KR100647810B1 - Fabrication Process of U-Mo-Al ternary metallic fuel - Google Patents

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Abstract

본 발명은 연구로용 핵연료로 사용되는 금속기지 분산핵연료의 제조 시 우라늄, 몰리브데늄 및 알루미늄이 혼합된 삼원계 금속 핵연료와 그 제조방법에 관한 것으로, 보다 자세하게는 우라늄, 몰리브데늄, 알루미늄을 일정 비율로 함유하는 U-Mo-Al 기지 내에 조사 안정성이 우수한 UAlx 계 금속간화합물을 분포시킨 미세조직으로 된 U-Mo-Al계 삼원계 금속 핵연료와 그 제조방법을 제공한다. 종래의 연구로용 금속 핵연료는 U3Si, U3Si2, UAlx, U-Mo 핵연료 분말 입자가 연속적인 Al 기지 내에 분산되어 있는 상태로 사용되어 원자로 내에서 사용 중에 핵연료 입자와 Al 기지 사이의 반응층 형성과 핵연료 입자 내의 기포 형성으로 인한 팽윤이 연소도 및 중심온도에 따라 증가하는 단점이 있으나 상기 본 발명의 구성에 따른 삼원계 합금은 Al 원소가 금속간 화합물 및 고용원소로만 존재하며 독립된 Al 기지상으로 존재하지 않아 반응층 형성으로 인한 팽윤이 없고 UAlx 계 금속간화합물은 조사 실험에서 밝혀진 바와 같이 조사 안정성이 매우 우수하여 핵연료 내 기포 형성을 억제할 수 있게 된다. The present invention relates to a ternary metal fuel in which uranium, molybdenum, and aluminum are mixed and a method of manufacturing the same, in the preparation of a metal-based dispersed fuel used as a research reactor nuclear fuel, and more specifically, to uranium, molybdenum, and aluminum. Provided is a U-Mo-Al ternary metal nuclear fuel having a microstructure in which UAlx-based intermetallic compounds having excellent irradiation stability are distributed in a U-Mo-Al matrix containing a certain ratio, and a method of manufacturing the same. Conventional research metallurgical fuels are used with U 3 Si, U 3 Si 2 , UAl x , and U-Mo fuel powder particles dispersed in a continuous Al base, which can be used between nuclear fuel particles and the Al base during use in a reactor. The swelling due to the reaction layer formation and the bubble formation in the nuclear fuel particles increases with the combustion degree and the center temperature, but in the ternary alloy according to the configuration of the present invention, the Al element is present only as an intermetallic compound and a solid solution. Since it does not exist in the Al matrix, there is no swelling due to the formation of the reaction layer, and the UAlx-based intermetallic compound has excellent irradiation stability as revealed in the investigation experiment, thereby suppressing bubble formation in the nuclear fuel.

핵연료, 삼원계 합금, 고용원소.Nuclear fuel, ternary alloys, solid elements.

Description

U-Mo-Al계 삼원계 금속 핵연료 및 그 제조방법{Fabrication Process of U-Mo-Al ternary metallic fuel} M-Mo-Al system ternary metal nuclear fuel and its manufacturing method {Fabrication Process of U-Mo-Al ternary metallic fuel}             

도 1은 본 발명에 따라 UAlx계 금속간화합물 입자가 U-Mo-Al 삼원계 합금 기지 내에 분산되어 있는 것을 개략적으로 도시한 개념도이고, 1 is a conceptual diagram schematically showing that UAlx-based intermetallic compound particles are dispersed in a U-Mo-Al ternary alloy matrix according to the present invention,

도 2는 우라늄, 몰리브데늄, 알루미늄 잉곳을 주조함으로 제조되는 본 발명에 따른 삼원계 핵연료 합금의 제조공정을 개략적으로 나타낸 공정 흐름도이고, Figure 2 is a process flow diagram schematically showing the manufacturing process of the ternary fuel alloy according to the present invention produced by casting uranium, molybdenum, aluminum ingot,

도 3은 우라늄, 몰리브데늄, 알루미늄 분말을 압분하여 소결함으로 제조되는 본 발명에 따른 삼원계 핵연료 합금의 제조공정을 개략적으로 나타낸 공정 흐름도이고, 3 is a process flow diagram schematically illustrating a manufacturing process of a ternary fuel alloy according to the present invention manufactured by sintering uranium, molybdenum and aluminum powder.

도 4는 우라늄-몰리브데늄 분말을 알루미늄 분말과 혼합한 후 압출하고 이를 다시 열처리하여 미리 금속간화합물 반응층을 형성하도록 하여 제조되는 삼원계 핵연료 합금의 제조공정을 개략적으로 나타낸 공정 흐름도이고, FIG. 4 is a process flow diagram schematically illustrating a manufacturing process of a ternary fuel alloy prepared by mixing an uranium-molybdenum powder with an aluminum powder, extruding it, and then heat-treating it to form an intermetallic reaction layer in advance.

도 5는 우라늄에 대한 알루미늄의 고용도를 나타내는 상태도이고, 5 is a state diagram showing the solubility of aluminum with respect to uranium,

도 6은 우라늄 합금 및 삼원계 합금의 온도에 따른 열전도도의 관계를 나타낸 그래프이며, 6 is a graph showing the relationship between the thermal conductivity of the uranium alloy and the ternary alloy with temperature;

도 7은 조사된 분산핵연료의 미세조직 사진으로 반응층으로 형성된 UAlx 계 금속간화합물의 조직이 핵분열 기체 기포가 존재하지 않는 안정된 미세조직임을 나타내는 사진이다. 7 is a microstructure photograph of irradiated dispersed fuel, which is a photograph showing that the structure of the UAlx-based intermetallic compound formed as a reaction layer is a stable microstructure in which no fission gas bubbles exist.

본 발명은 U-Mo-Al계 삼원계 금속 핵연료 및 그 제조 방법에 관한 것으로, 보다 자세하게는 연구로용 핵연료로 사용되는 금속기지 분산핵연료의 제조 시 우라늄, 몰리브데늄 및 알루미늄이 혼합된 삼원계 금속 핵연료와 그 제조방법에 관한 것이다.The present invention relates to a U-Mo-Al ternary metal fuel and a method of manufacturing the same, more specifically, a ternary system in which uranium, molybdenum, and aluminum are mixed in the production of a metal-based dispersed fuel used as a research reactor nuclear fuel. It relates to a metal fuel and a method of manufacturing the same.

핵연료는 우라늄을 핵분열시킴으로 발생되는 방사선과 다량의 열을 이용하는데 이때 핵분열에 사용되는 물질을 핵연료라하며, 상기 핵분열과정에서 발생되는 열을 이용하는 것은 동력로라 하고 방사선을 이용하는 것은 연구로라고 한다. 일반적으로, 이와 같이 연구로(research reactor)는 원자로에서 발생하는 방사선을 이용하는 것으로, 일반적으로 중성자선(中性子線)을 이용해서 물체 및 생물체에 대한 방사선의 조사(照射)효과를 조사하거나 동위원소를 생산하는 실험용 원자로를 칭하며, 넓은 뜻으로는 동력용 원자로 이외의 것, 예를 들면 동력로를 위한 시험용 원자로ㆍ재료시험용 원자로 등을 칭하는 것이다.Nuclear fuel uses radiation and a large amount of heat generated by fission of uranium. In this case, the material used for fission is called nuclear fuel, and the heat generated during the nuclear fission process is called power and the radiation is used as research. In general, a research reactor uses radiation generated from a nuclear reactor. In general, a neutron beam is used to investigate the effect of radiation on an object and an organism, or to detect an isotope. It refers to an experimental reactor to be produced, and in a broad sense it refers to something other than a power reactor, for example, a test reactor for a power reactor, a reactor for material testing, and the like.

