KR100439739B1 - Coin type lithium polymer battery - Google Patents
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Abstract
본 발명은 고분자 전해질로 구성된 코인형 리튬고분자 전지에 관한 것으로, 음극의 양면에 고분자 전해질을 단독으로 혹은 고분자 전해질과 분리막을 함께 접합시킨 것과 양극을 개별적으로 적층하거나 음극과 양극을 함께 고분자 전해질로 접합시킨 것을 적층하여 제조한 코인형 리튬고분자전지를 제공한다. 본 발명의 코인형 리튬고분자 전지는 전지 용량이 크고, 싸이클수명특성이 우수하며, 전지제조가 용이하고 안전성이 우수한 장점이 있다.The present invention relates to a coin-type lithium polymer battery composed of a polymer electrolyte, wherein the polymer electrolyte is bonded to both sides of the negative electrode alone or the polymer electrolyte and the separator together, and the positive electrode is laminated separately or the negative electrode and the positive electrode are bonded together with the polymer electrolyte. Provided is a coin-type lithium polymer battery produced by laminating. The coin-type lithium polymer battery of the present invention has a large battery capacity, excellent cycle life characteristics, easy battery manufacturing and excellent safety.
Description
본 발명은 고분자 전해질로 구성된 코인형 리튬고분자 전지 및 그의 제조방법에 관한 것이다.The present invention relates to a coin-type lithium polymer battery composed of a polymer electrolyte and a manufacturing method thereof.
기존의 코인형 전지는 전지제조 공정의 간소화와 경제성 면을 고려하여, 음극/분리막/양극의 각각 1장으로 이루어진 구조로 구성되어 있는데, 대부분 리튬일차전지가 주종이고 리튬이차전지인 경우는 일본공개특허공보 특개 2001-266953, 특개 2000-223091, 특개평9-55231, 특개평8-31454에 나타난 바와 같이 매우 제한적이며, 이러한 구조는 작은 반응면적으로 인하여 출력이 낮은 단점이 있다.Conventional coin-type batteries are composed of one sheet of negative electrode / membrane / positive electrode in consideration of the simplification and economical aspects of battery manufacturing process. Most of lithium primary batteries are predominantly Lithium secondary batteries. As disclosed in Japanese Patent Application Laid-Open Nos. 2001-266953, 2000-223091, 9-55231, and 8-31454, the structure is very limited, and this structure has a disadvantage of low output due to a small response area.
특히 리튬이차전지용 전극은 통상 전극의 두께가 200㎛ 이하로 얇은데 그 이유는 반응속도가 느려서 전극두께가 두꺼울 경우 전지성능이 저하되기 때문이다. 따라서 리튬이차전지를 코인형으로 적용하기 위해서는 반드시 전극이 여러 장 적층형 구조의 전지를 제조하여야만 고출력의 전지를 제조할 수 있다. 즉 전지용량을 높이고 고출력을 위해서는 전극을 여러 층으로 적층한 구조의 전지가 필요하다.In particular, a lithium secondary battery electrode is generally thinner than the thickness of the electrode 200㎛ or less because the reaction rate is slow because the thickness of the electrode is a low battery performance. Therefore, in order to apply a lithium secondary battery in a coin type, a battery having a high output power may be manufactured only when a battery having a plurality of stacked electrodes is manufactured. In other words, in order to increase battery capacity and high power, a battery having a structure in which electrodes are laminated in multiple layers is required.
최근에 고출력의 코인형 리튬이차전지에 대한 개발이 이루어지고 있으며, 일본 파나소닉사에서는 Zig-Zag folding 형태의 코인형 리튬이온전지를 개발하였다(Power 2001, Anaheim, October 2001). 이 전지는 처음으로 고출력의 코인형 리튬이온전지를 실현하였다는 점은 높이 살 수 있으나, 도 1a에 도시된 바와 같이 음극(11)의 양면을 분리막(13)으로 감싼 후 양극(12)과 교대로 접어적층(Zig-Zag folding)하는 공정으로 제조되어 전지제조공정이 복잡할 뿐 아니라, 도 1b에 도시된 바와 같이 전지내부공간(B)에서 전극이 차지하는 공간(A)이 상대적으로 낮아 전지용량이 낮은 단점이 있다.Recently, development of a high-power coin-type lithium secondary battery has been made, and Panasonic Corp. has developed a coin-type lithium ion battery of Zig-Zag folding type (Power 2001, Anaheim, October 2001). The battery can be high for the first time to realize a high-power coin-type lithium ion battery, but as shown in FIG. 1A, both sides of the negative electrode 11 are wrapped with a separator 13, and then alternated with the positive electrode 12. The battery manufacturing process is complicated because it is manufactured by a Zig-Zag folding process, and as shown in FIG. 1B, the space A occupied by the electrode in the battery internal space B is relatively low. This has a low disadvantage.
