JPS60168751A - 組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 発明の背景 コポリエステルカーボネートは、エステル結合とカーボ
ネート結合両方をもつ共重合体としてよく知ら」１てい
る。　二価フェノール、ジカルボン酸またはそのエステ
ル形成性反応性誘導体およびカーボネート前駆物質から
誘導したコポリエステルカーボネートは、多数の用途に
適用できる有用な重合体である。　なかでも芳香族ジカ
ルボン酸またはそのエステル形成性反応性誘導体から形
成した重合体が有用である。　しかし、一般にコポリエ
ステルカーボネートのすべての特性が望ましい程度にす
ぐれているわけではない。　重合体の用途を広げるため
に、幾つかの特性を、残りの特性の大多数を高レベルに
保ったま又改良する必要がある。

本発明者は、コポリエステルカーボネートの耐衝撃性お
よび耐有機溶剤性、特に芳香族高含量ガソリンに対する
抵抗性を、残りの特性の大多数を有意な程度に保ったま
〜、著しく改良できることを見出した。　極端な温度で
の耐衝撃性も著しく改良される。

発明の開示 本発明によれば、芳香族コポリエステルカーボネートと
、耐衝撃性および耐有機溶剤性の改良に有効な量のオル
カッシロキサン含有１合体とを混合してなる組成物が提
供される。

本発明で通常用いるコポリエステルカーボネートは、一
般に、線状重合体鎖中に反復するカー１ ボネート基　−０−Ｃ−Ｏ−、カルボキシレート１ 基　−Ｃ−０−および芳香族炭素環式基を有する重合体
として記述でき、ここでカルボキシレート基の少くとも
一部およびカーボネート基の少くとも一部が芳香族炭素
環式基の環炭素原子に直接結合している。　これらのコ
ポリエステルカーボネート共重合体は一般に、二官能性
カルボン酸またはそのエステル形成性誘導体、二価フェ
ノールおよびカーボネート前駆物質を反応させて製造す
る。

本発明で用いるコポリエステルカーボネートを製造する
のに有用な二価フェノールは次の一般式で表わされる。

ニレン、ナフチレン、アントリレンなどである。

Ｅはアルキレンまたはアルキリデン基、例えばメチレン
、エチレン、プロピレン、プロピリデン、イソプロピリ
デン、ブチレン、ブチリデン、イソブチリデン、アミレ
ン、イソアミレン、アミシラン、イソアミリジンなどお
よび一般に／〜／、２個の炭素原子を含むものを示し得
る。　Ｅがアルキレンまたはアルキリデン基である場合
、Ｅは２つ以上のアルキレンまたはアルキリデン基を非
アルキレンまたは非アルキリデン基で連結したものとも
なり得、ここで非アルキレンまたは非アルキリデン基と
は、例えば芳香族結合、第三アミノ結合、エーテル結合
、カルボニル結合、珪素含有結合、または硫黄含有結合
、例えばスルフィド、スルホキシド、スルホンなどであ
る。　そのほかに、Ｅは炭素原子数５〜７の脂環式基（
例えばシクロペンチル、シクロヘキシル）、または炭素
原子数夕〜７のシクロアルキリデン、例えばシクロへキ
シリデン、硫黄含有結合、例えばスルフィド、スルホキ
シドまたはスルホン；エーテル結合；カルボニル基；第
三窒素基；または珪素含有結合、例えばシランまたはシ
ロキシでもよい。　Ｅが表わし得る他の基が当業者であ
れば想起できるであろう。　Ｒは水素または一価炭化水
素基、例えば炭素原子数／〜とのアルキル（例えばメチ
ル、エチル、プロピルなど）、アリール（例えばフェニ
ル、ナフチルなど）、アラルキル（例えばベンジル、エ
チルフェニルなど）または炭素原子数３〜７の脂環式基
（例えばシクロペンチル、シクロヘキシルなど）である
。　Ｙは無機原子、例えば塩素、臭素、フッ素など；無
機基、例えばニトロ基など；有機基、例えば上記Ｒまた
はオキシ基、例えばＯＲとなり得、必要なことはＹが反
応物質および反応条件に不活性でこれらから影響を受け
ないことだけである。　添字ｍはθを含むＡ上の置換可
能な位置の数までの整数であり、ｐは０を含むＥ上の置
換可能な位置の数までの整数であり、ｔは７以上の整数
、Ｓは０または／、Ｕは０を含む任意の整数である。

