KR100959152B1 - Metalic fuel element with nitride-coated layer on cladding inner surface for fast nuclear reactor and the manufacturing method thereof - Google Patents

Metalic fuel element with nitride-coated layer on cladding inner surface for fast nuclear reactor and the manufacturing method thereof Download PDF

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Abstract

본 발명은 피복관 내벽에 질화물이 코팅된 고속로용 금속 핵연료 및 그 제조 방법에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 피복관 내벽에 천이금속의 질화물 코팅층을 안정적으로 형성하여 고속로 가동중 피복관 내에 내장되어 있는 금속 연료심과 피복관의 상호확산반응을 효율적으로 억제함으로써, 금속 연료심과 피복관 내벽 사이에 상호반응층의 생성을 방지하여 상호반응층의 공융에 의한 피복관 파손 위험을 고려할 필요 없이 운전 제한 온도를 높일 수 있는 고속로용 금속 핵연료 및 그 제조 방법에 관한 것이다.The present invention relates to a metal fuel for a high-speed reactor coated with nitride on the inner wall of the cladding tube and a method of manufacturing the same. More particularly, the metal is embedded in the cladding tube during the high speed operation by stably forming a nitride coating layer of a transition metal on the inner wall of the cladding tube. By effectively suppressing the interdiffusion reaction between the fuel core and the cladding pipe, it is possible to prevent the formation of a reaction layer between the metal fuel core and the cladding inner wall so that the operation limit temperature can be increased without considering the risk of cladding tube breakage caused by the eutectic of the reaction bed. The present invention relates to a metal nuclear fuel for a high speed furnace and a method of manufacturing the same.

본 발명에 따른 피복관 내벽에 질화물이 코팅된 고속로용 금속 핵연료는, 원통형의 금속 연료심과; 상기 금속 연료심을 둘러싸고 있는 중공원통형의 피복관; 및 상기 피복관의 내벽면에 형성되는 천이금속의 질화물 코팅층;을 포함하여 구성되는 점을 특징으로 한다.Metal fuel for the high-speed furnace coated with nitride on the inner wall of the cladding tube according to the present invention, the cylindrical metal fuel core; A hollow tube-shaped cladding tube surrounding the metal fuel core; And a nitride coating layer of the transition metal formed on the inner wall surface of the coating tube.

또한, 본 발명에 따른 피복관 내벽에 질화물이 코팅된 고속로용 금속 핵연료 제조 방법은, 천이금속이 포함된 분말을 피복관의 내부에 채우고, 상기 분말이 채워진 피복관을 열처리하여 피복관 내벽에 상기 천이금속으로부터 얻어지는 질화물 코팅층을 형성하는 점을 특징으로 한다.In addition, the method for producing a metal fuel for a high-speed reactor, the nitride coated on the inner wall of the cladding tube according to the present invention, the powder containing the transition metal in the interior of the cladding tube, and the heat-treated cladding tube filled with the powder from the transition metal on the inner wall of the cladding tube It is characterized by forming a nitride coating layer to be obtained.

고속로, 금속 핵연료, 피복관, 질화물, 상호반응, 공융  High speed furnace, metal fuel, cladding, nitride, interaction, eutectic

Description

피복관 내벽에 질화물이 코팅된 고속로용 금속 핵연료 및 그 제조 방법{Metalic fuel element with nitride-coated layer on cladding inner surface for fast nuclear reactor and the manufacturing method thereof}Metallic fuel for metallurgical fuel coated with nitride on the inner wall of cladding tube and method for manufacturing the same {Metalic fuel element with nitride-coated layer on cladding inner surface for fast nuclear reactor and the manufacturing method}

본 발명은 피복관 내벽에 질화물이 코팅된 고속로용 금속 핵연료 및 그 제조 방법에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 피복관 내벽에 천이금속의 질화물 코팅층을 안정적으로 형성하여 고속로 가동중 피복관 내에 내장되어 있는 금속 연료심과 피복관의 상호확산반응을 효율적으로 억제함으로써, 금속 연료심과 피복관 내벽 사이에 상호반응층의 생성을 방지하여 상호반응층의 공융에 의한 피복관 파손 위험을 고려할 필요 없이 운전 제한 온도를 높일 수 있는 고속로용 금속 핵연료 및 그 제조 방법에 관한 것이다.The present invention relates to a metal fuel for a high-speed reactor coated with nitride on the inner wall of the cladding tube and a method of manufacturing the same. By effectively suppressing the interdiffusion reaction between the fuel core and the cladding pipe, it is possible to prevent the formation of a reaction layer between the metal fuel core and the cladding inner wall so that the operation limit temperature can be increased without considering the risk of cladding tube breakage caused by the eutectic of the reaction bed. The present invention relates to a metal nuclear fuel for a high speed furnace and a method of manufacturing the same.

일반적으로 고속로(fast reactor)의 핵연료로 사용되는 연료봉은 우라늄(U), 플루토늄(Pu), 지르코늄(Zr) 등의 주요 성분을 함유하고 있는 가늘고 긴 원통형의 금속 연료심과, 금속 연료심을 둘러싸고 있는 스테인리스 강으로 제조된 튜브 형태의 피복관으로 구성된다.Fuel rods, which are generally used as nuclear fuel in fast reactors, have a long cylindrical metal fuel core containing major components such as uranium (U), plutonium (Pu), and zirconium (Zr), and the metal fuel core. It consists of a sheath in the form of a tube made of stainless steel.

고속로는 경수로나 중수로에서 냉각재로 사용되는 물 대신, 소듐(sodium; Na)이나 납(Pb), 납-비스무스(Pb-Bi) 합금 등의 액체 금속으로 냉각되도록 설계되고 있으며, 피복관의 내부에도 소듐 등의 액체 금속을 주입하여 금속 연료심와 피복관 사이의 간극을 열전도도가 좋은 액체금속으로 채워줌으로써, 금속 연료심의 중심 온도를 낮춰주게 된다.The high-speed furnace is designed to be cooled by liquid metal such as sodium (Na), lead (Pb), and lead-bismuth (Pb-Bi) alloys instead of water used as a coolant in light or heavy water reactors. By injecting a liquid metal such as sodium to fill the gap between the metal fuel core and the cladding tube with a liquid metal having good thermal conductivity, the center temperature of the metal fuel core is lowered.

