JPS594424A - Method for separating and concentrating hydrogen isotope - Google Patents

Method for separating and concentrating hydrogen isotope

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JPS594424A
JPS594424A JP57111609A JP11160982A JPS594424A JP S594424 A JPS594424 A JP S594424A JP 57111609 A JP57111609 A JP 57111609A JP 11160982 A JP11160982 A JP 11160982A JP S594424 A JPS594424 A JP S594424A
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JP
Japan
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hydrogen
tritium
water
hydrogen gas
exchange reaction
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Application number
JP57111609A
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Japanese (ja)
Inventor
Yamato Asakura
朝倉 大和
Sadaji Suzuki
貞治 鈴木
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Hitachi Ltd
Original Assignee
Hitachi Ltd
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  • Hydrogen, Water And Hydrids (AREA)

Abstract

PURPOSE:To separate and concentrate a hydrogen isotope contained in a gaseous hydrogen compd. by circulating a liquid hydrogen compd. in contact with a gaseous hydrogen compd. having the hydrogen isotope. CONSTITUTION:Tritium contg. water 21 is fed to a steam-hydrogen parallel- flow high-temp. exchange reaction tower 20 at about 300 deg.C to transfer tritium out of the water to the hydrogen gas side. The tritium concn. of hydrogen 15 contg. the tritium going out of the tower 20 is still raised during passing through the high temp. reaction zone of about 300 deg.C, and a part of concentrated tritium gas 16 is finally separated at the outlet of the high-temp. reaction zone, and fed to a metallic hydride packed tower 25. The concn. of tritium in rest of the hydrogen gas contg. concentrated tritium is reduced at a low-temp. exchange reaction zone of 30 deg.C, and finally tritium is removed at the outlet of said zone to give a hydrogen gas 17 free from tritium.

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、重水炉、再処理工場、核融合炉等から発生さ
れるトリチウムの分離・濃縮システムに関するものであ
る。
DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION The present invention relates to a system for separating and concentrating tritium generated from heavy water reactors, reprocessing plants, nuclear fusion reactors, and the like.

トリチウムの如き水素同位体の分離法として、最近、水
−水素ガス系の化学交換反応を利用する方法が、処理量
、分離性能、取り扱い性の点で有望視されている。化学
交換法は、2つの異なる水素化合物間で水素同位体が互
いに交換する反応における平衡状態のずれを利用して、
水素同位体の分離・濃縮を行なう方法である0例えば、
水−水素ガス系の Iiz O(i) +HT (気)、j IITCN液
) +02 (’Jなる反応において、 なる関係が存在する。このことは、反応により、水中の
トリチウム(T)171度が水素ガス中のT濃度よりも
高くなること、言いかえれば、水素ガス中のトリチウム
が水中に濃縮されることを意味する。これは、同位体の
質量差によって分子の4艮動エネルギーが変化すること
によるもので、一般に、温度の増加と共にKの値は1に
近づく。
Recently, as a method for separating hydrogen isotopes such as tritium, a method using a chemical exchange reaction in a water-hydrogen gas system has been viewed as promising in terms of throughput, separation performance, and ease of handling. The chemical exchange method utilizes the shift in the equilibrium state in a reaction in which hydrogen isotopes are exchanged between two different hydrogen compounds.
For example, a method for separating and concentrating hydrogen isotopes.
Water-hydrogen gas system Iiz O(i) +HT (air), j IITCN liquid) +02 (In the reaction 'J, the following relationship exists. This means that due to the reaction, 171 degrees of tritium (T) in water It becomes higher than the T concentration in hydrogen gas, in other words, it means that tritium in hydrogen gas is concentrated in water.This means that the 4-band energy of the molecule changes due to the difference in mass of isotopes. Generally, the value of K approaches 1 as the temperature increases.

