JPWO2018193893A1 - Polyolefin resin composition and molded article of polyolefin resin composition - Google Patents
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Abstract
（Ａ）オレフィン重合体、（Ｂ）繊維状塩基性硫酸マグネシウム、（Ｃ）ガラス繊維を少なくとも含み、下記式１で示される割合が１〜４２質量％の範囲内であり、下記式２で示される割合が４０質量％以下であり、下記式３で示される割合が０．５〜７５質量％の範囲内であるポリオレフィン樹脂組成物、及びこの成形物であるポリオレフィン樹脂組成物成形体である。（（Ｂ＋Ｃ）／（Ａ＋Ｂ＋Ｃ））×１００ ・・式１（Ｃ／（Ａ＋Ｂ＋Ｃ））×１００ ・・式２（Ｂ／（Ｂ＋Ｃ））×１００ ・・式３（ここで、Ａ、Ｂ、Ｃはそれぞれ、ポリオレフィン樹脂組成物に含まれるオレフィン重合体、繊維状塩基性硫酸マグネシウム、ガラス繊維の含有量を示す。）It contains at least (A) an olefin polymer, (B) fibrous basic magnesium sulfate, and (C) glass fiber, and the ratio represented by the following formula 1 is in the range of 1 to 42% by mass, and is represented by the following formula 2. The polyolefin resin composition has a ratio of not more than 40% by mass and the ratio represented by the following formula 3 is in the range of 0.5 to 75% by mass, and a molded product of the polyolefin resin composition which is the molded product. ((B + C) / (A + B + C)) × 100 Expression 1 (C / (A + B + C)) × 100 Expression 2 (B / (B + C)) × 100 Expression 3 (where A, B, C Represents the content of the olefin polymer, the fibrous basic magnesium sulfate, and the glass fiber contained in the polyolefin resin composition, respectively.)
Description
本発明は、ポリオレフィン樹脂組成物及びポリオレフィン樹脂組成物成形体に関し、特に、繊維状無機充填材を含有するポリオレフィン樹脂組成物及びポリオレフィン樹脂組成物成形体に関する。 The present invention relates to a polyolefin resin composition and a molded article of a polyolefin resin composition, and more particularly to a polyolefin resin composition and a molded article of a polyolefin resin composition containing a fibrous inorganic filler.
ポリプロピレン樹脂に代表されるポリオレフィン樹脂は、自動車の外装材や内装材、冷蔵庫及び洗濯機などの家庭電化製品の外装材、またトレー、棚板、包装シートなどの各種成形体の製造用の材料として広く利用されている。そして、成形後のポリオレフィン樹脂組成物成形体の剛性や耐衝撃性などの物性を向上させるために、充填材（フィラー）を添加したポリオレフィン樹脂組成物を使用することが広く一般に行われている。そのような目的で使用される充填材としては、繊維状無機充填材と非繊維状無機充填材が一般的である。 Polyolefin resins represented by polypropylene resin are used as exterior and interior materials for automobiles, exterior materials for home appliances such as refrigerators and washing machines, and as materials for the production of various molded products such as trays, shelves, and packaging sheets. Widely used. In order to improve physical properties such as rigidity and impact resistance of a molded polyolefin resin composition molded article, it is widely and generally used to use a polyolefin resin composition to which a filler is added. As fillers used for such purposes, fibrous inorganic fillers and non-fibrous inorganic fillers are generally used.
例えば、特許文献１には、繊維状無機充填材を含むポリオレフィン樹脂組成物が記載されている。本文献には、（Ａ）ポリオレフィン樹脂２０〜６０重量％、（Ｂ）平均粒子径が０．１〜５ｍｍ、嵩比重が０．１５〜０．４となるように造粒された繊維状マグネシウムオキシサルフェート１５〜６０重量％及び（Ｃ）ガラス繊維５〜４０重量％を含有して成るポリオレフィン樹脂組成物が開示されている。本文献によれば、このような構成により、燃焼時にハロゲンガスを発生することがなく、かつ難燃性に優れる上、高い機械的強度を有するポリオレフィン樹脂組成物を提供することができる。 For example, Patent Literature 1 describes a polyolefin resin composition containing a fibrous inorganic filler. According to this document, (A) 20 to 60% by weight of a polyolefin resin, (B) fibrous magnesium granulated to have an average particle diameter of 0.1 to 5 mm and a bulk specific gravity of 0.15 to 0.4 A polyolefin resin composition comprising 15 to 60% by weight of oxysulfate and 5 to 40% by weight of (C) glass fiber is disclosed. According to this document, with such a configuration, a polyolefin resin composition which does not generate halogen gas during combustion, has excellent flame retardancy, and has high mechanical strength can be provided.
特許文献１の実施例には、ポリプロピレン樹脂が３０〜５０質量％、繊維状マグネシウムオキシサルフェートが２０〜４５質量％、ガラス繊維が１０〜３０質量％の樹脂組成物が開示されており、かついずれの実施例も繊維状マグネシウムオキシサルフェートとガラス繊維の合計量が５０質量％以上である。また、本文献の比較例には、ポリプロピレン樹脂が７０質量％の例（比較例１，２）が記載されているが、いずれの比較例も繊維状マグネシウムオキシサルフェートかガラス繊維の一方のみ配合されている。また、本文献の繊維状マグネシウムオキシサルフェートは、平均粒子径が０．１〜５ｍｍに造粒されたものである。 Examples of Patent Document 1 disclose a resin composition in which a polypropylene resin is 30 to 50% by mass, fibrous magnesium oxysulfate is 20 to 45% by mass, and glass fibers are 10 to 30% by mass. In Example 1, the total amount of fibrous magnesium oxysulfate and glass fiber is 50% by mass or more. In Comparative Examples of this document, examples in which the polypropylene resin is 70% by mass (Comparative Examples 1 and 2) are described, but in each Comparative Example, only one of fibrous magnesium oxysulfate and glass fiber is blended. ing. Further, the fibrous magnesium oxysulfate of this document is granulated to have an average particle diameter of 0.1 to 5 mm.
