KR101083310B1 - 염료감응 태양전지 및 그 제조방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 다공성 나노구조의 탄소노튜브층을 포함하는 염료감응 태양전지에 관한 것이다. 개시발명은 광전극이 나노구조의 탄소 나노튜브층과, 그 상부에 적층되는 반도체 금속산화물층을 포함한다. 따라서, 광전자 전달속도 및 광전환 효율이 향상된다.
Description
본 발명은 태양전지 및 그 제조방법에 관한 것으로, 특히 다공성 나노구조의 탄소노튜브층을 포함하는 염료감응 태양전지 및 그 제조방법에 관한 것이다.
화석연료의 고갈 및 지구온난화 문제가 대두되면서 태양에너지는 가장 유력한 신재생 에너지원으로 여겨지고 있다. 태양에너지를 이용하는 방법은 크게 태양열과 태양광으로 나눌 수 있고, 태양광을 이용하는 방법은 직접 전기를 만드는 태양전지와 수소 및 메탄 등과 같은 화학 에너지를 생산하는 기술로 대별된다.
태양전지는 상당한 기술적 진보를 이루어, 실리콘 태양전지, 화합물 기반 태양전지, 유기기반 태양전지 개발에 이르도록 활발하게 진행되고 있다.
염료감응 태양전지는 유기기반 태양전지로써 기존의 실리콘 태양전지와 비교하여 생산원가가 저렴하고, 흐린 날씨에서도 작동될 수 있으며, 또한 빛의 조사각도가 작아도(약 10ㅀ) 전기생산이 가능하다는 다양한 장점을 가지고 있다. 뿐만 아 니라 투명하게 제작할 수 있어 2~3장을 겹치는 적층형 구조의 제작이 가능하여 동일 면적대비 효율을 증대시킬 수 있는 특징이 있다. 이러한 염료감응 태양전지는 응용성이 매우 다양하여 빌딩의 창문 및 지붕에 적용하는 건물일체형 태양전지(BIPV), IT 제품의 휴대용 자가 발전기, 군사용 등으로 사용될 수 있다.
염료감응 태양전지의 상용화를 위해서는 현재 10%대의 낮은 광전환 효율을 획기적으로 높일 수 있는 기술개발이 요구된다. 따라서 염료감응 태양전지의 핵심소재(반도체 금속산화물, 염료, 전해질, 상대전극) 개발 및 셀 제작 최적화에 대한 연구가 활발하게 이뤄지고 있다.
반도체 금속산화물 전극은 염료로부터 주입된 전자를 바깥회로로 전달하는 역할을 한다. 즉, 얼마나 효과적으로 전자를 전달해 주는가가 전지의 광전환 효율에 직접적인 영향을 준다. 따라서 전자전달 효율을 높이기 위해 표면결함을 줄인다거나, 전도성이 좋은 물질을 혼입하는 등의 다양한 방법들이 시도되고 있다.
탄소나노튜브와 같이 전도성이 높은 물질을 반도체 금속산화물에 혼입함으로써 전자전달효율을 증대시키고자 하는 연구는 몇 년 전부터 이뤄져 왔다. 이와 관련하여, 국내공개특허 10-2007-0025745(이하, 특허문헌1이라 한다)에는 투명전극 및 금속산화물층의 계면에 기상증착법(CVD)나 플라즈마 보강 화학 기상 증착법(PECVD)를 이용 탄소나노튜브층을 삽입하여 광전기화학전지 전극을 제조하는 방법이 개시되어 있다. 국내공개특허 10-2007-0032461(이하, 특허문헌2라 한다)는 투명전극 상에 배치된 탄소나노튜브를 포함하는 광전기변색소자용 전극 제조방법이 개시되어 있다. 국내특허 10-0722085(이하, 특허문헌3이라 한다)는 전기영동법을 이용하여 반도체층 상에 탄소나노튜브층을 적층하거나, 탄소나노튜브층과 반도체층을 혼합된 형태로 형성하는 제조방법이 개시되어 있다. 국내특허 10-0877517(이하, 특허문헌4라 한다)는 탄소나노로드 전극을 제조하고 염료용액에 탄소나노튜브를 혼합하여 광전기화학전지의 광전환 효율을 높이는 방법을 개시하였다.
