KR100296739B1 - Manufacturing Method of Thin Film Secondary Battery - Google Patents
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Abstract
본 발명은 박막형 전지를 제작할 때 기판상에 트렌치 구조를 형성하여 단위 면적당 전극과 전해질 간에 접촉된 유효 계면의 크기를 증가시키고 보다 많은 양의 전극을 합성함으로써, 박막형 전지의 제조시에 발생되는 낮은 전류 밀도 및 낮은 충전 용량의 문제점을 해결하여 높은 전류 밀도 및 충전 용량을 갖도록 하여 박막형 전지가 마이크로일렉트로닉 전기, 전자 소자 뿐 아니라 휴대폰, 휴대용 PC 와 같은 개인용 전기, 전자 장치 및 높은 소비전력의 MEMS 소자의 전력원으로도 사용가능하도록 한 것이다.According to the present invention, when a thin film battery is manufactured, a trench structure is formed on a substrate to increase the size of an effective interface contacted between an electrode and an electrolyte per unit area and to synthesize a larger amount of electrodes, thereby lowering current generated in manufacturing a thin film battery. Solving the problems of density and low charge capacity to ensure high current density and charge capacity, the thin-film battery can be used not only for microelectronics and electronic devices, but also for the power of MEMS devices with high power consumption, such as personal electrical and electronic devices such as mobile phones and portable PCs. It can also be used as a circle.
Description
마이크로일렉트로닉 전기, 전자 미세소자의 전력 공급원으로 사용되는 박막형 전지에 대한 연구가 활발히 진행되고 있는 가운데 최근에는 이러한 박막형 전지의 응용 범위가 단순히 미세 소자 뿐 아니라 경량의 이동 통신장비(예; 셀룰러 폰) 또는 휴대용 컴퓨터에까지 확대되어 가고 있다.Research into thin-film batteries that are used as a power source for microelectronic electric and electronic microdevices has been actively conducted. Recently, the application range of such thin-film batteries is not only microdevices but also lightweight mobile communication equipment (eg, cellular phones) or It is expanding to portable computers.
미세소자의 경우에는 점차 그 소비 전력이 낮아짐에 따라 미합중국 특허 제5,338,625호에 기재된 바와 같은 공지된 박막형 전지의 구조로도 충분히 응용이 가능하다. 이러한 박막형 전지는 매우 안정한 작동 특성을 보이고 있으며 또한 소형화가 가능함은 물론 반도체 공정을 이용하여 제작되기 때문에 반도체 공정을 이용한 소자의 전력 공급원으로 매우 유용하게 쓰여질 수 있다. 박막형 전지는 그의 특성상 어떠한 형태 또는 크기의 제약이 거의 없기 때문에, 미세소자의 전력원으로 이용될 때 비교적 작은 크기의 형태로 제조될 수 있어 마이크로소자에 매우 적합하다.In the case of the microelement, as the power consumption gradually decreases, the application of the known thin film type battery as described in US Pat. No. 5,338,625 can be sufficiently applied. The thin film type battery has a very stable operation characteristic and can be miniaturized, and can be very useful as a power supply source of a device using a semiconductor process because it is manufactured using a semiconductor process. Since the thin film type battery is hardly restricted in any form or size due to its characteristics, the thin film type battery may be manufactured in a relatively small size when used as a power source of a micro device, and thus is very suitable for a micro device.
그러나 박막형 전지를 경량의 이동 통신장비(예; 셀룰러 폰), 휴대용 컴퓨터 및 비교적 높은 소비전력을 요구하는 마이크로일렉트로미케니컬(Microelectromechanical system;MEMS) 소자에 응용하려할 때 최대의 난점은 박막의 특성으로 인해 전류 밀도 및 총전류저장 밀도가 낮다는 것이다. 따라서 비교적 높은 소비전력 및 전류밀도를 갖는 장비에 경량성 및 다양한 형태성의 장점을 갖는 박막형 전지를 응용하기 위하여서는 박막형 전지의 총전류저장 밀도를 증가시켜야만 한다.However, the biggest challenge when applying thin-film batteries to lightweight mobile communication equipment (e.g. cellular phones), portable computers, and microelectromechanical system (MEMS) devices that require relatively high power consumption is a characteristic of thin films. This results in lower current density and total current storage density. Therefore, in order to apply thin film batteries having advantages of light weight and various shapes to equipment having relatively high power consumption and current density, the total current storage density of the thin film batteries must be increased.
