KR101068440B1 - Manufacturing method of high efficiency electrode having plastic substrate and dye sensitized solar cells using the same - Google Patents
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Abstract
본 발명은 플라스틱 기판을 포함하는 플렉서블 염료감응형 태양전지용 반도체 전극의 제조방법 및 그로부터 제조된 반도체 전극을 구비한 플렉서블 염료감응형 태양전지에 관한 것이다. The present invention relates to a method of manufacturing a semiconductor electrode for a flexible dye-sensitized solar cell including a plastic substrate, and a flexible dye-sensitized solar cell having a semiconductor electrode manufactured therefrom.
본 발명의 반도체 전극의 제조방법은 전도성 유리기판 상에 나노입자 산화물 페이스트를 도포하여 450℃ 이상조건으로 고온 소성하여 반도체 전극을 형성한 후, 상기 전도성 유리기판으로부터 반도체 전극을 분리하고, 상기 분리된 반도체 전극과 전도성 플라스틱 기판을 접착시킴으로써, 고온 소성에 의해 입자간 상호연결성이 우수한 동시에 유연성을 가진 고효율의 반도체 전극을 제조할 수 있다. 나아가, 본 발명의 반도체 전극을 이용하여, 높은 광전변환효율과 구부림이 가능한 플렉서블 염료감응형 태양전지를 얻을 수 있다.In the method of manufacturing a semiconductor electrode of the present invention by applying a nanoparticle oxide paste on a conductive glass substrate and baking at a high temperature of 450 ℃ or more conditions to form a semiconductor electrode, the semiconductor electrode is separated from the conductive glass substrate, and the separated By adhering the semiconductor electrode and the conductive plastic substrate, it is possible to produce a highly efficient semiconductor electrode having excellent flexibility and inter-particle interconnection by high temperature firing. Furthermore, by using the semiconductor electrode of the present invention, a flexible dye-sensitized solar cell capable of high photoelectric conversion efficiency and bending can be obtained.
반도체, 전극, 광전변환효율, 플라스틱, 플렉서블, 염료감응형 태양전지 Semiconductor, Electrode, Photoelectric Conversion Efficiency, Plastic, Flexible, Dye-Sensitized Solar Cell
Description
본 발명은 플라스틱 기판을 포함하는 플렉서블 염료감응형 태양전지용 반도체 전극의 제조방법 및 그로부터 제조된 반도체 전극을 구비한 플렉서블 염료감응형 태양전지에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 전도성 유리 기판에 고온 소성 공정을 통해 반도체 전극을 형성하여 분리한 후, 전도성 플라스틱 기판에 접착함으로써, 고온 소성을 통한 나노입자간 상호연결성이 우수한 반도체 전극의 제조방법 및 그로부터 제조된 반도체 전극을 구비하여 광전변환효율이 높은 플렉서블 염료감응형 태양전지에 관한 것이다.The present invention relates to a method for manufacturing a semiconductor electrode for a flexible dye-sensitized solar cell comprising a plastic substrate, and to a flexible dye-sensitized solar cell having a semiconductor electrode manufactured therefrom. Forming and separating the semiconductor electrode through, and then adhering to a conductive plastic substrate, a flexible dye-sensitized photoelectric conversion efficiency with a method for producing a semiconductor electrode excellent in interconnection between nanoparticles through high temperature firing and a semiconductor electrode manufactured therefrom It relates to a type solar cell.
근래에 와서 화석연료의 고갈로 인하여 지구상 인류의 생존이 위협받으면서 태양광 에너지에 대한 관심은 더욱 중요시되고 있다. 초기에는 실리콘 태양전지 등의 무기물 재료를 이용한 태양전지가 개발되어 왔으나 대부분의 무기물 재료는 높은 제조단가와 대량 생산의 어려운 단점이 지적되면서, 그 대안으로 저비용으로 고효율 의 가능성을 지니고 있는 염료감응형 태양전지의 연구개발이 활발히 검토되고 있다. In recent years, attention to solar energy is becoming more important as fossil fuel depletion threatens the survival of mankind on the planet. In the early days, solar cells using inorganic materials such as silicon solar cells have been developed, but most inorganic materials have high manufacturing cost and difficult disadvantages of mass production. As a result, dye-sensitized solar cells have the possibility of high efficiency at low cost. Research and development of batteries is being actively studied.
지금까지 알려진 염료감응형 태양전지 중 대표적인 예로는 스위스의 그라첼(Gratzel)등에 의하여 발표된 염료감응형 태양전지이다[미국특허 제4,927,721호 및 제5,350,644호]. 일반적으로 염료감응형 태양전지들은 염료분자가 입혀진 나노입자 이산화티탄(TiO2)으로 이루어지는 반도체 전극, 백금 전극으로 이루어진 상대 전극 및 그 사이에 채워진 전해질 용액으로 구성되어 있다.Representative examples of the dye-sensitized solar cells known to date are dye-sensitized solar cells published by Gratzel et al. (US Pat. Nos. 4,927,721 and 5,350,644). In general, dye-sensitized solar cells are composed of a semiconductor electrode made of nanoparticle titanium dioxide (TiO 2 ) coated with dye molecules, a counter electrode made of platinum electrodes, and an electrolyte solution filled therebetween.