금속 연료심은 초기에는 피복관에 둘러싸여 피복관의 내벽과 일정한 간극을 유지하고 있지만, 고속로 가동시에 금속 연료심을 구성하는 핵연료의 연소가 진행되됨에 따라, 금속 연료심의 부피 팽창으로 인하여 금속 연료심과 피복관이 서로 접촉하게 된다. 고속로에서 금속 연료심의 운전 온도는 섭씨 500-800 ℃ 범위의 고온이므로, 우라늄, 플루토늄 및 지르코늄을 주 성분원소로 하는 금속 연료심은 철과 크롬을 주 성분으로 하는 스테인리스 강 재질의 피복관과 접촉하게 되면 서로 활발한 상호확산반응을 하게 되고, 그로 인해, 도 1에 도시된 바와 같이, 다양한 금속간 화합물로 이루어지는 상호반응층이 형성된다. 이때 형성된 상호반응층의 공융(eutectic melting)에 의한 용융온도, 즉 공융온도는 금속 연료심의 용융온도보다 훨씬 낮으며, 금속 연료심 내의 플루토늄의 함유량에 따라 그 온도가 변화하게 되는데, 플루토늄이 없을 경우에는 섭씨 725oC 에서 플루토늄 함량이 20 wt.%로 증가하게 되면 섭씨 650oC 로 낮아지게 된다. 일반적으로 금속 연료심의 용융온도는 섭씨 1300oC 부근이지만, 상호반응층의 용융이 일어나면 용융 부위에 인접한 피복관에 과도한 응력이 가해져 파손될 가능성이 높기 때문에, 금속 연료심의 운전 제한 온도는 상호반응층의 공융 온도로 설정되고 있는 실정이다.The metal fuel core is initially surrounded by the cladding tube and maintains a constant gap with the inner wall of the cladding tube, but as the combustion of the nuclear fuel constituting the metal fuel core proceeds at high speed operation, the metal fuel core and the cladding tube are caused by the volume expansion of the metal fuel core. Are in contact with each other. Since the operating temperature of the metal fuel core in the high-speed furnace is a high temperature in the range of 500-800 degrees Celsius, the metal fuel core, whose main component is uranium, plutonium and zirconium, comes into contact with a cladding tube made of stainless steel mainly composed of iron and chromium. Active mutual diffusion reaction with each other, and as a result, as shown in Figure 1, an interaction layer made of various intermetallic compounds is formed. At this time, the melting temperature due to eutectic melting of the formed reaction layer, that is, the melting temperature is much lower than the melting temperature of the metal fuel core, and the temperature is changed according to the content of plutonium in the metal fuel core. For example, increasing the plutonium content to 20 wt.% At 725 ° C lowers it to 650 ° C. Generally, the melting temperature of the metal fuel core is around 1300 ° C, but since the melting of the reaction layer is likely to damage due to excessive stress on the cladding adjacent to the melting site, the operating limit temperature of the metal fuel core is eutectic in the reaction layer. The situation is set to temperature.

따라서, 금속 연료심과 피복관 사이에 일어나는 상호확산반응으로 인하여 상호반응층이 형성되는 것을 방지하기 위한 다양한 기술들이 개발되고 있으며, 그 중 미국등록특허 제5247550호(발명의 명칭:Corrosion resistant zirconium liner for nuclear fuel rod cladding)에서는 주석(Sn) 또는 바나듐(V)을 포함하는 지르코늄(Zr) 기초합금으로 이루어진 지르코늄 라이너를 설치한 지르코늄 합금 피복관이 개시되어 있다. 또한, 일본공개특허 제1995-077590호(발명의 명칭:원자로용 연료 피복관 및 그 제조방법)에서도 지르코늄 합금제 피복관 내측에 주석, 철, 크롬, 니켈, 니오브, 바나듐, 몰리브덴 중 선택된 하나 이상을 포함하는 지르코늄 라이닝부가 설치된 원자로용 연료 피복관의 제조 방법이 개시되어 있다.Therefore, various techniques have been developed to prevent the formation of the interaction layer due to the interdiffusion reaction between the metal fuel core and the cladding, among which US Patent No. 5247550 (Corrosion resistant zirconium liner for Nuclear fuel rod cladding discloses a zirconium alloy cladding tube provided with a zirconium liner made of a zirconium (Zr) base alloy containing tin (Sn) or vanadium (V). In addition, Japanese Laid-Open Patent Publication No. 199595-077590 (name of the invention: a fuel cladding tube for a nuclear reactor and a method for manufacturing the same) also includes at least one selected from tin, iron, chromium, nickel, niobium, vanadium, and molybdenum inside a zirconium alloy cladding tube. A method for producing a fuel clad tube for a reactor provided with a zirconium lining portion is disclosed.

상기 각 문헌에 기재된 종래의 상호확산반응 방지를 위한 피복관 제조 방법은, 도 2에 도시된 바와 같이, 피복관(13) 내부에 지르코늄 또는 바나듐과 같이 우라늄과 상호반응층을 형성하지 않는 순수 금속으로 이루어진 얇은 확산방지층(12)을 형성하는데, 이를 위하여 중공관 형태로 성형된 지르코늄 라이너를 피복관 내부에 삽입한 후 압출성형 공정을 거쳐 내부에 확산방지층(12)이 형성된 피복관을 제조함으로써, 금속 연료심(11)과 피복관(13) 사이에 상호확산반응을 억제하는 방법을 사용하고 있다. 여기서, 미설명된 부호 15는 금속 연료심(11)과 피복관(13) 사이의 열전도 효율을 향상시켜 핵연료 연소시 금속 연료심(11)의 중심 온도를 낮춰주기 위한 소듐 등의 액체 금속을 나타낸다.The conventional method for manufacturing a cladding tube for preventing the mutual diffusion reaction described in each of the above documents, as shown in Figure 2, made of a pure metal that does not form an interaction layer with uranium, such as zirconium or vanadium in the cladding tube 13 A thin diffusion barrier layer 12 is formed. To this end, a zirconium liner molded in the form of a hollow tube is inserted into the coating tube, and then, through the extrusion process, a coating tube having the diffusion barrier layer 12 formed therein is manufactured. A method of suppressing the interdiffusion reaction between 11) and the cladding tube 13 is used. Here, reference numeral 15 denotes a liquid metal such as sodium for improving the thermal conductivity efficiency between the metal fuel core 11 and the cladding 13 to lower the center temperature of the metal fuel core 11 during nuclear fuel combustion.