上記式ｌで表わされる二価フェノール化合物において、
Ｙ置換基２個以上が存在する場合、それらは同じでも異
なってもよい。　Ｒ置換基についても同じことが言える
。　式ＩにおいてＳが０でＵが０でないとき、芳香族環
同士はアルキレンまたは他の連絡基の介在なしに直接結
合している。

芳香族核残基Ａ上のヒドロキシル基およびＹの位置はオ
ルト、メタまたはパラ位で変わり得、芳香族炭化水素残
基の２つ以上の環炭素原子がＹおよびヒドロキシル基で
置換されている場合、これらの原子団は隣接（ビシナル
、ｖｉｃ）、非対称（ａｓｙｍ）または対称（ｓｙｍ）
関係のいずれもとり得る。

本発明で用い得る二価フェノール化合物の具体例を以下
に示す。

記、２−ビス−（クーヒドロキシフェニル）プロパン（
ビスフェノールＡ）、 認、クージヒドロキシジフェニルメタン、ビス−（２−
ヒドロキシフェニル）メタン、ビス−（グーヒドロキシ
フェニル）メタン、ビス−（￥−ヒドロキシーよｍ：ト
ロフェニル）メタン、 ビス−（グーヒドロキシ−２，乙−ジメチル−３−メト
キシフェニル）メタン、 ／、／−ヒス−（クーヒドロキシフェニル）エタン、 ／、、２−ビス−（クーヒドロキシフェニル）エタン、 ／、／−ヒス−（クーヒドロキシ−２−クロロフェニル
）エタン、 ／、／−ヒス−（，２，Ｊ−ジメナルーグーヒドロキシ
フェニル）エタン、 ／、３−ビス−（３−メチル−グーヒドロキシフェニル
）プロパン、 認、２−ビス−（３−フェニル−グーヒドロキシフェニ
ル）プロパン、 ２−一ビス−（３−イソプロピル−クーヒドロキシフェ
ニル）プロパン、 ノ９，２−ビス−（グーヒドロキシナフチル）プロパン
、 認、ｏ２−ビス＝（￥−ヒドロ壬ジフェニル）ペンタン
、 ３．３−ビス−（クーヒドロキシフェニル）ペンタン、 ２．２−ビス−（クーヒドロキシフェニル）へブタン、 ビス−（￥−ヒドロ千ジフェニル）フェニルメタン、 ビス−（￥〜ヒドロキシフェニル）シクロヘキシルメタ
ン、 ／１２−ビス−（クーヒドロキシフェニル）−／、２−
ビス−（フェニル）プロパン、ノ、２−ビス−（クーヒ
ドロキシフェニル）−／−フェニルプロパン など。

ジヒドロキシベンゼン、例えばヒドロキノンおよびレソ
ルシノール；ジヒドロキシジフェニル、例えばグ、￥′
−ジヒドロキシジフェニル、２．ｃ２’−ジヒドロキシ
ジフェニル、２．￥’−ジヒドロキシジフェニル；ジヒ
ドロキシナフタレン、例えば認、乙−ジヒドロキシナフ
タレンなども含まれる。

Ｅが硫黄含有基である二価フェノール、例えばジヒドロ
キシアリールスルホン、代表的にはビス−（クーヒドロ
キシフェニル）スルホン１，２．に’−ジヒドロキシジ
フェニルスルホン、ｊ−クロロ−２，クージヒドロキシ
ジフェニルスルホン、３−クロロ−ビス−（クーヒドロ
キシフェニル）スルホン、り、クージヒドロキシトリフ
ェニルジスルホンなども有用である。　これらのスルホ
ンおよび他の有用なスルホン類の製造法が米国特許第２
、、！とべ２と２号に記載されている。　ポリスルホン
類ならびにハロゲン、窒素、アルキル基などを用いた置
換スルホン類も有用である。

ジヒドロキシ芳香族エーテル、例えば米国特許第３７￥
Ｊニア７．２号に記載されたものも、本発明における二
価フェノールとして有用である。　これらのジヒドロキ
シ芳香族エーテルは米国特許第、２．７３　ｇ　／　７
　／号に記載の通りに製造することができる。　このよ
うな化合物の具体例を以下に示す。

