고, 간극을 매울 수 있는 보다 미분의 섬유상 혹은 입자상 분말을 보조 골재로 적용하며, 탄소질 결합재를 사용하여 성형한 후, 700℃ 미만의 온도에서 열처리하여 형성되는 것을 특징으로 한다.The carbon separator for polymer electrolyte fuel cell of the present invention for achieving the above object is based on the natural graphite, the particle size of the impression graphite is 50㎛ or less, the filling density 0.8g / cm 3 or more, the shape satisfies the spherical conditions It is characterized in that the aggregate, the finer fibrous or particulate powder that can fill the gap is applied as an auxiliary aggregate, molded using a carbonaceous binder, and then formed by heat treatment at a temperature of less than 700 ℃.

상술한 본원발명의 고분자 전해질 연료전지용 탄소 분리판 제조방법은, 인상흑연의 입자크기가 50㎛ 이하, 충전밀도 0.8g/㎤이상, 형상은 구형의 조건을 만족하는 천연 인상흑연을 기준 골재로 하고, 간극을 매울 수 있는 보다 미분의 섬유상 혹은 입자상 분말을 보조 골재로 적용하여 혼합하는 혼합과정과; 상기 혼합과정의 혼합물을 탄소질 결합재를 사용하여 성형하는 성형과정과; 상기 성형과정의 성형물을 700℃ 미만의 온도에서 열처리하는 열처리과정을 포함하여 이루어지는 것을 그 특징으로 한다.In the above-described method for manufacturing a carbon separator plate for a polymer electrolyte fuel cell of the present invention, the particle size of the impression graphite is 50 µm or less, the filling density is 0.8 g / cm 3 or more, and the shape is based on natural impression graphite that satisfies the spherical conditions. A mixing process of applying a finer fibrous or particulate powder capable of filling the gap as an auxiliary aggregate and mixing the mixture; A molding process of molding the mixture of the mixing process using a carbonaceous binder; It characterized in that it comprises a heat treatment process for heat-treating the molded product of the molding process at a temperature of less than 700 ℃.

상술한 본원발명에서 상기 인상흑연 입자는 아스펙트 비(장경/단경)가 3 이하인 것을 특징으로 한다.In the above-described present invention, the impression graphite particles are characterized by having an aspect ratio (long diameter / short diameter) of 3 or less.

상기 기준골재는 평균입경 50㎛ 이하의 천연흑연인 것을 특징으로 한다.The reference aggregate is characterized in that the natural graphite of an average particle diameter of 50㎛ or less.

그리고 상기 기준골재 분체의 탭밀도는 0.8g/cc 이상인 것을 특징으로 한다.And the tap density of the standard aggregate powder is characterized in that more than 0.8g / cc.

상기 보조골재는 평균입경 7㎛ 이하의 탄소질 분말인 것을 특징으로 하며, 상기 탄소질 분말은 카본블랙, 인상흑연 미분, 탄소 섬유 중 어느 하나인 것을 특징으로 한다.The auxiliary aggregate is characterized in that the carbonaceous powder having an average particle diameter of 7㎛ or less, the carbonaceous powder is characterized in that any one of carbon black, fine graphite powder, carbon fibers.

상기 결합재는 30중량% 이하의 탄소질 결합재인 것을 특징으로 한다.The binder is characterized in that the carbonaceous binder of 30% by weight or less.

상기 열처리는 결합재의 탄화가 완료되지 않는 온도로서 300 ~ 500℃ 이하의 범위에서 수행되는 것이 바람직하다.The heat treatment is preferably performed at a temperature of 300 to 500 ° C. or less as a temperature at which carbonization of the binder is not completed.

이하, 첨부도면을 참조하여 본원발명을 더욱 상세히 설명한다.Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to the accompanying drawings.

