KR100982771B1 - The method of producing syngas and/or hydrogen and manufacturing method of apparatus therefor - Google Patents

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Abstract

본 발명은 합성가스 및 수소 생성방법과 이를 위한 반응시스템의 제조방법에 관한 것으로, 본 발명의 일실시예는 세라믹 재질의 제1 다공성 허니컴 모노리스 담체 내부에 광촉매 물질을 코팅하는 단계, 전도성 금속메쉬 또는 금속막을 제1 다공성 허니컴 모노리스 담체의 전단과 후단에 밀착시켜 설치하는 단계, 제1 다공성 허니컴 모노리스 담체를 제1 케이스에 내장하는 단계, 세라믹 재질의 제2 다공성 허니컴 모노리스 담체 내부에 개질촉매 물질을 코팅하는 단계, 제2 다공성 허니컴 모노리스 담체를 제2 케이스에 내장하는 단계, 및 제2 케이스를 전기로 내에 설치하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 합성가스 및 수소 생성용 연료개질 반응시스템의 제조방법을 제공한다.The present invention relates to a method for producing syngas and hydrogen and a method for producing a reaction system for the same. An embodiment of the present invention includes coating a photocatalytic material inside a first porous honeycomb monolith carrier made of ceramic, a conductive metal mesh or Installing a metal film in close contact with the front and rear ends of the first porous honeycomb monolith carrier, embedding the first porous honeycomb monolith carrier in the first case, and coating the reforming catalyst material inside the second porous honeycomb monolith carrier made of ceramic A method of manufacturing a fuel reforming reaction system for syngas and hydrogen generation, comprising the steps of: embedding a second porous honeycomb monolith carrier in a second case, and installing the second case in an electric furnace. to provide.

합성가스, 수소, 연료개질, 광촉매, 담체, 플라즈마, 개질촉매, 케이스 Syngas, hydrogen, fuel reforming, photocatalyst, carrier, plasma, reforming catalyst, case

Description

합성가스 및 수소 생성방법과 이를 위한 반응시스템의 제조방법{THE METHOD OF PRODUCING SYNGAS AND/OR HYDROGEN AND MANUFACTURING METHOD OF APPARATUS THEREFOR}Synthesis gas and hydrogen generation method and manufacturing method of reaction system for the same {THE METHOD OF PRODUCING SYNGAS AND / OR HYDROGEN AND MANUFACTURING METHOD OF APPARATUS THEREFOR}

본 발명은 합성가스 및 수소 생성방법과 이를 위한 반응시스템의 제조방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 연료가스 활성화용 플라즈마 반응영역과 개질영역이 결합되어, 에너지 절약과 합성가스 및 수소 수율 향상의 효과가 있는, 합성가스 및 수소 생성방법과 이를 위한 반응시스템의 제조방법에 관한 것이다.The present invention relates to a method for producing syngas and hydrogen and a method for producing a reaction system for the same. More specifically, the plasma reaction region and the reforming region for fuel gas activation are combined, thereby saving energy and improving syngas and hydrogen yield. The present invention relates to a method for producing syngas and hydrogen and a method for producing a reaction system therefor.

비평형 플라즈마(non-equilibrium plasma)에서는 기체들이 고에너지 전자와의 충돌에 의해서 화학적으로 여기되거나 직접 분해될 수 있고, 반응 기체의 온도는 상대적으로 낮은 상태를 유지한다. 그러나, 플라즈마 공정은 촉매공정보다 비선택적이다.In non-equilibrium plasmas, gases can be chemically excited or directly decomposed by collisions with high-energy electrons, and the temperature of the reaction gas remains relatively low. However, the plasma process is non-selective than the catalytic process.

한편, 촉매반응에서는 선택적이나, 특정 반응물 조성, 활성촉매 및 고온의 반응온도 등을 요구한다. On the other hand, catalytic reactions are selective, but require a specific reactant composition, an active catalyst and a high temperature reaction temperature.

따라서, 저온 플라즈마와 결합된 선택적 촉매반응은 종래의 촉매반응효율을 상승시킬 수 있을 것으로 기대된다.Therefore, the selective catalytic reaction combined with the low temperature plasma is expected to increase the conventional catalytic reaction efficiency.

일반적으로, 광촉매를 구성하는 반도체 물질은 자외선 영역의 파장이 존재하면 고에너지 전자(electron, ecb -)와 정공(hole, hvb +)을 발생시킴으로써 산화와 환원 반응이 동시에 일어나는 광반응을 유도하게 된다. 이러한 광반응은 주로 대기 및 폐수 정화에 응용되고 있다.In general, the semiconductor material constituting the photocatalyst generates a high energy electron (electron, e cb − ) and a hole (h vb + ) in the presence of a wavelength in the ultraviolet region, thereby inducing a photoreaction in which oxidation and reduction reactions occur simultaneously. Done. This photoreaction is mainly applied to air and wastewater purification.

플라즈마 반응과 광촉매 반응의 상승효과에 의해 오염물질 처리효율을 극대화시킨 선행기술로는 국내공개특허 제2003-0088710호(2003. 11. 20, 발명의 명칭 : 플라즈마 및 촉매/광촉매 혼합일체형 유해가스정화장치)가 있다.Prior art that maximizes pollutant treatment efficiency by synergistic effect of plasma reaction and photocatalytic reaction is disclosed in Korean Patent Laid-Open Publication No. 2003-0088710 (2003.11.20, Name of the Invention: Plasma and Catalyst / Photocatalyst Mixed Integral Hazardous Gas Purification). Device).

이 "플라즈마 및 촉매/광촉매 혼합일체형 유해가스정화장치"는 광촉매 광원으로 수명이 짧고 소모되는 에너지의 75% 이상이 열에너지로 소비되는 단점을 갖고 있는 자외선 전구를 저온 플라즈마로 대체 사용함으로써 오염물질 처리효율을 극대화시킬 수 있었다.This "Plasma and Catalyst / Photocatalyst Hybrid Integral Hazardous Gas Purification System" is a photocatalyst light source that has a short lifespan and consumes more than 75% of the energy consumed by thermal energy. Could be maximized.

