JPWO2013168213A1 - Aluminum refining apparatus and aluminum refining method - Google Patents

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Abstract

本発明は、精製時間の短縮や歩留まりの向上を図ることが可能なアルミニウム精製装置を提供することを課題とする。本発明に係るアルミニウム精製装置は、原料アルミニウムの溶湯を収容する有底の容器(10)と、容器(10)を加熱する加熱手段(20)と、容器(10)の一部を冷却する冷却手段(30)と、容器(10)の内面に晶出した初晶粒子(PAl)を剥離させる初晶剥離手段(40)とを備えるアルミニウム精製装置(1)であって、冷却手段(30)は、冷却用気体が通流する気体流路(3a)を有し、気体流路(3a)は、容器(10)の外面に取り付けられた環状流路部(31)の内側に形成されており、環状流路部(31)は、容器(10)の外面に対向する少なくとも一つの直接冷却用開口(3b)を有する、ことを特徴とする。An object of the present invention is to provide an aluminum refining apparatus capable of shortening the refining time and improving the yield. The aluminum refining apparatus according to the present invention includes a bottomed container (10) for housing a molten raw material aluminum, a heating means (20) for heating the container (10), and cooling for cooling a part of the container (10). An aluminum refining device (1) comprising means (30) and primary crystal peeling means (40) for peeling primary crystal particles (PAl) crystallized on the inner surface of the container (10), the cooling means (30) Has a gas flow path (3a) through which a cooling gas flows, and the gas flow path (3a) is formed inside an annular flow path portion (31) attached to the outer surface of the container (10). The annular channel portion (31) has at least one direct cooling opening (3b) facing the outer surface of the container (10).

Description

本発明は、アルミニウム精製装置およびアルミニウム精製方法に関する。   The present invention relates to an aluminum purification apparatus and an aluminum purification method.

偏析凝固法を利用したアルミニウム精製方法が特許文献1などに開示されている。特許文献1に開示された精製方法は、Fe、Si、包晶系元素その他の不可避的含有元素を不純物として含むアルミニウムまたはアルミニウム合金(以下「原料アルミニウム」という。)を精製する方法であって、溶湯を収容した容器の上部付近を局部的に冷却してアルミニウムの初晶粒子を晶出させる部分冷却過程と、容器内面に晶出した初晶粒子を剥ぎ落として容器下部に沈積させるとともに、沈積した初晶粒子の堆積物を押し固めてアルミニウムの結晶を成長させる結晶成長過程と、不純物を含む溶湯を容器から排出する溶湯排出過程とを含むものである。   An aluminum refining method using a segregation solidification method is disclosed in Patent Document 1 and the like. The purification method disclosed in Patent Document 1 is a method for purifying aluminum or an aluminum alloy (hereinafter referred to as “raw material aluminum”) containing Fe, Si, peritectic elements and other inevitable elements as impurities, A partial cooling process in which the vicinity of the upper part of the container containing the molten metal is locally cooled to crystallize primary crystal particles of aluminum, and the primary crystal particles crystallized on the inner surface of the container are peeled off and deposited at the bottom of the container. This includes a crystal growth process in which the deposited primary crystal particles are pressed to grow aluminum crystals, and a molten metal discharge process in which molten metal containing impurities is discharged from the container.

なお、特許文献1には、上記精製方法を実施可能な精製装置として、原料アルミニウムの溶湯を収容する有底の容器と、容器を加熱する加熱手段と、容器の内面の一部(以下「晶出面」という。)を冷却する冷却手段と、晶出面に晶出した初晶粒子を剥離させる初晶剥離手段とを備える精製装置が開示されている。冷却手段は、容器の外面に接する管路と、管路に冷却用気体を通流させる冷却用設備(送風ブロワーなど)とを備えていて、管路内を通流する冷却用気体で管壁の熱を奪うことにより容器の一部分を冷却している。   In Patent Document 1, as a refining apparatus capable of performing the above refining method, a bottomed container for containing a raw material aluminum melt, heating means for heating the container, and a part of the inner surface of the container (hereinafter referred to as “crystal” A refining apparatus is disclosed that includes a cooling means for cooling the “exit surface”) and an initial crystal exfoliation means for exfoliating primary crystal particles crystallized on the crystallization surface. The cooling means includes a pipe line in contact with the outer surface of the container and a cooling facility (such as a blower blower) that allows a cooling gas to flow through the pipe line. A portion of the container is cooled by removing the heat.

特開2002−155322号公報JP 2002-155322 A

この種のアルミニウム精製方法では、晶出面を冷却する一方で、容器の上部等において溶湯の凝固が進行しないように容器の適所を加熱する必要があるので、晶出面を初晶点未満の温度に冷却するまでに時間を要してしまう。   In this type of aluminum refining method, it is necessary to heat a suitable portion of the container so that the molten metal does not solidify in the upper part of the container while cooling the crystallization surface. It takes time to cool down.

また、この種のアルミニウム精製方法では、堆積物を底部および側面から加熱し、堆積物の高さ位置に応じて適切な温度調整を行っている。堆積物の上端が晶出面から十分に離れていれば、堆積物を加熱した影響が晶出面に及ぶことはないが、堆積物(アルミニウム結晶)の厚みが増して再溶融させる位置(加熱位置)が晶出面に近づくと、晶出面の温度が下がり難くなるとともに、初晶点未満となる領域が狭まるので、晶出量が減少する虞がある。   In this type of aluminum refining method, the deposit is heated from the bottom and side surfaces, and an appropriate temperature adjustment is performed according to the height position of the deposit. If the upper end of the deposit is sufficiently away from the crystallization surface, the effect of heating the deposit will not affect the crystallization surface, but the position where the deposit (aluminum crystal) is increased and remelted (heating position) As the crystallographic surface approaches the crystallization surface, the temperature of the crystallization surface becomes difficult to decrease, and the region below the primary crystal point narrows, which may reduce the amount of crystallization.

特許文献1の精製装置あるいは精製方法によれば、高純度のアルミニウムを得ることができるものの、上記の問題を解決するための対策が講じられていないので、精製時間の長期化や歩留まりの悪化を招く虞がある。   According to the purification apparatus or the purification method of Patent Document 1, although high-purity aluminum can be obtained, no measures have been taken to solve the above problems, so that the purification time is prolonged and the yield is deteriorated. There is a risk of inviting.

このような観点から、本発明は、精製時間の短縮や歩留まりの向上を図ることが可能なアルミニウム精製装置およびアルミニウム精製方法を提供することを課題とする。   From such a viewpoint, an object of the present invention is to provide an aluminum refining apparatus and an aluminum refining method capable of shortening the refining time and improving the yield.

このような課題を解決する本発明に係るアルミニウム精製装置は、原料アルミニウムの溶湯を収容する有底の容器と、前記容器を加熱する加熱手段と、前記容器の一部を冷却する冷却手段と、前記容器の内面に晶出した初晶粒子を剥離させる初晶剥離手段と、を備えるアルミニウム精製装置であって、前記冷却手段は、冷却用気体が通流する気体流路を有し、前記気体流路は、前記容器の外面に沿って配置された環状流路部の内側に形成されており、前記環状流路部は、前記容器の外面に対向する少なくとも一つの直接冷却用開口を有することを特徴とする。   An aluminum refining apparatus according to the present invention that solves such a problem includes a bottomed container that accommodates a molten aluminum raw material, a heating means that heats the container, a cooling means that cools a part of the container, An aluminum refining device for separating primary crystal particles crystallized on the inner surface of the container, wherein the cooling means has a gas flow path through which a cooling gas flows, and the gas The flow path is formed inside an annular flow path portion disposed along the outer surface of the container, and the annular flow path portion has at least one direct cooling opening facing the outer surface of the container. It is characterized by.

本発明に係るアルミニウム精製装置では、環状流路部に設けた直接冷却用開口を通じて容器の外面が気体流路に露出しているので、冷却用気体が容器の外面に直接当たるようになる。つまり、本発明によれば、直接冷却用開口を通じて容器の熱を直接奪うことができるので、直接冷却用開口を設けない場合に比べて冷却効率を高めることが可能となり、ひいては、容器の内面の一部(以下「晶出面」という。)を初晶点未満の温度に冷却するまでに要する時間(初晶粒子が晶出するまでの時間)を短縮することが可能となる。また、冷却効率が高まると、環状流路部の近傍を加熱した場合であっても、晶出面の温度が上昇し難くなる(初晶点未満となる領域が狭まり難くなる)ので、晶出量が減少し難くなる。   In the aluminum refining device according to the present invention, the outer surface of the container is exposed to the gas flow path through the direct cooling opening provided in the annular flow path portion, so that the cooling gas directly hits the outer surface of the container. That is, according to the present invention, since the heat of the container can be directly taken through the cooling opening, it is possible to increase the cooling efficiency as compared with the case where the cooling opening is not provided. It is possible to shorten the time required to cool a part (hereinafter referred to as “crystallization surface”) to a temperature lower than the primary crystal point (the time until the primary crystal particles are crystallized). In addition, when the cooling efficiency is increased, the temperature of the crystallization surface is less likely to rise even when the vicinity of the annular channel portion is heated (the region that is less than the initial crystallization point is less likely to narrow). Becomes difficult to decrease.

気体流路の下流側へ向かうに従って冷却用気体の温度が上昇するので、気体流路の上流側と下流側とで冷却効率に差が生じ、晶出量に偏りが生じる虞がある。晶出量の偏りを小さくしたい場合には、前記気体流路を、上下方向に並ぶ複数の分割通路に区分けし、一の前記分割通路とこれに隣接する他の前記分割通路とで冷却用気体の通流方向を逆向きにするとよい。このようにすると、晶出面の温度のばらつきが小さくなるので、晶出量に偏りが生じ難くなる。   Since the temperature of the cooling gas increases toward the downstream side of the gas flow path, there is a possibility that a difference in cooling efficiency occurs between the upstream side and the downstream side of the gas flow path, and the crystallization amount is biased. When it is desired to reduce the deviation of the crystallization amount, the gas flow path is divided into a plurality of divided passages arranged in the vertical direction, and the cooling gas is divided into one divided passage and the other divided passage adjacent thereto. It is better to reverse the flow direction. In this way, the variation in temperature of the crystallization surface is reduced, so that the amount of crystallization is less likely to be biased.

なお、最上段および最下段の前記分割通路に前記直接冷却用開口を連通させると、晶出面の上縁部および下縁部においても冷却効率を高めることができるが、その一方で、加熱手段に掛かる負荷が大きくなる虞がある。このような場合には、最上段および最下段の前記分割通路以外の前記分割通路に前記直接冷却用開口を連通させるとよい。このようにすると、環状流路部に近接した領域における温度の低下が抑制されるので、加熱手段に掛かる負荷を小さくすることが可能となる。   Note that if the direct cooling openings communicate with the uppermost and lowermost divided passages, the cooling efficiency can be increased at the upper and lower edges of the crystallization surface. There is a possibility that the applied load becomes large. In such a case, the direct cooling opening may be communicated with the divided passages other than the uppermost and lowermost divided passages. In this way, since the temperature drop in the region close to the annular flow path portion is suppressed, the load on the heating means can be reduced.

環状流路部に複数の直接冷却用開口を設ける場合には、冷却用気体の通流方向に等しい間隔をあけて並ぶ複数の直接冷却領域を設定し、複数の前記直接冷却領域のそれぞれに、少なくとも一つの前記直接冷却用開口を形成するとよい。このようにすると、直接冷却用開口が規則的に配置されるようになるので、晶出面の温度のばらつきが小さくなり、ひいては、晶出量に偏りが生じ難くなる。   When providing a plurality of openings for direct cooling in the annular flow path portion, set a plurality of direct cooling regions arranged at equal intervals in the flow direction of the cooling gas, and each of the plurality of direct cooling regions, At least one of the direct cooling openings may be formed. In this way, since the direct cooling openings are regularly arranged, the temperature variation of the crystallization surface is reduced, and as a result, the crystallization amount is less likely to be biased.