상기의 기존의 코인형 리튬이차전지는 현재 소형 리튬이온전지에서 사용하는 PE, PP 등의 분리막을 사용하는 코인형 리튬이온전지로 전지성능 및 전지제조공정상의 한계를 나타내고 있다.The conventional coin-type lithium secondary battery is a coin-type lithium ion battery using a separator such as PE, PP, etc. currently used in small lithium ion batteries, and has shown limitations in battery performance and battery manufacturing process.
본 발명의 목적은 고분자전해질을 사용하여 전지용량이 크고 고율 충방전특성과 싸이클수명 특성이 우수하며, 전지제조가 용이하고 안전성이 우수한 코인형 리튬고분자전지 및 그의 제조방법을 제공하는 것이다.SUMMARY OF THE INVENTION An object of the present invention is to provide a coin-type lithium polymer battery and a method of manufacturing the same, which have a large battery capacity, high rate charge / discharge characteristics, cycle life characteristics, easy battery manufacturing, and excellent safety using a polymer electrolyte.
도 1a는 기존의 코인형 전지를 나타낸 평면도이다.1A is a plan view illustrating a conventional coin-type battery.
도 1b는 도 1a의 전지의 적층구조를 보인 단면도이다.1B is a cross-sectional view illustrating a laminated structure of the battery of FIG. 1A.
도 2a는 본 발명의 고분자 전해질을 포함하는 음극을 나타낸 것이다.Figure 2a shows a negative electrode comprising a polymer electrolyte of the present invention.
도 2b는 본 발명의 코인형 리튬고분자 전지의 양극을 나타낸 것이다.Figure 2b shows a positive electrode of the coin-type lithium polymer battery of the present invention.
도 2c는 본 발명의 제1형 코인형 리튬고분자 전지를 나타낸 것이다.Figure 2c shows a first type coin-type lithium polymer battery of the present invention.
도 3a 본 발명의 고분자 전해질 및 분리막을 포함하는 음극을 나타낸 것이다.3A illustrates a negative electrode including the polymer electrolyte and the separator of the present invention.
도 3b 본 발명의 제2형 코인형 리튬고분자 전지를 나타낸 것이다.Figure 3b shows a second type coin-type lithium polymer battery of the present invention.
도 4a는 본 발명의 제3형 코인형 리튬고분자 전지를 나타낸 것이다.Figure 4a shows a third type coin-type lithium polymer battery of the present invention.
도 4b는 도 4a의 전지의 평면도를 나타낸다.4B shows a top view of the battery of FIG. 4A.
도 5는 본 발명의 제4형 코인형 리튬고분자 전지를 나타낸 것이다.Figure 5 shows a fourth type coin-type lithium polymer battery of the present invention.
도 6은 본 발명의 코인형 리튬고분자 전지의 전지용량과 싸이클수명 특성을 나타낸 것이다.Figure 6 shows the battery capacity and cycle life characteristics of the coin-type lithium polymer battery of the present invention.
도 7은 본 발명의 코인형 리튬고분자 전지의 고율방전 특성을 나타낸 것이다.7 shows high-rate discharge characteristics of the coin-type lithium polymer battery of the present invention.
*** 도면의 주요부분에 대한 부호의 설명 ****** Explanation of symbols for main parts of drawing ***
21:음극 22:양극21: cathode 22: anode
23:젤형고분자전해질(또는 다공성 고분자막)23: gel polymer electrolyte (or porous polymer membrane)
24:분리막 25:단자24: separator 25: terminal
상기 목적을 달성하기 위하여 본 발명은 음극의 양면에 고분자 전해질을 단독으로 혹은 고분자 전해질과 분리막을 함께 접합시킨 음극과 양극을 별개로 적층하여 적층체를 구성하거나, 음극과 양극을 모노셀 구조 혹은 바이셀 구조로 함께 고분자 전해질로 접합시킨 전극 적층체를 포함하여 구성되는 코인형 리튬고분자전지를 제공한다.In order to achieve the above object, the present invention provides a laminate by separately stacking a negative electrode and a positive electrode separately bonded to the polymer electrolyte on both sides of the negative electrode or a polymer electrolyte and a separator, or a monocell structure or bi Provided is a coin-type lithium polymer battery comprising an electrode laminate bonded together with a polymer electrolyte in a cell structure.
전극 적층체는 전지케이스에 넣은 후 유기용매 전해질을 주입한 후, 밀봉하게 된다.The electrode laminate is sealed in the battery case after injecting the organic solvent electrolyte.
