KR100551136B1 - The system for preparing the membrane electrode assembly for fuel cell - Google Patents
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Abstract
본 발명은 고체고분자 연료전지(Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell, PEMFC) 및 직접메탄올 연료전지(Direct Methanol Fuel Cell, DMFC)의 단위전지에 해당하는 부품인 MEA(Membrane electrode assembly)를 제조하는 시스템에 관한 것으로, The present invention relates to a system for manufacturing a MEA (Membrane electrode assembly), which is a component of the unit cell of a polymer electrolyte fuel cell (PEMFC) and a direct methanol fuel cell (DMFC). ,
촉매 용액을 분무하는 분사노즐; 가스 가압식 방법에 따라 촉매 용액을 정량적으로 분사노즐에 공급하는 공급 용기; 촉매 용액 코팅을 원하는 고분자 전해질 막 또는 확산층 상의 지점에 분사 노즐의 헤드를 이동시키는 이송 장치를 포함하는 가압식 스프레이 장치; 및 온풍식 건조 장치를 포함하는 자동화된 연료전지 용 전극 막 접합체의 제조 시스템을 제공한다.A spray nozzle for spraying a catalyst solution; A supply vessel supplying the catalyst solution to the injection nozzle quantitatively according to a gas pressurized method; A pressurized spray apparatus comprising a transfer device for moving the head of the spray nozzle to a point on the polymer electrolyte membrane or diffusion layer for which the catalyst solution coating is desired; And it provides a system for producing an electrode membrane assembly for an automated fuel cell comprising a warm air drying device.
본 발명은 균일한 성능의 MEA를 대량으로 생산하는 방법을 제공한다. The present invention provides a method for mass production of MEA with uniform performance.
연료 전지, 전극 막 접합체Fuel cell, electrode membrane assembly
Description
도 1은 본 발명에 따른 MEA 제조용 자동화 시스템의 개략도이다.1 is a schematic diagram of an automation system for manufacturing MEA according to the present invention.
1: 용액 공급 용기 2: 프레임(Frame) 1: solution supply container 2: frame
3: 자동 이송부 4: 분사노즐 3: automatic feeder 4: spray nozzle
5: 패턴 프레임 6: 고분자 전해질 막 또는 확산층5: pattern frame 6: polymer electrolyte membrane or diffusion layer
7: 회전 장치(Rotary actuator) 7: Rotary actuator
8: 온풍식 건조기 (Gas blower)8: Hot air blower (Gas blower)
도 2는 용액 저장 용기의 상세도이다.2 is a detail view of the solution storage container.
9: 용액 출구(outlet) 10: 운반 기체 입구(inlet)9: solution outlet 10: carrier gas inlet
11: 출구 튜브(tube) 12: 교반기 11: outlet tube 12: stirrer
도 3은 멤브레인 프레임의 상세도이다. 3 is a detailed view of the membrane frame.
본 발명은 연료전지 용 전극 막 접합체의 제조 시스템에 관한 것이다.The present invention relates to a system for producing an electrode membrane assembly for a fuel cell.
연료전지는 수소와 산소의 산화환원 반응 중에 발생하는 전자를 이용함으로 써 전력을 생산하는 새로운 발전 방식이다. 연료전지의 단위전지 구조는 고분자 물질로 구성된 전해질 막을 중심으로 양쪽에 음극 및 양극이 코팅되어 있는 구조를 이루고 있는데 이를 MEA(Membrane Electrode Assembly)라 칭한다. 음극(anode)에서는 연료인 수소 또는 메탄올이 공급되어 전극촉매 상에서 반응하여 수소이온 (H+)을 발생시키며, 양극(cathode)에서는 고분자 전해질 막을 통과한 수소이온과 산소가 결합하여 순수한 물이 생성된다. 이때 이런 일련의 반응들이 MEA내에서 일어나게 되며, 이 MEA는 고체 고분자 막의 양쪽에 음극 촉매 물질(주로 Pt 또는 Pt/Ru)과 양극 촉매 물질(주로 Pt)을 박막 코팅하여 제조한다.Fuel cells are a new way of generating electricity by using electrons generated during the redox reaction of hydrogen and oxygen. The unit cell structure of a fuel cell has a structure in which a cathode and an anode are coated on both sides of an electrolyte membrane made of a polymer material, which is called a MEA (Membrane Electrode Assembly). In the anode, hydrogen or methanol, which is a fuel, is supplied and reacts on the electrode catalyst to generate hydrogen ions (H +). In the cathode, hydrogen ions and oxygen that pass through the polymer electrolyte membrane are combined to generate pure water. This series of reactions then takes place in the MEA, which is made by thin-coating a cathode catalyst material (primarily Pt or Pt / Ru) and an anode catalyst material (primarily Pt) on both sides of the solid polymer membrane.