特許文献２には、プロピレン−エチレンブロック共重合体（ア）４０重量％〜９９重量％と、繊維（イ）１重量％〜６０重量％（ただし、（ア）と（イ）との合計量は１００重量％である）とを含有する繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物が記載されている。ここで、繊維（イ）は、ガラス繊維、炭素繊維、ウィスカー及び融点が２４５℃以上である有機繊維からなる群から選ばれる少なくとも１種であり、ウィスカーとして塩基性硫酸マグネシウム繊維（段落００６７）が例示されている。本文献によれば、このような構成を備えることにより、低収縮で、シボ転写性、耐傷付性、成形外観性が良好であり、発泡させることなく成形体表面の触感が滑らかでかつソフトであり、さらに高剛性・高衝撃強度・高耐熱性である繊維強化ポリプロピレン系樹脂組成物を提供することができる。 Patent Document 2 discloses that a propylene-ethylene block copolymer (A) 40% by weight to 99% by weight and a fiber (A) 1% by weight to 60% by weight (however, the total amount of (A) and (A)) Is 100% by weight). Here, the fiber (a) is at least one selected from the group consisting of glass fibers, carbon fibers, whiskers, and organic fibers having a melting point of 245 ° C. or higher, and basic magnesium sulfate fibers (paragraph 0067) are used as the whiskers. Is illustrated. According to this document, by providing such a configuration, low shrinkage, grain transferability, scratch resistance, good molding appearance are obtained, and the surface of the molded body has a smooth and soft feel without foaming. The present invention can provide a fiber-reinforced polypropylene resin composition having high rigidity, high impact strength and high heat resistance.
特許文献２には、ウィスカーとして塩基性硫酸マグネシウム繊維が開示されているが、実施例において塩基性硫酸マグネシウム繊維を使用した例は記載されておらず、ガラス繊維との組み合わせも記載されていない。 Patent Document 2 discloses a basic magnesium sulfate fiber as a whisker, but does not describe an example using a basic magnesium sulfate fiber in Examples, and does not describe a combination with a glass fiber.
一方、繊維状無機充填材と非繊維状無機充填材を組み合わせた技術も知られている。特許文献３には、ポリオレフィン樹脂と繊維状塩基性硫酸マグネシウム粒子とを質量比で９９：１〜５０：５０の範囲の量にて含み、さらに、平均粒子径が０．００１〜０．５μｍの範囲にある非繊維状無機物微粒子を繊維状塩基性硫酸マグネシウム粒子１００質量部に対して０．００１〜５０質量部の範囲の量、及び／又は樹脂１００質量部に対して０．０００２〜１０質量部の範囲の量にて含むポリオレフィン樹脂組成物が記載されている。本文献によれば、このような構成を備えることにより、高いレベルにてバランスした耐衝撃性と剛性とを示す樹脂成形体の製造を可能にするポリオレフィン樹脂組成物を提供することができる。 On the other hand, a technique combining a fibrous inorganic filler and a non-fibrous inorganic filler is also known. Patent Document 3 includes a polyolefin resin and fibrous basic magnesium sulfate particles in a mass ratio of 99: 1 to 50:50, and further has an average particle diameter of 0.001 to 0.5 μm. The amount of the non-fibrous inorganic fine particles in the range is 0.001 to 50 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the fibrous basic magnesium sulfate particles, and / or 0.0002 to 10 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the resin. Polyolefin resin compositions are described which are included in amounts in the range of parts. According to this document, by providing such a configuration, it is possible to provide a polyolefin resin composition that enables production of a resin molded product exhibiting a high level of balanced impact resistance and rigidity.
特許文献１の第２表及び第３表からわかるように、ポリプロピレン樹脂に対する繊維状フィラー（繊維状マグネシウムオキシサルフェートとガラス繊維の合計量）の配合量の比率が高くなると、曲げ弾性率は高くなる。一方で、一般に、曲げ弾性率とアイゾット衝撃強度とはトレードオフの関係があり、繊維状フィラーの配合量の比率が高くなると、アイゾット（Ｉｚｏｄ）衝撃強度が低下することが知られている。このため、特許文献１では、曲げ弾性率とアイゾット衝撃強度の両方を同時に向上させることは困難であった。さらに、ポリプロピレン樹脂に対する繊維状フィラーの割合が相対的に高くなりすぎると、成形体の表面から繊維状フィラーが数多く飛び出すため、外観が悪化するという不都合もあった。 As can be seen from Tables 2 and 3 of Patent Document 1, as the ratio of the blending amount of the fibrous filler (total amount of fibrous magnesium oxysulfate and glass fiber) to the polypropylene resin increases, the flexural modulus increases. . On the other hand, in general, there is a trade-off relationship between the flexural modulus and the Izod impact strength, and it is known that the Izod (Izod) impact strength decreases as the ratio of the compounding amount of the fibrous filler increases. For this reason, in patent document 1, it was difficult to simultaneously improve both the flexural modulus and the Izod impact strength. Further, when the ratio of the fibrous filler to the polypropylene resin is relatively too high, a large number of fibrous fillers protrude from the surface of the molded product, and there is a disadvantage that the appearance is deteriorated.
本発明の目的は、ポリオレフィン樹脂組成物成形体の曲げ弾性率とアイゾット衝撃強度の両方を向上させ、かつ外観も良好とすることが可能なポリオレフィン樹脂組成物を提供することにある。また、本発明の他の目的は、曲げ弾性率とアイゾット衝撃強度の両方が向上し、かつ外観も良好なポリオレフィン樹脂組成物成形体を提供することにある。 An object of the present invention is to provide a polyolefin resin composition capable of improving both the flexural modulus and the Izod impact strength of a molded article of a polyolefin resin composition and improving the appearance. Another object of the present invention is to provide a molded article of a polyolefin resin composition having both improved flexural modulus and Izod impact strength and good appearance.