더욱 구체적으로, 염료감응형 태양전지에 사용되는 반도체 전극은 전도성 유리기판에 나노입자 산화물 페이스트를 입혀 450∼500℃에서 고온 소성하여 얻을 수 있다. 이때, 고온 소성 공정을 수행함으로써, 페이스트 제조 시 첨가한 바인더용 고분자를 제거하고, 나노입자간 상호연결(necking)을 증대시킬 수 있다. 따라서 이와 같이 450℃의 고온에서 제조된 나노입자 산화물은 입자간 상호연결성이 우수하여 높은 광전변환효율을 얻을 수 있다. More specifically, the semiconductor electrode used in the dye-sensitized solar cell can be obtained by applying a nanoparticle oxide paste on a conductive glass substrate and baking at a high temperature at 450 to 500 ° C. At this time, by performing a high temperature baking process, it is possible to remove the binder polymer added in the paste manufacturing, and to increase the interconnect (necking) between the nanoparticles. Thus, the nanoparticle oxides prepared at a high temperature of 450 ° C. may have excellent interconnection between particles, thereby obtaining high photoelectric conversion efficiency.
최근, 플렉서블 특성을 갖는 염료감응형 태양전지에 관심이 높아지면서, 유리기판 대신 구부릴 수 있는 전도성 플라스틱 기판 사용이 요구된다. 전도성 플라스틱 기판을 사용하기 위해서는 플라스틱이 견딜 수 있는 온도 범위에서 산화물 전극을 형성해야 하므로, 종래 유리기판에 적용하는 공정보다 저온 소성을 통해 산화물 전극을 형성해야 하고, 고분자 바인더가 첨가되지 않은 나노입자 산화물 페이스트를 사용해야 한다. 그러나, 저온 소성을 통해 제조된 반도체 전극의 경우, 입자간 상호 연결성이 저하되어 높은 광전변환효율을 얻을 수 없다. Recently, with increasing interest in dye-sensitized solar cells having flexible characteristics, use of a conductive plastic substrate that can be bent instead of a glass substrate is required. In order to use a conductive plastic substrate, an oxide electrode must be formed at a temperature range that the plastic can withstand, and thus, an oxide electrode must be formed through low-temperature firing than a process applied to a conventional glass substrate, and nanoparticle oxide without a polymer binder added thereto. Paste should be used. However, in the case of a semiconductor electrode manufactured through low temperature firing, the interconnection between particles is lowered, and thus high photoelectric conversion efficiency cannot be obtained.
이러한 문제점을 해소하기 위하여, 구부림이 가능한 금속 즉, 스테인리스 스틸 기판으로 이루어진 전도성 기판을 대체하거나 전도성 플라스틱 기판에 나노입자 산화물 페이스트를 입히고 자외선, 마이크로파 등을 처리하여 저온 소성하는 방법이 제안된 바 있다.In order to solve this problem, a method of baking at a low temperature by replacing a conductive substrate made of a bendable metal, that is, a stainless steel substrate, or applying nanoparticle oxide paste to a conductive plastic substrate and treating ultraviolet rays or microwaves has been proposed.
그러나, 100℃ 이하의 저온에서 반도체 전극을 제조하여 염료감응 태양전지를 제조하는 방법은 온도를 낮추는 효과에 비해 나노입자간 상호연결성이 높지 않아 만족할 만한 광전변환효율을 얻기에는 한계가 있다. However, a method of manufacturing a dye-sensitized solar cell by manufacturing a semiconductor electrode at a low temperature of 100 ° C. or less has a limit in obtaining satisfactory photoelectric conversion efficiency because the interconnectivity between nanoparticles is not high compared to the effect of lowering the temperature.
본 발명의 목적은 전도성 유리기판에 고온 소성공정을 통해 형성된 반도체 전극을 분리하여, 이를 전도성 플라스틱 기판에 접착한 플렉서블 염료감응형 태양전지용 반도체 전극의 제조방법을 제공하는 것이다. It is an object of the present invention to provide a method for manufacturing a flexible dye-sensitized solar cell semiconductor electrode, which is formed by separating a semiconductor electrode formed on a conductive glass substrate through a high temperature firing process and bonding the same to a conductive plastic substrate.
본 발명의 다른 목적은 상기 전도성 플라스틱 기판을 포함하는 반도체 전극을 구비한 광전변환효율이 높은 플렉서블 염료감응형 태양전지를 제공하는 것이다. Another object of the present invention is to provide a flexible dye-sensitized solar cell having high photoelectric conversion efficiency including a semiconductor electrode including the conductive plastic substrate.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 전도성 유리기판 상에, 나노입자 산화물 페이스트를 도포하여 450℃ 이상조건으로 고온 소성하여 반도체 전극을 형성하고, 상기 형성된 반도체 전극을 전도성 유리기판으로부터 분리하고, 상기 분리된 반도체 전극을 전도성 플라스틱 기판에 접착시키는 플렉서블 염료감응형 태양전지용 반 도체 전극의 제조방법을 제공한다.In order to achieve the above object, the present invention by applying a nanoparticle oxide paste on a conductive glass substrate, and baking at a high temperature at 450 ℃ or more conditions to form a semiconductor electrode, and separating the formed semiconductor electrode from the conductive glass substrate, The present invention provides a method for manufacturing a semiconductor electrode for a flexible dye-sensitized solar cell, in which a separated semiconductor electrode is adhered to a conductive plastic substrate.
본 발명의 제조방법은 상기 반도체 전극 형성단계 이전에, 상기 전도성 유리기판 상에 유기물질로 코팅하는 전처리공정을 더 수행할 수 있다. The manufacturing method of the present invention may further perform a pretreatment step of coating with an organic material on the conductive glass substrate before the semiconductor electrode forming step.
