KR100466159B1 - Method for Varying Band Gap of Carbon Nanotube, Nano Quantum Device Using the Same and Method of Producing the Same - Google Patents
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Abstract
본 발명은 선형의 단일 단겹 나노튜브 안에 등 간격으로 적어도 1 이상의 구형 탄소 풀러린을 삽입하여 국소적으로 탄성변형을 유도함에 의해 밴드 갭을 변형시키고, 그 결과 규칙적인 다수의 양자점을 구비하는 나노 양자소자를 단순한 공정으로 재연성 좋게 제조 가능한 탄소 나노튜브를 이용한 나노 양자소자 및 그의 제조방법에 관한 것이다.The present invention is a nano quantum device having a plurality of regular quantum dots to modify the band gap by inserting at least one spherical carbon fullerene at equal intervals in a single linear nanotube linearly induces elastic deformation locally. The present invention relates to a nano quantum device using a carbon nanotube that can be easily reproduced in a simple process, and a method of manufacturing the same.
상기 나노 양자소자는 단겹 나노튜브와, 상기 단겹 선형 나노튜브에 삽입되어 국소적인 탄성변형을 일으켜서 삽입된 위치의 밴드 갭을 국소적으로 변형시키기 위한 적어도 1이상의 구형분자로 구성되며, 단겹 탄소 나노튜브를 건조한 공기 중에서 건조시킨 후, 단겹 탄소 나노튜브와 금속 탄소 풀러린을 밀봉된 석영관에 같이 넣은 후 소정시간 동안 가열하는 것에 의해 자기 조립방식(self-assembly)으로 얻어질 수 있다.The nano quantum device is composed of a single-ply nanotube and at least one spherical molecule inserted into the single-ply linear nanotube to cause local elastic deformation to locally modify the band gap at the inserted position. After drying in dry air, the single carbon nanotubes and the metal carbon fullerene can be obtained by self-assembly by putting together a sealed quartz tube and heating for a predetermined time.
상기 나노 양자소자는 나노미터 크기의 MESFET, 수광 또는 발광소자 등에 응용된다.The nano quantum device is applied to nanometer-sized MESFET, light receiving or light emitting device.
Description
본 발명은 탄소 나노튜브의 밴드 갭 변형방법과 이에 따라 얻어진 나노 양자소자 및 그의 제조방법에 관한 것으로, 특히 선형의 단일 나노튜브 안에 등 간격으로 적어도 1 이상의 구형 탄소 풀러린을 삽입하여 국소적으로 밴드 갭을 변형시킴에 의해 나노 양자소자를 단순한 공정으로 재연성 좋게 제조 가능한 탄소 나노튜브를 이용한 나노 양자소자 및 그의 제조방법에 관한 것이다.The present invention relates to a method for modifying the band gap of carbon nanotubes, and to a nano quantum device obtained according to the present invention, and a method for manufacturing the same. The present invention relates to a nano quantum device using carbon nanotubes and a method of manufacturing the same, which can reproducibly produce nano quantum devices in a simple process.
일반적으로 초고속 집적회로 및 초고주파 회로 등에는 양자우물 FET가 다양하게 사용되고 있다.In general, quantum well FETs are widely used in high speed integrated circuits and high frequency circuits.
이러한 양자우물 FET는 한국특허공보 94-6711호 등에 개시되어 있는 바와 같이, 기판 위에 초격자층(super lattice), 완충층, 양자우물층, 캡층 및 저항성층을 순차적으로 형성하고 캡층 및 저항성층에 소오스, 드레인 및 게이트 전극을 형성한 구조를 갖는다.Such a quantum well FET is formed in a super lattice, a buffer layer, a quantum well layer, a cap layer and a resistive layer sequentially on a substrate, as disclosed in Korean Patent Publication No. 94-6711, and the source in the cap layer and the resistive layer , A drain and a gate electrode are formed.
상기한 양자우물 FET의 양자우물층은 화학기상증착(Chemical Vapor Deposition: CVD), 또는 분자선 결정성장(Molecular Beam Epitaxy: MBE) 방법에 의해 2종류의 화합물 반도체를 교대로 성장하여 만들었다.The quantum well layer of the quantum well FET was formed by alternately growing two kinds of compound semiconductors by chemical vapor deposition (CVD) or molecular beam crystal growth (MBE).
상기 양자우물층은 도 1a에 도시된 바와 같이 GaAs층과 AlGaAs층을 교대로 성장하여 사용하며, 특히 도 1a와 같이 다층 구조를 갖는 경우 수광 및 발광소자, 즉 레이저 소자로 이용된다.As shown in FIG. 1A, the quantum well layer is alternately grown with a GaAs layer and an AlGaAs layer. In particular, the quantum well layer is used as a light receiving and a light emitting device, that is, a laser device, when the multilayer structure is illustrated in FIG.
상기와 같은 구조를 갖는 양자우물층에서는 도 1b에 도시된 바와 같이 두께 방향을 따른 에너지 준위(energy level)는 GaAs층에서 전도대와 가전대에 서브밴드(sub-band)가 생겨 밴드 갭이 변화된다. 즉, GaAs층에서 전도대의 에너지 준위는 줄고 가전대의 에너지 준위는 늘어나게 되어 GaAs층에 양자우물이 형성되며, 이를 이용하여 초고속 및 초고주파 회로용 양자소자로 이용된다.In the quantum well layer having the structure as described above, as shown in FIG. 1B, the energy level along the thickness direction is changed to a band gap due to sub-bands in the conduction band and the consumer electronics band in the GaAs layer. . That is, the energy level of the conduction band in the GaAs layer decreases and the energy level of the consumer electronics band increases, forming a quantum well in the GaAs layer, which is used as a quantum device for high-speed and ultra-high frequency circuits.