直接冷却用開口の開口面積の合計値を大きくすると、冷却効率が高まる一方で加熱手段に掛かる負荷(電力等のエネルギー消費量)が大きくなる虞がある。加熱手段に余分な負荷を掛けないようにするためには、前記環状流路部の内周壁の表面積をPとし、前記直接冷却用開口の開口面積の合計値をQとしたときに、Q/(P+Q)の値が0.1以下となるように前記直接冷却用開口の開口面積を設定することが好ましい。なお、Q/(P+Q)の値が0.02以下となるように前記直接冷却用開口の開口面積を設定しておけば、晶出面に対する冷却効率を高めつつも加熱手段に余分な負荷を掛けずに済むので、好適である。   When the total value of the opening areas of the direct cooling openings is increased, there is a possibility that the load (energy consumption such as electric power) applied to the heating means is increased while the cooling efficiency is increased. In order not to apply an excessive load to the heating means, when the surface area of the inner peripheral wall of the annular flow passage portion is P and the total value of the opening areas of the direct cooling openings is Q, Q / It is preferable to set the opening area of the direct cooling opening so that the value of (P + Q) is 0.1 or less. If the opening area of the direct cooling opening is set so that the value of Q / (P + Q) is 0.02 or less, an extra load is applied to the heating means while improving the cooling efficiency for the crystallization surface. This is preferable.

課題を解決する本発明に係るアルミニウム精製方法は、原料アルミニウムの溶湯を有底の容器に注ぐ注湯過程と、前記容器を囲むように配置した気体流路に冷却用気体を通流させることで前記容器の内面の一部を初晶点未満の温度に冷却する部分冷却過程と、前記容器の内面に晶出した初晶粒子を剥ぎ落として前記容器の下部に沈積させるとともに、沈積した初晶粒子の堆積物を押し固めてアルミニウムの結晶を成長させる結晶成長過程と、前記溶湯を容器から排出する溶湯排出過程とを含むアルミニウム精製方法であって、前記部分冷却過程では、前記気体流路を通流する冷却用気体の少なくとも一部を前記容器の外面に直に接触させることを特徴とする。   The aluminum refining method according to the present invention that solves the problem includes a pouring process of pouring a molten aluminum raw material into a bottomed container, and passing a cooling gas through a gas flow path arranged so as to surround the container. A partial cooling process for cooling a part of the inner surface of the container to a temperature below the primary crystal point, and the primary crystal particles crystallized on the inner surface of the container are peeled off and deposited on the lower part of the container, and the deposited primary crystal A method for purifying aluminum, comprising a crystal growth process in which a deposit of particles is pressed to grow aluminum crystals, and a molten metal discharge process for discharging the molten metal from a container. In the partial cooling process, the gas flow path is It is characterized in that at least a part of the flowing cooling gas is brought into direct contact with the outer surface of the container.

本発明によれば、冷却用気体を容器の外面に直に当てない場合に比べて、冷却効率を高めることが可能となる。つまり、本発明によれば、初晶粒子が晶出するまでの時間(容器の内面の一部を初晶点未満の温度に冷却するまでに要する時間)を短縮することができる。また、本発明によれば、環状流路部の近傍を加熱した場合であっても、晶出面の温度が上昇し難くなるので、晶出量が減少し難くなる。   According to the present invention, it is possible to increase the cooling efficiency as compared with the case where the cooling gas is not directly applied to the outer surface of the container. That is, according to the present invention, it is possible to shorten the time until the primary crystal particles are crystallized (the time required to cool a part of the inner surface of the container to a temperature lower than the primary crystal point). Further, according to the present invention, even when the vicinity of the annular flow path portion is heated, the temperature of the crystallization surface is difficult to increase, so that the amount of crystallization is difficult to decrease.

前記溶湯排出過程では、前記容器の上下を反転させることで前記溶湯を前記容器から排出することが好ましい。このようにすると、容器内に残存する溶湯を速やかに排出することができ、かつ、溶湯と結晶とを容易に分離することができる。   In the molten metal discharge process, it is preferable that the molten metal is discharged from the container by turning the container upside down. If it does in this way, the molten metal which remains in a container can be discharged | emitted rapidly, and a molten metal and a crystal | crystallization can be isolate | separated easily.

なお、堆積物を押し固める際の圧力が4.0×104(Pa)を下回ると、初晶粒子間の隙間あるいは結晶間の隙間に存在する溶湯の押し出しが不十分になる虞があり、一方、1.1×105(Pa)を上回ると、アルミニウム精製装置が損傷する虞があるので、前記結晶成長過程では、4.0×104〜1.1×105(Pa)の圧力で、前記堆積物を押し固めることが好ましい。In addition, when the pressure at the time of compacting a deposit is less than 4.0 * 10 < 4 > (Pa), there exists a possibility that the extrusion of the molten metal which exists in the clearance gap between primary crystal grains or the clearance gap between crystals may become inadequate, On the other hand, if it exceeds 1.1 × 10 5 (Pa), the aluminum refining device may be damaged. Therefore, in the crystal growth process, the pressure is 4.0 × 10 4 to 1.1 × 10 5 (Pa). It is preferable to compact the deposit.

包晶系元素を不純物として含む場合には、原料アルミニウムの溶湯に、ボロン(ホウ素)およびボロン含有化合物の少なくとも一方を添加するとともに酸化性気体含有ガスを吹き込み、当該溶湯の表面に浮上した包晶系元素または包晶系元素化合物を取り除く包晶系元素分離過程を行い、前記注湯過程では、当該包晶系元素分離過程で得られた溶湯を前記容器に注ぐとよい。このようにすると、溶湯中の包晶系元素の量を低減することが可能となる。   When a peritectic element is contained as an impurity, at least one of boron (boron) and a boron-containing compound is added to the molten aluminum material, and an oxidizing gas-containing gas is blown into the molten aluminum so that the peritectic crystal floats on the surface of the molten metal. A peritectic element separation process for removing a peritectic element compound or a peritectic element compound is performed, and in the pouring process, the molten metal obtained in the peritectic element separation process may be poured into the container. This makes it possible to reduce the amount of peritectic elements in the molten metal.

本発明によれば、精製時間の短縮や歩留まりの向上を図ることが可能となる。   According to the present invention, it is possible to shorten the purification time and improve the yield.

本発明の実施形態に係るアルミニウム精製装置を示す断面図であるIt is sectional drawing which shows the aluminum refinement | purification apparatus which concerns on embodiment of this invention. 図1のX1−X1断面図である。It is X1-X1 sectional drawing of FIG. 図1の部分拡大図である。It is the elements on larger scale of FIG. (a)は環状流路部の部分拡大図、(b)は環状流路部の側面図である。(A) is the elements on larger scale of an annular channel part, (b) is a side view of an annular channel part. (a)は図2のY1−Y1断面図、(b)は図2のY2−Y2断面図、(c)は図2のY3−Y3断面図である。2A is a Y1-Y1 cross-sectional view of FIG. 2, FIG. 2B is a Y2-Y2 cross-sectional view of FIG. 2, and FIG. 2C is a Y3-Y3 cross-sectional view of FIG. 図1のX2−X2断面図である。It is X2-X2 sectional drawing of FIG. 前処理装置を示す断面図である。It is sectional drawing which shows a pre-processing apparatus. 初晶粒子の晶出状況を示す断面図である。It is sectional drawing which shows the crystallization condition of primary crystal grain. 本発明の実施形態に係るアルミニウム精製装置の変形例である。It is a modification of the aluminum refinement | purification apparatus which concerns on embodiment of this invention.

本発明の実施形態に係るアルミニウム精製方法は、原料アルミニウム(Fe、Si、包晶系元素その他の不可避的含有元素を不純物として含む原料アルミニウム)の溶湯から純度の高いアルミニウムを得るために実施されるものである。本実施形態に係るアルミニウム精製方法は、図1に示すアルミニウム精製装置1と、図7に示す前処理装置2とを利用して行う。   The aluminum refining method according to the embodiment of the present invention is carried out in order to obtain high-purity aluminum from a melt of raw material aluminum (raw material aluminum containing Fe, Si, peritectic elements and other inevitable elements as impurities). Is. The aluminum purification method according to this embodiment is performed using the aluminum purification apparatus 1 shown in FIG. 1 and the pretreatment apparatus 2 shown in FIG.

まず、アルミニウム精製装置1の構成を詳細に説明する。
アルミニウム精製装置1は、偏析現象を利用した分別結晶法によってアルミニウムの結晶を成長させる装置であって、図1に示すように、原料アルミニウムの溶湯(以下「原料溶湯M1」という。)を収容する容器10と、容器10を加熱する加熱手段20と、容器10の内面の一部(晶出面)を冷却する冷却手段30と、容器10の内面に晶出した初晶粒子PAlを剥離させる初晶剥離手段40と、容器10を覆う断熱材50とを備えている。
First, the structure of the aluminum refinement | purification apparatus 1 is demonstrated in detail.
The aluminum refining apparatus 1 is an apparatus for growing aluminum crystals by a fractional crystallization method using a segregation phenomenon, and as shown in FIG. 1, contains a raw material aluminum melt (hereinafter referred to as “raw material melt M 1 ”). The container 10 to be heated, the heating means 20 for heating the container 10, the cooling means 30 for cooling a part of the inner surface (crystallization surface) of the container 10, and the primary crystal particles P Al crystallized on the inner surface of the container 10 are peeled off. The primary crystal peeling means 40 and a heat insulating material 50 covering the container 10 are provided.

容器10は、有底円筒状の内側容器11と、内側容器11を覆う有底円筒状の外側容器12とを備えている。内側容器11は、黒鉛(グラファイト)等の耐熱素材からなり、外側容器12は、ステンレス鋼などの金属素材からなる。外側容器12の内面は、内側容器11の外面に接している。なお、外側容器12の開口端には、蓋(図示略)が取り付けられている。   The container 10 includes a bottomed cylindrical inner container 11 and a bottomed cylindrical outer container 12 that covers the inner container 11. The inner container 11 is made of a heat-resistant material such as graphite, and the outer container 12 is made of a metal material such as stainless steel. The inner surface of the outer container 12 is in contact with the outer surface of the inner container 11. A lid (not shown) is attached to the open end of the outer container 12.

加熱手段20は、容器10の周囲に配置されている。本実施形態の加熱手段20は、容器10の底部を加熱する下部ヒータ21と、容器10の下部から高さ方向の中間部に至る領域を加熱する複数段(本実施形態では四段)の中間部ヒータ22,22,…と、容器10の上部を加熱する上部ヒータ23とを備えている。下部ヒータ21、複数の中間部ヒータ22,22,…および上部ヒータ23は、個別に温度制御可能となるよう、互いに独立している。   The heating means 20 is disposed around the container 10. The heating means 20 of the present embodiment includes a lower heater 21 that heats the bottom of the container 10 and a plurality of stages (four stages in the present embodiment) that heat a region from the lower part of the container 10 to an intermediate portion in the height direction. , And an upper heater 23 for heating the upper part of the container 10. The lower heater 21, the plurality of intermediate heaters 22, 22,... And the upper heater 23 are independent from each other so that the temperature can be individually controlled.

下部ヒータ21は、容器10の底部を覆うように配置されている。中間部ヒータ22,22,…は、下部ヒータ21と冷却手段30との間の領域において容器10を囲むように配置されている。上部ヒータ23は、冷却手段30の上側の領域において容器10を囲むように配置されている。   The lower heater 21 is disposed so as to cover the bottom of the container 10. The intermediate heaters 22, 22,... Are arranged so as to surround the container 10 in a region between the lower heater 21 and the cooling means 30. The upper heater 23 is disposed so as to surround the container 10 in the upper region of the cooling means 30.

冷却手段30は、冷却用気体が通流する気体流路3aと、気体流路3aに冷却用気体を通流させるための図示せぬ冷却用設備(例えば送風ブロワーなど)とを備えている。   The cooling means 30 includes a gas flow path 3a through which the cooling gas flows, and cooling equipment (not shown) (for example, a blower blower) for causing the cooling gas to flow through the gas flow path 3a.

本実施形態の冷却手段30は、図2に示すように、容器10の外面に沿って配置された環状流路部31と、図示せぬ吸気口から環状流路部31に至る第一給気部32および第二給気部33と、環状流路部31から図示せぬ排気口に至る排気部34とを備えている。気体流路3a(図1参照)は、環状流路部31、第一給気部32、第二給気部33および排気部34の内側(内部空間)に形成されている。   As shown in FIG. 2, the cooling means 30 of the present embodiment includes an annular flow path portion 31 disposed along the outer surface of the container 10, and a first air supply from an unillustrated intake port to the annular flow path portion 31. And an exhaust part 34 extending from the annular flow path part 31 to an exhaust port (not shown). The gas flow path 3a (see FIG. 1) is formed inside (internal space) the annular flow path portion 31, the first air supply portion 32, the second air supply portion 33, and the exhaust portion 34.

