JPS5940894B2 - Liquid metal purification method - Google Patents

Liquid metal purification method

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JPS5940894B2
JPS5940894B2 JP51046197A JP4619776A JPS5940894B2 JP S5940894 B2 JPS5940894 B2 JP S5940894B2 JP 51046197 A JP51046197 A JP 51046197A JP 4619776 A JP4619776 A JP 4619776A JP S5940894 B2 JPS5940894 B2 JP S5940894B2
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JP
Japan
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sodium
liquid metal
getter material
trapping
impurities
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勲 二瓶
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Japan Atomic Energy Research Institute
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    • Y02PCLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P10/00Technologies related to metal processing
    • Y02P10/20Recycling

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は原子炉などの冷却材として使用されている液体
金属、例えば、ナトリウム、カリウム、リチウムなどに
含まれる有害不純物を除去するための液体金属精製装置
に関する。
DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION The present invention relates to a liquid metal purification device for removing harmful impurities contained in liquid metals, such as sodium, potassium, and lithium, used as coolants in nuclear reactors and the like.

一般に液体ナトリウムのループ内精製法としては、コー
ルド・トラッピング法およびホット・トラッピング法が
利用されている。
Generally, cold trapping method and hot trapping method are used as in-loop purification methods for liquid sodium.

コールド・トラッピング法は、一般に液体ナトリウム中
に溶解する不純物元素の溶解度が低温になるほど小さく
なることを利用したものであって、流路の一部を低温に
保ち、この温度における過飽和の不純物を、ナトリウム
との化合物の形として、ナトリウムの流れの中に析出捕
獲させて除去する精製方法であり、低温で操作する程ナ
トリウムの純度は高くなる。
The cold trapping method generally takes advantage of the fact that the solubility of impurity elements dissolved in liquid sodium decreases as the temperature decreases. This is a purification method in which sodium is precipitated and captured in a flow of sodium in the form of a compound with sodium and removed.The lower the operating temperature, the higher the purity of sodium.

例えば酸素不純物の場合、200℃では約30 ppm
であるが、150℃では約10 ppmに下がる。
For example, in the case of oxygen impurities, the concentration is about 30 ppm at 200°C.
However, at 150°C, it drops to about 10 ppm.

このコールド・トラッピング法は一般に10 ppm
前後までの精製装置として使用されている。
This cold trapping method typically uses 10 ppm
It is used as a refining device up to the front and back.

一方、ホット・トラッピング法は、ナトリウム中に不純
物ゲッター材を挿入し、化学的な反応により、ナトリウ
ム中の不純物を除去し、精製する方法であり、ゲッター
材としてジルコニウム、チタンなどが利用されている。
On the other hand, the hot trapping method is a method in which an impurity getter material is inserted into sodium and impurities in the sodium are removed and purified through a chemical reaction, and zirconium, titanium, etc. are used as the getter material. .

ジルコニウムの場合、ナトリウム中の酸素は主に次式で
示される化学反応により除去される。
In the case of zirconium, oxygen in sodium is mainly removed by the chemical reaction shown by the following formula.

2Zr+O→Zr20 650℃のナトリウム中でジルコニウムと平衡する酸素
濃度は、理論的には10’ppm 以下でアルから、こ
のホット・トラッピング法は一般には、1 ppm以下
の精製装置として使用されている。
2Zr+O→Zr20 The oxygen concentration in equilibrium with zirconium in sodium at 650°C is theoretically 10'ppm or less from Al, and this hot trapping method is generally used as a purification device to achieve a concentration of 1 ppm or less.

このようなホット・トラッピング法の場合、反応速度の
面から、高温はど捕獲速度が早いため650℃以上の高
温で使用されるのが普通である。
In the case of such a hot trapping method, from the viewpoint of reaction rate, a high temperature of 650° C. or higher is usually used because the trapping rate is faster at higher temperatures.

このようにコールド・トラッピング法とホット・トラッ
ピング法は、原理を全く異にしている上にに使用温度が
かけはなれているため従来は別個の装置として取扱われ
ていた。
As described above, the cold trapping method and the hot trapping method have completely different principles and are used at different temperatures, so they have been treated as separate devices in the past.

