KR100570685B1 - 연료전지용 일산화탄소 정화기, 및 이를 포함하는연료전지 시스템 - Google Patents

연료전지용 일산화탄소 정화기, 및 이를 포함하는연료전지 시스템 Download PDF

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Abstract

본 발명은 연료전지용 일산화탄소 정화기, 및 이를 포함하는 연료전지 시스템에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 금속 촉매를 포함하며, 100℃ 이상의 온도에서 물과 일산화탄소로부터 수소이온과 전자를 발생시키는 연료전지용 일산화탄소 정화기 및 이를 포함하는 연료전지 시스템에 관한 것이다.
본 발명의 연료전지 시스템은 고온에서 작동하는 일산화탄소 정화기를 포함하여 연료전지 애노드 촉매의 피독을 방지하고, 수소의 손실을 막으며, 일산화탄소의 산화과정에서 부가적인 전기에너지를 획득할 수 있는 장점이 있다.
연료전지, 일산화탄소, 정화기, 고온

Description

연료전지용 일산화탄소 정화기, 및 이를 포함하는 연료전지 시스템{CARBON MONOXIDE REMOVER, AND FUEL CELL SYSTEM COMPRISING THE CARBON MONOXIDE REMOVER}
도 1은 본 발명에 따른 연료 전지 시스템의 전체적인 구성을 도시한 개략도이다.
도 2는 도 1에 도시한 스택의 구조를 도시한 분해 사시도이다.
[산업상 이용분야]
본 발명은 연료전지용 일산화탄소 정화기 및 이를 포함하는 연료전지 시스템에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 일산화탄소를 포함하는 개질기체의 일산화탄소를 정화하여 순도 높은 수소 기체를 연료전지 스택에 공급하기 위한 일산화탄소 정화기 및 이를 포함하는 연료전지 시스템에 관한 것이다.
[종래기술]
연료 전지는 메탄올, 에탄올 또는 천연가스 등 탄화수소 계열의 물질 내에 함유되어 있는 수소와 산소 또는 산소를 포함하는 공기를 연료로 하여 일어나는 전 기화학 반응에 의하여 화학에너지를 직접 전기에너지로 변화시키는 발전 시스템이다.
이러한 연료 전지는 사용하는 전해질의 종류에 따라, 150 내지 200℃ 부근에서 작동하는 인산형 연료전지, 600 내지 700℃의 고온에서 작동하는 용융탄산염 형 연료전지, 1000℃ 이상의 고온에서 작동하는 고체 산화물형 연료전지, 상온 내지 100℃ 이하에서 작동하는 고분자 전해질형 및 알칼리형 연료전지 등으로 분류되며, 이들 각각의 연료전지는 근본적으로 같은 원리에 의해 작동하나, 연료의 종류, 운전 온도, 촉매 및 전해질이 서로 다르다.
이 중에서 근래에 개발되고 있는 고분자 전해질형 연료 전지(Polymer Electrolyte Membrance Fuel Cell: PEMFC)는, 다른 연료 전지에 비하여 출력 특성이 탁월하고 작동 온도가 낮을 뿐더러 빠른 시동 및 응답 특성을 가지고 있으며, 메탄올, 에탄올 또는 천연 가스 등을 개질하여 만들어진 수소를 연료로 사용하여 자동차와 같은 이동용 전원은 물론, 주택, 공공건물과 같은 분산용 전원 및 전자기기용과 같은 소형 전원 등 그 응용 범위가 넓은 장점을 가지고 있다.
상기와 같은 고분자 전해질형 연료 전지가 기본적으로 시스템의 구성을 갖추기 위해서는, 스택(stack)이라 불리는 연료 전지 본체(이하, 편의상 스택이라 칭한다.), 연료 탱크 및 이 연료 탱크로부터 상기 스택으로 연료를 공급하기 위한 연료 펌프 등이 필요하다. 그리고, 연료 탱크에 저장된 연료를 스택으로 공급하는 과정에서 연료를 개질하여 수소 기체를 발생시키고 그 수소 기체를 스택으로 공급하는 개질기(reformer)가 더욱 포함된다. 따라서, 고분자 전해질형 연료 전지는 연료 펌 프의 펌핑력에 의해 연료 탱크에 저장된 연료를 개질기로 공급하고, 개질기가 연료를 개질하여 수소 기체를 발생시키며, 스택이 수소 기체와 산소를 전기 화학적으로 반응하여 전기에너지를 생산해 내게 된다.