水−水素ガス系の他に、工業化されたり、或は工業化を
月相して開発されつつあるものとして、水−硫化水素ガ
ス系、アンモ・ニア(液)−水素ガス系、アミン−水素
ガス系などがある。しかしながら、反応物質の取り扱い
性が容易な点で、水−水素ガス系が最も有望視されてい
る・ 水−水素ガス系の化学交換反応を用いた具体的なトリチ
ウム分離システムとしては、従来、図1に示す3つのシ
ステムが研究開発の対象となっている。第1図において
、システムAは、温度交換法と液化蒸留法とを組み合せ
たもので、交換反応塔1では、200 ′cの高温下に
おける水−水素ガス間の水素同位体交換反応を利用して
、水中トリチウムを水素ガス側に移した後、液化蒸留塔
2で、水素ガス中のトリチウムを高濃縮するものである
In addition to water-hydrogen gas systems, those that have been industrialized or are being developed in phase with industrialization include water-hydrogen sulfide gas systems, ammonia/nia (liquid)-hydrogen gas systems, and amine-hydrogen gas systems. There are systems etc. However, the water-hydrogen gas system is considered the most promising due to the ease of handling of the reactants.Concrete tritium separation systems using chemical exchange reactions in the water-hydrogen gas system The three systems shown in 1 are the subject of research and development. In Figure 1, System A combines the temperature exchange method and the liquefaction distillation method, and the exchange reaction column 1 utilizes a hydrogen isotope exchange reaction between water and hydrogen gas at a high temperature of 200'C. After the tritium in water is transferred to the hydrogen gas side, the tritium in the hydrogen gas is highly concentrated in the liquefaction distillation column 2.

システムBは、交換反応塔3において80υ程度の低温
下における水−水素ガス間の水素同位体交換反応を利用
して、水素ガス中のトリチウムを水側に移すことにより
水中トリチウム除染水し、さらに電解槽4で高濃縮する
。一方、トリチウムを除去された水素ガスは、再結合器
5において、電解槽4からの酸素ガスと再結合されトリ
チウム除染水となる。システムCは、低温交換反応塔6
において30℃程度の低温下における水−水素ガス間の
水素同位体交換反応を利用して、水素ガス中のトリチウ
ムを水側に移すことにより水中トリチウム除染水した後
、高温交換反応塔7において200を程度の高温下にお
ける水−水素ガス間の水素同位体交換反応を利用して、
水中のトリチウムを水素ガス側に移すことにより水中ト
リチウムを除去する。
System B uses a hydrogen isotope exchange reaction between water and hydrogen gas at a low temperature of about 80υ in the exchange reaction tower 3 to transfer tritium in the hydrogen gas to the water side, thereby decontaminating water with tritium in water. Further, it is highly concentrated in an electrolytic cell 4. On the other hand, the hydrogen gas from which tritium has been removed is recombined with oxygen gas from the electrolytic cell 4 in the recombiner 5 to become tritium-decontaminated water. System C is a low temperature exchange reaction tower 6
After decontaminating the water with tritium in the water by transferring the tritium in the hydrogen gas to the water side using the hydrogen isotope exchange reaction between water and hydrogen gas at a low temperature of about 30°C, the water is decontaminated with tritium in the water. Utilizing a hydrogen isotope exchange reaction between water and hydrogen gas at a high temperature of about 200,
Tritium in water is removed by transferring it to the hydrogen gas side.

上述したように、従来のシステムでは、化学交換反応法
は水中の水素同位体分離・0縮に適用され、水素ガス中
のトリチウムといった気相中の水素同位体分離・濃縮に
は液化蒸留法が適用されている。液化蒸留法はすでに確
立された分離技術であるが、冷却の為の付帯設備が大き
く、装置コスト及び運転コストが高い上に、放射性のト
リチウムを含む液体水素を取り扱うため、安全りの問題
も多い。特に、多量の水素ガスを取り扱う場合には、こ
れらの問題は無視できなくなる等の欠点があった。
As mentioned above, in conventional systems, the chemical exchange reaction method is applied to the separation and concentration of hydrogen isotopes in water, and the liquefaction distillation method is used to separate and concentrate hydrogen isotopes in the gas phase, such as tritium in hydrogen gas. Applied. The liquefied distillation method is an already established separation technology, but it requires large auxiliary equipment for cooling, high equipment and operating costs, and has many safety issues as it handles liquid hydrogen containing radioactive tritium. . In particular, when handling a large amount of hydrogen gas, these problems cannot be ignored.