종래 상기와 같은 연구로용 원자로의 핵연료로서 고농축 우라늄 합금이 주로 사용되었으나, 핵확산 방지를 위하여 미국의 에너지부(The Department of Energy)를 주축으로 하여 1978년부터 저농축 우라늄합금 핵연료를 개발하기 시작하였다. 이에 따라 농축도 90%이상의 U-Al 합금 대신에 농축도 20% 이하의 저농축 핵연료로서 우라늄 실리사이드(uranium-silicide; U3Si2, U3Si) 핵연료를 Al 기지내에 분산시킨 금속기지 분산 핵연료가 개발되었다. 상기와 같은 저농축 핵연료 개발에 대한 주안점은 저농축 우라늄 사용시 U238 함유율 증가에 따른 중성자 흡수와 중성자 스펙트럼(spectrum)에 대한 영향을 극복하기 위해 핵연료의 연소 안정성을 해치지 않는 범위 내에서 단위 부피 당 핵분열성 우라늄 함량을 증가시킬 수 있는 핵연료 소재를 개발하는 것이었다. 이와 같은 핵연료 농축도의 저감을 보상하기 위해 단위 부피당 핵분열성 우라늄의 증가를 필요로 하게 되었다. 특히 U3Si2 분산 핵연료는 우라늄 밀도가 높을 뿐만 아니라 노내 안정성이 가장 우수한 핵연료로서 인정되어 미국, 유럽을 비롯하여 세계적으로 널리 사용되고 있다. 이와 같은 핵연료물질로서 U3Si2를 사용하는 Al 기지 분산형 핵연료의 개발로 인해 4.8 g U/cc 까지 핵연료 심재의 장입을 필요로 하는 연구로를 성공적으로 전환해 왔다.Conventionally, highly enriched uranium alloys have been mainly used as nuclear fuel for research reactors, but began to develop low enriched uranium alloy fuels in 1978 with the Department of Energy as the mainstay of nuclear proliferation. It was. As a result, a metal-based dispersed fuel in which uranium-silicide (U3Si2, U3Si) fuel is dispersed in an Al base as a low enriched fuel having a concentration of 20% or less instead of a U-Al alloy having a concentration of 90% or more has been developed. The main focus on developing low-enrichment fuels is that fissile per unit volume within the range that does not impair the combustion stability of the fuel to overcome the effects of neutron absorption and neutron spectrum due to the increased U238 content when using low enriched uranium. It was to develop a nuclear fuel material that could increase the uranium content. To compensate for this reduction in fuel concentration, an increase in fissile uranium per unit volume is needed. In particular, U 3 Si 2 dispersed fuel is widely used in the United States, Europe, and the world because it is recognized as a fuel having the highest uranium density and the best stability in the furnace. The development of Al-based distributed fuels using U 3 Si 2 as the fuel material has successfully transformed research that requires the loading of fuel core materials up to 4.8 g U / cc.

그러나 상기 저농축 핵연료로서 우라늄 실리사이드 또한 재처리가 곤란하다는 단점이 있어 저농축 핵연료로서 우라늄 실리사이드 대신 U-Mo로 대체하여 사용하게 되었는데, 이는 순수 우라늄 금속의 노내조사 성장 거동 문제를 해결하는 방법으로 합금 원소를 상당량 첨가하여 고온에서 안정상인 감마(γ) 상을 안정화시키고 급냉하여 상온에서도 등방성 조직이 준안정상(meta-stable phase)으로 갖도록 하는 방법이 있으며, 이와 같은 목적으로 첨가될 수 있는 원소들은 Mo, Nb을 들 수 있는데, 특히 상기한 바와 같이 우라늄 실리사이드를 대체하기 위하여 개발된 U-Mo 합금 핵연료에서 Mo 함량이 3 wt% 이상이면 β-U 조직이 없어지고, 7 wt% 이상을 첨가하면 α-U 조직이 없어진다는 특징을 갖는다. 이상의 Mo함량에서는 상온에서의 안정상은 α-U상과 γ‘(U2Mo)상이 혼합 존재하는 상으로 공정조직이다. 이러한 조성의 U-Mo합금을 용탕에서 다소 빠른 냉각속도로 응고시키면 쉽게 γ-U상이 준안정상으로 형성된다. 이러한 조직의 U-Mo 물질을 350-550℃로 열처리하면 준안정상인 γ-U상이 분해되어 α-U와 γ‘(U2Mo)가 혼합 존재하는 공정상으로 변태되고 변태된 공정상 물질을 600℃이상에서 열처리하면 다시 γ-U상으로 변태된다. U-Mo 합금에서 Mo함량이 증가할수록 노내조사 중 또는 온도 변화로 인한 물질의 성장, 형태변화 등이 감소된다. 우라늄에 Mo를 첨가하면 우라늄 합금 금속의 공기 중의 산소에 대한 내반응성 역시 향상되는데, 최근 조사 시험한 결과는 Mo 함량이 7wt%이상에서 조사안정성이 우수하게 나타났으며 그 이상의 Mo 함량 증가는 다소 안정성이 향상되지만 Mo 물질의 중성자 흡수가 문제가 된다.However, since the uranium silicide is also difficult to reprocess as the low enriched fuel, it has been used as a low enriched fuel to replace U-Mo instead of uranium silicide, which is an alloy that solves the problem of in-house growth behavior of pure uranium metal. By adding a considerable amount of elements to stabilize the gamma (γ) phase is stable at high temperature and quenched to ensure that the isotropic structure in the meta-stable phase even at room temperature, the elements that can be added for this purpose are Mo And Nb. In particular, in the U-Mo alloy nuclear fuel developed to replace uranium silicide as described above, when the Mo content is 3 wt% or more, the β-U structure disappears, and when 7 wt% or more is added, -U organization is characterized by disappearance. In the above Mo content, the stable phase at room temperature is a phase in which the α-U phase and the γ '(U 2 Mo) phase are present in a mixed structure. When the U-Mo alloy having such a composition is solidified at a rather fast cooling rate in the molten metal, the γ-U phase is easily formed into a metastable phase. When the U-Mo material of such a tissue is heat-treated at 350-550 ° C., the metastable γ-U phase is decomposed and transformed into a process in which α-U and γ '(U 2 Mo) are mixed and transformed. Heat treatment at 600 ° C. or higher transforms it back into γ-U phase. As the Mo content increases in U-Mo alloys, the growth and morphological changes of materials during in-house irradiation or due to temperature changes are reduced. The addition of Mo to uranium also improves the resistance of uranium alloy metals to oxygen in the air. Recent investigations have shown that the Mo content is more than 7wt% and the irradiation stability is excellent. This improves but neutron absorption of the Mo material becomes a problem.