상기와 같은 연료 전지 시스템에 있어서, 전기를 실질적으로 발생시키는 스택은 전극-전해질 합성체(MEA:Membrane Electrode Assembly)와 바이폴라 플레이트(Bipolar Plate)로 이루어진 단위 셀이 수 개 내지 수 십 개로 적층된 구조를 가진다.
전극-전해질 합성체는 전해질막을 사이에 두고 애노드 전극(일명, "연료극" 또는 "산화전극"이라고 한다)과 캐소드 전극(일명, "공기극" 또는 "환원전극"이라고 한다)이 부착된 구조를 가진다. 그리고 바이폴라 플레이트는 연료 전지의 반응에 필요한 수소 기체와 산소가 공급되는 통로의 역할과 각 전극-전해질 합성체의 애노드 전극과 캐소드 전극을 직렬로 연결시켜 주는 전도체의 역할을 동시에 수행한다. 따라서, 바이폴라 플레이트에 의해 애노드 전극에는 수소 기체가 공급되는 반면, 캐소드 전극에는 산소가 공급된다. 이 과정에서 애노드 전극에서는 수소 기체의 전기 화학적인 산화 반응이 일어나고, 캐소드 전극에서는 산소의 전기 화학적인 환원이 반응이 일어나며 이때 생성되는 전자의 이동으로 인해 전기와 열 그리고 물을 함께 얻을 수 있다.
연료전지 시스템에 있어서, 개질기는 연료와 물을 개질하여 스택의 전기 생성에 필요한 수소 기체로 전환할 뿐만 아니라, 연료 전지를 피독시켜 수명을 단축시키는 일산화탄소와 같은 유해 물질을 제거하는 장치이다. 통상적으로 개질기는 연료를 개질하는 개질부와, 일산화탄소를 제거하는 일산화탄소 정화부를 포함한다.
개질부는 연료를 수증기 개질, 부분산화, 자열 반응 등의 촉매 반응을 통해 상기한 연료를 수소가 풍부한 개질 가스로 전환한다. 일산화탄소 정화부는 수성가스 전환 방법, 선택적 산화 방법 등과 같은 촉매 반응 또는 분리막을 이용한 수소의 정제 등과 같은 방법으로 개질 가스로부터 일산화탄소를 제거한다.
통상의 연료전지 시스템에 포함된 일산화탄소 정화기는 선택적 산화반응(PROX：　PReferential OXidation)을 이용한 것으로서, 선택도가　높은　촉매와　소량　공기를　이용하여　낮은 온도에서 일산화탄소를 산화시켜 제거한다. 그러나, 이 과정에서 일정량의 수소도 함께 산화되어 소실되는 문제점이 있다.
본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위한 것으로서, 본 발명의 목적은 물과 일산화탄소로부터 수소이온과 전기를 생산하여, 연료전지 애노드 촉매의 피독을 방지하고, 수소의 손실을 막으면서, 부가적인 전기에너지를 획득할 수 있는 일산화탄소 정화기를 제공하는 것이다.
본 발명의 목적은 또한, 상기 일산화탄소 정화기를 포함하는 연료전지 시스템을 제공하는 것이다.
본 발명은 상기 목적을 달성하기 위하여, 금속 촉매를 포함하며, 100℃ 이상의 온도에서 물과 일산화탄소로부터 수소이온과 전자를 발생시키는 연료전지용 일산화탄소 정화기를 제공한다.
본 발명은 또한, 연료와 물이 혼합된 혼합연료를 공급하는 연료 공급부; 상기 혼합연료를 개질하여 수소 기체를 발생시키는 개질기를 포함하는 개질부; 금속 촉매를 포함하며, 100℃ 이상의 온도에서 물과 일산화탄소로부터 수소이온과 전자를 발생시키는 연료전지용 일산화탄소 정화기를 포함하는 일산화탄소 정화부; 상기 일산화탄소 정화부에서 일산화탄소가 제거된 기체를 냉각시키는 냉각기를 포함하는 냉각부; 상기 일산화탄소 정화부로부터 공급되는 수소 기체와 외부 공기의 전기 화학적인 반응에 의해 전기 에너지를 발생시키는 스택; 및 상기 외부 공기를 상기 스택 및 개질기로 공급하는 공기 공급부를 포함하며, 상기 일산화탄소 정화부와 스택의 캐소드가 전기적으로 연결되는 것인 연료전지 시스템을 제공한다.
