KR100198106B1 - 스티렌계 수지 조성물 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 내열성과 조화되고 내마모성이 우수한 스티렌계 수지 조성물을 제공하기 위한 것으로서, 본 발명의 스티렌계 수지 조성물은 모노비닐 방향족 화합물 85 내지 91 중량부와 폴리부타디엔계 고무 9 내지 15 중량부로 구성된 고무 변성된 스티렌계 수지A 60 내지 80 중량부, 모노비닐 방향족 화합물 88 내지 94 중량부와 폴리부타디엔계 고무 6 내지 12 중량부로 구성된 고무변성된 스티렌계 수지B 30 내지 10 중량부, 비결정성 폴리스티렌 수지 20 내지 10 중량부로 구성된 스티렌계 수지 100 중량부에 폴리디메틸실록산 0.3 내지 1.0 중량부와 그라프트 코폴리머 3 내지 7 중량부가 함유된 것임을 특징으로 한다.

Description

[발명의 명칭]
스티렌계 수지 조성물
[발명의 상세한 설명]
본 발명은 스티렌계 수지 조성물에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 내열성과 내충격성이 조화되고 내마모성이 우수한 스티렌계 수지 조성물에 관한 것이다.
일반적으로 스티렌 중합체는 넓은 범위의 용도를 가진 열가소성 수지이지만 내충격성이 낮은 결점을 가지고 있다. 이러한 문제점을 해결하기 위하여 고무상 물질의 존재하에서 스티렌을 중합하여 충격강도를 높이는 방법이 널리 사용되고 있으며 이렇게 제조된 고충격성 스티렌계 수지는 식품용기 및 전기제품의 부품 등으로 사용되고 있다.
그러나, 통상적인 고충격성 폴리스티렌의 경우는 접동재료로 사용할 때 자기윤활성, 내마모성의 부족으로 성형품의 마모, 표면의 스크렛치(SCRATCH) 발생, 조립라인의 파우더 발생 등과 같은 문제점을 가지고 있다.
상기와 같은 문제점을 해결하기 위한 종래의 기술로는 일본 특개소 60-217254호와 같이 스티렌계 수지에 폴리디메틸실록산을 첨가하는 기술이 있으나, 이 기술은 내마모성이 여전히 부족한 문제점이 있다. 또한 일본 특개소 58-132038 호와 같이 스티렌계 수지에 실리콘 오일과 글라스 화이버를 첨가하여 내마모성을 증가시키는 기술이 있으나, 이 기술은 실리콘 오일과 글라스 화이버의 양과 사용되는 폴리스티렌 수지의 종류에 따라 내마모성의 증가효과에 있어서 많은 차이가 있고 내충격성이 떨어지는 문제점이 있다.
본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위한 것으로서, 내열성과 내충격성이 조화되고 내마모성이 우수한 스티렌계 수지 조성물을 제공하는데 그 목적이 있다.
본 발명자들은 상기의 목적을 달성하기 위하여 예의 연구한 결과, 각각의 고유한 물성치를 갖는 두 종류의 고무 변성된 스티렌계 수지와 비결정성 폴리스티렌 수지를 혼합한 스티렌계 수지 조성물에 폴리디메틸실록산과 그라프트 코폴리머를 첨가하는 경우 상기의 목적이 달성될 수 있음을 알게되어 본 발명을 완성하게 되었다.
즉, 본 발명의 수지 조성물은 고무 변성된 스티렌계 수지 A 60 내지 80 중량부, 고무 변성된 스티렌계 수지 B 30 내지 10 중량부, 비결정성 폴리스티렌 수지 20 내지 10 중량부로 구성된 스티렌계 수지 100 중량부에 폴리디메틸실록산 0.3 내지 1.0 그라프트 코폴리머 3 내지 7 중량부가 함유된 것임을 특징으로 한다.
이하, 본 발명을 상세히 설명한다.
본 발명에 사용되는 비결정성 폴리스티렌 수지는 모노비닐 방향족 화합물 100 중량부에 상온에 30-100센티스토크, 더욱 바람직하게는 54-76센티스토크의 점도를 갖는 유동 파라핀계의 미네랄 오일 0.02-0.25중량부, 더욱 바람직하게는 0.02-0.15중량부와 고급 지방산의 금속염으로 징크-스테아레이트[Zn(C17H35COO)2] 0.02-0.1 중량부를 첨가하여 열에 의한 괴상연속 중합에 의해 제조된 것으로서, 중량평균 분자량이 29만-35만 범위를 갖는 수지이다. 상기에서 미네랄 오일을 0.02 중량부 미만으로 사용하면 유동성이 떨어지고, 0.25 중량부를 초과하여 사용하면 내열성이 떨어지게 되므로 좋지 않다. 또한 비결정성 폴리스티렌 수지의 중량평균 분자량이 29만 미만이 되면 인장강도가 떨어지게 되며, 35만을 초과하게 되면 유동성이 저하하게 된다.