MEA를 제조하는 기존의 방법은 촉매 물질과 프로톤 전도성 바인더(binder) 물질, 그리고 물 또는 알코올 계열의 용매(solvent)를 혼합하여 반죽(paste)을 제조하고 이를 카본 천(carbon cloth)이나 카본 페이퍼(carbon paper)에 코팅한 다음 프로톤 전도성 전해질 막에 열 융착하여 전이하는 방법이 있다. 이 방법은 일종의 간접 코팅법에 해당하는 것으로 다공질의 카본 천이나 카본 페이퍼에 촉매물질이 코팅될 때 표면에 균일한 두께로 분포되지 않고 기공 속으로 침투해 들어가기 때문에 실제로 MEA 운전 시 촉매의 이용율을 감소시켜 성능이 저하된다는 것이 가장 큰 단점이다. 또한, 이미 형성된 전극 층을 다시 프로톤 전도성 막에 이차적으로 열 융착해야 하기 때문에 공정이 복잡해질 수 있고 전해질 물질과 촉매층의 계면 형성이 불연속적으로 형성된다는 것도 단점으로 들 수 있다. Conventional methods for manufacturing MEAs are prepared by mixing a catalyst material, a proton conductive binder material, and a solvent of water or an alcohol-based solvent to prepare a paste, which is prepared using carbon cloth or carbon paper ( carbon paper) and then thermally fused to the proton conductive electrolyte membrane to transfer. This method is a kind of indirect coating method. When catalyst material is coated on porous carbon cloth or carbon paper, it does not distribute evenly on the surface and penetrates into the pores, which actually reduces the utilization of catalyst during MEA operation. The main disadvantage is that the performance is reduced. In addition, the process may be complicated because the electrode layer already formed needs to be secondary heat-sealed again to the proton conductive film, and the interface formation between the electrolyte material and the catalyst layer may be discontinuously formed.
위의 제조 방법 이외에도 기존에 행해지는 방법으로는 촉매물질과 프로톤 전도성 바인더물질, 그리고 물 또는 알코올계 용매를 혼합하여 전극 반죽(paste)을 만들고 이를 프로톤 전도성 전해질 막의 표면에 스크린 프린팅법 등을 이용하여 직접 전사 코팅하는 방식이 있다. 이 방법은 일반적인 인쇄물 제작 공정을 모방한 방법으로써 패턴닝(patternig)이 유리하고 대량 생산에 적합한 방법이나 공정 중에 고분자 전해질 막에 물이나 알코올 계의 용매가 닿으면 부피가 전방향으로 팽창하는 스웰링(swelling) 현상이 발생하여 균일한 표면 코팅층을 얻기 어려운 단점이 있을 뿐 아니라 촉매 물질의 손실이 많고 용액의 점도를 조절하기 어렵다는 단점을 가지고 있다. In addition to the above manufacturing method, conventionally performed methods include mixing the catalyst material, the proton conductive binder material, and the water or alcohol solvent to make an electrode paste, and using the screen printing method on the surface of the proton conductive electrolyte membrane. There is a direct transfer coating method. This method mimics the general print production process. Patterning is advantageous and suitable for mass production. Swelling in which the volume expands in all directions when water or alcohol solvents come into contact with the polymer electrolyte membrane during the process. (swelling) is a disadvantage that it is difficult to obtain a uniform surface coating layer, as well as a loss of the catalyst material and difficult to control the viscosity of the solution.