본 발명의 제조방법 중, 상기 분리된 반도체 전극과 전도성 플라스틱 기판은 실버 페이스트에 의해 접착될 수 있다. In the manufacturing method of the present invention, the separated semiconductor electrode and the conductive plastic substrate may be bonded by silver paste.
본 발명의 제조방법에서 사용되는 전도성 플라스틱 기판은 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리에틸렌나프탈레이트, 폴리이미드, 중합성 탄화수소류, 셀룰로오스 및 폴리카보네이트로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나를 사용한다.The electrically conductive plastic substrate used in the production method of the present invention uses any one selected from the group consisting of polyethylene terephthalate, polyethylene naphthalate, polyimide, polymerizable hydrocarbons, cellulose and polycarbonate.
또한, 반도체 전극 형성시 사용되는 나노입자 산화물은 TiO2, ZnO, Nb2O5 및 SnO2 로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나이며, 이때, 나노입자 산화물의 입자크기가 10 내지 300nm가 바람직하다. 본 발명의 고온소성에 의해 나노입자 산화물층이 형성된 반도체 전극의 두께는 5 내지 25㎛이다.In addition, the nanoparticle oxide used when forming the semiconductor electrode is any one selected from the group consisting of TiO 2 , ZnO, Nb 2 O 5 and SnO 2 , wherein the particle size of the nanoparticle oxide is preferably 10 to 300nm. The thickness of the semiconductor electrode on which the nanoparticle oxide layer is formed by high temperature firing of the present invention is 5 to 25 µm.
또한, 본 발명은 고온소성에 의해 형성된 반도체 전극(3), 상기 반도체 전극(3)의 일면에 형성된 광염료층(4), 상기 광염료층(4) 상에 액체전해질층(5), 상기 액체전해질층(5) 상에 반도체 전극과 대향하도록 배치된 상대전극(6), 상기 상대전극(6)상에 제1전도성 플라스틱 기판(1), 상기 반도체 전극(3) 이면에 형성된 제2 전도성 플라스틱 기판(1)을 포함하는 플렉서블 염료감응형 태양전지를 제공한다. In addition, the present invention is a
이때, 제1전도성 플라스틱 기판 또는 제2 전도성 플라스틱 기판의 표면 중, 각 전극에 대향하는 일면에 ITO, FTO, ZnO-Ga2O3 및 SnO2-Sb2O3로 이루어진 군에서 선택되 는 어느 하나의 전도성 물질로 이루어진 전도층(2)을 더 형성할 수 있다.At this time, any one selected from the group consisting of ITO, FTO, ZnO-Ga 2 O 3 and SnO 2 -Sb 2 O 3 on one surface of the first conductive plastic substrate or the second conductive plastic substrate, which faces each electrode. A
또한, 액체전해질층(6)은 0.6M의 1,2-디메틸-3-프로필옥틸-이미다졸륨 아이오다이드, 0.2M LiI, 0.04M I2 및 0.2M 4-tert-부틸 피리딘을 아세토니트릴에 용해시킨 I3-/I-의 전해질 용액을 충전하여 제조된다. The liquid electrolyte layer 6 also contains 0.6
본 발명은 전도성 유리기판에 나노입자 산화물 페이스트를 도포하고 고온 소성 공정을 통해 반도체 전극을 형성한 후 분리하여 이를 전도성 플라스틱 기판에 접착함으로써, 고온 소성에 의해 입자간 상호연결성이 우수한 동시에 유연성을 가진 고효율의 반도체 전극을 제조할 수 있다. According to the present invention, a nanoparticle oxide paste is applied to a conductive glass substrate, a semiconductor electrode is formed through a high temperature firing process, and then separated and adhered to a conductive plastic substrate. The semiconductor electrode of can be manufactured.
또한, 본 발명의 고온 소성에 의해 제조된 반도체 전극을 구비함으로써, 고온 소성에 의해 나노입자간 상호연결성이 우수하고 전도성 플라스틱 기판을 접착함으로써, 구부림이 가능하고 광전변환효율이 높은 플렉서블 염료감응형 태양전지를 제공할 수 있다. In addition, by providing a semiconductor electrode manufactured by the high temperature firing of the present invention, by bonding the conductive plastic substrate with excellent interconnectivity between nanoparticles by high temperature firing, the flexible dye-sensitized solar cell can be bent and the photoelectric conversion efficiency is high A battery can be provided.
이하, 본 발명을 상세히 설명하고자 한다.Hereinafter, the present invention will be described in detail.
본 발명은 1) 전도성 유리기판 상에, 나노입자 산화물 페이스트를 도포하여 450℃ 이상조건으로 고온 소성하여 반도체 전극을 형성하고,The present invention is 1) to form a semiconductor electrode by applying a nanoparticle oxide paste on a conductive glass substrate, by baking at a high temperature of 450 ℃ or more conditions,
2) 상기 형성된 반도체 전극을 전도성 유리기판으로부터 분리하고, 2) separating the formed semiconductor electrode from the conductive glass substrate,
3) 상기 분리된 반도체 전극을 전도성 플라스틱 기판에 접착시키는 플렉서블 염료 감응형 태양전지용 반도체 전극의 제조방법을 제공한다.3) A method of manufacturing a flexible dye-sensitized solar cell semiconductor electrode for adhering the separated semiconductor electrode to a conductive plastic substrate.