그런데 이러한 양자우물 구조를 갖는 반도체 양자소자는 소자의 제조에 MBE 또는 CVD 방법을 사용하므로 제조공정이 난해하고, 고가의 장비를 사용하여 제조비용이 고가이다.However, the semiconductor quantum device having such a quantum well structure uses a MBE or CVD method to manufacture the device, and thus, the manufacturing process is difficult, and the manufacturing cost is expensive using expensive equipment.
또한, 이러한 양자소자는 성장된 초격자층 및 양자우물층에 대한 식각, 리소그래피 등의 패터닝 공정이 필요하여 제작공정이 복잡하다.In addition, such a quantum device requires a patterning process such as etching and lithography on the grown superlattice layer and quantum well layer, which makes the manufacturing process complicated.
더욱이, 이러한 양자소자는 두께 방향은 수십 나노미터(nm)이나, 수평방향은수십 마이크로미터(μm)에 달하여 고밀도 집적이 어렵게 된다.Furthermore, these quantum devices have tens of nanometers (nm) in the thickness direction, but dozens of micrometers (μm) in the horizontal direction, making high density integration difficult.
한편, 탄소 나노튜브는 소자로서 응용될 때 나노튜브 양단을 금속에 연결한 후 나노튜브의 중간부분에 절연체, 금속 등을 증착하거나, 나노튜브 자체를 실리콘, 실리콘 산화막 위에 올려놓아 전계효과 트랜지스터(FET)를 제작하였다. 또한 상기 방법 이외에 나노튜브를 꺽거나, 부분적으로 도핑하여 다이오드나 트랜지스터를 제작하였다.On the other hand, when carbon nanotubes are applied as a device, the both ends of the nanotubes are connected to a metal, and an insulator, a metal, etc. are deposited on the middle portion of the nanotubes, or the nanotubes themselves are placed on silicon or a silicon oxide film, and a field effect transistor (FET) ) Was produced. In addition to the above method, a diode or a transistor was fabricated by bending or partially doping the nanotube.
그런데 이렇게 제조되는 종래의 나노튜브 소자는 제조공정 상 나노튜브에 외부 게이트의 부착이 어렵고, 단위 나노튜브 소자의 반경은 1.5nm 정도이나 그 길이는 수 마이크로미터(μm)에 달해 나노 소자가 될 가능성이 적다. 또한 종래의 나노튜브 소자는 여러 소자의 집적이 불가능하여 응용에 제한이 있다.However, the conventional nanotube device manufactured as described above is difficult to attach an external gate to the nanotube in the manufacturing process, and the radius of the unit nanotube device is about 1.5 nm, but the length thereof may be several micrometers (μm), making it a nano device. This is less. In addition, the conventional nanotube device is limited in application because it is impossible to integrate several devices.
2000. 7. 3일자 Physical Review Letters, VOLUME 85, NUMBER 1, 페이지 154~157에 발표된 "Electronic Structure of Deformed Carbon Nanotubes"는 단겹 탄소 나노튜브(SWNT)를 축방향으로 당길 경우 탄성 변형이 발생하여 반도체 탄소 나노튜브의 밴드 갭이 최고 1.0eV까지 늘어나거나, 줄어드는 현상이 발생한다는 사실을 이론적으로 발표하였다."Electronic Structure of Deformed Carbon Nanotubes," published on July 3, 2000, in Physical Review Letters, VOLUME 85, NUMBER 1, pages 154-157, causes elastic deformation when axial pull of single-walled carbon nanotubes (SWNT) occurs. Theoretically, the band gap of semiconductor carbon nanotubes increases or decreases up to 1.0 eV.
본 발명자는 탄소 나노튜브(SWNT)에서 탄성변형이 발생하는 경우 밴드 갭이 변형된다는 점에 착안하여 이를 양자소자에 적용할 수 있는 방안을 연구한 결과 본 발명을 완성하게 되었다.The present inventors have focused on the fact that the band gap is deformed when elastic deformation occurs in carbon nanotubes (SWNTs).
따라서 본 발명은 이러한 종래기술의 문제점을 감안하여 안출된 것으로, 그목적은 반도체 성질의 탄소 나노튜브, 또는 탄소와 탄소 이외의 원소로 이루어진 나노튜브에 금속 탄소 풀러린 또는 탄소 풀러린을 삽입하여 국소적인 탄성변형으로 국소적으로 밴드 갭을 변형시킬 수 있는 탄소 나노튜브의 밴드 갭 변형방법을 제공하는 데 있다.Accordingly, the present invention has been made in view of the problems of the prior art, and its purpose is to provide a local elasticity by inserting a metal carbon fullerene or a carbon fullerene into a semiconductor carbon nanotube, or a nanotube made of elements other than carbon and carbon. The present invention provides a method of modifying the band gap of carbon nanotubes, which can locally modify the band gap.