그러나 이와 같이 성형 가공에 의해 피복관의 내부에 확산방지층을 형성하는 종래의 피복관 제조 방법은 그 공정이 복잡하여 비용이 많이 소요되고, 확산방지층 과 피복관 모재와의 접합력이 약하여 고온에서 양 재질 사이의 열팽창 차이에 의해 서로 분리될 가능성이 높다는 문제점이 있다.However, the conventional coating tube manufacturing method of forming a diffusion barrier layer in the coating tube by molding process is complicated and its cost is high, and the bonding strength between the diffusion barrier layer and the coating tube base material is weak, and thermal expansion between both materials at high temperature. There is a problem that it is likely to be separated from each other by the difference.

본 발명은 상기한 종래 기술의 문제점을 해결하기 위한 것이다. 즉, 본 발명의 목적은, 피복관 내벽에 금속 연료심과 피복관의 상호확산반응을 억제하는 질화물 코팅층을 견고하게 형성하여 금속 연료심과 피복관 사이에 상호반응층의 생성을 방지함으로써, 상호반응층의 공융에 의한 피복관 파손 위험을 고려할 필요 없이 운전 제한 온도를 높일 수 있어 고온에서도 안정적으로 사용이 가능한 고속로용 금속 핵연료 및 그 제조 방법을 제공하는 데에 있다.The present invention solves the problems of the prior art described above. That is, an object of the present invention is to form a nitride coating layer on the inner wall of the cladding tube to suppress the interdiffusion reaction between the metal fuel core and the cladding tube, thereby preventing the formation of the interacting layer between the metal fuel core and the cladding tube. It is an object of the present invention to provide a metal fuel for a high-speed reactor that can be stably used even at high temperatures because the operating limit temperature can be increased without considering the risk of cladding tube breakage caused by eutectic.

상기의 목적을 달성하기 위한 기술적 사상으로서의 본 발명은, 원통형의 금속 연료심과; 상기 금속 연료심을 둘러싸고 있는 중공원통형의 피복관; 및 상기 피복관의 내벽면에 형성되는 천이금속의 질화물 코팅층;을 포함하여 구성되는 것을 특징으로 하는 피복관 내벽에 질화물이 코팅된 고속로용 금속 핵연료를 제공한다.The present invention as a technical idea for achieving the above object, the cylindrical metal fuel core; A hollow tube-shaped cladding tube surrounding the metal fuel core; And a nitride coating layer of a transition metal formed on an inner wall surface of the cladding tube, wherein the inner wall of the cladding tube provides a nitride nuclear fuel cell coated with nitride.

또한, 본 발명은 천이금속이 포함된 분말을 피복관의 내부에 채우고, 상기 분말이 채워진 피복관을 열처리하여 피복관 내벽에 상기 천이금속으로부터 얻어지는 질화물 코팅층을 형성하는 것을 특징으로 하는 피복관 내벽에 질화물이 코팅된 고속로용 금속 핵연료 제조 방법을 제공한다.In another aspect, the present invention is filled with a powder containing a transition metal in the interior of the cladding tube, and the nitride coated coating on the inner wall of the cladding tube to form a nitride coating layer obtained from the transition metal on the inner wall of the cladding tube by heat-treating the powder-filled cladding tube Provided is a method for manufacturing metal fuel for a high speed furnace.

본 발명에 따른 고속로용 금속 핵연료 및 그 제조 방법은 금속 연료심과 피복관의 상호반응을 억제하여 금속 핵연료의 안전성을 향상시킬 수 있는 효과가 있다.Metal fuel for a high speed reactor according to the present invention and a method for manufacturing the same has the effect of improving the safety of the metal fuel by inhibiting the interaction between the metal fuel core and the cladding.

또한, 본 발명은 상호반응층의 공융으로 인한 피복관 파손 위험을 낮춤으로써, 금속 핵연료의 운전 제한 온도를 대폭 향상시킬 수 있는 효과도 있다.In addition, the present invention also has the effect of significantly improving the operating limit temperature of the metal fuel by reducing the risk of cladding tube breakage due to the eutectic of the interaction layer.

이하, 본 발명의 바람직한 실시예를 첨부 도면에 의거하여 상세하게 설명하기로 한다.Hereinafter, preferred embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings.

도 3은 본 발명의 일실시예에 따른 금속 핵연료의 구조를 나타내는 도면이다.3 is a view showing the structure of a metal nuclear fuel according to an embodiment of the present invention.