環状流路部31は、容器10を取り囲むように配置されている。環状流路部31は、ステンレス鋼材からなる。   The annular channel portion 31 is disposed so as to surround the container 10. The annular flow path portion 31 is made of a stainless steel material.

図3に示すように、環状流路部31は、断面矩形の外殻(内周壁311、外周壁312、上壁313および下壁314)と、この外殻の内部空間を上下に仕切る仕切壁315とを備えている。すなわち、環状流路部31では、気体流路が上下方向に並ぶ複数の分割通路31a〜31fに区分けされている。なお、本実施形態では、分割通路31a〜31fの断面形状が矩形である場合を例示しているが、分割流路の断面形状を限定する趣旨ではない。図示は省略するが、分割流路の断面形状を円形としてもよい。この場合には、断面円形のステンレス鋼管を利用して各分割流路を形成すればよい。   As shown in FIG. 3, the annular channel portion 31 includes an outer shell (inner peripheral wall 311, outer peripheral wall 312, upper wall 313, and lower wall 314) having a rectangular cross section, and a partition wall that divides the internal space of the outer shell vertically. 315. That is, in the annular flow path portion 31, the gas flow path is divided into a plurality of divided passages 31a to 31f arranged in the vertical direction. In addition, in this embodiment, although the case where the cross-sectional shape of the division | segmentation channel | paths 31a-31f is a rectangle is illustrated, it is not the meaning which limits the cross-sectional shape of a division | segmentation flow path. Although illustration is omitted, the sectional shape of the divided flow path may be circular. In this case, each divided flow path may be formed using a stainless steel pipe having a circular cross section.

なお、内周壁311は、容器10の外周面(外側容器12)に隙間をあけて対向する部位であり、外周壁312は、内周壁311と間隔をあけて対向する部位である。上壁313は、内周壁311の上部と外周壁312の上部とを繋ぐ部位であり、下壁314は、内周壁311の下部と外周壁312の下部とを繋ぐ部位である。なお、内周壁311を容器10の外周面に当接させてもよい。   The inner peripheral wall 311 is a part facing the outer peripheral surface (outer container 12) of the container 10 with a gap, and the outer peripheral wall 312 is a part facing the inner peripheral wall 311 with a gap. The upper wall 313 is a part connecting the upper part of the inner peripheral wall 311 and the upper part of the outer peripheral wall 312, and the lower wall 314 is a part connecting the lower part of the inner peripheral wall 311 and the lower part of the outer peripheral wall 312. The inner peripheral wall 311 may be brought into contact with the outer peripheral surface of the container 10.

仕切壁315は、気体流路(=環状流路部31の内部空間)を複数の分割流路31a〜31fに分割するための隔壁であり、上下に間隔をあけて複数並設されている。仕切壁315の数に制限はないが、気体流路の分割数が偶数となるよう、仕切壁315の数を奇数とすることが好ましい。   The partition wall 315 is a partition wall for dividing the gas flow path (= the internal space of the annular flow path portion 31) into a plurality of divided flow paths 31a to 31f, and a plurality of the partition walls 315 are arranged in parallel at intervals in the vertical direction. The number of partition walls 315 is not limited, but the number of partition walls 315 is preferably an odd number so that the number of divisions of the gas flow path is an even number.

環状流路部31には、容器10の外面に対向する複数の直接冷却用開口3b,3b,…が形成されている。
直接冷却用開口3bは、容器10の外面に冷却用気体を直接吹き付けるために形成されたものであり、内周壁311を貫通する円形の孔からなる。直接冷却用開口3bの容器10側の開口端は、容器10の外面に隙間をあけて対向している。直接冷却用開口3bを円形の孔とする場合の開口直径は、例えば、1〜7mm程度に設定するとよい。なお、直接冷却用開口3bの形状に制限はない。図示は省略するが、多角形状を呈する孔や長孔を直接冷却用開口3bとしてもよいし、容器10の周方向に連続するスリットを直接冷却用開口3bとしてもよい。
A plurality of direct cooling openings 3 b, 3 b,... Facing the outer surface of the container 10 are formed in the annular flow path portion 31.
The direct cooling opening 3 b is formed in order to blow the cooling gas directly on the outer surface of the container 10, and includes a circular hole penetrating the inner peripheral wall 311. The opening end of the direct cooling opening 3b on the container 10 side faces the outer surface of the container 10 with a gap. The opening diameter when the direct cooling opening 3b is a circular hole may be set to about 1 to 7 mm, for example. The shape of the direct cooling opening 3b is not limited. Although illustration is omitted, a polygonal hole or elongated hole may be directly used as the cooling opening 3b, or a slit continuous in the circumferential direction of the container 10 may be used as the direct cooling opening 3b.

直接冷却用開口3bは、最上段の分割流路31aおよび最下段の分割通路31f以外の分割通路31b〜31eに連通している。すなわち、中段の分割通路31b〜31eのそれぞれに直接冷却用開口3bが連通しており、最上段の分割流路31aおよび最下段の分割通路31fには直接冷却用開口3bが連通していない。   The direct cooling opening 3b communicates with the division passages 31b to 31e other than the uppermost division passage 31a and the lowermost division passage 31f. That is, the cooling openings 3b communicate directly with each of the middle-stage divided passages 31b to 31e, and the cooling openings 3b do not communicate directly with the uppermost divided flow path 31a and the lowermost divided passage 31f.

図4の(a)に示すように、中段の分割流路31bには、冷却用気体の通流方向(容器10の周方向)に間隔をあけて複数の直接冷却用開口3b,3b,…が連通している。なお、図示は省略するが、他の分割流路31c〜31eについても同様である。   As shown in FIG. 4 (a), a plurality of direct cooling openings 3b, 3b,... Are provided in the middle divided flow path 31b at intervals in the flow direction of the cooling gas (circumferential direction of the container 10). Are communicating. Although not shown, the same applies to the other divided flow paths 31c to 31e.

本実施形態の環状流路部31は、冷却用気体の通流方向(容器10の周方向)に等しい間隔をあけて並ぶ複数の直接冷却領域3c,3c,…を有し、複数の直接冷却領域3c,3c,…のそれぞれに、少なくとも一つの直接冷却用開口3bが形成されている。図4の(b)に示すように、本実施形態では、一つの直接冷却領域3cにつき8個(分割通路31b〜31eのそれぞれに2個ずつ)の直接冷却用開口3bを配置する場合を例示しているが、直接冷却用開口3bの個数や配置を限定する趣旨ではない。なお、図4の(b)に示した矢印は、冷却用気体の通流方向を示している。   The annular flow path portion 31 of the present embodiment has a plurality of direct cooling regions 3c, 3c,... Arranged at equal intervals in the cooling gas flow direction (circumferential direction of the container 10). At least one direct cooling opening 3b is formed in each of the regions 3c, 3c,. As shown in FIG. 4B, in the present embodiment, a case where eight direct cooling openings 3b (two in each of the divided passages 31b to 31e) are arranged per one direct cooling region 3c is illustrated. However, it is not intended to limit the number and arrangement of the cooling openings 3b directly. In addition, the arrow shown to (b) of FIG. 4 has shown the flow direction of the gas for cooling.

直接冷却用開口3bの開口面積および直接冷却用開口3bの数は、適宜設定することができるが、加熱手段20(図1参照)に余分な負荷を掛けないようにするためには、内周壁311の表面積(環状流路部31のうち、容器10に対向する面の面積)をPとし、直接冷却用開口3b,3b,…の開口面積の合計値をQとしたときに、Q/(P+Q)の値が0.1以下となることが好ましい。特に、Q/(P+Q)の値を0.02以下とすれば、晶出面の冷却効率を高めつつも加熱手段20に余分な負荷を掛けずに済むので、好適である。なお、円形の管材で環状流路部31を形成した場合は、管材の周壁のうち、管材の断面中心を通る鉛直面よりも容器10側に位置する部分(半割にした円筒状を呈する部分)が内周壁となる。   The opening area of the direct cooling openings 3b and the number of the direct cooling openings 3b can be set as appropriate, but in order not to apply an extra load to the heating means 20 (see FIG. 1), the inner peripheral wall When the surface area of 311 (the area of the surface of the annular channel 31 facing the container 10) is P, and the total value of the opening areas of the direct cooling openings 3b, 3b,. The value of (P + Q) is preferably 0.1 or less. In particular, if the value of Q / (P + Q) is 0.02 or less, it is preferable because an extra load is not applied to the heating means 20 while increasing the cooling efficiency of the crystallization surface. In addition, when the annular flow path part 31 is formed with a circular pipe material, the part located in the container 10 side rather than the vertical plane which passes along the cross-sectional center of a pipe material (part which exhibits a half-divided cylindrical shape) among the surrounding walls of a pipe material ) Is the inner wall.

第一給気部32は、図5の(a)に示すように、吸気口(図示略)から延出する第一給気本管32aと、第一給気本管32aの下流端に接続された第一給気ヘッダー32bと、第一給気ヘッダー32bから環状流路部31に至る複数(本実施形態では三つ)の第一給気枝管32c,32c,32cとを備えている。第一給気ヘッダー32bは、気体流路3aの分岐箇所に配置された中空部材である。第一給気枝管32c,32c,32cの内部空間は、上から奇数段目の分割流路31a,31c,31e(最上段の分割流路31a、上から3段目の分割流路31cおよび上から5段目の分割流路31e)に連通している。すなわち、第一給気部32内の気体流路3aは、三つに分岐したうえで、分割流路31a,31c,31eに連通している。なお、図5中の矢印は、冷却用気体の通流方向を示している。   As shown in FIG. 5A, the first air supply unit 32 is connected to a first air supply main pipe 32a extending from an intake port (not shown) and a downstream end of the first air supply main pipe 32a. And a plurality of (three in the present embodiment) first supply branch pipes 32c, 32c, and 32c extending from the first supply header 32b to the annular flow path portion 31. . The 1st air supply header 32b is a hollow member arrange | positioned in the branch location of the gas flow path 3a. The internal spaces of the first supply branch pipes 32c, 32c, 32c are divided into odd-numbered divided flow paths 31a, 31c, 31e from the top (the uppermost divided flow path 31a, the third divided flow path 31c from the top, and It communicates with the fifth divided flow path 31e) from the top. That is, the gas flow path 3a in the first air supply unit 32 is branched into three and communicated with the divided flow paths 31a, 31c, and 31e. In addition, the arrow in FIG. 5 has shown the flow direction of the gas for cooling.

図6に示すように、環状流路部31と第一給気部32との接続部分には、ガイド壁316が設けられている。ガイド壁316は、第一給気部32から環状流路部31に導入された冷却用気体を一方向(図5では反時計回り)に通流させるための隔壁であり、環状流路部31の内部に設けられている。   As shown in FIG. 6, a guide wall 316 is provided at a connection portion between the annular flow path portion 31 and the first air supply portion 32. The guide wall 316 is a partition wall for allowing the cooling gas introduced from the first air supply portion 32 to the annular flow passage portion 31 to flow in one direction (counterclockwise in FIG. 5). Is provided inside.

第二給気部33は、図5の(b)に示すように、吸気口(図示略)から延出する第二給気本管33aと、第二給気本管33aの下流端に接続された第二給気ヘッダー33bと、第二給気ヘッダー33bから環状流路部31に至る複数(本実施形態では三つ)の第二給気枝管33c,33c,33cとを備えている。第二給気ヘッダー32bは、気体流路3aの分岐箇所に配置された中空部材である。第二給気枝管33c,33c,33cの内部空間は、上から偶数段目の分割流路31b,31d,31f(上から2段目の分割流路31b、上から4段目の分割流路31dおよび上から6段目(最下段)の分割流路31f)に連通している。すなわち、第二給気部33内の気体流路3aは、三つに分岐したうえで、分割流路31b,31d,31fに連通している。   As shown in FIG. 5B, the second air supply unit 33 is connected to a second air supply main pipe 33a extending from an intake port (not shown) and a downstream end of the second air supply main pipe 33a. The second air supply header 33b, and a plurality (three in the present embodiment) of the second air supply branch pipes 33c, 33c, 33c extending from the second air supply header 33b to the annular flow path portion 31 are provided. . The 2nd air supply header 32b is a hollow member arrange | positioned at the branch location of the gas flow path 3a. The internal spaces of the second supply branch pipes 33c, 33c, 33c are the even-numbered divided flow paths 31b, 31d, 31f (the second divided flow path 31b from the top, the fourth divided flow from the top). The channel 31d communicates with the sixth-stage (lowermost) divided flow path 31f) from the top. That is, the gas flow path 3a in the second air supply unit 33 is branched into three and communicated with the divided flow paths 31b, 31d, and 31f.