本発明者らは、以上の目的を達成するために、鋭意検討した結果、オレフィン重合体に繊維状フィラーを配合した樹脂組成物において、繊維状フィラーとして繊維状塩基性硫酸マグネシウムとガラス繊維とを併用し、かつその配合比を所定の範囲内することで、ポリオレフィン樹脂組成物成形体の曲げ弾性率とアイゾット衝撃強度の両方が向上することを見出し、本発明を完成させるに至った。 The present inventors have conducted intensive studies in order to achieve the above objects, and as a result, in a resin composition in which a fibrous filler was mixed with an olefin polymer, a fibrous basic magnesium sulfate and glass fiber were used as the fibrous filler. It has been found that when used together and the mixing ratio is within a predetermined range, both the flexural modulus and the Izod impact strength of the molded article of the polyolefin resin composition are improved, and the present invention has been completed.
すなわち、本発明は、（Ａ）オレフィン重合体、（Ｂ）繊維状塩基性硫酸マグネシウム、（Ｃ）ガラス繊維を少なくとも含み、前記オレフィン重合体、前記繊維状塩基性硫酸マグネシウム及び前記ガラス繊維の合計量に対する前記繊維状塩基性硫酸マグネシウム及び前記ガラス繊維の合計量の割合（（（Ｂ＋Ｃ）／（Ａ＋Ｂ＋Ｃ））×１００）が１〜４２質量％の範囲内であり、前記オレフィン重合体、前記繊維状塩基性硫酸マグネシウム及び前記ガラス繊維の合計量に対する前記ガラス繊維の合計量の割合（（Ｃ／（Ａ＋Ｂ＋Ｃ））×１００）が４０質量％以下であり、前記繊維状塩基性硫酸マグネシウム及び前記ガラス繊維の合計量に対する前記繊維状塩基性硫酸マグネシウムの割合（（Ｂ／（Ｂ＋Ｃ））×１００）が０．５〜７５質量％の範囲内であることを特徴とするポリオレフィン樹脂組成物である。 That is, the present invention includes at least (A) an olefin polymer, (B) a fibrous basic magnesium sulfate, and (C) a glass fiber, and a total of the olefin polymer, the fibrous basic magnesium sulfate, and the glass fiber. The ratio of the total amount of the fibrous basic magnesium sulfate and the glass fiber to the amount (((B + C) / (A + B + C)) × 100) is in the range of 1 to 42% by mass, and the olefin polymer and the fiber The ratio of the total amount of the glass fibers to the total amount of the fibrous basic magnesium sulfate and the glass fibers ((C / (A + B + C)) × 100) is 40% by mass or less, and the fibrous basic magnesium sulfate and the glass The ratio of the fibrous basic magnesium sulfate to the total amount of fibers ((B / (B + C)) × 100) is 0.5 to 75% by mass. A polyolefin resin composition which is a range.
ここで、前記繊維状塩基性硫酸マグネシウムは、平均長径が一般に５〜５０μｍの範囲内であり、平均短径が０．１〜２．０μｍの範囲内であることが好適である。 Here, the average length of the fibrous basic magnesium sulfate is generally in the range of 5 to 50 μm, and the average length of the minor axis is preferably in the range of 0.1 to 2.0 μm.
さらにまた、本発明は、上記のいずれかに記載のポリオレフィン樹脂組成物の成形物であることを特徴とするポリオレフィン樹脂組成物成形体である。 Furthermore, the present invention is a molded article of a polyolefin resin composition, which is a molded article of the polyolefin resin composition according to any of the above.
本発明によれば、ポリオレフィン樹脂組成物成形体の曲げ弾性率とアイゾット衝撃強度の両方を向上させ、かつ外観も良好とすることが可能なポリオレフィン樹脂組成物を提供することができる。また、本発明によれば、曲げ弾性率とアイゾット衝撃強度の両方が向上し、かつ外観も良好なポリオレフィン樹脂組成物成形体を提供することができる。 According to the present invention, it is possible to provide a polyolefin resin composition capable of improving both the bending elastic modulus and the Izod impact strength of a molded article of a polyolefin resin composition and improving the appearance. Further, according to the present invention, it is possible to provide a polyolefin resin composition molded article having both improved flexural modulus and Izod impact strength and good appearance.
１．ポリオレフィン樹脂組成物
以下、本発明のポリオレフィン樹脂組成物について説明する。本発明のポリオレフィン樹脂組成物は、（Ａ）オレフィン重合体、（Ｂ）繊維状塩基性硫酸マグネシウム、（Ｃ）ガラス繊維を少なくとも含んでいる。以下、各成分について説明する。1. Hereinafter, the polyolefin resin composition of the present invention will be described. The polyolefin resin composition of the present invention contains at least (A) an olefin polymer, (B) fibrous basic magnesium sulfate, and (C) glass fiber. Hereinafter, each component will be described.
（１）オレフィン重合体
オレフィン重合体としては、エチレン重合体、プロピレン単独重合体、ランダム共重合体、ブロック共重合体などを挙げることができ、特にプロピレン重合体が好ましく、ブロック共重合体がより好ましい。オレフィン重合体は、１種類のみでもよく、２種類以上を混合して用いてもよい。オレフィン重合体のメルトフローレート（ＭＦＲ）は、通常３〜３００ｇ／１０分の範囲であり、好ましくは１０〜１００ｇ／分の範囲である。(1) Olefin polymer Examples of the olefin polymer include an ethylene polymer, a propylene homopolymer, a random copolymer, and a block copolymer. A propylene polymer is particularly preferable, and a block copolymer is more preferable. preferable. The olefin polymer may be used alone or in combination of two or more. The melt flow rate (MFR) of the olefin polymer is usually in the range of 3 to 300 g / 10 min, and preferably in the range of 10 to 100 g / min.