총전류저장 밀도는 전극(Cathode)의 양과 사용된 전극 재료에 의하여 결정되는데, 현재 제시되고 있는 전극 물질로는 LiCoO2, V2O5, LiMnO2, LiNiO2등이 있다. 각각의 물질은 이론값의 총전류 저장 밀도 값을 가지고 있으나 실제로 제작된 박막형 전지의 경우 그 이론 값보다 낮은 전류충전밀도를 나타낸다. 그러나, 총전류저장 밀도의 증가를 위하여 전극물질을 두껍게 증착할 경우 박막형 전지의 내부 저항이 증가되어 전지의 전압 강하와 같은 부의 효과가 발생한다.The total current storage density is determined by the amount of the cathode and the electrode material used. The present electrode materials include LiCoO 2 , V 2 O 5 , LiMnO 2 , and LiNiO 2 . Each material has a total current storage density value of the theoretical value, but the actual thin film type battery shows a lower current charge density than the theoretical value. However, when the electrode material is thickly deposited to increase the total current storage density, the internal resistance of the thin film battery increases, which causes negative effects such as voltage drop of the battery.
따라서, 본 발명은 상술한 바와 같은 종래 기술의 문제점을 해결하고자, 비교적 높은 소비전력 및 전류밀도를 갖는 장비에 경량성 및 다양한 형태성의 장점을 갖는 박막형 전지를 응용하기 위하여, 박막형 전지가 만들어지는 기판에 트렌치(trench) 구조를 도입하여 단위 면적당 전극의 양과 콜렉터(collector)-전극-전해질 간의 접촉 계면면적을 증가시켜 전지의 성능을 개선함으로써 박막형 전지의 총전류저장 밀도, 총 전류 충전 용량 및 방전후의 충전속도를 증가시키고자 한 것이다.Accordingly, the present invention, in order to solve the problems of the prior art as described above, in order to apply a thin film battery having the advantages of light weight and various morphology to the equipment having a relatively high power consumption and current density, the substrate on which the thin film battery is made Improved cell performance by introducing a trench structure to increase the amount of electrodes per unit area and the contact interface area between the collector-electrode-electrolyte, thereby improving the performance of the battery. To increase the charging speed.
도 1 은 종래의 박막형 전지 구조의 단면도.1 is a cross-sectional view of a conventional thin film battery structure.
도 2 는 본발명의 박막형 전지의 제조방법에 따라 트렌치 구조를 갖도록 제작된 박막형 전지의 일예를 나타낸 모식도.Figure 2 is a schematic diagram showing an example of a thin film battery manufactured to have a trench structure according to the manufacturing method of the thin film battery of the present invention.
도 3 은 본발명의 박막형 전지의 제조방법에 따라 트렌치 구조를 갖도록 제작된 박막형 전지의 또 다른 일예를 나타낸 모식도.Figure 3 is a schematic diagram showing another example of a thin film battery manufactured to have a trench structure according to the manufacturing method of the thin film battery of the present invention.
도 4a는 본 발명에서 사용되는 단일 트렌치 형태의 일예를 나타낸 단면도.Figure 4a is a cross-sectional view showing an example of a single trench form used in the present invention.
도 4b는 본 발명에서 사용되는 이중 트렌치 형태의 일예를 나타낸 단면도.Figure 4b is a cross-sectional view showing an example of the form of a double trench used in the present invention.
도 5a 내지 도 5f는 도 2의 박막형 전지를 제조하기 위한 제작 공정의 순서도.5A through 5F are flowcharts of a manufacturing process for manufacturing the thin film battery of FIG. 2.
도 6a 내지 도 6e는 도 3의 박막형 전지를 제조하기 위한 제작 공정의 순서도.6A through 6E are flowcharts of a manufacturing process for manufacturing the thin film battery of FIG. 3.
본 발명은 반도체 공정을 이용하여 박막형 전지를 제작할 때 전지의 제작을 위한 기판에 홈, 즉 트렌치 구조를 갖도록 하여 단위 전지 면적당 전극의 양과 전극과 전해질간의 접촉 면적을 증가시킴으로써 전류밀도, 총전류저장 밀도, 충전 속도 등의 박막형 전지의 성능을 향상시키는 박막형 전지의 제조방법에 관한 것이다.According to the present invention, when fabricating a thin-film battery using a semiconductor process, the current density and the total current storage density are increased by increasing the amount of electrodes per unit cell area and the contact area between the electrode and the electrolyte by having a groove, that is, a trench structure, in the substrate for manufacturing the battery. And a manufacturing method of a thin film battery which improves the performance of a thin film battery, such as a charging speed.
이하 본발명을 첨부한 도면을 참고로 하여 상세히 설명하고자 한다.Hereinafter, the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings.
