JPS58153889A - 地質学的累層からの炭化水素の流れの励起法 - Google Patents

地質学的累層からの炭化水素の流れの励起法

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JPS58153889A
JPS58153889A JP58022987A JP2298783A JPS58153889A JP S58153889 A JPS58153889 A JP S58153889A JP 58022987 A JP58022987 A JP 58022987A JP 2298783 A JP2298783 A JP 2298783A JP S58153889 A JPS58153889 A JP S58153889A
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リチヤ−ド・アレキサンダ−・ブロ−ン
フランク・エドワ−ド・カロプレソ
チヤ−ルズ・ジヤスタス・リムバ−ナ−
ロバ−ト・ドナルド・ノ−リス
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    • E21BEARTH OR ROCK DRILLING; OBTAINING OIL, GAS, WATER, SOLUBLE OR MELTABLE MATERIALS OR A SLURRY OF MINERALS FROM WELLS
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    • EFIXED CONSTRUCTIONS
    • E21EARTH OR ROCK DRILLING; MINING
    • E21BEARTH OR ROCK DRILLING; OBTAINING OIL, GAS, WATER, SOLUBLE OR MELTABLE MATERIALS OR A SLURRY OF MINERALS FROM WELLS
    • E21B43/00Methods or apparatus for obtaining oil, gas, water, soluble or meltable materials or a slurry of minerals from wells
    • E21B43/16Enhanced recovery methods for obtaining hydrocarbons
    • E21B43/24Enhanced recovery methods for obtaining hydrocarbons using heat, e.g. steam injection
    • EFIXED CONSTRUCTIONS
    • E21EARTH OR ROCK DRILLING; MINING
    • E21BEARTH OR ROCK DRILLING; OBTAINING OIL, GAS, WATER, SOLUBLE OR MELTABLE MATERIALS OR A SLURRY OF MINERALS FROM WELLS
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  • Investigation Of Foundation Soil And Reinforcement Of Foundation Soil By Compacting Or Drainage (AREA)
  • Processing Of Solid Wastes (AREA)

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明はポーリング孔に連通する累層(formati
on)からの炭化水素の流れを励起する方法および装置
に関する。
炭化水素回収の臨界的因子はポーリング孔界面における
地質学的累層の浸透性である。井戸を第1次生成相につ
いて完成させたとき、充てんスクリーンまたは井戸スク
リーンは強固でない累層にとって適切であることが多く
、破砕法その他の物理的方法は強固な累層にとって十分
である。
井戸の爾後の生産相にとって、累層の浸透性は多くの場
合に閉塞を調節するように、まえは流体の注入を可能す
るように変性して炭化水素を生成井戸に移動させなけれ
ばならない。たとえば、水温流技術を開始しようとする