オレフィン重合体の含有量は、ポリオレフィン樹脂組成物の全体量に対して、５８〜９９質量％の範囲であり、６０〜９５質量％の範囲が好ましい。オレフィン重合体の含有量が５８質量％を下回ると、ポリオレフィン樹脂組成物中に含まれるオレフィン重合体の割合が相対的に低く、繊維状フィラーの割合が相対的に高くなるため、これを成形して得られるポリオレフィン樹脂組成物成形体は柔軟性に乏しくなる。また、オレフィン重合体の含有量が５６質量％を下回ると、繊維状フィラーが相対的に多くなるため、表面から突出する繊維状フィラーの数が多くなり、外観が悪化しやすい。一方、オレフィン重合体の含有量が９９質量％を上回ると、繊維状フィラーの割合が相対的に低くなりすぎるため、アイゾット衝撃強度や曲げ弾性率が低くなりやすい。 The content of the olefin polymer is in the range of 58 to 99% by mass, preferably 60 to 95% by mass, based on the total amount of the polyolefin resin composition. When the content of the olefin polymer is less than 58% by mass, the ratio of the olefin polymer contained in the polyolefin resin composition is relatively low, and the ratio of the fibrous filler is relatively high. The resulting molded article of the polyolefin resin composition has poor flexibility. When the content of the olefin polymer is less than 56% by mass, the number of fibrous fillers relatively increases, and the number of fibrous fillers protruding from the surface increases, so that the appearance tends to deteriorate. On the other hand, when the content of the olefin polymer exceeds 99% by mass, the ratio of the fibrous filler is relatively too low, so that the Izod impact strength and the flexural modulus tend to be low.
（２）繊維状塩基性硫酸マグネシウム
繊維状塩基性硫酸マグネシウムは、例えば、海水から製造した水酸化マグネシウムと硫酸マグネシウムとを原料として、水熱合成で得ることができる。繊維状塩基性硫酸マグネシウムは、平均長径が一般に５〜５０μｍの範囲内であり、１０〜３０μｍの範囲内であることが好ましい。また、繊維状塩基性硫酸マグネシウムは、平均短径が一般に０．１〜２．０μｍの範囲内であり、０．２〜１．０μｍの範囲であることが好ましい。(2) Fibrous basic magnesium sulfate Fibrous basic magnesium sulfate can be obtained by hydrothermal synthesis using, for example, magnesium hydroxide and magnesium sulfate produced from seawater as raw materials. The average length of the fibrous basic magnesium sulfate is generally in the range of 5 to 50 μm, and preferably in the range of 10 to 30 μm. The average length of the fibrous basic magnesium sulfate is generally in the range of 0.1 to 2.0 μm, and preferably in the range of 0.2 to 1.0 μm.
繊維状塩基性硫酸マグネシウムは、平均アスペクト比（平均長径／平均短径）が一般に２以上、好ましくは５以上、特に好ましくは５〜５０の範囲である。なお、繊維状塩基性硫酸マグネシウムの平均長径と平均短径は、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）による拡大画像から測定した１００個の粒子の長径と短径のそれぞれの平均値から算出することができる。また、繊維状塩基性硫酸マグネシウムは、複数の繊維状粒子の集合体や結合体であってもよい。 The average aspect ratio (average major axis / average minor axis) of the fibrous basic magnesium sulfate is generally 2 or more, preferably 5 or more, and particularly preferably 5 to 50. The average major axis and average minor axis of the fibrous basic magnesium sulfate can be calculated from the average values of the major axis and minor axis of 100 particles measured from an enlarged image by a scanning electron microscope (SEM). . The fibrous basic magnesium sulfate may be an aggregate or a combination of a plurality of fibrous particles.
繊維状塩基性硫酸マグネシウムの含有量は、ポリオレフィン樹脂組成物の全体量に対して、通常は０．０１〜３１．５質量％の範囲であり、０．０１〜２０質量％の範囲が好ましく、０．０５〜１５質量％の範囲がより好ましい。繊維状塩基性硫酸マグネシウムの含有量が０．０１質量％を下回ると、ポリオレフィン樹脂組成物中に含まれる繊維状塩基性硫酸マグネシウムの割合が相対的に低くなり、これを成形して得られるポリオレフィン樹脂組成物成形体はアイゾット衝撃強度と曲げ弾性率のいずれも低くなりやすい。一方、繊維状塩基性硫酸マグネシウムの含有量が３１．５質量％を上回ると、ポリオレフィン樹脂組成物中に含まれる繊維状塩基性硫酸マグネシウムの割合が相対的に高くなりすぎ、加工性が悪くなったり外観不良となりやすい。 The content of the fibrous basic magnesium sulfate is usually in the range of 0.01 to 31.5% by mass, and preferably in the range of 0.01 to 20% by mass, based on the total amount of the polyolefin resin composition. The range is more preferably from 0.05 to 15% by mass. When the content of the fibrous basic magnesium sulfate is less than 0.01% by mass, the proportion of the fibrous basic magnesium sulfate contained in the polyolefin resin composition becomes relatively low, and the polyolefin obtained by molding the same. Both the Izod impact strength and the flexural modulus of the resin composition molded article tend to be low. On the other hand, when the content of the fibrous basic magnesium sulfate exceeds 31.5% by mass, the proportion of the fibrous basic magnesium sulfate contained in the polyolefin resin composition becomes relatively too high, and the processability deteriorates. Or poor appearance.
（３）ガラス繊維
ガラス繊維は、一般に使用されているものを適宜使用することができる。また、ガラス繊維の形状についても特に制限はなく、チョップドストランド、ロービング、ミルドファイバーなど使用することができる。(3) Glass Fiber A commonly used glass fiber can be appropriately used. The shape of the glass fiber is not particularly limited, and chopped strand, roving, milled fiber, and the like can be used.
ガラス繊維は、平均長径が一般に０．５〜２０ｍｍの範囲内であり、１〜１０ｍｍの範囲内が好ましい。また、ガラス繊維は、平均短径が一般に１〜５０μｍの範囲内であり、５〜３０μｍの範囲内が好ましい。 The glass fibers generally have an average major axis in the range of 0.5 to 20 mm, preferably in the range of 1 to 10 mm. The glass fibers generally have an average minor axis in the range of 1 to 50 μm, and preferably in the range of 5 to 30 μm.
ガラス繊維は、平均アスペクト比（平均長径／平均短径）が一般に２以上、好ましくは４〜２０の範囲である。なお、ガラス繊維の平均長径と平均短径は、上述した繊維状塩基性硫酸マグネシウムと同様に、走査型電子顕微鏡で測定した結果から算出することができる。 The glass fiber has an average aspect ratio (average major axis / average minor axis) of generally 2 or more, preferably 4 to 20. The average major axis and average minor axis of the glass fiber can be calculated from the results of measurement with a scanning electron microscope, similarly to the above-mentioned fibrous basic magnesium sulfate.
