JPS58139726A - 気体混合物から同位体を分離する方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、レーザー光による光子照射と、それに続く５
レーザー光で励起された原子、イオ／または分子のベン
ニンダ（Ｐ＠ｎｎｉｎｇ）・・イオン化との組み合わせ
効果により、気体混合物から同位体を分離する方法に関
する。

公知の如く、ウランの異種の同位体（Ｕｅｍｓ　トυ１
３１）　ｙ分離する好ましい従来技術の方法は、レーザ
ー光子のエネルギーが同位体の特性遷移と共鳴するレー
ザー光束な、＃１粋なまたは化合した形のウランを含む
気体混合物に導入することからなる。励起を選択的にし
ようとする場合、送られるレーザー放射のエネルギーの
麺は、ウラン同位体の質量差に起因する。ウラン同位体
の励起単位の間の差より小さいことが不可欠である。こ
の方法は、一定のウラン同位体の選択的光励起のため。

または光解離のためＫさえ実用的であるが、化合物を光
イオン化するレーザー光による励起の有効断面積が小さ
いため、操作の全効率が著しく低下して、操作のコスト
が増大し、実施できないはどにコスト高になることがあ
る。

従来技術の方法では１通常第１段階は、スイクトル幅が
ウラン原子の吸収線の同位体変位より小さい適当な色素
レーザーを用いて、目的の同位体原子、たとえば金属蒸
気から得られるウラン原子な選択的に励起することから
なる。この反応の有効断面積は大体１０”−”ｍ”　　
もある。次の段階では同じレーザーまたはより容量の高
いレーザーが用いられて、目的の同位体は、電子すなわ
ち振動の連続遷移によりイオン化電位にもたらされる。

最初の励起だけは確実に選択的でなければならない。

１つの励起準位だけが粒子で十分占められ（ｐｏｐｕｌ
ａｔｅａ、逆転分布状態）て、所与の同位体に相当する
ように操作されれば、この、電子すなわち振動の単位か
ら出発して１選択的に励起された原子な、励起が選択的
でない任意の適当な手段によりイオン化すればよい。そ
の理由は、最初のレーザー光による励起が選択的で、一
種類の同位体の励起単位だけを粒子が占めるので、ほか
の同位体に相当する隣接の単位が粒子で占められること
がないからである。

本発明は、光イオン化過程すなわち２番目の非選択的光
イオン化段階を、有効断面積の遥かに大きい（レーザー
光を用いる光イオン化の有効断面積の１０００ないし１
００００倍）−ｅンニン〆・イオン化で置き換えること
から実質的になる。

用語「インニング・イオン化」とは、準安定原子または
分子との衝突により励起気体同位体なイオン化すること
である。光イオン化に必要な電力水準では、＠記の励起
準安定原子の生成は、従来技術で使用される紫外線光子
または赤外線光子さえもの生成より経済的である。

本＠’１４に従えば、気体混合物から同位体な分離する
方法であつ【、多数の同位体な含む混合物Ｋ。

該気体混合物の励起単位の同位体と共鳴するエネルギー
をもった光子からなるレーザー光を照射し。

同時に、励起エネルギーが、゛咳混合物の成分のイオン
化エネルギーより小さく、かつ、レーザー光により励起
された同位体のイオン化エネルギーと。

同じ同位体の励起エネルギーとのエネルギー差より大き
い準安定原子または分子を＃混合物に導入することを特
徴とする方法が提供される。

準安定原子（インニング・イオン化）は気体の選択的励
起原子または分子と輌突し【これなイオン化する。前述
の通り、準安定原子の励起エネルギーは同じ混合物の同
位体のイオン化エネルギーより小さくされているので、
光子で励起された同位体に相当しない混合物中成分と準
安定原子との衝突により準安定原子の損失を招くような
混合物中のほかの同位体の非選的イオン化が行なわれな
いことが保証される。しかし、励起を起こさせる場合は
、衝突により遊離される準安定原子のエネルギーは、イ
オン化エネルギーと、レーザー照射により得られる励起
単位のエネルギーとのエネルギー差より大きくなければ
ならない。