り、クージヒドロキシジフェニルエーテル、り、クージ
ヒドロキシトリフェニルエーテル、グ、３−、グ１，２
−、グ、／−１認１，２−１２．３−などのジヒドロキ
シジフェニルエーテル、り、クージヒドロキシ−２，乙
−ジメチルジフェニルエーテル、 り、クージヒドロキシ−２，３−ジメチルジフェニルエ
ーテル、 り、クージヒドロキシ−３，３−ジイソブチルジフェニ
ルエーテル、 り、クージヒドロキシ−３，３−ジイソプロピルジフェ
ニルエーテル、 り、＜ｉ′−ジヒドロキシ−３，３−ジニトロジフェニ
ルエーテル、 り、クージヒドロキシ−３，３−ジクロロジフェニルエ
ーテル、 り、クージヒドロ千シー３．３−ジフルオロジフェニル
エーテル、 り、クージヒドロキシ−認、３−ジブロモジフェニルエ
ーテル、 り、クージヒドロキシジナフチルエーテル、り、クージ
ヒドロキシ−３，３−ジクロロジナフチルエーテル、 認、クージヒドロキシテトラフェニルエーテル、り、ク
ージヒドロキシペンタフェニルエーテル、り、クージヒ
ドロキシ−認、乙−ジェトキシジフェニルエーテル、 り、り−ジヒドロキシー、２Ｊ−ジェトキシジフェニル
エーテル など。

二価フェノールの混合物を用いてもよく、本明細書で二
価フェノールと記す場合、そのような化合物の混合物も
包含するものとする。

一般に、ポリエステル類の製造に従来から用いられてい
るあらゆる二官能価カルボン酸またはその反応性誘導体
、例えば酸ハロゲン化物を、本、発明の組成物を配合す
るのに有用なポリエステルカーボネートの製造に使用で
きる。　一般に、カルボン酸として脂肪族カルボン酸、
脂肪族芳香族カルホン酸または芳香族カルボン酸を使用
することができる。　芳香族ジカルボン酸またはその反
応性誘導体、例えば芳香族二酸ハライドが好適である。

　これらから得られる芳香族ポリエステルカーボネート
が物理的特性の観点から本発明の実施にあたってもつと
も有用だからである。

これらのカルボン酸は次の一般式で表わすことができる
。

ここでＲは式Ｉについて前述したのと同様のアルキレン
、アルキリテンまたは脂環式基；エチレン系不飽和を含
むアルキレン、アルキリデンまたは脂環式基；芳香族基
、例えばフェニレン、ナフチレン、ビスフェニレン、置
換フェニレンなど；式Ｉ中のＥで定義したような非芳香
族基を介して結合した２つ以上の芳香族基；または二価
の脂肪族芳香族炭化水素基、例えばアラルキルまたはア
ルカリール基を示す。　Ｒ２はカルボキシル基またはヒ
ドロキシル基である。　添字ｑは、Ｒ２がヒドロキシル
基であるときは整数／であり、Ｒ２がカルボキシル基で
あるときは０または／である。　従って二官能価カルボ
ン酸はモノヒドロキシモノカルボン酸またはジカルボン
酸いずれかとなる。　本発明の目的には、芳香族ジカル
ボン酸またはその反応性誘導体、例えば酸ハロゲン化物
が好ましい。

従って、式■で表わされるようなこれらの好適な芳香族
ジカルボン酸において、Ｒ２がカルボキシル基であり、
Ｒ１が芳香族基、例えばフェニレン、ヒフェニレン、ナ
フチレン、置換フェニレンなど、非芳香族基を介して結
合された２つ以上の芳香族基、または二価の脂肪族芳香
族基である。　本発明のコポリエステルカーボネート樹
脂を製造するのに使用し得る好適な芳香族ジカルボン酸
の具体例としては、フタル酸、イソフタル酸、テレフタ
ル酸、ホモフタル酸、０−ｌｍ−およびｐ−フェニレン
ジ酢酸、多核芳香族酸、例えばジフェン酸および／、ク
ーナフタル敵が挙げられるが、これらに限らない。　式
Ｉの芳香族が置換さＪするのと同様に、芳香族がＹ基で
置換さ牙］ていてもよい。