본 코인형 리튬고분자 전지의 핵심인 전지의 적층체를 구성하는 방법을 구체적으로 살펴보면 다음과 같다.The method of constructing a laminate of batteries, which is the core of the coin-type lithium polymer battery, will be described in detail as follows.
먼저, 도 2a와 같이 코인형 음극(21)의 양면에 유기용매 전해질이 함유되어 있는 젤형 고분자 전해질(23)이나, 유기용매 전해질이 함유되어 있지 않은 PVdF 등의 다공성 고분자막(23)(차후에 전지 조립시 유기용매 전해질을 함유하여 젤형 고분자 전해질을 형성하는 막)을 접합시키고, 음극을 도 2b에 도시된 바와 같은 코인형 양극을 서로 교대로 적층한다. 도 2c는 적층된 전극구조를 보여준다.First, as shown in FIG. 2A, the gel polymer electrolyte 23 containing the organic solvent electrolyte on both sides of the coin-type negative electrode 21 or the porous polymer membrane 23 such as PVdF containing no organic solvent electrolyte (later assembled in the battery) Membrane to form a gel polymer electrolyte by containing an organic solvent electrolyte), and the anodes are alternately stacked with coin-type anodes as shown in FIG. 2B. 2c shows a stacked electrode structure.
다른 방법으로 도 3a와 같이 음극의 양면에 젤형 고분자 전해질(23)을 접합시키고 그 위에 PE, PP등의 분리막(24)을 접합시킨 후, 도 3b에 도시된 바와 같이 음극과 양극을 서로 교차하여 적층하여 전지를 구성하는 방법이 있다.Alternatively, as shown in FIG. 3a, the gel polymer electrolyte 23 is bonded to both surfaces of the cathode, and the separator 24 such as PE and PP is bonded thereon, and then the anode and the anode cross each other as shown in FIG. 3b. There is a method of stacking a battery.
또 다른 방법으로 도 4a와 같이 음극(21)의 양면에 유기용매 전해질이 함유되어 있는 젤형 고분자 전해질(23)이나 유기용매 전해질이 함유되어 있지 않은 PVdF 등의 다공성 고분자막(23)을 접합시킨 후 음극의 한 면에 양극(22)을 접합시킨 다음, 이들 모노셀 구조의 접합체를 적층하여 전지를 구성하는 방법이 있다. 도 4b는 모노셀 구조의 전극 접합체의 평면도를 나타낸다,In another method, as shown in FIG. 4A, a cathode is formed by bonding a gel polymer electrolyte 23 containing an organic solvent electrolyte or a porous polymer membrane 23 such as PVdF containing no organic solvent electrolyte to both surfaces of the cathode 21. After the anode 22 is bonded to one surface of the film, there is a method of constructing a battery by stacking a conjugate of these monocell structures. 4B shows a plan view of the electrode assembly of the monocell structure,
또 다른 방법으로 도 5와 같이 음극(21)의 양면에 유기용매 전해질이 함유되어 있는 젤형 고분자 전해질(23)이나 유기용매 전해질이 함유되어 있지 않은 PVdF 등의 다공성 고분자막(23)을 접합시킨 후 음극의 양면에 양극(22)을 접합시킨 후 이들 바이셀 구조의 접합체를 적층하여 전지를 구성하는 방법이 있다.As another method, as shown in FIG. 5, the cathode is bonded to both surfaces of the cathode 21 by bonding a gel polymer electrolyte 23 containing an organic solvent electrolyte or a porous polymer membrane 23 such as PVdF containing no organic solvent electrolyte. After bonding the positive electrode 22 to both sides of the bipolar structure, there is a method of laminating the bonded body of the bi-cell structure.
음극은 양극과 단락이 일어나지 않도록 도 2a에 나타난 바와 같이 한쪽 끝부분이 절단된 원반형으로 제조하였고, 절단된 부분은 고분자 전해질(23a)로 감싸주어 양극과의 단락이 발생하지 않도록 하였다.As shown in FIG. 2A, the negative electrode was manufactured in a disc shape in which one end was cut, so as not to cause a short circuit, and the cut part was wrapped in a polymer electrolyte 23a to prevent a short circuit from the positive electrode.
본 발명에 사용되는 고분자 전해질은 제조시 유기용매전해질을 함유한 젤형 고분자 전해질 또는 제조시에는 다공성 고분자막이었으나 나중에 유기용매 전해질이 함유되어 고분자 전해질을 형성하는 다공성 고분자 전해질이다.The polymer electrolyte used in the present invention is a gel polymer electrolyte containing an organic solvent electrolyte at the time of manufacture or a porous polymer membrane at the time of manufacture, but is a porous polymer electrolyte containing an organic solvent electrolyte at a time to form a polymer electrolyte.
