JPS61105834A - Light-emitting material - Google Patents
Light-emitting materialInfo
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- JPS61105834A JPS61105834A JP59227553A JP22755384A JPS61105834A JP S61105834 A JPS61105834 A JP S61105834A JP 59227553 A JP59227553 A JP 59227553A JP 22755384 A JP22755384 A JP 22755384A JP S61105834 A JPS61105834 A JP S61105834A
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Abstract
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明は、発光効率が高く、発光波長が広い範囲で制御
できる発光材料に関するものである。DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION Field of Industrial Application The present invention relates to a luminescent material with high luminous efficiency and whose luminescent wavelength can be controlled over a wide range.
従来の技術
従来、発光材料には、ＧａＡｓ、 ＩｎＰ等の二元系、
ＡｌＧａＡｓ、 １ｎＧａＰ等の三元系、１ｎＧａＡｓ
Ｐ、 １ｎＧａ八ｓｓｈ等の四元系の各ｍ＝ｖ族半導体
や、ＣｄＳｅ、 （：ｄ Ｓ等の［１−ＩＶ族半導体、
それに非晶質シリコン等の非晶質半導体、更には、有機
系色素を含む溶液やプラスチック等、多種類のものが存
在している。Conventional technology Conventionally, light-emitting materials include binary systems such as GaAs and InP,
Ternary system such as AlGaAs, 1nGaP, 1nGaAs
Quaternary m=v group semiconductors such as P, 1nGa8ssh, [1-IV group semiconductors such as CdSe, (:dS), etc.
In addition, there are many types of materials, including amorphous semiconductors such as amorphous silicon, solutions containing organic dyes, and plastics.
３週尤算決しようとする問題点
しかし、それら発光材料の発光波長は、三元系、四元系
ｎＴ −Ｖ族半導体では組成の変化、非晶質シリコンで
は水素濃度、有機系色素を含むものではその濃度を調整
することにより変化させることができるが、その範囲は
せいぜい］００ｎｍ前後であった。Problems to be solved in three weeks However, the emission wavelength of these light-emitting materials is affected by changes in composition in ternary and quaternary nT-V group semiconductors, hydrogen concentration in amorphous silicon, and organic dyes. Although it is possible to change the concentration by adjusting the concentration, the range is at most about 00 nm.
非晶質シリコンは、発光波長範囲の制御は困難であるが
、反面、比較的広い波長範囲で発光させることができる
。しかし、その内部欠陥のために、発光効率が低い問題
があった。Although it is difficult to control the emission wavelength range of amorphous silicon, on the other hand, it can emit light in a relatively wide wavelength range. However, due to its internal defects, there was a problem of low luminous efficiency.
そこで、本発明は、発光効率が高く、発光波長が広い範
囲で制御できる発光材料を提供せんとするものである。Therefore, the present invention aims to provide a luminescent material that has high luminous efficiency and whose luminescent wavelength can be controlled over a wide range.
問題点を解決するための手段
すなわち、本発明によるならば、大きさが３〜１００人
のシリコンの微小クラスターと、該クラスターを相互に
結合して、三次元網目構造を形成する、シリコンと水素
からなる１次元鋼（Ｓｉｌ（２）、。Means for Solving the Problems According to the present invention, micro clusters of silicon having a size of 3 to 100 people, and silicon and hydrogen bonding the clusters to each other to form a three-dimensional network structure. One-dimensional steel (Sil(2),
（ｎ−２以上の整数）とから構成されていることを特徴
とする発光材料が提供される。(an integer greater than or equal to n-2) A luminescent material is provided.
昨月
上記した発光材料の構成元素は、ＳｌとＨのみで、その
構造は、第１図（ａ）に示すように、−次元鋼１と、そ
の−次元鋼１の両端に結合した結晶状態または非晶質の
Ｓ１微小クラスクー２とからなる三次元網目構造である
。そして、その−次元鋼１は、第１図（ｂ）に示すよう
に、ＳｌとＨからなるポリシランである。The constituent elements of the luminescent material mentioned above last month are only Sl and H, and its structure, as shown in Fig. 1(a), consists of a -dimensional steel 1 and a crystalline state bonded to both ends of the -dimensional steel 1. Alternatively, it is a three-dimensional network structure consisting of amorphous S1 and minute class 2. The -dimensional steel 1 is polysilane made of Sl and H, as shown in FIG. 1(b).
