KR100482659B1 - Lithium secondary battery polar plate coating method and apparatus thereof - Google Patents
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Abstract
본 발명은 리튬 이차 전지의 극판 코팅의 제조 방법 및 그 장치에 관한 것으로서, 특히 코팅 노즐에 주입전에 슬러리를 고속 교반시켜 활물질과 도전재의 분산도를 높여 극판에 코팅하는 방법을 사용하여 전지의 성능을 향상시킨 리튬 이차 전지의 극판 코팅의 제조 방법 및 그 장치에 관한 것이다.The present invention relates to a method of manufacturing a plate coating of a lithium secondary battery and a device thereof, and particularly, to a method of improving the performance of a battery by using a method of coating a plate on a plate by increasing the dispersion of an active material and a conductive material by agitating the slurry at high speed before injection into a coating nozzle. The manufacturing method and apparatus of the electrode plate coating of the improved lithium secondary battery are related.
본 발명에 따른 리튬 이차 전지의 극판 코팅의 제조 방법 및 그 장치는 활물질과 도전재의 분산도를 높혀 전해약과의 반응성 및 반응효율이 우수한 전극을 제작할 수 있어 리튬 이차 전지에 적용 시 고율 방전 특성과 장기간의 충방전 과정에서 용량 유지율이 높게 나타나므로 리튬 이차 전지의 전지 수명적 특성을 향상시키는 효과가 있다.The manufacturing method and apparatus of the electrode plate coating of the lithium secondary battery according to the present invention can increase the dispersibility of the active material and the conductive material to produce an electrode excellent in the reactivity and reaction efficiency of the electrolyte and the high rate discharge characteristics and long-term application to the lithium secondary battery Since the capacity retention rate is high during the charging and discharging process, there is an effect of improving the battery life characteristics of the lithium secondary battery.
Description
본 발명은 리튬 이차 전지의 극판 코팅의 제조 방법 및 그 장치에 관한 것으로서, 좀 더 상세하게는 활물질과 도전재, 바인더, 용매를 혼합한 슬러리를 집전체에 코팅하기 전 슬러리의 처리방식으로 리튬 이차 전지의 전극을 제조하는 방법 및 그 장치에 관한 것이다.The present invention relates to a method of manufacturing a plate coating of a lithium secondary battery and a device thereof, and more particularly, to a lithium secondary battery by treating a slurry before coating a current collector with a slurry mixed with an active material, a conductive material, a binder, and a solvent. A method for manufacturing an electrode of a battery and an apparatus thereof.
최근 정보 통신 산업이 다양하게 발전함에 따라 모든 전자기기의 고성능화가 요구되고, 이런 전자기기의 성능을 좌우하게 되는 에너지원으로서 높은 에너지 밀도와 고율 방전이 가능한 리튬 이차 전지가 요구되고 있다. 이와 더불어 전지의 제조 기술이 더욱 발달되고 있는 한편 전지의 핵심이라고 할 수 있는 전극의 제조 기술로서 집전체에 활물질을 도포하는 기술이 전지의 성능에 지대한 영향을 미친다.Recently, as the information and communication industry develops in various ways, high performance of all electronic devices is required, and a lithium secondary battery capable of high energy density and high rate discharge is required as an energy source that influences the performance of such electronic devices. In addition, while the manufacturing technology of the battery is further developed, the technique of applying the active material to the current collector as the electrode manufacturing technology, which is the core of the battery, has a great influence on the performance of the battery.
종래의 기술에 의하면, 낮은 분산도의 슬러리로 코팅된 극판에 의해 제조된 전지는 전해질과의 반응성 및 효율이 낮아 고율방전 특성과 사이클 특성이 좋지 않은 단점이 있었다.According to the prior art, the battery produced by the electrode plate coated with a slurry of low dispersion has a disadvantage in that high rate discharge characteristics and cycle characteristics are poor due to low reactivity and efficiency with the electrolyte.
본 발명의 목적은 상술한 문제점을 극복하기 위한 것으로서, 코팅 노즐에 주입 전 슬러리를 고속 교반시켜 활물질과 도전재의 분산도를 높여 극판에 코팅하는 방법을 사용하여 전지의 성능을 향상시킨 리튬 이차 전지의 극판 코팅의 제조방법및 그 장치를 제공함에 그 목적이 있다.SUMMARY OF THE INVENTION An object of the present invention is to overcome the above-mentioned problems, and to improve the performance of the battery by using a method of coating the electrode plate by increasing the dispersion of the active material and the conductive material by high-speed stirring the slurry before injection into the coating nozzle. It is an object of the present invention to provide a method of manufacturing a plate coating and an apparatus thereof.