젤형 고분자 전해질로는 폴리아크로니트릴(PAN)계 고분자 전해질, 폴리비닐리덴 플루오라이드(PVdF)계 고분자 전해질, 폴리메틸메타클릴레이트(PMMA)계 고분자 전해질, 폴리에틸렌옥사이드(PEO)계 고분자 전해질, 폴리에틸렌글리콜(PEG)계 고분자 전해질, 폴리에틸렌글리콜디아크릴레이트(PEGDA)계 고분자 전해질, 폴리에틸렌글리콜 디메타아크릴레이트(PEGDMA)계 고분자 전해질, 폴리에틸렌글리콜트리메타아크릴레이트(PEGTMA)계 고분자 전해질 및 이들의 블렌드 고분자 전해질을 포함한다.The gel polymer electrolyte may be polyacrylonitrile (PAN) polymer electrolyte, polyvinylidene fluoride (PVdF) polymer electrolyte, polymethyl methacrylate (PMMA) polymer electrolyte, polyethylene oxide (PEO) polymer electrolyte, polyethylene Glycol (PEG) polymer electrolyte, polyethylene glycol diacrylate (PEGDA) polymer electrolyte, polyethylene glycol dimethacrylate (PEGDMA) polymer electrolyte, polyethylene glycol trimethacrylate (PEGTMA) polymer electrolyte, and blended polymers thereof Electrolyte.
다공성 고분자 전해질로는 폴리비닐리덴플루오라이드(PVdF)계 다공성 고분자 전해질, 폴리비닐리덴클로라이드(PVC)계 다공성 고분자 전해질, 폴리아크릴로니트릴(PAN)계 다공성 고분자 전해질 및 이들의 블렌드 다공성 고분자 전해질을 포함한다.Porous polymer electrolytes include polyvinylidene fluoride (PVdF) -based porous polymer electrolytes, polyvinylidene chloride (PVC) -based porous polymer electrolytes, polyacrylonitrile (PAN) -based porous polymer electrolytes, and blended porous polymer electrolytes thereof. do.
한편 분리막은 폴리에틸렌(PE) 분리막, 폴리프로필렌(PP) 분리막, 폴리에틸렌/폴리프로필렌(PE/PP) 다층구조 분리막, 부직포 중의 어느 하나로 이루어진다.On the other hand, the separator consists of any one of polyethylene (PE) separator, polypropylene (PP) separator, polyethylene / polypropylene (PE / PP) multilayer structure membrane, nonwoven fabric.
음극은 탄소음극, 리튬음극, 리튬합금음극, 주석산화물음극, 티타늄산화물음극 중에서 택일하며, 양극은 LiCoO2양극, LiNiCoO2양극, LiMn2O4양극, LiMnO2양극, V2O5양극, MnO2양극, S 양극에서 택일한다.The cathode is selected from carbon cathode, lithium anode, lithium alloy cathode, tin oxide cathode and titanium oxide cathode, and the anode is LiCoO 2 anode, LiNiCoO 2 anode, LiMn 2 O 4 anode, LiMnO 2 anode, V 2 O 5 anode, MnO 2 Choose from anode and S anode.
제조된 전극을 적층한 후 이를 전지케이스에 넣고 단자(25)를 용접하여 연결하고 유기용매 전해질을 주입시킨 후, 뚜껑을 밀봉하여 전지를 제조한다. 이때 사용되는 유기용매전해질은 기존의 리튬이온전지에서 사용되는 유기용매 전해질을 그대로 사용한다.After stacking the prepared electrode into a battery case, the terminal 25 is welded and connected, an organic solvent electrolyte is injected, and the lid is sealed to manufacture a battery. In this case, the organic solvent electrolyte used is an organic solvent electrolyte used in a conventional lithium ion battery.
고분자전해질은 기존의 리튬이온전지에서의 분리막과 전해질의 역할을 동시에 하는 것으로 전극과 전극 사이에 위치하며, 고분자전해질을 사용함으로 인해 전지의 안전성이 증대되고 전극과 고분자전해질을 일체화할 수 있어 전지제조공정이 용이하고 전지형태를 다양하게 할 수 있는 장점이 있다. 추후에 주입되는 유기용매전해질은 전극 기공내에 침투하여 전극 활물질이 반응하도록 하는 것이다. 바람직한 고분자 전해질의 두께는 1㎛ ~ 수백㎛가 적당하다. 전극 적층체의 적층 수는 전지용량에 관련되는 것으로 용량이 클수록 많이 적층하여야 하며, 바람직한 적층수는 1층 ~ 수십층이 적당하다.The polymer electrolyte plays a role of a separator and an electrolyte in a conventional lithium ion battery, and is located between the electrodes and the electrodes. The use of the polymer electrolyte increases the battery safety and enables the electrode and the polymer electrolyte to be integrated to manufacture the battery. There is an advantage that the process is easy and can vary the form of the battery. The organic solvent electrolyte to be injected later penetrates into the electrode pores so that the electrode active material reacts. The thickness of the preferred polymer electrolyte is suitably 1 μm to several hundred μm. The stacking number of the electrode stack is related to the battery capacity, and the larger the capacity, the more stacking, and the preferred stacking number is one layer to several tens of layers.
