KR100932851B1 - Method for producing spherical colloidal crystals with milky light effect - Google Patents
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Abstract
본 발명은 유백광 효과를 갖는 구형 콜로이드 결정의 제조방법에 관한 것으로, 특히 직경이 50 내지 500 ㎚인 단분산 구체를 함유하는 액적을 제조한 후, 상기 액적으로부터 용매를 제거함으로써 천연 오팔과 유사한 3차원 구조를 가져 구의 표면이 모두 면심입방체의 (1,1,1)면을 형성하여 바라보는 방향에 무관한 광결정구로 동일한 광학적 특성을 보일 뿐만 아니라, 유백광 효과가 우수하여 코팅, 페인트, 또는 잉크용 안료로 사용하기 적합하고, 특히 쉽게 대량으로 생산이 가능한 유백광 효과를 갖는 구형 콜로이드 결정의 제조방법에 관한 것이다.The present invention relates to a method for producing spherical colloidal crystals having an opalescent effect, in particular, after preparing droplets containing monodisperse spheres having a diameter of 50 to 500 nm, and then removing the solvent from the droplets to obtain a method similar to natural opal. It has a dimensional structure, and the surface of the sphere forms the (1,1,1) surface of the face center cube. It is a photonic crystal sphere irrespective of the viewing direction. The present invention relates to a process for producing spherical colloidal crystals having a milky white effect, which is suitable for use as a pigment for solvents and which can be easily produced in large quantities.
Description
본 발명은 유백광 효과를 갖는 구형 콜로이드 결정의 제조방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 천연 오팔과 유사한 3차원 구조를 가져 구의 표면이 모두 면심입방체의 (1,1,1)면을 형성하여 바라보는 방향에 무관한 광결정구로 동일한 광학적 특성을 보일 뿐만 아니라, 유백광 효과가 우수하여 코팅, 페인트, 또는 잉크용 안료로 사용하기 적합하고, 특히 쉽게 대량으로 생산이 가능한 유백광 효과를 갖는 구형 콜로이드 결정의 제조방법에 관한 것이다.The present invention relates to a method for producing a spherical colloidal crystal having an opalescent effect, and more particularly, has a three-dimensional structure similar to a natural opal, so that the surface of the sphere forms the (1,1,1) plane of the face centered cube. Photonic crystal spheres irrespective of the viewing direction, showing the same optical properties as well as the excellent whiteness effect, suitable for use as pigments for coatings, paints or inks, spherical colloidal crystals with a whiteness effect that can be easily produced in large quantities. It relates to a manufacturing method of.
안료 기본피복과 적어도 하나의 투명한 표면피복으로 이루어지는 다층 피복조성물은 미국특허 제3,375,227호에 설명된 대로 공지기술로 잘알려져 있다. 기본피복-투명표면피복 다층 피복계를 사용함으로써 미관이 향상되고, 내후성과 손상저항성이 증가된다.Multilayer coating compositions consisting of a pigment base coating and at least one transparent surface coating are well known in the art as described in US Pat. No. 3,375,227. By using a basic coating-transparent surface coating multilayer coating system, aesthetics are improved, and weather resistance and damage resistance are increased.