또한, 국내공개특허 제2007-0064688호(2007. 06. 22, 발명의 명칭 : 부채꼴형 플라즈마 수소생산 개질기)는 저온 플라즈마가 적용된 부채꼴형 플라즈마 개질기에 관한 것으로, 축대칭으로 마주보는 전극의 가장 가까운 부분에서 연료가스가 이온화되면서 방전이 시작되어 연료가스의 흐름 방향으로 부채꼴 형태의 매우 안정적인 방전 플라즈마를 형성한다. In addition, Korean Patent Publication No. 2007-0064688 (2007. 06. 22, Name of the invention: fan-shaped plasma hydrogen production reformer) relates to a fan-shaped plasma reformer to which a low-temperature plasma is applied, the closest of the electrode facing in axisymmetric As the fuel gas is ionized at the portion, the discharge is started to form a very stable discharge plasma having a fan shape in the flow direction of the fuel gas.

이 "부채꼴형 플라즈마 수소생산 개질기"는 연료 개질시 카본 블랙의 생성을 없애고 고농도 수소를 포함한 합성가스의 생성을 위하여 수증기 및 이산화탄소 개 질과 연계되고, 발생된 합성가스를 촉매반응기에서 2차 개질 반응하여 수소의 생성을 높일 수 있다.This "stage plasma hydrogen production reformer" is linked with steam and carbon dioxide reforming to eliminate the formation of carbon black during fuel reforming and to produce syngas containing high concentration of hydrogen. This can increase the production of hydrogen.

그러나, 이러한 플라즈마 개질 반응은 2kW 고전압 직류전원을 사용하여 약 630℃의 고온에서 일어나고, 구형촉매(Ni/Al2O3 ; 0.5cm dia.)를 사용하여 2차 개질 반응함으로써, 고온 및 고전력으로 인해 에너지효율이 낮고 시스템구성이 복잡하다. However, this plasma reforming reaction takes place at a high temperature of about 630 ° C. using a 2 kW high voltage DC power supply and spherical catalyst (Ni / Al 2 O 3). ; Secondary reforming reaction using 0.5cm dia.) Results in low energy efficiency and complicated system configuration due to high temperature and high power.

본 발명의 일실시예는, 광촉매 물질이 내부에 코팅되고 전극이 일체형으로 형성된 연료가스 활성화용 플라즈마 반응영역과 개질영역이 결합된 합성가스 및 수소생성용 연료개질 반응시스템 및 그 제조방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 광촉매를 코팅한 세라믹 허니컴 모노리스 담체 양 단면의 단위셀 개방부를 전도성 금속메쉬 혹은 금속막으로 연결 후 고전압을 인가하여 저온 플라즈마를 발생시키고, 저온 플라즈마 내에 발생한 자외선을 이용하여 단위셀 벽면에 코팅된 광촉매를 여기시켜 높은 에너지를 갖는 전자와 충돌하는 연료가스가 반응성이 강한 이온 및 라디칼 등으로 되고, 연속되는 개질반응영역에서 합성가스 및 수소생성 효율을 증가시키는 연료개질 반응시스템 및 그 제조방법과 관련된다.An embodiment of the present invention relates to a fuel reforming reaction system for syngas and hydrogen generation, and a method of manufacturing the same, in which a photocatalytic material is coated therein and an electrode is integrally formed with a fuel gas activation plasma reaction region and a reforming region. In more detail, the unit cell openings of both ends of the ceramic honeycomb monolith carrier coated with a photocatalyst are connected with a conductive metal mesh or a metal film, and then a high voltage is applied to generate a low temperature plasma. A fuel reforming reaction system for producing a fuel gas colliding with a photocatalyst coated with high energy to become highly reactive ions and radicals, and increasing the efficiency of syngas and hydrogen production in a continuous reforming reaction zone, and the manufacture thereof It is related to the method.

또한, 본 발명의 일실시예는 전류소모가 거의 없어 에너지 효율이 높고, 이동용 및 발전용 연료전지 시스템에 장착이 가능한 수소 발생기와 관련된다.In addition, an embodiment of the present invention is related to a hydrogen generator that is high in energy efficiency with little current consumption and can be mounted in a fuel cell system for mobile and power generation.

또한, 본 발명의 일실시예는 소량의 촉매 및 광촉매 물질을 사용하여 수소를 생산하는 방법 및 그 장치와 관련된다.One embodiment of the present invention also relates to a method and apparatus for producing hydrogen using a small amount of catalyst and photocatalytic material.

본 발명의 일실시예는, 세라믹 재질의 제1 다공성 허니컴 모노리스 담체 내부에 광촉매 물질을 코팅하는 단계와, 전도성 금속메쉬 또는 금속막을 제1 다공성 허니컴 모노리스 담체의 전단과 후단에 밀착시켜 설치하는 단계와, 제1 다공성 허니컴 모노리스 담체를 제1 케이스에 내장하는 단계와, 세라믹 재질의 제2 다공성 허니컴 모노리스 담체 내부에 개질촉매 물질을 코팅하는 단계와, 제2 다공성 허니컴 모노리스 담체를 제2 케이스에 내장하는 단계, 및 제2 케이스를 전기로 내에 설치하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 합성가스 및 수소 생성용 연료개질 반응시스템의 제조방법을 제공한다.One embodiment of the present invention, the step of coating the photocatalyst material inside the first porous honeycomb monolith carrier of ceramic material, the step of installing the conductive metal mesh or metal film in close contact with the front and rear ends of the first porous honeycomb monolith carrier and And embedding the first porous honeycomb monolith carrier in the first case, coating the reforming catalyst material inside the second porous honeycomb monolith carrier made of ceramic material, and embedding the second porous honeycomb monolith carrier in the second case. It provides a method for producing a fuel reforming reaction system for syngas and hydrogen generation comprising the step of, and installing the second case in an electric furnace.