분산형 연료는 작은 연료입자를 열전도성이 좋은 금속기지에 균일하게 분산시킨 핵연료이므로 연료의 중심과 표면 간에 온도 차이가 작다. 연료 입자의 크기가 핵분열파편(fission fragment)의 도달거리인 10㎛ 보다 크면 핵분열편이 연료입자 내부 또는 입자 주위에서 정지되므로 금속기지의 조사손상이 크게 일어나지 않아 높은 연소도로 연소시킬 수 있다. 분산 연료는 핵연료와 냉각수가 직접 접촉하 지 않으므로 피복관이 파손되는 경우에도 연료의 극히 일부분만 냉각재에 노출된다. 핵연료의 일부가 파손되더라도 계속 운전해야하는 선박용 원자로나 또는 연구용 원자로의 핵연료에 적합하다. 그러나 분산형 핵연료는 기지 금속이 중성자를 흡수할 뿐만 아니라 연료 밀도를 낮추기 때문에 중성자 경제성은 다른 연료에 비하여 크게 떨어지는 단점도 있다. 재료 시험로(material test reactor)라고 부르기도 하는 연구용 원자로는 맨 처음 1952년경에 Al-U 합금을 사용하였다. 우라늄 함량이 약 25wt% 정도이므로 90%이상의 농축우라늄을 사용하였다. Al-U 합금의 내부 미세조직을 보면 Al에 UAl3와 UAl4가 침전입자가 분산된 형태이다. 1970년대 후반에 핵비확산 정책으로 추진하는 저농축 우라늄 연료 개발(RERTR program)에서는 합금방법에서 UAlx의 분말을 제조한 후 Al분말과 혼합하고 성형하는 제조방법을 개발하여 우라늄 함량을 1.7 g-U/cc에서 2.3 g-U/cc로 높였다.Scattered fuel is a nuclear fuel in which small fuel particles are uniformly dispersed in a thermally conductive metal base, so the temperature difference between the center and the surface of the fuel is small. If the size of the fuel particles is larger than 10 μm, the reach of the fission fragments, the fission fragments are stopped in or around the fuel particles, so that the irradiation damage of the metal base does not occur significantly, and the combustion particles can be burned with high combustion. Dispersed fuels are not in direct contact with the fuel and the coolant, so even in the case of a cladding failure, only a fraction of the fuel is exposed to the coolant. It is suitable for ship reactors or research reactor fuels that must continue to operate even if some of the fuel is destroyed. However, distributed fuels have a disadvantage in that neutron economy is significantly lower than other fuels because the base metal not only absorbs neutrons but also lowers fuel density. A research reactor, also called a material test reactor, first used Al-U alloys around 1952. Since the uranium content is about 25wt%, more than 90% enriched uranium was used. In the internal microstructure of Al-U alloy, UAl 3 and UAl 4 precipitated particles are dispersed in Al. In the late 1970s, the low-enriched uranium fuel development (RERTR program), a nuclear non-proliferation policy, developed a method of producing UAlx powder in the alloying process, mixing it with Al powder, and molding it to achieve a uranium content of 1.7 gU / cc. Raised to 2.3 gU / cc.

그런데, 상기와 같은 종래의 U-Si 또는 이를 대체하기 위해 개발된 U-Mo 핵연료 모두는 우라늄합금 분말과 기지물질인 알루미늄 분말을 혼합시킨 형태로 사용하는데, 이때 상기 알루미늄 분말은 열전도도가 우수한 특성을 가지고 우라늄합금 사이에 위치하여, 방사선 조사시 발생되는 열을 외부로 신속히 전달하여 발산하는 역할을 수행함으로, 핵연료 내부온도의 상승을 방지함으로 핵연료의 안정성을 높여주지만, 노내에서 중성자를 조사하여 우라늄이 핵분열을 하게 되면 핵연료 분말 입자의 경계층에서 우라늄과 알루미늄이 반응하여 우라늄-알루미나이드(Uranium- aluminide)로 이루어진 금속간화합물 반응층이 형성되고, 상기 금속간 반응층은 낮은 열전도도를 가지므로 핵연료분말 입자와 Al 기지간의 열전달을 저하시켜서 연소가 진행됨에 따라 핵연료분말 입자 중심부 온도가 점점 높아지고, 또한 이 반응층은 낮은 밀도를 가지므로 핵연료 심재의 체적을 팽창시킴으로서, 피복재를 파손시켜 핵연료의 안정성 및 성능에 큰 영향을 미치게 되는 중대한 문제점이 있다.However, all of the conventional U-Si or the U-Mo nuclear fuel developed to replace the same are used in the form of a mixture of uranium alloy powder and a known aluminum powder, wherein the aluminum powder has excellent thermal conductivity. It is located between the uranium alloys and transfers heat generated during irradiation to the outside and dissipates it, thereby increasing the fuel's stability by preventing the temperature increase of the fuel's internal temperature, but irradiating uranium in the furnace When the nuclear fission is carried out, uranium and aluminum react at the boundary layer of the fuel powder particles to form an intermetallic compound reaction layer made of uranium-aluminide, and the intermetallic reaction layer has a low thermal conductivity, so the nuclear fuel Nuclear fuel as combustion progresses by reducing heat transfer between powder particles and Al matrix Is growing end of the particle core temperature, and the reaction layer there is a great problem to damage the sikimeuroseo expanding the volume of a low density because of the nuclear fuel core, the coating material that effect a large impact on the reliability and performance of nuclear fuel.

보다 자세하게는 상술된 바와 같이, 종래의 연구로용 핵연료로 사용되고 있는 금속기지 분산핵연료는 Al을 기지로 사용하고 있으나 Al은 667℃의 낮은 녹는점 온도로 인하여 고온 강도가 낮으며, 우라늄과 반응으로 UAl3, UAl4 등 낮은 밀도의 금속간 화합물을 생성하여 고온에서 사용 시 부피팽창을 일으키는 단점이 있다. 또한 조사로 인한 핵분열 생성물에 의해 체적이 증가하는 현상을 팽윤이라고 하는데, 팽윤을 일으키는 원인은 핵분열 생성물의 연료내 축적이며 기체상으로 존재하는 핵분열 물질로 인한 것과 고체상으로 존재하는 핵분열 생성물로 인한 것이 있다. 핵분열 생성물 중에서 Xe, Kr 등 기체로 형성되는 것들은 핵연료로부터 방출되지 못하는 경우 핵연료 내에 기포상태로 존재하여 팽윤의 원인이 되고, 연료봉의 내압을 상승시켜 크랙의 원인이 되기도 하지만, 노내조사 중의 연소거동은 주로 고체상 핵분열 생성물에 의한 팽윤이 지배적이고 연료입자와 기지물질 Al와의 상호반응에 의한 팽창은 크지 않으며, Xe이나 Kr도 UAlx에 고용되어 팽윤에 크게 영향을 주지 않는다.In more detail, as described above, the metal-based dispersed fuel used as a nuclear reactor fuel for research reactors uses Al as a base, but Al has low temperature strength due to the low melting point temperature of 667 ° C., and reacts with uranium. The low density intermetallic compounds, such as UAl 3 and UAl 4 , create a volume expansion when used at high temperatures. In addition, swelling is the increase in volume caused by fission products due to irradiation. The swelling is caused by the accumulation of fission products in the fuel and due to fission material in the gas phase and the fission product in the solid phase. . Among the fission products, those formed by gases such as Xe and Kr are present as bubbles in the nuclear fuel when they cannot be released from the fuel, causing swelling and causing cracks by raising the internal pressure of the fuel rod. Swelling is mainly dominated by solid phase fission products, and the expansion due to the interaction between fuel particles and matrix Al is not large, and Xe or Kr are also dissolved in UAlx and do not significantly affect the swelling.