이하, 본 발명을 보다 상세하게 설명한다.
연료전지용 개질기로부터 얻어지는 개질 기체 내에는 수소기체(H2)와 이산화탄소(CO2) 이외에도 물(H2O)과 일산화탄소(CO)가 포함되어 있다. 이러한 개질 기체가 본 발명의 일산화탄소 정화기에 공급되면, 금속 촉매와 접촉하게 되고, 화학적 반응에 의해 일산화탄소를 제거함과 동시에, 수소이온과 전자를 생성하게 된다. 이 때, 생성된 수소이온은 일산화탄소의 농도가 저감된 개질 기체와 함께 스택의 애노드로 공급되고, 생성된 전자는 연료전지 스택의 캐소드로 공급된다.
본 발명의 일산화탄소 정화기에서 발생하는 바람직한 일산화탄소 제거 공정은 하기 반응식 1 및 반응식 2와 같다.
[반응식 1]
H2O-M1 -> OH-M1 + H+ +e-
[반응식 2]
CO-M2 + OH-M3 -> CO2 + H＋ + e- + M2 + M3
상기 식에서 M1, M2 및 M3는 각각 독립적으로 선택되는 금속 촉매임.
본 발명에 따른 일산화탄소 정화기의 촉매로는 금속촉매를 사용할 수 있으며, 바람직하게는 백금(Pt)-루테늄(Ru), 백금(Pt), 루테늄(Ru), 또는 비(卑)금속(base metal) 촉매를 사용할 수 있다. 또한, 상기 비금속 촉매의 바람직한 예로는 코발트(Co) 또는 알루미늄 산화물(Al2O3) 등을 사용할 수 있다.
상기 연료전지용 일산화탄소 정화기에는 개질기로부터 공급되는 개질 기체가 흘러갈 수 있도록 유로가 형성되어 있다. 상기 유로의 형태에는 특별한 제한이 없으나, 마이크로채널 형태, 칼럼통과 형태, 또는 유로통과 형태를 사용할 수 있다. 또한, 상기 유로 내에 촉매 입자를 위치시키거나, 촉매층을 코팅할 수 있으며, 촉매 자체에 유로를 형성하여 개질 기체와 접촉하도록 할 수도 있다.
본 발명의 일산화탄소 정화기는 100℃ 이상에서 작동되는 것이 바람직하며, 200 내지 300℃의 온도에서 작동되는 것이 더 바람직하다. 작동 온도가 100℃ 미만인 경우에는 일산화탄소 제거 반응이 원활하게 일어나지 못할 염려가 있다.
개질기로부터 공급되는 개질 기체 내의 일산화탄소 농도가 5 v/v% 미만인 경 우에는 100 내지 200℃ 정도에서 작동되는 것이 바람직하며, 개질기로부터 공급되는 개질 기체 내의 일산화탄소의 농도가 증가할수록 높은 온도에서 작동하는 것이 더 바람직하다.
본 발명의 일산화탄소 정화기는 개질기를 사용하는 통상적인 연료전지 시스템에 적용될 수 있으며, 바람직하게는 고분자 전해질형 연료전지에 적용될 수 있다.
이하, 도면을 참조하여 본 발명의 연료전지 시스템을 설명한다. 그러나 도면은 본 발명을 상세히 설명하기 위한 일 예일 뿐, 본 발명의 연료전지 시스템이 도면의 구조에 한정되는 것은 아니다.
도 1은 본 발명에 따른 연료 전지 시스템의 전체적인 구성을 도시한 개략도이다.
도 1을 참고하면, 본 발명에 따른 연료 전지 시스템(100)은 기본적으로, 연료와 물이 혼합된 혼합연료를 공급하는 연료 공급부(110); 상기 혼합연료를 개질하여 수소 기체를 발생시키는 개질부(120); 상기 개질부로부터 공급되는 개질 기체에서 일산화탄소를 제거하고, 수소이온과 전자를 발생시키는 일산화탄소 정화부(130); 상기 일산화탄소 정화부에서 일산화탄소가 제거된 기체를 냉각시키는 냉각부(140); 외부 공기를 스택 및 개질기로 공급하는 공기 공급부(150); 상기 일산화탄소 정화부로부터 공급되는 수소 기체와 외부 공기의 전기 화학적인 반응에 의해 전기 에너지를 발생시키는 스택(160); 및 일산화탄소 정화부(130)와 스택(160)의 캐소드를 전기적으로 연결하는 전기적 연결부(133)를 포함하여 구성된 다.