한편 본 발명에서 사용되는 하나의 고무 변성된 스티렌계 수지(이하 고무 변성된수지 A라고 칭함)는 모노비닐 방향족 화합물 85 내지 91중량부와 폴리부타디엔계 고무 9 내지 15중량부, 상온에서 54내지 76센티스토크의 점도를 갖는 유동파라핀계의 미네랄오일 0.8내지 2.0중량부, 그리고 산화방지제인 트리에틸렌글리콜-비스-3-(3-t-부틸-4-하이드록시-5-메틸페닐)프로피오네이트[Triethyleneglycol-bis-3-(3-t-butyl-4-hydroxy-5-methylphenyl)propionate] 0.05-0.1 중량부 및 고급 지방산의 금속염으로 징크-스테아레이트[Zn(C17H35COO)2] 0.02-0.1 중량부, 개시제로 3급 부틸 퍼옥시벤조에이트(Tertiary Buty] PeroxyBenzoate)를 0.05 내지 0.1중량부 투입하여 괴상연속 중합에 의하여 제조되는 것으로서, 중량평균 분자량이 17만 내지 21만인 스티렌계 열가소성 수지 조성물이다.
이 때 상기의 폴리부타디인계 고무의 95중량% 이상은 1.4-cis 함량이 95중량% 이상이며 전체 고무 변성된 스티렌계 수지A 조성물 100중량부에 대해 95중량부의 스티렌 모노머 용액에서 용액점도가 25℃에서 20 내지 80센티포이즈 수준이다.
상기 폴리부타디엔계 고무는 전체 고무 변성된 스티렌계 수지A 조성물 100중량부에 대해 9내지 15중량부 사용되는데, 만일 폴리부타디엔계 고무가 9중량부 미만으로 사용되면 내충격성과 신율이 떨어지며 15중량부를 초과하여 과량 사용되면 내열성과 강성이 떨어진다. 또한 스티렌계 수지A 상에 분산된 고무상 물질의 평균입자 직경은 0.8 내지 2.0마이크론이어야 하는데, 만일 직경이 0.8마이크론 미만일 경우에는 내충격성이 떨어지며 2.0마이크론을 초과하는 경우에는 표면 광택도가 떨어진다.
또한 고무 변성된 스티렌계 수지A의 제조시 개시제로는 3급 부틸 퍼옥시벤조에이트를 스티렌계 수지A 100중량부에 대해 0.05내지 0.1중량부 사용하는데, 만일 0.05중량부 미만으로 사용하면 중합물의 그라프트율이 떨어져 내충격성이 떨어지게 되며, 0.1중량부를 초과하여 과량 사용하게 되면 중합반응이 급격이 일어나 위험하게 된다.
상기의 고무 변성된 스티렌계 수지A의 중량평균 분자량은 17만 내지 21만이 되도록 하여야 하는데 만일 중량평균 분자량이 17만 미만으로 되면 감성이 떨어지게 되며, 21만을 초과하게 되면 유동성이 저하하게 된다.
한편 또 다른 하나의 고무 변성된 스티렌계 수지(이하 고무 변성된 스티렌계 수지 B라고 칭함)는 모노비닐 방향족 화합물 88 내지 94 중량부와 폴리부타디엔계 고무 6 내지 12 중량부, 상온에서 54 내지 76센티스토크의 점도를 갖는 유동파라핀계의 미네랄오일 1.0 내지 3.0 중량부, 그리고 산화방지제 0.05 내지 0.1 중량부 및 징크-스테아레이트[Zn(C17H35COO)2] 0.02 내지 0.1 중량부를 투입하여 열에 의한 괴상연속 중합에 의하여 제조하는 것으로서, 중량평균 분자량이 18만 내지 22만의 범위를 가지는 수지이다.
상기에서 폴리부타디엔계 고무의 95중량% 이상은 니켈 촉매하에 연속중합으로 얻어지는 것으로서, 1,4-cis 함량이 90중량% 이하이며 스티렌 모노머 95중량% 용액에서 용액 점도가 25℃에서 20내지 110센티포이즈 수준이다.