상기 특허문헌1,2,3,4의 경우, 탄소나노튜브를 혼입하는 방법으로 반도체 금속산화물과 단순 혼합하여 혼합물을 만드는 방법이 사용된다. 그러나 반도체 금속산화물에 혼합된 탄소나노튜브는 염료에서 전달되는 전자를 다시 금속산화물로 전달하지 않고 축적하는 저장조(reservoir) 역할을 할 수 있는데 이는 오히려 광전환 효율 감소의 원인이 된다. 즉, 탄소나노튜브로 전달된 전자가 다시 금속산화물을 거치지 않고 탄소나노튜브 채널을 통해 바깥회로로 전달되어야만 전자전달속도 향상의 효과를 볼 수 있다.
본 발명의 목적은 상술한 문제점을 해소하기 위해 안출된 것으로, 광전자 전달속도 및 광전환 효율을 향상시킨 염료감응 태양전지 및 그 제조방법을 제공하는데 있다.
상기 목적을 달성하기 위해 본 발명 염료감응 태양전지는, 광전극이 나노구 조의 탄소 나노튜브층과, 그 상부에 적층되는 반도체 금속산화물층을 포함한다. 상기 탄소 나노튜브층과 상기 반도체 금속산화물층 사이에 이산화티탄(TiO2)이 증착된 박막이 형성된다.
상기 목적을 달성하기 위해 본 발명 염료감응 태양전지의 제조방법은, 다공성 나노구조를 갖는 탄소 나노튜브층을 형성하는 단계, 및 탄소 나노튜브층의 상부에 반도체 금속산화물층을 형성하는 단계를 포함한다. 상기 탄소 나노튜브층과 반도체 금속산화물층의 사이에 이산화티탄(TiO2) 필름을 증착시켜 박막을 형성하는 단계가 더 포함된다.
이와 같은 본 발명에 따른 염료감응 태양전지 및 그 제조방법에 의하면, 광전극을 다공성 나노구조의 탄소나노튜브층과 그 상부에 적층되는 반도체 금속산화물층의 이중구조로 형성함으로써, 염료분자에서 주입된 전자가 반도체 금속산화물층을 거쳐 전도성이 높은 탄소나노튜브층으로 이동하게 하여 광전자 전달속도를 향상시키고 궁극적으로 광전환 효율을 증가시키는 효과를 갖는다.
또한, 탄소나노튜브층과 반도체 금속산화물층 사이에 TiO2 박막층을 형성함으로써, 탄소나노튜브층과 반도체 금속산화물층 사이의 계면저항을 줄일 수 있다.
이하, 본 발명에 따른 바람직한 실시예를 첨부한 도면에 따라 상세하게 설명한다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 염료감응 태양전지를 나타낸 단면도이다.
본 발명의 일 실시예에 따른 염료감응 태양전지는, 전도성 기판(10), 광전극(20), 대전극 기판(30), 및 전해질(40)을 포함한다.
상기 전도성 기판(10)은 투명기판(11)의 상면에 전도성 투명전극(12)이 형성된 구조를 갖는다. 이 때, 투명기판(11)으로는 유리기판이 사용되며, 전도성 투명전극(12)으로는 F가 도핑된 이산화주석(FTO, F-doped SnO2)이 사용된다.
상기 광전극(20)은 전도성 기판(10) 위에 형성된 탄소나노튜브층(21), 탄소나노튜브층(21)의 상면에 형성된 TiO2 박막층(22), TiO2 박막층(22)의 상면에 형성되는 반도체 금속산화물층(23), 그리고 염료층(24)으로 구성된다.
탄소나노튜브층(21)은 다공성 나노구조를 갖는다. 탄소나노튜브층(21)을 형성하는 탄소나노튜브는 단일벽, 이중벽 또는 다중벽의 구조를 갖는다. 이때, 다공성 구조는 다습한 조건하에 고분자 용액을 노출시킴으로써 용액 위에 응축된 수 ㎛ 크기의 액체방울 자국을 다공성 구조의 기공으로 활용하는 브레스피거(Breath Figure)공정으로 얻어진다.