본 발명의 다른 목적은 탄소 나노튜브의 밴드 갭 변형방법을 이용하여 선형의 단일 나노튜브 안에 등 간격으로 다수의 양자점을 갖는 나노 양자소자를 제공하는 데 있다.Another object of the present invention is to provide a nano quantum device having a plurality of quantum dots at equal intervals in a single linear nanotube using a band gap modification method of carbon nanotubes.
본 발명의 또 다른 목적은 자기 조립방식(self-assembly)의 단순한 공정으로 재연성 좋게 나노 양자소자를 제조할 수 있는 나노 양자소자의 제조방법을 제공하는 데 있다.Still another object of the present invention is to provide a method for manufacturing a nano quantum device capable of producing a nano quantum device with good reproducibility by a simple self-assembly process.
본 발명의 또 다른 목적은 상기 다수의 양자점을 갖는 나노 양자소자를 이용하여 고집적화된 나노미터 크기의 MESFET, 수광 또는 발광소자를 구현하는 데에 있다.Another object of the present invention is to implement a highly integrated nanometer-sized MESFET, light receiving or light emitting device using the nano quantum device having a plurality of quantum dots.
도 1a는 GaAs와 AlGaAs로 이루어진 종래의 양자우물 형태를 갖는 양자소자의 구성도,Figure 1a is a block diagram of a quantum device having a conventional quantum well form consisting of GaAs and AlGaAs,
도 1b는 도 1에 도시된 종래 양자소자의 밴드 갭을 보여주기 위한 두께 방향의 에너지 준위 그래프,FIG. 1B is a graph of energy levels in the thickness direction for showing a band gap of the conventional quantum device shown in FIG. 1;
도 2a는 본 발명에 따라 반도체 탄소 나노튜브에 각각 가돌로늄(Gd)이 내재된 다수의 탄소 풀러린이 삽입된 탄소 나노튜브를 이용한 나노 양자소자의 개략도,2A is a schematic diagram of a nano quantum device using carbon nanotubes having a plurality of carbon fullerenes embedded therein, each having a gadolonium (Gd) embedded in semiconductor carbon nanotubes according to the present invention;
도 2b는 탄소 풀러린이 삽입된 지점에서 전도대의 에너지 준위가 줄고 가전대의 에너지 준위가 늘어난 상태를 보여주는 도 2a의 에너지 준위 그래프,Figure 2b is a graph of the energy level of Figure 2a showing a state in which the energy level of the conduction band is reduced and the energy level of the home appliance increased at the point where the carbon fullerene is inserted,
도 3a는 본 발명에 따라 반도체 탄소 나노튜브에 가돌로늄(Gd)이 내재된 2개의 탄소 풀러린이 삽입된 나노 양자소자의 개략도,3A is a schematic diagram of a nano quantum device in which two carbon fullerenes embedded with gadolonium (Gd) are embedded in semiconductor carbon nanotubes according to the present invention;
도 3b는 본 발명의 탄소 나노튜브에 각각 바이어스 전압이 인가된 경우의 토포그래피 영상,Figure 3b is a topography image when a bias voltage is applied to each of the carbon nanotubes of the present invention,
도 3c는 본 발명에 따른 나노 양자소자의 탄소 나노튜브 축 상의 위치에 따른 밴드 갭 변화를 주사형 터널링 현미경을 사용하여 측정한 dI/dV 스펙트럼,Figure 3c is a dI / dV spectrum measured by using a scanning tunneling microscope the band gap change of the position according to the position on the carbon nanotube axis of the nano quantum device according to the present invention,
도 4a 및 도 4b는 본 발명에 따른 나노 양자소자를 이용한 수광소자 및 발광소자의 개략 구성도,4A and 4B are schematic configuration diagrams of a light receiving device and a light emitting device using the nano quantum device according to the present invention;
도 5는 본 발명에 따른 나노 양자소자를 이용한 MESFET의 개략 구성도이다.5 is a schematic structural diagram of a MESFET using a nano quantum device according to the present invention.
* 도면의 주요부분에 대한 부호설명 ** Explanation of Signs of Major Parts of Drawings *
1 ; 탄소 나노튜브 3a-3f ; 금속-풀러린One ; Carbon nanotubes 3a-3f; Metal-fullerene
5,7 ; 전극 9 ; 증폭기5,7; Electrode 9; amplifier
10 ; 나노 양자소자 11 ; 전원장치10; Nano quantum elements 11; Power supply
13 ; 게이트 전극 15 ; 소스 전극13; Gate electrode 15; Source electrode
17 ; 드레인 전극17; Drain electrode
상기한 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 선형 단겹 나노튜브와, 상기 선형 나노튜브에 삽입되어 국소적인 탄성변형을 일으켜서 삽입된 위치의 밴드 갭을 국소적으로 변형시키기 위한 적어도 1이상의 구형분자로 구성되는 것을 특징으로 하는 나노 양자소자를 제공한다.In order to achieve the above object, the present invention comprises a linear single-ply nanotubes and at least one spherical molecule for locally modifying the band gap of the inserted position by causing local elastic deformation inserted into the linear nanotubes. It provides a nano quantum device characterized in that.