이하 실시예에 본 발명을 상세히 설명한다. 그러나 이하의 실시예는 본 발명의 예시에 불과할 뿐, 본 발명의 범위가 이에 의하여 한정되는 것은 아니다.The present invention is explained in detail in the following Examples. However, the following examples are merely examples of the present invention, and the scope of the present invention is not limited thereto.
실시예 1Example 1
PAN 1.5g, PVdF 1.5g을 혼합하고 여기에 1M LiPF6가 용해된 EC-DMC용액 20g을 가하고 약 3시간 정도 혼합하였다. 혼합 후 약 120℃로 약 1시간 정도 가열하여 고분자 전해질 매트릭스를 형성시켰다. 그후 마일러(mylar) 필름상에 닥터블레이드 방법으로 캐스팅하여 젤형 고분자 전해질을 얻었다. 탄소음극을 도 2a의 아래 도면과 같이 한쪽 끝이 잘린 원반형으로 펀칭한 후 젤형 고분자 전해질을 탄소음극 양면에 접착시키고 마일러 필름을 제거하여 탄소음극 양면에 젤형 고분자 전해질이 접합된 탄소음극체를 제조하였다. LiCoO2양극을 도 2b의 아래 도면과 같이 원반형으로 펀칭한 후 상기의 탄소음극체와 교대로 5층을 적층하여 도 2c에 도시된 바와 같은 전극적층체를 형성하였다. 제조한 전극 적층체를 전지 케이스에 넣고 단자를 스폿용접하여 연결하고 1M LiPF6가 용해된 EC-DMC-EMC 용액을 주입시킨 후 전지 뚜껑을 닫아서 코인형 리튬고분자 전지를 제조하였다.1.5 g of PAN and 1.5 g of PVdF were mixed, and 20 g of an EC-DMC solution in which 1 M LiPF 6 was dissolved was added and mixed for about 3 hours. After mixing, the mixture was heated to about 120 ° C. for about 1 hour to form a polymer electrolyte matrix. Thereafter, casting was performed on a mylar film by a doctor blade method to obtain a gel polymer electrolyte. After the carbon cathode was punched into a disc with one end cut as shown in FIG. 2A, the gel polymer electrolyte was adhered to both sides of the carbon cathode and the mylar film was removed to prepare the carbon cathode body in which the gel polymer electrolyte was bonded to both sides of the carbon cathode. It was. After the LiCoO 2 anode was punched into a disk shape as shown in FIG. 2B, five layers were alternately stacked with the carbon cathode to form an electrode laminate as shown in FIG. 2C. The prepared electrode laminate was placed in a battery case, and the terminals were spot welded to connect, an EC-DMC-EMC solution in which 1M LiPF 6 was dissolved was injected, and a lid was closed to prepare a coin-type lithium polymer battery.
전지의 충방전시험은 C/2 정전류와 4.2V의 정전압으로 충전한 후 C/2 정전류로 방전하는 충방전법으로 수행하여, 전지용량 및 싸이클수명을 조사하였다.The charge / discharge test of the battery was carried out by a charge / discharge method of charging with a C / 2 constant current and a constant voltage of 4.2V and then discharging with a C / 2 constant current, and the battery capacity and cycle life were examined.