우선, 첨부도면에 대하여 설명하면, 도 1은 평균입경 15㎛ 구형화 가공한 천 연 인상흑연을 나타내는 도면이고, 도 2는 평균입경 15㎛를 기준골재로 사용한 분리판 성형체를 나타내는 도면이며, 도 3은 평균입력 100㎛ 천연 인상흑연을 나타내는 도면이고, 도 4는 평균입경 100㎛를 기준골재로 사용한 분리판 성형체를 나타내는 도면이다.First, with reference to the accompanying drawings, Fig. 1 is a view showing a natural impression graphite that is spherical processed with an average particle diameter of 15㎛, Fig. 2 is a view showing a separation plate molded body using an average particle diameter of 15㎛ as a reference aggregate, 3 is a view showing a natural input graphite of an average input 100㎛, Figure 4 is a view showing a separating plate molded body using an average particle diameter of 100㎛ as a reference aggregate.

본원발명에서 고려되는 사항은 기본골재와 보조입자의 입자크기, 입자의 형상, 흑연의 탭밀도, 결합재, 열처리 등이 고려되며, 각각의 고려되어야 할 대상에 대하여 상세히 설명한다.Matters to be considered in the present invention are considered the particle size of the primary aggregate and auxiliary particles, the shape of the particles, the tap density of the graphite, the binder, the heat treatment and the like, each of which is to be considered in detail.

(1) 입자크기(1) particle size

고강도, 고 전기전도도의 분리판 성형체를 제조하기 위해서는 무엇보다 고밀도의 분리판 성형체를 제조하는 것이 가장 바람직하다. 입자를 구형으로 가정하였을 때, 충전밀도(packingdensity)가 가장 높은 입자 배열은 hcp(hexagonal closest packing)이며 이때의 공간 점유율은 약 75%를 나타내게 된다. 따라서 성형체를 제조할 때, 골재와 결합재의 비율은 75%:25%의 비율에서 출발하는 것이 일반적이다. 그러나 이들 기준입자의 배열에 의해서 생긴 간극(void)를 보다 작은 크기의 보조입자 혹은 섬유로 채움으로써 보다 고밀도의 성형체를 제조할 수 있다. 이때 기준입자와 보조입자 간에는 In order to manufacture a high strength, high electrical conductivity separator plate molded body, it is most preferable to manufacture a high density separator plate molded body. Assuming the particles are spherical, the particle arrangement with the highest packing density is hexagonal closest packing (hcp), and the space occupancy is about 75%. Thus, in the production of shaped bodies, the ratio of aggregate to binder is generally starting at a ratio of 75%: 25%. However, by filling the voids generated by the arrangement of these reference particles with smaller sized auxiliary particles or fibers, a higher density molded body can be produced. In this case, between the reference particle and the secondary particle

보조입자의 반경(r) < 기준입자의 반경(R) x 0.155Radius of secondary particle (r) <radius of reference particle (R) x 0.155

의 관계가 성립하여 기준입자의 크기에 따라서 보조입자의 크기를 제어하여 사용하게 되면 보다 고밀도의 성형체를 얻을 수 있다.When the relationship is established and the size of the auxiliary particles is controlled and used according to the size of the reference particle, a denser molded body can be obtained.

본 발명의 분리판 성형체 제조를 위해서는 평균 입경 50㎛ 이하의 천연흑연을 기준입자를 나타내는 기준골재로 사용하고, 상기의 관계에 입각하여, 7㎛ 이하의 카본블랙, 인상흑연 미분, 탄소 섬유 등의 탄소질 분말을 보조입자를 나타내는 보조골재로 사용하는 것이 타당한데, 그 이유는 50㎛이상의 입도를 갖도록 천연 인상흑연을 구형화 가공하는 것은 곤란하기 때문이다. 천연흑연의 입자가 구형에 가까운 것이 바람직한 이유에 대해서는 입자의 형상난에 기술하기로 한다.In order to manufacture the separator plate molded product of the present invention, natural graphite having an average particle diameter of 50 μm or less is used as a reference aggregate representing the reference particles, and in view of the above relationship, carbon black having an average particle diameter of 7 μm or less, fine graphite powder, carbon fiber, or the like is used. It is appropriate to use carbonaceous powder as an auxiliary aggregate representing auxiliary particles, because it is difficult to spheroidize natural impression graphite to have a particle size of 50 µm or more. The reason why the particles of natural graphite are close to the spherical shape is described in the shape column of the particles.