상기에서 폴리부타디엔계 고무는 전체 고무 변성된 스티렌계 수지B 조성물 100중량부에 대하여 6 내지 12중량부 사용하는데, 만일 6중량부 미만으로 사용하면 내충격성과 신율이 떨어지며 12중량부를 초과하여 과량 사용하면 내열성과 강성이 떨어진다.
또한 고무 변성된 스티렌계 수지B의 중량평균 분자량이 18미만으로 되면 강성이 떨어지며 22만을 초과하게 되면 유동성이 저하하게 된다.
또한 고무 변성된 스티렌계 수지B에 분산된 고무상 물질의 평균 입자직경은 1.0 내지 3.0 마이크론의 분포를 가지는데, 만일 평균 입자직경이 1.0 마이크론 미만인 경우에는 내충격성이 떨어지며 3.0마이크론을 초과하는 경우에는 표면 광택도가 떨어지게 된다.
본 발명의 고무 변성된 스티렌계 수지 조성물을 제조하기 위한 중합방법으로는 특히 괴상연속 중합방법을 사용하는 것이 좋은데, 그것은 대량생산으로 제조원가가 저렴하고 균일한 물성특성을 갖는 제품을 생산하기 쉽기 때문이다. 그리고 고무 변성된 스티렌계 수지 조성물의 최종 중량평균 분자량은 중합온도, 개시제 투입량, 반응기 중량 등을 조절하여 결정한다.
또한 본 발명의 고무 변성된 스티렌계 수지나 비결정성 폴리스티렌 수지 제조시 사용되는 모노비닐 방향족 화합물로는 스티렌, α-메틸스티렌, α-에틸스티렌, p-메틸스티렌 등을 들 수 있다.
한편 본 발명에 사용되는 폴리디메틸실록산은 -(Si-O-)-로 표시되는 구조단위를 가지며 상온에서 3000내지 35000센티스토크의 점도를 가지는 것으로, 구조식은 다음과 같다.
(여기서, n은 상온에서 액상을 유지하는 폴리실록산 단위를 나타내는 정수이다.)
폴리디메틸실록산의 첨가량은 스티렌계 수지 조성물 100 중량부에 대하여 0.3-1.0 중량부로서, 만일 폴리디메틸실록산을 0.3 중량부 미만으로 사용하면 내마모성이 떨어지고, 1.0중량부를 초과하여 사용하는 경우에는 내충격성, 내열성, 강성 등이 떨어진다.
한편 본 발명에서 그라프트 코폴리머는 저밀도 폴리에틸렌(LDPE) 40-60 중량%와 스티렌 (60-80 중량%)과 아크릴로니트릴 (20-40 중량%)로 구성된 공중합체 40-60 중량%의 조성으로 만들어진 것으로서, 첨가량은 스티렌계 수지 조성물 100 중량부에 대하여 3-7 중량부이며, 만일 그라프트 코폴리머를 3중량부 미만으로 사용하면 내마모성이 떨어지고 7중량부를 초과하여 사용하는 경우에는 내충격성이 떨어지게 된다.
이하 본 발명을 실시예 및 비교예를 통해 설명하면 다음과 같다.
[제조실시예]
[(1) 고무 변성된 스티렌계 수지 A의 제조]
스티렌 90중량부에 폴리부타디엔 고무 10중량부, 상온에서 54내지 76센티스토크의 점도를 갖는 유동 파라핀계의 미네랄오일 1.5중량부, 산화방지제인 트리에틸렌글리콜-비스-3(3-t-부틸-4-하이드록시-5-메틸페닐)프로피오네이트 0.05 중량부 및 고급 지방산의 금속염으로 징크-스테아레이트 0.02 중량부를 첨가하고 개시제인 3급 부틸 퍼옥시벤조에이트 0.07 중량부를 투입하여 괴상연속 중합방법에 의해 고무상의 평균입자 직경이 1.2 마이크론, 중량평균 분자량이 18만인 중합물을 제조하였다.
[(2) 고무 변성된 스티렌계 수지 B의 제조]
스티렌 92중량부에 폴리부타디엔 고무 8 중량부, 상온에서 54내지 76센티스토크의 점도를 갖는 유동 파라핀계의 미네랄오일 2.7중량부, 산화방지제인 트리에틸렌글리콜-비스-3-(3-t-부틸-4-하이드록시-5-메틸페닐)프로피오네이트 0.05 중량부 및 고급 지방산의 금속염으로 징크-스테아레이트[Zn(C17H35COO)2] 0.02중량부를 첨가하여 괴상연속 중합방법에 의해 고무상의 평균입자 직경이 2.3마이크론, 중량평균 분자량이 19만인 중합물을 제조하였다.