本発明者らは、丘記実情に鑑み、従来の方法にかわる安
全性の商い水素同位体の分離・喚縮方法を見い出すべく
検量研究を重ねた結果、従来の水−水素ガス系二重温度
交換反応システムが、水素ガスをリサイクルして、水中
の水素同位体を分離・轡帰するのに対して、液体(例え
ば水)をリサイクルして、気体(例えば水素ガス)中の
水素同位体を分離・濃縮する方法により、従来の問題点
を解消し得ることを知見し、本発明に到達した。
In view of the current situation, the inventors of the present invention have repeatedly conducted calibration research to find a method for separating and condensing hydrogen isotopes that is safer than the conventional method. Whereas an exchange reaction system recycles hydrogen gas to separate and return hydrogen isotopes in water, it recycles a liquid (e.g., water) to remove hydrogen isotopes in a gas (e.g., hydrogen gas). It was discovered that the conventional problems could be solved by a method of separation and concentration, and the present invention was achieved.

即ち、本発明の目的は、従来の液化蒸留法にかわる、代
表的には水−水素ガス系の化学交換反応法に基づく、省
エネルギーでかつ安全性の商い気相中の水素同位体分離
・濃縮システムを提供することにあり、この目的は、液
体状の水素化合物と気体状の水素化合物とを、高温交換
反応塔及び低温交換反応塔において接触させる二重温度
交換反応法により水素同位体を分離・濃縮する方法にお
いて、液体状の水素化合物を水素同位体を有する気体状
の水素化合物に循環接触させることにより、気体状の水
素化合物中に含有される水素同位体を分離・濃縮するこ
とを特徴とする水素同位体の分離・濃縮方法、により容
易に達成される。
That is, the purpose of the present invention is to provide an energy-saving and safe method for separating and concentrating hydrogen isotopes in the gas phase, typically based on a water-hydrogen gas chemical exchange reaction method, instead of the conventional liquefaction distillation method. The purpose of this system is to separate hydrogen isotopes by a double temperature exchange reaction method in which a liquid hydrogen compound and a gaseous hydrogen compound are contacted in a high temperature exchange reaction tower and a low temperature exchange reaction tower.・In the method of concentrating, the hydrogen isotope contained in the gaseous hydrogen compound is separated and concentrated by bringing the liquid hydrogen compound into cyclic contact with the gaseous hydrogen compound containing hydrogen isotopes. This can be easily achieved using a method for separating and concentrating hydrogen isotopes.

以下に本発明を、本発明の実施の一態様を説明する第2
図ないし第4図を参照して、詳細に説明する。
The present invention will be described below in a second section describing one embodiment of the present invention.
This will be explained in detail with reference to the figures.

第2図は本発明を実施し得る分離システムの基本例を示
したものである。第2図において、8は二流体噴霧ノズ
ル、9は疎水性触媒層、10はミスト分離器、11は気
・液並流反応塔ユニット、12はバブルプレート、13
は親水性又は疎水性触媒層、14は過熱器、15はトリ
チウム含有水素ガス、16はトリチウム濃縮水素ガス、
17はトリチウム除去水素ガス、1Bは水である。第2
図の装置構成は、基本的には、低温及び高温における水
・水素ガス間の水素同位体交換反応を組み合せたもので
、水中トリチウムの分離・濃縮金目的とした改良型二重
温度交換反応装置(特願昭55−44719)と同じで
ある。大きく異なる点は、反応物質(水、水素ガス)の
フローである。
FIG. 2 shows a basic example of a separation system in which the present invention can be implemented. In FIG. 2, 8 is a two-fluid spray nozzle, 9 is a hydrophobic catalyst layer, 10 is a mist separator, 11 is a gas-liquid cocurrent reaction tower unit, 12 is a bubble plate, and 13
is a hydrophilic or hydrophobic catalyst layer, 14 is a superheater, 15 is tritium-containing hydrogen gas, 16 is tritium-enriched hydrogen gas,
17 is tritiated hydrogen gas, and 1B is water. Second
The equipment configuration shown in the figure basically combines hydrogen isotope exchange reactions between water and hydrogen gas at low and high temperatures, and is an improved dual temperature exchange reaction system for separating and concentrating tritium in water. (Japanese Patent Application No. 55-44719). The major difference is the flow of reactants (water, hydrogen gas).