以上のようなＳｉの微小クラスターとポリシランの一次
元鎖からなる発光材料のバンド構造は、実空間では、第
２図（ａ）のようになり、これを平均化することにより
第２図（ｂ）のようになる。すなわち、ポリシランのバ
ンドギャップは６〜３ｅＶであり、釦の長さの増加に応
じて減少する。一方、Ｓｌクラスターのバンドギャップ
は］、、ｌｅＶ程度であるため、８１クラスターの両端
はポリシランのポテンシャル壁に囲まれることになる。In real space, the band structure of a light-emitting material consisting of Si microclusters and one-dimensional polysilane chains is as shown in Figure 2(a), and by averaging this, it is as shown in Figure 2(b). )become that way. That is, the bandgap of polysilane is 6 to 3 eV and decreases as the length of the button increases. On the other hand, since the band gap of the Sl cluster is on the order of ], leV, both ends of the 81 cluster are surrounded by potential walls of polysilane.
このため、Ｓｌクラスクーは３次元量子井戸として振舞
うことになる。Therefore, the Sl class behaves as a three-dimensional quantum well.
更に、クラスターの大きさが３人〜１０人の範囲で量子
べ６位が形成され、それ以上の大きさでは２つ以上の準
位が存在し、１００Å以上では、バルクの非晶質シリコ
ン（ａ −３ｉ ）と同じエネルギー準位を持つように
なる。一方、クラスクーの大きさが３八以下では指子準
位が形成されない。Furthermore, when the cluster size ranges from 3 to 10 people, a quantum level 6 is formed, and when the size is larger than that, two or more levels exist, and when the cluster size is 100 Å or more, bulk amorphous silicon ( a −3i ). On the other hand, when the Claskue size is 38 or less, no index level is formed.
従って、クラスターの大きさが３へ〜１００人の範囲で
ランダムに存在すると、第２図（１））に示すように、
バンド構造は長い裾を引いた形となっている。それ故、
クラスターの大きさを３〜１００人の範囲で制御するこ
とにより、そのエネルギー差を１１（コシ〜３ｅＶの範
囲で制御することができる。波長に換算すると、４００
ｎｍ〜１ｌ１００ｎの範囲である。Therefore, if cluster sizes exist randomly in the range of 3 to 100 people, as shown in Figure 2 (1)),
The band structure has a long hem. Therefore,
By controlling the size of the cluster in the range of 3 to 100 people, the energy difference can be controlled in the range of 11 to 3 eV.When converted to wavelength, it is 400
The range is from nm to 1l100n.
従って、クラスクーの大きさを均一にした場合、その量
子準位に対応した特定の局在準位がバンド内に存在する
ことになる。それ故、クラスターの大きさを特定の大き
さに均一化することにより、発光材料の発光波長を４０
０ｎｍ〜１ｌ１００ｎの範囲内の特定な波長に制御する
ことができる。Therefore, if the size of the Clascou is made uniform, a specific localized level corresponding to the quantum level will exist within the band. Therefore, by uniformizing the cluster size to a specific size, the emission wavelength of the luminescent material can be increased to 40
It can be controlled to a specific wavelength within the range of 0 nm to 1l100n.
そして、励起によって生じた電子と正孔は３次元量子井
戸に落ち込むが、高いエネルギー障壁があるため、分離
することなく再結合して発光する。The electrons and holes generated by the excitation fall into the three-dimensional quantum well, but because of the high energy barrier, they do not separate and recombine to emit light.
このことは、本発明による発光材料は、発光効率の温度
依存性が小さく目つ発光効率が高いことを意味している
。This means that the luminescent material according to the present invention has a small temperature dependence of luminous efficiency and a high luminous efficiency.
更に、−次元鋼は幾何的な自由度が大きいため、発光材
料膜中に歪に帰因する欠陥が生じにくい。Furthermore, since -dimensional steel has a large degree of geometrical freedom, defects due to strain are less likely to occur in the luminescent material film.
欠陥は非発光再結合中心として振舞うので、低欠陥は高
い発光効率に結果する。この点からも、本発明による発
光材料は、発光効率が高いと言うことができる。Since defects behave as non-radiative recombination centers, low defects result in high luminous efficiency. From this point as well, it can be said that the luminescent material according to the present invention has high luminous efficiency.
実施例
以下、本発明による発光材料の実施例を説明す実施例
第３図は、本発明による発光材料を作製したプラズマＣ
ＶＤ装置の概略構成図である。EXAMPLE The following is an example for explaining an example of the luminescent material according to the present invention. FIG. 3 shows a plasma C
1 is a schematic configuration diagram of a VD device.