コールド・トラッピング法は低温で操作でき簡便である
ためナトリウムルーズにおいて広く利用されており、そ
の最も典型的な構造は第1図に示すように冷却用フィン
1を有する外筒2とこの外筒の内部に配置されて充填物
3を内蔵した内筒4とから成り、外筒2に設けられた入
口5からナトリウムを導入し、このナトリウムを矢印の
如(外筒と内筒との間を通して内筒4の下面の多数の開
口から内筒内に入れて充填物3を通過させ、不純物を充
填物に析出させるようにしていた。
The cold trapping method is widely used for sodium loosing because it can be operated at low temperatures and is simple.The most typical structure thereof is as shown in Fig. 1, which consists of an outer cylinder 2 having cooling fins 1 and an outer cylinder 2 with cooling fins 1. It consists of an inner cylinder 4 which is placed inside and contains a filler 3. Sodium is introduced from an inlet 5 provided in the outer cylinder 2, and the sodium is passed through the space between the outer cylinder and the inner cylinder as shown in the arrow. It was introduced into the inner cylinder through a number of openings on the lower surface of the cylinder 4 and passed through the packing 3, so that impurities were deposited on the packing.

しかしこのような装置においては、コールド・トラップ
内に析出される不純物が局部的に偏析し、このため流路
が閉塞されて有効利用範囲が狭められ、例えば1/lO
〜1/100程度となることも多かった。
However, in such a device, impurities deposited in the cold trap are locally segregated, which blocks the flow path and narrows the effective utilization range, for example, 1/lO
It was often about 1/100.

従って、析出や沢過効果を促進させるために、コールド
・トラップ内の充填物の形状を変えたり、また、じゃま
板やバイパス流路を設けて流れの状態を変えたり、更に
コールド・トラップ内の温度分布を制御する等の方法が
考えられているが操作上繁雑な点もあり、根本的な解決
は期待できなかった。
Therefore, in order to promote precipitation and flooding effects, it is necessary to change the shape of the packing in the cold trap, change the flow conditions by installing baffles or bypass channels, and further improve the flow conditions in the cold trap. Methods such as controlling the temperature distribution have been considered, but they are complicated to operate, and no fundamental solution could be expected.

本発明の目的はコールド・トラッピングとホット・トラ
ッピングとの両方の機能を持たせることによって上記の
如き従来の欠点を改善するようにした液体金属精製装置
を提供することにある。
SUMMARY OF THE INVENTION An object of the present invention is to provide a liquid metal refining apparatus that has both cold trapping and hot trapping functions, thereby improving the above-mentioned conventional drawbacks.

本発明の実施例を第2図乃至第4図を参照して詳細に説
明すると、第2図には本発明を実施した装置の一例が示
してあり、この装置は容器即ち外方ケーシング10とこ
の外方ケーシング内に配置された内方ケーシング11と
を備える。
Embodiments of the present invention will be described in detail with reference to FIGS. 2 to 4. FIG. 2 shows an example of an apparatus embodying the invention, which includes a container or outer casing 10. and an inner casing 11 disposed within the outer casing.

外方ケーシングの外面には冷却フィン12と加熱器13
とが設けられ、又この外方ケーシングの上部には図示し
ない液体金属ループに接続され液体金属(例えばこの実
施例では液体ナトリウム)を導入するための入口管14
が設けである。
Cooling fins 12 and a heater 13 are provided on the outer surface of the outer casing.
and an inlet pipe 14 connected to a liquid metal loop (not shown) for introducing liquid metal (for example, liquid sodium in this example) in the upper part of the outer casing.
is the provision.

内方ケーシングはその上部に精製されたナトリウムを排
出する出口管15が設けてあり、又下面には多数の開口
16が設けである。
The inner casing is provided with an outlet pipe 15 in its upper part for discharging purified sodium, and a number of openings 16 in its lower face.

出口管15は液体金属ループに接続されている。The outlet pipe 15 is connected to the liquid metal loop.