ガラス繊維は、表面処理されていないものを使用することが可能であるが、機械的強度を高める目的で表面処理剤により表面処理されたものでもよい。表面処理剤としては、例えばγ−グリシドキシプロピルトリメトキシシランなどのエポキシシラン、ビニルトリクロロシランなどのビニルシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシランなどのシラン系カップリング剤を挙げることができる。 Glass fibers that have not been surface-treated can be used, but may be those that have been surface-treated with a surface-treating agent for the purpose of increasing mechanical strength. Examples of the surface treatment agent include epoxy silanes such as γ-glycidoxypropyltrimethoxysilane, vinyl silanes such as vinyltrichlorosilane, and silane coupling agents such as γ-aminopropyltriethoxysilane.
ガラス繊維の含有量は、ポリオレフィン樹脂組成物の全体量に対して、通常は１〜４０質量％の範囲であり、２〜４０質量％の範囲が好ましく、２〜３８質量％の範囲がより好ましい。ガラス繊維の含有量が１質量％を下回ると、ポリオレフィン樹脂組成物中に含まれるガラス繊維の割合が相対的に低くなり、これを成形して得られるポリオレフィン樹脂組成物成形体はアイゾット衝撃強度と曲げ弾性率のいずれも低くなりやすい。一方、ガラス繊維の含有量が４０質量％を上回ると、ポリオレフィン樹脂組成物中に含まれるガラス繊維の割合が相対的に高くなりすぎ、外観不良となりやすい。 The content of the glass fiber is usually in the range of 1 to 40% by mass, preferably in the range of 2 to 40% by mass, and more preferably in the range of 2 to 38% by mass, based on the total amount of the polyolefin resin composition. . When the content of the glass fiber is less than 1% by mass, the ratio of the glass fiber contained in the polyolefin resin composition becomes relatively low, and the molded product of the polyolefin resin composition obtained by molding the same has a high Izod impact strength. Each of the flexural moduli tends to be low. On the other hand, when the content of the glass fiber exceeds 40% by mass, the ratio of the glass fiber contained in the polyolefin resin composition becomes relatively too high, and the appearance tends to be poor.
（Ａ）オレフィン重合体、（Ｂ）繊維状塩基性硫酸マグネシウム及び（Ｃ）ガラス繊維の合計量に対する（Ｂ）繊維状塩基性硫酸マグネシウム及び（Ｃ）ガラス繊維の合計量の割合（下記式１で示される値）は、１〜４２質量％の範囲、より好ましくは７〜４２質量％の範囲内である。
（（Ｂ＋Ｃ）／（Ａ＋Ｂ＋Ｃ））×１００ ・・式１
（ここで、Ａ、Ｂ、Ｃはそれぞれ、ポリオレフィン樹脂組成物に含まれるオレフィン重合体、繊維状塩基性硫酸マグネシウム、ガラス繊維の含有量を示す。）Ratio of the total amount of (B) fibrous basic magnesium sulfate and (C) glass fiber to the total amount of (A) olefin polymer, (B) fibrous basic magnesium sulfate and (C) glass fiber (formula 1 below) Is in the range of 1 to 42% by mass, more preferably in the range of 7 to 42% by mass.
((B + C) / (A + B + C)) × 100 Expression 1
(Here, A, B, and C show the content of the olefin polymer, the fibrous basic magnesium sulfate, and the glass fiber contained in the polyolefin resin composition, respectively.)
上記式１の値が１質量％を下回ると、ポリオレフィン樹脂組成物に含まれる繊維状フィラーの含有量（繊維状塩基性硫酸マグネシウムとガラス繊維の合計量）の比率が相対的に低くなるため、得られるポリオレフィン樹脂組成物成形体の曲げ弾性率とアイゾット衝撃強度（特に曲げ弾性率）が低くなりやすい。一方、上記式１の値が４２質量％を上回ると、ポリオレフィン樹脂組成物に含まれる繊維状フィラーの含有量の比率が相対的に高くなりすぎるため、得られるポリオレフィン樹脂組成物成形体は外観不良となりやすい。 When the value of the above formula 1 is less than 1% by mass, the ratio of the content of the fibrous filler (the total amount of the fibrous basic magnesium sulfate and the glass fiber) contained in the polyolefin resin composition becomes relatively low. The flexural modulus and Izod impact strength (particularly, flexural modulus) of the obtained polyolefin resin composition molded article tend to be low. On the other hand, if the value of the above formula 1 exceeds 42% by mass, the ratio of the content of the fibrous filler contained in the polyolefin resin composition becomes relatively too high, so that the obtained polyolefin resin composition molded article has poor appearance. It is easy to be.
特にガラス繊維は塩基性硫酸マグネシウムより大きいため外観に悪影響が生じやすい。このため、オレフィン重合体、繊維状塩基性硫酸マグネシウム及びガラス繊維の合計量に対するガラス繊維の合計量の割合（下記式２で示される値）が４０質量％以下であることが望ましい。
（Ｃ／（Ａ＋Ｂ＋Ｃ））×１００ ・・式２
（ここで、Ａ、Ｂ、Ｃは上記式１と同じである。）In particular, since glass fibers are larger than basic magnesium sulfate, their appearance is likely to be adversely affected. For this reason, the ratio of the total amount of the glass fibers to the total amount of the olefin polymer, the fibrous basic magnesium sulfate and the glass fibers (the value represented by the following formula 2) is desirably 40% by mass or less.
(C / (A + B + C)) × 100 Expression 2
(Here, A, B, and C are the same as those in the above formula 1.)
また、（Ｂ）繊維状塩基性硫酸マグネシウム及び（Ｃ）ガラス繊維の合計量に対する（Ｂ）繊維状塩基性硫酸マグネシウムの割合（下記式３で示される値）は、０．５〜７５質量％ の範囲、より好ましくは３〜４５質量％の範囲内である。
（Ｂ／（Ｂ＋Ｃ））×１００ ・・式３
（ここで、Ｂ、Ｃは上記式１と同じである。）The ratio of the (B) fibrous basic magnesium sulfate to the total amount of (B) the fibrous basic magnesium sulfate and (C) the glass fiber (the value represented by the following formula 3) is 0.5 to 75% by mass. , More preferably within a range of 3 to 45% by mass.