이하, 본 발명의 연료전지 시스템의 구성에 대하여 각각 설명한다.
연료 공급부(110)는 연료를 저장하는 제1탱크(111)와, 물을 저장하는 제2탱크(112)와, 제1탱크(111)에 저장된 연료와 제2탱크(112)에 저장된 물을 소정 펌핑력으로 배출시키도록 각각의 탱크(111, 112)와 연결 설치되는 연료 펌프(113)를 구비한다.
그리고 상기 공기 공급부(150)는 외부의 공기를 흡입하여 스택(160)와 개질부(120)로 각각 공급하기 위한 것이다. 상기 공기 공급부(150)는 소정의 펌핑력으로 외부의 공기를 흡입하는 공기 펌프(151)를 포함한다.
본 발명의 연료전지 시스템에 사용되는 개질부(120)는 연료전지에 사용되는 통상적인 개질기를 포함할 수 있으며, 연료를 개질하여 수소 기체를 발생시키는 개질기(121)와, 그 수소 기체로부터 일산화탄소를 제거하는 일산화탄소 제거기(122)(본 발명의 연료전지용 일산화탄소 정화기(131)와 구별하기 위하여 일산화탄소 제거기(122)라는 용어를 사용함.)를 모두 포함하거나, 또는 상기 일산화탄소 제거기(122)를 포함하지 않을 수도 있다. 상기 개질부(120)가 일산화탄소 제거기(122)를 포함하는 경우에는 본 발명의 일산화탄소 정화기(131)가 보조적인 역할을 할 수 있으며, 상기 개질부(120)가 일산화탄소 제거기(122)를 포함하지 않는 경우에는 본 발명의 일산화탄소 정화기(131)가 이를 대체하는 역할을 한다.
상기 개질기(121)는 연료를 수증기 개질, 부분산화, 자열 반응 등의 촉매 반응을 통해 상기한 연료를 수소가 풍부한 개질 가스로 전환하는 것으로서, 연료와 공기의 산화 촉매 반응을 유도하여 연소열을 발생시키는 발열부와, 상기한 연소열을 전달받아 연료의 개질 촉매 반응을 유도하여 수소 기체를 발생시키는 흡열부로 구성될 수 있다. 상기 발열부는 연료 및 공기와 접촉하여 산화 연소 반응을 일으키는 산화촉매가 포함되며, 상기 산화촉매의 예로는 백금(Pt) 또는 루테늄(Ru) 등을 사용할 수 있다. 또한, 상기 흡열부에는 상기 연소열을 전달받아 액상의 연료와 물의 혼합연료를 증발시키고, 개질 촉매반응에 의해 수소 기체를 발생시키는 개질촉매를 포함하며, 상기 개질촉매의 예로는 구리(Cu), 구리(Cu)-산화아연(ZnO), 니켈(Ni) 또는 백금(Pt) 등을 사용할 수 있다.
또한, 상기 개질부(120)에 포함될 수 있는 일산화탄소 제거기(122)는 개질부(120) 내에서 발생한 일산화탄소를 제거하는 것으로서, 개질기(121)와 일체형 또는 분리형으로 개질부(120)에 포함될 수 있으며, 수성 가스 전환 방법, 선택적 산화 방법 등과 같은 촉매 반응 또는 분리막을 이용한 수소의 정제 등과 같은 방법으로 일산화탄소를 제거할 수 있다.
본 발명의 연료전지 시스템은 상기 개질기에 포함될 수 있는 일산화탄소 제거기(122)를 대체하여 일산화탄소 정화부(130)를 포함하거나, 상기 일산화탄소 제거기(122)와는 별개로 일산화탄소 정화부(130)를 포함할 수 있으며, 상기 일산화탄소 정화부(130)는 물과 일산화탄소로부터 수소이온과 전자를 발생시키는 일산화탄소 정화기(131)를 포함한다.
상기 일산화탄소 정화기(131)에 포함되는 촉매로는 금속 촉매를 사용할 수 있으며, 바람직하게는 백금(Pt)-루테늄(Ru), 백금(Pt), 루테늄(Ru), 또는 비(卑)금 속(base metal) 촉매 중에서 선택되는 1종 이상의 촉매를 사용할 수 있다. 또한, 상기 비금속 촉매의 바람직한 예로는 코발트(Co) 또는 알루미늄 산화물(Al2O3) 등을 사용할 수 있다.