もちろん、従来技術におけるように、レーザー光のスイ
クトル線の幅は、エネルギーＫＩＩして。

ウラン同位体の２つの励起水準間のエネルギー差より小
さくなければならない。

本発明の％に有利な実施一様においては、気体混合物中
で金属ウランの代わりに、１ｒｉＡイオン化ウラン（Ｕ
　）を使用することができる。その場合。

用語「イオン化エネルギー」とは、１１イオン化ウラン
（Ｕ　）から２ｖＡイオン化ウラン（Ｕ　　）を生成さ
せるのに必要なエネルギーのことである。

本発明の七のはかの特長と利益は、添付の図面について
偽として示す以下の実施１様の説明から明らかであろう
。

縞１図において、参照番号２は気体状態のウラン原子の
基底単位を表わし、４と６は、それぞれ憩一単位まで励
起されたウラン２３５と２３８の各原子のエネルギー準
位な表わし、平行斜線領域８は、基底準位に関して＆２
電子ボルトのエネルギーに相当するイオン化連続体な表
わす。水準４と６の差は、これらの励起水準のウラン原
子の同位体変位を表わす、この遷移は、ウラン２３５の
場合は５９１５ムで起こる。したがって、レーザーによ
り放出される光の線の太さは、ウラン２３５０線とウラ
ン２５８の線の間のエネルギー差より小さくなければな
らない。これは容易に達成できる。矢印１０は従来技術
における次段階の光イオン化を示し、これは反応 Ｕ余２１５　＋ｈ、　、ｇ！３５　＋。

に従って行なわれ、そして矢印１２は、励起水準が十分
に占められたクツ／２３５から出発してウランをイオン
化する１本発ｌ１ｌＩＫ従う反応Ｍ”　＋　Ｕ””　−
＋Ｕ”’　＋　Ｍ　＋　ｇな示す。−は単安定原子また
は分子である。

次の、最初の反応だけが選択的である：Ｕ均＋Ｕ２３５
　Ａ、　、　Ｕ１３８　＋−０５゜２番目の反応（矢印
１０または１２で示す）は必ずしも選択的である必要は
ない。

例として、最初の段階が５９１５＾におけるウラン２３
５の同位体としての選択的遷移である場合。

水銀の準安定原子ＨＰ（”Ｐｌ）な有利に使用すること
ができ、物質Ｍは、ウラン蒸気に対して実質的に不活性
な金属原子状態であることが有利である。

第１表から選ばれる準安定状態の希ガスまたは水銀は、
それが前記したエネルギー基準な満たすなら使用するこ
とができるし、励起二量体または六量体、たとえば準安
定状態と基底状態の組み合わせにより得られるＨ＃ｉま
たはｋｒｚ　　も使用することができる。適当な準安定
状態の希ガスの例には。

状１Ｉ７Ａｖと３Ｐのｈｒ、ｘａおよびＫｒがｈ９．　
コｔＬ・　　　　２ らは分光学的選択則ＡＪ＝ＩＫ従わない結果、準安定状
態である。状Ｍ’Ｐ１と３Ｐ１は、基底状態ｓ０への遷
移が可能なので、真の準安定状態ではない。

しかし、これらはけい光な共鳴線の自己徴収により捕獲
する結果、基底状１ｌｉＳ。へ落ちるまでの実寿命は非
常に長い。ヘリウムは電子構造が異なり。

法則ノｓ＝０　に従う。

ｉＩｋ後に、２５５７ＡＩＦ）線の吸収により生成され
た準安定状態の水銀によるイオン化（インニング・イオ
ン化）は、写真化学でよく知られた接触手順である。

第１図に示すよ５（、準安定原子から受は堰るエネルギ
ーは６．２電子ボルトより小さくなければならないので
、このエネルギーはウラン原子を基底状態から非選択的
にイオン化せず、そしてウラン（Ｕ”２３５　）の励起
単位とイオン化単位の閣のエネルギー差（約４１電子ボ
ルト）より大きくはない。もちろん、第１図は１回イオ
ン化ウランに関するものであるが、１回イオン化ウラン
が出発物質である場合は、最終生成物は、υ　の選択的
励起とはン二ン／・イオン化により２回イオン化ウラン
となり得る。

第２図に関する例では、最初の段階は５９１５Ａでのウ
ランの選択的同位体遷移と水銀の準安定原子Ｈｙ”Ｐ、
によるイオン化であり９次の反応に従５：１）　　Ｕ”
’−＋４ｙ（１６９００ｃｍ−”）−＋Ｕ””２）　　
ｔＪ””　＋Ｈ？（Ｐ１）→Ｕ”＋）！）（’Ｓ）＋１
インニング・イオン化により遊離される過剰のエネルギ
ーは最初のウラン遷移エネルギーより小さく、これによ
り、基底状態Ｕ。からＩ［接、非−位体的選択されたイ
オンが生成するのが避けられる。

インニング・イオン化の有効断画積は、現在−られる最
大（１０ないし１０１）のものに入る。

唯一の干渉は、準安定原子の作用（準安定原子のエネル
ギーによる共鳴遷移）Ｋより基底状態のウランから励起
ウランＵＸを与える共鳴遷移Ｕ０→υ工により惹起され
るが、その場合、励載Ｕ工が全く無駄になるわけではな
い。というのは、励起Ｕ工も選択的励起ウラン原子に所
望のインニング・イオン化を行な５４１１会が十分にあ
るからである。