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이때, 제1 다공성 허니컴 모노리스 담체를 제1 케이스에 내장하는 단계는, 제1 다공성 허니컴 모노리스 담체의 외벽과 제1 케이스의 내벽 사이에 절연체인 제1 완충매트를 삽입하는 단계를 더 포함할 수 있다.In this case, the step of embedding the first porous honeycomb monolith carrier in the first case may further include inserting a first buffer mat, which is an insulator, between the outer wall of the first porous honeycomb monolith carrier and the inner wall of the first case. .

또한, 제2 다공성 허니컴 모노리스 담체를 제2 케이스에 내장하는 단계는, 제2 다공성 허니컴 모노리스 담체의 외벽과 제2 케이스의 내벽 사이에 절연체인 제2 완충매트를 삽입하는 단계를 더 포함할 수 있다.The embedding of the second porous honeycomb monolith carrier in the second case may further include inserting a second buffer mat, which is an insulator, between the outer wall of the second porous honeycomb monolith carrier and the inner wall of the second case. .

또한, 본 발명의 일실시예는 광촉매 물질이 내부에 코팅된 제1 다공성 허니컴 모노리스 담체의 양단에 고전압을 인가하여 저온 플라즈마를 발생시키는 제1단계와, 제1 다공성 허니컴 모노리스 담체의 내부에 연료가스를 통과시켜 연료가스를 활성화시키는 제2단계와, 제2단계를 거쳐 활성화된 연료가스를 개질촉매가 코팅된 제2 다공성 허니컴 모노리스 담체의 내부를 통과시킴으로써 개질반응에 의해 합성가스 및 수소를 생성하는 제3단계를 포함하는 합성가스 및 수소 생성방법을 제공한다.In addition, an embodiment of the present invention is a first step of generating a low-temperature plasma by applying a high voltage to both ends of the first porous honeycomb monolith carrier coated with a photocatalytic material therein, and a fuel gas inside the first porous honeycomb monolith carrier A second step of activating the fuel gas by passing through and through the inside of the second porous honeycomb monolith carrier coated with the reforming catalyst through the activated fuel gas through the second step to generate syngas and hydrogen by reforming reaction It provides a synthesis gas and hydrogen generating method comprising a third step.

본 발명의 일실시예에 의하면, 종래의 개질촉매 반응시스템에 저전력으로 연료가스를 활성화시킬 수 있는 저온 플라즈마/광촉매 반응시스템을 도입함으로써 종래의 개질촉매 반응시스템의 개질반응 온도(특히, 스팀개질반응)에 소요되는 높은 에너지를 절약할 수 있을 뿐만 아니라 합성가스 및 수소수율을 향상시킬 수 있다.According to one embodiment of the present invention, a reforming reaction temperature (particularly, steam reforming reaction) of a conventional reforming catalyst reaction system is introduced by introducing a low temperature plasma / photocatalytic reaction system capable of activating fuel gas at low power into the reforming reaction system. In addition to saving the high energy required, the syngas and hydrogen yield can be improved.

또한, 다공성 세라믹 허니컴 모노리스 담체에 광촉매 물질을 코팅하고, 전도성 금속메쉬 혹은 금속막으로 담체의 단위셀의 양단에 밀착시키고, 고전압을 인가하여 저온 플라즈마를 발생시켜 단위셀 안에 코팅된 광촉매 물질을 활성화시켜 연료가스의 활성화(즉, 이온 및 라디칼 형성)를 유도하여 저온에서 연료개질반응을 통해 높은 수율의 합성가스 및 수소를 생산할 수 있는 효과가 있다.In addition, the photocatalytic material is coated on the porous ceramic honeycomb monolith carrier, and the conductive metal mesh or metal film is adhered to both ends of the unit cell of the carrier, and a high voltage is applied to generate a low temperature plasma to activate the photocatalytic material coated in the unit cell. By inducing the activation of fuel gas (that is, the formation of ions and radicals), it is possible to produce high yields of syngas and hydrogen through fuel reforming at low temperatures.

또한, 저온 플라즈마를 광촉매가 코팅된 다공성 세라믹 허니컴 모노리스 담체 내부에 발생시킴으로써, 플라즈마의 산화력과 플라즈마에 의해서 광촉매로부터 방출된 자외선으로 연료가스를 활성화하는데 직접 이용할 수 있으므로 에너지 소모가 적고 시스템 구성이 간단해지는 이점이 있다.In addition, by generating a low-temperature plasma inside the photocatalyst-coated porous ceramic honeycomb monolith carrier, it can be directly used to activate the fuel gas with the oxidation power of the plasma and the ultraviolet light emitted from the photocatalyst by the plasma, thereby reducing energy consumption and simplifying system configuration. There is an advantage.

또한, 저온 플라즈마/광촉매 반응시스템에서 활성화된 연료가스는 연료개질 촉매가 코팅된 개질촉매 반응시스템에서 종래의 연료개질 시스템보다 낮은 반응온도에서 높은 합성가스 및 수소수율을 얻을 수 있어 에너지 소모가 더욱 절감되는 효과가 있다.In addition, the fuel gas activated in the low temperature plasma / photocatalytic reaction system can obtain a higher synthesis gas and hydrogen yield at a lower reaction temperature than the conventional fuel reforming system in the reforming reaction system coated with the fuel reforming catalyst, thereby further reducing energy consumption. It is effective.