상기 일산화탄소 정화기(131)는 100℃ 이상의 온도에서 작동되는 것이 바람직하며, 200 내지 300℃의 온도에서 작동되는 것이 더 바람직하다. 상기 일산화탄소 정화부(130)는 상기 일산화탄소 정화기(131)의 작동온도를 100℃ 이상의 온도로 유지하기 위해서 별도의 가열부(132)를 포함할 수 있으며, 별도의 가열부(132)없이 개질부(120)의 반응시에 발생하는 열을 이용하여 일산화탄소 정화기(131)를 가열할 수도 있다.
냉각부(140)는 일산화탄소 정화부(130)를 통하여 일산화탄소가 저감된 개질기체의 온도를 연료전지 운전에 적합한 온도로 냉각시키는 장치로서, 냉각기(141)를 포함하며, 상기 냉각기는 팬을 이용한 공냉식, 냉각수를 이용한 수냉식 또는 냉매를 이용한 냉각방식을 사용할 수 있다.
도 2는 도 1에 도시한 스택의 구조를 도시한 분해 사시도이다.
도 2를 참고하면, 본 발명의 연료전지 시스템의 스택(160)은 개질부(120)를 통해 개질된 수소 기체와 공기 공급부(150)로부터 공급되는 외부 공기의 산화/환원 반응을 유도하여 전기 에너지를 발생시키는 복수의 단위 셀(161)을 구비한다.
각각의 단위 셀(161)은 전기를 발생시키는 단위의 셀을 의미하며, 수소 기체와 공기 중의 산소를 산화/환원시키는 전극-전해질 합성체(Membrane Electrode assembly: MEA )(162)와, 수소 기체와 공기를 전극-전해질 합성체(162)로 공급하기 위한 바이폴라 플레이트(Bipolar Plate)(166)로 이루어진다.
이러한 단위 셀(161)은 전극-전해질 합성체(162)를 중심에 두고 이의 양측에 바이폴라 플레이트(166)가 각각 배치된다. 이처럼, 스택(160)은 위와 같은 복수의 단위 셀(161)이 연속적으로 배치됨으로써 구성된다.
여기서 스택(160)의 최외측에 각각 위치하는 바이폴라 플레이트(166)는 엔드 플레이트(163)라고 정의할 수 있다.
상기 전극-전해질 합성체(162)는 양측면을 이루는 애노드 전극과 캐소드 전극 사이에 전해질막이 개재된 통상적인 MEA(Membrane Electrode Assembly)의 구조를 가진다. 애노드 전극은 바이폴라 플레이트(166)를 통해 수소 기체를 공급받는 부분으로, 산화 반응에 의해 수소 기체를 전자와 수소 이온으로 변환시키는 촉매층과, 전자와 수소 이온의 원활한 이동을 위한 기체 확산층(GDL:Gas Diffusion Layer)으로 구성된다. 캐소드 전극은 바이폴라 플레이트(166)을 통해 공기를 공급받는 부분으로, 환원 반응에 의해 공기 중의 산소를 전자와 산소 이온으로 변환시키는 촉매층과, 전자와 산소 이온의 원활한 이동을 위한 기체 확산층으로 구성된다. 그리고 전해질막은 두께가 50 내지 200㎛인 고체 폴리머 전해질로서, 애노드 전극의 촉매층에서 생성된 수소 이온을 캐소드 전극의 촉매층으로 이동시키는 이온 교환의 기능을 가진다. 상기 캐소드 전극은 일산화탄소 정화부와 전기적으로 연결되어 있어서, 일산화탄소 정화부에서 생성된 전자를 공급받을 수 있도록 되어 있다.
전술한 바 있는 바이폴라 플레이트(166)는 전극-전해질 합성체(162)의 애노드 전극과 캐소드 전극을 직렬로 연결시켜 주는 전도체의 기능을 가진다. 그리고 바이폴라 플레이트(166)는 전극-전해질 합성체(162)의 산화/환원 반응에 필요한 수소 기체와 공기를 애노드 전극과 캐소드 전극에 공급하는 통로의 기능도 가진다. 이를 위해, 바이폴라 플레이트(166)의 표면에는 전극-전해질 합성체(162)의 산화/환원 반응에 필요한 가스를 공급하는 유로 채널(167)이 형성된다.