도 3에 도시된 바와 같이, 본 발명의 일실시예에 따른 금속 핵연료는 고속로의 노심에 구비되는 연료봉으로서, 원통형의 금속 연료심(111)과, 금속 연료심(111)을 둘러싸고 있는 중공원통형의 피복관(113)과, 피복관(113)의 내벽면에 형성되는 질화물 코팅층(112)으로 구성된다. 금속 연료심(111)과 피복관(113) 사이에는 연소시 금속 연료심(111)의 열팽창을 수용할 수 있는 간극이 형성되는데, 소듐 등의 열전도도가 좋은 액체 금속(115)을 금속 연료심(111)과 피복관(113) 사이의 간극에 채워주어 금속 연료심(111)과 피복관(113) 사이의 열전도 효율을 향상시켜줌으로써, 핵연료 연소시 금속 연료심(111)의 핵반응에 의해 발생하는 열을 피복관(113) 외부로 효과적으로 방출시켜 금속 연료심(111)의 중심 온도를 낮춰줄 수 있도록 하는 것이 바람직하다.As shown in FIG. 3, the metal nuclear fuel according to one embodiment of the present invention is a fuel rod provided at a core of a high-speed furnace, and has a cylindrical metal fuel core 111 and a hollow cylinder cylinder surrounding the metal fuel core 111. And a nitride coating layer 112 formed on the inner wall surface of the covering tube 113. A gap is formed between the metal fuel core 111 and the cover tube 113 to accommodate thermal expansion of the metal fuel core 111 during combustion. The liquid metal 115 having good thermal conductivity, such as sodium, is formed into the metal fuel core ( Filling the gap between 111 and the cladding tube 113 to improve the thermal conductivity efficiency between the metal fuel core 111 and the cladding tube 113, so that the heat generated by the nuclear reaction of the metal fuel core 111 during nuclear fuel combustion It is preferable to effectively discharge to the outside of the coating tube 113 to lower the center temperature of the metal fuel core (111).

금속 연료심(111)은 우라늄(U), 플루토늄(Pu), 지르코늄(Zr), 아메리슘(Am), 넵티늄(Np), 퀴륨(Cm) 원소들로 이루어진 군으로부터 선택되는 적어도 하나 이상을 포함하여 원통형으로 구성되며, 피복관(113)은 스테인리스 강으로 이루어진 긴 튜브 형태로 구성된다.The metal fuel core 111 includes at least one selected from the group consisting of uranium (U), plutonium (Pu), zirconium (Zr), americium (Am), neptinium (Np), and querium (Cm) elements. It consists of a cylindrical shape, the cladding tube 113 is composed of a long tube shape made of stainless steel.

질화물 코팅층(112)은 피복관(113) 내벽면에 코팅되어 금속 연료심(111)과 피복관(113)의 접촉을 긴밀하게 차단시킴으로써 금속 연료심(111)과 피복관(113) 사이에 발생할 수 있는 상호확산반응을 방지하는 확산방지층으로 작용하게 된다.The nitride coating layer 112 is coated on the inner wall surface of the covering tube 113 to close the contact between the metal fuel core 111 and the covering tube 113 to form a mutual interaction that may occur between the metal fuel core 111 and the covering tube 113. It acts as a diffusion barrier to prevent diffusion reaction.

앞서 종래 기술에 대한 설명에서 언급한 바와 같이, 금속 연료심(111)과 피복관(113)의 상호확산반응을 방지하기 위한 피복관(113) 내벽 코팅층으로 지르코늄 또는 바나듐으로 이루어진 순수 금속층을 이용하는 경우에는 가늘고 긴 피복관(113) 내벽에 코팅층 형성을 위한 번거로운 성형가공 작업이 요구되므로 경제적이지 않은 단점이 있으며, 코팅층과 피복관(113) 모재와의 결합력이 약하여 고속로 가동중 열팽창이나 핵연료 연소에 의한 부피 팽창에 의해 분리되거나 파손될 가능성이 크다.As mentioned in the description of the prior art, when using a pure metal layer made of zirconium or vanadium as the inner wall coating layer of the cladding tube 113 to prevent the interdiffusion reaction of the metal fuel core 111 and the cladding tube 113. The cumbersome molding process for forming the coating layer on the inner wall of the long cladding tube 113 is not economical, and there is a disadvantage in that it is not economical.The bond strength between the coating layer and the cladding tube 113 base material is weak, resulting in a volume expansion by thermal expansion or nuclear fuel combustion during high-speed operation. Are likely to be separated or broken by

따라서 순수 금속층을 기계적인 성형가공을 통해 피복관(113) 내벽에 코팅하는 대신, 천이금속으로부터 화학 반응을 이용하여 얻어지는 산화물, 탄화물 또는 질화물과 같은 세라믹으로 확산방지층을 형성하는 것이 바람직하다. 그 중 질화물은 그 기계적 특성이 가장 우수하고, 스테인리스 강으로 이루어진 피복관(113) 모재와의 접합성이 뛰어나며, 피복관(113)과 금속 연료심(111) 사이에 금속 연료심(111)의 중심 온도를 낮춰주기 위하여 주입되는 소듐과의 양립성이 가장 양호하기 때문에, 본 발명에서는 천이금속으로부터 화학 반응을 이용하여 얻어지는 질화물을 피복관(113) 내벽에 코팅되는 물질로 사용하였다. 여기서, 질화물은 철(Fe), 크롬(Cr), 바나듐(V), 티타늄(Ti), 지르코늄(Zr)으로 이루어진 천이금속 군으로부터 선택되는 적어도 하나 이상의 원소를 질화 처리하여 얻어지는 질화철(FeN), 질화크롬(CrN), 질화바나듐(VN), 질화티타늄(TiN), 질화지르코늄(ZrN)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 적어도 하나 이상의 화합물이 될 수 있다. 이와 같은 천이금속들은 금속 연료심(111)의 주성분인 우라늄 상호 반응층을 형성하지 않는 성질을 가지는 물질들로서, 이들로부터 얻어지는 질화물을 사용하여 피복관(113) 내벽을 코팅함으로써 금속 연료심(111)과 피복관(113)의 상호확산반응을 억제하는 성능을 더욱 향상시킬 수 있다.Therefore, instead of coating the pure metal layer on the inner wall of the cladding tube 113 through mechanical molding, it is preferable to form a diffusion barrier layer with a ceramic such as oxide, carbide or nitride obtained by using a chemical reaction from the transition metal. Among them, nitride has the best mechanical properties, excellent adhesion to the base material of the cladding tube 113 made of stainless steel, and the center temperature of the metal fuel core 111 between the cladding tube 113 and the metal fuel core 111. Since the compatibility with sodium injected to lower the best is the best, in the present invention, nitride obtained by using a chemical reaction from the transition metal was used as a material to be coated on the inner wall of the coating tube 113. The nitride is iron nitride (FeN) obtained by nitriding at least one element selected from the group of transition metals consisting of iron (Fe), chromium (Cr), vanadium (V), titanium (Ti), and zirconium (Zr). It may be at least one compound selected from the group consisting of chromium nitride (CrN), vanadium nitride (VN), titanium nitride (TiN), zirconium nitride (ZrN). Such transition metals are materials having a property of not forming an uranium mutual reaction layer, which is a main component of the metal fuel core 111, and by using the nitride obtained therefrom to coat the inner wall of the cladding tube 113 with the metal fuel core 111. The performance of suppressing the interdiffusion reaction of the cladding tube 113 can be further improved.