図示は省略するが、環状流路部31と第二給気部33との接続部分には、ガイド壁が設けられている。このガイド壁は、第二給気部33から環状流路部31に導入された冷却用気体を一方向に通流させるための隔壁であり、環状流路部31の内部に設けられている。なお、本実施形態では、上から奇数段目の分割通路31a,31c,31eとこれらに隣接する偶数段目の分割通路31b,31d,31fとで冷却用気体の通流方向が逆向きとなるようにガイド壁を設けている。   Although illustration is omitted, a guide wall is provided at a connection portion between the annular flow path portion 31 and the second air supply portion 33. The guide wall is a partition for allowing the cooling gas introduced from the second air supply portion 33 to the annular flow passage portion 31 to flow in one direction, and is provided inside the annular flow passage portion 31. In the present embodiment, the flow direction of the cooling gas is reversed between the odd-numbered divisional passages 31a, 31c, and 31e from above and the even-numbered divisional passages 31b, 31d, and 31f adjacent thereto. A guide wall is provided.

排気部34は、図5の(c)に示すように、環状流路部31から延出する排気枝管34a,34a,…と、排気枝管34a,34a,…の下流端に接続された排気ヘッダー34bと、排気ヘッダー34bから図示せぬ排気口に至る排気本管34cとを備えている。排気ヘッダー34bは、排気枝管34a,34a,…の合流箇所に配置された中空部材である。排気枝管34a,34a,…の内部空間は、分割流路31a〜31fに連通している。   As shown in FIG. 5C, the exhaust part 34 is connected to the exhaust branch pipes 34a, 34a,... Extending from the annular flow path part 31 and the downstream ends of the exhaust branch pipes 34a, 34a,. An exhaust header 34b and an exhaust main pipe 34c extending from the exhaust header 34b to an exhaust port (not shown) are provided. The exhaust header 34b is a hollow member disposed at the junction of the exhaust branch pipes 34a, 34a,. The internal space of the exhaust branch pipes 34a, 34a, ... communicates with the divided flow paths 31a to 31f.

初晶剥離手段40は、図1に示すように、支持棒41と、支持棒41の下端に設けられた円板状の剥離押圧部42と、支持棒41および剥離押圧部42を上下動させる図示せぬ動力源とを備えている。支持棒41および剥離押圧部42は、黒鉛(グラファイト)等の耐熱素材からなる。   As shown in FIG. 1, the primary crystal peeling means 40 moves the support bar 41, the disk-like peeling press part 42 provided at the lower end of the support bar 41, and the support bar 41 and the peeling press part 42 up and down. And a power source (not shown). The support bar 41 and the peeling press part 42 are made of a heat-resistant material such as graphite.

剥離押圧部42は、容器10の内径と同等の外径を有し、容器10の内周面を摺動する。剥離押圧部42には、通液孔42aが形成されている。通液孔42aは、剥離押圧部42を上下に貫通する貫通孔である。   The peeling pressing portion 42 has an outer diameter equivalent to the inner diameter of the container 10 and slides on the inner peripheral surface of the container 10. A liquid passage hole 42 a is formed in the peeling press part 42. The liquid passage hole 42a is a through hole that vertically penetrates the peeling pressing portion 42.

断熱材50は、容器10の保温効果を高めるものであり、加熱手段20および環状流路部31を取り囲むように配置されている。断熱材50は、耐火性および断熱性を有する素材からなる。   The heat insulating material 50 enhances the heat retaining effect of the container 10 and is arranged so as to surround the heating means 20 and the annular flow path portion 31. The heat insulating material 50 is made of a material having fire resistance and heat insulating properties.

次に、図7を参照して前処理装置2の構成を詳細に説明する。
前処理装置2は、包晶系元素を不純物として含む原料アルミニウムの溶湯(以下「原料溶湯M0」という。)に対して包晶系元素の量を低減させる処理を行う装置であって、原料溶湯M0を保持する坩堝60と、坩堝60内の原料溶湯M0にボロンおよびボロン含有化合物の少なくとも一方を添加するボロン添加手段70と、坩堝60内の原料溶湯M0に酸化性気体含有ガスを吹き込むガス吹込み手段80とを備えている。
Next, the configuration of the preprocessing device 2 will be described in detail with reference to FIG.
The pretreatment device 2 is a device that performs a treatment for reducing the amount of peritectic elements with respect to a molten raw aluminum (hereinafter referred to as “raw molten metal M 0 ”) containing peritectic elements as impurities. a crucible 60 for holding molten metal M 0, and boron adding means 70 for adding at least one of boron and boron-containing compound in the raw material melt M 0 in the crucible 60, an oxidizing gas-containing gas in the raw material melt M 0 in the crucible 60 And a gas blowing means 80 for blowing gas.

坩堝60は、有底円筒状の容器である。坩堝60の内面は、黒鉛、不定形耐火物、耐火レンガ等の耐熱素材で覆われている。   The crucible 60 is a bottomed cylindrical container. The inner surface of the crucible 60 is covered with a heat-resistant material such as graphite, an irregular refractory, and a refractory brick.

ボロン添加手段70は、ボロンおよびボロン含有化合物の少なくとも一方を貯蔵する貯蔵容器71と、貯蔵容器71の底部から坩堝60に向かう投入管72と、投入管72を開閉する開閉弁73とを備えている。   The boron adding means 70 includes a storage container 71 that stores at least one of boron and a boron-containing compound, an input pipe 72 that goes from the bottom of the storage container 71 to the crucible 60, and an on-off valve 73 that opens and closes the input pipe 72. Yes.

ガス吹込み手段80は、回転支持管81と、回転支持管81の下端に設けられた攪拌翼82と、回転支持管81の上端部に接続された動力源83と、動力源83と回転支持管81との間に介設されたロータリジョイント84と、酸化性気体含有ガス(大気や炭酸ガス等)を蓄えるガス供給源85と、ガス供給源85からロータリジョイント84に至るガス供給管86と、ガス供給管86に設けられた圧力調整弁87とを備えている。   The gas blowing means 80 includes a rotation support pipe 81, a stirring blade 82 provided at the lower end of the rotation support pipe 81, a power source 83 connected to the upper end portion of the rotation support pipe 81, and the power source 83 and the rotation support. A rotary joint 84 interposed between the pipe 81, a gas supply source 85 that stores an oxidizing gas-containing gas (atmosphere, carbon dioxide, etc.), and a gas supply pipe 86 that extends from the gas supply source 85 to the rotary joint 84. And a pressure regulating valve 87 provided in the gas supply pipe 86.

回転支持管81および攪拌翼82は、黒鉛(グラファイト)等の耐熱素材からなる。攪拌翼82には、回転支持管81と連通するガス吐出口82aが形成されている。   The rotary support tube 81 and the stirring blade 82 are made of a heat resistant material such as graphite. A gas discharge port 82 a communicating with the rotary support tube 81 is formed in the stirring blade 82.

動力源83は、毎分0〜1200回転の回転速度で正逆回転可能なモータ等からなる。動力源83の出力軸は、ロータリジョイント84を介して回転支持管81の上端に接続されている。なお、回転支持管81および攪拌翼82を正逆回転させると、原料溶湯M0の表面を大きく乱すことなく原料溶湯M0を攪拌することができる。The power source 83 is composed of a motor that can rotate forward and backward at a rotational speed of 0 to 1200 revolutions per minute. The output shaft of the power source 83 is connected to the upper end of the rotary support tube 81 via a rotary joint 84. In addition, when the rotation support tube 81 and the stirring blade 82 are rotated forward and backward, the raw material melt M 0 can be stirred without greatly disturbing the surface of the raw material melt M 0 .

ガス供給源85は、ロータリジョイント84およびガス供給管86を介して回転支持管81に連通している。ガス供給源85内の酸化性気体含有ガスは、ガス供給管86とロータリジョイント84と回転支持管81とを通り、ガス吐出口82aから原料溶湯M0中に吹き込まれる。酸化性気体含有ガスの気泡は、攪拌翼82により微細化されつつ拡散する。The gas supply source 85 communicates with the rotation support pipe 81 via the rotary joint 84 and the gas supply pipe 86. Oxidizing gas-containing gas in the gas supply source 85 passes through a gas supply pipe 86 and the rotary joint 84 and the rotating support tube 81, it is blown from the gas discharge ports 82a in the raw material melt M 0. The bubbles of the oxidizing gas-containing gas diffuse while being refined by the stirring blade 82.

次に、アルミニウム精製装置1(図1参照)および前処理装置2(図7参照)を利用したアルミニウム精製方法を説明する。なお、本実施形態では、Fe、Si、包晶系元素その他の不可避的含有元素を不純物として含む原料アルミニウムを精製する場合を例示する。   Next, an aluminum refining method using the aluminum refining apparatus 1 (see FIG. 1) and the pretreatment apparatus 2 (see FIG. 7) will be described. In the present embodiment, the case of refining raw material aluminum containing Fe, Si, peritectic elements and other inevitable elements as impurities is exemplified.

本実施形態に係るアルミニウム精製方法は、包晶系元素分離過程と、注湯過程と、部分冷却過程と、結晶成長過程と、溶湯排出過程とを含むものである。なお、包晶系元素分離過程は、前処理装置2で行い、部分冷却過程、結晶成長過程および溶湯排出過程は、アルミニウム精製装置1で行う。   The aluminum refining method according to the present embodiment includes a peritectic element separation process, a pouring process, a partial cooling process, a crystal growth process, and a molten metal discharge process. The peritectic element separation process is performed by the pretreatment apparatus 2, and the partial cooling process, the crystal growth process, and the molten metal discharge process are performed by the aluminum purification apparatus 1.

包晶系元素分離過程は、図7に示すように、原料溶湯M0(Fe、Si、包晶系元素その他の不可避的含有元素を不純物として含む原料アルミニウムの溶湯)に、ボロンおよびボロン含有化合物の少なくとも一方を添加するとともに酸化性気体含有ガスを吹き込み、原料溶湯M0の表面に浮上した包晶系元素または包晶系元素化合物を取り除く過程である。As shown in FIG. 7, the peritectic element separation process is performed by adding boron and a boron-containing compound to a raw material molten metal M 0 (a molten aluminum material containing Fe, Si, peritectic elements and other inevitable elements as impurities). blowing an oxidizing gas-containing gas with the addition of at least one of a process of removing peritectic elements and rise to the surface of the raw material melt M 0 or peritectic element compound.

包晶系元素分離過程では、まず、所定量の原料溶湯M0を坩堝60に注湯する。次に、ボロン添加手段70により坩堝60内の原料溶湯M0にボロンおよびボロン含有化合物の少なくとも一方を添加し、さらに、攪拌翼82を所定の回転速度(例えば毎分400回転)で正逆回転させつつ原料溶湯M0に対してガス吐出口82aから酸化性気体含有ガスを吹き込む。酸化性気体含有ガスの吹き込みを所定時間継続したら、酸化性気体含有ガスの吹き込みを停止し、その後、原料溶湯M0の表面に浮上した包晶系元素ボライド吸着滓を掻き上げて分離し、排出する。包晶系元素分離過程を経ると、包晶系元素を殆ど含まない原料溶湯M1を得ることができる。In the peritectic element separation process, first, a predetermined amount of the raw material molten metal M 0 is poured into the crucible 60. Next, at least one of boron and a boron-containing compound is added to the raw material molten metal M 0 in the crucible 60 by the boron adding means 70, and the stirring blade 82 is rotated forward and backward at a predetermined rotational speed (for example, 400 revolutions per minute). Then, the oxidizing gas-containing gas is blown into the raw material molten metal M 0 from the gas discharge port 82a. After the blowing of the oxidizing gas-containing gas for the predetermined period, to stop the blowing of the oxidizing gas-containing gas, then raised to separate off the peritectic element boride adsorbed scum which floats on the surface of the raw material melt M 0, the discharge To do. Through the peritectic element separation process, it is possible to obtain a raw material melt M 1 that hardly contains a peritectic element.