第２図で、参照番号２０は、管２４から導入され、抵抗
体２２で加熱される水銀源を示す。この水銀は蒸気の状
瞭で室２６に導入され、そこで準安定気体水銀に変換さ
れ、管１８から排出される。

準安定状態の水銀ＨＰ−（”Ｐ）は、水銀ランプ６０か
ら放出され【フィルター６２とレンズ５４を通った光束
２８で１ｉ！２６内の水銀な励起することにより得られ
る。２５３７Ａに集められた光は水銀を励起し、この水
銀は適歯な流速で室５６に導入される。未使用の水銀は
、ポンプ手Ｒ（図示せず）Ｋ連結されたノイズ系３８か
ら排出される。ローダミン６Ｇレーザー４０が全反射ゾ
リズム４２な通して５９１５Ａの光束を、準安定水銀原
子の噴流と。

ｍ４４内で約２０００ＧＫ加熱されて生成されて富４４
を出るウラン原子の噴流４６０両方を含む室５６に送る
。

この装置により、ウラン原子は選択的にイオン化される
。イオン化されたウランは、適当な電源４６に接続した
プレート４８上に補集されるか。

室内圧適当に配置された電極とポンプ系（図示せず）Ｋ
より取り出される・ ２番目の１８５０＾の水銀共鳴線はろ過して、１１突に
よりウランの非選択的イオン化すなわち励起な生ずるこ
ともある高い励起状態の水銀の生成を回避している。

第６図は本発明の変更態様を示し、矢印５０に沿って窓
５０から入れられたレーザー光は、１４でイオン状態と
準安定原子状謹のウラン混合物な照射する。適当な任意
の従来構造をしたイオン源が１５で示されている。準安
定原子は物質ＭがＡイブ系５８に導入された後で生成さ
れるが、このパイプ系５８では、電６１１６２により超
短波電流が供給され【いる巻線６０により高周波場が生
じる。

イオンＭは２個の電極６３により準安定原子♂から分離
され、準安定原子Ｍ　はパイプ系６４を通って室５４へ
送られ、そこで１回イオン化ウランと反応して２回イオ
ン化ウランを生成し、これはたとえば捕集プレート６６
上に捕集される。補集プレート６６の電位を調節して、
２回イオン化ウランイオンだけを捕集し、１ｒｊＡイオ
ン化ウランな捕集しないようにすることができる。１闘
イオン化ウランはイオン源に再循環させることができる
。２番目のウランイオン化電位は最初のものより約１２
＃ｖ高い。

金属ウランの蒸気を生成させる困難性を除去するために
は、Ｕ＋イオンから出発して、第１図に関して説明した
ものと同様の遷移方式を用いると有利であるが、ただし
今回は２回イ／Ｔ−ｉ肥シクンｌ科られる。Ｕ＋イオン
源の主な利点は、Ｕイオンなビームに画定して形成する
ことができ、シタがってるつぼや中性原子ビームの問題
点が避けられることである。その上、中性原子ビームで
は困難な。

イオンの運動エネルギーの制御ができることである。さ
らに、最初と２番目のイオン化電位の差は。

第１表に示した希メスの単安定原子のエネルギーの選択
を広くしている。理解されるように、たとえばＵ２３５
＋の選択的励起を行な５ａｌＥＩＲ階を。

２６０　ｇ’／を供給するローダミン６Ｇレーザーの照
射で横断（ｃｒｏａａ　）させることができ、そして第
２段階はこの中間段階から、１［ＬＯ３ｓＶの準安定タ
ップトノ原子３Ｐ　　とのａＳによるＵ３３５＋イオン
までとなる。別の方法とし【、ローダミｙＢレーザーの
第２高調波な第１段階に使用し、そして８６−■の準安
定キセノン原子へ　を第２段階に使用することができる
（もちろん、これら２つの例は抜足して本発明を限定す
るものではない）。準安定原子の放射寿命は非常に長（
、Ｉ（ｇ（２”Ｓ）とムｒ　（”％）の水準で百分の数
秒のオーダーであるので、これらな放電すなわち高周波
場で別々に生成させて。

過度のポンプ速度を用いないで、予めレーザーにより同
位体的に選択された状態Ｕ　に励起されたイオンビーム
中に４人することは容易である。−例を第６図に示すが
１次の２つの反応を含む、；υ＋ｂｙ→Ｕ　　（イオン
の選択的励起）および Ｕ”　＋　Ｍ”　−＋　Ｕ”　＋Ｍ　＋　ｇ　（ｘネル
ギーの移１ｍ１１１）。