도 1은 본 발명의 전도성 플라스틱 기판이 접착된 고효율의 반도체 전극 제조방법의 공정도이다. 1 is a process diagram of a method of manufacturing a highly efficient semiconductor electrode bonded to a conductive plastic substrate of the present invention.
본 발명의 제조방법 중, 1)단계는 전도성 유리기판 상에, 나노입자 산화물 페이스트를 도포하여 450℃ 이상조건으로 고온 소성하여 반도체 전극을 형성하는 공정으로서, 나노입자간 상호연결(necking)을 증대시킬 수 있다.In the manufacturing method of the present invention, step 1) is a step of forming a semiconductor electrode by applying a nanoparticle oxide paste on a conductive glass substrate and baking at a high temperature of 450 ° C. or higher, thereby increasing the interconnection between the nanoparticles. You can.
이때, 전도성 유리기판은 ITO, FTO, ZnO-Ga2O3, SnO2-Sb2O3 등의 전도성 물질을 이용하여 전도층을 형성한다.In this case, the conductive glass substrate forms a conductive layer using a conductive material such as ITO, FTO, ZnO-Ga 2 O 3 , SnO 2 -Sb 2 O 3, or the like.
나노입자 산화물층을 형성하는 나노입자 산화물은 TiO2, ZnO, Nb2O5 및 SnO2 로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나를 사용하는 것이다.The nanoparticle oxide for forming the nanoparticle oxide layer uses any one selected from the group consisting of TiO 2 , ZnO, Nb 2 O 5, and SnO 2 .
본 발명의 제조방법의 1) 단계에 따라 나노입자 산화물층이 형성된 반도체 전극은 효율적으로 광전류를 생성시키기 위하여 5 내지 25㎛ 두께를 가지는 것이 바람직하다. 이때, 반도체 전극의 두께 5㎛미만이면 충분한 양의 염료가 흡착할 수 있는 충분한 면적을 확보하지 못하고, 25㎛를 초과하면, 전자가 이동할 수 있는 경로가 길어져 저항이 높아져서 바람직하지 않다. According to step 1) of the manufacturing method of the present invention, the semiconductor electrode having the nanoparticle oxide layer preferably has a thickness of 5 to 25 μm in order to efficiently generate a photocurrent. At this time, if the thickness of the semiconductor electrode is less than 5 μm, a sufficient area for adsorbing a sufficient amount of dye cannot be secured. If the thickness exceeds 25 μm, the path through which electrons can move is long, which is not preferable because the resistance is high.
본 발명의 제조방법 중, 2)단계는 상기 1)단계에서 형성된 반도체 전극을 전도성 유리기판으로부터 분리하는 단계이며, 본 발명은 나노입자 산화물층이 형성된 반도체 전극이 전도성 유리기판으로부터 용이하게 분리될 수 있도록 1)단계의 반도체 전극 형성단계 이전에, 상기 전도성 유리기판 상에 유기물질로 코팅하는 전처리공 정을 더 수행할 수 있다. In the manufacturing method of the present invention, step 2) is a step of separating the semiconductor electrode formed in the step 1) from the conductive glass substrate, the present invention can be easily separated from the conductive glass substrate semiconductor electrode formed nanoparticle oxide layer. Before the semiconductor electrode forming step of step 1), the pre-treatment process of coating with an organic material on the conductive glass substrate can be further performed.
이때, 전처리공정에서 사용되는 유기물질로서, 본 발명의 실시예는 트리메틸-1-클로로실란을 사용하고 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다. 또한, 전처리공정은 전도성 유리기판 상에 유기물질을 스핀코팅법으로 코팅할 수 있다. In this case, as an organic material used in the pretreatment process, an embodiment of the present invention uses trimethyl-1-chlorosilane, but is not limited thereto. In addition, the pretreatment process may spin coating the organic material on the conductive glass substrate.
본 발명의 제조방법 중, 3)단계는 상기 분리된 반도체 전극을 전도성 플라스틱 기판에 접착시켜 반도체 전극을 제조하는 것이다. In the manufacturing method of the present invention, step 3) is to bond the separated semiconductor electrode to a conductive plastic substrate to manufacture a semiconductor electrode.
이때, 접착수단은 특별히 한정되지 않으나, 바람직하게는 상기 분리된 반도체 전극과 전도성 플라스틱 기판이 실버 페이스트에 의해 접착시킨다.At this time, the bonding means is not particularly limited, but preferably, the separated semiconductor electrode and the conductive plastic substrate are bonded by silver paste.
본 발명에서 사용되는 전도성 플라스틱 기판으로는 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 폴리에틸렌나프탈레이트(PEN), 폴리이미드(PI), 중합성 탄화수소류, 셀룰로오스 및 폴리카보네이트로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나를 사용할 수 있다.As the conductive plastic substrate used in the present invention, any one selected from the group consisting of polyethylene terephthalate (PET), polyethylene naphthalate (PEN), polyimide (PI), polymerizable hydrocarbons, cellulose and polycarbonate can be used. have.