본 발명의 다른 특징에 따르면, 본 발명은 선형 탄소 나노튜브와, 상기 탄소 나노튜브에 삽입되어 국소적인 탄성변형을 일으켜서 삽입된 위치마다 양자점을 형성하기 위한 적어도 1이상의 탄소 풀러린으로 구성되며, 상기 풀러린의 (직경 + 0.6 nm)가 탄소 나노튜브의 직경보다 큰 경우 삽입된 풀러린에 의하여 탄소 나노튜브가 탄성변형을 일으켜 반도체 탄소 나노튜브의 밴드 갭이 변화되는 것을 특징으로 하는 나노 양자소자를 제공한다.According to another feature of the invention, the invention consists of a linear carbon nanotube and at least one carbon fullerene inserted into the carbon nanotube to cause local elastic deformation to form a quantum dot at each inserted position, the fullerene When (diameter + 0.6 nm) is larger than the diameter of the carbon nanotubes, the carbon nanotubes are elastically deformed by the inserted fullerene, thereby providing a nano quantum device characterized in that the band gap of the semiconductor carbon nanotubes is changed.
본 발명의 다른 특징에 따르면, 본 발명은 삽입 지점을 국소적으로 탄성변형시켜 밴드 갭을 변형시킴에 의해 양자점을 형성하도록 다수의 구형분자를 흡열반응에 의해 선형의 탄소 나노튜브에 삽입하는 단계로 구성되는 것을 특징으로 하는 나노 양자소자의 제조방법을 제공한다.According to another feature of the invention, the invention is a step of inserting a plurality of spherical molecules into linear carbon nanotubes by endothermic reaction to form quantum dots by locally modifying the insertion point to modify the band gap It provides a method of manufacturing a nano quantum device characterized in that the configuration.
예를들면, 상기 나노 양자소자는 단겹 탄소 나노튜브를 건조한 공기 중에서 건조시킨 후, 단겹 탄소 나노튜브와 금속 풀러린을 밀봉된 석영관에 같이 넣은 후 소정시간 동안 가열하는 것에 의해 자기 조립방식(self-assembly)으로 얻어질 수 있다.For example, the nano quantum device is a self-assembly method by drying the single carbon nanotubes in dry air, then putting the single carbon nanotubes and the metal fullerene together in a sealed quartz tube and heating for a predetermined time. assembly).
상기와 같이 선형의 나노튜브에 다수의 구형분자를 삽입하면, 구형분자가 삽입된 나노튜브의 각 지점이 규칙적으로 국소적으로 탄성 변형되어 국소적으로 밴드 갭이 변형되며, 그 결과 다수의 양자점이 형성된다.As described above, when a plurality of spherical molecules are inserted into the linear nanotubes, each point of the nanotubes into which the spherical molecules are inserted is regularly elastically deformed so that the band gap is locally deformed. Is formed.
상기 양자점 사이의 간격은 풀러린의 밀도를 변화시킴에 의해 조절될 수 있다.The spacing between the quantum dots can be adjusted by varying the density of fullerenes.
상기 나노튜브는 반도체 성질의 탄소 나노튜브, BN(boron nitride) 및 CxByNz(탄소,붕소,질소)의 나노튜브 중 어느 하나로 이루어지고, 상기 구형분자는 금속이 내재된 탄소 풀러린 또는 탄소 풀러린으로 이루어진다.The nanotubes are made of any one of semiconductor carbon nanotubes, BN (boron nitride) and CxByNz (carbon, boron, nitrogen) nanotubes, the spherical molecule is made of a metal full of carbon fullerene or carbon fullerene.
상기 반도체 탄소 나노튜브의 카이랄리티(n,m)가 n-m=3p+2(여기서 p는 정수임)인 경우 풀러린이 삽입된 위치에서 밴드 갭이 줄어들며, n-m=3p+1인 경우 풀러린이 삽입된 위치에서 밴드 갭이 늘어나게 된다.When the chirality (n, m) of the semiconductor carbon nanotube is nm = 3p + 2 (where p is an integer), the band gap is reduced at the position where the fullerene is inserted, and when the nm = 3p + 1, the fullerene is inserted The band gap increases in position.
이 경우 상기 풀러린은 가돌로늄(Gd)이 내재된 탄소 풀러린인 것이 바람직하다.In this case, the fullerene is preferably carbon fullerene in which gadolonium (Gd) is embedded.
상기한 본 발명에 따른 다수의 양자점을 갖는 나노 양자소자는 나노 발광소자, 나노 수광소자 또는 MESFET 등으로 이용된다.The nano quantum device having a plurality of quantum dots according to the present invention is used as a nano light emitting device, a nano light receiving device or a MESFET.
상기한 바와같이 본 발명에서는 반도체 성질의 탄소 나노튜브, 또는 탄소 이외의 나노튜브에 금속 탄소 풀러린 또는 탄소 풀러린을 적어도 1 이상 등 간격으로 삽입하여 국소적인 탄성변형으로 밴드 갭을 변형시킴에 의해 적어도 1 이상의 양자점을 갖는 나노 양자소자를 구현할 수 있게 되었다.As described above, in the present invention, at least one metal carbon fullerene or carbon fullerene is inserted into at least one or more intervals in carbon nanotubes or nanotubes other than carbon, thereby modifying the band gap by local elastic deformation. Nano quantum devices having the above quantum dots can be implemented.