又、この内方ケーシングの内部にはゲッター材17とこ
のゲッター材の上面に配置されたフィルタ18とが収容
されて(・る。
Further, a getter material 17 and a filter 18 disposed on the upper surface of the getter material are housed inside the inner casing.

このフィルタは数10μ程度のメツシュを有する。This filter has a mesh of approximately several tens of microns.

このゲッター材は例えば金属ジルコニウムおよび金属チ
タン等が金網状もしくは小片状の多表面でしかも複雑な
ナトリウム流路を形成するように構成されている。
This getter material is made of metal zirconium, metal titanium, etc., and has multiple surfaces in the shape of a wire mesh or small pieces, and is configured to form a complicated sodium flow path.

外方ケーシングは保温材19によって包まれ、この保温
材の下部には入口導管20を介して例えばファンの如き
強制冷却装置21が接続され、又この保温材の上部には
この強制冷却装置による冷却風を排出する出口導管22
が設けである。
The outer casing is surrounded by a heat insulating material 19, the lower part of which is connected via an inlet conduit 20 to a forced cooling device 21, such as a fan, and the upper part of this insulating material is connected to a forced cooling device 21 for cooling by this forced cooling device. Outlet conduit 22 for discharging wind
is the provision.

尚、入口管14、入口導管20および出口導管22には
夫々バルブ23,24および25が設けである。
Note that the inlet pipe 14, the inlet conduit 20, and the outlet conduit 22 are provided with valves 23, 24, and 25, respectively.

液体ナトリウムは入口管14から導入され、矢印の如く
外方ケーシング10と内方ケーシング11との間に形成
された通路26を通って冷却フィン12により冷却され
る。
Liquid sodium is introduced from the inlet pipe 14, passes through a passage 26 formed between the outer casing 10 and the inner casing 11 as shown by the arrow, and is cooled by the cooling fins 12.

この冷却されたナトリウムは開口16を通って内方ケー
シング内に導入され、この導入されたナトリウムは過飽
和の不純物をゲッター材17の表面に析出させ精製され
る。
This cooled sodium is introduced into the inner casing through the opening 16, and the introduced sodium is purified by depositing supersaturated impurities on the surface of the getter material 17.

精製されたナトリウムは内方ケーシングを上昇し通路2
6を流れるナトリウムと熱交換しながらフィルタ18を
通って出口管15から液体金属ループに戻る。
The purified sodium rises up the inner casing and passes through passage 2.
It returns to the liquid metal loop from outlet pipe 15 through filter 18 while exchanging heat with the sodium flowing through 6.

以上の過程はコールド・トラッピング法である。The above process is a cold trapping method.

精製操作を進めてい(につれ、内方ケーシング内は酸化
ナトリウムなどの析出量が増大し、やがて流路を閉塞し
、流動抵抗の増大をひき起こす。
As the refining operation progresses, the amount of precipitated sodium oxide, etc. inside the inner casing increases, eventually clogging the flow path and causing an increase in flow resistance.

この時点で、装置はコールド・トラッピング法による容
量に達したと判断し、バルブ23を閉じ、外方ケーシン
グ内に導入されるナトリウムを止める。
At this point, the system determines that cold trapping capacity has been reached and closes valve 23, stopping sodium from being introduced into the outer casing.

同時に容器を冷却していた強制冷却装置21を止め、バ
ルブ24およびバルブ25を閉じる。
At the same time, the forced cooling device 21 that was cooling the container is stopped, and the valves 24 and 25 are closed.

次いで、加熱器13を動作させ、容器内の温度を上昇さ
せる。
Next, the heater 13 is operated to raise the temperature inside the container.

加熱は容器の温度が650〜700℃に上がるまで続け
られ、到達した後はこの温度で保温材19により数10
0時間保持される。
Heating is continued until the temperature of the container rises to 650 to 700°C, and after reaching this temperature, the heat insulating material 19 is used to heat the container.
Retained for 0 hours.

高温に保持されることにより内方ケーシング内に捕獲さ
れた酸化ナトリウムは、再びナトリウム中に溶解し、溶
解した酸素はゲッター材であるジルコニウムまたはチタ
ンにより主にジルコニウム酸化物、またはチタン酸化物
の形で除去、固定される。
Sodium oxide trapped in the inner casing by being kept at high temperature is dissolved in sodium again, and the dissolved oxygen is mainly in the form of zirconium oxide or titanium oxide by the getter material zirconium or titanium. removed and fixed.