内径が800(mm)で内部高さが1000(mm)の坩堝60に、Ti(チタン)を30質量ppm、V(バナジウム)を50質量ppm含む原料溶湯1.0(t)を注湯し、ボロン母合金を1.3(kg)添加した後、酸化性気体含有ガスを80(l/min)の流量で20分間吹き込んだところ、アルミニウム溶湯中のTiは1質量ppmとなり、Vは1質量ppmとなった。ちなみに、酸化性気体含有ガスの代わりにアルゴンガスを吹き込む比較実験を行ったところ、アルミニウム溶湯中のTiは7質量ppmとなり、Vは23質量ppmとなった。   Into a crucible 60 having an inner diameter of 800 mm and an internal height of 1000 mm, a molten raw material 1.0 (t) containing 30 mass ppm of Ti (titanium) and 50 mass ppm of V (vanadium) was poured. After adding 1.3 (kg) of the boron mother alloy, an oxidizing gas-containing gas was blown in at a flow rate of 80 (l / min) for 20 minutes. As a result, Ti in the molten aluminum became 1 mass ppm, and V was 1 The mass was ppm. Incidentally, when a comparative experiment was performed in which argon gas was blown in place of the oxidizing gas-containing gas, Ti in the molten aluminum was 7 mass ppm and V was 23 mass ppm.

なお、上記試験におけるTiおよびVの除去速度は、下記式1に示す一次反応速度式で表され、除去速度係数kは、下記表1に示すとおりとなる。
C=C0-kt ・・・式1
ここで、
C:時間t分後の濃度(質量ppm)
0:初期濃度(質量ppm)
k:除去速度係数
t:反応時間(min)
The removal rate of Ti and V in the above test is represented by the first-order reaction rate equation shown in the following equation 1, and the removal rate coefficient k is as shown in the following table 1.
C = C 0 e -kt Equation 1
here,
C: Concentration after time t (mass ppm)
C 0 : Initial concentration (mass ppm)
k: Removal rate coefficient t: Reaction time (min)

Figure 2013168213
Figure 2013168213

表1から分かるように、酸化性気体含有ガスを吹き込んだ場合のTiの除去速度定数kは、アルゴンガスを吹き込んだ場合の2.6倍となり、酸化性気体含有ガスを吹き込んだ場合のVの除去速度定数kは、アルゴンガスを吹き込んだ場合の5.5倍となる。酸化性気体含有ガスを吹き込んだ場合の除去速度定数kは、TiおよびVのいずれでもアルゴンガスの場合に比べて大きくなるので、所定時間(例えば20分)後のTi濃度および到達V濃度が非常に低くいものとなる。   As can be seen from Table 1, the removal rate constant k of Ti when the oxidizing gas-containing gas is blown is 2.6 times that when argon gas is blown, and V of the oxidizing gas-containing gas is blown. The removal rate constant k is 5.5 times that when argon gas is blown. The removal rate constant k when the oxidizing gas-containing gas is blown is larger than that of argon gas for both Ti and V. Therefore, the Ti concentration and the ultimate V concentration after a predetermined time (for example, 20 minutes) are extremely high. It will be low.

包晶系元素を殆ど含まない原料溶湯M1が得られたら、アルミニウム精製装置1の容器10に原料溶湯M1を注ぎ(注湯過程)、図1に示すアルミニウム精製装置1において、部分冷却過程、結晶成長過程および溶湯排出過程を実行する。When the raw material melt M 1 containing almost no peritectic elements is obtained, the raw material melt M 1 is poured into the container 10 of the aluminum refining device 1 (pouring process). In the aluminum refining device 1 shown in FIG. Execute the crystal growth process and the molten metal discharge process.

なお、注湯過程は、初晶剥離手段40を取り外した状態で行う。初晶剥離手段40は、原料溶湯M1を容器10に注湯した後にセットする。また、容器10は、加熱手段20により加熱する。また、部分冷却過程および結晶成長過程は、アルゴン雰囲気下で行う。The pouring process is performed with the primary crystal peeling means 40 removed. The primary crystal peeling means 40 is set after pouring the raw material molten metal M 1 into the container 10. The container 10 is heated by the heating means 20. The partial cooling process and the crystal growth process are performed in an argon atmosphere.

部分冷却過程は、気体流路3aに冷却用気体を通流させることで容器10の内面の一部(以下「晶出面」という。)を初晶点未満の温度に冷却する過程である。部分冷却過程では、図3に示すように、分割流路3b〜3eを通流する冷却用気体の少なくとも一部が直接冷却用開口3b,3b,…を通じて容器10の外面に直接接触する。   The partial cooling process is a process in which a part of the inner surface of the container 10 (hereinafter referred to as “crystallization surface”) is cooled to a temperature lower than the primary crystal point by passing a cooling gas through the gas flow path 3a. In the partial cooling process, as shown in FIG. 3, at least part of the cooling gas flowing through the divided flow paths 3b to 3e directly contacts the outer surface of the container 10 through the cooling openings 3b, 3b,.

図5および図6に示すように、冷却用気体は、第一給気部32および第二給気部33を通じて環状流路部31内の分割流路31a〜31fに供給され、分割流路31a〜31fを周回した後、排気部34を通じて排出される。分割流路31a〜31fに冷却用気体を通流させると、環状流路部31の内周壁311(図3参照)を介して容器10が間接的に冷却されるとともに、直接冷却用開口3b,3b,…から容器10の外周面に吹き付けられた冷却用気体によって容器10が直接的に冷却される。   As shown in FIGS. 5 and 6, the cooling gas is supplied to the divided flow paths 31a to 31f in the annular flow path section 31 through the first air supply section 32 and the second air supply section 33, and the divided flow path 31a. After going around ~ 31f, it is discharged through the exhaust part 34. When the cooling gas is caused to flow through the divided flow paths 31a to 31f, the container 10 is indirectly cooled via the inner peripheral wall 311 (see FIG. 3) of the annular flow path portion 31, and the direct cooling openings 3b, The container 10 is directly cooled by the cooling gas blown to the outer peripheral surface of the container 10 from 3b,.

なお、第一給気部32内を通流する冷却用気体は、三つに分岐して分割流路31a,31c,31eに供給され(図5の(a)参照)、分割流路31a,31c,31eを左周り(反時計周り)に周回し、第二給気部33内を通流する冷却用気体は、三つに分岐して分割流路31b,31d,31fに供給され(図5の(b)参照)、分割流路31b,31d,31fを右周り(時計周り)に周回する。すなわち、一の分割流路(上から奇数段目の分割流路31a,31c,31e)とこれらに隣接する他の分割流路(上から偶数段目の分割流路31b,31d,31f)とで冷却用気体の通流方向が逆向きになっている(図4の(b)参照)。このようにすると、分割流路31a〜31fのうち、分割通路31a,31c,31eの上流側(低温側)に残りの分割通路31b,31d,31fの下流側(高温側)が隣接して配置され、分割通路31a,31c,31eの下流側(高温側)に残りの分割通路31b,31d,31fの上流側(低温側)が隣接して配置されるようになるので、冷却用気体を一方向のみに通流させた場合に比べて、晶出面(容器10のうち、初晶点以下に冷却される帯状領域)の高さ(幅)のばらつきが小さくなり、さらには、晶出面における温度のばらつきも小さくなる。すなわち、晶出面の全周に亘って温度が均一化するようになる。   The cooling gas flowing through the first air supply unit 32 is branched into three and supplied to the divided flow paths 31a, 31c, 31e (see (a) of FIG. 5), and the divided flow paths 31a, 31a, The cooling gas that circulates 31c and 31e counterclockwise (counterclockwise) and flows through the second air supply section 33 is branched into three and supplied to the divided flow paths 31b, 31d, and 31f (see FIG. 5 (b)), the divided flow paths 31b, 31d and 31f are rotated clockwise (clockwise). That is, one divided flow path (the odd-numbered divided flow paths 31a, 31c, and 31e from the top) and the other divided flow paths adjacent thereto (the even-numbered divided flow paths 31b, 31d, and 31f from the top) Thus, the flow direction of the cooling gas is reversed (see FIG. 4B). In this way, among the divided flow paths 31a to 31f, the downstream side (high temperature side) of the remaining divided passages 31b, 31d, 31f is adjacent to the upstream side (low temperature side) of the divided passages 31a, 31c, 31e. The upstream side (low temperature side) of the remaining divided passages 31b, 31d, 31f is arranged adjacent to the downstream side (high temperature side) of the divided passages 31a, 31c, 31e. Compared with the case where it is made to flow only in the direction, the variation in the height (width) of the crystallization surface (a band-like region cooled in the vessel 10 below the initial crystal point) becomes smaller, and further, the temperature at the crystallization surface. The variation of is also reduced. That is, the temperature becomes uniform over the entire circumference of the crystallization surface.

而して冷却用気体の通流を継続すると、環状流路部31に対応する容器10の内面の帯状領域(晶出面)の温度が共晶点と初晶点との間の温度範囲に維持されるようになる。晶出面の温度が初晶点を下回ると、晶出面にアルミニウムの初晶粒子PAlが晶出するようになる。なお、晶出面以外の部位で原料溶湯M1が凝固しないように、加熱手段20で容器10を適宜加熱する。Thus, if the flow of the cooling gas is continued, the temperature of the band-like region (crystallization surface) on the inner surface of the container 10 corresponding to the annular flow path portion 31 is maintained within the temperature range between the eutectic point and the primary crystal point. Will come to be. When the temperature of the crystallization surface falls below the primary crystal point, aluminum primary crystal particles P Al crystallize on the crystallization surface. Incidentally, the raw material melt M 1 at a site other than crystal exit surface so as not solidified, appropriately heating the container 10 by the heating means 20.

晶出面に初晶粒子PAlが晶出したら、結晶成長過程を実行する。
結晶成長過程は、図1に示すように、晶出面(容器10の内面)に晶出した初晶粒子PAlを剥ぎ落として容器10の下部に沈積させるとともに、沈積した初晶粒子PAlの堆積物CAlを押し固めてアルミニウムの結晶を成長させる過程である。結晶成長過程は、晶出面の下縁に堆積物CAlが近接するまで繰り返し実行する。結晶成長過程を実行している間も、冷却用気体による晶出面の冷却を継続する。
When the primary crystal grains P Al crystallize on the crystallization surface, the crystal growth process is executed.
In the crystal growth process, as shown in FIG. 1, the primary crystal particles P Al crystallized on the crystallization surface (inner surface of the container 10) are peeled off and deposited on the lower part of the container 10, and the deposited primary crystal particles P Al This is a process in which the deposit C Al is pressed to grow aluminum crystals. The crystal growth process is repeated until the deposit C Al comes close to the lower edge of the crystallization surface. While the crystal growth process is being performed, the cooling of the crystallization surface by the cooling gas is continued.

初晶粒子PAlを剥ぎ落とす場合には、初晶剥離手段40の剥離押圧部42を晶出面付近で周期的に上下させればよい。晶出面(環状流路部31)の上側から下側へ剥離押圧部42を移動させ、あるいは晶出面の下側から上側へ剥離押圧部42を移動させると、初晶粒子PAlが剥ぎ取られ、容器10の下部に沈積するようになる。剥離押圧部42を上下動させると、晶出面が周期的に更新されるようになるので、晶出速度が低下することはない。なお、剥ぎ取られた初晶粒子PAlの一部は、原料溶湯M1中を浮遊している間に結晶成長したうえで容器10の下部に沈積する。剥離押圧部42の上下は、通液孔42aを介して連通しているので、剥離押圧部42を下方向に移動させた際には、剥離押圧部42の下側の原料溶湯M1が通液孔42aを通じて剥離押圧部42の上側に流入し、剥離押圧部42を上方向に移動させた際には、剥離押圧部42の上側の原料溶湯M1が通液孔42aを通じて剥離押圧部42の下側に流入する。When the primary crystal particles P Al are peeled off, the peeling pressing portion 42 of the primary crystal peeling means 40 may be periodically moved up and down in the vicinity of the crystallization surface. When the peeling pressing portion 42 is moved from the upper side to the lower side of the crystallization surface (annular flow path portion 31) or the peeling pressing portion 42 is moved from the lower side to the upper side of the crystallization surface, the primary crystal particles P Al are peeled off. Then, it deposits in the lower part of the container 10. When the peeling pressing portion 42 is moved up and down, the crystallization surface is periodically updated, so that the crystallization speed does not decrease. A part of the peeled primary crystal particles P Al grows while floating in the raw material molten metal M 1 and deposits in the lower part of the container 10. Since the upper and lower sides of the peeling pressing portion 42 communicate with each other through the liquid passage hole 42a, when the peeling pressing portion 42 is moved downward, the raw material molten metal M 1 below the peeling pressing portion 42 passes. flows into the upper stripping pressing portion 42 through the liquid holes 42a, the peeling pressing portion 42 when moving upward, the release pressing portion upper material melt M 1 of the release pressing portion 42 through the liquid passing holes 42a 42 Flows into the lower side of

剥離押圧部42の上下動を開始してから所定時間(例えば、3〜30分程度)が経過したら、剥離押圧部42を下方向に移動させ、容器10の下部に沈積した初晶粒子の堆積物CAl(アルミニウム結晶)を押圧して、堆積物CAlを押し固める。剥離押圧部42で堆積物CAlを上から押圧すると、初晶粒子間の隙間あるいは結晶間の隙間から原料溶湯M1が浸出し、通液孔42aを通じて剥離押圧部42の上側の原料溶湯M1に排出される。When a predetermined time (for example, about 3 to 30 minutes) has elapsed after the vertical movement of the peeling pressing portion 42 has started, the peeling pressing portion 42 is moved downward to deposit primary crystal particles deposited in the lower portion of the container 10. The deposit C Al (aluminum crystal) is pressed to solidify the deposit C Al . When pressing the sediment C Al from above with a release pressing portion 42, and leaching the raw material melt M 1 from the gap or gaps between the crystals between the primary crystal particles, the upper material melt M peeling pressing portion 42 through the liquid holes 42a Discharged to 1 .