실시예 2Example 2
PVdF 2.5g, TiO20.5g을 혼합하고 여기에 아세톤 15g, 에탄올 5g을 가하고 약 3시간정도 혼합하여 혼합하여 용해시킨 후, 마일러 필름 상에 닥터블레이드 방법으로 캐스팅하여 다공성 고분자막을 형성시켰다. 탄소음극을 실시예 1에서와 같은 모양으로 펀칭한 후 다공성 분리막을 탄소음극 양면에 가열 라미네이션 방법으로 접착시키고 마일러 필름을 제거하여 탄소음극 양면에 다공성 고분자막이 접합된 탄소음극체를 제조하였다. LiCoO2양극을 실시예 1에서와 같은 모양으로 펀칭한 후 상기의 탄소음극체와 교대로 5층을 적층하여 도 2c에 도시된 바와 같은 전극적층체를 형성하였다. 제조한 전극 적층체를 전지 케이스에 넣고 단자를 스폿용접하여 연결하고 1M LiPF6가 용해된 EC-DMC-EMC 용액을 주입시킨 후 전지뚜껑을 닫아서 코인형 리튬고분자 전지를 제조하였다.2.5 g of PVdF and 0.5 g of TiO 2 were mixed, 15 g of acetone and 5 g of ethanol were added thereto, mixed for about 3 hours, mixed, dissolved, and cast on a mylar film by a doctor blade method to form a porous polymer membrane. After punching the carbon cathode in the same shape as in Example 1, the porous separator was bonded to both sides of the carbon cathode by heat lamination, and the mylar film was removed to prepare a carbon cathode body in which the porous polymer membrane was bonded to both sides of the carbon cathode. After the LiCoO 2 anode was punched into the same shape as in Example 1, five layers were alternately stacked with the carbon cathode, thereby forming an electrode laminate as shown in FIG. 2C. The prepared electrode laminate was placed in a battery case, and the terminals were spot welded to connect, an EC-DMC-EMC solution in which 1M LiPF 6 was dissolved was injected, and a battery lid was closed to prepare a coin-type lithium polymer battery.
전지의 충방전시험은 C/2 정전류와 4.2V의 정전압으로 충전한 후 C/2 정전류로 방전하는 충방전법으로 수행하여, 전지용량 및 싸이클수명을 조사하였다.The charge / discharge test of the battery was carried out by a charge / discharge method of charging with a C / 2 constant current and a constant voltage of 4.2V and then discharging with a C / 2 constant current, and the battery capacity and cycle life were examined.
실시예 3Example 3
PAN 1.5g, PVdF 1.5g을 혼합하고 여기에 1M LiPF6가 용해된 EC-DMC 용액 20g를 가하고 약 3시간 정도 혼합하였다. 혼합 후 약 120℃로 약 1시간 정도 가열하여 고분자 전해질 매트릭스를 형성시켰다. 그후 마일러 필름상에 닥터블레이드 방법으로 캐스팅하여 젤형 고분자 전해질을 얻었다. 탄소 음극을 실시예 1에서와 같은 모양으로 펀칭한 후 젤형 고분자 전해질을 탄소음극 양면에 접착시키고 마일러 필름을 제거하여 탄소음극 양면에 젤형 고분자 전해질이 접합되도록 한 후, 그 위에 PP 분리막을 접합시켜 탄소음극 양면에 젤형 고분자전해질과 PP분리막이 접합된 탄소음극체를 제조하였다. LiCoO2양극을 실시예 1에서와 같은 모양으로 펀칭한 후 상기의 탄소음극체와 교대로 5층을 적층하여 도 3b에 도시된 바와 같은 전극적층체를 형성하였다. 제조한 전극 적층체를 전지 케이스에 넣고 단자를 스폿용접하여 연결하고 1M LiPF6가 용해된 EC-DMC-EMC 용액을 주입시킨 후 전지뚜껑을 닫아서 코인형 리튬고분자 전지를 제조하였다.1.5 g of PAN and 1.5 g of PVdF were mixed, and 20 g of an EC-DMC solution in which 1 M LiPF 6 was dissolved was added and mixed for about 3 hours. After mixing, the mixture was heated to about 120 ° C. for about 1 hour to form a polymer electrolyte matrix. Then, cast on the mylar film by the doctor blade method to obtain a gel polymer electrolyte. After punching the carbon anode in the same shape as in Example 1, the gel polymer electrolyte was adhered to both sides of the carbon cathode and the mylar film was removed to bond the gel polymer electrolyte to both sides of the carbon cathode, followed by bonding a PP separator thereon. A carbon cathode body in which a gel polymer electrolyte and a PP separator were bonded to both surfaces of the carbon cathode was prepared. After the LiCoO 2 anode was punched into the same shape as in Example 1, five layers were alternately stacked with the carbon cathode, thereby forming an electrode laminate as shown in FIG. 3B. The prepared electrode laminate was placed in a battery case, and the terminals were spot welded to connect, an EC-DMC-EMC solution in which 1M LiPF 6 was dissolved was injected, and a battery lid was closed to prepare a coin-type lithium polymer battery.
전지의 충방전시험은 C/2 정전류와 4.2V의 정전압으로 충전한 후 C/2 정전류로 방전하는 충방전법으로 수행하여, 전지용량 및 싸이클수명을 조사하였다.The charge / discharge test of the battery was carried out by a charge / discharge method of charging with a C / 2 constant current and a constant voltage of 4.2V and then discharging with a C / 2 constant current, and the battery capacity and cycle life were examined.