(B / (B + C)) × 100 Equation 3
(Here, B and C are the same as the above-mentioned formula 1.)
上記式３の値が０．５質量％を下回ると、繊維状フィラーに含まれる繊維状塩基性硫酸マグネシウムの比率が相対的に低くなるため、得られるポリオレフィン樹脂組成物成形体のアイゾット衝撃強度が低くなりやすい。一方、上記式３の値が７５質量％を上回ると、繊維状フィラーに含まれる繊維状塩基性硫酸マグネシウムの含有量の比率が相対的に高くなり、得られるポリオレフィン樹脂組成物成形体の曲げ弾性率が低くなりやすい。 When the value of the above formula 3 is less than 0.5% by mass, the ratio of the fibrous basic magnesium sulfate contained in the fibrous filler is relatively low, so that the Izod impact strength of the obtained polyolefin resin composition molded article is low. Easy to get low. On the other hand, when the value of the above formula 3 exceeds 75% by mass, the ratio of the content of the fibrous basic magnesium sulfate contained in the fibrous filler becomes relatively high, and the bending elasticity of the obtained molded article of the polyolefin resin composition is increased. Rate tends to be low.
本発明は、上記式１〜式３で示される値が所定の数値範囲内にあることで、ポリオレフィン樹脂組成物成形体の曲げ弾性率とアイゾット衝撃強度の両方を向上させ、かつ外観も良好とすることが可能となる。 The present invention improves both the flexural modulus and the Izod impact strength of the molded article of the polyolefin resin composition when the values represented by the above formulas 1 to 3 are within a predetermined numerical range, and has a good appearance. It is possible to do.
ポリオレフィン樹脂組成物には、本発明の効果を阻害しない範囲で、他の成分を配合することができる。他の成分としては、例えば、酸化防止剤、紫外線吸収剤、顔料、耐電防止剤、銅害防止剤、難燃剤、中和剤、発泡剤、可塑剤、造核剤、気泡防止剤、架橋剤などを挙げることができる。他の成分の含有量としては、ポリオレフィン樹脂組成物全体の１１質量％以下が好ましく、０．１質量％以下がより好ましい。 Other components can be blended with the polyolefin resin composition as long as the effects of the present invention are not impaired. Other components include, for example, antioxidants, ultraviolet absorbers, pigments, antistatic agents, copper damage inhibitors, flame retardants, neutralizing agents, foaming agents, plasticizers, nucleating agents, foam inhibitors, crosslinking agents And the like. As content of other components, 11 mass% or less of the whole polyolefin resin composition is preferable, and 0.1 mass% or less is more preferable.
２．ポリオレフィン樹脂組成物成形体
次に、ポリオレフィン樹脂組成物成形体について説明する。本発明のポリオレフィン樹脂組成物成形体は、上述したポリオレフィン樹脂組成物を成形したものである。本発明のポリオレフィン樹脂組成物成形体は、アイゾット衝撃強度と曲げ弾性率のいずれも高く、かつ外観も良好であるという優れた特性を備えている。2. Next, the polyolefin resin composition molded article will be described. The molded article of the polyolefin resin composition of the present invention is obtained by molding the above-described polyolefin resin composition. The molded article of the polyolefin resin composition of the present invention has excellent properties such as high Izod impact strength and high flexural modulus and good appearance.
（１）アイゾット衝撃強度
アイゾット衝撃強度は、ポリオレフィン樹脂組成物成形体の衝撃に対する強さを表す指標である。本明細書におけるアイゾット衝撃強度の値は、後述する実施例に記載した方法で測定した結果と定義することができる。具体的には、ノッチングマシンを使用し、ＪＩＳＫ７１１０に準拠する方法で測定を行った結果である。(1) Izod impact strength Izod impact strength is an index representing the strength of a polyolefin resin composition molded article against impact. The value of Izod impact strength in the present specification can be defined as a result measured by a method described in Examples described later. Specifically, it is a result of measurement using a notching machine by a method in accordance with JIS K7110.
（２）曲げ弾性率
曲げ弾性率は、ポリオレフィン樹脂組成物成形体の変形のしにくさを表す指標である。本明細書における曲げ弾性率の値は、後述する実施例に記載した方法で測定した結果と定義することができる。具体的には、万能力学試験機を使用し、ＪＩＳＫ７１７１に準拠する方法で測定を行った結果である。(2) Flexural modulus The flexural modulus is an index that indicates the difficulty of deformation of a polyolefin resin composition molded article. The value of the flexural modulus in the present specification can be defined as a result measured by a method described in Examples described later. Specifically, it is the result of measurement using a universal ability tester in accordance with JIS K7171.
（３）外観
外観は、ポリオレフィン樹脂組成物成形体の表面の滑らかさを表している。本明細書における外観は、後述する実施例に記載した方法で測定した結果と定義することができる。具体的には、デジタルマイクロスコープを用いて成形体の表面を撮影し、表面の粗さを目視で評価した結果である。(3) Appearance The appearance represents the smoothness of the surface of the molded article of the polyolefin resin composition. The appearance in this specification can be defined as a result measured by a method described in Examples described later. Specifically, the results are obtained by photographing the surface of the molded body using a digital microscope and visually evaluating the surface roughness.
ポリオレフィン樹脂組成物成形体は、上述したポリオレフィン樹脂組成物を成形することで製造することができる。ポリオレフィン樹脂組成物を成形する方法としては、ポリオレフィン樹脂組成物を構成する各成分を混合してポリオレフィン樹脂組成物を製造し、これを成形する方法や、マスターバッチペレットと希釈ペレット（希釈材）とを溶融混練してポリオレフィン樹脂組成物を調整し、これを成形する方法、あるいはマスターバッチペレットと希釈ペレットを混合し、当該混合物を成形機により直接成形する方法、などを挙げることができる。希釈材としては、上述したオレフィン重合体を含む樹脂を挙げることができる。また、成形に使用する成形機としては、例えば、圧延成形機（カレンダー成形機など）、真空成形機、押出成形機、射出成形機、ブロー成形機、プレス成形機などを挙げることができる。 The polyolefin resin composition molded article can be produced by molding the above-described polyolefin resin composition. As a method of molding a polyolefin resin composition, a method of producing a polyolefin resin composition by mixing the components constituting the polyolefin resin composition and molding the same, or a masterbatch pellet and a diluent pellet (diluent) Is prepared by melt-kneading to prepare a polyolefin resin composition and molding the same, or a method of mixing master batch pellets and diluted pellets and directly molding the mixture with a molding machine. Examples of the diluent include the above-mentioned resins containing an olefin polymer. Examples of the molding machine used for molding include a roll molding machine (such as a calender molding machine), a vacuum molding machine, an extrusion molding machine, an injection molding machine, a blow molding machine, and a press molding machine.