これらの酸は個別に使用したりΩ種以上の異なる酸の混
合物として使用することもできる。

カーボネート前駆物質はハロゲン化カルボニル、カーボ
ネートエステルまたはハロホルメートのいずれかとする
ことができる。　ハロゲン化カルボニルとしては塩化カ
ルボニルおよび臭化カルボニルを用いることができる。

　使用できるカーボネートエステルの代表的な例には、
ジフェニルカーボネート、ジ（ハロフェニル）カーボネ
ート、例えばジ（クロロフェニル）カーボネート、ジ（
ブロモフェニル）カーボネート、ジ（トリクロロフェニ
ル）カーボネート、ジ（トリクロロフェニル）カーボネ
ートなど、ジ（アルチルフェニル）カーボネート、例え
ばジ（トリル）カーボネートなど、ジ（ナフチル）カー
ボネート、ジ（クロロナフチル）カーボネート、フェニ
ルトリルカーボネート、クロロナフチルクロロフェニル
カーボネートなどが挙げられる。　使用に適当なハロホ
ルメートとしては、二価フェノールのビスハロホルメー
ト、例えばヒドロキノンなどのビスクロロホルメート、
またはグリコールのビスハロホルメート、例えばエチレ
ングリコール、ネオペンチルクリコール、ポリエチレン
クリコールなどのビスハロホルメートが挙げられる。　
当業者であれば他のカーボネート前駆物質も想起できる
であろうが、ホスゲンとしても知られる塩化カルボニル
が好ましい。

本発明の組成物に使用できるコポリエステルカーボネー
トの製造法が、米国特許第、ｇ、ｏ３ｏ、３３７号、第
３／乙２／コ／号、第３．コ０ｚざ／グ蛛第６／２名０
３！号および第％　／　ｊ　ｇ、０３２号に記載されて
いる。

コポリエステルカーボネートとしては、二価フェノール
と、芳香族ジカルボン酸またはその反応性誘導体、例え
ば芳香族二酸ハライドと、ホスゲンとから誘導した芳香
族ポリエステルカーボネートが本発明の実施に好適であ
る。　芳香族コポリエステルカーボネートの特に有用な
７群は、ビスフェノールＡ１イソフタル酸、テレフタル
酸またはイソフタル酸とテレフタル酸の混合物、または
これら酸の反応性誘導体、例えばテレフタロイルジクロ
リド、イソフタロイルジクロリドまたはイソフタロイル
ジクロリドとテレフタロイルジクロリドの混合物、およ
びホスゲンから誘導したものである。　コポリエステル
カーボネート中のエステル単位のモル割合は通常約２Ｊ
−９０モル係、好ましくは約３５−ざ０モルチである。

　テレフタレート単位のモル範囲は約３〜９０チ、好ま
しくは約オ〜Ｊ］であり、この共重合体の残部がイソフ
タレート単位よりなるのが好ましい。

コポリエステルカーボネートと混合して用いるオルガノ
シロキサン含有重合体は、ホモポリマーとしてまたは共
重合体の形態で混合に使用することができる。　他のコ
モノマー単位として、二価フェノール、カルボン酸また
はそのエステル形成性誘導体およびカーボネート前駆物
質、例えばホスゲンを使用することができる。　これら
のホモポリマーおよび共重合体は、Ｇｏｌｄｂｅｒｇの
米国特許第２，９９９．と３夕号およびＱｏｌｄｂｅｒ
ｇの米国特許第２．９９９．ｅ！？￥、３−号に開示さ
れているように容易に製造できる。　適当なポリシロキ
サンポリカーボネートブロック共重合体の例には、Ｍｏ
１ａｒｉの米国特許第乞０．２７０２認号およびＭｏ１
ａｒｉの米国特許第乞／２３５とと号に開示されたもの
がある。　ランダム、ブロックまたはランダムブロック
共重合体を含めてシロキサン含有共重合体のあらゆるも
のを使用できる。