堆積物CAlを押し固める際には、下部ヒータ21および中間部ヒータ22,22,…のうち、新たに堆積した部分(押圧域)の周囲に位置するヒータを適宜加熱する。このようにすると、堆積物CAlの下層部から上層部に向けて、また、堆積物CAlの外周部から中心方向へ向けて、アルミニウム結晶の再溶解、再結晶化が進行するようになる。また、剥離押圧部42による押圧と、容器10の外周部からの加熱とによって、不純物を含有する不純物含有液が底部から上部へ向けて移動するとともに、外周部から中心部へ向けて移動するようになる。When the deposit C Al is pressed and hardened, the heaters located around the newly deposited portion (pressing area) of the lower heater 21 and the intermediate heaters 22, 22,. If it does in this way, remelting and recrystallization of the aluminum crystal will progress from the lower layer part of deposit C Al toward the upper layer part, and from the outer peripheral part of deposit C Al toward the center. . Further, the pressing by the peeling pressing part 42 and the heating from the outer peripheral part of the container 10 cause the impurity-containing liquid containing impurities to move from the bottom part to the upper part and to move from the outer peripheral part to the central part. become.

なお、堆積物CAlを押し固める際の圧力が4.0×104(Pa)を下回ると、初晶粒子間の隙間あるいは結晶の隙間に存在する原料溶湯M1の押し出しが不十分になる虞があり、一方、1.1×105(Pa)を上回ると、アルミニウム精製装置1が損傷する虞があるとともに、剥離押圧部42の通液孔42aに結晶が固着する虞があるので、4.0×104〜1.1×105(Pa)の圧力で、堆積物CAlを押し固めることが好ましい。In addition, when the pressure at the time of compacting the deposit C Al is less than 4.0 × 10 4 (Pa), the extrusion of the raw material melt M 1 existing in the gaps between the primary crystal grains or the gaps between the crystals becomes insufficient. On the other hand, if it exceeds 1.1 × 10 5 (Pa), there is a possibility that the aluminum refining device 1 may be damaged, and there is a possibility that crystals may adhere to the liquid passage hole 42a of the peeling press part 42. It is preferable to compact the deposit C Al with a pressure of 4.0 × 10 4 to 1.1 × 10 5 (Pa).

アルミニウムの結晶(堆積物CAl)の上面が晶出面の下縁付近にまで達したら、冷却用気体の通流を停止するとともに、支持棒41および剥離押圧部42を容器10から抜き出し、溶湯排出工程に移行する。When the upper surface of the aluminum crystal (deposit C Al ) reaches the vicinity of the lower edge of the crystallization surface, the flow of the cooling gas is stopped and the support bar 41 and the peeling pressing portion 42 are extracted from the container 10 and the molten metal is discharged. Move to the process.

溶湯排出過程は、残存した原料溶湯M1を容器10から排出する過程である。図示は省略するが、本実施形態では、傾動手段によって容器10を傾動させ、容器10の上下を反転させることで原料溶湯M1を容器10から排出する。堆積物CAlの中央部や上層部においては、堆積物CAlの内側(結晶間の隙間)にも不純物を含む原料溶湯M1が残留しているが、容器10の上下を反転した状態を維持すると、堆積物CAlの外側に残留する原料溶湯M1に加えて、堆積物CAlの内側(結晶の隙間)に残留する原料溶湯M1が重力の作用によって容器10から速やかに排出され、その結果、高濃度の不純物を含む原料溶湯M1と純度の高いアルミニウムの結晶(堆積物CAl)とが分離する。なお、堆積物CAlは容器10の底面等に密着しているので、容器10を反転させても直ちにずり落ちることはないが、5分を超えて反転させていると、堆積物CAlがずり落ちる場合があるので、容器10の反転時間は5分以内とし、その後は速やかに元の位置に復帰させることが好ましい。The molten metal discharge process is a process of discharging the remaining raw material molten metal M 1 from the container 10. Although illustration is omitted, in this embodiment, the container 10 is tilted by tilting means, and the container 10 is turned upside down to discharge the raw material molten metal M 1 from the container 10. In the central portion and the upper portion of the sediment C Al, but the raw material melt M 1 containing impurities inside (the gap between the crystals) of deposits C Al is left, a state obtained by inverting the top and bottom of the container 10 maintaining, in addition to the raw material melt M 1 remaining outside the sediment C Al, a raw material melt M 1 remaining inside (gap crystals) deposits C Al is quickly discharged from the container 10 by the action of gravity As a result, the raw material molten metal M 1 containing high-concentration impurities and high-purity aluminum crystals (deposit C Al ) are separated. Since sediment C Al is in close contact with the bottom surface or the like of the container 10, but not be immediately slipping even by inverting the container 10 and is made to invert for more than five minutes, sediment C Al is slipping In some cases, it is preferable that the inversion time of the container 10 is within 5 minutes, and thereafter the container 10 is quickly returned to the original position.

容器10を元の位置に復帰させると、アルミニウムの固液分離が完了する。なお、容器10内の原料溶湯M1を吸引することで堆積物CAlと原料溶湯M1とを分離してもよい。When the container 10 is returned to the original position, the solid-liquid separation of aluminum is completed. Incidentally, the raw material melt M 1 in the vessel 10 and a sediment C Al and the raw material melt M 1 may be separated by suction.

その後、堆積物CAlを数時間放冷し、堆積物CAlを容器10から取り出し、製品として倉入れする。Thereafter, the deposit C Al is allowed to cool for several hours, and the deposit C Al is taken out from the container 10 and stored as a product.

上記の手順によりアルミニウムを精製すると、堆積物CAlの中心部またはその上部近傍においては再溶解した不純物含有液が僅かに残留するものの、その他の部分においては、Fe,Si等が数質量ppm未満に抑えられた高純度アルミニウムが得られる。When aluminum is purified by the above procedure, the reconstituted impurity-containing liquid remains slightly in the central part of the deposit C Al or in the vicinity of the upper part thereof, but in other parts, Fe, Si, etc. are less than several mass ppm. High-purity aluminum with a reduced content can be obtained.

以上のとおり、アルミニウム精製装置1によれば、剥離押圧部42によって原料溶湯M1が攪拌され、堆積物CAlの押圧(突き固め)に伴って結晶間の不純物が通液孔42aから上方へ押し出されるので、アルミニウムの純度も高純度となる。また、不純物を含有した原料溶湯M1が堆積物CAlの上部の隙間に押し上げられるようになるので、簡単に排出することができる。さらに、アルミニウム精製装置1によれば、初晶粒子PAlの剥ぎ落としと堆積物CAlの突き固めを一つの剥離押圧部42で行うことができるので、構造および操作が極めて簡単となり、故障のリスクも低下する。As described above, according to the aluminum refining device 1, the raw material melt M 1 is stirred by the peeling pressing unit 42, and impurities between the crystals move upward from the liquid passage hole 42 a as the deposit C Al is pressed (compacted). Since it is extruded, the purity of aluminum is also high. Further, since the raw material melt M 1 containing impurities is pushed up into the gap above the deposit C Al , it can be easily discharged. Furthermore, according to the aluminum refining apparatus 1, the primary crystal particle P Al can be peeled off and the deposit C Al can be tamped by one peeling pressing portion 42, so that the structure and operation become extremely simple, and the failure can be prevented. Risk is also reduced.

加えて、アルミニウム精製装置1によれば、容器10の外面が気体流路3a(分割流路31b〜31e)に露出しているので、冷却用気体が容器10の外面に直接当たるようになる。つまり、アルミニウム精製装置1によれば、直接冷却用開口3b,3b,…を通じて容器10の熱を直接奪うことができるので、直接冷却用開口3b,3b,…を設けない場合に比べて冷却効率を高めることが可能となり、ひいては、晶出面を初晶点未満の温度に冷却するまでに要する時間(初晶粒子PAlが晶出するまでの時間)を短縮することが可能となる。また、冷却効率が高まると、晶出面の近傍を加熱した場合であっても、比較的広い晶出面が得られ、かつ、晶出面の温度が上昇し難くなる(初晶点未満となる領域が狭まり難くなる)ので、晶出量が減少し難くなる。In addition, according to the aluminum purification apparatus 1, the outer surface of the container 10 is exposed to the gas flow path 3 a (the divided flow paths 31 b to 31 e), so that the cooling gas directly hits the outer surface of the container 10. That is, according to the aluminum refining apparatus 1, since the heat of the container 10 can be directly taken away through the direct cooling openings 3b, 3b,..., The cooling efficiency compared to the case where the direct cooling openings 3b, 3b,. As a result, it is possible to shorten the time required for cooling the crystallization surface to a temperature lower than the primary crystal point (the time until the primary crystal grains P Al crystallize). Further, when the cooling efficiency is increased, even when the vicinity of the crystallization surface is heated, a relatively wide crystallization surface is obtained, and the temperature of the crystallization surface becomes difficult to increase (the region where the crystallization surface is less than the initial crystallization point). Therefore, it is difficult to reduce the amount of crystallization.

また、アルミニウム精製装置1によれば、環状流路部31内の気体流路3aを複数の分割通路31a〜31fに区分けし、分割通路31a,31c,31eとこれらに隣接する他の分割通路31b,31d,31fとで冷却用気体の通流方向を逆向きにしているので、晶出面の温度のばらつきが小さくなり、その結果、晶出量に偏りが生じ難くなる(図8参照)。   Moreover, according to the aluminum refinement | purification apparatus 1, the gas flow path 3a in the annular flow-path part 31 is divided into several division | segmentation passages 31a-31f, division | segmentation passage 31a, 31c, 31e and the other division | segmentation passage 31b adjacent to these. , 31d and 31f, the flow direction of the cooling gas is reversed, so that the temperature variation of the crystallization surface is reduced, and as a result, the crystallization amount is less likely to be biased (see FIG. 8).

特に本実施形態においては、気体流路3aを偶数段の分割流路31a〜31fに分割するとともに、上から奇数段目の分割通路31a,31c,31eと上から偶数段目の分割通路31b,31d,31fとで冷却用気体の通流方向を逆向きにしているので、晶出面をその全周に亘ってバランス良く冷却することができ、したがって、晶出量の偏りがより一層小さいものとなる。なお、本実施形態においては、分割通路31b〜31eに直接冷却用開口3b,3b,…が連通しているので、分割通路31c,31eの上流側(低温側)においては、分割通路31c,31eから吹き出された低温の冷却用気体と分割流路31b,31dから吹き出された高温の冷却用気体とが容器10と環状流路部31との間の空間において混ざり合い、一方、分割通路31b,31dの上流側(低温側)においては、分割通路31c,31eから吹き出された高温の冷却用気体と分割流路31b,31dから吹き出された低温の冷却用気体とが容器10と環状流路部31との間の空間において混ざり合うようになるので、温度分布に偏りが生じ難くなり、ひいては、晶出量の偏りが小さいものとなる。   In particular, in the present embodiment, the gas flow path 3a is divided into even-numbered divided flow paths 31a to 31f, and the odd-numbered divided passages 31a, 31c, and 31e from the top and the even-numbered divided passages 31b and 31b from the top. Since the flow direction of the cooling gas is reversed between 31d and 31f, the crystallization surface can be cooled in a well-balanced manner over the entire circumference, and therefore the deviation of the crystallization amount is further reduced. Become. In the present embodiment, since the cooling openings 3b, 3b,... Communicate directly with the division passages 31b to 31e, the division passages 31c, 31e are upstream of the division passages 31c, 31e (low temperature side). The low-temperature cooling gas blown out from the gas and the high-temperature cooling gas blown out from the divided flow paths 31b and 31d are mixed in the space between the container 10 and the annular flow path portion 31, while the divided passages 31b and 31b, On the upstream side (low temperature side) of 31d, the high-temperature cooling gas blown out from the divided passages 31c and 31e and the low-temperature cooling gas blown out from the divided flow paths 31b and 31d are the container 10 and the annular flow path portion. Since the temperature is mixed in the space between the two, the temperature distribution is less likely to be biased, and as a result, the crystallization amount is less biased.