도 1 은 종래의 박막형 전지의 측면 모식도를 나타낸 것이다. 이 경우 박막형 전지의 콜렉터-전극-전해질 간의 접촉 계면 면적은 실제 전지의 유효면적과 동일하고, 전극의 양극(cathode)의 두께는 내부 저항의 증가에 의하여 한계 두께를 가지게 되므로 총 전류저장밀도 또한 한계 값을 가지게 된다. 또한 각각의 박막(콜렉터, 양극, 전해질, 음극, 콜렉터)간의 계면 면적에 의하여 충전 속도도 결정된다.1 shows a schematic side view of a conventional thin film battery. In this case, the contact interface area between the collector, the electrode, and the electrolyte of the thin film battery is equal to the effective area of the battery, and the cathode thickness of the electrode has a limit thickness due to the increase in internal resistance, so that the total current storage density is also limited. It will have a value. The rate of charge is also determined by the interface area between each thin film (collector, anode, electrolyte, cathode, collector).
도 2 및 3 은 본발명에 따라 트렌치 구조를 갖는 박막형 전지의 모식도를 나타낸 것이다.2 and 3 show a schematic view of a thin film battery having a trench structure according to the present invention.
도 2는 아무것도 증착되어 있지 않은 상태의 초기 기판에 트렌치를 제작한 후 콜렉터, 양극, 전해질, 음극을 차례로 증착한 상태를 나타낸 도면이다. 트렌치를 제작하는 방법으로는, 불산 또는 액상의 화합물질 및 그의 기화된 기체를 이용하여 식각하는 화학적 습식 식각법 또는 진공분위기하에서 플라즈마, 이온 또는 에너지를 갖는 입자를 이용하여 식각하는 진공의 건식법이 이용될 수 있다. 통상적으로 트랜치의 크기는 폭과 깊이의 비(aspect ratio)로 정의되나 본 발명에서 트렌치의 크기는 유효 표면적을 크게 할 수 있는 폭과 깊이의 비(aspect ratio)를 가진다면 실질적으로 제한이 없다.2 is a view showing a state in which a collector, an anode, an electrolyte, and a cathode are sequentially deposited after fabricating a trench in an initial substrate in which nothing is deposited. As a method for preparing a trench, a chemical wet etching method using hydrofluoric acid or a liquid compound and vaporized gas thereof or a vacuum dry method using a particle having plasma, ions or energy in a vacuum atmosphere is used. Can be. Typically, the size of the trench is defined as the ratio of width to depth, but the size of the trench in the present invention is practically unlimited as long as it has a ratio of width and depth to increase the effective surface area.
도 2에서 음극(anode) 부분은 증착 후 평탄화 작업을 거치지 않아도 무방하다. 또한 상부 콜렉터는 음극의 제작후 캡슐화(encapsulation) 공정을 도입하거나 캡슐화 공정없이 직접 음극에 증착되는 방식으로 제작될 수 있다. 트렌치를 제작한 후 박막을 합성하기 위하여서 물리적 증착법(Physical vapor deposition:PVD), 화학적 증착법(Chemical vapor deposition:CVD) 또는 액상법(sol-gel, Metalorganic decomposition:MCD) 등의 통상적인 박막 형성법이 이용될 수 있다.In FIG. 2, the anode portion may not be subjected to planarization after deposition. In addition, the upper collector may be manufactured by introducing an encapsulation process after the fabrication of the cathode or by directly depositing the cathode without the encapsulation process. After the trench is fabricated, conventional thin film formation methods such as physical vapor deposition (PVD), chemical vapor deposition (CVD) or liquid phase (sol-gel, metalorganic decomposition (MCD)) may be used. Can be.
도 3 은 기판에 콜렉터를 증착한 후 이 콜렉터에 트렌치를 제작한 후 도 2 에서와 동일한 공정을 이용하여 양극, 전해질, 음극을 차례로 증착하여 박막형 전지를 제작하는 것이다. 콜렉터에 트렌치를 형성하기 위하여는 화학적 습식 식각법 및 진공의 건식법이 이용될 수 있으며 또한 트렌치는 상술한 바와 같이 유효 표면적을 크게 할 수 있는 폭과 깊이의 비(aspect ratio)를 가진다면 실질적으로 제한이 없다. 도 2의 박막형 전지와 마찬가지로 트렌치를 제작한 후 박막을 합성하기 위하여서 물리적 증착법(Physical vapor deposition:PVD), 화학적 증착법(Chemical vapor deposition:CVD) 또는 액상법(sol-gel, Metalorganic decomposition:MCD) 등의 통상적인 박막 형성법이 이용될 수 있다.FIG. 3 illustrates a method of manufacturing a thin film cell by depositing a collector on a substrate, and then fabricating a trench in the collector, and sequentially depositing a positive electrode, an electrolyte, and a negative electrode using the same process as in FIG. 2. Chemical wet etching and vacuum drying may be used to form trenches in the collector, and the trenches are substantially limited as long as they have an aspect ratio of width and depth to increase the effective surface area as described above. There is no Similar to the thin film battery of FIG. 2, in order to synthesize a thin film after forming a trench, a physical vapor deposition (PVD), chemical vapor deposition (CVD), or a liquid phase method (sol-gel, metalorganic decomposition (MCD), etc.) is used. Conventional thin film formation methods can be used.