TiO2 박막층(22)은 탄소나노튜브층(21)의 상면에 원자층 증착(ALD, Atomic Layer Deposition)방법에 의해 균일한 두께로 증착된다. 이러한 TiO2 박막층(22)은 탄소나노튜브층(21)과 반도체 금속산화물층(23) 사이의 계면저항을 줄여준다.
반도체 금속산화물층(23)은 테이프 형태로 제작되어 TiO2 박막층(22) 상면에 닥터블레이딩법으로 균일한 두께로 코팅된다. 이러한 반도체 금속산화물층(23)의 소재는 TiO2 나노입자이나, 이에 한정되지 않고 다양한 소재가 사용될 수 있다.
염료층(24)은 반도체 금속산화물층(23)의 상부에 염료가 흡착되어 형성된다. 염료로는 Ru계 N719 ([RuL2(NCS)2]:2TBA, L=2.2'-bipyridyl-4,4'-dicarboxylic acid, TBA=tetra-n-butylammonium)가 사용된다.
상기 대전극 기판(30)은 전도성 기판(10)에 대향되게 위치되며, 투명기판(31), 투명기판(31)의 하부에 접착된 FTO 기판(32), FTO 기판(32)의 하부에 형성된 전도성 박막(33)으로 구성된다.
투명기판(31)은 전도성 기판(10)에서와 마찬가지로 유리기판이 사용되며, 전도성 박막(33)의 소재로는 납(Pt)이 사용된다. 전도성 박막(33)은 스퍼터링법으로 FTO 기판(32)에 코팅된다.
상기 전해질(40)은 요오드 이온(I-/I3 -) 산화환원쌍 성분을 갖는 것이 사용된다.
이하에서는, 전술한 바와 같이 구성된 본 발명의 일 실시예에 따른 염료감응 태양전지를 제조하는 과정을 상세히 설명하기로 한다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 염료감응 태양전지를 제조하는 과정을 나타낸 공정도이다.
본 발명의 일 실시예에 따른 염료감응 태양전지를 제조하는 방법은, 다공성 나노구조를 갖는 탄소나노튜브층(21)을 형성하는 단계(S10), 탄소나노튜브층(21)의 상면에 TiO2 박막층(22)을 형성하는 단계(S20), TiO2 박막층(22)의 상면에 반도체 금속산화물층(23)을 형성하는 단계(S30)를 포함한다.
도 3은 탄소나노튜브층을 형성하는 과정을 나타낸 공정도이다.
상기 탄소나노튜브층(21)을 형성하는 단계(S10)는, 탄소 나노튜브액을 생성하는 단계(S11), 고분자-탄소나노튜브 구조체를 형성하는 단계(S12), 및 고분자를 선택적으로 제거하는 단계(S13)로 구성된다.
탄소 나노튜브액을 생성하는 단계(S11)에서는 정제된 탄소 나노튜브와 분산제를 용매에 녹여 탄소 나노튜브액을 생성하게 된다. 이 때, 분산제로는 아민기가 말단처리되어 있는 폴리스티렌(PS-NH2)이 사용되며, 용매로는 벤젠 용액이 사용된다.
고분자-탄소나노튜브 구조체를 형성하는 단계(S12)에서는 챔버 내에 FTO 기판을 올려놓고 그 위에 탄소 나노튜브액을 주입하여 고분자-탄소나노튜브 구조체를 형성하게 된다. 이 과정에서 나노구조를 형성하기 위해서는 Breath Figure공정이 이용된다. 즉, 다습한 조건하에 고분자 용액을 노출시킴으로써 용액 위에 응축된 수 ㎛ 크기의 액체방울 자국을 다공성 구조의 기공으로 활용하는 방법을 통해 얻어진다. 이러한 Breath Figure공정에서는 60~80%의 상대습도를 가지는 수분을 2~3L/min의 속도로 챔버 내로 공급하게 된다.
고분자를 선택적으로 제거하는 단계(S13)에서는 400~450℃의 고온에서 45~60분간 열처리하여 고분자-탄소나노튜브 구조체로부터 고분자를 선택적으로 제거하게 된다.
다공성 탄소나노튜브층의 상부에 TiO2 박막층을 형성하는 과정을 설명하면 다음과 같다.