ホモポリマーまたは共重合体中に現われるシロキサン反
復単位は一般に次式で表わされる。

ここでＲは水素、炭素原子数／〜１０のアルキル、フェ
ニル、フェニル置換された炭素原子数／〜１０のアルキ
ル、またはモノ、ジまたはトリアルキル（それぞれ炭素
原子数／〜１０）置換されたフェニルである。　鳥はＲ
と同じか異なり、炭素原子数／〜／θのアルキル、フェ
ニル、フェニル置換された炭素原子数／〜１０のアルキ
ル、またはモノ、ジまたはトリアルキル（それぞれ炭素
原子数／〜／θ）置換されたフェニルである。　Ｒおよ
びＲ４が同しか異なり、炭素原子数／〜３のアルキル、
フェニルまたはフェニル置換された炭素原子数／〜３の
アルキルであるのが好ましく、両者がメチルであるのが
特に好ましい。

シロキサン含有重合体の製造方法は前述した特許に開示
されている。　市販のシ日キサン７トモポリマーには、
ゼネラルエレクトリックカンバニイから入手できるジメ
チルシロキサンおよびジフェニルシロキサンがある。

混合物中には他の樹脂が存在してもよく、このような他
の樹脂が平常の耐衝撃性およびカッリン浸漬後の耐衝撃
性いずれがまたは両方をさらに向上させるのに有用であ
る。　このような樹脂の例には、ポリカーボネート、好
ましくは本発明のコポリエステルカーボネートに関して
前述したような二価フェノールから誘導したポリカーボ
ネートがある。　特に好適な二価フェノールはビスフェ
ノールＡである。　他の樹脂としてポリアリ−レート、
ポリアミドなども使用できる。　一般に組成物中の樹脂
の５０重重量％満が追加の樹脂、例えば芳香族ポリカー
ボネートよりなる。

シロキサンの使用量は、高芳香族含量の無鉛ガソリンに
浸漬前および浸漬後の耐衝撃性を増すのに有効な量であ
る。　この使用量は通常、存在するコポリエステルカー
ボネートおよびポリカーボネートの約２重量％以上であ
る。　最大含量はシロキサンの他の特性に及はす影響に
よって決まる。　一般に、約ｊ−乙重量係の最高値を超
える必要がない。　極端な温度、例えは−，２０°Ｃお
よび３００ゴパでの衝撃強さの向上も認められる。

以下の実施例により本発明を具体的に説明する。　これ
らの実施例はいがなる意味でも本発明の範囲を狭めよう
とするものではない。

実施例　／ ビスフェノールＡ１ホスゲン、塩化イソフタロイル、塩
化テレフタロイルおよびｔ−ブチルフェノール連鎖停止
剤から芳香族コポリエステルカーボネートを製造した。

　得られた重合体はエステル含量約とθモルチであった
。　フタレート成分はインフタレート９３％とテレフタ
レート７チであった。　この樹脂を添加剤量の亜りん酸
エステル熱安定剤、エポキシ加水分解安定剤およびカル
ボン酸エステル離型剤と合わせた。　これを第１ａでは
ｒＨＩＰＥＣＪと名付ける。　次にこれを第１表に示す
種々の量の成分と混合し、３３０″Ｆで押出した。　次
に押出しペレットを成形温度乙３０’Ｊイて成形品に射
出成形した。　ポリカーボネートとしては、固有粘度０
夕３〜０乙３のビスフェノールＡポリカーボネートを使
用し、第１表にＰＣで示しである。　使用したシロキサ
ンはポリジメチルシロキサンとビスフェノールＡポリカ
ーボネートのランダムブロック共重合体であるｊｏ：３
０（重量比）組成物であった。

ノツチ付きアイソット衝撃強さくＮ、　１．　）　およ
びダブルゲート衝撃強さくり、Ｇ、）の測定に用いた試
験法はＡＳＴＭＤ、２ｊ乙であった。　成形品のガソリ
ン抵抗性を試験するために、３グθ０ｐｓｉの応力を加
える応力ジグにとりつけて、成形品を高芳香族含量の無
鉛Ａｍｏｃｏ■５ｕｐｅｒ　Ｐ　ｒｅｍ　ｉｕｍガソリ
ンに認時間浸漬した。　室温で／夜乾燥した後耐衝撃性
を試験した。　ノツチ付き衝撃強さをｆｔ−１ｂ／１ｎ
ノツチで表わし、ダブルゲート衝撃強さをｒｔ−１ｂで
表わした。　試験結果は引張降伏、引張破断、引張伸び
、曲げ降伏および曲げ弾性率についても報告しである。