アルミニウム精製装置1によれば、最上段の分割流路31aおよび最下段の分割通路31f以外の分割通路31b〜31eに直接冷却用開口3b,3b,…を連通させているので、晶出面の上下の領域における温度の低下を抑制することができ、その結果、加熱手段20に掛かる負荷を小さくすることが可能となる。   According to the aluminum refining device 1, since the cooling openings 3b, 3b,... Are directly connected to the division passages 31b to 31e other than the uppermost division passage 31a and the lowermost division passage 31f, As a result, it is possible to reduce the load applied to the heating means 20.

アルミニウム精製装置1によれば、冷却用気体の通流方向に等しい間隔をあけて並ぶ複数の直接冷却領域3c,3c,…を設定し、直接冷却領域3c,3c,…のそれぞれに、少なくとも一つの直接冷却用開口3bを形成している。このようにすると、直接冷却用開口3b,3b,…が規則的に配置されるようになるので、晶出面の温度のばらつきが小さくなり、その結果、晶出量に偏りが生じ難くなる。   According to the aluminum refining device 1, a plurality of direct cooling regions 3c, 3c,... Arranged at equal intervals in the flow direction of the cooling gas are set, and at least one of the direct cooling regions 3c, 3c,. Two direct cooling openings 3b are formed. In this way, since the direct cooling openings 3b, 3b,... Are regularly arranged, the temperature variation of the crystallization surface is reduced, and as a result, the crystallization amount is less likely to be biased.

なお、本実施形態では、最上段の分割流路31aおよび最下段の分割通路31f以外の分割通路31b〜31eに直接冷却用開口3bを連通させた場合を例示したが、最上段の分割流路31aおよび最下段の分割通路31fに直接冷却用開口3bを連通させてもよい。このようにすると、加熱手段20に掛かる負荷が大きくなる虞があるものの、晶出面の上縁部および下縁部においても冷却効率を高めることができる。   In the present embodiment, the case where the cooling openings 3b are directly connected to the divided passages 31b to 31e other than the uppermost divided flow channel 31a and the lowermost divided flow channel 31f is illustrated. The cooling opening 3b may be directly communicated with 31a and the lowermost division passage 31f. In this way, although the load applied to the heating means 20 may increase, the cooling efficiency can also be improved at the upper edge portion and the lower edge portion of the crystallization surface.

また、本実施形態では、環状流路部31内の気体流路3aを複数の分割通路31a〜31fに区分けし、分割通路31a,31c,31eとこれらに隣接する他の分割通路31b,31d,31fとで冷却用気体の通流方向を逆向きにした場合を例示したが、逆向きにする分割流路の数を同数とする必要はない。図示は省略するが、少なくとも一つの分割通路と残りの分割通路とで通流方向を逆向きとすればよい。また、本実施形態では、冷却用気体の通流方向が左回りとなる分割流路と右回りとなる分割流路とを交互に配置した場合を例示したが、必ずしも交互に配置する必要はない。例えば、気体流路3aを四つに分割し、最上段および最下段の分割流路と、中二段の分割流路とで冷却用気体の通流方向を逆向きとしてもよい。また、冷却用気体の通流方向を一方向に統一してもよい。   In the present embodiment, the gas flow path 3a in the annular flow path portion 31 is divided into a plurality of divided passages 31a to 31f, and the divided passages 31a, 31c, 31e and other divided passages 31b, 31d, Although the case where the flow direction of the cooling gas is reversed with 31f is illustrated, it is not necessary that the number of divided flow paths to be reversed is the same. Although illustration is omitted, the flow direction may be reversed between at least one divided passage and the remaining divided passages. In the present embodiment, the case where the divided flow paths in which the flow direction of the cooling gas is counterclockwise and the divided flow paths in the clockwise direction are alternately arranged is illustrated, but it is not always necessary to alternately arrange the divided flow paths. . For example, the gas flow path 3a may be divided into four, and the flow direction of the cooling gas may be reversed between the uppermost and lowermost divided flow paths and the middle two-stage divided flow paths. Further, the flow direction of the cooling gas may be unified in one direction.

冷却用気体の通流方向を一方向に統一する場合には、図9に示すアルミニウム精製装置1'を使用する。なお、冷却用気体は、給気部32’を通じて環状流路部31内の複数の分割流路に供給され、各分割流路を同一方向に周回した後、排気部34’を通じて排出される。アルミニウム精製装置1’では、給気部32’から排気部34’に向かうに従って冷却能力が低下するので、図8に示すアルミニウム精製装置1に比べて、晶出量に偏りが生じるものの、アルミニウム精製装置1の第一給気部32と第二給気部33とを一つに集約することができるので、シンプルな構造となる。   In order to unify the flow direction of the cooling gas in one direction, an aluminum refining device 1 ′ shown in FIG. 9 is used. The cooling gas is supplied to the plurality of divided flow paths in the annular flow path section 31 through the air supply section 32 ′, circulates in each divided flow path in the same direction, and is then discharged through the exhaust section 34 ′. In the aluminum refining apparatus 1 ′, the cooling capacity decreases as it goes from the air supply section 32 ′ to the exhaust section 34 ′. Therefore, although the crystallization amount is biased compared to the aluminum refining apparatus 1 shown in FIG. Since the 1st air supply part 32 and the 2nd air supply part 33 of the apparatus 1 can be integrated into one, it becomes a simple structure.

直接冷却用開口3bの効果を確認する試験を行った。
試験では、容器10として、内径560mm、高さ1300mmのものを使用した。
A test was conducted to confirm the effect of the direct cooling opening 3b.
In the test, a container 10 having an inner diameter of 560 mm and a height of 1300 mm was used.

直接冷却用開口3bは、直径5mmの円孔とし、100個の直接冷却用開口3bを中段の分割通路31b〜31eに均等に割り付けた。なお、各段では、25個の直接冷却用開口3bを周方向に略等間隔に配置した。環状流路部31の内周壁311の表面積をPとし、直接冷却用開口3b,3b,…の開口面積の合計値をQとした場合、Q/(P+Q)の値は0.006(0.6%)である。   The direct cooling openings 3b were circular holes having a diameter of 5 mm, and 100 direct cooling openings 3b were evenly allocated to the middle divisional passages 31b to 31e. In each stage, 25 direct cooling openings 3b were arranged at substantially equal intervals in the circumferential direction. When the surface area of the inner peripheral wall 311 of the annular channel 31 is P and the total opening area of the direct cooling openings 3b, 3b,... Is Q, the value of Q / (P + Q) is 0.006 (0. 6%).

冷却用気体の通流方向は、上から奇数段目の分割流路31a,31c,31eでは左回りとし、上から偶数段目の分割流路31b,31d,31fでは右回りとした。なお、第一給気部32および第二給気部33に供給される冷却用気体の温度は約25℃、排気部34から排出された冷却用気体の温度は約114℃であった。   The flow direction of the cooling gas is counterclockwise in the odd-numbered divided flow paths 31a, 31c, and 31e from the top, and clockwise in the even-numbered divided flow paths 31b, 31d, and 31f from the top. The temperature of the cooling gas supplied to the first air supply part 32 and the second air supply part 33 was about 25 ° C., and the temperature of the cooling gas discharged from the exhaust part 34 was about 114 ° C.

直接冷却用開口3bを設けたケース(本発明の実施例)では、Fe濃度が250(ppm)、Si濃度が230(ppm)の原料溶湯580(kg)を容器10に注湯し、直接冷却用開口3bを設けないケース(比較例)では、Fe濃度が250(ppm)、Si濃度が200(ppm)の原料溶湯500(kg)を容器10に注湯した。実施例および比較例とも、部分冷却過程および結晶成長過程は、アルゴン雰囲気下で行った。   In the case where the opening 3b for direct cooling is provided (the embodiment of the present invention), molten raw material 580 (kg) having an Fe concentration of 250 (ppm) and an Si concentration of 230 (ppm) is poured into the container 10 and directly cooled. In the case (comparative example) in which the opening 3b is not provided, 500 (kg) of a raw material melt having an Fe concentration of 250 (ppm) and an Si concentration of 200 (ppm) was poured into the container 10. In both the examples and comparative examples, the partial cooling process and the crystal growth process were performed in an argon atmosphere.

部分冷却過程を開始してからアルミニウムの初晶粒子PAlが初めて晶出するまでに要した時間は、実施例では0.6時間であったのに対し、比較例では2時間であった。The time required from the start of the partial cooling process to the first crystallization of aluminum primary crystal particles P Al was 0.6 hours in the example, whereas it was 2 hours in the comparative example.

また、実施例では、部分冷却過程において冷却を開始してから9時間で原料溶湯の60%を凝固させることができ、12時間で原料溶湯の70%を凝固させることができた。これに対し、比較例では、部分冷却過程において冷却を開始してから12時間経過しても、原料溶湯の55%しか凝固させることができなかった。なお、堆積物CAlを押し固める際の圧力は、実施例および比較例とも9.9×104(Pa)とした。Further, in the example, 60% of the raw material melt could be solidified in 9 hours after starting cooling in the partial cooling process, and 70% of the raw material melt could be solidified in 12 hours. In contrast, in the comparative example, only 55% of the raw material melt could be solidified even after 12 hours had passed since the start of cooling in the partial cooling process. In addition, the pressure at the time of compacting the deposit C Al was set to 9.9 × 10 4 (Pa) in both the examples and the comparative examples.

その後、容器10の上下を反転させる方式で溶湯排出過程を行い、堆積物CAlと原料溶湯M1とを分離した。Thereafter, the molten metal discharge process was performed by reversing the top and bottom of the container 10 to separate the deposit C Al and the raw material molten metal M 1 .

実施例で得られたアルミニウム塊を厚さ20mmで縦方向にスライスするとともに、得られたスライス片を径方向に3分割、縦方向に7分割し、発光分析にて各部のFe濃度およびSi濃度を分析した。実施例におけるFeの分析結果を表2に示し、Siの分析結果を表3に示す。   The aluminum ingot obtained in the example was sliced in the longitudinal direction with a thickness of 20 mm, and the obtained sliced piece was divided into 3 parts in the radial direction and 7 parts in the longitudinal direction. Was analyzed. The analysis results of Fe in Examples are shown in Table 2, and the analysis results of Si are shown in Table 3.

Figure 2013168213
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Figure 2013168213
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また、比較例で得られたアルミニウム塊を厚さ20mmで縦方向にスライスするとともに、得られたスライス片を径方向に3分割、縦方向に6分割し、発光分析にて各部のFe濃度およびSi濃度を分析した。比較例におけるFeの分析結果を表4に示し、Siの分析結果を表5に示す。   In addition, the aluminum lump obtained in the comparative example was sliced in the longitudinal direction with a thickness of 20 mm, and the obtained sliced piece was divided into 3 parts in the radial direction and 6 parts in the longitudinal direction. The Si concentration was analyzed. The analysis results of Fe in the comparative example are shown in Table 4, and the analysis results of Si are shown in Table 5.