그 외에 방법으로는 촉매물질과 프로톤 전도성 바인더물질, 그리고 물 또는 알코올계 용매를 혼합하여 전극 반죽(paste)를 만들고 공기 스프레이(air spray)를 이용하여 고분자 전해질 막에 분사하여 촉매층을 형성시키는 방법이 있다. 이 방법은 고분자 전해질 막의 표면에 박막의 촉매층을 직접적인 방법으로 형성시켜 줌으로써 계면의 연속성을 확보할 수 있고 촉매의 이용율을 향상시킬 수 있는 장점을 가지고 있다. 그러나, 스프레이 도중 용매가 증발됨에 따라 분사 노즐(nozzle)이 쉽게 막히는 문제점이 있다. 따라서, 이러한 문제점을 보완하고 촉매층의 두께 및 촉매 담지량의 균일도를 향상시키기 위해서는 촉매 용액 공급 방식 및 코팅 공정의 자동화가 필수적으로 요구된다.In addition, a method of forming an electrode paste by mixing a catalyst material, a proton conductive binder material, and water or an alcohol solvent and spraying the polymer electrolyte membrane using an air spray to form a catalyst layer have. This method has the advantage of ensuring the continuity of the interface and improving the utilization rate of the catalyst by forming a thin film catalyst layer on the surface of the polymer electrolyte membrane in a direct manner. However, there is a problem in that the nozzle is easily clogged as the solvent evaporates during the spraying. Therefore, in order to supplement these problems and to improve the uniformity of the catalyst layer thickness and catalyst loading amount, automation of the catalyst solution supply method and the coating process is essential.
본 발명은 MEA 제조 시 상기의 분사노즐을 이용한 코팅 방법에서 대두되는 문제점들을 극복하고, MEA 제조 시 전극 촉매층의 균일도를 향상시킴과 동시에 정확한 코팅량의 조절과 패턴닝(patterning)을 용이하게 하며 고분자 전해질 막의 스 웰링(swelling) 현상을 최소로 하여 양질의 MEA를 제조하는 것을 목적으로 한다. The present invention overcomes the problems raised in the coating method using the injection nozzle in the MEA manufacturing, improve the uniformity of the electrode catalyst layer when manufacturing the MEA and at the same time facilitate the control and patterning of the precise coating amount and the polymer An object of the present invention is to manufacture a high quality MEA with a minimum swelling phenomenon of the electrolyte membrane.
상기의 목적을 달성하기 위해 본 발명은 가압식 분사 노즐과 온풍 건조 방식을 채용한 새로운 코팅 시스템을 구성하여 이를 자동화하였다.In order to achieve the above object, the present invention configures a new coating system employing a pressurized spray nozzle and a warm air drying method and has automated it.
본 발명은 촉매 용액을 분무하는 분사노즐; 가스 가압식 방법에 따라 촉매 용액을 정량적으로 분사노즐에 공급하는 공급 용기; 촉매 용액 코팅을 원하는 고분자 전해질 막 또는 확산층 상의 지점에 분사 노즐의 헤드를 이동시키는 이송부를 포함하는 가압식 스프레이 장치; 및The present invention is a spray nozzle for spraying a catalyst solution; A supply vessel supplying the catalyst solution to the injection nozzle quantitatively according to a gas pressurized method; A pressurized spray apparatus comprising a conveying portion for moving the head of the spray nozzle to a point on the desired polymer electrolyte membrane or diffusion layer for coating the catalyst solution; And
온풍식 건조 장치Hot Air Drying Unit
를 포함하는 연료전지 용 전극 막 접합체의 제조 시스템을 제공한다.It provides a manufacturing system of an electrode membrane assembly for a fuel cell comprising a.
본 발명에 따라 자동화된 가압식 분사 노즐과 온풍 건조 방식을 채용한 연료전지 용 전극 막 접합체의 제조 시스템의 일 실시태양에 대한 전체 개략도와 각 부분에 대한 상세한 그림은 도 1, 도 2, 도 3에 나타나 있다. 아래에서는 상기 도면들을 참조하여 본 발명을 설명한다.An overall schematic and detailed illustration of one embodiment of a system for manufacturing an electrode membrane assembly for a fuel cell employing an automated pressurized injection nozzle and a warm air drying method according to the present invention is shown in FIGS. 1, 2, and 3. Is shown. Hereinafter, the present invention will be described with reference to the drawings.