이와 같은 목적을 달성하기 위한 본 발명의 리튬 이차 전지의 극판 코팅의 제조 방법은 양극슬러리와 음극 슬러리를 제조하는 단계, 제조된 상기 슬러리를 저장탱크에 저장한 후 이를 고속 교반장치로 주입하는 단계, 고속 교반장치내에서 디스크를 회전시켜 상기 슬러리를 교반하는 단계, 상기 교반된 슬러리를 코팅노즐로 주입하는 단계, 상기 양극 슬러리는 알루미늄 호일에 박막코팅하고 상기 음극 슬러리는 구리 호일에 박막 코팅하여 전극을 제조하는 단계, 제조된 전극을 전지의 용량에 맞게 일정한 규격으로 전극을 절단하는 단계, 상기 절단된 전극을 분리막과 함께 스태킹하여 셀을 조립하는 단계, 상기 조립된 셀을 알루미늄 파우치 내에 삽입하는 단계, 상기 알루미늄 파우치를 일면만 제외하고 그 이외의 면을 실링하는 단계, 상기 알루미늄 파우치에 전해질을 주입하는 단계, 진공 하에서 상기 알루미늄 파우치의 실링가공되지 않은 일면을 실링하는 단계, 및 상기 전해질을 숙성하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 한다.Method for producing a positive electrode coating of the lithium secondary battery of the present invention for achieving the above object comprises the steps of preparing a positive electrode slurry and a negative electrode slurry, storing the prepared slurry in a storage tank and injecting it into a high speed stirring device, Rotating the disk in a high speed stirring apparatus to stir the slurry, injecting the stirred slurry into a coating nozzle, the positive electrode slurry is thin film coated on aluminum foil and the negative electrode slurry is thin film coated on copper foil to Manufacturing an electrode, cutting the electrode to a predetermined size according to a capacity of a battery, assembling a cell by stacking the cut electrode together with a separator, inserting the assembled cell into an aluminum pouch, Sealing the other side of the aluminum pouch except one surface, the aluminum Injecting an electrolyte to the launch, and the step of sealing the sealing the raw surface of the aluminum pouch under vacuum, and characterized in that it comprises the step of aging the electrolyte.
본 발명의 다른 목적을 달성하기 위한 리튬 이차 전지의 극판 코팅의 제조 장치는, 제조된 슬러리를 보관하고 이를 펌프를 통해 고속교반장치에 주입하기 위한 슬러리 저장탱크, 상기 슬러리 저장탱크의 슬러리를 고속교반장치에 주입하기 위한 펌프, 상기 슬러리저장탱크로부터 펌프를 통해 슬러리를 주입받아 이를 고속으로 교반하기 위한 고속 교반장치, 상기 고속 교반장치에 의해 교반된 슬러리의 불순물을 제거하여 이를 코팅노즐에 주입하기 위한 M-필터, 상기 M-필터를 통과한 교반된 슬러리를 집전체에 코팅하기 위한 코팅 노즐, 및 상기 슬러리가 코팅된 집전체를 건조하기 위한 건조기를 포함하는 것을 특징으로 한다.According to another aspect of the present invention, there is provided a device for manufacturing a plate coating of a lithium secondary battery, a slurry storage tank for storing a prepared slurry and injecting the slurry into a high speed stirrer through a pump, and stirring the slurry of the slurry storage tank at high speed. Pump for injection into the device, a high speed stirring device for injecting the slurry through the pump from the slurry storage tank for stirring at high speed, to remove impurities in the slurry stirred by the high speed stirring device and to inject it into the coating nozzle M-filter, a coating nozzle for coating the stirred slurry passed through the M-filter to the current collector, and a dryer for drying the current collector coated with the slurry.
이하 본 발명의 바람직한 실시예를 첨부된 도면들에 의거하여 상세하게 설명한다.Hereinafter, preferred embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings.
도 1은 본 발명에 따른 리튬 이차 전지의 극판 코팅의 제조 장치를 도시한 구성도이다.1 is a block diagram showing an apparatus for manufacturing a pole plate coating of a lithium secondary battery according to the present invention.