이하에서는 첨부된 도면의 바람직한 실시예를 들어 본 발명을 상세하게 설명한다. 도 1은 본 발명의 일실시예에 따른 합성가스 및 수소생성용 연료개질 반응시스템을 도시한 개략도, 도 2는 본 발명의 일실시예에 따라 광촉매가 내부에 코팅된 저온 플라즈마/광촉매 반응시스템을 도시한 개략도, 도 3은 본 발명의 일실시예에 따라 광촉매가 내부에 코팅된 제1 다공성 허니컴 모노리스 담체를 도시한 단면도 및 확대도, 도 4는 본 발명의 일실시예에 따라 개질촉매가 내부에 코팅되고 전기로에 의해 가열되는 개질촉매 반응시스템을 도시한 개략도, 도 5는 본 발명의 일실시예에 따라 개질촉매가 내부에 코팅된 제2 다공성 허니컴 모노리스 담체를 도시한 단면도 및 확대도이다.Hereinafter, the present invention will be described in detail with reference to preferred embodiments of the accompanying drawings. 1 is a schematic diagram showing a fuel reforming reaction system for syngas and hydrogen generation according to an embodiment of the present invention, and FIG. 2 is a low temperature plasma / photocatalyst reaction system coated with a photocatalyst according to an embodiment of the present invention. 3 is a cross-sectional view and an enlarged view of a first porous honeycomb monolith carrier coated with a photocatalyst in accordance with an embodiment of the present invention, Figure 4 is a reforming catalyst in accordance with an embodiment of the present invention 5 is a cross-sectional view and an enlarged view illustrating a second porous honeycomb monolith carrier coated with a reforming catalyst therein according to an embodiment of the present invention.

도 1에 도시된 바와 같이, 본 발명의 일실시예에 따른 합성가스 및 수소생성용 연료개질 반응시스템(1)은 크게 제1 다공성 허니컴 모노리스 담체(104)가 내장된 저온 플라즈마/광촉매 반응시스템(11)과 제2 다공성 허니컴 모노리스 담체(204)가 내장된 개질촉매 반응시스템(12)으로 구분되며, 연료저장기(13), 공기 혹은 이산화탄소 저장기(14), 연료가스와 물, 공기, 이산화탄소 및 이들 중 적어도 하나 또는 둘 이상의 혼합가스가 기화 및 혼합되는 기화기/혼합기(17), 스팀개질용 물을 물탱크(15)로부터 제공하는 연동펌프(16), 전원공급장치(18), 합성가스 및 수소 저장기(19)를 포함할 수 있다.As shown in FIG. 1, the fuel reforming reaction system 1 for syngas and hydrogen generation according to an embodiment of the present invention is largely a low-temperature plasma / photocatalytic reaction system having a first porous honeycomb monolith carrier 104 embedded therein ( 11) and the reforming catalyst reaction system 12 having the second porous honeycomb monolith carrier 204 embedded therein, the fuel reservoir 13, the air or carbon dioxide reservoir 14, fuel gas and water, air, carbon dioxide And a vaporizer / mixer 17 in which at least one or two or more of the mixed gases are vaporized and mixed, a peristaltic pump 16 for supplying steam reforming water from the water tank 15, a power supply device 18, syngas And a hydrogen reservoir 19.

도 2에 도시된 바와 같이, 본 발명의 일실시예에 따른 합성가스 및 수소생성용 연료개질 반응시스템(1)의 저온 플라즈마/광촉매 반응시스템(11)은, 제1 다공성 허니컴 모노리스 담체(104)가 실리카 혹은 금속재질의 제1 케이스(108)에 내장되는 형태로 구성된다.As shown in FIG. 2, the low-temperature plasma / photocatalytic reaction system 11 of the fuel reforming reaction system 1 for syngas and hydrogen generation according to an embodiment of the present invention includes a first porous honeycomb monolith carrier 104. Is formed in a form embedded in the first case 108 of silica or metal material.

여기서, 제1 다공성 허니컴 모노리스 담체(104)는 통상의 세라믹을 압출한 것으로서, 삼각형, 사각형, 오각형, 육각형 및 원형 등 다양한 단위셀(110) 단면형상으로 제작될 수 있으며, 도 2와 도 3에는 일실시예로서 사각형의 단면형상을 가진 단위셀(110)을 도시하였다.Here, the first porous honeycomb monolith carrier 104 is a conventional ceramic extruded, it can be manufactured in a variety of cross-sectional shape of the unit cell 110, such as triangle, square, pentagonal, hexagonal and circular, shown in Figures 2 and 3 As an example, a unit cell 110 having a rectangular cross-sectional shape is illustrated.

다시 말하자면, 본 발명의 일실시예에 따른 제1 다공성 허니컴 모노리스 담체(104)는 다양한 단면형상을 가지고 양단부가 개방된 단위셀(110)들의 일체형 집합체이다.In other words, the first porous honeycomb monolith carrier 104 according to an embodiment of the present invention is an integrated assembly of unit cells 110 having various cross-sectional shapes and open at both ends.

이때, 제1 다공성 허니컴 모노리스 담체(104)의 내부면은 플라즈마 광원에 의하여 활성화되는 광촉매 물질(111)로 코팅 처리된다. 코팅공정은 광촉매 물질(111) 성분이 용해된 용액에 제1 다공성 허니컴 모노리스 담체(104)를 침지시키는 통상의 공정을 이용할 수 있다.In this case, the inner surface of the first porous honeycomb monolith carrier 104 is coated with a photocatalytic material 111 activated by a plasma light source. The coating process may use a conventional process of immersing the first porous honeycomb monolith carrier 104 in a solution in which the photocatalytic material 111 is dissolved.

또한, 제1 다공성 허니컴 모노리스 담체(104)의 내부면에 코팅되는 광촉매 물질(111)은 Bi2O3, CdS, CeO2, Cr2O3, Fe2O3, HfO2, In2O3, La2O3, Mn2O3, Nb2O5, SiC, SnO2, SrTiO3, Ta2O5, TiO2, V2O2, WO3, Y2O3, ZnO, ZrO2, 및 이들 중 하나 또는 둘 이상의 혼합물 중에서 선택될 수 있다.In addition, the photocatalytic material 111 coated on the inner surface of the first porous honeycomb monolith carrier 104 may be formed of Bi 2 O 3 , CdS, CeO 2 , Cr 2 O 3 , Fe 2 O 3 , HfO 2 , In 2 O 3 , La 2 O 3 , Mn 2 O 3 , Nb 2 O 5 , SiC, SnO 2 , SrTiO 3 , Ta 2 O 5 , TiO 2 , V 2 O 2 , WO 3 , Y 2 O 3 , ZnO, ZrO 2 , And one or a mixture of two or more thereof.