すなわち、前発明(特願昭55−44719)では、ト
リチウム含有水が連続的に供給され、トリチウム濃縮水
及びトリチウム除染水として系外に取り出されるのに対
し、本発明では、トリチウム含有水素ガスが連続的に供
給され、トリチウム濃縮水素ガス及びトリチウム除染(
除去)水素ガスとして系外に取り出される。しかして、
本発明では、水は、トリチウムのキャリアーとして系内
でリサイクル使用される。
That is, in the previous invention (Japanese Patent Application No. 55-44719), tritium-containing water is continuously supplied and taken out of the system as tritium-enriched water and tritium-decontaminated water, whereas in the present invention, tritium-containing hydrogen gas is is continuously supplied, and tritium-enriched hydrogen gas and tritium decontamination (
removal) is taken out of the system as hydrogen gas. However,
In the present invention, water is recycled within the system as a carrier for tritium.

従って、第2図に示される水及び水素ガスのフローを形
成することにより、従来、水中トリチウムの分離・濃縮
のみを目的に開発されている水−水素系二重温度交換反
応装置を、気相中トリチウムの分離・濃縮にも適用する
ことが可能である。
Therefore, by forming the flow of water and hydrogen gas shown in Figure 2, a water-hydrogen dual temperature exchange reactor, which has been developed only for the purpose of separating and concentrating tritium in water, can be used in the gas phase. It can also be applied to the separation and concentration of medium tritium.

また、第2図では、低温交換反応塔として水ミスト−水
素ガス並流反応塔を、高温交換反応塔として水蒸気−水
素ガス多段並流反応塔を用いたが、低温及び高温交換反
応塔として、化学工業で一般に用いられている、気−液
向流反応塔を用いても同様の効果が発揮できる。ただし
、この場合には、1つの反応塔で多段分離が可能なため
、反応装置がシンプルにできるというメリットがあるが
、一方、並流反応法に比べて、触媒反応効率が低いため
、反応塔が大きくなり、装置コストの点で不利である。
In addition, in Fig. 2, a water mist-hydrogen gas co-current reaction tower was used as the low-temperature exchange reaction tower, and a water vapor-hydrogen gas multistage co-current reaction tower was used as the high-temperature exchange reaction tower, but as the low-temperature and high-temperature exchange reaction towers, A similar effect can be achieved by using a gas-liquid countercurrent reaction tower commonly used in the chemical industry. However, in this case, multi-stage separation is possible with one reaction column, which has the advantage of simplifying the reactor, but on the other hand, compared to the co-current reaction method, the catalytic reaction efficiency is lower, so the reaction column becomes large, which is disadvantageous in terms of equipment cost.

第3図は本発明を実施し得る実用的な分離システムの応
用例を示したものである。第3図において、19は熱交
換器、20は高温交換反応塔、21はトリチウム含有水
、22はトリチウム除去水、24は補給水素ガス、25
は金属水素化物充填塔である。その他、第2図と同一符
号部分は第2図と同一のものを示す。
FIG. 3 shows an example of a practical separation system application in which the present invention can be implemented. In FIG. 3, 19 is a heat exchanger, 20 is a high temperature exchange reaction tower, 21 is tritium-containing water, 22 is tritium-free water, 24 is make-up hydrogen gas, 25
is a metal hydride packed column. In addition, the same reference numerals as in FIG. 2 indicate the same parts as in FIG. 2.

