JPS5910518B2 - 放射性気体廃棄物のゼオライトによる封入方法 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、放射性排ガスをゼオライトに封入する方法、
更に詳しくは該排ガスを高温高圧下にゼオライト中に封
入させるに当り、不活性ガスを処理媒体として封入操作
を行うようにしたことにより、放射性排ガスの系外への
漏出の危険性を解消すると共に、封入処理後の取扱いを
簡略化したものである。

原子力施設から排出される放射性気体廃棄物は、一定の
遅延期間を経て大気中に希釈放出されているが、一旦、
大気中に拡散した気体廃棄物は回収不可能である。

原子力施設の拡充およびそれに伴なう放射性排ガスの増
加が予想される今日、放射性物質の環境への蓄積・人畜
に及ぼす重大な影響を防ぐには、大気放出を排し、発生
源において全量回収し、人間環境から隔離して貯蔵すべ
きである。

その隔離貯蔵方法として、放射性排ガスをゼオライト中
に封入する方法が提案されている。

その封入原理は、ゼオライトが結晶中にケージ（空孔）
を有することを利用し、ゼオライトを高温に加熱するこ
とにより、該ケージ内を満たしている結晶水を、結晶内
のボア（Ｐｏｒｅ）を介して外部に除去し、代りに放射
性排ガスをケージ内に封入しようとするものである。

このボアは常温では小さく放射性排ガスであるクリプト
ン（Ｋｒ）、アルゴン（Ａｒ）などの分子は通過するこ
とはできないが、高温に加熱すると大きくなり、ボアを
通ってケージ内に入いることができる。

この状態で常温にもどすとボアは再び小さくなり、ケー
ジ内にＫｒ。

Ａｒなとの分子が封入される。

その封入処理は、封入容量および安定性（ガス漏出率）
の点から、一般に温度約３００〜４５０℃、ガス圧力的
４００００〜６００００ｐｓｉの高温高圧下に行なわれ
ている。

この封入操作は、一般に第１図に示すように、活性化し
たゼオライト１を収納したカプセル２を高温高圧処理容
器３内に設置し、放射性排ガスを貯留した容器４からの
放射性排ガスを圧縮機（ダイヤフラムコンプレッサなど
）５にて所定圧力に加圧してカプセル２内に導入し、ゼ
オライトと接触させることによりゼオライト中に封入さ
せ、しかる後系内に残留する放射性排ガスをバイパス６
を経て容器４内に回収したのち、処理容器３からカプセ
ル２を取出し、カプセルごと所定の貯蔵コンテナ内に収
納し、貯蔵している。

しかし、上述のような従来の封入方法は、封入処理後の
ゼオライトの取扱いを含め、操作が煩雑であるだけでな
く、特にゼオライトを封入する際に放射性排ガス自体を
圧力媒体として加圧し高温高圧処理を行なうため、処理
系内、とくに配管接続部、圧縮機、ピストン摺動部等か
ら高温高圧の放射性排ガスが系外に漏出する危険性が高
（、実用化の面で大きな障害となっている。

本発明は、上記問題点を克服するためになされたもので
あって、高温高圧処理において不活性ガスを処理媒体と
して用いることにより、放射性排ガスの系外への漏出の
危険性を解消し、安全確実にゼオライト中に封入するこ
とを可能としたものである。

すなわち、本発明は、原子力施設からの排ガスを高温高
圧下にゼオライトに封入し、貯蔵コンテナに収納して隔
離貯蔵する方法において、フリーピストンを備え、内部
に活性化ゼオライトを収納したシリンダ内に放射性排ガ
スを充填する工程、放射性排ガスを充填したシリンダを
高温高圧処理容器内に設置した後、該容器内に加圧不活
性ガスを導入し、該不活性ガスを圧力媒体として上記シ
リンダのフリーピストンに圧力を加え、シリンダ内の放
射性排ガスを圧縮加圧する工程、該加圧下に、該容器内
に備えられた加熱手段にてシリンダ内の放射性排ガス及
びゼオライトを間接的に加熱保持することにより放射性
排ガスをゼオライト中に封入する高温高圧処理工程、該
高温高圧処理後、容器内の不活性ガスおよびシリンダ内
に残留する未封入放射性排ガスを回収除去する工程、つ
いで該シリンダを容器から取出し、貯蔵用コンテナに収
納する工程から成る、放射性排ガスをゼオライトに封入
する方法を提供するものである。