이러한 광촉매 물질은 특정 파장의 빛에 의해 여기되며, 이러한 과정은 광촉매 물질에 조사된 플라즈마에 의해 발생된 특정 파장의 빛(예를 들면, 자외선)이 광촉매 물질에 조사되면 전자(e-) 및 정공(h+)이 발생하고, 이러한 전자 및 정공은 반응가스 중의 O2, H2O 및 CO2 중 하나 혹은 이들 성분들이 조합된 가스에 반응을 일으켜 광촉매 표면에 슈퍼옥사이드음이온(O2 -)과 수산라디칼(-OH or OH-) 2종의 활성산소 혹은 이들에 의해서 활성화된 연료가스종(예를 들면, 연료가스로부터 분해된 활성 이온 및 라디칼)들을 생성시킨다.These photocatalytic materials are excited by light of a particular wavelength, and this process involves electrons (e − ) and holes when light of a particular wavelength (eg, ultraviolet light) generated by the plasma irradiated onto the photocatalytic material is irradiated onto the photocatalytic material. (h + ) is generated, and these electrons and holes react with one of O 2 , H 2 O, and CO 2 or a combination of these components in the reaction gas to produce superoxide anion (O 2 − ) and thereby generating activated by free radicals, or those of two kinds of fuel gas (for example, the active ions and radicals decomposed from the fuel gas) hydroxyl radical (-OH or OH).

상술한 바와 같은 원리로 광촉매 물질(111)을 제1 다공성 허니컴 모노리스 담체(104)의 각 단위셀(110) 내부면에 코팅한 다음, 전기 전도성이 우수하며 열적 안정성이 있는 전도성 금속메쉬 혹은 금속막(103)을 사용하여 제1 다공성 허니컴 모노리스 담체(104)의 단위셀(110)의 전단과 후단에 각각 밀착시킨다.As described above, the photocatalyst material 111 is coated on the inner surface of each unit cell 110 of the first porous honeycomb monolith carrier 104, and then a conductive metal mesh or metal film having excellent electrical conductivity and thermal stability. Using 103, the first porous honeycomb monolith carrier 104 is brought into close contact with the front and rear ends of the unit cell 110, respectively.

상술한 바와 같은 구성으로 이루어지는 본 발명의 일실시예에 따른 제1 다공성 허니컴 모노리스 담체(104)는, 도 2에 도시된 바와 같이, 실리카 혹은 금속재질의 제1 케이스(108)에 내장된다. As shown in FIG. 2, the first porous honeycomb monolith carrier 104 according to the embodiment of the present invention having the configuration as described above is embedded in the first case 108 of silica or metal material.

즉, 연료가스 유입구(101) 및 출구(102)가 형성된 제1 케이스(108)에 연료가 스가 흐르는 방향과 동일한 방향으로 각각의 단위셀(110)의 길이방향이 배열되도록, 제1 다공성 허니컴 모노리스 담체(104)가 내장되는 것이다.That is, the first porous honeycomb monolith is arranged such that the longitudinal direction of each unit cell 110 is arranged in the same direction as the fuel flowing in the first case 108 having the fuel gas inlet 101 and the outlet 102 formed therein. The carrier 104 is built.

또한, 상기 제1 케이스(108)에 내장되는 제1 다공성 허니컴 모노리스 담체(104)의 외벽과 제1 케이스(108)의 내벽 사이에는 충격으로부터 제1 다공성 허니컴 모노리스 담체(104)를 보호할 수 있도록, 완충역할을 하는 제1 완충매트(107)가 삽입되며, 이 제1 완충매트(107)는 고온에서 견딜 수 있는 석면 또는 운모와 같은 절연재질의 섬유질 재료를 이용하게 된다.In addition, between the outer wall of the first porous honeycomb monolith carrier 104 embedded in the first case 108 and the inner wall of the first case 108 to protect the first porous honeycomb monolith carrier 104 from impact. The first buffer mat 107, which acts as a buffer, is inserted, and the first buffer mat 107 is made of an insulating fibrous material such as asbestos or mica that can withstand high temperatures.

한편, 제1 다공성 허니컴 모노리스 담체(104)의 양단에 밀착된 전도성 금속메쉬 혹은 금속막(103)과 일체형으로 연결된 동일재질의 금속와이어(109)는 제1 케이스(108)와 절연된 상태로 관통하여 고전압을 공급할 수 있는 전원공급부(105)와 연결하여 광반응을 유도한다. On the other hand, the metal wire 109 of the same material connected integrally with the conductive metal mesh or the metal film 103 in close contact with both ends of the first porous honeycomb monolith carrier 104 penetrates insulated from the first case 108. It is connected to the power supply 105 that can supply a high voltage to induce a photoreaction.

또한, 전원공급부(105)는 오실로스코프(106)와 연결하여 광반응에 사용된 플라즈마 전력을 측정하게 된다.In addition, the power supply unit 105 is connected to the oscilloscope 106 to measure the plasma power used for the photoreaction.

도 4에 도시된 바와 같이, 본 발명의 일실시예에 따른 합성가스 및 수소생성용 연료개질 반응시스템(1)의 개질촉매 반응시스템(12)은 제2 다공성 허니컴 모노리스 담체(204)가 실리카 혹은 금속재질의 제2 케이스(206)에 내장되는 형태로 구성된다.As shown in FIG. 4, the reforming catalyst reaction system 12 of the fuel reforming reaction system 1 for syngas and hydrogen generation according to an embodiment of the present invention may include silica or a second porous honeycomb monolith carrier 204. It is configured to be embedded in the second case 206 of a metal material.