[(3) 비결정성 폴리스티렌 수지의 제조]
스티렌 100 중량부에 상온에서 54내지 76센티스토크의 점도를 갖는 유동 파라핀계의 미네랄오일 0.08 중량부, 고급 지방산의 금속염으로 징크-스테아레이트[Zn(C17H35COO)2] 0.02 중량부를 첨가하여 괴상연속 중합방법에 의해 중량평균 분자량이 31만인 중합물을 제조하였다.
[실시예 1]
고무 변성된 스티렌계 수지A 60중량부, 고무 변성된 스티렌계 수지B 30중량부, 비결정성 폴리스티렌 수지 10중량부로 구성된 스티렌계 수지 100 중량부에 폴리디메틸실록산 1.0 중량부와 그라프트 코폴리머 3중량부를 첨가하여 헨셀믹서에서 10분간 블렌드한 후, 190 내지 220℃, 190rpm 조건하의 이축혼련 압출기를 사용하여 펠릿화하여 사출성형기로 물성 및 내마모성 테스트 시편을 제작하여 다음의 조건으로 측정하였으며, 측정결과를 다음 표 1에 나타내었다.
1) 아이조드 충격강도 : ASTM D256, 시편두께 1/8 inch(notch)
2) 비캐트 연화점 : ISO R306B, 승온속도 : 50℃/hr
3) 내마모성 테스트 : ① 마모륜 재질 : 카본스틸 ② 시험하중 : 1kg/㎠ ③ 시험시간 : 15분 ④ 시험속도 : 130rpm, 40cm/sec
[실시예 2]
고무 변성된 스티렌계 수지A 60중량부, 고무 변성된 스티렌계 수지B 20중량부, 비결정성 폴리스티렌 수지 20중량부로 구성된 스티렌계 수지 100 중량부에 폴리디메틸실록산 0.6 중량부와 그라프트 코폴리머 4중량부를 첨가하여 실시에 1과 같은 방법으로 시행하였으며, 물성 측정결과를 다음 표 1에 나타내었다.
[실시예 3]
고무 변성된 스티렌계 수지A 70중량부, 고무 변성된 스티렌계 수지B 10중량부, 비결정성 폴리스티렌 수지 20중량부로 구성된 스티렌계 수지 100 중량부에 폴리디메틸실록산 0.4 중량부와 그라프트 코폴로머 6중량부를 첨가하여 실시예 1과 같은 방법으로 시행하였으며, 물성 측정결과를 다음 표 1에 나타내었다.
[실시예 4]
고무 변성된 스티렌계 수지A 70중량부, 고무 변성된 스티렌계 수지B 20중량부, 비결정성 폴리스티렌 수지 10중량부로 구성된 스티렌계 수지 100 중량부에 폴리디메틸실록산 0.8 중량부와 그라프트 코폴리머 5중량부를 첨가하여 실시예 1과 같은 방법으로 시행하였으며, 물성 측정 결과를 다음 표 1에 나타내었다.
[실시예 5]
고무 변성된 스티렌계 수지 A 80중량부, 고무 변성된 스티렌계 수지 B 10중량부, 비결정성 폴리스티렌 수지 10중량부로 구성된 스티렌계 수지 100 중량부에 폴리디메틸실록산 0.3 중량부와 그라프트 코폴리머 7중량부를 첨가하여 실시예 1과 같은 방법으로 시행하였으며, 물성 측정결과를 다음 표 1에 나타내었다.
[비교예 1]
고무 변성된 스티렌계 수지A 60중량부, 고무 변성된 스티렌계 수지 B 30중량부, 비결정성 폴리스티렌 수지 10중량부로 구성된 스티렌계 수지 100 중량부에 폴리디메틸실록산 0.5 중량부를 첨가하여 실시예 1과 같은 방법으로 시행하였으며, 물성측정결과를 다음 표 1에 나타내었다.
[비교예 2]
고무 변성된 스티렌계 수지A 70중량부, 고무 변성된 스티렌계 수지 B 20중량부, 비결정성 폴리스티렌 수지 10중량부로 구성된 스티렌계 수지 100 중량부에 그라프트 코폴리머 3 중량부를 첨가하여 실시예 1과 같은 방법으로 시행하였으며, 물성측정결과를 다음 표 1에 나타내었다.