이에 본 발명자 등은 상기와 같은 문제점을 해결할 수 있는 핵연료봉 및 그 제조방법에 대해 대한민국특허출원 제2004-0048371호를 출원하였으며, 상기 출원발명은 우라늄 화합물 핵연료와 Al 사이의 접촉면적을 최소화시킴으로 노내에서 핵연료가 연소될 때 상호 반응에 의해 발생되는 우라늄-알루미나이드 반응층의 형성을 최소화하여 팽윤 발생과 온도 상승을 억제함으로 핵연료의 안정성을 향상시킬 수 있는 새로운 형태의 연구로용 U―Mo 핵연료봉을 제공하는 것으로 "일정한 두께의 튜브형 핵연료가 Al봉의 외주면에 삽입되고, 상기 튜브형 핵연료의 외주면에 Al이 피복된 핵연료봉"을 개시하였다.Accordingly, the present inventors have applied for a nuclear fuel rod and a method for manufacturing the same for the nuclear fuel rod which can solve the above problems, and the present invention minimizes the contact area between the uranium compound fuel and Al in the furnace. New U-Mo Nuclear Fuel Rods for Improved Fuel Stability by Minimizing the Formation of Uranium-Aluminide Reaction Layers Generated by Interactions When Fuel is Combusted It was disclosed that "a nuclear fuel rod having a predetermined thickness of tubular fuel inserted into an outer circumferential surface of an Al rod and coated with Al on an outer circumferential surface of the tubular fuel".

그러나 상기한 핵열료봉은 상기 종래의 문제점을 핵연료봉의 구조적인 측면에서 해결하고자 한 것으로 근본적인 해결책으로는 미흡한 점이 있었다.However, the nuclear fuel rods are intended to solve the conventional problems in terms of the structural structure of the nuclear fuel rods, and the fundamental solutions were insufficient.

이에 본 발명자 등은 종래 기술의 문제점을 핵연료의 구조적 개선을 통해서가 아니라 핵연료 물질자체로부터 상기 종래의 단점이 발현하지 않는 합금을 제시함으로 근본적으로 해결하기 위한 방법을 제공하기 위해 예의 연구한 결과 U-Mo 합금분말을 알루미늄 기지에 분산하여 핵연료를 제조하는 근본적인 방식을 탈피하여 우라늄, 몰리브데늄, 알루미늄의 삼원계 금속을 기지로 이용하여 핵연료를 구성함으로 상기 문제점을 해결할 수 있음을 밝혀내어 본 발명을 완성하였다.Accordingly, the present inventors have studied diligently to provide a method for fundamentally solving the problems of the prior art not by structural improvement of the fuel but by presenting an alloy in which the conventional disadvantage is not manifested from the fuel material itself. The present invention has been found to solve the above problem by forming a nuclear fuel by using a ternary metal such as uranium, molybdenum, and aluminum as a base by escaping a fundamental method of producing nuclear fuel by dispersing Mo alloy powder in an aluminum base. Completed.

본 발명의 목적은 종래의 금속기지로 사용된 Al이 우라늄과 반응으로 UAl3, UAl4 등 낮은 밀도의 금속간 화합물을 생성하여 고온에서 부피팽창을 일으킴으로 인한 핵연료봉이 깨지는 단점이 없으며 또한 얇게 제작될 수 있어 단상의 핵연료로 도 사용될 수 있는 U-Mo-Al계 삼원계 금속 핵연료 및 그 제조방법을 제공하기 위한 것이다.
An object of the present invention is to produce a low-density intermetallic compound such as UAl3, UAl4 by the reaction of uranium with Al used as a conventional metal base, there is no disadvantage that the nuclear fuel rods are broken due to volume expansion at high temperature and can be made thinner It is to provide a U-Mo-Al-based three-way metal nuclear fuel that can also be used as a single-phase nuclear fuel and a method of manufacturing the same.

상기한 목적을 달성하기 위하여 본 발명은 우라늄, 몰리브데늄, 알루미늄을 일정 비율로 함유하는 U-Mo-Al 기지 내에 조사 안정성이 우수한 UAlx 계 금속간화합물을 분포시킨 미세조직으로 된 U-Mo-Al계 삼원계 금속 핵연료와 그 제조방법을 제공한다.In order to achieve the above object, the present invention provides U-Mo-, which is a microstructure in which UAlx-based intermetallic compounds having excellent irradiation stability are distributed in a U-Mo-Al matrix containing uranium, molybdenum, and aluminum at a predetermined ratio. An Al ternary metal nuclear fuel and a method of manufacturing the same are provided.

이하, 본 발명을 보다 자세히 설명한다.Hereinafter, the present invention will be described in more detail.

상기와 같이 본 발명의 구성에 따른 우라늄, 몰리브데늄, 알루미늄으로 구성된 삼원계 합금 핵연료에서 부가되는 몰리브데늄은 상기 삼원계 기지 합금에서 우라늄의 감마상 안정성을 위해 첨가되는데, 그 함량은 바람직하기로는 5 - 10 wt% 범위이다.As described above, molybdenum added in the ternary alloy nuclear fuel composed of uranium, molybdenum, and aluminum according to the configuration of the present invention is added for gamma phase stability of uranium in the ternary base alloy, and the content thereof is preferably Is in the range of 5-10 wt%.

만일 상기 삼원계 기지 합금에서 몰리브데늄의 함량이 5wt% 미만이면, 우라늄의 감마상 안정성을 저해하여 바람직하지 않고, 반대로 10wt% 이상이면, 우라늄의 상대적인 함유량이 줄어 바람직하지 않다.If the content of molybdenum in the ternary base alloy is less than 5wt%, it is not preferable to inhibit gamma-phase stability of uranium, and if it is 10wt% or more, the relative content of uranium is not preferable to be reduced.

또한, 상기와 같이 본 발명의 구성에 따른 우라늄, 몰리브데늄, 알루미늄으로 구성된 삼원계 합금 핵연료에서 부가되는 알루미늄은 상기 삼원계 기지 합금에서 조사 안정성이 우수한 UAlx 계 금속간화합물의 형성 및 기지 내의 고용원소를 형성하기 위해 첨가되며, 그 함량은 바람직하기로는 1.0 - 16wt% 범위이다.In addition, the aluminum added in the ternary alloy nuclear fuel consisting of uranium, molybdenum, and aluminum according to the configuration of the present invention as described above, the formation of UAlx-based intermetallic compound having excellent irradiation stability in the ternary base alloy and the solid solution in the base It is added to form the element, and the content thereof is preferably in the range of 1.0-16 wt%.