도 1에서 자동 이송부(3)는 입력한 프로그램에 따라 x, y, z 축 방향으로 좌표에 따라 움직이면서 분사노즐(4) 헤드를 통해 원하는 지점에 코팅을 수행하게 한다. 이때 촉매 용액은 가스 가압식 방법에 따라 공급 용기(1)를 통해 정량적으로 분사노즐(4)에 공급되는데, 공급 용기(1)에 대한 자세한 그림은 도 2에 나타나 있다.In FIG. 1, the
도 2에 나타난 바와 같이, 공급 용기는 외부와 완전히 단절된 밀폐식이며, 용액 출구(9), 운반 기체 입구(10), 튜브(11) 및 교반기(12)를 구비하고 있다. 교반기(12)는 촉매 용액의 엉김을 방지시킨다. 따라서, 운반 기체가 유입됨에 따라 잘 교반된 촉매 용액이 튜브(11)를 통과하여 용액 출구(9)를 통해 일정량씩 배출되게 된다. As shown in FIG. 2, the supply vessel is hermetically sealed from the outside and has a
이때, 용액 출구(9)를 아래 부분이 아닌 윗면에 설치할 경우 잘 교반된 촉매 용액만이 배출되게 하는 장점이 있다. 이는 교반이 이루어지지 않은 촉매 덩어리가 그대로 유출될 시에는 사용 중 튜브가 막힐 수 있기 때문이다. 용액 출구(9)는 호스 등을 통해 분사 노즐(4)과 연결될 수 있다.At this time, when the
사용되는 운반 기체로는 아르곤(Ar), 헬륨(He), 질소(N2), 공기 등의 비활성 기체가 사용될 수 있다.As the carrier gas used, an inert gas such as argon (Ar), helium (He), nitrogen (N 2 ), air, or the like may be used.
배출되는 용액의 양은 운반기체의 압력에 따라 결정되는데, 바람직한 압력의 범위는 0.01 내지 1 기압(atm)이다. 압력이 너무 작으면 토출양이 너무 적어 원하는 양을 담지하기 위한 시간이 너무 오래 걸리는 문제가 생기고 압력이 너무 크면 막이 스웰링되어 균일한 코팅이 어렵다.The amount of solution discharged is determined by the pressure of the carrier gas, with a preferred pressure range of 0.01 to 1 atmosphere (atm). If the pressure is too small, the discharge amount is too small to cause a long time to carry the desired amount, and if the pressure is too high, the film is swelled and a uniform coating is difficult.
분사 노즐(4)을 통해 배출된 촉매 용액은 패턴 프레임(5) 사이에 있는 고분자 전해질 막 또는 확산층 위에 코팅되게 된다. 패턴 프레임에 대한 자세한 그림은 도 3에 나타나 있다. The catalyst solution discharged through the spray nozzle 4 is coated on the polymer electrolyte membrane or the diffusion layer between the
도 3 중 왼쪽 도면은 패턴 프레임을 위에서 본 모습으로 색깔이 있는 쪽이 코팅되는 면을 나타낸다. 이때 패턴 프레임의 모양 및 수는 임의로 정할 수 있으며 바람직하게는 2-6개의 정사각형 또는 직사각형으로 한다. 또한 코팅되는 면쪽으로 패턴 프레임이 경사지게 깍여 있는데 이는 코팅시 촉매용액이 벽면에 붙지않고 원하는 면에 원활하게 코팅되게 함이며 바람직한 각도는 10-70도이다. 패턴 프레임의 재질로는 알루미늄(Al), 스테인레스 스틸, 구리(Cu) 등의 여러 가지 재료들이 사용될 수 있으며 양면코팅이 필요한 경우 180도 회전하도록 할 수 있는 회전장치(Rotary actuator)(7)을 패턴 프레임 측면에 설치하여 사용에 편의성을 높일 수 있다.The left figure of FIG. 3 shows the patterned side of the pattern frame as seen from above. At this time, the shape and number of the pattern frame can be arbitrarily determined, preferably 2-6 square or rectangular. In addition, the pattern frame is slanted toward the surface to be coated, which allows the catalyst solution to be smoothly coated on the desired surface without being adhered to the wall during coating, and the preferred angle is 10-70 degrees. Various materials such as aluminum (Al), stainless steel, and copper (Cu) may be used as the material of the pattern frame, and a