도 4는 본 발명의 일실시예에 따른 질화물 코팅층 형성 과정을 보여주는 도면이다.4 is a view showing a nitride coating layer forming process according to an embodiment of the present invention.

이하, 도 4를 참조하여 본 발명의 일실시예에 따라 금속 핵연료의 피복관(113) 내벽에 질화물 코팅층을 형성하는 방법에 대하여 설명하기로 한다.Hereinafter, a method of forming a nitride coating layer on an inner wall of a metal tube fuel cladding tube 113 according to an embodiment of the present invention will be described with reference to FIG. 4.

본 실시예에서는 가늘고 긴 피복관(113) 내벽에 천이금속을 함유하는 질화물을 코팅하기 위해서 금속 분말을 이용한 화학적 반응법을 사용한다. 도 4의 (a)에 도시된 바와 같이, 천이금속 분말과 불활성 세라믹 분말을 혼합하고 여기에 염화암모늄 분말을 활성화제로 섞은 혼합분말(120)을 피복관(113)의 내부에 채우고, 피복관(113)의 하단 개구부를 별도의 마개(150)로 밀봉한 후 가열로(170)의 내부에 수직으로 고정시킨다. 여기서, 피복관(113) 내부에 채워지는 혼합분말(120)은 25 ~ 45 w%의 천이금속 분말과, 50 ~ 70 w%의 불활성 세라믹 분말 및 4 ~ 6 w%의 염화암 모늄 분말이 혼합되어 이루어진다. 불활성 세라믹 분말은 고온의 열처리 과정 중에 천이금속 분말이 소결되면서 분말끼리 서로 달라붙는 것을 방지하기 위한 것으로서, 바람직하게는 약 2000℃ 이상의 온도에서도 소결되지 않는 알루미나(Al2O3) 분말이 사용되는 것이 좋다. In this embodiment, a chemical reaction method using metal powder is used to coat nitride containing transition metal on the inner wall of the elongated cladding tube 113. As shown in (a) of FIG. 4, a mixed powder 120 containing a transition metal powder and an inert ceramic powder mixed with an ammonium chloride powder as an activator is filled into the coating tube 113, and the coating tube 113 is filled. The bottom opening of the sealer is sealed with a separate stopper 150 and then vertically fixed to the inside of the heating furnace 170. Here, the mixed powder 120 filled in the covering tube 113 is a mixture of 25 to 45 w% transition metal powder, 50 to 70 w% inert ceramic powder and 4 to 6 w% ammonium chloride powder Is done. The inert ceramic powder is to prevent the powders from adhering to each other while the transition metal powders are sintered during a high temperature heat treatment, and preferably, an alumina (Al 2 O 3 ) powder that is not sintered even at a temperature of about 2000 ° C. or more is used. good.

이어서, 가스 배기구로 공기를 배출시켜 가열로(170) 내부를 진공 분위기로 만들거나, 가스 주입구 및 가스 배기구로 유입 및 유출되는 불활성 가스의 양을 조절하여 가열로(170) 내부를 불활성 분위기로 만들어 유지시키며, 가열로(170)를 작동시켜 800 ~ 1200℃ 범위에서 열처리 과정을 수행한다.Then, the air is discharged to the gas exhaust port to make the interior of the heating furnace 170 in a vacuum atmosphere, or the inside of the heating furnace 170 is made to an inert atmosphere by adjusting the amount of inert gas flowing into and out of the gas inlet and the gas exhaust port. It maintains, by operating the heating furnace 170 performs a heat treatment process in the 800 ~ 1200 ℃ range.

이와 같은 열처리 과정을 거치면서, 천이금속 분말의 성분원소가 피복관(113) 모재 내부로 침투하여 피복관(113) 모재 내부에 있는 질소 및 탄소와 반응함에 따라 피복관(113)의 내벽면에 표면 질화물 및 표면 탄화물을 형성하게 된다. 이때 생성되는 질화물과 탄화물의 상대적인 비율은 피복관(113) 모재 내의 반응 가능한 질소와 탄소의 함량비에 의존하게 되므로, 피복관(113) 모재 내에 반응 가능한 탄소 함량이 높게 되면 열처리 과정을 통해 생성되는 질화물의 양이 줄어들게 되어 양질의 질화물 코팅층을 형성하기가 어려워진다. 또한, 피복관(113) 모재 내에 반응 가능한 질소와 탄소의 양은 한정되어 있기 때문에, 열처리 과정 중에 표면 질화물과 표면 탄화물이 형성됨에 따라 결국에는 모재 내의 질화물 또는 탄화물이 고갈되는 영역이 나타나게 되며, 그로 인해 해당 부위의 강도 저하를 야기할 수 있다.Through such a heat treatment process, as the element of the transition metal powder penetrates into the coating tube 113 base material and reacts with nitrogen and carbon in the coating tube 113 base material, surface nitride and It forms a surface carbide. In this case, since the relative ratio of nitride and carbide produced depends on the content ratio of nitrogen and carbon that can be reacted in the base material of the cladding tube 113, when the carbon content that can be reacted in the base material of the cladding tube 113 becomes high, The amount is reduced, making it difficult to form a high quality nitride coating layer. In addition, since the amount of nitrogen and carbon that can be reacted in the base material of the cladding tube 113 is limited, as the surface nitride and the surface carbide are formed during the heat treatment process, a region in which the nitride or carbide in the base material is depleted eventually appears. May cause a decrease in strength of the site.