도 5에 도시된 바와 같이, 연료개질촉매가 코팅된 제2 다공성 허니컴 모노리스 담체(204)는 통상의 세라믹을 압출하여 제작한 것으로, 삼각형, 사각형, 오각 형, 육각형 및 원형 등 다양한 단위셀(213) 단면형상으로 제작될 수 있으며, 도 5에는 일실시예로서 사각형의 단면형상을 가진 단위셀(213)을 도시하였다.As illustrated in FIG. 5, the second porous honeycomb monolith carrier 204 coated with a fuel reforming catalyst is manufactured by extruding a conventional ceramic, and includes various unit cells 213 including triangle, square, pentagon, hexagon, and circle. The unit cell 213 has a rectangular cross-sectional shape as an embodiment.

다시 말하자면, 본 발명의 일실시예에 따른 제2 다공성 허니컴 모노리스 담체(204)는 다양한 단면형상을 가지고 양단부가 개방된 단위셀(213)들의 일체형 집합체이다.In other words, the second porous honeycomb monolith carrier 204 according to an embodiment of the present invention is an integrated assembly of unit cells 213 having various cross-sectional shapes and open at both ends.

제2 다공성 허니컴 모노리스 담체(204)의 내부면은 연료개질을 위한 개질촉매 물질(214)로 코팅 처리된다. 이때, 코팅공정은 개질촉매 물질(214) 성분이 용해된 용액에 제2 다공성 허니컴 모노리스 담체(204)를 침지시키는 통상의 공정을 이용할 수 있다.The inner surface of the second porous honeycomb monolith carrier 204 is coated with a reforming catalyst material 214 for fuel reforming. In this case, the coating process may use a conventional process of immersing the second porous honeycomb monolith carrier 204 in a solution in which the modified catalyst material 214 is dissolved.

또한, 제2 다공성 허니컴 모노리스 담체(204)의 내부면에 코팅되는 연료개질촉매 물질은 Al2O3, CeO2, Cr2O3, La2O3, MgO, SiO2, SrO2, TiO2, ZrO2, 및 이를 중 하나 또는 둘 이상의 혼합물을 담지체로 하고, Ba, Co, Cu, Cr, Fe, K, Mn, Mo, Li, Ni, Pd, Rh, Ru 및 이들 중 하나 또는 둘 이상의 혼합물을 담지금속으로서 선택할 수 있다. In addition, the fuel reforming catalyst material coated on the inner surface of the second porous honeycomb monolith carrier 204 may be Al 2 O 3 , CeO 2 , Cr 2 O 3 , La 2 O 3 , MgO, SiO 2 , SrO 2 , TiO 2 , ZrO 2 , and a mixture of one or two or more thereof, Ba, Co, Cu, Cr, Fe, K, Mn, Mo, Li, Ni, Pd, Rh, Ru and one or two or more thereof Can be selected as a supported metal.

상술한 바와 같은 구성으로 이루어지는 제2 다공성 허니컴 모노리스 담체(204)는 실리카 혹은 금속재질의 제2 케이스(206)에 내장된다. The second porous honeycomb monolith carrier 204 having the above-described configuration is embedded in the second case 206 made of silica or metal.

즉, 저온 플라즈마/광촉매 반응시스템(11)에서 활성화된 연료가스가 유입되는 유입구(201) 및 출구(202)가 형성된 제2 케이스(206)에 연료가스가 흐르는 방향과 동일한 방향으로 각각의 단위셀(213)의 길이방향이 배열되도록, 제2 다공성 허 니컴 모노리스 담체(204)가 내장되는 것이다. 따라서, 제1 케이스(108)의 출구(102)에 제2 케이스(206)의 유입구(201)가 연결되도록 하는 것이 바람직하다.That is, each unit cell in the same direction as the fuel gas flows in the second case 206 having the inlet 201 and the outlet 202 into which the activated fuel gas flows in the low temperature plasma / photocatalytic reaction system 11. The second porous honeycomb monolith carrier 204 is embedded so that the longitudinal direction of the 213 is arranged. Therefore, the inlet 201 of the second case 206 is preferably connected to the outlet 102 of the first case 108.

또한, 제2 케이스(206)에 내장되는 제2 다공성 허니컴 모노리스 담체(204)의 외벽과 제2 케이스(206) 내벽 사이에는 충격으로부터 제2 다공성 허니컴 모노리스 담체(204)를 보호할 수 있도록 완충역할을 하는 제2 완충매트(205)가 삽입되며, 이 제2 완충매트(205)는 고온에서 견딜 수 있는 석면 또는 운모와 같은 절연재질의 섬유질 재료를 이용하게 된다.In addition, a buffering role is provided between the outer wall of the second porous honeycomb monolith carrier 204 embedded in the second case 206 and the inner wall of the second case 206 to protect the second porous honeycomb monolith carrier 204 from impact. A second buffer mat 205 is inserted, and the second buffer mat 205 uses an insulating fibrous material such as asbestos or mica that can withstand high temperatures.

한편, 제2 케이스(206)에 내장되는 제2 다공성 허니컴 모노리스 담체(204)의 전단 및 후단 가까이에 온도측정부(203)를 제2 케이스(206)를 관통하여 삽입시킴으로써 개질반응 온도를 조절할 수 있는 전기로(207)는 단열재로 이루어진 몸체(209)와 몸체(209) 내에 삽입된 열선(208)으로 구성되어 있다. Meanwhile, the reforming reaction temperature can be adjusted by inserting the temperature measuring unit 203 through the second case 206 near the front and rear ends of the second porous honeycomb monolith carrier 204 embedded in the second case 206. The electric furnace 207 is composed of a body 209 made of a heat insulating material and a heating wire 208 inserted into the body 209.

또한, 전원공급부(212)는 온도측정기(210) 및 제어기(211)와 연결하여 개질반응에 사용되는 전력을 공급하게 된다.In addition, the power supply unit 212 is connected to the temperature measuring device 210 and the controller 211 to supply the power used for the reforming reaction.