とき、累層を処理して粘土の膨潤を防ぐことが必要であ
るか又は累層の孔中に析出して累層からの炭化水素の流
れもしくは累層中への置換流体の流れを制限するアスフ
ァルト類を除去することが必要である。単一のポーリン
グ孔内においてさえ、数種の累層が存在することがあり
、これらのそれぞれは累層の浸透性を最適にするために
別々の一連の処理を必要とする。従来技術において、累
層の浸透性に悪影響を及ぼす個々の問題を軽減するため
に多くの方法が提案されたが、これらの方法のどれ1つ
として個々の累層を処理するための完全な選択範囲をえ
らぶことを可能にした本のはなかった。
Hu9mkは米国特許第4235,006号において、
銀その他の触媒を用いる過酸化水素の分解によってポー
リング孔内に熱を発生させることを開示している。Hu
jsalcG;tま喪、容易KWI化される物質をあら
かじめ導入して過酸化水素の分解時に発生する酸累と結
合させることによ抄付加的な熱を発生させることを示唆
している。然しなからこの方法は、過酸化水素の量およ
び濃度の変化以外のものの制御を与えておらず、またポ
ーリング孔内あ雰囲気を常に酸化性雰囲気であるように
する。
同様KMckinne11け米国特許第3,561,5
53号において、自燃性燃料たとえば過酸化水素プラス
赤色発煙硝酸または過酸化水素プラスヒドラジン(また
は不斉ジメチルヒドラジン)を泡の形体で使用してポー
リング孔内に局部的加熱管適用することを開示している
。Mckinnsllの方法はポーリング孔内の局部加
熱に厳密に限定される。
Sar@enらによる米国特許第へ896,879号に
は、安定化した過敏化水素を累層の細かい割れ目中に拡
散させることによって低浸透性析出物を励起することを
開示している。割れ目へのこのような拡散の期間中、過
酸化水素は不安定になる。それは安定剤が累層中の鉱物
質と結合するためである。次いで過酸化水素は分解し、
膨張して析出物の浸透性を増大させる。
:11 必要な炭化水素の第2次回収のための若干の方法はポー
リング孔に隣接する地質学的累層の浸透性に影響を及ぼ
す。
このような方法には火炎溢流法、水蒸気溢流法、溶媒溢
流法、2酸化炭素溢流法または不活性ガス溢流法が包含
される。これらの方法はいづれも非常に短期間の適用な
らばポーリング孔のごく近隣に影響を及ばずにすぎず、
この隣接する生成域の浸透性を改善する手段に実質的に
な抄うる。
黙しながらこれらの方法のうちのどれ1つとして累層を
処理する喪めの連続的な且つ交互の方法を可能にする龜
のはない。たとえば米国特許第1196,879号にお
いてSar@enらは、安定剤が金属有価物と結合して
消費つくされたときの割れ目中の過酸化水素の急速分解
によって累層の浸透性を増大させる金属析出物の溶液採
鉱の方法を開示している。Sar・・nらのこの方法は
水溶液で湿潤しうる鉱物析出物の存在を必要とするのみ
ならず、本発明の臨界的因子である柔軟性を4欠いてい
る。
これに対して本発明は装置をポーリング孔内に配置した
後に決定されるべき柔軟性のある仕方でポーリング孔に
隣接する累層の処理以上の完全な制御を提供するもので
ある。
本発明によればこの制御は、ポーリング孔の基部におい
てエネルギーを放出し5る第1流体およびポーリング孔
内の蒸気−液体組成物を変性するための第2fi体をポ
ーリング孔に導入することによって達成される。
本発明の特徴は添付図面(本発明を制限するものではな
い)を参照して量もよく理解されるであろう。
第1図はポーリング孔中に配置した本発明の具体例の装
置を示すもので61液体燃料と液体酸化剤、たとえば過
酸化水素とヒドラジン、を使用して、あるいは液体エネ
ルギー源たとえば過酸化水素と液体分解触媒を使用して
操作し5るよう設計されたものである。
第2図は固体触媒床によって分解した過酸化水素を使用
するよう設計された第2の具体例を示すものである。
第3図は地質学的累層内の中間点に4!付は九具体例を
示すものである。この装置は充てん物により下部がシー
ルされていて他の累層から分離されており、累層の2霊
屋処理を可能にする。第一に、下部は系層中を流れる流
体により高圧にさらされ、そして第2に上部はポーリン
グ孔の頂部に開口していて内面の外側から流体および任
意の反応生成物が溢流する。
第1図は本発明の1つの好ましい具体例の横断図を示す
すなわちこの図は累層(8)を通って炭化水素含有累層
(9)に入る内張抄(15)付きのポーリング孔を示す