따라서, 본 실시예에서는 열처리 전 또는 열처리 도중에 외부에서 질소를 공급하여 충분한 양의 질화물 형성을 유도하고 탄화물의 생성을 억제함으로써, 피복관(113) 내의 질화물 또는 탄화물이 고갈되는 것을 방지한다.Therefore, in this embodiment, nitrogen is supplied from the outside before or during the heat treatment to induce a sufficient amount of nitride formation and suppress the formation of carbides, thereby preventing the exhaustion of nitride or carbide in the cladding tube 113.

외부에서 질화물 형성을 위해 질소를 공급하는 방법으로는 다음과 같은 두 가지 방법을 사용할 수 있다. 첫번째 방법은 염욕(salt bath)을 사용하여 피복관(113) 내벽을 사전 질화 처리하여 피복관(113) 내벽면 상에 질화철층이 형성되게 하는 것이다. 이러한 처리를 거친 후에 위에서 언급한 열처리 과정을 거치게 되면, 피복관(113) 내벽에 형성된 질화철층으로부터 천이금속과 반응하여 탄화물 생성은 억제하고 질화물을 생성할 수 있는 충분한 양의 질소가 공급되기 때문에, 피복관(113) 모재 내의 탄소의 고갈 없이 천이금속으로 이루어진 양질의 질화물 코팅층을 형성시킬 수 있다. 여기서, 염욕의 주성분으로는 시안산칼륨(KCNO), 시안산나트륨(NACNO)과 같은 시안산염(cyanate) 또는 시안화칼륨(KCN), 시안화나트륨(NaCN)과 같은 시안화물(cyanide)이 사용될 수 있다. 두번째 방법으로는 가열로(170) 내부를 진공 또는 불활성 분위기 대신 질소 분위기로 만들어 유지시킨 상태에서 열처리하는 것으로서, 이경우 피복관(113) 표면에 천이금속 원소가 도달하는 순간 질소 분위기 내의 질소와 반응하여 피복관(113)의 표면에서 천이금속으로 이루어진 질화물 코팅층이 형성되므로, 피복관(113) 모재 내의 탄소 고갈을 방지해주며, 동시에 가열로(170) 내를 활성이 억제된 분위기로 유지시켜 줄 수 있다.The following two methods can be used to supply nitrogen to form nitride from the outside. The first method is to pre-nitrify the inner wall of the cladding tube 113 using a salt bath so that an iron nitride layer is formed on the inner wall surface of the cladding tube 113. After the above-mentioned heat treatment process, the coating tube is supplied with a sufficient amount of nitrogen to react with the transition metal from the iron nitride layer formed on the inner wall of the coating tube 113 to suppress carbide production and to form nitride. (113) A high quality nitride coating layer made of a transition metal can be formed without depletion of carbon in the base material. Here, the main component of the salt bath may be cyanate such as potassium cyanate (KCNO), sodium cyanate (NACNO) or cyanide such as potassium cyanide (KCN) or sodium cyanide (NaCN). . In the second method, the inside of the furnace 170 is heat-treated in a state in which the inside of the heating furnace 170 is maintained in a nitrogen atmosphere instead of a vacuum or inert atmosphere. In this case, when the transition metal element reaches the surface of the coating tube 113, the reaction tube reacts with nitrogen in the nitrogen atmosphere. Since the nitride coating layer made of a transition metal is formed on the surface of 113, it is possible to prevent carbon depletion in the base tube 113 base material, and at the same time maintain the inside of the heating furnace 170 in an atmosphere of reduced activity.

위와 같은 방법으로, 도 4의 (b)에 도시된 바와 같이, 가늘고 긴 중공관 형태의 피복관(113) 내벽에 천이금속으로 이루어진 질화물 코팅층(112)이 형성되는 데, 이 때 질화물 코팅의 두께는 천이금속 분말의 반응 온도와 시간에 따라 조절될 수 있으며, 바람직한 질화물 코팅의 두께 범위는 약 5 ~ 100 μm이다. 질화물 확산방지층이 5 μm 미만일 경우에는 금속 연료심 내의 우라늄 성분이 확산방지층을 통과하여 피복관(113) 측으로 침투할 수 있으며, 100 μm 이상인 경우에는 고속로 가동시 열팽창량이 커져 균열이 발생하거나 피복관(113) 모재로부터 분리될 가능성이 높아지고, 요구되는 열처리 온도가 높아지는 동시에 열처리 시간 역시 길어지므로 피복관(113) 모재의 미세조직 변화와 경제적 손실을 가져올 수 있다.As described above, as shown in Figure 4 (b), the nitride coating layer 112 made of a transition metal is formed on the inner wall of the elongated hollow tube-shaped cladding tube 113, wherein the thickness of the nitride coating It can be adjusted according to the reaction temperature and time of the transition metal powder, the thickness range of the preferred nitride coating is about 5 ~ 100 μm. If the nitride diffusion barrier layer is less than 5 μm, uranium components in the metal fuel core may pass through the diffusion barrier layer and penetrate the coating tube 113 side. If the nitride diffusion barrier layer is 100 μm or more, cracks may occur due to a large amount of thermal expansion during high speed operation. ) The higher the possibility of separation from the base material, the higher the heat treatment temperature required, and the longer the heat treatment time is, so that the microstructure of the cladding tube 113 base material change and economic loss can be brought about.

위에서 설명한 열처리 과정이 완료되면, 피복관(113)을 가열로(170) 외부로 꺼내어 마개(150)를 탈거함으로써 피복관(113) 내에 반응하지 않고 남아 있는 혼합 분말을 제거하고, 내벽면에 질화물 코팅층이 형성된 피복관(113) 내에 금속 연료심을 삽입하여 고속로의 핵연료로 장착되는 연료봉 제작을 완료하게 된다.When the heat treatment process described above is completed, the coating tube 113 is taken out of the heating furnace 170 and the stopper 150 is removed to remove mixed powder remaining without reacting in the coating tube 113, and the nitride coating layer is formed on the inner wall surface. By inserting the metal fuel core into the formed cladding tube 113, the fuel rod fabricated with the nuclear fuel of the high speed road is completed.