本発明の方法によれば、まずフリーピストンを有するシ
リンダ（このシリンダ内には予め活性化したゼオライト
を収納している。

）にクリプトン（Ｋｒ）、あ゛るいはアルゴン（Ａｒ）
などを含む放射性排ガスを充填する。

なお、該ゼオライトの活性化は、常法に従い、約３５０
〜４５０℃で加熱し、ケージ内の水分を脱水することに
より行なわれる。

放射性排ガスが充填されたシリンダを、ついで高温高圧
処理容器内に設置し、該容器内に加圧不活性ガス好まし
くはアルゴンガス又は窒素ガスを導入し、この不活性ガ
スを圧力媒体として上記シリンダのフリーピストンに圧
力を加えることにより、シリンダ内の放射性排ガスを圧
縮し所定の圧力（例えば４００００〜６００００ｐｓｉ
）に昇圧させる。

ついでその高圧状態下に、該処理容器内に設けられてい
る加熱手段により、同容器内の不活性ガスを介してシリ
ンダの内容物を加熱（例えば、約３００〜４５０℃）保
持することにより、高温高圧処理を行なう。

この処理によって、シリンダ内の放射性排ガスはゼオラ
イト中に封入される。

該高温高圧処理後、処理容器内の圧力媒体として導入さ
れた不活性ガスを回収する一方、シリンダ内に残留する
未封入放射性排ガスを回収する。

しかる後、該容器からシリンダを取出し、貯蔵コンテナ
内に納め、更に安全を期すため貯蔵コンテナの蓋を溶接
密封した後、所定の貯蔵場所に保管される。

次に添付図面に従って本発明方法をその工程順に具体的
に説明する。

第２図は、フリーピストンを有するシリンダへ放射性排
ガスを充填する工程を示す概要図である。

図中、７は放射性排ガス封入用シリンダ、８は該シリン
ダに設けられたフリーピストンである。

シリンダ器内には活性化ゼオライト１が収納されている
。

シリンダ７のフリーピストン８には、放射性排ガスを該
シリンダ内に充填するための導入管９が取り付けられて
いる。

１０は該導入管９を通る放射性排ガスをシリンダ内方向
にのみ流過させ、逆流を防ぐためのスプリングを備えた
チェック弁である。

シリンダ７内への放射性排ガスの充填は、原子力施設か
−らの放射性排ガスを貯留した容器（図示せず）より、
導入配管１１を介して行なわれる。

充填中のフリーピストン８の上昇はシリンダの開口部に
螺着された蓋１２により所定位置で停止される。

充填中、シリンダ内の昇温をさけるため、シリンダ７は
冷却容器１３内に設置され、液体窒素源１４から回路１
５を経て供給される液体窒素にて冷却される。

所定量の放射性排ガスが充填された後、バルブ１６およ
び１７を閉じるとともに、バルブ１８を開き、真空ポン
プ１９にて配管内に残留する放射性排ガスを吸引回収す
る。

上記充填操作における放射性排ガス導入配管、冷却回路
の接続は、遠隔操作にて行なうことが望ましい。

なお、放射性排ガスの充填に用いられるシリンダ７は、
後述の高温高圧処理後に行なう貯蔵コンテナへの収納に
便宜なように上部７．１と本体部７．２とに分割できる
ものであることが望ましい。

上記充填操作を終え、導入配管１１を切離してシリンダ
７を冷却容器１３から取出した後、第３図Ａに示すよう
に、シリンダ７の底部に下部ネジ蓋２０をセントする。

該ネジ蓋２０には配管２１が装備されており、ネジ蓋２
０をシリンダ７の底部にセントすることにより、シリン
ダ７はその底部に備えられたチェック弁２２を介して配
管２１と接続される。

該配管２１は、後記高温高圧処理後にシリンダ７内に残
留する未封入放射性排ガスをシリンダ内から回収除去す
るためのものであり、圧力変換器２３、フレキシブルホ
ース２４および残留放射性排ガスを回収・収納するホル
ダ２５を備えている。

該ホルダ２５は該排ガスを吸着するための活性炭が内部
に収納され、外周部は、冷却を行なうための液体窒素源
２６を備えた冷却容器２７にて囲繞されている。

なお、下部ネジ蓋２０がセットされると、第３図Ｂに示
されるように、弁座２８に当接していた弁２９が弁開閉
枠３０で押上げられるようにした構造の場合には、シリ
ンダ７内の放射性排ガスが配管２１を経てホルダ２５へ
流出するのを防ぐために、セット前にバルブ４４および
ホルダ２５の弁２９を閉じておく。