상기에서 살펴본 바와 같이, 본 발명의 반도체 전극의 제조방법은 고온 소성에 의해 나노입자 산화물층이 형성된 반도체 전극을 제조한 이후에 전도성 플라스틱 기판과 접착함으로써, 반도체 전극은 고온 소성에 의해 제조되므로 나노입자간 상호연결(necking)이 우수하므로 높은 광전변환효율을 구현할 수 있다. 또한, 상기 고효율의 반도체 전극과 전도성 플라스틱 기판을 접착함에 따라, 전극의 고효율성과 구부림성을 동시에 충족할 수 있다. As described above, in the method of manufacturing a semiconductor electrode of the present invention, after the semiconductor electrode having the nanoparticle oxide layer is formed by high temperature firing, the semiconductor electrode is manufactured by high temperature firing, thereby adhering to the conductive plastic substrate. Excellent interconnection (necking) allows high photoelectric conversion efficiency. In addition, by bonding the high-efficiency semiconductor electrode and the conductive plastic substrate, it is possible to satisfy the high efficiency and bendability of the electrode at the same time.
또한, 본 발명은 전도성 유리기판에 고온 소성을 통해 나노입자 산화물층을 형성시킨 후, 상기 전도성 유리기판으로부터 분리하여 별도의 전도성 플라스틱 기판(1)에 접착한 반도체 전극(3)과, 상대 전극(6)과, 상기 반도체 전극(3)과 상대 전극(6) 사이에 충전된 액체전해질층(5)을 포함하는 플렉서블 염료감응형 태양전지를 제공한다.In addition, after the nanoparticle oxide layer is formed on the conductive glass substrate through high temperature firing, the
도 2는 본 발명에 따른 플렉서블 염료감응형 태양전지(10)의 구성을 도시한 모식도로서, 더욱 상세히 살펴보면, 본 발명의 플렉서블 염료감응형 태양전지(10)는 Figure 2 is a schematic diagram showing the configuration of the flexible dye-sensitized
고온소성에 의해 형성된 반도체 전극(3),A
상기 반도체 전극(3)의 일면에 형성된 광염료층(4),The photo-dye layer 4 formed on one surface of the
상기 광염료층(4) 상에 액체전해질층(5),A liquid electrolyte layer 5 on the photo-dye layer 4,
상기 액체전해질층(5) 상에 반도체 전극과 대향하도록 배치된 상대전극(6),A counter electrode 6 disposed on the liquid electrolyte layer 5 so as to face a semiconductor electrode;
상기 상대전극(6)상에 제1전도성 플라스틱 기판(1),A first conductive
상기 반도체 전극(3) 이면에 형성된 제2 전도성 플라스틱 기판(1)을 포함한다.And a second conductive
본 발명의 플렉서블 염료감응형 태양전지는 전도성 유리기판에 고온 소성 공정을 통해 반도체 전극을 형성하여 분리 후 이를 전도성 플라스틱 기판에 접착한 반도체 전극을 구비함으로써, 나노입자간 상호연결성이 우수하여 높은 광전변환효율을 구현하며, 전도성 플라스틱 기판과 접착함으로써 유연성을 부여할 수 있다.The flexible dye-sensitized solar cell of the present invention includes a semiconductor electrode formed by separating a semiconductor electrode through a high temperature firing process on a conductive glass substrate, and then attaching the semiconductor electrode to a conductive plastic substrate. Efficiency can be achieved and flexibility can be given by bonding with a conductive plastic substrate.
본 발명의 플렉서블 염료감응형 태양전지에서, 반도체 전극(3)은 고온 소성 공정을 통해 나노입자 산화물층을 형성시킴으로써, 고온 소성에 의해 나노입자간의 상호연결 증대로 고효율 특성을 유지한다. In the flexible dye-sensitized solar cell of the present invention, the
이때, 나노입자 산화물은 TiO2, ZnO, Nb2O5 및 SnO2 로 이루어진 군에서 선택되는 어 느 하나를 사용할 수 있으며, 그 입자크기는 10 내지 300nm 범위를 만족한다. 또한, 나노입자 산화물층이 형성된 반도체 전극(3)은 효율적으로 광전류를 생성시키기 위하여 5 내지 25㎛두께를 가지는 것이 바람직하다.At this time, the nanoparticle oxide may be any one selected from the group consisting of TiO 2 , ZnO, Nb 2 O 5 and SnO 2 , the particle size satisfies the range of 10 to 300nm. In addition, it is preferable that the
상기 반도체 전극(3)의 일면에 형성된 광염료층(4)은 염료감응형 태양전지에 사용되는 염료에서 특별히 제한되지 않고 적용될 수 있으며, 더욱 바람직하게는 루테늄(Ru)계 염료 분자가 흡착되어 형성된다.The photo-dye layer 4 formed on one surface of the
상기 광염료층(4) 상에 액체전해질층(5) 역시, 염료감응형 태양전지에 적용되는 전해질 용액을 사용할 수 있으나, 바람직하게는 0.6M의 1,2-디메틸-3-프로필옥틸-이미다졸륨 아이오다이드, 0.2M LiI, 0.04M I2 및 0.2M 4-tert-부틸 피리딘을 아세토나이트릴에 용해시킨 I3-/I-의 전해질 용액이 충전되어 액체전해질층(5)을 형성한다.The liquid electrolyte layer 5 on the photo-dye layer 4 may also use an electrolyte solution applied to dye-sensitized solar cells, but preferably 1,2-dimethyl-3-propyloctyl-imide of 0.6M An electrolyte solution of I 3 / I - in which dazolium iodide, 0.2 M LiI, 0.04 MI 2 and 0.2 M 4- tert -butyl pyridine is dissolved in acetonitrile is filled to form a liquid electrolyte layer 5 .