第３図において、プラズマＣＶＤ装置の反応室１０には
、一対の対向電極１２及び１４が配置されている。それ
ら電極の一方すなわち」―方電極１２は、流量制御器１
６を介して原料供給＃ｉ１８に接続されて、Ｓ ｉ ２
ｔ−１ｓガスを反応室１０に供給するようになされ、
基板２０が置かれる下方の電極１４は、温度制御電極で
あり、それら電極間には、ＲＦ電源２２が接続されてい
る。更に、反応室１０は、真空装置２４に接続され、反
応室内を低圧力状態に維持するようになされている。In FIG. 3, a pair of opposing electrodes 12 and 14 are arranged in a reaction chamber 10 of a plasma CVD apparatus. One of these electrodes, ie, the electrode 12, is connected to the flow controller 1.
connected to raw material supply #i18 via S i 2
t-1s gas is supplied to the reaction chamber 10,
The lower electrode 14 on which the substrate 20 is placed is a temperature control electrode, and an RF power source 22 is connected between these electrodes. Further, the reaction chamber 10 is connected to a vacuum device 24 to maintain a low pressure inside the reaction chamber.
以上のようなプラズマＣＶＤ装置において、基板２０と
してザファイヤ板を使用し、圧力を０．１Ｔｏｒｒに維
持しつつジシランガスＳ１゜Ｈ６を供給して、／ｉＫ電
電力２ＸＩＯｍＷ／ｃｎｌ、基板温度２９０にの条件で
、プラズマＣＶＤ成長させたところ、基板２０上に０５
μｍの厚さの発光材料層が形成された。In the above plasma CVD apparatus, a zaphire plate is used as the substrate 20, disilane gas S1°H6 is supplied while maintaining the pressure at 0.1 Torr, and the conditions are set such that /iK electric power is 2XIOmW/cnl and the substrate temperature is 290℃. Then, when plasma CVD was performed, 05 was grown on the substrate 20.
A layer of luminescent material with a thickness of μm was formed.
以上のように形成された発光材料層の水素含有量を測定
したところ原子比で約５０％であった。また、遠赤外線
吸収スペクトル分析を実施したところ、Ｓ ｉ Ｈ２の
吸収スペクトルである６４０．８５０．８９０．２１０
０ｃｍ ’のみが表れた。しかし、発光材料の組成が総
て５ｉｌ１２であれば、」１記した水素含有量は原子比
で約６７％となる筈である。従って、以上の測定から発
光材料が８１ とＳ ＋ ８２とから構成されているこ
とがわかり、また、水素含有量が約５０％とすると、シ
リコンクラスターとポリシランとから構成されているこ
とがわかる。When the hydrogen content of the luminescent material layer formed as described above was measured, it was found to be approximately 50% in atomic ratio. Furthermore, when far-infrared absorption spectrum analysis was carried out, the absorption spectrum of S i H2 was 640.850.890.210.
Only 0 cm' appeared. However, if the total composition of the luminescent material is 5il12, the hydrogen content described in "1" should be about 67% in atomic ratio. Therefore, the above measurements show that the luminescent material is composed of 81 and S + 82, and if the hydrogen content is about 50%, it is found that it is composed of silicon clusters and polysilane.
以上のように作製された発光材料層に、３５０．４００
．４５０．５００ｎ…の各波長の光を照射したところ、
それぞれ４０（１−１１０Ｏｎ＋ｎ、 ４００〜１ｌ１
００ｎ、４５０−１１０（ｌｎｍ。350.400 was applied to the luminescent material layer produced as described above.
．． When irradiated with light of each wavelength of 450.500n...
40 each (1-110On+n, 400-1l1
00n, 450-110 (lnm.
５００〜１ｌ１００ｎの範囲の光を発するホトルミネセ
ンス効果が確認された。以上のことから、」１記した発
光材料は、４００〜１］００ｎｍの広い範囲の発光範囲
を持つことがわかる。第４図は、本発明による発光材料
のホトルミネセンス効果を示すグラフであり、参考まで
に、アモルファスシリコンのホトルミネセンス特性を併
せて示している。但し、アモルファスシリコンのホトル
ミネセンス特性は強度を５倍にして示しである。両者の
比較から、本発明による発光材料が、発光スペクトルが
広く１つ発光強度が著しく高いことがわかろう。A photoluminescence effect emitting light in the range of 500 to 1l100n was confirmed. From the above, it can be seen that the luminescent material described in "1" has a wide luminescent range of 400 to 1]00 nm. FIG. 4 is a graph showing the photoluminescence effect of the luminescent material according to the present invention, and also shows the photoluminescence properties of amorphous silicon for reference. However, the photoluminescence properties of amorphous silicon are shown with the intensity increased five times. From a comparison between the two, it can be seen that the luminescent material according to the present invention has a wide emission spectrum and a significantly high emission intensity.