原子カプラント等から発生するトリチウムの化学形態と
しては、トリチウム含有水の場合が一般的である。第3
図の分離システムでは、これらトリチウム含有水21t
−,300℃程度の水蒸気−水素ガス並流高温交換反応
塔20に供給して、水中のトリチウムを水素ガス側に移
行させる。高温交換反応塔20から出てくるトリチウム
含有水素ガス15は、30(l程度の高温反応部に供給
され、その中で、水中のトリチウムを水素ガス側に移行
させる反応をくり返すことにより、水素ガス中のトリチ
ウム濃度が高められ、最終的に高温反応部出口において
、トリチウム濃縮水素ガス16として一部が抜き出され
、再利用の為、ウラン等の金属水素化物充填塔25に供
給され、水素化物として収蔵・固定化される。
The chemical form of tritium generated from atomic couplants is generally tritium-containing water. Third
In the separation system shown in the figure, 21 tons of these tritium-containing water
The water vapor and hydrogen gas are supplied to the high temperature exchange reaction tower 20 in parallel flow at about 300° C., and tritium in the water is transferred to the hydrogen gas side. The tritium-containing hydrogen gas 15 coming out of the high-temperature exchange reaction tower 20 is supplied to a high-temperature reaction section of about 30 (liters) in which a reaction in which tritium in water is transferred to the hydrogen gas side is repeated to convert hydrogen into hydrogen gas. The tritium concentration in the gas is increased, and a portion is finally extracted as tritium-enriched hydrogen gas 16 at the outlet of the high-temperature reaction section, and is supplied to a tower 25 packed with metal hydride such as uranium for reuse. It is stored and fixed as a monster.

残りのトリチウム濃縮水素ガスは、30℃程度の低温交
換反応部に供給され、その中で、水素ガス中のトリチウ
ムを水中に移行させる反応をくり返すことにより、水素
ガス中のトリチウム濃度が低められ、最終的に低温交換
反応部出口において、トリチウム除去水素ガス17とな
る。トリチウム除去水素ガス17は、高温交換反応塔2
0に供給され、トリチウム含有水21からのトリチウム
の抽出に再使用される。系内の水素ガス量を一定にする
ため、トリチウム濃縮水素ガス゛16の抜き出し量に見
合う量が、補給水素ガス24として系内に供給される。
The remaining tritium-enriched hydrogen gas is supplied to a low-temperature exchange reaction section at about 30°C, where the tritium concentration in the hydrogen gas is reduced by repeating the reaction that transfers the tritium in the hydrogen gas into water. , and finally becomes tritium-free hydrogen gas 17 at the outlet of the low-temperature exchange reaction section. Tritium-removed hydrogen gas 17 is sent to high temperature exchange reaction tower 2
0 and reused for extraction of tritium from tritium-containing water 21. In order to keep the amount of hydrogen gas in the system constant, an amount corresponding to the amount of tritium-enriched hydrogen gas 16 extracted is supplied to the system as makeup hydrogen gas 24.

第4図は、第3図に示した分離システムを、トリチウム
含有水の処理に適用した場合の効果を定量的に示したも
のである。(ただし第4図中、丸枠内の数字は、丘がト
リチウム濃度(ppm)を示し、下が処理量Cm01/
daY )を示す、)今、水中ノドリチウム濃度t O
,1ppm (1ci/l)、処理量を1 m”/da
y 、低温反応部の反応温度を30℃(分離係数16)
、反応ユニット数を12、高温反応部の灰石温度を30
0℃(分離係数ユ2)。
FIG. 4 quantitatively shows the effect when the separation system shown in FIG. 3 is applied to the treatment of tritium-containing water. (However, in Figure 4, the numbers in the circle frame indicate the tritium concentration (ppm) at the top, and the processing amount Cm01/
daY ), now the concentration of nodolithium in water t O
, 1ppm (1ci/l), throughput 1 m”/da
y, the reaction temperature of the low temperature reaction section is 30℃ (separation factor 16)
, the number of reaction units is 12, and the ash temperature of the high temperature reaction section is 30.
0°C (separation factor 2).