。内張? (15)中の穴(14)はポーリング孔を累
層(9)に連通させる。通常の充てん物(10)がポー
リング孔内圧固定されていて炭化水素含有累層(9)を
地面から及びポーリング孔に連通する他の任意の単層か
ら分離する。地面(対して充てん物(10)の末梢面に
固定してスリーブ(7)が取付けられており、累層(9
)に連通するポーリング孔の区分内に反応室(6)を形
成している。導管(1,12)は地面から充てん物(1
0)を通って反応室(6)中に伸びている。導管(1)
は反応室(6)内で終っており、そこにスプレーヘッド
(2)が増付けられている。導管(12)は反応室(6
)内で終ってお臥そこにスプレーヘッド(15)が取付
けられている。これらのスプレーヘッドは導管(1,1
2)を通して導入される流体が反応基内で十分に混合さ
れるように配置されている。また、導管(5)も地面か
ら充てん物(10)を通ってパルプ(4)に伸びてお抄
、そこから導管(25)およびスプレーヘッド(5)を
通って反応室に向けられるか又は導管(54)およびス
プレーヘッド(35)を通ってポーリング孔自体の中に
向けられる。
操作に際して、導管(1)中の過酸化水素および導管(
12)中の分解触媒溶液たとえば過マンガン酸カリウム
溶液が反応室(6)中に入り、そこで過酸化水素が触媒
の存在下で分解して水蒸気と酸素を発生する。導管(3
)を通って水が入り、導管(25)を通って反応室(6
)内の蒸気と混合されるか又は導管(54)を通ってポ
ーリング孔内に人転低下した温度で追加水蒸気を生成す
る。導管(3)中の水は斐に銑加物たとえば泡形成用界
面活性剤、炭化水素およびアスファルト溶解用溶媒、あ
るいは還元剤たとえばアルコールを含むことができる。
この還元剤は酸素と反応してエネルギーを放出し、ポー
リング孔内金酸化性雰囲気よりもむしろ還元性雰囲気に
する。この還元剤はまた系内のエネルギーに添加して過
酸化水素と触媒による分解だけの場合より本高い温度の
超過加熱水蒸気を発生させてもよい。
第2図もポーリング孔中の本発明の具体例を示すもので
あり、ポーリング孔が単層(4B)から炭化水素生成域
に浸透している。内張り(55)中の穴(54)はぎ−
リング孔を累層(49)に連)l!lさせる。通常の充
てん物(50)がポーリング孔内に固定されていて、炭
化水素累層(49)を地面から分離している。導管(4
1,52)は共軸であり地面から充てん物(so)K伸
びている。導管(41)は充てん物(50)中を通って
ポーリング孔の内部区分に伸びてお抄、触媒床(42)
で終っている。導管(41)に固定されて且つ触媒床を
取抄囲んで管状区分(47)があり、反応室(46)を
形成している。導管(45)は外側共軸導管(52)か
ら充てん物(50)および管状区分(47)を通って伸
び、スプレーヘッド(53)で終っている。
操作に際して、流体たとえば過酸化水素またはヒドラジ
ンが導管(42)を通って流れ触媒床内で分解して熱い
蒸気を発生する。導管(−52)を通って流れる流体は
反応室(46)内のスプレーヘッド(53)からスプレ
ーされ、導管(41)からの流体の分解によって発生し
九蒸気を変性する。そして見られた流体はポーリング孔
を通って炭化水素含有累層中に注入される。
第3図は本発明の更に別の好ましい具体例を示す屯ので
ある。第5図において、装置は累層(68)および炭化
水素累層(69)中に設置され、蒸気はポーリング孔の
内部区分から累層(69)へのふび次いで累層(69)
から充てん物(70)より上部のポーリング孔へのルー
トをもち、そこから大気中に逃ける。この流れのパター
ンは内張り(65)中に充てん物を穴(74)が充てん
物(70)の基部および末梢部において生成域(69)
と連通するように、設置することによって達成される。
第5図は地面から充てん物(70)を通ってポーリング
孔の下部に連通し触媒床(62)およびスプレーヘッド
(75)をもつポーリング孔内でそれぞれ終っている導
管(61,72)を示している。第2の充てん物(71
)、、が示しであるが、これは単層(69)を他の任意
の累層(75)から分離しポーリング孔の下部を反応室
(66)として形成する九めのものである。導管(61
)中を流れる過酸化水素またはその他の流体は触媒床(
62)によって分解され、そして導管(72)を流れる
第2の流体は反応室(66)内の流体を変性する。これ
らの流体は充てん物(70)の下方の穴(74)を通っ
て単層(69)中を流れ、上昇して累層(69)から充