본 발명의 플렉서블 염료감응형 태양전지에서, 상기 액체전해질층(5) 상에 반도체 전극과 대향하도록 배치된 상대전극(6)이 형성되는데, 더욱 세부적으로 상대전극(6)은 투명기판, 전도성 물질이 코팅된 투명 전도층 및 백금층으로 구성되어 있고, 반도체 전극과 대향하도록 배치된다. 이후, 상기 반도체 전극의 주변과 상기 상대 전극의 주변의 사이에 접착 필름을 끼우고, 온도를 올려 압착하고 둘의 전극을 접합시켜 제작할 수 있다.In the flexible dye-sensitized solar cell of the present invention, a counter electrode 6 disposed on the liquid electrolyte layer 5 to face a semiconductor electrode is formed. More specifically, the counter electrode 6 is formed of a transparent substrate and a conductive material. It consists of a coated transparent conductive layer and a platinum layer and is disposed to face the semiconductor electrode. Subsequently, an adhesive film is sandwiched between the periphery of the semiconductor electrode and the periphery of the counter electrode, the temperature is compressed, and the two electrodes are bonded to each other.
본 발명의 플렉서블 염료감응형 태양전지에서, 상대전극(6)상에 제1전도성 플라스틱 기판(1)이 형성되고, 상기 반도체 전극(3) 이면에 제2 전도성 플라스틱 기판(1) 이 적층된다. 이때, 전도성 플라스틱 기판의 접착수단은 실버 페이스트를 이용한다. In the flexible dye-sensitized solar cell of the present invention, the first conductive
본 발명에서 사용되는 전도성 플라스틱 기판(1)은 투명한 고분자 필름이면 가능하고, 그 일례로는 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 폴리에틸렌나프탈레이트(PEN), 폴리이미드(PI), 중합성 탄화수소류, 셀룰로오스 및 폴리카보네이트로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나이다.The conductive
본 발명의 제1전도성 플라스틱 기판 또는 제2 전도성 플라스틱 기판의 표면 중, 각 전극에 대향하는 일면에 ITO(indium tin oxide), FTO, ZnO-Ga2O3 및 SnO2-Sb2O3로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나의 전도성 물질로 이루어진 전도층을 형성할 수 있다. Indium tin oxide (ITO), FTO, ZnO-Ga 2 O 3 and SnO 2 -Sb 2 O 3 on one surface of the first conductive plastic substrate or the second conductive plastic substrate of the present invention facing each electrode It is possible to form a conductive layer made of any one conductive material selected from the group.
본 발명의 플렉서블 염료감응형 태양전지는 고온 소성을 통한 입자간 상호연결성이 우수한 반도체 전극을 이용하여 높은 광전변환효율을 구현하므로, 종래 저온 소성으로 제작된 반도체 전극이 입자간 상호연결성이 저하되어 광전변환효율이 저하되는 문제점을 해결할 수 있다[표 1]. 또한, 전도성 플라스틱 기판을 접착함으로써, 구부림이 가능한 플렉서블 염료감응형 태양전지를 제공할 수 있다.The flexible dye-sensitized solar cell of the present invention implements high photoelectric conversion efficiency by using a semiconductor electrode having excellent inter-particle interconnectivity through high temperature firing. The problem of lowering conversion efficiency can be solved [ Table 1 ]. In addition, by bonding a conductive plastic substrate, it is possible to provide a flexible dye-sensitized solar cell that can be bent.
이하, 본 발명을 실시예 및 실험예에 의하여 상세히 설명한다. Hereinafter, the present invention will be described in detail by Examples and Experimental Examples.
하기 실시예 및 실험예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐, 본 발명의 범위가 하기 실시예 및 실험예에 한정되는 것은 아니다.The following Examples and Experimental Examples are only illustrative of the present invention, and the scope of the present invention is not limited to the following Examples and Experimental Examples.
<실시예 1> ≪ Example 1 >
유리 기판 상에 스핀코팅법을 사용하여 트리메틸-1-클로로실란을 코팅하였다. 상기 트리메틸-1-클로로실란이 코팅된 유리 기판에 입경 25nm 크기의 TiO2 입자 페이스트를 닥터 블레이드 기법을 이용하여 도포하고, 450℃에서 30분간 소성하여 약 20㎛ 두께의 다공성 TiO2 막을 제작하였다. 상기 제조된 다공성 TiO2막을 신속히 유리 기판으로부터 분리하고, 분리된 다공성 TiO2막을 전도성 플라스틱 기판에 옮긴다. 상기 분리된 다공성 TiO2막과의 접착력을 좋게 하기 위하여, 전도성 플라스틱 기판에는 미리 실버페이스트를 입혀 준비하고, 접착력을 더욱 향상시키기 위해서 5 × 104 Ncm-2의 압력을 가해주었다. Trimethyl-1-chlorosilane was coated on the glass substrate using spin coating. A TiO 2 particle paste having a particle size of 25 nm was applied to the trimethyl-1-chlorosilane-coated glass substrate by using a doctor blade technique, and baked at 450 ° C. for 30 minutes to prepare a porous TiO 2 membrane having a thickness of about 20 μm. The prepared porous TiO 2 membrane is quickly separated from the glass substrate, and the separated porous TiO 2 membrane is transferred to the conductive plastic substrate. In order to improve adhesion to the separated porous TiO 2 membrane, the conductive plastic substrate was prepared by applying silver paste in advance, and a pressure of 5 × 10 4 Ncm −2 was applied to further improve adhesion.