かく下部ネジ蓋２０が取付けられたシリンダは、ついで
第４図に示すように、高温高圧処理容器にセットされる
。

このセットは、シリンダ７を処理容器３１の下部開口部
から挿入し、ネジ蓋２０を螺着し、閉塞することにより
行なわれる。

その操作は昇降装置を用い遠隔操作にて行うことが望ま
しい。

該処理容器３１は、その内部に加熱手段として断熱材３
２で囲繞されたヒータ３３を内蔵すると共に、上部ネジ
蓋３４には、圧力変換器３５を有する圧力媒体流通管３
６が設けられ、該流通管３６には圧力媒体としての不活
性ガス源３７および増圧器３８を備えた圧媒体供給回路
３９と、圧力媒体回収ホルダ４０を備えた排出回路４１
とが接続されている。

不活性ガスとしては、窒素またはアルゴンガスが好まし
く用いられる。

上記セットを終えた後、圧力媒体供給回路３９のバルブ
４２を開き（このとき排出回路４１のバルブ４３は閉じ
ておく）、高温高圧容器３１内に加圧不活性ガスを導入
する。

容器内に導入された不活性ガスは圧力媒体としてシリン
ダ７のフリーピストンを降下させ、シリンダ内の放射性
排ガスを圧縮昇圧させる。

その状態を第５図に示す。容器内の矢印は不活性ガスの
流れを示す。

フリーピストン８は容器内の不活性ガスの圧力とシリン
ダ内の放射性排ガスの圧力とがバランスする位置まで降
下し、シリンダ内を高圧化する。

この加圧過程において、容器内とシリンダ内との圧力差
が一定値以内となるごとくに加圧操作を行なえば、シリ
ンダは高圧容器としての構造を備える必要はなない。

シリンダ内の放射性排ガスを所定の圧力、例えば４００
００〜６００００ ｐｓｉまで昇圧せしめた後、その状
態で処理容器３１内のヒータ３３にて不活性ガスを介し
てシリンダ内を間接的に加熱し、所定の温度、例えば３
００〜４５０℃に昇温し、保持することにより高温高圧
処理を行なう。

同処理によりシリンダ内の放射性排ガスはゼオライト中
に封入される。

なお、加熱に伴なう容器内の不活性ガス圧力の上昇分は
容器上部の排気回路４１のバルブ４３を操作し、回収ホ
ルダ４０に開放することにより解消し、容器内圧力を一
定に保持する。

上記高温高圧処理を終えた後、ヒータによる加熱を停止
して室温まで降温させ、ついで容器内の不活性ガスおよ
びシリンダ内の未封入残留放射性排ガスを排出回収する
。

容器内の不活性ガスの回収は、排出回路４１のバルブ４
３を開き（このとき供給回路３９のバルブ４２は閉じて
おく。

）、回収ホルダ４０内に開放することにより行なわれる
。

一方、シリンダ内の残留放射性排ガスの回収は、シリン
ダと連通する配管２１のバルブ４４および２９を開き、
ホルダ２５内に開放することにより行なわれる。

この場合、該バルブ４４ 、２９０開放のみでは残留放
射性排ガスの回収は十分ではないが、ホルダ２５内に予
め収納されている活性炭の低温吸着作用を利用すること
により、該残留排ガスの完全な回収が可能である。

上記不活性ガス及び残留放射性排ガスの排出回収過程に
おける容器３１及びシリン、ダ７内の減圧操作は、前記
昇圧過程におけると同様、両者間の圧力差が一定値以下
となるごとく行なうことが望ましい。

その際、シリンダから容器への残留放射性排ガスのリー
クを防ぐために、容器内の圧力がシリンダ内の圧力より
若干高めに維持されるように制御することが望ましい。

これらの調整は、不活性ガス流路３６に設けられた圧力
変換器３５と残留放射性排ガス回収配管２１に設けられ
た圧力変換器２３の電気信号で作動する圧力制御装置（
図示せず）にてバルブ４３．２９を操作することにより
行うことができる。

残留放射性排ガスの回収を終えるとバルブ４４．２９を
閉じる。

上記不活性ガス及び残留放射性排ガスの回収を終えた後
のシリンダ上部７．１の内壁には放射性排ガスが付着残
留することがある。

このため、不活性ガス供給回路３９から容器３１内に不
活性ガスを導入し、ついで排出回路４１を介して回収ホ
ルダ４０内に回収する洗浄操作を行う。

この洗浄操作により、シリンダ内壁に付着した放射性排
ガスは除染される。

その際、容器３１内も同時に除染効果をうけるので、容
器内のメインテナンス（たとえば断線ヒータの取替作業
など）の際に安全確保を目的に行なわれる容器内除染工
程を省略することができる。