투명한, 바깥표면피복을 이루는 금속안료 또는 금속성안료를 포함하는 안료 기본피복을 가지는 현존 다층 피복계는 여러 가지 미관상 단점이 있다. 우선, 알루미늄 플레이크와 같은 금속플레이크 안료는 이들 금속플레이크를 함유한 안료피 복의 나중의 색상에 영향을 미치는 천연회색모습을 가진다. 색안료의 색도 또는 순색은 회색모습에 의해서 부분적으로 저하된다. 원하는 색상느낌을 나타내기 위해서는 어떻게든지 이 회색느낌이 없어지거나 또는 보충되어야 한다. 전형적으로, 이것은 피복내에 착색안료의 양을 증가시킴으로써 이루어진다. 둘째로, 깊고, 어두운 다운프롭(downflop)은 금속페인트조성물의 바람직한 특성이다. 다운프롭은 색상이 시각에 따라서 변하는 금속효과 피복제에 관련된 현상을 나타낸다. 이러한 피복을 똑바로 보았을 때 금속안료 또는 금속성안료가 우세하게 나타나고, 이 각도로부터 벗어나서 보았을 때는 착색안료가 우세하게 나타난다. 현존하는 금속안료 또는 금속성안료를 함유한 자동차 피복조성물에서 다운프롭 또는 금속성성능은 불투명 착색안료의 존재 때문에 부분적으로 저하된다. 금속안료 또는 금속성 안료에관하여 불투명 착색안료의 임계량의 첨가에 의해서 최적의 색도가 얻어질 것이라는 것이 알려져 있으나, 금속성능 또는 다운프롭은 불리하게 영향을 받는다. 현재에는, 우수한 다운프롭과 높은 색도를 가지는 것이 불가능하다.Existing multilayer coating systems having transparent, outer surface metal pigments or pigment base coatings comprising metallic pigments have a number of aesthetic disadvantages. Firstly, metal flake pigments, such as aluminum flakes, have a natural gray appearance that affects the later color of the pigment coating containing these metal flakes. The chromaticity or pure color of the color pigment is partially degraded by the appearance of gray. In order to achieve the desired color feel, this gray feel must be removed or supplemented in some way. Typically this is done by increasing the amount of pigmented pigment in the coating. Second, deep, dark downflop is a desirable property of metal paint compositions. Downprops are associated with metal effect coatings whose color changes over time. The metallic pigment or metallic pigment appears predominantly when the coating is viewed straight, and the pigmented pigment predominantly when viewed from this angle. In existing automotive coating compositions containing metallic or metallic pigments the downprop or metallic properties are partially degraded due to the presence of opaque colored pigments. It is known that the optimum chromaticity will be obtained by the addition of a critical amount of opaque colored pigments in relation to metallic pigments or metallic pigments, but metallic performance or downprop is adversely affected. At present, it is impossible to have good downprop and high chromaticity.
기판에 칠하여 건조 또는 경화시켰을 때 불투명한 색상을 나타내는 피복조성물을 가지는 것이 또한 바람직하다. 첫째, 문셀(Mun-sell)색상표에서 N-4 내지 N-8 값을 가지는 내부 기초피복 또는 초벌피복층, 둘째 안료결합률이 0.06 내지 0.13인 운모입자가 캡슐된 산화금속을 함유하는 계면 또는 중간피복층 및 셋째 외부표면 피복층으로 이루어지는 3층 피복층으로 불투명효과를 일으킨다는 것이 알려져 있다. 이들 불투명 피복층계는 미국특허 제4,539,258호 및 미국특허 제4,615,940호에 개시되었다. 그러나, 이 형(型)의 불투명 피복은 불투명효과를 일으키기 위 해서 서로 작용하는 3층을 필요로 한다는 점에서 불리한 점을 가진다. 3개의 독립된 페인트층을 적용하기 때문에 피복공정이 더 복잡하게 되고, 조절되어야만 하는 추가변수가 도입된다.It is also desirable to have a coating composition that exhibits an opaque color when painted on a substrate and dried or cured. First, the inner base coating or the first coating layer having the value of N-4 to N-8 in the Mun-sell color table, and the second or the interlayer coating layer containing the metal oxide encapsulated with mica particles having a pigment bonding ratio of 0.06 to 0.13. And third, a three-layer coating layer consisting of an outer surface coating layer is known to cause an opacity effect. These opaque cladding systems are disclosed in US Pat. No. 4,539,258 and US Pat. No. 4,615,940. However, this type of opaque coating is disadvantageous in that it requires three layers to interact with each other in order to produce an opaque effect. Applying three separate paint layers complicates the coating process and introduces additional parameters that must be adjusted.
상기와 같은 종래기술의 문제점을 해결하고자, 본 발명은 천연 오팔과 유사한 3차원 구조를 가져 구의 표면이 모두 면심입방체의 (1,1,1)면을 형성하여 바라보는 방향에 무관한 광결정구로 동일한 광학적 특성을 보이는 유백광 효과를 갖는 구형 콜로이드 결정의 제조방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.In order to solve the problems of the prior art as described above, the present invention has a three-dimensional structure similar to the natural opal, the surface of the sphere is the same as the photonic crystal sphere irrespective of the direction to form the (1,1,1) surface of the face center cube An object of the present invention is to provide a method for producing spherical colloidal crystals having an opalescent effect exhibiting optical properties.