TiO2 박막층(22)을 형성하는 과정에서는 ALD공정을 적용하여 다공성 탄소나노튜브층의 상부에 균일한 두께의 TiO2 필름을 증착시킨다. 증착은 저온공정으로 140℃이하에서 이루어지며 Ti 소스로는 티타늄 이소프로포사이드(Titanium isopropoxide)(TTIP, Ti(OC3H7)4), 반응가스(reactant gas)로는 NH3와 O2 gas가 사용된다.
도 4는 TiO2 박막층의 상면에 반도체 금속산화물층을 형성하는 과정을 나타낸 공정도이다.
반도체 금속산화물층을 형성하는 단계(S30)에서는, ALD법으로 TiO2층을 얇게 증착시킨 탄소나노튜브 전극 상부에 두께가 약 56㎛인 3M 테이프(tape)를 이용하여 막의 두께를 조절하면서 닥터블레이드(Doctor blade)법으로 TiO2 페이스트(paste)를 코팅한다(S31).
이 때, 반도체 금속산화물간의 접촉성을 좋게 하기 위해 페이스트중 유기바인더 물질을 없애기 위해 400~450℃에서 30~60분간 열처리하는 소성공정을 거치게 된다(S32).
(실시예)
세척한 FTO 기판위에 breath figure공정을 이용하여 다공성 나노구조의 탄소나노튜브층을 구성하고, 그 상부에 저온 ALD 법을 이용하여 TiO2를 30nm 두께로 균일하게 증착시킨 후, 그 상부에 TiO2 paste를 닥터블레이드법을 이용하여 코팅하여 이중층 구조의 전극을 구성한다.
이렇게 제조된 전극을 N719 염료용액에 24시간 이상 흡착시키고 Pt 코팅된 상대전극과 I-/I3- 산화환원쌍 기반의 전해질을 이용하여 전지를 제작하였다.
도 5는 다공성 나노구조의 다중벽 탄소나노튜브층을 확대한 모습을 보여준 사진이며, 도 6은 다공성 나노구조의 다중벽 탄소나노튜브층 상부에 30nm 두께의 이산화티탄을 증착시킨 모습을 확대한 모습을 나타낸 사진이다.
(비교예)
상기 실시예에서 다공성 나노구조의 탄소나노튜브층을 형성하지 않은 것을 제외하고는 동일한 과정을 수행하여 전지를 제작하였다.
광원으로는 Solar simulator(Newport 91192, Newport, USA)를 사용하여 표준조건(AM 1.5, 100mW/cm2)의 빛을 조사하였고, 광전압-전류 곡선을 측정하기 위해 I-V curve tracer (MP-160, EKO instrument, Japan)를 이용하여 광전환 효율을 평가하였다.
아래의 <표-1>에서는 본 발명의 실시예와 비교예에 따른 광전환효율을 비교 설명한 것이다.
<표-1> 실시예와 비교예의 성능대비표
| Jsc (mA/cm2) | Voc (mV) | Fill factor | 효율(%) | |
| 실시예 | 18.52 | 690 | 0.562 | 6.8 |
| 비교예 | 9.56 | 759 | 0.565 | 4.2 |
표-1에서 보는 바와 같이 탄소나노튜브층의 상부에 반도체 금속산화물층을 형성한 실시예의 광전환효율이 금속산화물층만으로 이루어진 비교예의 경우보다 우수함을 알 수 있다.
이상에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 바람직한 실시예를 기초로 설명하였으나, 본 발명은 특정 실시예에 한정되는 것은 아니며, 해당분야 통상의 지식을 가진 자가 특허청구범위 내에서 기재된 범주내에서 변경할 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 염료감응 태양전지를 나타낸 단면도.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 염료감응 태양전지를 제조하는 과정을 나타낸 공정도.
도 3은 탄소나노튜브층을 형성하는 과정을 나타낸 공정도.
도 4는 반도체 금속산화물층을 형성하는 과정을 나타낸 공정도.
도 5는 다공성 나노구조의 다중벽 탄소나노튜브층을 확대한 사진.
도 6은 다공성 나노구조의 다중벽 탄소나노튜브층 상부에 이산화티탄을 증착시킨 모습을 확대한 사진.