만일 상기 삼원계 기지 합금에서 알루미늄의 함량이 1.0wt% 미만이면, UAlx 금속간 화합물이 거의 형성되지 않아 바람직하지 않고, 반대로 16wt% 이상이면, UAlx 금속간 화합물이 과잉으로 형성되고 또한 우라늄의 상대적인 함유량이 줄어 바람직하지 않다.If the content of aluminum in the ternary base alloy is less than 1.0wt%, it is not preferable that almost no UAlx intermetallic compound is formed, and conversely, if it is 16wt% or more, the UAlx intermetallic compound is excessively formed and the relative content of uranium This decrease is undesirable.

종래 알루미늄 기지에 분포된 U-Mo 핵연료에서는 노내조사에 의해 형성된 UAl2와 UAl3가 Al과 반응하여 UAl4를 이루며 열을 발생하는데, 이때 UAl 2가 UAl3보다 Al과의 반응이 빠르며 더 많은 열을 발생한다. 또한 반응은 온도에 따라 반응속도가 증가되는데 525℃ 이상 되면 급격해지는데, 본 발명은 U-Mo-Al 삼원계 금속 핵연료에 UAlx 계 금속간화합물이 분포되는 구성으로 됨으로 UAl2와 UAl3와 Al과의 반응이 일어나지 않아 상기와 같은 종래 기술의 문제점이 해결될 수 있다.In U-Mo fuels distributed in aluminum bases, UAl 2 and UAl 3 formed by in-house irradiation react with Al to form UAl 4 , which generates heat. UAl 2 reacts faster with Al than with UAl 3 and generates more heat. Generates heat. Further reaction there is the reaction rate increases with temperature makin to sharply when more than 525 ℃, the present invention is U-Mo-Al in the ternary metal fuel doemeuro a configuration in which the UAlx intermetallic compound distribution UAl 2 and UAl 3 and Al The reaction with the prior art may not be solved as described above.

또한 본 발명은 U-Mo-Al계 삼원계 금속 핵연료의 제조방법을 제공한다.The present invention also provides a method for producing a U-Mo-Al-based ternary metal nuclear fuel.

상기 연구로용 U-Mo-Al계 삼원계 합금 핵연료를 제조할 수 있는 방법은 여러 가지 공정이 있을 수 있으며, 우라늄, 몰리브데늄, 알루미늄을 각각 소정의 비율로 하여 합금을 제조하기만 한다면 특히 한정하지는 않으나, 특히 바람직하기로는 주조 및 분말야금의 방법으로 제조될 수 있다.The method for producing the U-Mo-Al ternary alloy nuclear fuel for the research furnace may have a number of processes, especially if the alloy is manufactured by using a predetermined ratio of uranium, molybdenum and aluminum, respectively. Although not limited, it is particularly preferable to prepare by casting and powder metallurgy.

본 발명의 U-Mo-Al계 삼원계 합금 핵연료는 우라늄, 몰리브데늄, 알루미늄 잉곳을 혼합한 후 고온으로 용융하는 주조법에 의해 합금을 제조할 수 있다.The U-Mo-Al ternary alloy nuclear fuel of the present invention can be prepared by the casting method of melting the uranium, molybdenum, aluminum ingot and then melting at high temperature.

또한, 본 발명의 U-Mo-Al계 삼원계 합금 핵연료는 우라늄, 몰리브데늄, 알루미늄 분말을 혼합하거나 세 가지 합금 중 두 가지가 미리 합금화된 분말, 예를 들어 U-Mo 합금 분말에 나머지 분말, 예를 들어 알루미늄 분말을 혼합한 후 고온에서 소결하는 분말야금법에 의해 합금을 제조할 수 있다.In addition, the U-Mo-Al ternary alloy nuclear fuel of the present invention is a mixture of uranium, molybdenum, aluminum powder or two of the three alloys pre-alloyed powder, for example, the remaining powder in the U-Mo alloy powder For example, an alloy can be manufactured by the powder metallurgy method which mixes aluminum powder and sinters at high temperature.

더욱이, 본 발명의 U-Mo-Al계 삼원계 금속 핵연료는 상기 예에서와 같이 우라늄-몰리브데늄 합금 분말을 알루미늄 분말에 혼합한 후 고온에서 압출하여 제조된 U-Mo/Al 분산 핵연료를 열처리하여 미리 반응을 일으켜 조사 안정성이 우수한 UAlx 계 금속간화합물이 형성되도록 하는 방법으로 제조될 수 있다.Further, the U-Mo-Al ternary metal nuclear fuel of the present invention is heat-treated U-Mo / Al dispersed nuclear fuel prepared by mixing the uranium-molybdenum alloy powder in aluminum powder and extruded at a high temperature as in the above example By reacting in advance to form a UAlx-based intermetallic compound having excellent irradiation stability.

본 발명에 따른 U-Mo-Al계 삼원계 합금의 미세조직은 알루미늄의 첨가량에 따라 다양한 미세조직을 가질 수 있다. 우라늄에 대한 알루미늄의 최대 고용도는 도 5와 같은 상태도에 의하면 4.7 at%로서 1.0 wt%보다 낮은 값이다. 따라서 본 발명에 따른 U-Mo-Al 삼원계 합금에서 1 wt% 이상의 알루미늄을 첨가하게 되면 U-Mo 기지에 고용되고 남은 알루미늄에 의해 UAlx 금속간 화합물이 제2상으로 형성되게 된다. 또한 몰리브데늄의 첨가에 의해 U3Mo2Al4 와 같은 새로운 금속간 화합물의 형성도 가능하다. 만일 몰리브데늄 함량을 7 wt%로 고정하게 될 경우 알루미늄 함량의 조절에 의해 삼원계 합금의 우라늄 밀도를 조절할 수 있다. 몰리브데늄 함량이 7wt%이고 알루미늄 함량이 16wt% 일 경우 UAlx 와 U3Mo2Al4가 동시에 존재하게 되며 우라늄 밀도는 6gU/cc에 유사하게 된다. The microstructure of the U-Mo-Al based ternary alloy according to the present invention may have various microstructures according to the amount of aluminum added. The maximum solubility of aluminum in uranium is 4.7 at%, which is lower than 1.0 wt% according to the state diagram of FIG. 5. Therefore, when 1 wt% or more of aluminum is added in the U-Mo-Al ternary alloy according to the present invention, the UAlx intermetallic compound is formed into the second phase by the aluminum remaining after being dissolved in the U-Mo matrix. The addition of molybdenum also allows the formation of new intermetallic compounds, such as U 3 Mo 2 Al 4 . If the molybdenum content is fixed to 7 wt%, the uranium density of the tertiary alloy can be controlled by controlling the aluminum content. If molybdenum content is 7wt% and aluminum content is 16wt%, UAlx and U 3 Mo 2 Al 4 will be present at the same time and the uranium density will be similar to 6gU / cc.