Figure 2013168213
Figure 2013168213

Figure 2013168213
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表2〜5から分かるように、実施例と比較例とでFe濃度およびSi濃度に大きな差異はなく、いずれも極めて低い濃度まで低下している。一方、サイクルタイムおよび歩留まりについてみると、実施例では、12時間で原料溶湯の70%を凝固させることができるのに対し、比較例では、12時間で原料溶湯の55%しか凝固させることができない。   As can be seen from Tables 2 to 5, there is no significant difference in Fe concentration and Si concentration between Examples and Comparative Examples, and both are reduced to extremely low concentrations. On the other hand, regarding the cycle time and the yield, in the example, 70% of the raw material melt can be solidified in 12 hours, whereas in the comparative example, only 55% of the raw material melt can be solidified in 12 hours. .

このように、本発明の実施例によれば、冷却用設備(送風ブロワーなど)を増強せずとも、精製時間の短縮や歩留まりの向上を図ることができ、かつ、高純度のアルミニウムを得ることができる。   As described above, according to the embodiment of the present invention, it is possible to shorten the refining time and improve the yield without increasing the cooling equipment (such as the blower), and to obtain high-purity aluminum. Can do.

一方、比較例では、冷却効率が悪く、堆積物の上面が晶出面に近づくに従って晶出面の範囲が狭まるとともに晶出面の温度が上昇し易くなるので、晶出量が低下する。比較例でも、冷却部の範囲を拡げれば、晶出量を増やすことはできるが、アルミニウム溶湯の使用が多くなるので、歩留まりが低下する。   On the other hand, in the comparative example, the cooling efficiency is poor, and as the upper surface of the deposit approaches the crystallization surface, the range of the crystallization surface narrows and the temperature of the crystallization surface easily rises, so the crystallization amount decreases. Even in the comparative example, if the range of the cooling section is expanded, the amount of crystallization can be increased, but the use of molten aluminum increases, so the yield decreases.

10 容器
20 加熱手段
30 冷却手段
31 流路構成材
3a 気体流路
31a〜31f 分割流路
3b 直接冷却用開口
3c 直接冷却領域
40 初晶剥離手段
50 断熱材
DESCRIPTION OF SYMBOLS 10 Container 20 Heating means 30 Cooling means 31 Flow path component 3a Gas flow path 31a-31f Split flow path 3b Direct cooling opening 3c Direct cooling area 40 Primary crystal peeling means 50 Thermal insulation

このような課題を解決する本発明に係るアルミニウム精製装置は、原料アルミニウムの溶湯を収容する有底の容器と、前記容器を加熱する加熱手段と、前記容器の一部を冷却する冷却手段と、前記容器の内面に晶出した初晶粒子を剥離させる初晶剥離手段と、を備えるアルミニウム精製装置であって、前記冷却手段は、冷却用気体が通流する気体流路を有し、前記気体流路は、前記容器の外面に沿って配置された環状流路部の内部空間に形成されており、前記環状流路部は、前記容器の外面に対向する少なくとも一つの直接冷却用開口を有することを特徴とする。 An aluminum refining apparatus according to the present invention that solves such a problem includes a bottomed container that accommodates a molten aluminum raw material, a heating means that heats the container, a cooling means that cools a part of the container, An aluminum refining device for separating primary crystal particles crystallized on the inner surface of the container, wherein the cooling means has a gas flow path through which a cooling gas flows, and the gas The flow path is formed in an internal space of an annular flow path portion disposed along the outer surface of the container, and the annular flow path portion has at least one direct cooling opening facing the outer surface of the container. It is characterized by that.

環状流路部に複数の直接冷却用開口を設ける場合には、冷却用気体の通流方向に等しい間隔をあけて並ぶ複数の矩形状領域を前記環状流路部の内周壁に設定し、複数の前記矩形状領域のそれぞれに、少なくとも一つの前記直接冷却用開口を形成するとよい。このようにすると、直接冷却用開口が規則的に配置されるようになるので、晶出面の温度のばらつきが小さくなり、ひいては、晶出量に偏りが生じ難くなる。 When providing a plurality of direct cooling openings in the annular flow passage portion, a plurality of rectangular regions arranged at equal intervals in the cooling gas flow direction are set on the inner peripheral wall of the annular flow passage portion. At least one of the direct cooling openings may be formed in each of the rectangular regions. In this way, since the direct cooling openings are regularly arranged, the temperature variation of the crystallization surface is reduced, and as a result, the crystallization amount is less likely to be biased.

課題を解決する本発明に係るアルミニウム精製方法は、原料アルミニウムの溶湯を有底の容器に注ぐ注湯過程と、前記容器を囲むように配置した環状流路部の内部空間に冷却用気体を通流させることで前記容器の内面の一部を初晶点未満の温度に冷却する部分冷却過程と、前記容器の内面に晶出した初晶粒子を剥ぎ落として前記容器の下部に沈積させるとともに、沈積した初晶粒子の堆積物を押し固めてアルミニウムの結晶を成長させる結晶成長過程と、前記溶湯を容器から排出する溶湯排出過程とを含むアルミニウム精製方法であって、前記環状流路部の内周壁に直接冷却用開口を設けるとともに、前記環状流路部の内周壁の表面積をPとし、前記直接冷却用開口の開口面積の合計値をQとしたときに、Q/(P+Q)の値を0.1以下とし、前記部分冷却過程では、前記環状流路部の内部空間を通流する冷却用気体の少なくとも一部を、前記直接冷却用開口から前記容器の外面に直接吹き付けることを特徴とする。 The aluminum refining method according to the present invention for solving the problems includes a pouring process of pouring a molten aluminum material into a bottomed container, and passing a cooling gas into the internal space of the annular flow passage portion arranged so as to surround the container. A partial cooling process in which a part of the inner surface of the container is cooled to a temperature below the primary crystal point by flowing, and the primary crystal particles crystallized on the inner surface of the container are peeled off and deposited in the lower part of the container, An aluminum refining method comprising: a crystal growth process in which deposited primary crystal particle deposits are consolidated to grow aluminum crystals; and a molten metal discharge process in which the molten metal is discharged from a container . When the opening for direct cooling is provided in the peripheral wall, the surface area of the inner peripheral wall of the annular flow passage is P, and the total opening area of the direct cooling opening is Q, the value of Q / (P + Q) is 0.1 or less In the partial cooling process, at least a portion of the cooling gas flowing through the inner space of the annular flow path portion, and wherein the blowing directly on the outer surface of the container from the direct cooling openings.

Claims (10)

原料アルミニウムの溶湯を収容する有底の容器と、
前記容器を加熱する加熱手段と、
前記容器の一部を冷却する冷却手段と、
前記容器の内面に晶出した初晶粒子を剥離させる初晶剥離手段と、を備えるアルミニウム精製装置であって、
前記冷却手段は、冷却用気体が通流する気体流路を有し、
前記気体流路は、前記容器の外面に沿って配置された環状流路部の内側に形成されており、
前記環状流路部は、前記容器の外面に対向する少なくとも一つの直接冷却用開口を有する、ことを特徴とするアルミニウム精製装置。
A bottomed container for containing molten aluminum,
Heating means for heating the container;
Cooling means for cooling a portion of the container;
An aluminum refining device comprising primary crystal peeling means for peeling primary crystal particles crystallized on the inner surface of the container,
The cooling means has a gas flow path through which a cooling gas flows,
The gas flow path is formed inside an annular flow path portion disposed along the outer surface of the container,
The said aluminum flow path part has an at least 1 direct cooling opening facing the outer surface of the said container, The aluminum refinement | purification apparatus characterized by the above-mentioned.
前記気体流路は、上下方向に並ぶ複数の分割通路に区分けされており、
一の前記分割通路とこれに隣接する他の前記分割通路とで冷却用気体の通流方向が逆向きになっていることを特徴とする請求の範囲第1項に記載のアルミニウム精製装置。
The gas flow path is divided into a plurality of divided passages arranged vertically.
The aluminum purifier according to claim 1, wherein the flow direction of the cooling gas is reversed between one of the divided passages and the other divided passage adjacent thereto.
前記直接冷却用開口は、最上段および最下段の前記分割通路以外の前記分割通路に連通していることを特徴とする請求の範囲第2項に記載のアルミニウム精製装置。   3. The aluminum refining device according to claim 2, wherein the direct cooling opening communicates with the divided passages other than the uppermost and lowermost divided passages. 前記環状流路部は、冷却用気体の通流方向に等しい間隔をあけて並ぶ複数の直接冷却領域を有し、
複数の前記直接冷却領域のそれぞれに、少なくとも一つの前記直接冷却用開口が形成されている、ことを特徴とする請求の範囲第1項に記載のアルミニウム精製装置。
The annular channel portion has a plurality of direct cooling regions arranged at equal intervals in the flow direction of the cooling gas,
The aluminum refining device according to claim 1, wherein at least one of the direct cooling openings is formed in each of the plurality of direct cooling regions.
前記環状流路部の内周壁の表面積をPとし、前記直接冷却用開口の開口面積の合計値をQとしたときに、Q/(P+Q)の値が0.1以下であることを特徴とする請求の範囲第1項乃至第4項のいずれか一項に記載のアルミニウム精製装置。   The value of Q / (P + Q) is 0.1 or less, where P is the surface area of the inner peripheral wall of the annular flow passage portion and Q is the total opening area of the direct cooling openings. The aluminum refining device according to any one of claims 1 to 4, wherein: 前記環状流路部の内周壁の表面積をPとし、前記直接冷却用開口の開口面積の合計値をQとしたときに、Q/(P+Q)の値が0.02以下であることを特徴とする請求の範囲第1項乃至第4項のいずれか一項に記載のアルミニウム精製装置。   The value of Q / (P + Q) is 0.02 or less, where P is the surface area of the inner peripheral wall of the annular channel and Q is the total opening area of the direct cooling openings. The aluminum refining device according to any one of claims 1 to 4, wherein: 原料アルミニウムの溶湯を有底の容器に注ぐ注湯過程と、
前記容器を囲むように配置した気体流路に冷却用気体を通流させることで前記容器の内面の一部を初晶点未満の温度に冷却する部分冷却過程と、
前記容器の内面に晶出した初晶粒子を剥ぎ落として前記容器の下部に沈積させるとともに、沈積した初晶粒子の堆積物を押し固めてアルミニウムの結晶を成長させる結晶成長過程と、
前記溶湯を容器から排出する溶湯排出過程とを含むアルミニウム精製方法であって、
前記部分冷却過程では、前記気体流路を通流する冷却用気体の少なくとも一部を前記容器の外面に直接接触させることを特徴とするアルミニウム精製方法。
A pouring process of pouring molten aluminum into a bottomed container;
A partial cooling process for cooling a part of the inner surface of the container to a temperature lower than the primary crystal point by allowing a cooling gas to flow through the gas flow path arranged so as to surround the container;
A crystal growth process in which the primary crystal particles crystallized on the inner surface of the container are peeled off and deposited on the lower part of the container, and the deposited primary crystal particles are pressed and solidified to grow aluminum crystals;
A molten metal discharging process for discharging the molten metal from a container,
In the partial cooling step, at least a part of the cooling gas flowing through the gas flow path is brought into direct contact with the outer surface of the container.
前記溶湯排出過程では、前記容器の上下を反転させることで前記溶湯を前記容器から排出することを特徴とする請求の範囲第7項に記載のアルミニウム精製方法。   8. The aluminum refining method according to claim 7, wherein, in the molten metal discharging process, the molten metal is discharged from the container by inverting the container upside down. 前記結晶成長過程では、4.0×104〜1.1×105(Pa)の圧力で、前記堆積物を押し固めることを特徴とする請求の範囲第7項に記載のアルミニウム精製方法。8. The aluminum refining method according to claim 7, wherein, in the crystal growth process, the deposit is compacted at a pressure of 4.0 × 10 4 to 1.1 × 10 5 (Pa). 包晶系元素を不純物として含む原料アルミニウムの溶湯に、ボロンおよびボロン含有化合物の少なくとも一方を添加するとともに酸化性気体含有ガスを吹き込み、当該溶湯の表面に浮上した包晶系元素または包晶系元素化合物を取り除く包晶系元素分離過程を行い、
前記注湯過程では、当該包晶系元素分離過程で得られた溶湯を前記容器に注ぐことを特徴とする請求の範囲第7項乃至第9項のいずれか一項に記載のアルミニウム精製方法。
A peritectic element or peritectic element floated on the surface of the molten aluminum by adding at least one of boron and a boron-containing compound and blowing an oxidizing gas-containing gas into a raw aluminum melt containing peritectic elements as impurities Perform peritectic element separation process to remove compounds,
The aluminum purification method according to any one of claims 7 to 9, wherein in the pouring process, the molten metal obtained in the peritectic element separation process is poured into the container.
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