(2) 입자의 형상(2) the shape of the particles

고밀도의 분리판 성형체를 제조하기 위해서는 기존의 천연 인상흑연의 형상으로는 달성하기 매우 어렵다. 그 이유는 천연흑연인 인상흑연이 전형적인 육방정계의 층간구조를 갖는 탄소재료로서, 공유결합으로 견고히 결합되어 있는 면내와 반데르 바알스 결합으로 결합되어 있는 면간으로 구성되며, 이와 같은 구조적 특징에 따라 구상으로 가공하기 곤란하기 때문이다. 기존의 천연 인상흑연의 아스펙트비(입자의 긴 쪽 직경/짧은 쪽 직경)가 10 이상의 경우가 대부분이지만, 본 발명에서는 3 이하의 아스펙트 비를 갖는 구형화 가공을 행한 인상흑연이 기준골재로 사용될 것이 요구된다. 이것은 분리판 성형체의 요구 특성상, 특히 전기 전도도의 이방성은 가능한 피해야 하기 때문이다. 아스펙트비가 3 이상이 될 경우, 성형체의 등방성은 기대하기 어렵다.In order to manufacture a high-density separator molded body, it is very difficult to achieve the shape of existing natural impression graphite. The reason is that impression graphite, which is natural graphite, is a carbon material having a typical hexagonal interlayer structure. It is composed of in-plane that is firmly bonded by covalent bonds and planes which are bonded by van der Waals bonds. It is because it is difficult to process into spherical shape. Although the aspect ratio (longer diameter / shorter diameter of the particles) of the existing natural impression graphite is mostly 10 or more, in the present invention, the impression graphite that has been subjected to spherical processing having an aspect ratio of 3 or less is used as the reference aggregate. It is required to be used. This is because the anisotropy of the electrical conductivity, in particular, should be avoided as far as possible due to the required properties of the separator shaped body. When the aspect ratio is 3 or more, the isotropy of the molded body is difficult to expect.

(3) 흑연의 탭밀도(3) tap density of graphite

고밀도 분리판 성형체를 제조하기 위한 기준골재로서 탭밀도가 있다. 분체의 탭밀도는 최종 성형체의 밀도를 좌우하는 특성으로서 본 발명에서는 기준입자의 탭밀도가 0.8g/cc 이상일 것이 요구된다. 그 이하의 탭밀도로는 최종성형체의 단계에서 1.5g/cc이상의 고밀도 흑연 성형체의 제조가 불가능하다.There is a tap density as a reference aggregate for producing a high-density separating plate molded body. The tap density of the powder is a characteristic that influences the density of the final molded product. In the present invention, the tap density of the reference particles is required to be 0.8 g / cc or more. A tap density of less than that makes it impossible to produce high density graphite molded bodies of 1.5 g / cc or more in the final molded product stage.

(4) 결합재(4) binder

고밀도 분리판 성형체를 제조하기 위한 결합재로서는 기존의 페놀, 퓨란, 에폭시, 석탄 및 석유계 핏치 등의 탄소질 결합재를 사용하는데, 강도의 측면에서는 결합재의 사용량을 증대시킬 필요가 있으며, 전기 전도도의 측면에서는 가능한 적게 사용하는 것이 바람직하다. 그 사용량은 30중량% 이하로 하는 것이 바람직할 것이다.As a binder for manufacturing a high density separator molded body, conventional carbonaceous binders such as phenol, furan, epoxy, coal, and petroleum pitch are used, but in terms of strength, the amount of binder used needs to be increased, and in terms of electrical conductivity, It is preferable to use as little as possible. It is preferable that the usage amount be 30 wt% or less.

(5) 열처리(5) heat treatment

페놀, 퓨란, 에폭시, 석탄 및 석유계 핏치 등의 탄소질 결합재는 비산화성 분위기에서의 열처리를 통해서 탄소로 전환된다. 일반적으로 이들 결합재는 1000℃이하의 온도에서 대부분의 탄소화가 완성되며, 그 이상의 온도에 있어서는 탄소로서 작용하게 된다. 그러나 이들 결합재는 탄소화의 진행과 더불어 수증기, 메탄, 이산화탄소, 일산화탄소 등의 가스화를 수반하므로, 가스 성분이 휘발한 부분은 기공으로 잔존하게 된다.Carbonaceous binders such as phenol, furan, epoxy, coal and petroleum pitch are converted to carbon through heat treatment in a non-oxidizing atmosphere. In general, these binders complete most of the carbonization at temperatures below 1000 ° C., and act as carbon at temperatures above that. However, these binders, along with the progress of carbonization, accompanied by gasification of water vapor, methane, carbon dioxide, carbon monoxide, and the like, the volatilized portion of the gas component remains as pores.