도 4a 및 도 4b 는 본 발명에서 사용되는 트렌치의 두 가지 형태를 나타낸 도면이다. 도 4a의 경우는 기판의 한 방향으로만 트렌치가 제작된 경우로 한 면에서의 단면(예를 들어, 전면)에는 트렌치가 보이며 다른 면(예를 들어, 측면)에서는 트렌치가 보이지 않는다.4A and 4B illustrate two types of trenches used in the present invention. In the case of FIG. 4A, the trench is fabricated only in one direction of the substrate, and the trench is visible in the cross section (eg, the front surface) on one side and the trench is not visible in the other side (eg, the side surface).
도 4b는 트렌치를 이중으로 기판에 제작한 경우로서, 도 4a의 경우보다 높은 유효 표면적을 얻는데 이용될 수 있다. 이 경우 양면(예를들어 전면 및 측면)의 단면 모두에서 트렌치를 관찰할 수 있다. 도 4a 및 도 4b에서 트렌치간의 간격은 필요에 따라 임의로 설정할 수 있다.FIG. 4B is a case where the trench is fabricated in a double layer, and may be used to obtain a higher effective surface area than that of FIG. 4A. In this case, the trench can be observed in both cross sections (eg front and side). In FIGS. 4A and 4B, the interval between trenches may be arbitrarily set as necessary.
도 5a 내지 도 5f는 트렌치를 갖는 박막형 전지 제작의 구체예를 보여주는 모식도로서 도 2의 전지를 제작하는 과정을 나타낸 것이다.5A to 5F are schematic views showing specific examples of fabrication of a thin film battery having a trench, and illustrating a process of manufacturing the battery of FIG. 2.
이 과정을 도면을 따라 순차적으로 살펴보면, 먼저 기판에 트렌치를 형성하고(도 5a), 그 위에 하부 콜렉터를 증착한다(도 5b). 여기에 전극(cathode)을 증착하고(도 5c), 전해질막을 증착한다(도 5d). 이후 전극(anode)을 증착한 후(도 5e), 평탄화 공정의 유무에 관계없이 상부 콜렉터를 증착하거나 또는 캡슐화 공정을 수행한 후 상부 콜렉터를 증착한다. 이때 캡슐화 공정을 수행한 경우에는 포토리소그라피공정을 수행하여 음극과 상부 콜렉터를 연결한다.Looking at this process sequentially along the drawing, first a trench is formed in the substrate (FIG. 5A), and a lower collector is deposited thereon (FIG. 5B). An electrode is deposited thereon (FIG. 5C) and an electrolyte film is deposited (FIG. 5D). After depositing an electrode (FIG. 5E), the upper collector is deposited or the upper collector is deposited after the encapsulation process, regardless of the planarization process. In this case, when the encapsulation process is performed, a photolithography process is performed to connect the cathode and the upper collector.
도 6a 내지 도 6e는 트렌치를 갖는 박막형 전지 제작의 또 다른 구체예를 보여주는 모식도로서 도 2의 전지를 제작하는 과정을 나타낸 것이다.6A to 6E are schematic views showing another embodiment of fabrication of a thin film battery having a trench, and illustrating a process of fabricating the battery of FIG. 2.