상기와 같이 본 발명에 따라 형성되는 UAlx 금속간 화합물은 UAl2, UAl3, UAl4의 3개 형태의 금속간 화합물을 갖을 수 있는데, 각 화합물의 특성은 표 1과 같다. 상기 중에 UAl2는 우라늄 농도가 제일 높으나 발화성이 강하여 스스로 발화하는 단점을 가지고 있고, UAl3는 발화성이 UAl2보다 낮으며, UAl2나 Al3 는 비교적 높은 온도에서 쉽게 알루미늄과 반응하여 UAl4를 생성한다. 가공된 UAlx-Al 분산형 핵연료의 연료 입자는 UAl3와 UAl4로 되어 있다.As described above, the UAlx intermetallic compound formed according to the present invention may have three types of intermetallic compounds of UAl 2 , UAl 3 , and UAl 4 , and the properties of each compound are shown in Table 1 below. UAl 2 may have the disadvantage that the uranium concentration of the most high but ignitable a strong ignition itself during the, UAl 3 is was pyrophoric is below the UAl 2, UAl 2 or Al 3 is a UAl 4 to readily react with aluminum at a relatively high temperature Create The fuel particles of the processed UAlx-Al dispersed fuel are UAl 3 and UAl 4 .

우라늄 알루미나이드의 특성Characteristics of Uranium Aluminide 화합물compound 이론밀도 (g/cc)Theoretical density (g / cc) 우라늄 농도 (g-U/cc)Uranium Concentration (g-U / cc) 융점 (℃)Melting point (℃) 결정구조Crystal structure UAl2 UAl 2 8.148.14 6.646.64 15901590 면심입방Face-centered cubic UAl3 UAl 3 6.806.80 5.085.08 13501350 단순입방Simple cubic UAl4 UAl 4 6.066.06 4.164.16 730730 사방Everywhere

UAlx-Al 분산형 핵연료의 제조공정에서 가장 어려운 공정은 순수한 우라늄 알루미나이드(UAlx)를 제조하는 것이다. UAl4는 밀도가 낮으므로 우라늄 밀도를 높게하려면 UAl4가 형성되지 않도록 함이 중요하다. UAlx는 보통 아크노(arc furnace)에서 제조하는데 일단 잉곳(ingot)을 제조하면 UAlx가 물러(brittle) 분말 제조에는 문제가 없다.The most difficult process in the production of UAlx-Al dispersed fuel is the production of pure uranium aluminide (UAlx). Since UAl 4 has a low density, it is important to prevent UAl 4 from forming in order to increase uranium density. UAlx is usually manufactured in an arc furnace, and once ingots are made, there is no problem with UAlx's manufacture of powder.

종래의 U-Mo가 Al 기지에 분산된 핵연료에서는 노내조사 과정에서 형성된 UAl2와 UAl3는 기지의 Al과 반응하여 UAl4를 이루며 열을 발생하며, UAl 2가 UAl3보다 Al과의 반응이 빠르며 더 많은 열을 발생한다. 반응은 온도에 따라 반응속도가 증가되는데 525℃ 이상 되면 급격해져, 과잉의 UAl4가 생성되어 부피팽창이 발생함으로 크랙이 발생하는 원인이 되었다.In the conventional nuclear fuel in which U-Mo is dispersed in Al base, UAl 2 and UAl 3 formed during in-house irradiation react with Al of base to form UAl 4 , and heat is generated. UAl 2 is more reactive with Al than UAl 3. It is fast and generates more heat. The reaction rate increased with temperature, but rapidly increased above 525 ° C., causing excess UAl 4 to generate volume expansion, causing cracks.

도 6은 우라늄 합금 및 삼원계 합금의 온도에 따른 열전도도의 관계를 나타낸 그래프로, 도 6에 나타난 바와 같이 우라늄 합금 및 삼원계 합금은 10 W/mK의 비교적 낮은 열전도도를 가지고 있음을 알 수 있다. 따라서 삼원계 합금으로 이루어진 핵연료봉은 높은 열전도도를 가지는 알루미늄을 기지로 사용하는 분산핵연료에 비해 연소 시 중심온도가 보다 높아질 것으로 판단된다. 특히 출력 이력 곡선 상 초기 선출력이 높기 때문에 최대 온도는 초기 연소도에서 발생하게 되므로 초기 연소도에서 중심온도의 차이가 가장 클 것으로 판단된다. 그러나 연소도가 증가할수록 기존의 알루미늄 기지 분산핵연료 역시 UAlx 계 반응층의 형성으로 알루미늄 기지가 거의 다 소진되게 되므로 고연소도에서는 삼원계 합금과의 중심온도 차이는 거의 없을 것으로 판단된다. 6 is a graph showing the relationship between the thermal conductivity of the uranium alloy and the ternary alloy with temperature, as shown in Figure 6 it can be seen that the uranium alloy and ternary alloy has a relatively low thermal conductivity of 10 W / mK have. Therefore, the nuclear fuel rods made of ternary alloys are expected to have a higher center temperature at the time of combustion than the dispersed fuels using aluminum having high thermal conductivity as a base. In particular, since the initial linear power is high in the output hysteresis curve, the maximum temperature is generated at the initial combustion degree, so the difference in the center temperature is considered to be the largest in the initial combustion degree. However, as the combustion degree increases, the existing aluminum base dispersed fuel is also almost exhausted of aluminum base due to the formation of the UAlx-based reaction layer.

종래의 알루미늄을 기지로 사용하는 분산핵연료는 알루미늄의 용융점인 667℃ 이상의 온도에서는 사용할 수 없으나 본 발명에 따른 삼원계 합금은 알루미늄이 독립적으로 존재하지 않기 때문에 U-Mo 합금의 용융점 또는 UAlx 금속간 화합물의 용융점까지 사용온도 범위가 증가하는 장점이 있으므로 초기 연소도 중심온도 증가 문제를 보완할 수 있다.Conventional dispersion fuels using aluminum as a base cannot be used at temperatures above 667 ° C., which is the melting point of aluminum, but the ternary alloy according to the present invention has no melting point of aluminum or a UAlx intermetallic compound because aluminum is not present independently. Since the operating temperature range is increased up to the melting point, the initial combustion temperature can be compensated for.

도 7은 조사된 U-Mo/Al 분산핵연료의 미세조직 사진으로 반응층으로 형성된 UAlx 계 금속간화합물의 조직이 핵분열 기체 기포가 존재하지 않는 안정된 미세조직임을 나타냄을 알 수 있다. 이와 같이, U-Mo/Al 분산핵연료의 연구로 조사후 시험 결과의 사진을 통해 본 발명에 따른 삼원계 합금의 우수성을 간접적으로 알 수 있다. 종래의 핵연료에 있어서, U-Mo 합금 분말과 Al 기지가 조사 중 조사 확산 및 열 확산에 의해 반응하여 UAlx 계 반응층을 형성한 것을 알 수 있으며, 잔존하는 U-Mo 핵연료 내부에는 핵분열 기체에 의한 기포가 발생하게 되지만 UAlx 계 반응층에는 기포가 존재하지 않는 것을 알 수 있다. 따라서 UAlx 계 합금은 핵분열 기체와의 양립성이 매우 우수한 결정구조를 가지고 있음을 알 수 있다. 7 is a microstructure photograph of irradiated U-Mo / Al dispersed fuel, it can be seen that the structure of the UAlx-based intermetallic compound formed as a reaction layer is a stable microstructure without the presence of fission gas bubbles. As such, it is possible to indirectly know the superiority of the ternary alloy according to the present invention through a photograph of the test result after irradiation by the study of U-Mo / Al dispersed fuel. In the conventional nuclear fuel, it can be seen that the U-Mo alloy powder and the Al base reacted by irradiation diffusion and thermal diffusion during irradiation to form a UAlx-based reaction layer, and the remaining U-Mo fuel is caused by fission gas. Although bubbles are generated, it can be seen that bubbles are not present in the UAlx-based reaction layer. Therefore, it can be seen that the UAlx-based alloy has a crystal structure with excellent compatibility with fission gases.