실시에 44 to implementation
PAN 1.5g, PVdF 1.5g을 혼합하고 여기에 1M LiPF6가 용해된 EC-DMC 용액 20을 가하고 약 3시간 정도 혼합하였다. 혼합 후 약 120℃로 약 1시간 정도 가열하여 고분자 전해질 매트릭스를 형성시켰다. 그후 마일러 필름상에 닥터블레이드 방법으로 캐스팅하여 젤형 고분자 전해질을 얻었다. 탄소음극을 실시예 1에서와 같은 모양으로 펀칭한 후 젤형 고분자 전해질을 탄소음극 양면에 접착시키고 마일러 필름을 제거하여 탄소음극 양면에 젤형 고분자 전해질이 접합된 탄소음극체를 제조하였다. 실시예 1에서와 같은 모양으로 펀칭한 LiCoO2양극을 한면에 접합시켜 음극과 양극이 도 4a에서 도시된 바와 같이 모노셀 구조로 일체화된 전극체를 만들고, 이를 5층을 적층하여 전극 적층체를 형성하였다. 제조한 전극 적층체를 전지 케이스에 넣고 단자를 스폿용접하여 연결하고 1M LiPF6가 용해된 EC-DMC-EMC 용액을 주입시킨 후 전지뚜껑을 닫아서 코인형 리튬고분자 전지를 제조한다. 전지의 충방전시험은 C/2 정전류와 4.2V의 정전압으로 충전한 후 C/2 정전류로 방전하는 충방전법으로 수행하여, 전지용량 및 싸이클수명을 조사하였다.1.5 g of PAN and 1.5 g of PVdF were mixed, and an EC-DMC solution 20 containing 1 M LiPF 6 was added thereto and mixed for about 3 hours. After mixing, the mixture was heated to about 120 ° C. for about 1 hour to form a polymer electrolyte matrix. Then, cast on the mylar film by the doctor blade method to obtain a gel polymer electrolyte. After the carbon cathode was punched into the same shape as in Example 1, the gel polymer electrolyte was adhered to both sides of the carbon cathode and the mylar film was removed to prepare a carbon cathode body in which the gel polymer electrolyte was bonded to both sides of the carbon cathode. Bonding the LiCoO 2 anode punched in the same shape as in Example 1 on one side to form an electrode body in which the cathode and the anode are integrated into a monocell structure as shown in Figure 4a, and stacked five layers to form an electrode laminate Formed. Put the prepared electrode laminate in a battery case, the terminals were spot welded and connected, and injected with 1M LiPF 6 -dissolved EC-DMC-EMC solution to close the battery lid to manufacture a coin-type lithium polymer battery. The charge / discharge test of the battery was carried out by a charge / discharge method of charging with a C / 2 constant current and a constant voltage of 4.2V and then discharging with a C / 2 constant current, and the battery capacity and cycle life were examined.
실시예 5Example 5
PVdF 2.5g을 혼합하고 여기에 아세톤 15g, 에탄올 5g을 가하고 약 3시간정도혼합하여 용해시킨 후, 마일러 필름 상에 닥터블레이드 방법으로 캐스팅하여 다공성 고분자막을 얻었다. 탄소음극을 실시예 1에서와 같은 모양으로 펀칭한 후 다공성 분리막을 탄소음극 양면에 가열 라미네이션 방법으로 접착시키고 마일러 필름을 제거하여 탄소음극 양면에 다공성 고분자막이 접합된 탄소음극체를 제조하였다. LiCoO2양극을 실시예 1에서와 같은 모양으로 펀칭한 후 상기의 탄소음극체의 양면에 가열 라미네이션 공정으로 도 5에서와 같이 바이셀구조로 일체화시키고, 이들 바이셀구조의 일체화된 전극체를 교대로 5층을 적층하여 전극적층체를 형성한다. 제조한 전극 적층체를 전지 케이스에 넣고 단자를 스폿용접하여 연결하고 1M LiPF6가 용해된 EC-DMC-EMC 용액을 주입시킨 후 전지뚜껑을 닫아서 코인형 리튬고분자 전지를 제조한다.2.5 g of PVdF was mixed, 15 g of acetone and 5 g of ethanol were added thereto, mixed for about 3 hours, dissolved, and cast on a mylar film by a doctor blade method to obtain a porous polymer membrane. After punching the carbon cathode in the same shape as in Example 1, the porous separator was bonded to both sides of the carbon cathode by heat lamination, and the mylar film was removed to prepare a carbon cathode body in which the porous polymer membrane was bonded to both sides of the carbon cathode. The LiCoO 2 anode was punched into the same shape as in Example 1, and then integrated into a bicell structure as shown in FIG. 5 by a heat lamination process on both surfaces of the carbon cathode body, and the integrated electrode bodies of these bicell structures were alternately replaced. 5 layers are laminated to form an electrode laminate. Put the prepared electrode laminate in a battery case, the terminals were spot welded and connected, and injected with 1M LiPF 6 -dissolved EC-DMC-EMC solution to close the battery lid to manufacture a coin-type lithium polymer battery.