본 발명과 같은 고밀도 성형체의 제조를 위해서는 전기 전도도를 확보할 수 있는 가능한 낮은 온도에서 열처리를 하는 것이 바람직하며, 본 발명에서의 조건에 부합되는 천연 인상흑연을 기준 골재로서 사용할 경우, 그 열처리 온도를 크게 낮출 수 있다.In order to manufacture a high density molded article such as the present invention, it is preferable to perform heat treatment at a temperature as low as possible to ensure electrical conductivity. When using natural impression graphite meeting the conditions of the present invention as a reference aggregate, the heat treatment temperature is used. Can be significantly lowered.

일반적으로는 1000℃이상의 온도에서 행하여야 하는 열처리 온도를 700℃, 더욱 바람직하게는 300-500℃까지 낮출 수 있다. 그 이하의 온도에서는 탄소질 결합재가 비전기 전도성의 고분자로 존재하므로 그 이하로 낮추는 것은 불가능하다.Generally, the heat treatment temperature which should be performed at the temperature of 1000 degreeC or more can be lowered to 700 degreeC, More preferably, 300-500 degreeC. At temperatures below that, the carbonaceous binder is present as a non-electroconductive polymer, so lowering below that is impossible.

이하 실시 예를 통해 본 발명을 더욱 상세히 설명한다. Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to the following examples.

[실시예 및 비교예] [Examples and Comparative Examples]

(실시예 1)(Example 1)

탭밀도 0.9g/cc, 평균입경 15㎛의 천연인상을 기준골재(도 1 참조)로 사용하여 페놀계 결합재를 20중량% 함유하도록 배합하고, 600kgf/cm2의 압력으로 성형, 500℃에서 열처리한 성형체(도 2 참조)의 경우, 1.60g/cc의 부피 밀도, 35MPa의 굽힘강도, 0.01Ω㎝이하의 전기 비저항을 나타내었다. 또한 이방성비(성형방향 전기비저항/수직방향 전기비저항)는 2.7을 나타내었다.Using a natural impression with a tap density of 0.9 g / cc and an average particle diameter of 15 μm as a reference aggregate (see FIG. 1), it is blended to contain 20% by weight of a phenol-based binder, molded at 600 kgf / cm 2 , and heat treated at 500 ° C. In the case of one molded body (see Fig. 2), a bulk density of 1.60 g / cc, a bending strength of 35 MPa, and an electrical resistivity of 0.01 µcm or less were shown. In addition, the anisotropy ratio (molding direction electrical resistivity / vertical direction electrical resistivity) was 2.7.

(실시예 2)(Example 2)

탭밀도 0.9g/cc, 평균입경 15㎛의 천연인상을 기준골재로 사용하여 페놀계 결합재를 20중량% 함유하도록 배합하고, 600kgf/cm2의 압력으로 성형, 300℃에서 열처리한 성형체의 경우, 1.60g/cc의 부피 밀도, 30MPa의 굽힘강도, 0.02Ω㎝의 전기 비저항을 나타내었다.In the case of a molded article that was formed at a pressure of 600 kgf / cm 2 and heat-treated at 300 ° C, it was blended to contain 20% by weight of a phenol-based binder using a natural aggregate having a tap density of 0.9 g / cc and an average particle diameter of 15 µm as a reference aggregate. It exhibited a bulk density of 1.60 g / cc, a bending strength of 30 MPa, and an electrical resistivity of 0.02 µcm.