본 발명의 다른 목적은 유백광 효과가 우수하여 코팅, 페인트, 또는 잉크용 안료로 사용하기 적합하고, 특히 쉽게 대량으로 생산이 가능한 유백광 효과를 갖는 구형 콜로이드 결정의 제조방법을 제공하는 것이다.It is another object of the present invention to provide a method for producing spherical colloidal crystals having an opalescent effect, which is excellent in the opalescent effect and suitable for use as a pigment for coating, paint or ink, and which can be easily produced in large quantities.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 In order to achieve the above object, the present invention
a) 직경이 50 내지 500 ㎚인 단분산 구체를 함유하는 액적을 제조하는 단계; 및a) preparing droplets containing monodisperse spheres having a diameter of 50 to 500 nm; And
b) 상기 제조한 액적으로부터 용매를 제거하여 구형의 콜로이드 결정을 제조하는 단계b) removing the solvent from the prepared droplet to prepare spherical colloidal crystals
를 포함하는 것을 특징으로 하는 유백광 효과를 갖는 구형 콜로이드 결정의 제조방법을 제공한다.It provides a method for producing a spherical colloidal crystal having an opalescent effect, characterized in that it comprises a.
이하 본 발명을 상세하게 설명한다. Hereinafter, the present invention will be described in detail.
본 발명의 구형 콜로이드 결정은 직경이 50 내지 500 ㎚인 단분산 구체를 함유하는 액적을 제조하는 단계, 및 상기 제조한 액적으로부터 용매를 제거하여 구형의 콜로이드 결정을 제조하는 단계를 포함하여 제조됨으로써 유백광 효과를 갖는 것을 특징으로 한다.The spherical colloidal crystals of the present invention are prepared by preparing a droplet containing a monodisperse sphere having a diameter of 50 to 500 nm, and removing the solvent from the prepared droplet to produce a spherical colloidal crystal. It is characterized by having a white light effect.
특히, 본 발명은 종래 유백광 효과를 갖는 구형 콜로이드 결정의 제조방법에 있어 전기수력학적 분무장치 또는 마이크로 피펫 등의 특정한 방법으로 건조시켜 균일한 입자크기를 가지는 구형 콜로이드 결정을 제조하는 것이 아닌, 통상의 에멀젼 방법으로 액적을 제조하여 일정 범위의 입자크기를 가지는 구형 콜로이드 결정의 대량생산이 가능하도록 하는데 그 특징이 있다.In particular, the present invention is a conventional method for producing a spherical colloidal crystal having an opalescent effect, by drying by a specific method such as an electro-hydraulic spraying device or a micro pipette to produce a spherical colloidal crystal having a uniform particle size, usually The droplets are prepared by the emulsion method of so as to enable the mass production of spherical colloidal crystals having a range of particle sizes.
상기와 같은 본 발명의 제조방법을 자세히 설명하면 다음과 같다.Referring to the manufacturing method of the present invention as described above in detail.
a) 단분산 구체를 함유하는 액적 제조a) preparation of droplets containing monodisperse spheres
본 단계는 직경이 50 내지 500 ㎚인 단분산 구체를 함유하는 액적을 제조하는 단계이다.This step is to prepare droplets containing monodisperse spheres having a diameter of 50 to 500 nm.
상기 단분산 구체는 직경이 50 내지 500 ㎚인 것이 바람직하다. 그 직경이 상기 범위내일 경우에는 상이한 파장의 가시광선의 반사가 서로 뚜렷하게 상이하며, 따라서 유백광이 다양한 색상에서 현저한 정도로 나타날 수 있다는 잇점이 있다.It is preferable that the said monodisperse sphere is 50-500 nm in diameter. When the diameter is in the above range, the reflection of visible light of different wavelengths is distinctly different from each other, and thus, there is an advantage that milky light may appear at a noticeable degree in various colors.