이와 같이 본 실시예에서는 금속 연료심과 피복관 사이에 상호확산반응을 효과적이면서도 안정적으로 억제할 수 있는 질화물로 구성된 확산방지층을 형성하여 금속핵연료의 운전 제한 온도를 더욱 높은 수치로 설정할 수 있는데, 시뮬레이션 결과 금속핵연료의 운전 제한 온도를 종래의 650 ℃에서 800 ℃ 이상으로 상승시킬 수 있는 것으로 나타났다. 따라서, 본 발명에 따르면 고속로의 운전 온도를 더욱 높은 온도로 가동시킬 수 있어 핵연료의 효율이 증가하는 동시에 피복관의 파손 확률도 감소하여 원자로 운영시의 경제성이 향상될 수 있다.As described above, in this embodiment, the diffusion barrier layer made of nitride, which can effectively and stably suppress the interdiffusion reaction between the metal fuel core and the cladding tube, can set the operation limit temperature of the metal fuel to a higher value. It has been shown that the operating limit temperature of the metal fuel can be raised from the conventional 650 ° C to 800 ° C or more. Therefore, according to the present invention, the operating temperature of the high-speed furnace can be operated at a higher temperature, thereby increasing the efficiency of the nuclear fuel and reducing the probability of breakage of the cladding tube, thereby improving the economic efficiency of the reactor operation.

이상에서 설명한 본 발명은 전술한 실시예 및 첨부된 도면에 의해 한정되는 것은 아니며, 본 발명의 기술적 사상을 벗어나지 않는 범위 내에서 여러 가지 치환, 변형 및 변경이 가능하다는 것은 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 있어 명백하다 할 것이다.The present invention described above is not limited to the above-described embodiments and the accompanying drawings, and various substitutions, modifications, and changes are possible in the art without departing from the technical spirit of the present invention. It will be clear to those of ordinary knowledge.

도 1은 고속로의 핵연료 연소시 금속 연료심과 피복관 사이에 형성된 상호반응층을 보여주는 단면도.1 is a cross-sectional view showing an interaction layer formed between a metal fuel core and a cladding tube during the fuel combustion of a fast reactor.

도 2는 종래 기술에 따른 상호확산반응 방지층이 형성된 연료봉의 내부 구조를 보여주는 단면도.Figure 2 is a cross-sectional view showing the internal structure of the fuel rod formed with the interdiffusion prevention layer according to the prior art.

도 3은 본 발명의 일실시예에 따른 피복관 내벽에 질화물이 코팅된 연료봉의 내부 구조를 보여주는 단면도.Figure 3 is a cross-sectional view showing the internal structure of the nitride coated fuel rod on the inner wall of the cladding tube according to an embodiment of the present invention.

도 4는 본 발명의 일실시예에 따른 피복관 내벽의 질화물 코팅 과정을 보여주는 도면.Figure 4 is a view showing a nitride coating process of the inner wall of the coating tube according to an embodiment of the present invention.

<도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명><Explanation of symbols for the main parts of the drawings>

11, 111 : 금속 연료심 12 : 확산방지층11, 111: metal fuel core 12: diffusion barrier layer

13, 113 : 피복관 15, 115 : 액체 금속13, 113: cladding 15, 115: liquid metal

112 : 질화물 코팅층 120 : 혼합분말112: nitride coating layer 120: mixed powder

150 : 마개 170 : 가열로150: stopper 170: heating furnace

Claims (17)