양극 슬러리는 LiCoO2와 도전재, PVDF, NMP로 하고, 음극 슬러리는 그라파이트와 도전재, PVDF, NMP(N-메틸피롤리돈)를 적절한 비율로 각각 혼합하여 분산시켜 양극슬러리와 음극슬러리를 제조한다. 기 제조된 슬러리를 저장탱크(11)에 저장한 후 이를 펌프(13)을 통해 고속 교반장치(12)로 주입 한다. 상기 고속 교반장치 (12)내에서 디스크(24)를 500rpm(실시예 1), 900rpm(실시예 2), 1000rpm(실시예 3), 2000rpm(실시예 4),2500rpm(실시예 5), 3000rpm(실시예 6)로 회전시켜 상기 슬러리를 교반한다. 상기 교반된 슬러리는 M-필터를 통과하면서 불순물이 제거된다. 상기 M-필터를 통과한 슬러리는 코팅노즐(15)로 주입된다. 상기 양극 슬러리는 알루미늄 호일에 박막코팅하고 음극 슬러리는 구리 호일에 박막 코팅하여 전극을 제조한다. 제조된 전극을 전지의 용량에 맞게 일정한 규격으로 전극을 절단한다. 이 때 상기 전지는 1400mAh급 전지로 설계하는 것이 바람직하다. 상기 절단된 전극을 분리막과 함께 스태킹하여 셀을 조립한다. 상기 조립된 셀을 알루미늄 파우치 내에 삽입한다. 상기 알루미늄 파우치를 일면만 제외하고 그 이외의 면을 실링한다. 상기 알루미늄 파우치에 1M의 전해질을 주입한다. 상기 전해질은 LiPF6 /EC : PC : EMC 의 혼합비율이 30:10:60 인 4.7을 주입한다. 진공 하에서 상기 알루미늄 파우치의 실링가공되지 않은 일면을 실링한다. 상기 전해질을 전극에 충분히 함침되도록 숙성한다.The positive electrode slurry is made of LiCoO 2 , conductive material, PVDF, and NMP, and the negative electrode slurry is prepared by dispersing graphite and conductive material, PVDF, and NMP (N-methylpyrrolidone) in an appropriate ratio, respectively, to prepare a positive electrode slurry and a negative electrode slurry. do. The prepared slurry is stored in the storage tank 11 and then injected into the high speed stirring device 12 through the pump 13. In the high speed stirring device 12, the disk 24 was subjected to 500 rpm (Example 1), 900 rpm (Example 2), 1000 rpm (Example 3), 2000 rpm (Example 4), 2500 rpm (Example 5), 3000 rpm Rotate to Example 6 to stir the slurry. The stirred slurry passes through the M-filter to remove impurities. The slurry passed through the M-filter is injected into the coating nozzle 15. The positive electrode slurry is thin film coated on aluminum foil, and the negative electrode slurry is thin film coated on copper foil to prepare an electrode. The prepared electrode is cut to a certain size according to the capacity of the battery. At this time, the battery is preferably designed as a 1400mAh class battery. The cells are assembled by stacking the cut electrodes together with the separator. The assembled cell is inserted into an aluminum pouch. The aluminum pouch is sealed except for one surface. 1M of electrolyte is injected into the aluminum pouch. The electrolyte is injected with 4.7 having a mixing ratio of 30:10:60 of LiPF 6 / EC: PC: EMC. The unsealed surface of the aluminum pouch is sealed under vacuum. The electrolyte is aged to sufficiently impregnate the electrode.
도 2는 본 발명에 따른 고속 교반 장치를 도시한 단면도이고, 도 3은 본 발명에 따른 고속 교반 장치의 내부를 도시한 단면도이다.2 is a cross-sectional view showing a high speed stirring device according to the present invention, Figure 3 is a cross-sectional view showing the interior of the high speed stirring device according to the present invention.
슬러리주입구(20)를 통해 슬러리가 주입되면 구동모터(18)의 회전에 의하여 구동모터에 결합된 축(25)이 회전하게 되고, 축(25)의 회전에 의하여 3층의 디스크(24)가 회전하게 된다. 이로 인해 실린더 내부(27)에 유입된 슬러리는 고속으로 교반되고 이후 교반된 슬러리는 슬러리출구(19)를 통해 M-필터(4)에 주입된다.When the slurry is injected through the slurry inlet 20, the shaft 25 coupled to the driving motor is rotated by the rotation of the driving motor 18, and the disk 24 of the three layers is rotated by the rotation of the shaft 25. Will rotate. As a result, the slurry introduced into the cylinder 27 is stirred at a high speed, and then the stirred slurry is injected into the M-filter 4 through the slurry outlet 19.