상기 단분산 구체는 목적하는 광반사 파장에 대하여 충분히 투명하여 상기 광이 입자내로 수 개의 구체 직경 깊으로 침투할 수 있는 물질이면 특별히 제한되지 않는다. 구체적으로, 상기 단분산 구체는 금속 칼코겐화물, 금속 산화물, 금속 프닉타이드(pnictide), 1족 금속군, 2족 금속군, 3족 금속군, 규소, 게르마늄, 주석, 납, 인, 비소, 안티몬, 비스부쓰, 이산화규소, 산화알루미늄, 이산화티탄, 이산화지르코늄, 질화갈륨, 질화붕소, 질화알루미늄, 질화규소, 또는 질화인 등을 사용할 수 있다.The monodisperse spheres are not particularly limited as long as they are sufficiently transparent to the desired light reflection wavelength so that the light can penetrate deep into the particles several sphere diameters. Specifically, the monodisperse spheres are metal chalcogenide, metal oxide, metal pnictide, Group 1 metal group, Group 2 metal group, Group 3 metal group, silicon, germanium, tin, lead, phosphorus, arsenic, Antimony, bisbutsu, silicon dioxide, aluminum oxide, titanium dioxide, zirconium dioxide, gallium nitride, boron nitride, aluminum nitride, silicon nitride, phosphorus nitride, or the like.
상기 단분산 구체는 스토버-핑크-본(Stober-Fink-Bohn) 방법을 이용하여 졸-겔(sol-gel) 반응을 다단계로 거쳐 제조할 수 있다.The monodisperse spheres may be prepared by a multi-step sol-gel reaction using a Stober-Pink-Bohn method.
상기와 같은 단분산 구체는 용매 중에 0.1 내지 20 중량%의 농도로 현탁켜 액적을 형성할 수 있다. 이때, 상기 용매는 단분산 구체 종류에 따라 물 또는 오일을 사용할 수 있으며, 상기 오일로는 톨루엔, 헥사데칸, 사클로헥사논 등 물과의 용해성이 적은 물질로 이루어진 군에서 선택하여 사용할 수 있다.Such monodisperse spheres may be suspended in a solvent at a concentration of 0.1 to 20% by weight to form droplets. In this case, the solvent may be water or oil according to the monodisperse sphere type, and the oil may be selected from the group consisting of a material having low solubility with water such as toluene, hexadecane, sachlorohexanone.
b) 용매 제거b) solvent removal
본 단계는 상기 단계에서 제조한 액적으로부터 용매를 제거하여 구형의 콜로이드 결정을 제조하는 단계이다. 즉, 본 단계에서는 상기 액적이라는 제한된 공간 내에서 콜로이드 입자들의 자기조립을 유도함으로써 구형의 콜로이드 결정, 즉 광결정구를 얻을 수 있다.In this step, the solvent is removed from the droplets prepared in the above step to prepare spherical colloidal crystals. That is, in this step, spherical colloidal crystals, that is, photonic crystal spheres can be obtained by inducing self-assembly of colloidal particles in the limited space of the droplets.
상기 용매 제거는 분무건조기, 대류식 오븐, 마이크로파 오븐 등을 이용한 통상의 건조방법을 사용할 수 있음은 물론이며, 이 같은 건조방법을 통하여 용매를 제거함으로써 구형 콜로이드 결정의 대량 생산이 가능하게 된다. The solvent may be removed using a conventional drying method using a spray dryer, a convection oven, a microwave oven, and of course, mass production of spherical colloidal crystals is possible by removing the solvent through such a drying method.
상기와 같은 방법으로 제조된 본 발명의 구형 콜로이드 결정은 입자크기가 10 내지 250 ㎛인 광결정구인 것이 바람직하다. 또한, 본 발명의 구형 콜로이드 결정은 모두 면심입방체의 (1,1,1)면으로 조립되어 보는 각도에 따라 항상 같은 색을 나타내는 물성을 가진다.The spherical colloidal crystal of the present invention prepared by the above method is preferably a photonic crystal having a particle size of 10 to 250 ㎛. In addition, all of the spherical colloidal crystals of the present invention have physical properties of always showing the same color, depending on the viewing angle is assembled to the (1,1,1) plane of the face-centered cube.
본 발명에 따른 구형 콜로이드 결정이 코팅, 페인트, 또는 잉크용 안료로 사용할 수 있다.Spherical colloidal crystals according to the invention can be used as pigments for coatings, paints or inks.