[비교예 3]
고무 변성된 스티렌계 수지A 80중량부, 고무 변성된 스티렌계 수지 B 20중량부구성된 스티렌계 수지 100 중량부에 폴리디메틸실톡산 0.3중량부, 그라프트 코폴리머 2중량부를 첨가하여 실시예 1과 같은 방법으로 시행하였으며, 물성측정결과를 다음 표 1에 나타내었다.
[비교예 4]
고무 변성된 스티렌계 수지A 85중량부, 비결정성 폴리스티렌 15중량부로 구성된 스티렌계 수지 100중량부에 폴리디메틸실록산 0.4중량부, 그라프트 코폴리머 1중량부를 첨가하여 실시에 1과 같은 방법으로 시행하였으며, 물성측정결과를 다음 표 1에 나타내었다.
이상의 실시예 및 비교예를 통하여 알 수 있는 바와 같이, 본 발명의 조성물은 내열성과 내충격성이 잘 조화되고 내마모성과 마찰계수가 현격하게 향상되었다.

Claims (8)

  1. 모노비닐 방향족 화합물 85 내지 91 중량부와 폴리부타디엔계 고무 9 내지 15 중량부로 구성된 고무 변성된 스티렌계 수지A (스티렌 수지 A상에 분산된 고무상의 평균입자 직경이 0.8 내지 2.0 마이크론 개시제에 의한 괴상 연속중합에 의해 중량평균 분자량이 17만 내지 21만) 60 내지 80 중량부, 모노비닐 방향족 화합물 88 내지 94 중량부와 폴리부타디엔계 고무 6 내지 12 중량부로 구성된 고무변성된 스티렌계 수지B (스티렌 수지 B상에 분산된 고무상의 평균입자 직경이 1.0 내지 3.0마이크론, 중량평균 분자량이 18만 내지 22만) 20 내지 10 중량부, 비결정성 폴리스티렌 수지(중량평균 분자량이 29만 내지 35만) 20 내지 10 중량부로 구성된 스티렌계 수지 100중량부에 폴리디메틸실록산 0.3내지 1.0중량부와 그라프트 코폴리머 3내지 7중량부가 함유된 것임을 특징으로 하는 스티렌계 수지조성물.
  2. 제1항에 있어서, 개시제로는 3급 부틸 퍼옥시벤조에이트를 전체 고무 변성된 스티렌계 수지A 100중량부에 대하여 0.05내지 0.1중량부 투입함을 특징으로 하는 스티렌계 수지 조성물.
  3. 제1항에 있어서, 고무변성된 스티렌계 수지A의 고무상 물질의 95중량% 이상은 1,4-cis 함량이 95중량% 이상이고, 스티렌 모노머 95중량% 용액에서 용액 점도가 25℃에서 20내지 80센티포이즈 수준인 것을 특징으로 하는 스티렌계 수지 조성물.
  4. 제1항에 있어서, 고무 변성된 스티렌계 수지 B의 고무상 물질의 95중량% 이상은 1,4-cis 함량이 90중량% 이하이고, 스티렌 모노머 95중량% 용액에서 용액점도가 25℃에서 20 내지 110 센티포이즈 수준인 것을 특징으로 하는 스티렌계 수지 조성물.
  5. 제1항에 있어서, 비결정성 폴리스티렌 수지는 모노비닐 방향족 화합물 100중량부에 상온에서 54내지 76센티스토크의 점도를 갖는 유동파라핀계 미네랄오일 0.02 내지 0.25 중량부를 함유한 것임을 특징으로 하는 스티렌계 수지 조성물.
  6. 제1항에 있어서, 폴리디메틸실록산은 상온에서 3000 내지 35000센티스토크의 점도를 가짐을 특징으로 하는 스티렌계 수지 조성물.
  7. 제1항 또는 제6항에 있어서, 폴리디메틸실록산은 하기 구조식을 갖는 것임을 특징으로 하는 스티렌계 수지 조성물.
    (여기서, n은 상온에서 액상을 유지하는 폴리실록산 단위를 나타내는 정수이다.)
  8. 제1항에 있어서, 그라프트 코폴리머는 저밀도 폴리에틸렌 40-60 중량%와 스티렌(60-80 중량%)과 아크릴로니트릴 (20-40 중량%)로 구성된 공중합체 40-60 중량%의 조성으로 만들어진 것을 특징으로 하는 스티렌계 수지 조성물.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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KR100642426B1 (ko) * 1999-02-04 2006-11-03 제일모직주식회사 저온 내충격성이 우수한 스티렌계 열가소성 수지 조성물

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