상기 제작된 전지를 시험예 1과 시험예 2에 의거하여 충전하고 고율방전 효율과 전지수명을 평가하였고, 그 결과를 표 1에 나타내었다.The produced battery was charged based on Test Example 1 and Test Example 2, and high rate discharge efficiency and battery life were evaluated. The results are shown in Table 1 below.
< 비교예 1 ><Comparative Example 1>
상기 실시예와 동일 사양의 슬러리를 고속 교반기가 포함되지 않는 코팅 제조 공정에 의해 만들어진 전극으로 조립된 전지를 상기 실시예와 동일하게 제조하였다. 상기 제작된 전지를 실시예와 동일하게 평가하였고, 그 결과를 표 1에 나타내었다.A battery assembled with an electrode made by a coating manufacturing process in which a slurry having the same specification as the above example was not included in a high speed stirrer was prepared in the same manner as the above example. The produced battery was evaluated in the same manner as in Example, and the results are shown in Table 1.
< 시험예 1 >고율 방전 효율 평가<Test Example 1> High rate discharge efficiency evaluation
상기 실시예에 따라 제조된 전지는 전지 설계용량에 대해 0.05C로 3.15V까지 0.2C로 4.2V까지 2단계로 초충전을 하고, 전지를 안정화 과정을 거친 후 4.2V까지 0.5C로 정전압 정전류로 각각 충전 후, 3.0V까지 0.2C,0.5C,1C,2C 로 순차적으로 방전하여 전지의 고율방전 특성의 평가를 충방전 테스트기(TOSCAT-3100U)로 상온에서 측정하였고, 그 결과를 표 1에 나타내었다.The battery manufactured according to the above embodiment is supercharged in two steps from 0.2C to 4.2V up to 3.15V at 0.05C at a battery design capacity, and after stabilizing the battery at a constant voltage constant current at 0.5C up to 4.2V. After charging, the batteries were sequentially discharged at 0.2 C, 0.5 C, 1 C, and 2 C to 3.0 V, and the evaluation of the high-rate discharge characteristics of the battery was measured at room temperature with a charge / discharge tester (TOSCAT-3100U), and the results are shown in Table 1. It was.
표 1에 나타낸 바와 같이, 본 발명에 따른 리튬 이차전지는 동일한 전극 사양에서 고속교반 장치가 없는 극판 코팅의 제조공정(비교예 1)과 고속 교반기의 교반속도가 1000rpm 이하인 경우는 2C로 방전하였을 때 0.2C 방전에 비교하여 용량이 90%이하인 것을 알 수 있었고, 1000rpm에서 2500rpm까지는 2C의 용량이 90%이상인 것을 알 수 있었다. 그러나 3000rpm에서는 오히려 용량이 90%이하로 저조한 것을 알 수 있다. 따라서 교반속도가 대략 1000 ∼ 2500rpm 범위에서 조절하는 것이 더욱 바람직함을 알 수 있다.As shown in Table 1, the lithium secondary battery according to the present invention discharged at 2C when the manufacturing process of the electrode plate coating without the high speed stirring device (Comparative Example 1) and the stirring speed of the high speed stirrer were 1000 rpm or less. Compared with the 0.2C discharge, the capacity was found to be 90% or less, and from 1000rpm to 2500rpm, the capacity of 2C was found to be 90% or more. However, it can be seen that the capacity was lower than 90% at 3000 rpm. Therefore, it can be seen that it is more preferable to adjust the stirring speed in the range of approximately 1000 to 2500 rpm.
< 시험예 2 >충방전에 의한 전지 수명 평가Test Example 2 Battery Life Evaluation by Charge and Discharge
상기 실시예에 따라 제조된 전지는 전지의 설계용량에 대해 0.05C로 3.15V까지 0.2C로 4.2V까지 2단계로 초충전을 하고, 전지를 안정화 과정을 거친 후 4.2V까지 1C로 정전압 정전류로 충전 후, 3.0V 까지 1C로 방전하여 전지 수명적 특성 평가를 충방전 테스트기(TOSCAT-3100U)로 상온에서 측정하였고, 그 결과를 표 1에 나타내었다.The battery manufactured according to the above embodiment is supercharged in two steps from 0.2C to 4.2V at 0.2C up to 3.15V at 0.05C for the design capacity of the battery, and after stabilizing the battery at a constant voltage constant current at 1C up to 4.2V. After charging, the battery was discharged at 1 C up to 3.0 V to evaluate the battery life characteristics at room temperature with a charge and discharge tester (TOSCAT-3100U), and the results are shown in Table 1.