이하, 본 발명의 이해를 돕기 위하여 바람직한 실시예를 제시하나, 하기 실시예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐 본 발명의 범위가 하기 실시예에 한정되는 것은 아니다.Hereinafter, preferred examples are provided to help understanding of the present invention, but the following examples are merely to illustrate the present invention, and the scope of the present invention is not limited to the following examples.
[실시예]EXAMPLE
실시예 1Example 1
스토버-핑크-본 방법을 이용하여 졸-겔 반응을 다단계로 거쳐 제조한 단분산 실리카 입자(입자크기: 280 ㎚)를 4.0 중량%로 물에 분산시키고, 계면활성제(ester like polymeric surfactant with long-chain alkyl and OH-groups, Hypermer 2296)가 1.5 중량% 녹아 있는 헥사데탄(hexadecane)에 액적을 제조하였다.The monodisperse silica particles (particle size: 280 nm) prepared by the sol-gel reaction using the Stover-Pink-This method were dispersed in water at 4.0% by weight, and a surfactant (ester like polymeric surfactant with long Droplets were prepared in hexadecane in which 1.5 wt% of -chain alkyl and OH-groups, Hypermer 2296) was dissolved.
상기 제조한 액적에 1020 W의 마이크로파를 5 초 동안 가동하고, 25 초 동안 휴식하는 On-Off를 반복하여 30 분간 처리하여 물을 제거하였다. 그 결과 헥사데칸에 분산된 구형의 콜로이드 결정을 얻을 수 있었다. 상기 제조된 구형의 콜로이드 결정은 광축에서 가까운 각도에서 초록색을 띄며, 90 도 각도에서는 붉은색을 띄었다.Microwave of 1020 W was operated for 5 seconds on the prepared droplets, and water was removed by repeatedly treating On-Off for 25 seconds for 30 minutes. As a result, spherical colloidal crystals dispersed in hexadecane were obtained. The prepared spherical colloidal crystals were green at an angle close to the optical axis and red at 90 degrees.
실시예 2Example 2
당업계에 널리 알려진 방법대로 가교된 폴리스타이렌 (crosslinked polystyrene) 입자를(입자크기: 260 nm)로 제조한 후, 톨루엔에 4 중량%로 분산시켰다. 그 다음, 마이크로 플루이다이져(microfluidizer)를 사용하여 톨루엔에 계면활성제(ethyelenoxide propyleneoxide triblockcopolymer, Pluronic F108)가 1.5 중량%% 녹아 있는 물을 넣고 100 rpm으로 회전하여 액적을 제조하였다. 그 후, 휘발성이 높은 톨루엔을 상온에서 제거하여 물에 분산된 구형의 콜로이드 결정을 제조하였다. 상기 제조된 구형의 콜로이드 결정은 광축에서 가까운 각도에서 파란색을 띄며, 90 도 각도에서는 붉은색을 띄었다.Crosslinked polystyrene particles (particle size: 260 nm) were prepared according to methods well known in the art and then dispersed in toluene at 4% by weight. Then, a microfluidizer was used to add water in which 1.5 wt% of a surfactant (ethyelenoxide propyleneoxide triblockcopolymer, Pluronic F108) was dissolved in toluene, and then rotated at 100 rpm to prepare a droplet. Thereafter, highly volatile toluene was removed at room temperature to prepare spherical colloidal crystals dispersed in water. The prepared spherical colloidal crystals were blue at an angle close to the optical axis and red at 90 degrees.
실시예 3Example 3
스토버-핑크-본 방법으로 제조한 230 nm의 실리카 입자를 5 중량%로 수분산시키고, 마이크로 플루이다이져를 사용하여 헥사데칸에 액적으로 제조하였다. 이때, 계면활성제는 하이퍼머 2296(Hypermer 2296)을 1.5 중량%로 사용하였다. 상기 제조된 액적은 실시예 1과 동일한 조건으로 마이크로파를 이용하여 헥사데칸에 분산된 구형의 콜로이드 결정을 제조하였다. 상기 제조된 구형의 콜로이드 결정은 광축에서 가까운 각도에서 보라색을 띄며, 90 도 각도에서는 녹색을 띄었다.The 230 nm silica particles prepared by the Stover-Pink- present method were dispersed at 5% by weight and prepared as droplets in hexadecane using a microfluidizer. At this time, the surfactant used Hypermer 2296 (Hypermer 2296) at 1.5% by weight. The prepared droplets were spherical colloidal crystals dispersed in hexadecane using microwave under the same conditions as in Example 1. The prepared spherical colloidal crystals were purple at an angle close to the optical axis and green at a 90 degree angle.