(실시예)(Example)
이하에 상기한 본 발명을 바람직한 실시예가 도시된 첨부도면을 참고하여 더욱 상세하게 설명한다.Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to the accompanying drawings.
(나노 양자소자의 구조)(Structure of Nano Quantum Device)
첨부된 도 2a는 본 발명에 따라 반도체 탄소 나노튜브에 각각 가돌로늄(Gd)이 내재된 다수의 탄소 풀러린이 삽입된 탄소 나노튜브를 이용한 나노 양자소자의 개략도이고, 도 2b는 도 2a의 에너지 준위 그래프이다.2A is a schematic diagram of a nano quantum device using carbon nanotubes in which a plurality of carbon fullerenes are embedded in semiconductor carbon nanotubes, respectively, according to the present invention, and FIG. 2B is energy of FIG. 2A. Level graph.
도 2a를 참고하면, 본 발명에 따른 탄소 나노튜브를 이용한 나노 양자소자(10)는 선형 탄소 나노튜브(1)에 국소적인 탄성변형을 일으켜서 밴드 갭을국소적으로 변형시키기 위하여 구형 분자, 바람직하게는 금속 풀러린(metallofullerene)이 내재된 탄소 풀러린(3a-3f)을 적어도 1 이상 원하는 위치에 삽입시킨 구조를 갖는다. 풀러린(3a-3f)은 1.1nm~10nm 간격으로 규칙적으로 삽입될 수 있다.Referring to Figure 2a, the nano quantum device 10 using carbon nanotubes according to the present invention is a spherical molecule, preferably in order to locally modify the band gap by causing local elastic deformation in the linear carbon nanotubes (1) Has a structure in which at least one or more carbon fullerenes 3a-3f in which metallofullerenes are embedded are inserted at a desired position. Fullerenes 3a-3f may be regularly inserted at intervals of 1.1 nm to 10 nm.
이 경우 상기 나노튜브로는 반도체 성질의 탄소 나노튜브, 또는 탄소 이외의 BN(boron nitride: 붕화질소)나 CxByNz(탄소,붕소,질소) 등의 나노튜브가 사용 가능하다.In this case, as the nanotubes, carbon nanotubes having semiconductor properties, or nanotubes such as boron nitride (BN) or CxByNz (carbon, boron, nitrogen) other than carbon may be used.
또한, 예를 들어 탄소 나노소자의 탄성변형을 유도하기 위한 나노튜브 내부에 삽입되는 구형 분자는 탄소 풀러린, 예를 들어, 가돌로늄(Gd: Gadolonium)이 내재된 금속 탄소 풀러린(Gd-C82)을 사용할 수 있다.In addition, for example, the spherical molecules inserted into the nanotubes for inducing elastic deformation of the carbon nanodevices are carbon fullerenes, for example, metal carbon fullerenes (Gd-C 82 ) incorporating Gd: Gadolonium. ) Can be used.
(제조방법)(Manufacturing method)
이하에 본 발명에 따른 탄소 나노튜브를 이용한 나노 양자소자의 제조방법을 상세하게 설명한다. 이하의 실시예에서는 가돌로늄(Gd)이 내재된 탄소 풀러린(Gd-C82)을 탄소 나노튜브에 삽입하여 이루어진 나노 양자소자를 예를들어 설명한다.Hereinafter, a method of manufacturing a nano quantum device using carbon nanotubes according to the present invention will be described in detail. In the following embodiment, a nano quantum device formed by inserting carbon fullerine (Gd-C 82 ) in which gadolonium (Gd) is embedded into carbon nanotubes is described as an example.
먼저, 진공 중에 Gd이 포함된 두 흑연봉 사이에 전압을 걸면 아크 방전이 일어난다. 아크 방전 후 흑연봉 주위에서 탄소 덩어리를 채취한 후, CS2용액을 이용하여 소흘렛 추출(soxhlet extraction)을 거친 후, 순수한 Gd-C82를 구하기 위하여 여러 단계의 HPLC(high-performance liquid chromatograph)를 수행하여 거의 순수한 Gd-C82를 구하였다.First, an arc discharge occurs when a voltage is applied between two graphite rods containing Gd during vacuum. After the arc discharge, the carbon mass was collected around the graphite rod, subjected to soxhlet extraction using CS 2 solution, and then subjected to several steps of high-performance liquid chromatograph (HPLC) to obtain pure Gd-C 82 . Was carried out to obtain almost pure Gd-C 82 .
또한, 단겹 탄소 나노튜브 (Single wall carbon nanotube: SWNT)는 탄소봉을 펄스 레이저를 이용하여 기화시킨 후 Fe-Ni을 촉매로 하는 탄소판에 흡착시키면 얻어진다. 이 튜브들을 160。C 온도의 HNO3안에서 정제하면 대부분 1.4-1.5 nm 굵기의 단겹 탄소 나노튜브(SWNT)를 얻을 수 있다.Single wall carbon nanotubes (SWNTs) are obtained by vaporizing a carbon rod using a pulsed laser and then adsorbing it onto a carbon plate with Fe-Ni as a catalyst. Purification of these tubes in HNO 3 at 160 ° C yields mostly 1.4-1.5 nm thick single-walled carbon nanotubes (SWNTs).