이어, 반도체 전극이 형성된 기판을 0.3mM 농도의 시스-비스(이소티오시아네이토)비스(2,2'-바이피리딜-4,4'-디카르복실레이토)-루테늄(II)비스-테트라부틸암모늄(cis-bis(isothiocyanato)bis(2,2'-bipyridyl-4,4'-dicarboxylato)-ruthenium(II) bis-tetrabutylammonium, N719) 용액에 24시간 침지한 후 건조시켜, 상기 염료를 TiO2 표면에 흡착시켰다. 이후, 염료가 흡착된 TiO2층을 에탄올로 씻고 상온 건조하였다. 그 다음 전도성 플라스틱 기판에 백금을 코팅하여 상대전극을 제작하였다. 이어서, 상대전극과 반도체 전극이 대향하도록 배치한 뒤, 상대전극의 주변과 반도체 전극의 주변의 사이에 두께 60㎛의 열가소성 고분자 필름을 끼우고, 온도 100℃로 9초간 압착하고, 둘의 전극을 접합시켰다. 이때, 열가소성 고분자 필름은 반도체 전극과 대향전극이 접합되도록 하며, 액체전해질의 누수와 휘발을 방지하는 기능을 수행한다.Subsequently, the substrate having the semiconductor electrode formed thereon was cis-bis (isothiocyanato) bis (2,2'-bipyridyl-4,4'-dicarboxylate) -ruthenium (II) bis- at a concentration of 0.3 mM. The dye was immersed in a tetrabutylammonium (cis-bis (isothiocyanato) bis (2,2'-bipyridyl-4,4'-dicarboxylato) -ruthenium (II) bis-tetrabutylammonium, N719) solution for 24 hours and then dried. Adsorbed onto TiO 2 surface. After that, the dye-adsorbed TiO 2 layer was washed with ethanol and dried at room temperature. Then, a counter electrode was manufactured by coating platinum on the conductive plastic substrate. Subsequently, after the counter electrode and the semiconductor electrode are disposed to face each other, a thermoplastic polymer film having a thickness of 60 μm is sandwiched between the counter electrode and the periphery of the semiconductor electrode, and the two electrodes are pressed at a temperature of 100 ° C. for 9 seconds. Conjugation. At this time, the thermoplastic polymer film is bonded to the semiconductor electrode and the counter electrode, and serves to prevent leakage and volatilization of the liquid electrolyte.
다음으로, 두 전극 표면에 형성된 미세 구멍을 통하여 두 전극 사이의 공간에 전해질 용액을 충진하여 염료감응형 태양전지를 제작하였다. 상기 전해질 용액은 0.6M의 1,2-디메틸-3-프로필옥틸-이미다졸륨 아이오다이드, 0.2M LiI, 0.04M I2 및 0.2M 4-tert-부틸 피리딘을 아세토니트릴에 용해시킨 I3-/I-의 전해질 용액을 사용하였다.Next, a dye-sensitized solar cell was manufactured by filling an electrolyte solution in the space between the two electrodes through the fine pores formed on the two electrode surfaces. The electrolytic solution of 0.6
<비교예 1> Comparative Example 1
전도성 플라스틱 기판에 저온 소성용 TiO2를 사용하여, 종래 저온 소성법에 의해 반도체 전극을 제조한 것을 제외하고는, 상기 실시예 1과 동일한 방법을 수행하여 염료감응형 태양전지를 제조하였다.A dye-sensitized solar cell was manufactured in the same manner as in Example 1, except that TiO 2 for low-temperature firing was used for the conductive plastic substrate, except that the semiconductor electrode was manufactured by conventional low-temperature firing.
<비교예 2> Comparative Example 2
다공성 TiO2막 제작 시, 고온 소성 후 유리기판으로부터 분리하는 과정을 생략하고, 전도성 유리기판에서 종래의 고온 소성법에 의해 다공성 TiO2막을 제작하는 것을 제외하고는, 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 수행하여 염료감응형 태양전지를 제조하였다. When fabricating the porous TiO 2 membrane, the process of separating from the glass substrate after high temperature firing is omitted, and the same method as in Example 1 is performed except that the porous TiO 2 membrane is manufactured on the conductive glass substrate by a conventional high temperature firing method. To perform a dye-sensitized solar cell was prepared.
<실험예 1> 광전 소자의 특성 평가Experimental Example 1 Evaluation of Characteristics of Optoelectronic Devices
상기 실시예 1에서 제조된 소자의 광전효율을 측정하기 위하여, 광전압 및 광전류 를 측정하였다. 광원으로는 제논 램프(Xenon lamp, Oriel)를 사용하고, 측정된 광전류 전압 곡선으로부터 계산된 전류밀도(Isc), 전압(Voc) 및 충진계수(fill factor,FF)를 하기 수학식 1의 광전환 효율 계산식에 의해 산출하여, 그 결과를 하기 표 1에 나타내었다.In order to measure the photoelectric efficiency of the device manufactured in Example 1, the photovoltage and photocurrent were measured. Xenon lamp (Oriel) is used as the light source, and the current density (I sc ), the voltage (V oc ), and the fill factor (FF) calculated from the measured photocurrent voltage curves are represented by
(상기에서, Voc는 전압, Isc는 전류밀도, FF는 충진계수(fill factor,)이고, Pinc는 100mw/cm2(1sun)이다.) ( Voc is the voltage, I sc is the current density, FF is the fill factor, and P inc is 100mw / cm 2 (1sun).)