　単位および試験測定はＡＳＴＭＤ乙３ざ（引張特性）
およびＤ７９０（曲げ特性）に従い、ＤＴＵＬ（荷重下
顎熱変形温度）も°Ｃで報告しである。　下記の配合組
成はすべて重量パーセントで、ＨＩＰＥＣ／ＨＩＰＥＣ
＋ＰＣおよびＰＣ／ＨＩＰＥＣ十ＰＣとして計算しであ
る。　ＤＭＳ（ジメチルシロキサン）の重量パーセント
だけは組成物中のジメチルシロキサンの量である。上添
字は破断点延性（パーセント）を示す。零（υは完全な
脆性破壊である。Ｈはヒンジ形破壊を示し、これは脆性
破壊より良いが延性破壊はどは良くないと認められる。

第１表に示すように、少量のジメチルシロキサンにより
、カッリン浸漬前後の偽インチ試験片のノツチ付きアイ
ソット衝撃強さおよび延性が著しく増加し、また浸漬前
の列インチ試験片の延性が増加する。　コポリエステル
カーボネートの代りに約５０重量子までのポリカーボネ
ートを加えても、ガソリン浸漬後の％インチ試験片以外
の、すべての試験片のカッリン浸漬前後の耐衝撃性の値
が上昇する。　浸漬前の偽インチ試験片および浸漬稜の
偽インチ試験片の延性も７００％に」二昇する。　これ
らの結果は、高い衝撃強さおよび延性を有する純７００
％ポリカーボネートのサンプルＥ〜Ｈと十分匹敵する。

特に重要な意義があるのは、このコポリエステルカーボ
ネートの品質向上が他の測定特性をほんの僅かしか下げ
ずに達成されることである。下記の第１１表に幾つかの
サンプルについて測足した他の特性を示す。　引張測定
値はすべてｐｓｉである。

第　ＩＩ　表 Ｃ／３７と９７／グ１０乙００　／３９乙０認２λ乙θ
０Ｉ　／３乙乙９グ、３−／　１０７３０　／３乙９０
２２グｊθθＪ／グ９グ９，２３乙２ざ／オ／３ｊ認θ
認？９り００に／グ０夕とと／／り７クグ／３０１０３
θ１０００Ｆ　／３り３　と乙と乙　２７２グ　／認９
３０　３０乙−〇〇非常に重要なｌ）Ｔ　Ｕ　Ｌがポリ
カーボネート樹脂を添加しても、少くとも約夕θＭ量子
未満のポリカーボネートであれば、はとんど失なわれな
い。

他の特性もその値の低下がごく僅かであることがわかる
。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 ／　芳香族コポリエステルカーボネートと耐衝撃性およ
   び耐有機溶剤性の改良に有効な量のオルガノシロキサン
   含有重合体とを混合してなる組成物。 認　上記コポリエステルカーボネートが約、２ｊ〜９０
   モルチのエステル結合を有する特許請求の範囲第１項記
   載の組成物。 ３　上記コポリエステルカーボネートが約３５〜さθモ
   ル係のエステル結合を有する特許請求の範囲第２項記載
   の組成物。 グ　上記コポリエステルカーボネートが二価フェノール
   、カーボネート前駆物質、プレフタル酸またはそのエス
   テル形成性誘導体およびイソフタル酸またはそのエステ
   ル形成性誘導体から製造された特許請求の範囲第２項記
   載の組成物。 ｊ　上記二価フェノールがビスフェノールＡであり、上
   記カーボネート前駆物質がホスゲンである特許請求の範
   囲第グ項記載の組成物。 乙　テレフタル酸またはそのエステル形成性誘導体がエ
   ステル単位の約夕〜２ｊ重量子である特許請求の範囲第
   ５項記載の組成物。 ７　上記オルカッポリシロキサン含有重合体が共重合体
   である特許請求の範囲第１項記載の組成物。 と　上記オルカッポリシロキサンがジメチルシロキサン
   である特許請求の範囲第７項記載の組成物。 ９　上記オルガノポリシロキサンの量が組成物中の他の
   樹脂の約／〜乙係である特許請求の範囲第１項記載の組
   成物。 １０　上記オルカッポリシロキサンの量が約。２〜３％
   である特許請求の範囲第２項記載の組成物。 ／／　上記オルカッポリシロキサンの量が約／〜ｇ％で
   ある特許請求の範囲第グ項記載の組成物。