그후 상기 탄소 나노튜브에 Gd-C82를 채우는 과정은 먼저 단겹 탄소 나노튜브를 건조한 공기 중에서 420。C에서 20 분간 건조한다. 그리고 상기 Gd-C82와 단겹 탄소 나노튜브를 밀봉된 석영관에 같이 넣은 후 24시간 동안 500。C로 가열하면 Gd-C82이 탄소 나노튜브에 삽입된 나노 양자소자가 얻어졌다.Then, the process of filling the carbon nanotubes with Gd-C 82 is first dried for 20 minutes at 420 ° C. in a single layer of carbon nanotubes in dry air. After the Gd-C 82 and the single-layered carbon nanotubes were put together in a sealed quartz tube and heated at 500 ° C. for 24 hours, a nano quantum device in which Gd-C 82 was inserted into the carbon nanotubes was obtained.
상기한 실시예에서는 직경이 1.4~1.5nm의 탄소 나노튜브(1)가 사용되었는데 나노튜브(1)의 직경이 a, 풀러린(3a-3f)의 직경이 b일 때 하기 관계식 1을 만족하면 나노튜브 안에 풀러린이 삽입될 수 있다.In the above embodiment, a carbon nanotube (1) having a diameter of 1.4 to 1.5 nm was used. When the diameter of the nanotube (1) is a and the diameter of the fullerene (3a-3f) is b, the following relation 1 is satisfied. Fullerene can be inserted into the tube.
(관계식 1)(Relationship 1)
b＋0.5≤a≤b＋0.6b + 0.5≤a≤b + 0.6
상기 관계식 1에서 상수값 "0.6"은 반 데어 발스 본드 길이(van der Waals bond length)의 약 2배로 설정된다.In Equation 1, the constant value "0.6" is set to about twice the van der Waals bond length.
이 경우 C82-Gd 풀러린 직경 + 0.6 nm 가 탄소 나노튜브의 직경보다 큰 경우 삽입된 풀러린에 의하여 탄소 나노튜브는 국소적으로 탄성변형이 일어나게 되며,탄성변형이 발생하면 탄소 사이의 본드(bond) 길이가 늘어나게 된다.In this case, when the C 82 -Gd fullerene diameter + 0.6 nm is larger than the diameter of the carbon nanotubes, the carbon nanotubes are locally elastically deformed by the inserted fullerenes. The length is increased.
도 2b는 상기와 같이 Gd-C82이 삽입되어 국소적인 탄성변형이 발생한 탄소 나노튜브의 에너지 준위 그래프로서, Gd-C82풀러린이 삽입된 지점에서 전도대의 에너지 준위가 줄고 가전대의 에너지 준위가 늘어난 상태를 보여준다.2b is a graph of energy levels of carbon nanotubes in which local elastic deformation occurs by inserting Gd-C 82 as described above, where the energy level of the conduction band decreases and the energy level of the home appliance increases at the point where the Gd-C 82 fullerene is inserted. Show status
일반적으로 탄소 나노튜브는 카이랄리티(Chirality)(n,m)에 따라 금속 또는 반도체 성질을 갖게 된다. 즉, 탄소 나노튜브는 단위 구조를 형성할 때 그 방향성에 의하여 n-m=3p(여기서 p는 정수임)인 경우 금속의 성질을 나타내며, n-m=3p+1 또는 n-m=3p+2인 경우는 반도체의 성질을 나타내게 된다.In general, carbon nanotubes have metal or semiconductor properties depending on chirality (n, m). That is, carbon nanotubes exhibit the properties of metals when nm = 3p (where p is an integer) by the direction of the unit structure, and the properties of the semiconductor when nm = 3p + 1 or nm = 3p + 2. Will be displayed.
한편, 본 발명에 따라 국소적인 탄성변형이 발생할 때, 반도체 탄소 나노튜브의 카이랄리티(n,m)가 n-m=3p+2(여기서 p는 정수임)인 경우 풀러린이 삽입된 위치에서 밴드 갭이 줄어들며, n-m=3p+1인 경우 풀러린이 삽입된 위치에서 밴드 갭이 늘어나는 현상이 일어나게 된다.On the other hand, when local elastic deformation occurs according to the present invention, when the chirality (n, m) of the semiconductor carbon nanotube is nm = 3p + 2 (where p is an integer), the band gap at the position where the fullerene is inserted is In the case of nm = 3p + 1, the band gap increases at the position where the fullerene is inserted.
이러한 밴드 갭의 변형현상은 풀러린에 의한 탄소 나노튜브의 탄성변형과 Gd에서 풀러린으로, 풀러린에서 탄소 나노튜브로 전하가 천이되는 것에 기인된다.The deformation of the band gap is due to the elastic deformation of the carbon nanotubes by fullerene and the charge transfer from Gd to fullerene and fullerene to carbon nanotubes.
상기 도 2b를 참고하면, 실시예의 탄소 나노튜브는 카이랄리티(n,m)가 (11,9)이므로 풀러린이 삽입된 위치에서 밴드 갭이 줄어드는 현상이 발생하는 것을 알 수 있다.Referring to FIG. 2B, since the carbon nanotube of the embodiment has a chirality (n, m) of (11,9), a band gap may be reduced at the position where the fullerene is inserted.
상기한 현상을 2개의 Gd-C82이 (11,9) 탄소 나노튜브에 삽입된 예를 참고하여 주사형 터널형 현미경(STM)을 사용하여 확인하였다.The above phenomenon was confirmed using a scanning tunneling microscope (STM) with reference to the example where two Gd-C 82 were inserted into (11,9) carbon nanotubes.