이와 같이 구성되는 본 발명의 U-Mo-Al계 삼원계 금속 핵연료는 종래와 같은 Al 기지를 사용하지 않으므로 그의 용융점 이상의 고온에서도 사용할 수 있고, 종래의 Al 기지 분산핵연료에 비해 고온에서 조사 안정성이 우수하여 기포 형성이 억제되고 추가적인 반응층 형성에 따른 팽윤 현상이 없어 연구로용 핵연료의 성능 향상이 가능하며 동력로용 금속 핵연료 개발의 기초가 될 것으로 기대된다. 또한, 본 발명에 따라 형성된 UAlx 형 석출물은 조사 시 핵분열 기체(Xe, Kr)의 기포 형성이 어려운 금속간 화합물 구조를 가지고 있어 핵분열 기체는 원소 상태로 존재하여 기포 형성에 의한 팽윤이 억제되며 U-Mo-Al 합금 기지는 녹는점이 1100도 이상이므로 녹는점이 667도인 Al 기지를 사용한 종래의 분산핵연료에 비해 높은 온도까지 사용 가능하며, U-Mo-Al 합금 기지 내에는 포화 농도 만큼의 Al 원소(약 1 wt% 미만)가 이미 침입형 원소로 고용되어 있어 또한 기존 U-Mo/Al 분산핵연료의 조사시험에서 발생되는 Al기지의 고갈로 인한 큰 기공 형성이 억제되어 핵연료의 건전성이 향상될 수 있다. 더욱이, 본 발명에 따른 UAlx 형 석출물은 취성이 높지만 U-Mo-Al 합금 기지의 연속적인 분포로 인하여 가공성 및 인성이 향상되는 효과가 있으며, 석출물의 존재로 강도 및 견고성이 보다 향상될 수 있으며, 또한 종래의 분산 핵연료에 비해 우라늄 밀도가 높아 높은 우라늄 밀도를 요구하는 고성능 연구용 원자로의 핵연료로 사용가능하며, 봉상 핵연료로 사용할 경우 기존 핵연료에 비해 심재 직경이 감소함으로 피복재의 두께가 증가하여 전체 팽윤량이 더 감소할 수 있으며 분산핵연료가 아닌 단상(monolithic) 핵연료로 사용할 경우 기존 후보 재료로 고려되고 있는 U-Mo 합금은 매우 얇은 박판으로 제조되어야 하므로 제조가 용이하지 않으나 본 발명에 따른 삼원계 합금은 Al의 존재로 인하여 단위 우라늄 밀도 당 부피가 증가하므로 박판 제조에 있어서 허용 두께가 증가하는 효과가 있어 제조 용이성이 증가하는 장점이 있다.Since the U-Mo-Al ternary metal fuel of the present invention configured as described above does not use the Al base as in the prior art, it can be used even at a high temperature above its melting point, and has excellent irradiation stability at a high temperature as compared with the conventional Al matrix dispersed fuel. Therefore, bubble formation is suppressed, and there is no swelling phenomenon due to the formation of additional reaction layer, which is expected to improve the performance of nuclear reactor fuel and is expected to be the basis for the development of metal fuel for power reactor. In addition, the UAlx-type precipitate formed according to the present invention has an intermetallic compound structure in which bubbles of fission gases (Xe, Kr) are difficult to form when irradiated, so that fission gases exist in an elemental state, thereby suppressing swelling by bubble formation. The Mo-Al alloy base has a melting point of more than 1100 degrees, so it can be used at a higher temperature than the conventional dispersed fuel using Al base having a melting point of 667 degrees. Since less than 1 wt%) is already employed as an invasive element, it is also possible to suppress the formation of large pores due to the depletion of the Al base generated in the existing U-Mo / Al dispersed fuel irradiation test, thereby improving the nuclear fuel health. Moreover, the UAlx-type precipitates according to the present invention have high brittleness but have an effect of improving workability and toughness due to the continuous distribution of the U-Mo-Al alloy matrix, and the strength and robustness of the precipitates can be further improved. In addition, it can be used as a nuclear fuel for high-performance research reactors that require higher uranium density because of higher uranium density than conventional dispersed fuels.In case of rod-shaped fuel, the core diameter is reduced compared to the existing nuclear fuel to increase the thickness of the cladding to increase the overall swelling amount. When used as a monolithic fuel rather than a dispersed fuel, the U-Mo alloy, which is considered as an existing candidate material, is not easy to manufacture because it must be manufactured in a very thin plate, but the ternary alloy according to the present invention is Al. The volume per unit uranium density increases due to the presence of It is effective to increase the thickness has the advantage that the increase manufacturability.

종래의 연구로용 금속 핵연료는 U3Si, U3Si2, UAlx, U-Mo 핵연료 분말 입자가 연속적인 Al 기지 내에 분산되어 있는 상태로 사용되어 원자로 내에서 사용 중에 핵연료 입자와 Al 기지 사이의 반응층 형성과 핵연료 입자 내의 기포 형성으로 인한 팽윤이 연소도 및 중심온도에 따라 증가하는 단점이 있으나 상기 본 발명의 구성에 따른 삼원계 합금은 Al 원소가 금속간 화합물 및 고용원소로만 존재하며 독립된 Al 기지상으로 존재하지 않아 반응층 형성으로 인한 팽윤이 없고 UAlx 계 금속간화합물은 조사 실험에서 밝혀진 바와 같이 조사 안정성이 매우 우수하여 핵연료 내 기포 형성을 억제할 수 있게 된다. Conventional research metallurgical fuels are used with U 3 Si, U 3 Si 2 , UAlx, and U-Mo fuel powder particles dispersed in continuous Al bases. Swelling due to reaction layer formation and bubble formation in the fuel particles increases with combustion and central temperature. However, the ternary alloy according to the configuration of the present invention has Al as only an intermetallic compound and a solid solution, and is independent of Al. Since there is no known phase, there is no swelling due to the formation of the reaction layer, and the UAlx-based intermetallic compound has excellent irradiation stability as shown in the investigation experiment, thereby suppressing bubble formation in the nuclear fuel.

이하, 본 발명을 일 실시예에 의해 보다 자세하게 설명하지만 본 발명이 여기에 한정되는 것은 아니다.Hereinafter, although an Example demonstrates this invention in detail, this invention is not limited to this.

<실시예 1> U-Mo-Al계 삼원계 합금 핵연료의 제조Example 1 Preparation of U-Mo-Al Ternary Alloy Nuclear Fuel

U-Mo-Al계 삼원계 합금 핵연료를 제조하기 위해 우라늄, 몰리브데늄, 알루미늄 잉곳을 각각 준비한 후 우라늄:몰리브데늄:알루미늄을 94:5:1의 비율로 고르게 혼합한 후 고온에서 용융하여 주조함으로 U-Mo-Al계 삼원계 합금 핵연료를 제조하였다.In order to prepare U-Mo-Al ternary alloy nuclear fuel, uranium, molybdenum, and aluminum ingots were prepared, and uranium: molybdenum: aluminum was evenly mixed at a ratio of 94: 5: 1, followed by melting at high temperature. The U-Mo-Al ternary alloy fuel was prepared by casting.