상술한 바와 같이 구성되는 본 발명의 일실시예에 의한 합성가스 및 수소생성용 연료개질 반응시스템(1)은 도 2 내지 도 4에 도시된 저온 플라즈마/광촉매 반응시스템(11)과, 개질촉매 반응시스템(12)을 적용하여 에너지를 비롯한 생성물수율 측면에서 보다 효율적으로 합성가스 및 수소를 연속적으로 제조하게 된다. The fuel reforming reaction system 1 for syngas and hydrogen generation according to an embodiment of the present invention configured as described above is a low-temperature plasma / photocatalytic reaction system 11 shown in FIGS. 2 to 4 and a reforming catalyst reaction. System 12 can be applied to continuously produce syngas and hydrogen more efficiently in terms of product yield, including energy.

즉, 저온 플라즈마/광촉매 반응시스템(11)에서 저전력 플라즈마를 이용하여 연료가스를 활성화된 연료가스종(예를 들면, 이온 및 라디칼)으로 전환시킴으로써, 연속되는 개질촉매 반응시스템(12)에서 종래의 연료개실 시스템에서 사용하는 반응온도(예를 들면, 600~800℃)보다 30~50% 정도 낮은 온도에서 종래의 시스템에 상응하는 합성가스 및 수소수율을 얻을 수 있게 되는 것이다.That is, by converting the fuel gas into activated fuel gas species (for example, ions and radicals) using the low power plasma in the low temperature plasma / photocatalytic reaction system 11, the conventional reforming catalyst reaction system 12 Synthesis gas and hydrogen yield corresponding to the conventional system can be obtained at a temperature of about 30 to 50% lower than the reaction temperature (for example, 600 to 800 ° C) used in the fuel room system.

한편, 본 발명의 일실시예에 따른 합성가스 및 수소생성용 연료개질 반응시스템(1)을 제조하는 방법은,On the other hand, the method for manufacturing a fuel reforming reaction system (1) for syngas and hydrogen production according to an embodiment of the present invention,

세라믹 재질의 제1 다공성 허니컴 모노리스 담체(104) 내부에 광촉매 물질(111)을 코팅하는 단계와, 전도성 금속메쉬 혹은 금속막(103)을 제1 다공성 허니컴 모노리스 담체(104)의 전단과 후단에 밀착시켜 설치하는 단계와, 제1 다공성 허니컴 모노리스 담체(104)를 제1 케이스(108)에 내장하는 단계와, 세라믹 재질의 제2 다공성 허니컴 모노리스 담체(204) 내부에 개질촉매 물질(214)을 코팅하는 단계와, 제2 다공성 허니컴 모노리스 담체(204)를 제2 케이스(206)에 내장하는 단계와, 제2 케이스(206)를 전기로(207) 내에 설치하는 단계를 포함한다.Coating the photocatalytic material 111 inside the first porous honeycomb monolith carrier 104 of ceramic material, and attaching the conductive metal mesh or the metal film 103 to the front and rear ends of the first porous honeycomb monolith carrier 104. And installing the first porous honeycomb monolith carrier 104 in the first case 108 and coating the reforming catalyst material 214 inside the second porous honeycomb monolith carrier 204 made of ceramic material. And embedding the second porous honeycomb monolith carrier 204 in the second case 206, and installing the second case 206 in the furnace 207.

여기서, 제1,제2 다공성 허니컴 모노리스 담체(204)를 각각 제1,제2 케이스(206)에 내장하는 단계에서, 제1 다공성 허니컴 모노리스 담체(104)와 제1 케이스(108) 사이, 그리고 제2 다공성 허니컴 모노리스 담체(204)와 제2 케이스(206) 사이에 각각 제1,제2 완충매트(205)를 삽입하는 단계를 더 포함할 수 있다. Here, in the step of embedding the first and second porous honeycomb monolith carrier 204 in the first and second cases 206, respectively, between the first porous honeycomb monolith carrier 104 and the first case 108, and The method may further include inserting first and second buffer mats 205 between the second porous honeycomb monolith carrier 204 and the second case 206, respectively.

따라서, 본 발명의 일실시예에 따라 합성가스 및 수소를 생성하는 방법은, 광촉매 물질(111)이 내부에 코팅된 제1 다공성 허니컴 모노리스 담체(104)의 양단 에 고전압을 인가하여 저온 플라즈마를 발생시키는 제1단계와, 제1 다공성 허니컴 모노리스 담체(104)의 내부에 연료가스를 통과시켜 연료가스를 활성화시키는 제2단계와, 제2단계를 거쳐 활성화된 연료가스를 개질촉매 물질(214)이 코팅된 제2 다공성 허니컴 모노리스 담체(204)의 내부를 통과시킴으로써 개질반응에 의해 합성가스 및 수소를 생성하는 제3단계를 포함하여 이루어진다.Therefore, according to an embodiment of the present invention, a method for generating syngas and hydrogen generates a low temperature plasma by applying a high voltage to both ends of the first porous honeycomb monolith carrier 104 coated with the photocatalytic material 111 therein. Reforming catalyst material 214 to the first step of the step, the second step of activating the fuel gas by passing the fuel gas through the interior of the first porous honeycomb monolith carrier 104, and the fuel gas activated through the second step And passing through the coated second porous honeycomb monolith carrier 204 to produce syngas and hydrogen by a reforming reaction.

본 발명은 기재된 실시예에 한정되는 것이 아니고, 본 발명의 사상 및 범위를 벗어나지 않고 다양하게 수정 및 변형될 수 있음은 이 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 자명하다. 따라서, 그러한 수정예 또는 변형예들은 본 발명의 특허청구범위에 속한다 하여야 할 것이다.It is apparent to those skilled in the art that the present invention is not limited to the described embodiments, and that various modifications and variations can be made without departing from the spirit and scope of the present invention. Accordingly, such modifications or variations are intended to fall within the scope of the appended claims.

도 1은 본 발명의 일실시예에 따른 합성가스 및 수소생성용 연료개질 반응시스템을 도시한 개략도.1 is a schematic diagram illustrating a fuel reforming reaction system for syngas and hydrogen production according to an embodiment of the present invention.