실시예 4Example 4
280 nm 사이즈의 실리카 입자를 250 nm 사이즈의 실리카 입자로 대체하는 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 수행하여 헥사데칸에 분산된 구형의 콜로이드 결정을 제조하였다. 상기 제조된 구형의 콜로이드 결정은 광축에서 가까운 각도에서 보라색을 띄며, 90 도 각도에서는 붉은색을 띄었다.Spherical colloidal crystals dispersed in hexadecane were prepared in the same manner as in Example 1, except that 280 nm silica particles were replaced with 250 nm silica particles. The prepared spherical colloidal crystals were purple at an angle close to the optical axis and red at 90 degrees.
비교예 1Comparative Example 1
실시예 1에서 280 nm 사이즈의 실리카 입자를 640 nm 사이즈의 실리카 입자로 대체하는 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 수행하여 헥사데칸에 분산된 구형의 콜로이드 결정을 제조하였다. 상기 제조된 구형의 콜로이드 결정은 보는 각도에 상관없이 흰색을 나타내었다.Spherical colloidal crystals dispersed in hexadecane were prepared in the same manner as in Example 1, except that 280 nm size silica particles were replaced with 640 nm size silica particles in Example 1. The prepared spherical colloidal crystals showed white color regardless of the viewing angle.
비교예 2Comparative Example 2
당업계에 널리 알려진 방법에 따라 가교된 폴리스타이렌(crosslinked polystyrene) 입자(입자크기: 520 ㎚)로 제조한 후, 톨루엔에 10 중량%로 분산시켰다. 그 다음, 마이크로 플루이다이져(microfluidizer)를 사용하여 톨루엔에 계면활성제(ethyleneoxide propyleneoxide triblockcopolymer, Pluronic P108)가 0.5 중량% 녹아 있는 물을 넣고 100 rpm으로 회전하여 액적을 제조하였다. 그 후, 톨루엔을 상온에서 제거하여 물에 분산된 구형의 콜로이드 결정을 제조하였다. 상기 제조된 구형의 콜로이드 결정은 보는 각도에 상관없이 흰색을 나타내었다.Prepared with crosslinked polystyrene particles (particle size: 520 nm) according to methods well known in the art, and then dispersed in toluene at 10% by weight. Then, using a microfluidizer (0.5% by weight of water dissolved in a surfactant (ethyleneoxide propyleneoxide triblockcopolymer, Pluronic P108) in toluene was added to prepare a droplet by rotating at 100 rpm. Thereafter, toluene was removed at room temperature to prepare spherical colloidal crystals dispersed in water. The prepared spherical colloidal crystals showed white color regardless of the viewing angle.
본 발명에 따른 구형의 콜로이드 결정은 천연 오팔과 유사한 3차원 구조를 가져 구의 표면이 모두 면심입방체의 (1,1,1)면을 형성하여 바라보는 방향에 무관한 광결정구로 동일한 색과 동일한 광학적 특성을 보일 뿐만 아니라, 동시에 유백광 효과가 우수하여 코팅, 페인트, 또는 잉크용 안료로 사용하기 적합하고, 특히 쉽게 대량으로 생산이 가능한 효과가 있다.The spherical colloidal crystal according to the present invention has a three-dimensional structure similar to that of natural opal, and the surface of the sphere forms a (1,1,1) plane of the face center cube. At the same time, the milky white light effect is excellent, so it is suitable for use as a pigment for coating, paint, or ink, and in particular, there is an effect that can be easily produced in large quantities.
이상에서 설명한 본 발명은 전술한 실시예 및 첨부된 도면에 의해 한정되는 것이 아니고, 본 발명의 기술적 사상을 벗어나지 않는 범위 내에서 여러 가지 치환, 변형, 및 변경이 가능함은 본 발명의 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 있어서 명백한 것이다.The present invention described above is not limited to the above-described embodiment and the accompanying drawings, and various substitutions, modifications, and changes are possible within the scope of the technical spirit of the present invention. It is obvious to one with ordinary knowledge.
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