보다 구체적으로, 상기한 바이폴라 플레이트(166)는 전극-전해질 합성체(162)를 사이에 두고 그 양측에 각각 배치되어 전극-전해질 합성체(162)의 애노드 전극 및 캐소드 전극에 밀착된다. 그리고 바이폴라 플레이트(166)는 전극-전해질 합성체(162)의 애노드 전극 및 캐소드 전극에 각각 밀착되는 밀착면에 애노드 전극으로 수소 기체를 공급하고, 캐소드 전극으로 공기를 공급하기 위한 유로 채널(167)을 형성하고 있다.
각각의 엔드 플레이트(163)는 스택(160)의 최외측에 각각 배치되어 위와 같은 바이폴라 플레이트(166)의 기능을 수행하는 플레이트로서, 전극-전해질 합성체(162)의 애노드 전극 및 캐소드 전극 중 어느 하나의 전극에 밀착된다. 그리고 전극-전해질 합성체(162)에 밀착되는 엔드 플레이트(163)의 밀착면에는 상기한 어느 하나의 전극으로 수소 기체 및 공기 중 어느 하나를 공급하기 위한 유로 채널(167)을 형성하고 있다.
또한 상기한 엔드 플레이트(163) 중 어느 하나의 엔드플레이트(163)에는 일산화탄소 정화부(130)로부터 일산화탄소가 저감되고, 냉각부(140)를 통해 냉각된 수소 기체를 주입하기 위한 파이프 형상의 제1 공급관(163a)과, 산소 가스를 주입하기 위한 파이프 형상의 제2 공급관(163b)이 구비되고, 다른 하나의 엔드플레이트에는 복수의 단위 셀(161)에서 최종적으로 미반응되고 남은 수소 기체를 외부로 배출시키기 위한 제1배출관(163c)과, 상기한 단위 셀(161)에서 최종적으로 미반응되고 남은 공기를 외부로 배출시키기 위한 제2배출관(163d)가 구비된다.
이하, 본 발명의 연료전지 시스템의 동작의 예를 설명한다.
본 발명의 연료전지 시스템(100)은 수소를 포함하는 연료를 사용하며, 바람직하게는 LPG, 가솔린, 등유, 메탄올, 에탄올 또는 천연 가스 등을 사용할 수 있으며, 더 바람직하게는 메탄올, 에탄올 또는 천연가스 등을 사용할 수 있다. 상기 연료는 연료펌프(113)를 통해 물과 함께 혼합된 혼합연료의 상태로 개질부(120)에 공급된다. 상기 혼합연료를 공급받은 개질부(120)에서는 산화 촉매 반응과 개질 촉매반응을 통해 수소 기체를 발생시키며, 상기 발생된 수소 기체를 포함하는 개질 기체를 연료전지 시스템의 스택(160)으로 공급한다.
이 때, 상기 개질 기체에는 수소 기체, 물, 이산화탄소 및 일산화탄소가 포함되게 되며, 이중에서도 일산화탄소는 촉매의 피독으로 인한 문제를 발생시키므로, 일산화탄소 정화부(130)를 거쳐 스택(160)으로 개질 기체가 공급된다.
상기 개질기체가 일산화탄소 정화부(130)로 공급되면 200 내지 300℃의 온도에서 상기 반응식 1 및 반응식 2의 반응에 의해 일산화탄소가 제거되고, 수소이온과 전자가 생성된다. 상기 수소이온은 일산화탄소가 저감된 개질기체와 함께 냉각부(140)를 거쳐 연료전지의 운전에 적합한 온도로 냉각된 후, 연료전지 스택(160) 의 애노드로 공급된다. 이 때, 상기 수소이온은 스택(160)의 애노드에서 전기화학적 반응에 의해 생성된 수소이온과 함께 분리막을 통해서 캐소드로 이동하게 된다. 한편, 일산화탄소 정화부(130)에서 생성되는 전자는 전기적 연결부(133)를 통해서 스택(160)의 캐소드로 공급되고, 물의 생성에 필요한 전자를 캐소드에 제공하는 역할을 한다.
일산화탄소 정화부(130)와 냉각부(140)를 거쳐 스택(160)에 공급된 수소기체가 스택(160)의 제1공급관(163a)을 통해 애노드에 공급되고, 외부의 공기가 제2공급관(163b)을 통해 캐소드로 공급되면, 스택(160)은 다음의 반응식 3의 반응에 따라 전기와 열 그리고 물을 생성하게 된다.