以」―の発光材料の作製条件を検討するに、本発明によ
る発光材料の作製条件は、従来のプラズマＣＶＤを利用
してのａ−３ｉ：Ｈの作製条件と比べて、放電電力が３
桁小さく、圧力で１桁小さく、また、基板温度で１００
℃以上低い。このような作製条件が本発明による発光材
料の作製条件の特徴と言うことができる。Considering the manufacturing conditions for the luminescent material of the present invention, the manufacturing conditions for the luminescent material according to the present invention are such that the discharge power is 3.
An order of magnitude smaller, an order of magnitude smaller in pressure, and a 100% reduction in substrate temperature.
Lower than ℃. Such manufacturing conditions can be said to be a feature of the manufacturing conditions of the luminescent material according to the present invention.
特に、温度の条件を見ると、種々の実験の結果、２２０
〜３７０にの範囲が適当である。第５図は、温度Ｔｓと
、ポリシランの長さすなわち重合度ｎと、Ｓｌ の未結
合手すなわちダングリングボンドの密度Ｎｓとの関係を
示すグラフである。第５図かられかるように、３４０に
付近で、ポリシランの重合度ηが高く、それより高くて
も低くても重合度は低くなる。反面、３４０Ｋを越える
き、Ｓｉ の未納合手すなわちダングリングボンドの密
度が低くなる。In particular, when looking at temperature conditions, as a result of various experiments, 220
A range of 370 to 370 is suitable. FIG. 5 is a graph showing the relationship between the temperature Ts, the length of polysilane, that is, the degree of polymerization n, and the density Ns of dangling bonds, that is, the dangling bonds of Sl. As can be seen from FIG. 5, the degree of polymerization η of polysilane is high near 340, and the degree of polymerization decreases regardless of whether it is higher or lower than that. On the other hand, when the temperature exceeds 340K, the density of unbonded bonds of Si, that is, dangling bonds becomes low.
一方、温度範囲の下限である２２０には、製造」二の制
約である。すなわち、基板を２２０に以下に維持するに
は、電極などをそれより更に低い温度にしなければなら
ず、原料ガスが凝結する問題が生じてくる。従って、こ
の問題を解消できれば、更に低い温度条件でも作製する
こともできる。On the other hand, the lower limit of the temperature range, 220, is subject to manufacturing constraints. That is, in order to maintain the temperature of the substrate at 220° C. or lower, the temperature of the electrodes and the like must be lowered even further, resulting in the problem of condensation of the raw material gas. Therefore, if this problem can be solved, it is also possible to manufacture the device under even lower temperature conditions.
従って、ポリシラン（ＳｉＨ２）ｎの重合度ｎＪｓｉの
微小クラスターの大きさは、作製方法と条件により変化
する。実験の結果、ｎ＝２〜２０に対し、クラスターの
サイズは１００〜３への範囲で変わることがわかった。Therefore, the size of microclusters with a degree of polymerization nJsi of polysilane (SiH2) n changes depending on the manufacturing method and conditions. The experimental results showed that for n=2-20, the cluster size varied in the range of 100-3.
なお、以上の作製方法で作製された発光材片４のシリコ
ンクラスクーは、非晶質状態と考えられるが、シリコン
クラスターが結晶状態でも、その大きさが３〜１００人
の範囲内に成る限り、同様なバンド構成となるので、シ
リコンクラスターは、非晶質状態でも結晶状態でもよい
。Note that the silicon cluster of the luminescent material piece 4 produced by the above production method is considered to be in an amorphous state, but even if the silicon cluster is in a crystalline state, as long as its size is within the range of 3 to 100 particles. , the silicon clusters may be in an amorphous state or a crystalline state since they have similar band configurations.
更に、以−Ｌの実施例は、圧力をＩｔ、 ］Ｔｏｒｒ、
放電電力２ Ｘ ｌＯｍＷ ／ ｃｌとしているが、圧
力及び放電電力はそれ以下であれば作製可能である。Furthermore, in the following examples, the pressures are It, ]Torr,
Although the discharge power is set to 2 X lOmW/cl, it can be produced if the pressure and discharge power are lower than that.
また、原ネミ１として、ジシランガスを使用しているが
、シランガスやトリシランガスも使用可能である。Moreover, although disilane gas is used as the raw material 1, silane gas or trisilane gas can also be used.