洗浄操作を終えた後、バルブ４２゜４３を閉じる。

以上の操作におけるバルブ開閉動作は、遠隔自動制御さ
れる開閉装置を用いて行なうことが望ましい。

洗浄操作を終えた後、容器下部のネジ蓋２０を開いてシ
リンダ１を取出す。

この操作は昇降装置（図示せず）にて容器下部から下方
に引抜くことにより行なわれる。

第６図は、容器内から取出したまＮのシリンダを示す。

ついでシリンダから、下部ネジ蓋２０を取りはずすと共
にその上部７．１と本体７．２とに分離し、第７図に示
すように、本体７．２を貯蔵コンテナ４５に収納する。

コンテナ４５は本体部４５．１とキャップ４５．２から
成り、シリンダ本体７．２を収納した後、溶接にて密封
される。

上記のシリンダからの下部ネジ蓋２０の取はずしおよび
貯蔵コンテナの溶接密封は遠隔操作によって行なわれる
。

上記分離したシリンダ上部７．１は再使用され、一方溶
接密封された貯蔵コンテナ４５は遠隔自動操作により、
所定の保管庫に搬送し、貯蔵される。

なお、前記高温高圧処理過程で用いられた不活性ガスは
、回収ホルダ４０に貯蔵された後、モニタリング装置（
例えば、Ｋｒガスモニタ）にて放射性排ガスが混入して
いないことを確認したのち、大気中に放出する。

以上のように、本発明方法によれば、ゼオライトの低温
吸着能を利用して放射性排ガスを一旦シリンダに充填し
た後、高温高圧処理容器内に設置し、不活性ガスを処理
媒体として高温高圧処理を行なうため、放射性排ガスの
系外への漏出の危険性は全く無く、また放射性排ガスの
ゼオライトへの封入処理がシリンダ内で行なわれるため
、封入後のゼオライトの取扱いが容易であり、更にその
シリンダは貯蔵コンテナに収納されるので、放射性排ガ
スは、ゼオライト、シリンダおよび貯蔵コンテナの３重
のコンテナにて封入・隔離されることとなり、長期貯蔵
時の安全性が一層高められる。