이렇게 제조된 U-Mo-Al계 삼원계 합금을 열처리하여 조사 안정성이 우수한 UAlx 계 금속간화합물이 형성되도록하였다.The U-Mo-Al tertiary alloy thus prepared was heat-treated to form a UAlx-based intermetallic compound having excellent irradiation stability.

<실시예 2> U-Mo-Al계 삼원계 합금 핵연료의 제조Example 2 Preparation of U-Mo-Al-based Ternary Alloy Nuclear Fuel

우라늄:몰리브데늄:알루미늄의 혼합비율을 92:7:1로 하는 외에는 실시예 1과 동일하게 하였다.It carried out similarly to Example 1 except having set the mixing ratio of uranium: molybdenum: aluminum to 92: 7: 1.

<실시예 3> U-Mo-Al계 삼원계 합금 핵연료의 제조Example 3 Preparation of U-Mo-Al Ternary Alloy Nuclear Fuel

우라늄:몰리브데늄:알루미늄의 혼합비율을 89:10:1로 하는 외에는 실시예 1과 동일하게 하였다.It carried out similarly to Example 1 except having set the mixing ratio of uranium: molybdenum: aluminum to 89: 10: 1.

<실시예 4> U-Mo-Al계 삼원계 합금 핵연료의 제조Example 4 Preparation of U-Mo-Al Ternary Alloy Nuclear Fuel

우라늄:몰리브데늄:알루미늄의 혼합비율을 90:5:5로 하는 외에는 실시예 1과 동일하게 하였다.It carried out similarly to Example 1 except having set the mixing ratio of uranium: molybdenum: aluminum to 90: 5: 5.

<실시예 5> U-Mo-Al계 삼원계 합금 핵연료의 제조Example 5 Preparation of U-Mo-Al Ternary Alloy Nuclear Fuel

우라늄:몰리브데늄:알루미늄의 혼합비율을 92:5:10으로 하는 외에는 실시예 1과 동일하게 하였다.It carried out similarly to Example 1 except having set the mixing ratio of uranium: molybdenum: aluminum to 92: 5: 10.

<실시예 6> U-Mo-Al계 삼원계 합금 핵연료의 제조Example 6 Preparation of U-Mo-Al Ternary Alloy Nuclear Fuel

우라늄:몰리브데늄:알루미늄의 혼합비율을 79:5:16으로 하는 외에는 실시예 1과 동일하게 하였다.It carried out similarly to Example 1 except having set the mixing ratio of uranium: molybdenum: aluminum to 79: 5: 16.

<실시예 7> U-Mo-Al계 삼원계 합금 핵연료의 제조Example 7 Preparation of U-Mo-Al-based Ternary Alloy Nuclear Fuel

우라늄:몰리브데늄:알루미늄의 혼합비율을 80:10:10으로 하는 외에는 실시예 1과 동일하게 하였다.It carried out similarly to Example 1 except having made the mixing ratio of uranium: molybdenum: aluminum into 80:10:10.

<실시예 8> U-Mo-Al계 삼원계 합금 핵연료의 제조Example 8 Preparation of U-Mo-Al Ternary Alloy Nuclear Fuel

우라늄:몰리브데늄:알루미늄의 혼합비율을 74:10:16으로 하는 외에는 실시예 1과 동일하게 하였다.It carried out similarly to Example 1 except having set the mixing ratio of uranium: molybdenum: aluminum to 74:10:16.

상기와 같이 구성되는 본 발명의 U-Mo-Al계 삼원계 금속 핵연료는 종래의 Al 기지 분산핵연료에 비해 고온에서 조사 안정성이 우수하여 기포 형성이 억제되고 추가적인 반응층 형성에 따른 팽윤 현상이 없으며, Al의 용융점 이상의 고온에서도 사용할 수 있어 연구로용 핵연료의 성능 향상이 가능할 뿐 아니라, 또한 종래의 분산 핵연료에 비해 우라늄 밀도가 높아 높은 우라늄 밀도를 요구하는 고성능 연구용 원자로의 핵연료로 사용가능하며, 단상(monolithic) 핵연료로도 용이하게 사용할 수 있는 장점이 있다.The U-Mo-Al ternary metal fuel of the present invention configured as described above has superior irradiation stability at high temperature than conventional Al-based dispersed nuclear fuel, thereby suppressing bubble formation and no swelling phenomenon due to formation of an additional reaction layer. It can be used at a high temperature above the melting point of Al, which not only improves the performance of research reactor nuclear fuel, but also can be used as a nuclear fuel for high-performance research reactors requiring high uranium density due to its higher uranium density than conventional dispersed fuels. Monolithic) has the advantage that it can be easily used as a fuel.

Claims (6)

5 내지 10 중량%의 몰리브데늄, 1 내지 16 중량%의 알루미늄, 및 잔부 우라늄을 함유하는 감마상의 U-Mo-Al 기지 내에 UAlx 계 금속간화합물을 분포시킨 미세조직으로 됨을 특징으로 하는 U-Mo-Al계 삼원계 금속 핵연료.U- structure comprising a microstructure in which UAlx-based intermetallic compounds are distributed in a gamma-shaped U-Mo-Al matrix containing 5 to 10 wt% molybdenum, 1 to 16 wt% aluminum, and the balance uranium. Mo-Al ternary metal nuclear fuel. 삭제delete 삭제delete 5 내지 10 중량%의 몰리브데늄, 1 내지 16 중량%의 알루미늄, 및 잔부 우라늄을 혼합하여 합금을 성형한 후 열처리하여 UAlx 계 금속간화합물이 형성되도록 함을 특징으로 하는 U-Mo-Al계 삼원계 금속 핵연료의 제조방법.U-Mo-Al system characterized in that the alloy is formed by mixing 5 to 10% by weight of molybdenum, 1 to 16% by weight of aluminum, and the balance of uranium, followed by heat treatment. Method for producing ternary metal fuel. 제 4항에 있어서, 상기 합금의 성형은 상기 우라늄, 상기 몰리브데늄, 상기 알루미늄 잉곳을 혼합하여 용융하는 주조법에 의해 성형됨을 특징으로 하는 U-Mo-Al계 삼원계 금속 핵연료의 제조방법.5. The method of claim 4, wherein the alloy is formed by a casting method in which the uranium, the molybdenum, and the aluminum ingot are mixed and melted. 제 4항에 있어서, 상기 합금의 성형은 상기 우라늄, 상기 몰리브데늄, 상기 알루미늄 분말을 혼합하거나, 상기 세 성분 중 두 성분이 미리 합금화된 합금 분말에 나머지 성분의 분말을 혼합한 후 소결하는 분말야금법에 의해 성형됨을 특징으로 하는 U-Mo-Al계 삼원계 금속 핵연료의 제조방법.The method of claim 4, wherein the molding of the alloy is sintered powder mixed with the uranium, the molybdenum, the aluminum powder, or after mixing the powder of the remaining components to the alloy powder alloyed two components of the three components in advance and sintering Method for producing a U-Mo-Al-based three-way metal nuclear fuel, characterized in that formed by a metallurgy method.
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