更に、基板としては、サファイヤだけでなく、□石英や
シリコン結晶なども使用できる。Furthermore, as the substrate, not only sapphire but also quartz, silicon crystal, etc. can be used.
また、上記実施例は、ホトルミネセンス効果を確認した
が、ＰＮ接合を形成することにより、電圧を印加して発
光させることもできる。Further, in the above embodiment, a photoluminescence effect was confirmed, but by forming a PN junction, it is also possible to apply a voltage to emit light.
１那の効果
以」−説明したように、本発明による発光材料は、３次
元量子井戸として振舞うＳｉクラスターを有する構造な
ので、発光波長範囲が広く、しかも発光効率が高く、温
度に対し安定である。As explained above, the light-emitting material according to the present invention has a structure with Si clusters that behave as three-dimensional quantum wells, so it has a wide emission wavelength range, high luminous efficiency, and is stable against temperature. .
第１図（ａ）及び（ｂ）は、本発明による発光材料の原
子配列の概念図であり、
第２図（ａ）及び（ｂ）は、本発明による発光材料のバ
ンド構造の実空間変化と、平均したハンド構造とをそれ
ぞれ示したバンド構造図であり、第３図は、本発明によ
る発光材料を作製することができるプラズマＣＶＤ装置
の概略構成図であり、
第４図は、本発明による発光材料のホトルミネセンス特
性を示すグラフであり、
第５図は、プラズマＣＶＤによる本発明による発光材料
の作製の際の温度Ｔｓと、ポリシランの重合度ｎと、Ｓ
ｉ のダングリングボンドの密度Ｎｓとの関係を示すグ
ラフである。
〔主な参照番号〕
■・・ポリシランの一次元鎖、
２・・ａ−８ｉクラスクー、
１０・・反応室、１２．１４・・電極、１６・・流量制
御器、１８・・原）ｌ”ｌ供給源、２０・・基板、２２
・・ＲＦ電源、
２４・・真空装置
第１回
２・・ａ Ｓｉクラ入ターFIGS. 1(a) and (b) are conceptual diagrams of the atomic arrangement of the luminescent material according to the present invention, and FIGS. 2(a) and (b) are real space changes in the band structure of the luminescent material according to the present invention. FIG. 3 is a schematic configuration diagram of a plasma CVD apparatus capable of producing a light emitting material according to the present invention, and FIG. 4 is a diagram showing a band structure showing an average hand structure. FIG. 5 is a graph showing the photoluminescence characteristics of a luminescent material according to the present invention, and FIG. 5 shows the temperature Ts, the degree of polymerization n of polysilane, and S
It is a graph showing the relationship between i and the density Ns of dangling bonds. [Main reference numbers] ■... one-dimensional chain of polysilane, 2... a-8i class, 10... reaction chamber, 12.14... electrode, 16... flow rate controller, 18... original) l" l supply source, 20...substrate, 22
...RF power supply, 24..Vacuum equipment 1st 2..a Si cracker
Claims (1)
該クラスターを相互に結合して、三次元網目構造を形成
する、シリコンと水素からなる１次元鎖（ＳｉＨ＿２）
＿ｎ（ｎ＝２以上の整数）とから構成されていることを
特徴とする発光材料。A micro cluster of silicon with a size of 3 to 100 Å,
A one-dimensional chain (SiH_2) consisting of silicon and hydrogen that interconnects the clusters to form a three-dimensional network structure.
_n (n=an integer of 2 or more).
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59227553A JPS61105834A (en) | 1984-10-29 | 1984-10-29 | Light-emitting material |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59227553A JPS61105834A (en) | 1984-10-29 | 1984-10-29 | Light-emitting material |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS61105834A true JPS61105834A (en) | 1986-05-23 |
Family
ID=16862704
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP59227553A Pending JPS61105834A (en) | 1984-10-29 | 1984-10-29 | Light-emitting material |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS61105834A (en) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH01100916A (en) * | 1987-10-14 | 1989-04-19 | Canon Inc | Light emitting member and manufacture thereof |
| JPH01102894A (en) * | 1987-10-14 | 1989-04-20 | Canon Inc | Electroluminescence element |
| JP2005314408A (en) * | 2004-03-31 | 2005-11-10 | Shiseido Co Ltd | Ultraviolet light absorber and luminescent agent containing silicon cluster or germanium cluster, and skin care preparation for external use, using the same cluster |
Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5756311A (en) * | 1980-09-18 | 1982-04-03 | Semiconductor Energy Lab Co Ltd | Manufacture of film |
-
1984
- 1984-10-29 JP JP59227553A patent/JPS61105834A/en active Pending
Patent Citations (1)
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