反応ユニット数を12とすると、第3図に示した分離シ
ステムの各部におけるトリチウム濃度及び流量は第4図
のようになる。すなわち、本発明に基づく二重温度交換
反応塔の部分で、水素ガス中のトリチウム濃度は、o、
osppmからsppmまで100倍に濃縮され、逆に
トリチウム濃縮水素カxノfft@出シ量(5X 10
 ” mot/day )は、処進水素ガス量(5X 
10’ moL/day )の1/100に減容される
When the number of reaction units is 12, the tritium concentration and flow rate in each part of the separation system shown in FIG. 3 are as shown in FIG. 4. That is, in the part of the dual temperature exchange reaction column according to the present invention, the tritium concentration in the hydrogen gas is o,
It is concentrated 100 times from osppm to sppm, and conversely, the amount of tritium enriched hydrogen
” mot/day) is the amount of treated hydrogen gas (5X
The volume is reduced to 1/100 of 10' moL/day).

このように、本発明によれば、従来放射性の廃棄物とし
て処理・処分されていた、低濃度トリチウム含有水から
、トレーサーあるいは、核融合炉用燃料として重要なト
リチウムを、再利用しやすい水素ガスの形態で安定に濃
縮貯蔵することが容易となる。
As described above, according to the present invention, tritium, which is important as a tracer or a fuel for nuclear fusion reactors, can be extracted from water containing low concentrations of tritium, which was conventionally treated and disposed of as radioactive waste, into hydrogen gas, which is easy to reuse. This makes it easy to stably concentrate and store in the form of

なお、と記実施例では、トリチウム濃縮水素ガスを金属
水素化物の形で収蔵・固定化したが、トリチウム濃縮水
素ガスを従来の液化蒸留塔に供給して% 100%近く
に高濃縮しても同様の効果を発揮できる・すなわち、第
1図に示した、高温交換反応塔と液化蒸留塔を組み合せ
た従来の分離システムでは、処理水量の増大と共に処理
水素ガス量が増加するため、液化蒸留塔の装置あるいは
運転コストが大巾に増加するのに対して、本発明では、
装置あるいは運転コストが低い二重温度交換システムで
予備濃縮することにより、液化蒸留塔への供給水素ガス
量を1/100程度に低減化することが容易である。
In addition, in the above examples, tritium-enriched hydrogen gas was stored and fixed in the form of metal hydride, but even if tritium-enriched hydrogen gas is supplied to a conventional liquefaction distillation column and highly concentrated to nearly 100%. In other words, in the conventional separation system that combines a high-temperature exchange reaction column and a liquefaction distillation column, as shown in Figure 1, the amount of hydrogen gas to be treated increases as the amount of treated water increases, so the liquefaction distillation column However, in contrast to the equipment or operation cost that increases significantly, in the present invention,
By preconcentrating with an apparatus or a dual temperature exchange system with low operating cost, it is easy to reduce the amount of hydrogen gas supplied to the liquefaction distillation column to about 1/100.

本発明によれば、以下の効果を奏することができる。According to the present invention, the following effects can be achieved.

(1)  二重温度交換法に基づく水中トリチウム分離
・濃縮システムを、簡単なフローの変更により、気相中
トリチウム分離・濃縮へも適用できる。
(1) The underwater tritium separation/concentration system based on the dual temperature exchange method can be applied to tritium separation/concentration in the gas phase by simply changing the flow.

(2)液化蒸留法のような液体水素の取り扱いが不要に
なり、装置、運転コストの低減、安全性の向とがはかれ
る。
(2) There is no need to handle liquid hydrogen as in the liquefied distillation method, reducing equipment and operating costs and improving safety.