상기 표 1에서 보이는 바와 같이, 실시예 1에서 제조된 염료감응형 태양전지는 고온 소성에 의해 형성된 반도체 전극과 플렉서블 전도성 플라스틱 기판과 접착하여 유연한 성질을 가지면서도, 종래 전도성 유리기판에 형성된 반도체전극을 구비한 염료감응형 태양전지 대비 대등한 결과로서, 우수한 광전변환효율을 확인하였다.As shown in Table 1, the dye-sensitized solar cell manufactured in Example 1 adheres to a semiconductor electrode formed by high temperature firing and a flexible conductive plastic substrate, and has a flexible property, but also has a semiconductor electrode formed on a conventional conductive glass substrate. As a result comparable to the dye-sensitized solar cell provided, excellent photoelectric conversion efficiency was confirmed.
구체적으로는, 전도성 플라스틱 기판에 저온 소성용 TiO2를 사용한 비교예 1에서 제조된 염료감응형 태양전지는 실시예 1의 경우보다 광전변환효율이 거의 절반 수준으로 확인되었다. 이러한 결과는 비교예 1의 경우, 전도성 플라스틱 기판을 사용하되, 저온 소성하여 염료감응형 태양전지를 제조함으로써, 상기 저온 소성에 의해 TiO2의 네킹(necking)현상이 저하되므로 광전변환효율이 저하되는 것이다.Specifically, the dye-sensitized solar cell manufactured in Comparative Example 1 using TiO 2 for low-temperature firing on a conductive plastic substrate was found to have a photoelectric conversion efficiency almost half that of Example 1. In the case of Comparative Example 1, a conductive plastic substrate is used, but the dye-sensitized solar cell is manufactured by low-temperature firing, so that the necking phenomenon of TiO 2 is reduced by the low-temperature firing, thereby reducing the photoelectric conversion efficiency. will be.
이때, 실시예 1의 염료감응형 태양전지의 광전변환효율은 종래의 고온 소성을 통해 전도성 유리기판에 반도체 전극을 형성한 비교예 2보다는 낮지만, 플라스틱 기판에 형성된 점을 감안할 때, 비교적 높은 효율이라고 할 수 있다.At this time, the photoelectric conversion efficiency of the dye-sensitized solar cell of Example 1 is lower than that of Comparative Example 2 in which a semiconductor electrode is formed on a conductive glass substrate through conventional high temperature firing, but considering the fact that it is formed on a plastic substrate, the efficiency is relatively high. It can be said.
상기에서 살펴본 바와 같이, 본 발명은 전도성 유리기판에 나노입자 산화물 페이스트를 도포하고 고온 소성 공정을 통해 반도체 전극을 형성한 후 분리하여 이를 전도성 플라스틱 기판에 접착한 반도체 전극을 제공하였다. As described above, the present invention provides a semiconductor electrode in which a nanoparticle oxide paste is applied to a conductive glass substrate, a semiconductor electrode is formed through a high temperature baking process, and then separated and adhered to a conductive plastic substrate.
본 발명의 반도체 전극은 고온 소성에 의해 입자간 상호연결성이 우수하므로, 종래 저온 소성으로 제작되어 입자간 상호연결성이 저하되는 문제점을 해결할 수 있고, 유연한 플라스틱 기판과 접착함으로써, 구부림이 가능한 플렉서블 염료감응형 태양전지를 제공할 수 있다. Since the semiconductor electrode of the present invention is excellent in inter-particle interconnection by high temperature firing, it is possible to solve the problem of low interconnection between particles produced by conventional low-temperature firing and to bend by flexible plastic substrate, thereby allowing flexible dye-sensitization. It can provide a type solar cell.
이상에서 본 발명은 기재된 구체예에 대해서만 상세히 설명되었지만 본 발명의 기술사상 범위 내에서 다양한 변형 및 수정이 가능함은 당업자에게 있어서 명백한 것이며, 이러한 변형 및 수정이 첨부된 특허청구범위에 속함은 당연한 것이다. While the invention has been shown and described with reference to certain exemplary embodiments thereof, it will be understood by those skilled in the art that various changes and modifications may be made without departing from the spirit and scope of the invention as defined by the appended claims.
도 1은 본 발명의 전도성 플라스틱 기판이 접착된 반도체 전극 제조방법의 공정도이고, 1 is a process diagram of a method of manufacturing a semiconductor electrode bonded to a conductive plastic substrate of the present invention,
도 2는 본 발명에 따른 플렉서블 염료감응형 태양전지를 도시한 모식도이다. Figure 2 is a schematic diagram showing a flexible dye-sensitized solar cell according to the present invention.
<도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명><Explanation of symbols for the main parts of the drawings>
1 : 플라스틱 기판1: plastic substrate
2 : 전도성 기판2: conductive substrate
3 : 반도체 전극3: semiconductor electrode
4 : 광염료층4: photo dye layer
5 : 액체전해질5: liquid electrolyte
6 : 백금 상대전극6: platinum counter electrode
10: 플렉서블 반도체 전극10: flexible semiconductor electrode
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|---|---|---|---|---|
| CN105185914A (en) * | 2015-10-19 | 2015-12-23 | 福州大学 | Organic photovoltaic cell with active layer doped with upper-conversion material, and preparation method thereof |
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| KR20070059794A (en) * | 2005-12-07 | 2007-06-12 | 삼성전자주식회사 | Method for preparing a flexible semiconductor electrode, semiconductor electrode prepared by the same and solar cell using the same |
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