以下、本発明を実施例に基づいて具体的に説明するが、これらは本発明の目的を限定するものではなく、また、本発明は、これら実施例に限定されるものではない。 Hereinafter, the present invention will be described specifically with reference to Examples, but these do not limit the purpose of the present invention, and the present invention is not limited to these Examples.
１．実施例１
ポリプロピレン樹脂［ＭＦＲ（温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇ）：５２ｇ／分］を９５質量部、繊維状塩基性硫酸マグネシウム粒子（ＭＯＳ Ａ−１、宇部マテリアルズ（株）製、平均長径：１５μｍ、平均短径：０．５μｍ）を２．５質量部、ガラス繊維（ＣＳ（Ｆ）３−ＰＥ−９６０Ｓ、（株）日東紡製、繊維長：３ｍｍ、繊維短径：１３μｍ）を２．５質量部の割合にて混合した。得られた混合物を、二軸溶融混練押出機（Ｌ／Ｄ＝２５、（株）井元製作所製）を用いて、温度２３０℃、軸の回転数９０ｒｐｍの条件にて溶融混練し、生成した溶融混練物をストランド状に押出した後、切断して、繊維状塩基性硫酸マグネシウム粒子とガラス繊維とを含有するポリプロピレン樹脂組成物のペレットを得た。1. Example 1
95 parts by mass of a polypropylene resin [MFR (temperature 230 ° C., load 2.16 kg): 52 g / min], fibrous basic magnesium sulfate particles (MOS A-1, manufactured by Ube Materials Co., Ltd., average major axis: 15 μm, 2.5 parts by mass of average minor axis: 0.5 μm) and 2.5 parts of glass fiber (CS (F) 3-PE-960S, manufactured by Nitto Boseki Co., Ltd., fiber length: 3 mm, fiber minor axis: 13 μm). They were mixed in a ratio of parts by mass. The obtained mixture was melt-kneaded using a twin-screw melt-kneading extruder (L / D = 25, manufactured by Imoto Machinery Co., Ltd.) at a temperature of 230 ° C. and a shaft rotation speed of 90 rpm to form a melt. The kneaded product was extruded into strands and then cut to obtain pellets of a polypropylene resin composition containing fibrous basic magnesium sulfate particles and glass fibers.
２．実施例２〜２４
ポリプロピレン樹脂、ガラス繊維、繊維状塩基性硫酸マグネシウム粒子の配合量を表１に示す割合としたこと以外は実施例１と同様にしてポリプロピレン樹脂組成物ペレットを得た。2. Examples 2 to 24
Pellets of a polypropylene resin composition were obtained in the same manner as in Example 1 except that the blending amounts of the polypropylene resin, the glass fiber, and the fibrous basic magnesium sulfate particles were set to the ratios shown in Table 1.
３．比較例１
ポリプロピレン樹脂を９５質量部、繊維状塩基性硫酸マグネシウム粒子の配合量を５質量部とし、ガラス繊維を配合しなかったこと以外は実施例１と同様にしてポリプロピレン樹脂組成物ペレットを得た。3. Comparative Example 1
A polypropylene resin composition pellet was obtained in the same manner as in Example 1 except that 95 parts by mass of the polypropylene resin and 5 parts by mass of the fibrous basic magnesium sulfate particles were not used.
４．比較例２〜１０
ポリプロピレン樹脂、ガラス繊維、繊維状塩基性硫酸マグネシウム粒子の配合量を表１に示す割合としたこと以外は比較例１と同様にしてポリプロピレン樹脂組成物ペレットを得た。4. Comparative Examples 2 to 10
Pellets of a polypropylene resin composition were obtained in the same manner as in Comparative Example 1 except that the blending amounts of the polypropylene resin, the glass fiber, and the fibrous basic magnesium sulfate particles were set to the ratios shown in Table 1.
上記実施例、比較例について、（Ａ）ポリプロピレン樹脂、（Ｂ）繊維状塩基性硫酸マグネシウム、（Ｃ）ガラス繊維の含有量と、各成分の合計量に対する繊維状フィラーの割合（（Ｂ＋Ｃ）／（Ａ＋Ｂ＋Ｃ））の値と、繊維状塩基性硫酸マグネシウム及びガラス繊維の合計量に対する繊維状塩基性硫酸マグネシウムの割合（Ｂ／（Ｂ＋Ｃ））の値を表１にまとめた。 For the above Examples and Comparative Examples, the content of (A) polypropylene resin, (B) fibrous basic magnesium sulfate, (C) glass fiber, and the ratio of the fibrous filler to the total amount of each component ((B + C) / Table 1 summarizes the value of (A + B + C)) and the ratio of the fibrous basic magnesium sulfate to the total amount of the fibrous basic magnesium sulfate and the glass fiber (B / (B + C)).