この化学反応を含む精製過程がホット・トラッピング法
である。
The purification process that includes this chemical reaction is the hot trapping method.

この過程により、前記のコールド・トラッピング法によ
って閉塞した流路は、回復する。
Through this process, the flow path blocked by the cold trapping method described above is restored.

コールド・トラッピング法によって閉塞した部分は内方
ケーシング内の局部的な部分であるが、ホット・トラッ
ピングの過程ではナトリウムの自然対流などの効果によ
り、容器内のゲッター材が均一に反応に寄与する。
The part that is occluded by the cold trapping method is a localized part within the inner casing, but in the hot trapping process, due to effects such as natural convection of sodium, the getter material inside the container uniformly contributes to the reaction.

ホット・トラッピングの過程を終了した後、加熱を止め
、強制冷却装置21を動作させ、コールド・トラッピン
グ温度まで容器を冷却した後、バルブ23を開き、ルー
プ内のナトリウムを導入し、再びコールド・トラッピン
グ法による精製を行う。
After finishing the hot trapping process, stop the heating, operate the forced cooling device 21, cool the container to the cold trapping temperature, then open the valve 23, introduce the sodium in the loop, and cold trap again. Perform purification by method.

このコールド・トラッピングとホット・トラッピングは
交互に行われ、内方ケーシング内のゲッター材が容量に
達するまで続けられる。
This alternating cold trapping and hot trapping continues until the getter material in the inner casing reaches capacity.

本装置の容量限度はホット・トラッピング法によっても
、流路の閉塞が回復しないことにより判断される。
The capacity limit of the device is determined by the fact that the blockage of the flow path is not recovered even by the hot trapping method.

ホット・トラッピングが進み、ゲッター材に捕獲された
酸化物の一部が剥離脱落し、ナトリウムの流れ中に混入
した場合は、フィルタ18により除去される。
As hot trapping progresses, some of the oxides captured by the getter material flake off and, if mixed into the sodium flow, are removed by the filter 18.

本発明は同一ループに上記の如き装置を2基以上の複数
個設置することにより、更に効果的に利用できる。
The present invention can be used more effectively by installing two or more devices as described above in the same loop.

即ち、第3図ではループ30にポンプ31および夫々バ
ルブ32,33を介して夫々並列に2つの装置34,3
5が接続されている。
That is, in FIG. 3, two devices 34, 3 are connected to the loop 30 in parallel via a pump 31 and valves 32, 33, respectively.
5 is connected.

ナトリウムはループ30からポンプ31およびバルブ3
2を介して第1番目の装置33に導入され、この装置に
より先ずコールド・トラッピング法により精製を行う。
Sodium from loop 30 to pump 31 and valve 3
2 into a first device 33, where it is first purified by a cold trapping method.

第1番目の装置が容量に達した後、バルブ32を閉じて
第1番目の装置34を止め、次いでバルブ33を開けて
第2番目の装置35にナトリウムを導入し、コールド・
トラッピング法による精製を続ける。
After the first device reaches capacity, valve 32 is closed to shut off the first device 34, then valve 33 is opened to introduce sodium into the second device 35 and the cold
Continue purification by trapping method.

この間、第1番目の装置34はホット・トラッピングを
行い、閉塞流路の回復を行う。
During this time, the first device 34 performs hot trapping and restores the blocked flow path.

第2番目の装置35が容量に達した後再び、第1番目の
装置34を動作させる。
After the second device 35 reaches its capacity, the first device 34 is operated again.

これを交互に続けることにより精製過程を中断すること
なく、続行することができる。
By continuing this process alternately, the purification process can be continued without interruption.

又、本発明では精製装置の構成は第4図に示すようにホ
ット・トラッピング用のゲッター材収納容器40をコー
ルド・トラッピング用容i41と分離して構成しても同
様である。
Further, in the present invention, the configuration of the purification apparatus is the same even if the getter material storage container 40 for hot trapping is separated from the container i41 for cold trapping as shown in FIG.