전지의 충방전시험은 C/2 정전류와 4.2V의 정전압으로 충전한 후 C/2 정전류로 방전하는 충방전법으로 수행하여, 전지용량 및 싸이클수명을 조사하였다.The charge / discharge test of the battery was carried out by a charge / discharge method of charging with a C / 2 constant current and a constant voltage of 4.2V and then discharging with a C / 2 constant current, and the battery capacity and cycle life were examined.
비교예 1Comparative Example 1
탄소음극과 LiCoO2 양극을 도 1a와 같은 기존의 코인형 리튬이온전지용 전극체로 펀칭한 후 탄소음극의 양면에 PP 분리막을 감싸고 탄소음극과 LiCoO2양극을 Zig-Zag 형태로 번갈아 5층을 적층하여 전극적층체를 형성한다. 제조한 전극 적층체를 전지 케이스에 넣고 단자를 스폿용접하여 연결하고 1M LiPF6가 용해된 EC-DMC-EMC 용액을 주입시킨 후 전지뚜껑을 닫아서 코인형 리튬이온 전지를 제조한다.Conventional nose after punching body-shaped lithium ion battery electrode and surrounding the PP membrane on both surfaces of the carbon cathode laminating five layers alternating carbon negative electrode and LiCoO 2 positive electrode to the Zig-Zag type electrode as a carbon negative electrode and LiCoO2 positive electrode as Figure 1a A laminate is formed. The electrode stack was placed in a battery case, and the terminals were spot welded to each other. Then, an EC-DMC-EMC solution in which 1M LiPF 6 was dissolved was injected, and the lid was closed to manufacture a coin-type lithium ion battery.
전지의 충방전시험은 C/2 정전류와 4.2V의 정전압으로 충전한 후 C/2 정전류로 방전하는 충방전법으로 수행하여, 전지용량 및 싸이클수명을 조사하였다.The charge / discharge test of the battery was carried out by a charge / discharge method of charging with a C / 2 constant current and a constant voltage of 4.2V and then discharging with a C / 2 constant current, and the battery capacity and cycle life were examined.
전지의 특성 평가Characterization of the Battery
도 6는 본 발명의 실시예에 의해 제조된 코인형 리튬고분자 전지의 전지용량과 싸이클수명 특성을 비교예인 코인형 리튬이온전지와 비교한 결과로 본 발명의 전지가 전지용량 및 싸이클수명 특성에서 우수하게 나타났다.6 is a result of comparing the battery capacity and cycle life characteristics of the coin-type lithium polymer battery prepared according to the embodiment of the present invention with the coin-type lithium ion battery as a comparative example, the battery of the present invention is excellent in battery capacity and cycle life characteristics Appeared.
도 7은 본 발명의 실시예 5의 코인형 리튬고분자 전지의 고율 방전특성을 나타낸 것으로 1C에서도 95% 이상으로 우수한 고율 방전특성이 나타났다.7 shows the high-rate discharge characteristics of the coin-type lithium polymer battery of Example 5 of the present invention, and excellent high-rate discharge characteristics were also 95% or higher at 1C.
본 발명에 의하면 고분자 전해질을 이용하여, 음극의 양면에 고분자 전해질을 단독으로, 혹은 고분자 전해질과 분리막을 함께 접합시킨 것과 양극을 따로 따로 적층하거나 음극과 양극을 함께 고분자 전해질로 접합시킨 것을 적층하여 코인형 리튬고분자전지를 제공할 수 있다. 본 발명의 코인형 리튬고분자 전지는 전지용량이 크고, 고율 방전특성과 싸이클수명 특성이 우수하며, 전지제조가 용이하고 안전성이 우수한 장점이 있어 블루투스헤드셋과 같은 초소형 무선기기용 전원 등 다양한 산업분야에 응용할 수 있고, 각종 기기의 국산화, 수입대체 및 수출증대 효과를 기할 수 있다.According to the present invention, by using a polymer electrolyte, the polymer electrolyte is laminated on both sides of the negative electrode alone, or the polymer electrolyte and the separator are bonded together and the positive electrode is laminated separately, or the negative electrode and the positive electrode are laminated together by the polymer electrolyte. A doll lithium polymer battery can be provided. Coin-type lithium polymer battery of the present invention has a large battery capacity, excellent high-rate discharge characteristics and cycle life characteristics, easy to manufacture batteries and excellent safety, and can be used in various industrial fields such as power supply for small wireless devices such as Bluetooth headsets. It can be applied, and the effect of localization, import substitution and export increase of various equipment can be achieved.
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