[반응식 3]
애노드반응: H2 -> 2H+ + 2e-
캐소드반응: O2 + 2H+ + 2e- -> H2O
전체반응: H2 + O2 -> H2O + 전류 + 열
상기 반응식 3을 참고하면, 바이폴라 플레이트(166)를 통해 전극-전해질 합성체(162)의 애노드 전극으로 수소 가스가 공급되고, 캐소드 전극으로 공기가 공급된다. 상기한 수소 가스가 애노드 전극으로 흐르게 되면 촉매층에서 수소가 전자와 수소이온으로 분해된다. 수소이온이 전해질막을 통하여 이동되면 역시 촉매의 도움으로 캐소드 전극에서 전자와 산소이온 그리고 이동된 수소이온이 합쳐져서 물을 생성한다. 여기서 애노드 전극에서 생성된 전자는 전해질막을 통하여 이동되지 못하고 외부 회로를 통하여 캐소드 전극으로 이동된다. 이러한 과정을 거치면서 전기와 물 그리고 열을 생성하게 된다.
이하, 본 발명의 바람직한 실시예를 기재한다. 다만, 하기의 실시예는 본 발명의 바람직한 일 실시예일 뿐, 본 발명이 하기 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.
[실시예 1]
도 1에 도시한 구성에 따라 연료 공급부(110), 개질부(120), 일산화탄소 정화부(130), 냉각부(140), 공기 공급부(150), 스택(160) 및 전기적 연결부(133)를 포함하는 고분자 전해질형 연료전지를 제조하였다.
상기 개질기는 일산화탄소 제거기(122)를 포함하지 않고, 연료를 개질하여 수소 기체를 발생시키는 개질기(121)만을 포함하며, 상기 개질기(121)와 일산화탄소 정화기(131) 사이에 열교환기를 설치하여 상기 개질부(120)에서 발생하는 반응열을 일산화탄소 정화부(130)에 공급하도록 하였다. 또한, 개질기에 사용된 촉매는 연소열을 발생시키는 산화촉매로서 백금(Pt)을 사용하였으며, 수소 기체를 발생시키는 개질촉매로서 니켈(Ni)을 사용하였다.
상기 일산화탄소 정화부(130)에 포함되는 일산화탄소 정화기(131)는 백금(Pt)-루테늄(Ru) 촉매가 코팅된 채널의 형태이며, 상기 일산화탄소 정화기(131)와 연료전지 스택(160)의 캐소드를 도선으로 연결하여 전기적으로 연결되도록 하였다.
상기 냉각부(140)는 가열된 개질기체의 유로 외부에 냉각팬(141)을 설치하여 제조하였다.
상기 스택(160)은 통상적으로 사용되는 고분자 전해질형 연료전지의 스택을 사용하였다. 보다 상세하게는 전극-전해질 합성체(MEA:Membrane Electrode Assembly)(162)와 바이폴라 플레이트(Bipolar Plate)(166)로 이루어진 단위 셀(161)을 포함하며, 상기 전극-전해질 합성체(162)는 양측면을 이루는 애노드 전극과 캐소드 전극 사이에 전해질막이 개재된 통상적인 전극-전해질 합성체의 구조로 제조하였다.
상기 전해질막은 평균 두께가 100 ㎛인 고체 폴리머 전해질(Nafion™）을 사용하였으며, 애노드 전극과 캐소드 전극으로 각각 백금을 사용하였다. 상기 캐소드 전극은 일산화탄소 정화부와 전기적으로 연결되어 있어서, 일산화탄소 정화부에서 생성된 전자를 공급받을 수 있도록 되어 있다.
상기 스텍의 최외곽에는 각각 엔드 플레이트(163)가 위치하며, 상기 엔드 플레이트(163) 중 어느 하나의 엔드플레이트(163)에는 일산화탄소 정화부(130)로부터 일산화탄소가 저감되고, 냉각부(140)를 통해 냉각된 수소 기체를 주입하기 위한 파이프 형상의 제1 공급관(163a)과, 산소 가스를 주입하기 위한 파이프 형상의 제2 공급관(163b)이 구비되고, 다른 하나의 엔드플레이트에는 복수의 단위 셀(161)에서 최종적으로 미반응되고 남은 수소 기체를 외부로 배출시키기 위한 제1배출관(163c)과, 상기한 단위 셀(161)에서 최종적으로 미반응되고 남은 공기를 외부로 배출시키기 위한 제2배출관(163d)을 형성시켰다.
본 발명의 연료전지 시스템은 고온에서 작동하는 일산화탄소 정화기를 포함하여 연료전지 애노드 촉매의 피독을 방지하고, 수소의 손실을 막으며, 일산화탄소의 산화과정에서 부가적인 전기에너지를 획득할 수 있는 장점이 있다.