(실시예3)Example 3

탭밀도 0.9g/cc, 평균입경 15㎛의 천연인상을 기준골재로 사용하고 평균입경 2㎛의 미분 보조골재를 5중량% 포함시키고 페놀계 결합재를 20중량% 함유하도록 배합하고, 600kgf/cm2의 압력으로 성형, 500℃에서 열처리한 성형체의 경우, 1.67g/cc의 부피밀도, 40MPa의 굽힘강도, 0.01Ω㎝이하의 전기 비저항을 나타내었다.A natural impression with a tap density of 0.9 g / cc and an average particle diameter of 15 μm is used as a reference aggregate, and 5 wt% of finely divided auxiliary aggregates with an average particle diameter of 2 μm is included, and 20 wt% of a phenolic binder is blended, 600 kgf / cm 2 In the case of a molded article formed at a pressure of, and heat-treated at 500 ° C., the molded article exhibited a bulk density of 1.67 g / cc, a bending strength of 40 MPa, and an electrical resistivity of 0.01 kcm or less.

(비교예)(Comparative Example)

탭밀도 0.6g/cc, 평균입경 100㎛의 천연인상(도 3 참조)을 기준골재로 사용하여 페놀계 결합재를 20중량% 함유하도록 배합하고, 600kgf/cm2의 압력으로 성형, 300℃에서 열처리한 분리판 성형체(도 4 참조)의 경우, 20MPa의 굽힘강도, 0.003Ω㎝이하의 전기 비저항을 나타내었으나, 이방성비는 7.5 이상을 나타내었다. Using a natural phosphorus with a tap density of 0.6 g / cc and an average particle diameter of 100 μm (see FIG. 3) as a reference aggregate, it is blended to contain 20% by weight of a phenol-based binder, molded at 600 kgf / cm 2 , and heat treated at 300 ° C. In the case of one separating plate molded body (see FIG. 4), the bending strength of 20 MPa and the electrical resistivity of 0.003 µm or less were shown, but the anisotropy ratio was 7.5 or more.

상술한 본원 발명은 저가인 천연 흑연을 사용하여 고강도, 고 전기전도도를 나타내면서 전기적 이방성을 최소화한 고분자 전해질 연료전지용 탄소 분리판을 제조할 수 있도록 한다.The present invention as described above makes it possible to produce a carbon separator for polymer electrolyte fuel cells that exhibit high strength and high electrical conductivity while minimizing electrical anisotropy using natural graphite at low cost.

Claims (7)

인상흑연의 평균입경 50㎛ 이하, 분체의 탭밀도는 0.8g/cc 이상, 형상은 아스펙트 비(장경/단경)가 3 이하인 구형의 조건을 만족하는 천연 인상흑연을 기준 골재로 혼합하는 혼합과정과;Mixing process of mixing natural impression graphite with the average aggregate diameter below 50㎛, powder density of 0.8g / cc or more and shape with spherical conditions of aspect ratio (long diameter / short diameter) of 3 or less and; 상기 혼합과정의 혼합물을 탄소질 결합재를 사용하여 성형하는 성형과정과;A molding process of molding the mixture of the mixing process using a carbonaceous binder; 상기 성형과정의 성형물을 700℃ 미만의 온도에서 열처리하는 열처리과정;을 포함하여 이루어지되,Heat treatment process of heat-treating the molding of the molding process at a temperature of less than 700 ℃; 상기 혼합과정은 평균입경 7㎛ 이하의 미분의 섬유상 혹은 입자상의 탄소질 분말을 보조 골재로 더 포함하는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질 연료전지용 탄소 분리판 제조방법.Said mixing process further comprises a carbonaceous powder of fine powder or fine particles having an average particle diameter of 7㎛ or less as an auxiliary aggregate as a secondary aggregate. 삭제delete 삭제delete 삭제delete 삭제delete 청구항 1에 있어서, 상기 성형과정의 상기 결합재는 30중량% 이하의 탄소질 결합재인 것을 특징으로 하는 고분자 전해질 연료전지용 탄소 분리판 제조방법.The method of claim 1, wherein the binder in the molding process is a carbonaceous binder for polymer electrolyte fuel cell, characterized in that the carbonaceous binder of 30% by weight or less. 청구항 1에 있어서, 상기 열처리과정은 300 ~ 500℃ 범위에서 수행되는 것을 특징으로 하는 고분자 전해질 연료전지용 탄소 분리판 제조방법.The method of claim 1, wherein the heat treatment is performed in a range of 300 to 500 ° C. 6.
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