(3)従来、放射性廃棄物として処理・処分されていた
、水中トリチウムを、核融合炉用燃料として活用するこ
とが容易にできる。
(3) Underwater tritium, which has traditionally been treated and disposed of as radioactive waste, can be easily utilized as fuel for nuclear fusion reactors.

【図面の簡単な説明】[Brief explanation of the drawing]

第1図は従来の水−水素ガス系のトリチウムの分離シス
テムを説明する系統図であり、システムAは高温下にお
ける水−水素ガス間の水素同位体交換反応を利用したも
の、システムBは80℃程度の低温下における水−水素
ガス間の水素同位体交換反応を利用したもの、システム
Cは30℃程度の低温下における水−水素ガス間の水素
同位体交換反応を利用したものを各々示す・第2図は本
発明の基本的実施の一態様を示す系統図であり、第3図
は本発明を実施する際の応用例を示す系統図である。第
4図は嬉3図の方法により実際にトリチウムの分離を行
った場合の系内を流れる流体のトリチウム壊変(図中、
丸枠内の上の数字、単位はpPm*)と処理量(図中、
丸枠内の下の数字。 単位はmot/d11y 、 )を示す説明図である。 1・・・交換反応塔、2・・・液化蒸留塔、4・・・電
解槽、5・・・再結合器、6・・・低温交換反応塔、7
・・・高温交換反応塔、8・・・二流体噴霧ノズル、9
・・・疎水性触媒層% 10・・・ミスト分離器、11
・・・気・液並流反応塔ユニット、12・・・バブルプ
レート、13・・・触媒層、14・・・過熱器、15・
・・トリチウム含有水素ガス、16・・・トリチウム濃
縮水素ガス、17・・・トリチウム除去水素ガス、1B
・・・水、19・・・熱交換器、20・・・高温交換反
応塔、21・・・トリチウム含有水、22・・・トリチ
ウム除去水、24・・・補給水素第 /  圀 第 2 目 第 3 目 /R Jf4  目 「−
Figure 1 is a system diagram explaining a conventional water-hydrogen gas-based tritium separation system. System A uses a hydrogen isotope exchange reaction between water and hydrogen gas under high temperature, and system B uses 80 System C uses a hydrogen isotope exchange reaction between water and hydrogen gas at a low temperature of about 30°C, and System C shows a system that uses a hydrogen isotope exchange reaction between water and hydrogen gas at a low temperature of about 30°C. - FIG. 2 is a system diagram showing one aspect of the basic implementation of the present invention, and FIG. 3 is a system diagram showing an example of application when implementing the present invention. Figure 4 shows tritium decay in the fluid flowing through the system when tritium is actually separated using the method shown in Figure 3.
The numbers above the circle frame, the unit is pPm*) and the processing amount (in the figure,
The number below the circle. The unit is mot/d11y, ). DESCRIPTION OF SYMBOLS 1... Exchange reaction column, 2... Liquefaction distillation column, 4... Electrolytic tank, 5... Recombiner, 6... Low temperature exchange reaction column, 7
... High temperature exchange reaction tower, 8 ... Two-fluid spray nozzle, 9
...Hydrophobic catalyst layer% 10...Mist separator, 11
... Gas-liquid cocurrent flow reaction tower unit, 12... Bubble plate, 13... Catalyst layer, 14... Superheater, 15.
... Tritium-containing hydrogen gas, 16... Tritium-enriched hydrogen gas, 17... Tritium-removed hydrogen gas, 1B
... Water, 19 ... Heat exchanger, 20 ... High temperature exchange reaction tower, 21 ... Tritium-containing water, 22 ... Tritium-removed water, 24 ... Makeup hydrogen No. / No. 2 3rd/R Jf 4th “-

Claims (1)