この場合は、容器41がコールド・トラッピング法によ
り閉塞した後、この容器41を650〜700℃に加熱
することにより、不純物を含んだナトリウムは自然循環
により連絡配管42,43を通り、矢印の如く循環し、
不純物は容器40のゲッター材44に除去、固定される
In this case, after the container 41 is closed by the cold trapping method, by heating the container 41 to 650 to 700°C, the sodium containing impurities passes through the connecting pipes 42 and 43 by natural circulation, as shown by the arrow. circulate,
The impurities are removed and fixed in the getter material 44 of the container 40.

容器41内のゲッター材45の材質は前記ゲッター材以
外のもの、例えばステンレス鋼製金網でもよい。
The material of the getter material 45 in the container 41 may be other than the above-mentioned getter material, for example, a stainless steel wire mesh.

本発明によれば、従来技術に比べ、次のような効果があ
る。
According to the present invention, there are the following effects compared to the conventional technology.

(1)不純物捕獲容量は従来のコールド・トラッピング
法による装置に比べ、同容積の場合、数倍以上増大する
(1) The impurity trapping capacity is several times larger than that of a conventional cold trapping device for the same volume.

(2)従来のコールド・トラッピング法による装置は閉
塞が始まると、これを回復するためには、解体、洗浄以
外に有効な手段はほとんどないが、本発明による装置は
、解体することなく、流路の回復を行うことができる。
(2) Once a device based on the conventional cold trapping method starts to become clogged, there is almost no effective means to recover from it other than disassembly and cleaning. Road restoration can be performed.

(3)従来のホット・トラッピング法による装置に比べ
、加熱器の容量が小さく、熱交換器や冷却器なども不用
であるため、安価である。
(3) Compared to devices using the conventional hot trapping method, the heater capacity is small and a heat exchanger or cooler is not required, so it is inexpensive.

(4)不純物は装置内に均一に捕獲され、局部的閉塞を
防止することができる。
(4) Impurities are captured uniformly within the device, and local blockages can be prevented.

(5)捕獲された不純物がループ内に散乱することを防
止することができる。
(5) Captured impurities can be prevented from scattering within the loop.

【図面の簡単な説明】[Brief explanation of the drawing]

第1図G1、従来のコールド・トラッピング装置の断面
図、第2図は本発明に係る液体金属精製装置の一実施例
を示す断面図、第3図および第4図は本発明の変形例を
示す概略断面図である。 10・・・・・・外方ケーシング、11・・・・・・内
方ケーシング、12・・・・・・冷却フィン、13・・
・・・・加熱器、17・・・・・・ゲッター材、18・
・・・・・フィルタ。
FIG. 1 G1 is a sectional view of a conventional cold trapping device, FIG. 2 is a sectional view showing an embodiment of a liquid metal refining device according to the present invention, and FIGS. FIG. 10...Outer casing, 11...Inner casing, 12...Cooling fins, 13...
... Heater, 17 ... Getter material, 18.
·····filter.

Claims (1)

【特許請求の範囲】[Claims] 1 液体金属を導入して該流動する液体金属を冷却し、
該冷却された液体金属をゲッター材に通して液体金属中
の不純物を該ゲッター材に析出、捕獲させ該不純物の析
出により前記液体金属の流動が止まったとき前記ゲッタ
ー材に捕集された不純物を加熱して前記液体金属の流動
を行わせしめると共に前記不純物を前記ゲッター材の化
学反応物として除去せしめるようにしたことを特徴とす
る液体金属精製方法。
1. Introducing a liquid metal to cool the flowing liquid metal,
The impurities in the liquid metal are precipitated and captured by the getter material by passing the cooled liquid metal through the getter material, and when the flow of the liquid metal stops due to the precipitation of the impurities, the impurities captured by the getter material are removed. A method for refining a liquid metal, characterized in that the liquid metal is caused to flow by heating and the impurities are removed as a chemical reaction product of the getter material.
JP51046197A 1976-04-23 1976-04-23 Liquid metal purification method Expired JPS5940894B2 (en)

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