Ａ：ポリプロピレン樹脂の配合量（単位：質量部）
Ｂ：繊維状塩基性硫酸マグネシウム粒子の配合量（単位：質量部）
Ｃ：ガラス繊維の配合量（単位：質量部）
Ｂ／（Ｂ＋Ｃ）：ガラス繊維と繊維状塩基性硫酸マグネシウム粒子を合わせた配合量を１００質量部としたときの繊維状塩基性硫酸マグネシウム粒子の配合比（単位：質量％）
A: Compounding amount of polypropylene resin (unit: parts by mass)
B: Compounding amount of fibrous basic magnesium sulfate particles (unit: parts by mass)
C: Compounding amount of glass fiber (unit: parts by mass)
B / (B + C): Compounding ratio of fibrous basic magnesium sulfate particles when the combined amount of glass fibers and fibrous basic magnesium sulfate particles is 100 parts by mass (unit: mass%)
＜評価方法＞
実施例及び比較例にて得られたポリプロピレン樹脂組成物ペレットを、小型射出成形機（Ｃ．Ｍｏｂｉｌｅ０８１３、（株）新興セルビック製）を用いて射出成形して、試験片を作製した。試験片は長さ５０ｍｍ、幅５ｍｍ、厚さ２ｍｍである短冊形とした。<Evaluation method>
The polypropylene resin composition pellets obtained in the examples and comparative examples were injection molded using a small injection molding machine (C. Mobile0813, manufactured by Shinko Celbic) to produce test pieces. The test piece was a strip having a length of 50 mm, a width of 5 mm, and a thickness of 2 mm.
作製した試験片を用いて下記の方法によりアイゾット衝撃強さと曲げ弾性率とを測定した。
・アイゾット衝撃強さ：ノッチングマシン（（株）井元製作所製）を用いて、ＪＩＳＫ７１１０に準拠した方法により測定した。
・曲げ弾性率：万能力学試験機（（株）イマダ製）を用いて３点曲げ試験を行い、得られた荷重たわみ曲線からＪＩＳＫ７１７１の準拠した方法により測定した。支点間距離は４０ｍｍ、負荷速度は１０ｍｍ／ｍｉｎとした。The Izod impact strength and flexural modulus were measured by the following methods using the prepared test pieces.
Izod impact strength: Measured by a method according to JIS K7110 using a notching machine (manufactured by Imoto Machinery Co., Ltd.).
-Flexural modulus: A three-point bending test was performed using a universal tester (manufactured by Imada Co., Ltd.), and measured from the obtained load deflection curve by a method based on JIS K7171. The distance between the fulcrums was 40 mm, and the load speed was 10 mm / min.
作製した試験片を用いて下記の方法により試験片外観をした。
・試験片外観観察：試験片の表面をデジタルマイクロスコープ（ＣＺ−ＳＴ Ｔｙｐｅ−ｓ、協和光学工業（株）製）を用いて撮影して外観を判断して評価した。判断は、ざらざら感が目立たない場合は外観が良好（○）とし、ざらざら感が目立つ場合は外観不良（×）とした。The appearance of the test piece was evaluated by the following method using the prepared test piece.
Observation of the appearance of the test piece: The surface of the test piece was photographed using a digital microscope (CZ-ST Type-s, manufactured by Kyowa Optical Industry Co., Ltd.), and the appearance was judged and evaluated. Judgment was made that the appearance was good (○) when the roughness was not conspicuous, and that the appearance was poor (x) when the roughness was conspicuous.
アイゾット衝撃強さ、曲げ弾性率及び外観の結果を、上記表１に記載した「（Ｂ＋Ｃ）／（Ａ＋Ｂ＋Ｃ）」と、「Ｂ／（Ｂ＋Ｃ）」の値とともに下記の表２に示す。 The results of Izod impact strength, flexural modulus and appearance are shown in Table 2 below together with the values of “(B + C) / (A + B + C)” and “B / (B + C)” described in Table 1 above.
表２に示した結果から、ポリプロピレン樹脂、繊維状塩基性硫酸マグネシウム粒子及びガラス繊維を本発明の範囲で含むポリプロピレン樹脂組成物（実施例１〜２４）を用いて製造した成形体は、ポリプロピレン樹脂と繊維状塩基性硫酸マグネシウム粒子のみを含むポリプロピレン樹脂組成物（比較例１など）を用いて製造した成形体と比較して、曲げ弾性率は同等もしくはそれ以上の値を示しつつ、アイゾット衝撃強さの値が向上することが分かる。 From the results shown in Table 2, the molded product produced using the polypropylene resin composition containing the polypropylene resin, the fibrous basic magnesium sulfate particles, and the glass fiber within the scope of the present invention (Examples 1 to 24) is a polypropylene resin. As compared with a molded product produced using a polypropylene resin composition containing only fibrous basic magnesium sulfate particles (Comparative Example 1 and the like), the Izod impact strength was shown to be equal to or greater than the flexural modulus. It can be seen that the value of the height improves.
Claims (3)
前記オレフィン重合体、前記繊維状塩基性硫酸マグネシウム及び前記ガラス繊維の合計量に対する前記繊維状塩基性硫酸マグネシウム及び前記ガラス繊維の合計量の割合（（（Ｂ＋Ｃ）／（Ａ＋Ｂ＋Ｃ））×１００）が１〜４２質量％の範囲内であり、
前記オレフィン重合体、前記繊維状塩基性硫酸マグネシウム及び前記ガラス繊維の合計量に対する前記ガラス繊維の合計量の割合（（Ｃ／（Ａ＋Ｂ＋Ｃ））×１００）が４０質量％以下であり、
前記繊維状塩基性硫酸マグネシウム及び前記ガラス繊維の合計量に対する前記繊維状塩基性硫酸マグネシウムの割合（（Ｂ／（Ｂ＋Ｃ））×１００）が０．５〜７５質量％の範囲内であることを特徴とするポリオレフィン樹脂組成物。(A) an olefin polymer, (B) fibrous basic magnesium sulfate, and (C) at least glass fiber,
The ratio of the total amount of the fibrous basic magnesium sulfate and the glass fiber to the total amount of the olefin polymer, the fibrous basic magnesium sulfate and the glass fiber ((((B + C) / (A + B + C)) × 100) is Within a range of 1 to 42% by mass,
A ratio of the total amount of the glass fibers to the total amount of the olefin polymer, the fibrous basic magnesium sulfate and the glass fibers ((C / (A + B + C)) × 100) is 40% by mass or less;
The ratio of the fibrous basic magnesium sulfate to the total amount of the fibrous basic magnesium sulfate and the glass fiber ((B / (B + C)) × 100) is in the range of 0.5 to 75% by mass. A characteristic polyolefin resin composition.
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