표 1에 나타낸 바와 같이, 본 발명에 따른 리튬 이차전지는 동일한 전극 사양에서 고속 교반장치가 없는 극판코팅의 제조공정(비교예 1)과 고속 교반기의 교반속도가 1000rpm 이하인 경우는 300회 이상의 충방전 시험결과 용량 유지율이 80%정도였으며, 1000rpm 에서 2500rpm 까지는 85%이상임을 알 수 있었다. 그러나 3000rpm에서는 오히려 75% 정도로 좋지 못한 것을 알 수 있었다.As shown in Table 1, the lithium secondary battery according to the present invention is charged or discharged 300 times or more in the same electrode specification when the manufacturing process of the electrode plate coating without the high speed stirring device (Comparative Example 1) and the stirring speed of the high speed stirrer are 1000 rpm or less. The test result showed that the capacity retention rate was about 80%, and it was 85% or more from 1000rpm to 2500rpm. However, it was found that at 3000 rpm, it was not as good as 75%.
< 표 1 ><Table 1>
상술한 바와 같이 본 발명에 따른 리튬 이차 전지의 극판 코팅의 제조 방법 및 그 장치는 활물질과 도전재의 분산도를 높혀 전해약과의 반응성 및 반응효율이 우수한 전극을 제작할 수 있어 리튬이차전지에 적용 시 고율 방전 특성과 장기간의 충방전 과정에서 용량 유지율이 높게 나타나므로 리튬 이차전지의 전지 수명적 특성을 향상시키는 효과가 있다.As described above, the manufacturing method and apparatus of the electrode plate coating of the lithium secondary battery according to the present invention can increase the dispersibility of the active material and the conductive material to produce an electrode having excellent reactivity with the electrolytic agent and reaction efficiency and high rate when applied to the lithium secondary battery Since the discharge capacity and the capacity retention rate are high during the long-term charge and discharge process, there is an effect of improving the battery life characteristics of the lithium secondary battery.
이상에서 설명한 것은 본 발명에 따른 리튬 이차 전지의 극판 코팅의 제조 방법 및 그 장치를 실시하기 위한 하나의 실시예에 불과한 것으로서, 본 발명은 상기한 실시예에 한정되지 않고, 이하의 특허청구범위에서 청구하는 바와 같이 본 발명의 요지를 벗어남이 없이 당해 발명이 속하는 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 누구든지 다양한 변경 실시가 가능한 범위까지 본 발명의 기술적 범위에 해당한다고 할 것이다.What has been described above is just one embodiment for carrying out the manufacturing method and apparatus of the electrode plate coating of the lithium secondary battery according to the present invention, the present invention is not limited to the above-described embodiment, in the following claims As claimed, any person having ordinary skill in the art to which the present invention pertains will fall within the technical scope of the present invention without departing from the gist of the present invention.
도 1은 본 발명에 따른 리튬 이차 전지의 극판 코팅의 제조 장치를 도시한 구성도1 is a block diagram showing an apparatus for manufacturing a pole plate coating of a lithium secondary battery according to the present invention
도 2는 본 발명에 따른 고속 교반 장치를 도시한 단면도Figure 2 is a cross-sectional view showing a high speed stirring device according to the present invention
도 3은 본 발명에 따른 고속 교반 장치의 내부를 도시한 단면도Figure 3 is a cross-sectional view showing the interior of the high speed stirring apparatus according to the present invention.
<도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명><Explanation of symbols for the main parts of the drawings>
11 : 슬러리 저장 탱크 12 : 고속 교반 장치11: slurry storage tank 12: high speed stirring device
13 : 펌프 14 : M-필터13: pump 14: M-filter
15 : 코팅 노즐 16 : 건조기15 coating nozzle 16 dryer
17 : 집전체 18 : 구동 모터17: current collector 18: drive motor
19 : 슬러리 출구 20 : 슬러리 주입구19: slurry outlet 20: slurry inlet
21 : 교반부 24 : 디스크21: stirring section 24: disk
25 : 축 26 : 실린더 외벽25 axis 26 cylinder outer wall
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