이 과정을 도면을 따라 순차적으로 살펴보면, 먼저 하부 콜렉터를 증착한 후 트렌치를 만든다(도 6a). 이 경우 트렌치의 깊이는 하부 콜렉터의 두께에 의하여 제한되며 제작된 트렌치의 깊이는 하부 콜렉터의 두께보다 클 수 없다. 이후 도 6b 내지 도 6e의 공정은 도 5c 내지 5f와 동일한 방법으로, 전극(cathode), 전해질막, 전극(anode)를 순차적으로 증착하고(도 5c 내지 5e), 평탄화 공정의 유무에 관계없이 상부 콜렉터를 증착하거나 또는 캡슐화 공정을 수행한 후 상부 콜렉터를 증착한다. 이때 캡슐화 공정을 수행한 경우에는 포토리소그라피공정을 수행하여 음극과 상부 콜렉터를 연결한다.Looking at this process sequentially in accordance with the drawings, first deposit the lower collector and then make a trench (Fig. 6a). In this case, the depth of the trench is limited by the thickness of the lower collector, and the depth of the fabricated trench cannot be greater than the thickness of the lower collector. 6B to 6E are the same as those of FIGS. 5C to 5F, and sequentially deposit electrodes (cathode), electrolyte membranes, and electrodes (anodes) (FIGS. 5C to 5E), and with or without planarization. The collector is deposited or the top collector is deposited after the encapsulation process. In this case, when the encapsulation process is performed, a photolithography process is performed to connect the cathode and the upper collector.
도 5 및 도 6의 공정을 좀 더 상세히 설명하면, 사용될 기판에 먼저 포토레지스트를 코팅하고 식각하고자 하는 부분의 포토레지스터를 노광작업에 의하여 제거한다. 이후 습식 또는 건식의 방법으로 원하는 크기의 트렌치를 식각하여 제작한다. 도 6의 공정과 같이 콜렉터를 증착한 후에 콜렉터에 트렌치를 형성하는 경우에도 동일하다.5 and 6, the photoresist is first coated on the substrate to be used and the photoresist of the portion to be etched is removed by exposure. After that, a trench of a desired size is etched by a wet or dry method. The same applies to the case where the trench is formed in the collector after the collector is deposited as in the process of FIG. 6.
콜렉터는 전도성 물질을 이용하는데 금속, 세라믹, 고분자등 특정 물질에 제한되지 않고 전도성 물질이면 모두 가능하다. 트렌치를 형성한 후, 진공 증착법, 대기압 증착법, 화학적인 졸-겔, 유기 금속 분해법, 플라즈마 융사등 통상적인 박막 형성 방법이 모두 이용될 수 있다. 콜렉터의 두께는 제한이 없다.The collector uses a conductive material, and is not limited to a specific material such as a metal, a ceramic, a polymer, and any conductive material. After the trench is formed, conventional thin film formation methods such as vacuum deposition, atmospheric deposition, chemical sol-gel, organometallic decomposition, plasma fusion, and the like can all be used. The thickness of the collector is not limited.
전극 및 전해질막은 전극 및 고체 전해질로서 통상적으로 공지되어 있는 모든 물질이 사용될 수 있다. 전극으로 사용되는 물질은 특히 제한되지는 않으나, 세라믹, 고분자 등을 예로 들수 있고 콜렉터의 증착방법과 동일하게 증착한다. 고체 고분자 전해질로 사용되는 물질은 특히 제한되지는 않으나, Li(Co, Al)O2, LiCoO2, LiMnO2등을 예로 들수 있으며 콜렉터의 증착방법과 동일하게 증착한다.As the electrode and the electrolyte membrane, any material commonly known as the electrode and the solid electrolyte may be used. The material used as the electrode is not particularly limited, but examples thereof include ceramics and polymers, and are deposited in the same manner as the collector deposition method. The material used as the solid polymer electrolyte is not particularly limited, but examples thereof include Li (Co, Al) O 2 , LiCoO 2 , LiMnO 2, and the like, and are deposited in the same manner as the collector deposition method.
캡슐화 공정은 음극의 증착이 완료된 후 실리콘나이트라이드등과 같은 화학적으로 대기중에서 안정한 물질을 사용하여 콜렉터의 증착시와 동일하게 통상적인 박막 증착법을 이용하여 형성할 수 있다.The encapsulation process may be formed using a conventional thin film deposition method in the same manner as the deposition of the collector using a chemically stable material such as silicon nitride after the cathode deposition is completed.
본 발명은 상술한 바와 같이, 박막형 전지가 만들어지는 기판에 트렌치 구조를 도입하여 단위 면적당 전극의 양과 콜렉터-전극-전해질 간의 접촉 계면면적을 증가시킴으로써 전지의 성능을 개선한 것으로 이와같은 방법으로 제조된 박막형 전지는 총전류저장 밀도가 현저히 증가되었다.As described above, the present invention improves the performance of a battery by introducing a trench structure into a substrate on which a thin film battery is made, thereby increasing the amount of electrodes per unit area and the contact interface area between the collector and the electrode. Thin-film batteries have significantly increased total current storage densities.
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