てん物(70)の地面に対して基部の側にあるポーリン
グ孔の区分中を流れる。
別法として、第1流体のエネルギーは熱分解によって、
又は反応室の種本しくはポーリング孔の壁との接触によ
って放出させることもできる。また、ポーリング孔内の
エネルギーおよび分子の種類は化学反応によって又は熱
手段龜しくは放射線を用いる活性化によって更に増大さ
せることができる。本発明の臨界的4111はポーリン
グ孔に隣接する単層を任意の所望の順序で水蒸気、酸素
、2酸1ヒ炭素または他の流体に順次にさらすことので
きる能力である。
本発明を操作する他の好ましい態様を累層中に遭遇する
条件での次の特定の実施例について史に詳しく述べる。
実施例1 粘土粒子によって生ずる低浸透性の固い単層を浸透する
第2図の装置を備えたポーリング孔を、触媒床中090
−過酸化水素の分解(出口ガスを550℃に加熱する結
果を4、九らす)から見られた高温Kまずかけた。これ
らの高温ガスは生成域に熱ショックを発生して割れ目を
生ぜしめ、同時に粘土たとえばカオリナイトまたはモン
トモリロナイトは物理的および化学的に変化した。カオ
リナイトの構造は非可逆的に変化した。モントモリロナ
イトは可逆的に水を失ない更に600℃以上に加熱した
ら非可逆的にアンヒドロモントモリロナイ)K変形した
。ポーリング孔の隣接区域内の炭化水素を加熱し、焦成
し、そして過酸化水素の分解からの酸素によって酸化し
た。短い処理後に、洗剤を含む水を添加することによっ
て出口ガスの温度を低下させ、水蒸気と凝縮物との混合
物を始めに作った割れ目に圧入した。この冷却は更に熱
ショックを発生し、ポーリング孔をと抄まくごく近くの
物質を更に破壊して自己支持性の割れ目を生ぜしめ、そ
して累層中のアスファルテンおよびパラフィンを除き、
かくてポーリング孔と累層との界面の浸透性を更に改善
した。
次いでポーリング孔内の温度および圧力を、上記からの
流体の流れを停止し、ポンプに↓抄徐々に排気し、そし
て所望ならば累層からの流体をフラッシュすることによ
り、更に低下させた。更なる試験において、浸透性が所
望どお抄でなかったならば、処理をく抄かえずことがで
き、あるいは別の処理法たとえば高温溶媒注入または高
温高圧での2酸化炭素注入を使用することもできる。こ
れらの変形のすべては累層中に設置した装置を変化させ
ることなしにえらぶことができる。
実施例2 別の実施例において、生成域中での生産の減少が認めら
れた。恐らくポーリング区域への高分子量、低粘度の炭
化水素の移動から生じ九ものであろう。第3図に示すよ
うな位置に装置を設置した後、水蒸気および凝縮物の高
温の流れを発生させて充てん物をとりまくごく付近の区
域にフラッシュし九。地面における圧力および温度の観
察が不十分な開拓をえたことを示す場合は、溶媒を注入
し次いで高濃変酸素を注入することができる。然し、こ
れらの処理を欠く場合には熱破砕が起るまで温度を上げ
ることができる。
実施例3 別法として、累層が@による攻−を−受けやすい石灰石
型である場合、第1図の装置を使用して、好ましい処理
は反応室内に高温超加熱水蒸気を発生させ、そして塩酸
、弗化水嵩酸または他の好適なIIlあるいはその混合
物を反応室の外側の区域に注入し、累層を加圧下で熱い
酸にさらすことである。
次のよ1特殊な例は熱的方法のみを考慮している。簡単
にするため、閉塞型材料の性質に考慮を払う。たとえば
、単純な溶融は150〜260℃の範囲の温度をもつガ
ス状混合物を発生させるととKよって達成しうるパラフ
ィン系炭化水嵩の再生にとって十分である。然し、材料
が高い比率のナフテン系物質を含むときは、更に苛酷な
温度条件が必要となり、たとえばガス温は205〜54
0℃である。
極端な場合に遭遇し九ら、480〜500℃を越える温
度を発生させることによってその場での燃焼を開始する
のが好ましい。      :′ 実施例4 この実施例は第2図の装置を使用して高さ6vm、直径
約117IIBの円筒から成るポーリング孔をと抄ま〈
区域を150〜260℃の温度に加熱する例である。累
層が紛ケルビン当F) 1.570ギガジユールの比熱
容量および1.760V−の平均密度をもつと仮定する
と、52℃から175℃へ温度を上昇させるためには2
−4ギガジユールが必要である。地質学的単層の近隣区
域中の90−過酸化水素970−の分解はこの必要エネ
ルギーを与える。累層への熱損失のために1この量より
や\多い過酸化水素が推定効果にとって必要である。好