도 3a에 도시된 나노 양자소자는 2개의 Gd-C82이 (11,9) 탄소 나노튜브에 삽입된 구조로서, 좌측에서 약 1/4 및 3/4 지점에 풀러린이 삽입되어 있고, 풀러린의 주변으로 탄소 본딩이 변형된 것을 확인할 수 있다.The nano quantum device shown in Figure 3a is a structure in which two Gd-C 82 is inserted into (11,9) carbon nanotubes, fullerene is inserted at about 1/4 and 3/4 points on the left side, It can be seen that the carbon bonding is deformed around.
또한 도 3a에는 전도대의 에너지 준위(Ec)와 가전대의 에너지 준위(Ev)가 풀러린이 삽입되어 있는 위치에서 변형되어 밴드 갭의 변형이 발생한 것을 알 수 있다.In addition, in FIG. 3A, it can be seen that the energy gap Ec of the conduction band and the energy level Ev of the home appliance are deformed at the position where the fullerene is inserted, thereby causing the deformation of the band gap.
도 3b는 +0.6V(상측) 및 -0.6V(하측)의 바이어스 전압이 5.2nm 길이의 (15,5) 탄소 나노튜브에 각각 인가된 경우의 주사형 터널링 현미경(STM) 영상(topography image)으로서, 옅은 색의 곡선은 나노튜브의 중심을 따라 측정된 필터링되지 않은 토포그래피 데이터의 프로파일이고, 짙은 색의 곡선은 원자 분석을 제거한 후 높낮이(corrugation)를 보여주기 위해 제공된 가우시안 필터링된 데이터의 프로파일을 나타낸다.FIG. 3B is a scanning tunneling microscopy (STM) topography image when bias voltages of + 0.6V (top) and -0.6V (bottom) were applied to 5.2 nm long (15,5) carbon nanotubes, respectively. As shown, the light curve is the profile of the unfiltered topography data measured along the center of the nanotube, and the dark curve is the profile of the Gaussian filtered data provided to show the corrugation after removing the atomic analysis. Indicates.
상기 주사형 터널링 현미경 영상에서 상대적으로 더 밝게 나타나는 부분은 튜브의 직경이 다른 지역보다 더 크며, 삽입된 풀러린으로 인하여 국부적인 전자 구조가 변형된 것을 나타낸다.The brighter portion of the scanning tunneling microscope image is larger in diameter than the other regions of the tube, indicating that the local electronic structure is deformed due to the inserted fullerene.
한편, 도 3c는 도 3a에 도시된 본 발명에 따른 나노 양자소자와 함께 나노튜브 축 상의 위치에 따른 밴드 갭 변화를 주사형 터널링 현미경(STM)을 사용하여 측정한 dI/dV 스팩트럼이다. 여기서 x축은 나노튜브를 따른 위치, y축은 에너지, z축은 dI/dV를 가리킨다.Meanwhile, FIG. 3C is a dI / dV spectrum measured using a scanning tunneling microscope (STM) to measure a band gap change according to a position on a nanotube axis together with the nano quantum device shown in FIG. 3A. Where the x axis is the position along the nanotube, the y axis is the energy, and the z axis is the dI / dV.
10.2nm 길이의 나노튜브에 대하여 측정된 dI/dV는 그 지점의 전자 밀도를 나타내며, 위치에 따라 밴드 갭이 변화는 것을 명확하게 알 수 있고, 2개의 풀러린이 삽입된 지점에서 밴드 갭이 줄어든 것을 알 수 있다.The dI / dV measured for 10.2 nm long nanotubes represents the electron density at that point, and it is clear that the band gap changes with position, and the band gap is reduced at the point where two fullerenes are inserted. Able to know.
이러한 밴드 갭의 변화는 이론적으로 계산된 밴드 갭의 변화값(0.1eV)보다 큰 0.4eV까지 변화하는 것으로 관측되었으며, 이는 Gd에서 C82풀러린으로, 풀러린에서 나노튜브로 전하가 천이된 결과이다.This change in the band gap was observed to change to 0.4 eV, which is larger than the theoretically calculated change in the band gap (0.1 eV), which is the result of the charge transition from Gd to C 82 fullerene and from fullerene to nanotubes.
이상과 같이 나노튜브에 금속-풀러린을 삽입한 본 발명의 나노 양자소자에서는 탄성변형과 전하의 천이에 의하여 나노튜브의 밴드 갭을 국소적으로 변형시킬 수 있다는 것을 이론적 및 실험적으로 확인하였다.In the nano quantum device of the present invention in which the metal-fullerene is inserted into the nanotube as described above, it was theoretically and experimentally confirmed that the band gap of the nanotube can be locally modified by elastic deformation and transition of charge.
더욱이, 본 발명에 따른 나노 양자소자는 다수의 풀러린을 삽입함에 의해 선형의 반도체 나노튜브의 밴드 갭을 규칙적으로 변화시켜 다수의 양자점을 갖게 되어, 다음과 같이 다양한 분야에 적용이 가능하다. 또한 나노 양자소자는 삽입되는 풀러린의 밀도를 변화시킴에 의해 양자점 사이의 간격을 조절할 수 있게 된다.Furthermore, the nano quantum device according to the present invention has a plurality of quantum dots by regularly changing the band gap of the linear semiconductor nanotube by inserting a plurality of fullerenes, it can be applied to various fields as follows. In addition, the nano quantum device can adjust the spacing between the quantum dots by changing the density of the inserted fullerene.