Claims (14)

  1. 마이크로 채널 형태, 칼럼 통과 형태, 또는 유로 통과 형태의 유로가 형성되어 있고,
    상기 유로 자체가 백금-루테늄, 백금, 루테늄, 코발트, 또는 알루미늄 산화물(Al2O3) 중에서 선택되는 금속촉매로 이루어져 있거나,
    상기 유로 내에 상기 금속 촉매 입자를 포함하거나, 또는
    상기 유로에 상기 금속 촉매가 코팅되어 있고,
    연료전지 스택의 캐소드와 전기적으로 연결되는 전기적 연결부를 포함하며, 100℃ 이상의 온도에서 물과 일산화탄소로부터 수소이온과 전자를 발생시키는 연료전지용 일산화탄소 정화기.
  2. 개질기로부터 공급되는 일산화탄소 농도 5 v/v% 이상의 개질가스를 제1항의 연료전지용 일산화탄소 정화기의 유로에 통과시키며, 개질기에서 발생하는 열을 이용하여 상기 정화기의 온도를 200 내지 300 ℃로 유지하여 하기 반응식 1 및 2의 반응을 일으키는 단계; 및
    상기 반응식 1 및 2를 통하여 생성된 수소이온을 냉각시킨 후 연료전지 스택의 애노드로 공급하고, 스택의 캐소드와 연결된 전기적 연결부를 통하여 전자를 캐소드에 공급하는 단계
    를 포함하는 일산화탄소 정화방법:
    [반응식 1]
    H2O-M1 -> OH-M1 + H+ +e-
    [반응식 2]
    CO-M2 + OH-M3 -> CO2 + H＋ + e- + M2 + M3
    상기 식에서 M1, M2 및 M3는 각각 독립적으로 백금-루테늄, 백금, 루테늄, 코발트(Co), 또는 알루미늄 산화물(Al2O3) 중에서 선택되는 금속 촉매임.
  3. 삭제
  4. 삭제
  5. 연료와 물이 혼합된 혼합연료를 공급하는 연료 공급부;
    상기 혼합연료를 개질하여 수소 기체를 발생시키는 개질기를 포함하는 개질부;
    물과 일산화탄소로부터 수소이온과 전자를 발생시키는 제1항의 연료전지용 일산화탄소 정화기를 포함하는 일산화탄소 정화부;
    상기 일산화탄소 정화부에서 일산화탄소가 제거된 기체를 냉각시키는 냉각기를 포함하는 냉각부;
    상기 일산화탄소 정화부로부터 공급되는 수소 기체와 외부 공기의 전기 화학적인 반응에 의해 전기 에너지를 발생시키는 스택; 및
    상기 외부 공기를 상기 스택 및 개질기로 공급하는 공기 공급부
    를 포함하며, 상기 일산화탄소 정화부와 스택의 캐소드가 전기적으로 연결되는 것인 연료전지 시스템.
  6. 삭제
  7. 삭제
  8. 삭제
  9. 삭제
  10. 제5항에 있어서, 상기 개질기는 백금(Pt) 및 루테늄(Ru)으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 산화촉매와 구리(Cu), 구리(Cu)-산화아연(ZnO), 니켈(Ni) 및 백금(Pt)으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 개질촉매를 포함하는 것인 연료전지 시스템.
  11. 제5항에 있어서, 상기 냉각부는 팬을 이용한 공냉식, 냉각수를 이용한 수냉식, 또는 냉매를 이용한 냉각방식의 냉각기를 포함하는 것인 연료전지 시스템.
  12. 제5항에 있어서, 상기 스택은 애노드 전극과 캐소드 전극 사이에 전해질막이 개재된 전극-전해질 합성체(MEA:Membrane Electrode Assembly)와 바이폴라플레이트로 구성된 전기 생성부를 포함하는 것인 연료전지 시스템.
  13. 제5항에 있어서, 상기 일산화탄소 정화부를 통과한 수소 기체 및 수소이온은 상기 전극-전해질 합성체의 애노드 전극으로 공급되고, 상기 일산화탄소 정화부에서 생성된 전자는 캐소드 전극으로 공급되는 것인 연료전지 시스템.
  14. 제5항에 있어서, 상기 연료전지 시스템은 고분자 전해질형 연료전지(PEMFC: Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell) 방식인 연료전지 시스템.
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