ましくは、処理は1〜12時間で完了させるべきである
。2〜4時間以内の完了が更に好ましい。
実施例5 高い比率でナフテン系物質が存在するとき、更に苛酷な
処理、200〜540℃の範囲の温度への加熱が必要で
ある。達しなければならない温度は閉塞性物質を分解し
て低分子量の炭化水素を生ぜしめる温度である。この分
解は熱効果によって単独に達成できるけれど亀、高温に
おいて酸素含有ガスを使用するのがよ抄効果的である。
実施例4と同じ物理的条件を仮定すると、480℃の温
度は7.6ギガジユールを必要とする。このエネルギー
は実施例1の装置を使用し、90チ過酸化水嵩970時
の分解と適当な燃料たとえばケロセンの150Qの酸化
との合計によって見られる3、別法として約ao o 
oKIIの過酸化水素を使用することもできる。ケロセ
ンの補助使用が好ましい。それは操業コストが小さく、
且つ2酸化炭素の追加という付加的利点(炭化水素物質
の粘度を更に低下させる)を本っているからである。操
業は好ましくは1〜12時間内に完了させるべきである
。2〜4時間以内が更に好ましい。
実施例6 大部分の苛酷な場合において、その場での燃焼が必要で
あり、これは酸化性雰囲気の存在下で540℃を越える
温度に到達させることによってふつう開始される。実施
例4および5と同じ容積を処理するためには、これらの
温度に達するよう9.7ギガジユールを供給しなければ
ならない。
然し、最初にこの容積の1部分のみをこの温度にまで加
熱し、残余のエネルギーを物質自体の燃焼によって与え
ることが必要である。その場での燃焼を開始する鍵は小
区域における酸化性条件下での温度の迅速な増進である
。たとえば、井戸孔から僅か約6側の深さの帯域中で5
40℃の温度に達することが必要である。その結果とし
て、僅か約1ギガジユールを与えるのが必要であるにす
ぎない。これは90%過酸化水素の僅か400〜5na
Kfの分解を必要とするにすぎない。然しなから、分解
はできるだけ迅速に1好ましくはα025〜2時間以内
に、−に好ましくはα5時間以内に起すべきである。燃
焼プロセスを支えるために、酸化性条件下を連続して供
給しなければならない。この燃焼に必要な酸素の量は累
層の多孔性、累層のオイル飽和、および累層中の所望の
火炎伝播速度から決定される。20チの多孔性、50チ
のオイル飽和を仮定すると、全区域を処理するまでの燃
焼を支えるために1,700m’V販素を供給しなけれ
ばならない。この酸素は過酸化水素によって供給されう
るが好ましくはa500−の空気または1.700−い
純酸素によって第1図の装置を使用して供給される。
この場合、合理的な火炎伝播速度を与えると、燃焼プロ
セスは好ましくは12〜48時間で、更に好ましくは8
〜24時間で完了する。
土壌の熱伝導率のために、系に導入すべき熱エネルギー
は処理を意図する累層にできるだけ近づけて導入するこ
とi。
が必須である。この物理的近接性は土壌の平均温度が深
さに従って増大するという点において下方の孔の水蒸気
発生に対して付加的利点をもたらす。地中の平均熱傾配
はIK#1当り30℃である。それ故、深さ600mで
のポーリング孔の平均温度は30〜35℃である。隔離
されていない井戸孔の表面での45分間にわたる100
0Kfの過酸化水素の分解は、90ボンドの水の連続添
加と共に、400℃の水蒸気および緻素の平均温度およ
び4.75メガパスカルの圧力そして五8ギガジュール
の合計熱入力を生ぜ己める。
然しながら、これらの条件下で、600ttsの深さk
おいて測定しうる差は認められない。過酸化水素の分解
はかなりな水蒸気の配送が600mの深さで感じられ始
まる前に約4時間続けなければならず、そしてこの水準
でのi!度はま本なく約200℃で平らKなる。
【図面の簡単な説明】
第1図、第2図および第5図は本発明の方法を実施する
ための本発明の装置のそれぞれ異なった態様の具体例を
示すものである。 図中において: 1.3.12.25.34・・・導管: 2.5.13
、s5・・・スプレーヘッド: 6・・・反応室; 7
・・・スリーブ;8、?・・・累層; 10・・・充て
ん物: 14・・・穴:15・・・ポーリング孔の内張
抄;  41.45.52・・・導管:42・・・触媒
床;46・・・反応室:47・・・管状区分:48.4
9・・・累層:50・・・充てん物:55・・・スプレ
ーヘッド: 54・・・穴: 55・・・ポーリング孔