먼저, 도 4a는 본 발명에 따른 나노 양자소자를 이용한 수광소자의 개략 구성도로서, 다수의 금속 탄소 풀러린(3a-3f)이 선형의 반도체 탄소 나노튜브(1)에 삽입되어 다수의 양자점을 갖는 나노 양자소자(10)는 그의 양단에 제1 및 제2 전극(5,7)을 접합하고, 양 전극(5,7)을 증폭기(9)의 입력단에 연결함에 의해 나노 수광소자를 구성하며, 나노 수광소자는 나노 양자소자(10)에 조사되는 외부 광에 비례하는 검출신호를 증폭기로부터 얻을 수 있게 된다.First, Figure 4a is a schematic configuration diagram of a light receiving device using a nano quantum device according to the present invention, a plurality of metal carbon fullerene (3a-3f) is inserted into a linear semiconductor carbon nanotube (1) having a plurality of quantum dots The nano quantum element 10 constitutes a nano light-receiving element by bonding the first and second electrodes 5 and 7 to both ends thereof and connecting the both electrodes 5 and 7 to the input terminal of the amplifier 9, The nano light-receiving device can obtain a detection signal from the amplifier proportional to external light irradiated to the nano quantum device 10.
또한, 상기와 반대로 다수의 양자점을 갖는 나노 양자소자(10)는 도 4b와 같이, 그의 양단에 제1 및 제2 전극(5,7)을 접합하고, 양 전극(5,7)을 전원장치(11)에 연결함에 의해 나노 발광소자를 구성하며, 나노 발광소자는 전원장치(11)로부터 인가되는 전원에 비례하는 빛이 나노 양자소자(10)의 나노튜브(1)로부터 발생하게 된다.In addition, in contrast to the above, the nano quantum device 10 having a plurality of quantum dots, as shown in FIG. 4B, joins the first and second electrodes 5 and 7 to both ends thereof, and supplies the both electrodes 5 and 7 to the power supply device. By connecting to the (11) constitutes a nano light emitting device, the light emitting device in proportion to the power applied from the power supply device 11 is generated from the nanotube (1) of the nano quantum device (10).
더욱이, 본 발명에 따른 나노 양자소자(10)는 도 5와 같이 다수의 양자점을 갖는 탄소 나노튜브(1)의 양단에 소스 전극(15) 및 드레인 전극(17)을 접합하고, 나노튜브(1)의 중간에 소정의 게이트 절연막을 통하여 게이트 전극(13)을 부가함에 의해 나노 MESFET를 구성하게 된다.Furthermore, in the nano quantum device 10 according to the present invention, as shown in FIG. 5, the source electrode 15 and the drain electrode 17 are bonded to both ends of the carbon nanotube 1 having a plurality of quantum dots, and the nanotube 1 The nano MESFET is formed by adding the gate electrode 13 through a predetermined gate insulating film in the middle of the).
또한, 본 발명의 나노 양자소자는 상기한 광 응용소자 및 능동소자 이외에도 분자 전자시대를 향한 진행을 가속화시키는 광전자장치 및 양자-컴퓨팅 기술에 적용 가능하다.In addition, the nano quantum device of the present invention can be applied to optoelectronic devices and quantum-computing technologies that accelerate the progress toward the molecular electronic era, in addition to the above-described optical applications and active devices.
상기한 바와 같이 본 발명에서는 반도체 성질의 탄소 나노튜브, 또는 탄소와 탄소 이외의 원소로 이루어진 나노튜브에 금속 탄소 풀러린 또는 탄소 풀러린을 적어도 1 이상 삽입하여 국소적인 탄성변형으로 밴드 갭을 변형시킴에 의해 적어도 1 이상의 양자점을 갖는 나노 양자소자를 구현할 수 있게 되었다.As described above, in the present invention, at least one metal carbon fullerene or carbon fullerene is inserted into carbon nanotubes of semiconductor properties or nanotubes composed of elements other than carbon and carbon, thereby modifying the band gap by local elastic deformation. Nano quantum devices having at least one or more quantum dots can be implemented.
또한 본 발명의 나노 양자소자는 단순한 공정과 높은 재연성으로 자기 조립방식으로 제조되며 고집적화된 MESFET, 수광 또는 발광소자 등에 적용 가능하게 된다.In addition, the nano quantum device of the present invention is manufactured by a self-assembly method with a simple process and high reproducibility, and can be applied to a highly integrated MESFET, a light receiving device, or a light emitting device.
이상에서는 본 발명을 특정의 바람직한 실시예를 예를들어 도시하고 설명하였으나, 본 발명은 상기한 실시예에 한정되지 아니하며 본 발명의 정신을 벗어나지 않는 범위내에서 당해 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진자에 의해 다양한 변경과 수정이 가능할 것이다.In the above, the present invention has been illustrated and described with reference to specific preferred embodiments, but the present invention is not limited to the above-described embodiments and is not limited to the spirit of the present invention. Various changes and modifications can be made by those who have
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