도 2는 본 발명의 일실시예에 따라 광촉매가 내부에 코팅된 저온 플라즈마 반응시스템을 도시한 개략도.2 is a schematic diagram showing a low temperature plasma reaction system in which a photocatalyst is coated in accordance with an embodiment of the present invention.

도 3은 본 발명의 일실시예에 따라 광촉매가 내부에 코팅된 제1 다공성 허니컴 모노리스 담체를 도시한 단면도 및 확대도.Figure 3 is a cross-sectional view and an enlarged view showing a first porous honeycomb monolith carrier coated with a photocatalyst according to an embodiment of the present invention.

도 4는 본 발명의 일실시예에 따라 개질촉매가 내부에 코팅되고 전기로에 의해 가열되는 개질촉매 반응시스템을 도시한 개략도.4 is a schematic diagram illustrating a reforming catalyst reaction system in which a reforming catalyst is coated therein and heated by an electric furnace according to an embodiment of the present invention.

도 5는 본 발명의 일실시예에 따라 개질촉매가 내부에 코팅된 제2 다공성 허니컴 모노리스 담체를 도시한 단면도 및 확대도.5 is a cross-sectional view and an enlarged view showing a second porous honeycomb monolith carrier coated with a reforming catalyst according to an embodiment of the present invention.

* 도면의 주요부분에 대한 부호의 설명 *Explanation of symbols on the main parts of the drawings

1 : 합성가스 및 수소생성용 연료개질 반응시스템1: Fuel reforming reaction system for syngas and hydrogen generation

11 : 저온 플라즈마/광촉매 반응시스템 12 : 개질촉매 반응시스템11: low temperature plasma / photocatalytic reaction system 12: reforming catalyst reaction system

104 : 제1 다공성 허니컴 모노리스 담체 108 : 제1케이스104: first porous honeycomb monolith carrier 108: first case

111 : 광촉매 물질111: photocatalytic material

204 : 제2 다공성 허니컴 모노리스 담체 206 : 제2 케이스204: second porous honeycomb monolith carrier 206: second case

207 : 전기로 214 : 개질촉매 물질207: electric furnace 214: modified catalyst material

Claims (10)

세라믹 재질의 제1 다공성 허니컴 모노리스 담체 내부에 광촉매 물질을 코팅하는 단계;Coating a photocatalytic material inside the first porous honeycomb monolith carrier of ceramic material; 전도성 금속메쉬 또는 금속막을 상기 제1 다공성 허니컴 모노리스 담체의 전단과 후단에 밀착시켜 설치하는 단계;Installing a conductive metal mesh or a metal film in close contact with a front end and a rear end of the first porous honeycomb monolith carrier; 상기 제1 다공성 허니컴 모노리스 담체를 제1 케이스에 내장하는 단계;Embedding the first porous honeycomb monolith carrier in a first case; 세라믹 재질의 제2 다공성 허니컴 모노리스 담체 내부에 개질촉매 물질을 코팅하는 단계;Coating a reforming catalyst material inside a second porous honeycomb monolith carrier of ceramic material; 상기 제2 다공성 허니컴 모노리스 담체를 제2 케이스에 내장하는 단계; 및Embedding the second porous honeycomb monolith carrier in a second case; And 상기 제2 케이스를 전기로 내에 설치하는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 합성가스 및 수소 생성용 연료개질 반응시스템의 제조방법.Installing the second case in an electric furnace; Method of manufacturing a fuel reforming reaction system for syngas and hydrogen production comprising a. 청구항 1에 있어서,The method according to claim 1, 상기 제1 다공성 허니컴 모노리스 담체를 상기 제1 케이스에 내장하는 단계는, 상기 제1 다공성 허니컴 모노리스 담체의 외벽과 상기 제1 케이스의 내벽 사이에 절연체인 제1 완충매트를 삽입하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 합성가스 및 수소 생성용 연료개질 반응시스템의 제조방법.The embedding of the first porous honeycomb monolith carrier in the first case further includes inserting a first buffer mat, which is an insulator, between the outer wall of the first porous honeycomb monolith carrier and the inner wall of the first case. A method for producing a fuel reforming reaction system for syngas and hydrogen production, characterized in that. 청구항 1 또는 청구항 2에 있어서,The method according to claim 1 or 2, 상기 제2 다공성 허니컴 모노리스 담체를 상기 제2 케이스에 내장하는 단계는, 상기 제2 다공성 허니컴 모노리스 담체의 외벽과 상기 제2 케이스의 내벽 사이에 절연체인 제2 완충매트를 삽입하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 합성가스 및 수소 생성용 연료개질 반응시스템의 제조방법.The embedding of the second porous honeycomb monolith carrier in the second case further includes inserting a second buffer mat, which is an insulator, between the outer wall of the second porous honeycomb monolith carrier and the inner wall of the second case. A method for producing a fuel reforming reaction system for syngas and hydrogen production, characterized in that. 광촉매 물질이 내부에 코팅된 제1 다공성 허니컴 모노리스 담체의 양단에 고전압을 인가하여 저온 플라즈마를 발생시키는 제1단계;A first step of applying a high voltage to both ends of the first porous honeycomb monolith carrier coated with a photocatalytic material to generate a low temperature plasma; 상기 제1 다공성 허니컴 모노리스 담체의 내부에 연료가스를 통과시켜 상기 연료가스를 활성화시키는 제2단계; 및Passing a fuel gas through the first porous honeycomb monolith carrier to activate the fuel gas; And 상기 제2단계를 거쳐 활성화된 연료가스를, 개질촉매가 코팅된 제2 다공성 허니컴 모노리스 담체의 내부를 통과시킴으로써 개질반응에 의해 합성가스 및 수소를 생성하는 제3단계를 포함하는 합성가스 및 수소 생성 방법.Synthesis gas and hydrogen generation comprising a third step of producing the synthesis gas and hydrogen by the reforming reaction by passing the fuel gas activated through the second step through the interior of the second porous honeycomb monolith carrier coated with the reforming catalyst. Way. 삭제delete 삭제delete 삭제delete 삭제delete 삭제delete 삭제delete
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