고속로용 금속 핵연료에 있어서,In metal fuel for high speed furnace, 원통형의 금속 연료심과;Cylindrical metal fuel core; 상기 금속 연료심을 둘러싸고 있는 중공원통형의 피복관; 및A hollow tube-shaped cladding tube surrounding the metal fuel core; And 상기 피복관의 내벽면에 형성되는 천이금속의 질화물 코팅층;A nitride coating layer of a transition metal formed on an inner wall surface of the coating tube; 을 포함하여 구성되는 것을 특징으로 하는 피복관 내벽에 질화물이 코팅된 고속로용 금속 핵연료.Metal fuel for a high-speed reactor coated with nitride on the inner wall of the cladding pipe, characterized in that comprising a. 제 1항에 있어서,The method of claim 1, 상기 금속 연료심과 상기 피복관 사이에는 Between the metal fuel core and the sheath 상기 금속 연료심과 상기 피복관 사이의 열전도 효율을 향상시켜주기 위한 액체 금속이 채워지는 것을 특징으로 하는 피복관 내벽에 질화물이 코팅된 고속로용 금속 핵연료.A metal fuel for a high-speed reactor, in which a nitride is coated on an inner wall of the cladding tube, wherein a liquid metal is filled to improve thermal conduction efficiency between the metal fuel core and the cladding tube. 제 1항에 있어서,The method of claim 1, 상기 금속 연료심은,The metal fuel core, 우라늄(U), 플루토늄(Pu), 지르코늄(Zr), 아메리슘(Am), 넵티늄(Np), 퀴륨(Cm)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 적어도 하나 이상의 원소를 포함하는 것을 특징으로 하는 피복관 내벽에 질화물이 코팅된 고속로용 금속 핵연료.On the inner wall of the cladding tube comprising at least one element selected from the group consisting of uranium (U), plutonium (Pu), zirconium (Zr), americium (Am), neptinium (Np), and curium (Cm) Nitride-coated metal fuel for fast reactors. 제 1항에 있어서,The method of claim 1, 상기 피복관은,The cladding tube, 스테인리스 강으로 이루어지는 것을 특징으로 하는 피복관 내벽에 질화물이 코팅된 고속로용 금속 핵연료.A metal fuel for high speed reactor, in which a nitride is coated on an inner wall of a cladding tube, which is made of stainless steel. 삭제delete 제 1항에 있어서,The method of claim 1, 상기 천이금속은,The transition metal, 철(Fe), 크롬(Cr), 바나듐(V), 티타늄(Ti), 지르코늄(Zr)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 적어도 하나 이상의 원소를 포함하는 것을 특징으로 하는 피복관 내벽에 질화물이 코팅된 고속로용 금속 핵연료.A high speed furnace coated with nitride on the inner wall of the cladding tube, which comprises at least one element selected from the group consisting of iron (Fe), chromium (Cr), vanadium (V), titanium (Ti), and zirconium (Zr). Metal nuclear fuel. 제 1항에 있어서,The method of claim 1, 상기 질화물 코팅층의 두께는,The thickness of the nitride coating layer, 5 ~ 100 μm인 것을 특징으로 하는 피복관 내벽에 질화물이 코팅된 고속로용 금속 핵연료.Metal fuel for a high-speed reactor coated with nitride on the inner wall of the cladding tube, characterized in that 5 ~ 100 μm. 고속로용 금속 핵연료의 제조 방법에 있어서,In the method for producing a metal fuel for a high speed furnace, 천이금속이 포함된 분말을 피복관의 내부에 채우고, 상기 분말이 채워진 피복관을 열처리하여 피복관 내벽에 상기 천이금속으로부터 얻어지는 질화물 코팅층을 형성하는 것을 특징으로 하는 피복관 내벽에 질화물이 코팅된 고속로용 금속 핵연료 제조 방법.Filling the powder containing the transition metal into the interior of the cladding tube, and heat-treating the cladding filled with the powder to form a nitride coating layer obtained from the transition metal on the inner wall of the cladding tube, the nitride-coated metal nuclear fuel for the reactor Manufacturing method. 제 8항에 있어서,The method of claim 8, 상기 천이금속은,The transition metal, 철(Fe), 크롬(Cr), 바나듐(V), 티타늄(Ti), 지르코늄(Zr)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 적어도 하나 이상의 원소를 포함하는 것을 특징으로 하는 피복관 내벽에 질화물이 코팅된 고속로용 금속 핵연료 제조 방법.A high speed furnace coated with nitride on the inner wall of the cladding tube, which comprises at least one element selected from the group consisting of iron (Fe), chromium (Cr), vanadium (V), titanium (Ti), and zirconium (Zr). METHOD FOR MANUFACTURING METAL FUEL. 제 8항에 있어서,The method of claim 8, 상기 천이금속이 포함된 분말은,The powder containing the transition metal, 천이금속 분말과 불활성 세라믹 분말이 포함된 혼합분말인 것을 특징으로 하는 피복관 내벽에 질화물이 코팅된 고속로용 금속 핵연료 제조 방법.A method of manufacturing a metal fuel for a high-speed reactor, in which a nitride is coated on an inner wall of a cladding tube, characterized in that the powder is a mixed powder containing a transition metal powder and an inert ceramic powder. 제 10항에 있어서,The method of claim 10, 상기 불활성 세라믹 분말은,The inert ceramic powder, 알루미나(Al2O3) 분말인 것을 특징으로 하는 피복관 내벽에 질화물이 코팅된 고속로용 금속 핵연료 제조 방법.A method for producing a metal fuel for a high speed furnace, in which a nitride is coated on an inner wall of a cladding tube, characterized in that it is an alumina (Al 2 O 3 ) powder. 제 10항에 있어서,The method of claim 10, 상기 혼합분말에는,In the mixed powder, 활성화제인 염화암모늄 분말이 더 포함되는 것을 특징으로 하는 피복관 내벽에 질화물이 코팅된 고속로용 금속 핵연료 제조 방법.A method of manufacturing a metal fuel for a high-speed reactor, in which a nitride is coated on an inner wall of a cladding tube, further comprising ammonium chloride powder as an activator. 제 12항에 있어서,The method of claim 12, 상기 혼합분말은,The mixed powder, 25 ~ 45 w%의 천이금속 분말, 50 ~ 70 w%의 불활성 세라믹 분말 및 4 ~ 6 w%의 염화암모늄 분말을 혼합하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 피복관 내벽에 질화물이 코팅된 고속로용 금속 핵연료 제조 방법.Manufacture of metal fuel for high-speed reactors in which nitride is coated on the inner wall of a cladding tube, characterized by mixing 25 to 45 w% transition metal powder, 50 to 70 w% inert ceramic powder, and 4 to 6 w% ammonium chloride powder Way. 제 8항에 있어서,The method of claim 8, 상기 질화물 코팅층을 형성하는 과정은,The process of forming the nitride coating layer, 800 ~ 1200 ℃ 온도 하에서 수행되는 것을 특징으로 하는 피복관 내벽에 질화물이 코팅된 고속로용 금속 핵연료 제조 방법.Method for producing a metal fuel for a high-speed reactor, the nitride is coated on the inner wall of the cladding tube, characterized in that carried out at 800 ~ 1200 ℃ temperature. 제 8항에 있어서,The method of claim 8, 상기 질화물 코팅층을 형성하는 과정은,The process of forming the nitride coating layer, 진공 분위기, 불활성 분위기 또는 질소 분위기 하에서 수행되는 것을 특징으로 하는 피복관 내벽에 질화물이 코팅된 고속로용 금속 핵연료 제조 방법.A method for producing a metal fuel for a high-speed reactor, in which a nitride is coated on an inner wall of a cladding tube, which is carried out in a vacuum atmosphere, an inert atmosphere or a nitrogen atmosphere. 제 8항에 있어서,The method of claim 8, 상기 질화물 코팅층을 형성하는 과정 이전에,Before the process of forming the nitride coating layer, 염욕(salt bath)을 이용하여 피복관 내벽을 사전 질화 처리하는 것을 특징으로 하는 피복관 내벽에 질화물이 코팅된 고속로용 금속 핵연료 제조 방법.A method of manufacturing a metal fuel for a high-speed reactor, in which a nitride is coated on an inner wall of a cladding tube, wherein the inner wall of the cladding tube is prenitrided by using a salt bath. 제 16항에 있어서,The method of claim 16, 상기 염욕은,The dye bath is, 시안산염(cyanate) 또는 시안화물(cyanide)이 사용되는 것을 특징으로 하는 피복관 내벽에 질화물이 코팅된 고속로용 금속 핵연료 제조 방법.A method for producing a metal fuel for a high speed reactor, in which a nitride is coated on an inner wall of a cladding tube, wherein cyanate or cyanide is used.
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