の内張9:61.72・・・導管; 62・・・触媒床
: 65・・・ポーリング孔の内張り; 66・・・反
応室: 68.69.75・・・累層ニア3・・・スプ
レーヘッド; 74穴 。 代 理 人 弁理士 川 瀬 良 治しし゛FIG、/ FIG、2 第1頁の続き 0発 明 者 ロパート・ドナルド・ノーリスアメリカ
合衆国ニューシャーシ ー州08512クランバリー・オー クブランチ・ロード33

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 1、地面から内側に伸びるポーリング孔内で流体組成物
    管発生させるための、およびポーリング孔に連通ずる累
    層に咳組成物を注入する丸めの装置であって(a)  
    ポーリング孔をその内部で地面に連通する第1区分と単
    層に連通する第2区分とに分離する充てん部材、 (b)  地面からの少なくとも2つの流体を上記光て
    ん部材を通してポーリング孔の第2区分中に導く導管部
    材、(c)  第1流体からエネルギーを放出させて(
    1)地熱エネルギーおよび(2)ポーリング孔内の蒸気
    組成物を与える部材、および (イ)第2流体を咳蒸気組成物と混合してポーリング孔
    から累層に配送すべき流体組成物を形成する部材、を含
    んで成ることを特徴とする装置。 2 エネルギー放出部材(e)が不均一触媒から成る特
    許請求の範囲第1項記載の装置。 五 エネルギー放出部材(c)が銀触媒床から成る特許
    請求の範囲第1項記載の装置。 東 第5の導管が流体触媒をポーリング孔中に注入する
    手段を与えている特許請求の範囲第1fj紀載の装置。 S ポーリング孔を地面に直接連通する第1基部区分と
    累層に連通する充てん部材の下にある第2末梢区分とに
    分離する充てん部材を含み且つ地面から蚊第2区分に流
    体をはこぶ導管部材を備えたポーリング孔を使用し、地
    面から内11に伸びるポーリング孔に連通する累層から
    の炭化水素の流れを励起する方法であって、 (−エネルギーを放出しうる第1流体を導管部材を通し
    てポーリング孔の第2区分に導入し、 (b)  第1流体からポーリング孔の第2区分へエネ
    ルギーおよび蒸気を放出させ、そして (e)  工程伽)で放出させた蒸気に第2流体をまぜ
    て流体組成物を変性してこれを累層に配送する、ことか
    ら成ることを特徴とする方法。 と 第1流体の注入開始後に第2流体の1部を注入する
    特許請求の範囲第5項記載の方法。 l 第2流体が水から成る特許請求の範囲第5項記載の
    方法。 a 第2流体が2#I化炭素である特許請求の範囲第5
    項記載の方法。           パ ゞ9 第2
    流体が酸素から成る特許請求の範囲第5項記載の方法。 11IL第2流体が水蒸気である特許請求の範囲第5項
    記載の方法。 11゜第2流体が炭化水素から成る特許請求の範囲第5
    項記載の方法。 12、第2流体がアルコールである特許請求の範囲第5
    項記載の方法。 1五第1流体が過酸化水素から成る特許請求の範囲第5
    項〜第12fjのいづれかに記載の方法。 抹過酸化水素が10〜3591の水を含む特許請求の範
    囲第15項記載の方法。 15、第1流体がヒドラジンから成る特許請求の範囲第
    5項〜第12項のいづれかに記載の方法。 1.、、え、ギー放、工程5:>を第1流体よ不均一触
    媒よ。接触によって行なう特許請求の範囲第5項記載の
    方法。 17、エネルギー放出工程を均一触媒を第1流体に作用
    させることKよって行なう特許請求の範囲第5項記載の
    方法。 1a触媒が銀から成る特許請求の範囲第16項または第
    17項に記載の方法。 19、触媒が過マンガン酸塩から成る特許請求の範囲第
    16項ま九は第17項に記載の方法。 2α第1流体が過酸化水素から成る特許請求の範囲第1
    6項または第17項に記載の方法。 21、第1流体がヒドラジンから成る特許請求の範囲第
    16項または第17項に記載の方法。 U工程(e)における流体組成物が水、2酸化炭素、酸
    素、窒素または1jl!化炭素の群からえらばれた流体
    から成る特許請求の範囲第5項記載の方法。
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