<도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명>
10 : 전도성 기판 11 : 투명기판
12 : 전도성 투명전극 20 : 광전극
21 : 탄소나노튜브층 22 : TiO2 박막층
23 : 반도체 금속산화물층 24 : 염료층
30 : 대전극 기판 31 : 투명기판
32 : FTO기판 33 : 전도성 박막
40 : 전해질
Claims (17)
- 아래로부터 투명기판 및 전도성 투명전극으로 구성되는 전도성 기판;전도성 기판의 상부에 형성되고, 아래로부터 나노구조의 탄소 나노튜브층, 이산화티탄 박막층, 반도체 금속산화물층 및 염료층으로 구성되는 광전극;광전극의 상부에 형성되는 전해질; 및전해질의 상부에 형성되고, 아래로부터 전도성 박막, 불소 도핑 이산화주석 기판 및 투명기판으로 구성되는 대전극 기판을 포함하는 염료감응 태양전지.
- 제 1 항에 있어서,상기 탄소 나노튜브층은 다공성 구조를 갖는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지.
- 제 2 항에 있어서,상기 다공성 구조는 브레스피거(breath figure)공정에 의해 형성되는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지.
- 제 3 항에 있어서,상기 탄소 나노튜브층은 단일벽, 이중벽 또는 다중벽의 탄소 나노튜브를 갖는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지.
- 삭제
- 제 1 항에 있어서,상기 반도체 금속산화물층의 소재는 나노 입자로 된 이산화티탄(TiO2)인 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지.
- 아래로부터 투명기판 및 전도성 투명전극으로 구성되는 전도성 기판을 형성하는 단계;전도성 기판의 상부에, 아래로부터 다공성 나노구조의 탄소 나노튜브층, 이산화티탄 박막층, 반도체 금속산화물층 및 염료층으로 구성되는 광전극을 형성하는 단계;광전극의 상부에 전해질을 형성하는 단계; 및전해질의 상부에, 아래로부터 전도성 박막, 불소 도핑 이산화주석 기판 및 투명기판으로 구성되는 대전극 기판을 형성하는 단계를 포함하는 염료감응 태양전지의 제조방법.
- 제 7 항에 있어서,이산화티탄 박막층은 이산화티탄 필름을 증착시켜 박막을 형성하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조방법.
- 제 7 항 또는 제 8 항에 있어서,탄소 나노튜브층은정제된 탄소 나노튜브와 분산제를 용매에 녹여 탄소 나노튜브액을 생성하는 단계;챔버 내에 불소 도핑 이산화주석(FTO: F-doped SnO2) 기판을 올려놓고 불소 도핑 이산화주석(FTO) 기판 위에 상기 탄소 나노튜브액을 주입하여 고분자-탄소나노튜브 구조체를 형성하는 단계; 및열처리를 통해 상기 고분자-탄소나노튜브 구조체에 포함된 고분자를 선택적으로 제거하는 단계로 형성하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조방법.
- 제 9 항에 있어서,상기 고분자-탄소나노튜브 구조체의 형성단계에서는, 브레스피거(breath figure)공정에 의해 다공성 구조가 형성되는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조방법.
- 제 10 항에 있어서,상기 고분자-탄소나노튜브 구조체의 형성단계에서는, 상대습도 60~80%를 가지는 수분을 2~3L/min의 속도로 상기 챔버 내로 공급하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조방법.
- 제 9 항에 있어서,상기 고분자를 선택적으로 제거하는 단계에서는, 400~450℃에서 45~60분간 열처리하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조방법.
- 제 8 항에 있어서,상기 이산화티탄(TiO2) 필름을 증착시켜 박막을 형성하는 단계는 100~140℃에서 이루어지는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조방법.
- 제 13 항에 있어서,상기 이산화티탄(TiO2) 필름을 증착시켜 박막을 형성하는 단계는 원자층 증착(ALD: Atomic Layer Deposition) 공정에 의해 이루어지는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조방법.
- 제 7 항에 있어서,상기 반도체 금속산화물층의 소재는 이산화티탄(TiO2)인 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조방법.
- 제 15 항에 있어서,상기 반도체 금속산화물은 닥터블레이드(Doctor blade)법으로 코팅되는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조방법.
- 제 16 항에 있어서,상기 반도체 금속산화물은 닥터블레이드(Doctor blade)법으로 코팅된 후 400~450℃에서 30~60분간 열처리하는 소성과정을 거치는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조방법.
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