【特許請求の範囲】 1、液体状の水素化合物と気体状の水素化合物とを、高
温交換反応塔及び低温交換反応塔において接触させる二
重温度交換反応法により水素同位体を分離・濃縮する方
法において、液体状の水素化合物を水素同位体を有する
気体状の水素化合物に循環接触させることにより、気体
状の水素化合物中に含有される水素同位体を分離・濃縮
することを特徴とする水素同位体の分離・濃縮方法。 2、特許請求の範囲第1項に記載の水素同位体の分離・
濃縮方法において、該水素同位体はトリチウムであるこ
とを特徴とする方法。 3、特許請求の範囲第1項又は第2項に記載の水素同位
体の分離・濃縮方法において、該液体状の水素化合物が
水であることを特徴とする方法。 4、特許請求の範囲第1項ないし第3項のいずれか1つ
に記載の水素同位体の分離・濃縮方法において、該気体
状の水素化合物が水素ガスであることft%徴とする方
法。 5、特許請求の範囲第4項に記載の水素同位体の分離・
濃縮方法において、該水素ガスはトリチウム含有水を水
素ガスと接触させて得られたトリチウム含有水素ガスで
あることを特徴とする方法。 6 %許請求の範囲第1項ないし第5項のいずれか1つ
に記載の水素同位体の分離・濃縮方法において、該液体
状の水素化合物は該気体状の水素化合物と多段並流接触
させることを特徴とする方法。 7、特許請求の範囲第1項ないし第6項のいずれか1つ
に記載の水素同位体の分離・濃縮方法において、核液体
状の水素化合物はミスト状又はガス状で核気体状の水素
化合物と接触することを%徴とする方法。 8、特許請求の範囲第7項に記載の水素同位体の分離・
濃縮方法において、該液体状の水素化合物は、低温交換
反応塔においてはミスト状であり、高温交換反応塔にお
いてはガス状であることを特徴とする方法。
[Claims] 1. A method for separating and concentrating hydrogen isotopes by a double temperature exchange reaction method in which a liquid hydrogen compound and a gaseous hydrogen compound are contacted in a high temperature exchange reaction tower and a low temperature exchange reaction tower. A hydrogen isotope characterized in that hydrogen isotopes contained in a gaseous hydrogen compound are separated and concentrated by bringing a liquid hydrogen compound into cyclic contact with a gaseous hydrogen compound having hydrogen isotopes. How to separate and concentrate the body. 2. Separation of hydrogen isotopes according to claim 1.
A method for enrichment, characterized in that the hydrogen isotope is tritium. 3. The method for separating and concentrating hydrogen isotopes according to claim 1 or 2, wherein the liquid hydrogen compound is water. 4. A method for separating and concentrating a hydrogen isotope according to any one of claims 1 to 3, in which the gaseous hydrogen compound is hydrogen gas in ft%. 5. Separation of hydrogen isotopes according to claim 4.
A method for concentrating, characterized in that the hydrogen gas is tritium-containing hydrogen gas obtained by contacting tritium-containing water with hydrogen gas. 6% In the method for separating and concentrating a hydrogen isotope according to any one of claims 1 to 5, the liquid hydrogen compound is brought into multistage cocurrent contact with the gaseous hydrogen compound. A method characterized by: 7. In the method for separating and concentrating a hydrogen isotope according to any one of claims 1 to 6, the nuclear liquid hydrogen compound is a mist or gaseous nuclear gas hydrogen compound. A method that makes contact with a % sign. 8. Separation of hydrogen isotopes according to claim 7.
In the concentration method, the liquid hydrogen compound is in the form of a mist in the low-temperature exchange reaction tower and in the form of a gas in the high-temperature exchange reaction tower.
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Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2020144108A (en) * 2019-03-08 2020-09-10 コリア アトミック エナジー リサーチ インスティテュートKorea Atomic Energy Research Institute Method and device for purifying tritium-containing raw water
KR20200107723A (en) * 2019-03-08 2020-09-16 한국원자력연구원 Purification method for tritium-containing raw water and purification device therefor
JP2022001887A (en) * 2015-10-09 2022-01-06 ヴェオリア ニュークリア ソリューションズ インコーポレイテッドVeolia Nuclear Solutions Inc. Advanced tritium system and advanced permeation system for separation of tritium from radioactive wastes

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