이때 고분자 전해질 막을 사용할 경우 코팅 용액과의 접촉을 원활하게 하기 위하여 사용 전 전처리를 수행하는데, 물 또는 이소프로필 알코올(IPA), 메탄올, 에탄올과 같은 유기 용매 또는 그 혼합물에 일정 시간을 담근 후 사용하며 바람직하게는 물에 1-60분 정도를 담가놓은 후 사용한다. In this case, when using a polymer electrolyte membrane, pretreatment is performed before use to facilitate contact with the coating solution. It is used after soaking a predetermined time in water or an organic solvent such as isopropyl alcohol (IPA), methanol, ethanol, or a mixture thereof Preferably, it is used after soaking in water for about 1-60 minutes.
본 발명은 코팅된 모재의 원할한 건조와 특히 분사되는 촉매 용액 중 용매에 의한 고분자 전해질 막의 스웰링(swelling) 현상을 최소한으로 억제하기 위해 온풍식 건조기(8)를 구비하고 있다. 온풍식 건조기를 통해 가열된 공기 또는 비활성 기체가 배출되어 모재에 접촉됨으로써 건조가 이루어지며, 기체의 배출량 및 온도는 건조기 내부의 회전 날개의 속도와 온도 조절기를 사용하여 제어할 수 있다. 이 때 배출 기체의 바람직한 온도 범위는 20 내지 90 ℃이다. 120 ℃ 이상에서는 막 분해(degradation) 현상이 발생한다.The present invention is equipped with a hot air dryer (8) to minimize the smooth drying of the coated base material and in particular the swelling of the polymer electrolyte membrane by the solvent in the sprayed catalyst solution. The heated air or inert gas is discharged through the hot air dryer to contact the base metal, and drying is performed. The discharge and temperature of the gas can be controlled by using a speed controller and a temperature controller of a rotary blade inside the dryer. At this time, a preferable temperature range of the exhaust gas is 20 to 90 ° C. Above 120 ° C., film degradation occurs.
이상과 같이 본 발명의 MEA 제조 시스템은 일반적인 분사노즐 코팅 공정에서 문제가 될 수 있는 부분들을 새로운 개념을 도입하여 개선하였으며, 또한 앞에서 설명한 일련의 과정들이 컨트롤 패널(control panel)에서 모두 자동으로 조절되기 때문에 쉽고 간편하게 균일한 성능을 가진 MEA를 대량 생산 할 수 있다.As described above, the MEA manufacturing system of the present invention has been improved by introducing a new concept of parts that may be a problem in the general spray nozzle coating process, and the above-described series of processes are all controlled automatically by the control panel. This allows for easy and simple mass production of MEAs with uniform performance.
본 발명은 기존에 수작업, 소량으로 진행되었던 방법을 새로운 개념과 자동화 장비를 도입하여 종래의 문제점을 개선하였으며, MEA 제조 단계에서 자동화된 코팅 장비를 제공하여 촉매 물질을 고분자 막에 균일하게 도포함으로써 양질의 촉매층을 얻어 전지 성능의 신뢰성을 향상시킴과 동시에 대면적 MEA의 대량 생산을 가능하게 할 수 있기 때문에 연료전지 상용화에 크게 기여할 수 있다.
The present invention improves the conventional problem by introducing a new concept and automation equipment in the method that has been carried out manually and in small quantities, and by providing an automated coating equipment in the MEA manufacturing stage, by uniformly applying the catalyst material to the polymer membrane The catalyst layer can improve the reliability of battery performance and at the same time enable mass production of large area MEAs, which can greatly contribute to the commercialization of fuel cells.
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