【図面の簡単な説明】

第１図は、従来の放射性排ガス封入操作を示す概要図、
第２図〜第７図は本発明による放射性排ガスの封入操作
の各工程を示す断面概要図であり、第２図は、シリンダ
への放射性排ガス充填工程を示す概要図、第３図Ａはシ
リンダ内残留放射性排ガス回収回路をシリンダ下部に接
続した状態を示す概要図、同図Ｂはシリンダ下部の回路
の１部を示す概要図、第４図はシリンダを高温高圧処理
容器内にセットした状態を示す概要図、第５図は高温高
圧処理時の状態を示す概要図、第６図は高温高圧処理後
、処理容器から取出したシリンダを示す概要図、第７図
はシリンダを貯蔵コンテナに収納した状態を示す概要図
である。 図面中の主な符号は次のとおりである。 １・・・・・・ゼオライト、７・・・・・・シリンダ、
８・・・・・・フリーピストン、９・・・・・・放射性
排ガス導入管、１０ 、２２・・・・・・チェック弁、
１１・・・・・・放射性排ガス導入配管、１３．１７・
・・・・・冷却容器、１６，１７，１８゜４２．４３，
４４・・−・・・バルブ、２０・・・・・・下部ネジ蓋
、２１・・・・・・残留放射性排ガス回収配管、２５・
・・・・・ホルダ、３１・・・・・・高温高圧処理容器
、３３・・・・・・ヒータ、３６・・・・・・不活性ガ
ス流通管、３８・・・・・・増圧器、３９・・・・・・
不活性ガス供給回路、４１・・・・・・不活性ガス排出
回路、４５・・・・・・貯蔵コンテナ。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ 原子力施設からの排ガスを高温高圧下にゼオライト
   に封入し、貯蔵コンテナに収納して隔離貯蔵する方法に
   おいて、フリーピストンを備え、内部に活性化ゼオライ
   トを収納したシリンダ内に放射性排ガスを充填する工程
   、放射性排ガスを充填したシリンダを高温高圧処理容器
   内に設置した後、該容器内に加圧不活性ガスを導入し、
   該不活性ガスを圧力媒体として上記シリンダのフリーピ
   ストンに圧力を加え、シリンダ内の放射性排ガスを圧縮
   加圧する工程、該加圧下に、該容器内に備えられた加熱
   手段にてシリンダ内の放射性排ガス及びゼオライトを間
   接的に加熱保持することにより放射性排ガスをゼオライ
   ト中に封入する高温高圧処理工程、該高温高圧処理後、
   容器内の不活性ガスおよびシリンダ内に残留する未封入
   放射性排ガスを排出回収する工程、ついで該シリンダを
   容器から取出し、貯蔵用コンテナに収納する工程から成
   ることを特徴とする放射性気体廃棄物のゼオライトによ
   る封入方法。 ２ 高温高圧処理容器内に加圧不活性ガスを導入する工
   程および該容器から排出回収する工程において、容器内
   不活性ガス圧力とシリンダ内放射性排ガス圧力との差が
   一定値以下に維持されるように導入及び排出操作を行な
   うことを特徴とする上記第１項に記載の方法。 ３ 高温高圧処理容器から不活性ガスを排出回収する工
   程において、容器内圧力がシリンダ内圧力よりも高めに
   維持されるように排出操作を行なうことを特徴とする上
   記第１項又は第２項に記載の方法。 ４ シリンダが、分割可能な上部及び本体部からなり、
   高温高圧処理後に該容器から取出されたのち、該上部を
   取りはずし、ゼオライトが収納された本体部のみを貯蔵
   コンテナに収納することを特徴とする上記第１項ないし
   第３項のいずれかに記載の方法。 ５ シリンダを貯蔵コンテナに収納した後、該コンテナ
   を溶接にて密封することを特徴とする上記第１項ないし
   第４項のいずれかに記載の方法。 ６ シリンダ内への放射性排ガスの充填、高温高圧処理
   容器内へのシリンダ設置、該容器内への不活性ガスの導
   入及びその排出回収、該容器からのシリンダの取出し、
   貯蔵コンテナへのシリンダ収納の各操作を遠隔自動操作
   にて行なうことを特徴とする上記第１項・ないし第４項
   のいずれかに記載の方法。 ７ コンテナの溶接を遠隔自動操作にて行なうことを特
   徴とする上記第５項に記載の方法。 ８ 原子力施設からの排ガスを高温高圧下にゼオライト
   に封入し、貯蔵コンテナに収納して隔離貯蔵する方法に
   おいて、フリーピストンを備え、内部に活性化ゼオライ
   トを収納したシリンダ内に放射性排ガスを充填する工程
   、放射性排ガスを充填したシリンダを高温高圧処理容器
   内に設置した後、該容器内に加圧不活性ガスを導入し、
   該不活性ガスを圧力媒体として上記シリンダのフリーピ
   ストンに圧力を加え、シリンダ内の放射性排ガスを圧縮
   加圧する工程、該加圧下に、該容器内に備えられた加熱
   手段にてシリンダ内の放射性排ガス及びゼオライトを間
   接的に加熱保持することにより放射性排ガスをゼオライ
   ト中に封入する高温高圧処理工程、該高温高圧処理後、
   容器内の不活性ガスおよびシリンダ内に残留する未封入
   放射性排ガスを排出回収する工程、該回収工程後、新た
   な不活性ガスを容器内に導入することにより、容器内壁
   及びシリンダ壁に付着した放射性排ガスの除染処理を行
   なう工程、ついで該シリンダを容器から取出し、貯蔵用
   コンテナに収納する工程から成ることを特徴とする放射
   性気体廃棄物のゼオライトによる封入方法。 ９ 高温高圧処理容器内に加圧不活性ガスを導入する工
   程および該容器から排出回収する工程において、容器内
   不活性ガス圧力とシリンダ内放射性排ガス圧力との差が
   一定値以下に維持されるように導入及び排出操作を行な
   うことを特徴とする上記第８項に記載の方法。 １０ 高温高圧処理容器から不活性ガスを排出回収す
   る工程において、容器内圧力がシリンダ内圧力よりも高
   めに維持されるように排出操作を行なうことを特徴とす
   る上記第８項又は第９項に記載の方法。 １１ シリンダが、分割可能な上部及び本体部からな
   り、高温高圧処理後に該容器から取出されたのち、該上
   部を取りはずし、ゼオライトが収納された本体部のみを
   貯蔵コンテナに収納することを特徴とする上記第８項な
   いし第１０項のいずれかに記載の方法。 １２ シリンダを貯蔵コンテナに収納した後、該コン
   テナを溶接にて密封することを特徴とする上記第８項な
   いし第１１項のいずれかに記載の方法。 １３ シリンダ内への放射性排ガスの充填、高温高圧
   処理容器内へのシリンダ設置、該容器内への不活性ガス
   の導入及びその排出回収、該容器からのシリンダの取出
   し、貯蔵コンテナへのシリンダ収納の各操作を遠隔自動
   操作にて行なうことを特徴とする上記第８項ないし第１
   １項のいずれかに記載の方法。 １４ コンテナの溶接を遠隔自動操作にて行なうこと
   を特徴とする上記第１２項に記載の方法。