第１表の気体Ｍのイオン化電位は６２−■より大きいの
で、Ｕからの次の種類の電衡移動反応が起こるおそれは
ない； Ｕ　＋Ｍ−＋Ｕ＋Ｍ　。

第４図は、やはりインニング・イオン化な利用し、１回
イオン化ウランから出発して本発明な実施するための別
の装置を示し、この装置は気体状態の物質Ｍの原子源（
ｌａ示せず）ＫＩ＆続した／（イゾ系８０を含み、この
パイプ系８０により中性物質のビームがイオン化箱８２
に送られ、ここで高１１＆ｌ＆陰極８４（電源８５で電
気的に付勢される）から放出された電子が原子Ｍなイオ
ン化すなわち励起する。箱８２に続いて交換箱８６と電
極８８がある。選択的照射が、矢印９０に沿って送られ
る光により行なわれる。一対の電極９２を進行距離の末
端に置くことができる。図に示したように。

原子Ｖと−は箱８２を出て箱８６に入る。箱８６の壁面
は負の電位でＶイオンを引きつけ１Ｍ＋イオンは箱２６
のウラン壁（金属ウランで被覆）上でウラン原子と電荷
な交換してＵを生成する。

他方、準安定原子は進行を続ける。ＵとＭｊ［子が箱８
６の出口に現われるが、これらが適当なレーザー放射を
受けると、Ｕ状態の選択的励起同位体は前記の反応によ
り二重イオン化状態になる。そのほかの同位体は、エネ
ルギー分布が次の不等式：Ｅ（イオン化Ｕ＋→Ｕ”）（
−Ｋ（Ｕ＋町＜Ｋ（♂）Ｅ（イオン化Ｕ−＋Ｕ） に従うので、レーザーエネルギーにより二重にイオン化
される。

レーザーによるウラン同位体の分離方法の最後の段階で
、光イオン化と比較した「４ン二ンダ」衝突の利益は次
の通りである二 （１）インニング・イオン化有効断面積が非常に大きい
（１０ないし１０″″１−１）。

（２）エネルギーの選択範囲の広い準安定原子が。

匹敵するエネルギーの紫外線光子より高いエネルギー効
率で十分な数（１０ないし１０ｍ）生成できる。

（３）寿命が非常に長い（１０秒のオーダー）ために、
準安定原子が適当なポンプ送り速度（１０４ａし′秒）
で送れる。

（４）準安定原子か、第１表に示した対応共鳴線の吸収
により１°その場で」生成できる。

準安定原子は、基本周波数で放射するレーザーでは到遅
し得ない、または高調波の発生により非常に低収率で到
遅し得る５ないし１２＃ｖのエネルギーを直接移すこと
ができる。

ットを放出する交流レーザーな使用した。このレーザー
はりイオン雰囲気に、１０　　アンイアより大きいＵイ
オンの流れに相当する量に少なくとも勢しい量の光を放
出した。イオンはＤｕｏｐｍａｍａｔｒｏｎまたは類似
の発生源で発生させること力ｔできる。

準安定原子の流速は同様に毎秒６・１０　　　より大き
かった。準安定原子は気体流速１０’ｃｍ・日で高周波
放電（２４５０■ｈ、１００１）Ｋよるか、約１００菖
ムの放電により生成させた。その結果、　ＩＣＩＬ”当
り１０１０なイシ１０１１個の準安定原子が１０ｃｇｉ
ｌ　　の流速で生成し、したがって１０　　ないし１０
　　個／１　・８　の流速の準安定原子が得られた。

こうし【分離されたウランの量は毎時約１マイクログラ
ムであった。

安定である。状−１Ｐと〜　はこの法則に従うの１１ で準安定ではないが、放射線捕獲のために冑命が擾い。

”Ｐ　　　Ｈｚ　　２５３７Ａ

【図面の簡単な説明】

第１図は１本発明によるウラン原子のイオン化に相当す
るエネルギー準位な示すエネルギー図である。 第２図は１本発明の方法を実施するための装置の実施態
様で、準安定原子がポンプで送られた水銀であり、ウラ
ン源が加熱により蒸発した金属ウランである場合な示す
。 第６図は１本発明の別の実施態様で、出発物質か既に１
回イオン化されたウランである場合を示す。そして 第４図は変更態様を示す。 ２・・・基底状態、４・・・ウラン２３５のエネルギー
準位、６・・・ウラン２６８のエネルギー準位、８・・
・イオン化連続体、２０・・・水銀源、３０・・・水銀
ランプ。 ４０・・・レーザー、４６・・・ウランの噴流、６′５
・・・電極、６６・・・捕集プレート、８２・・・イオ
ン化箱。 ８４・・・陰極、８６・・・交換鴇、８８．９２・・・
電極。

Claims (7)

【特許請求の範囲】
1. （１）　　気体混合物から同位体を分離する方法におい
   て、多数の同位体を含む気体混゛合物に、該気体混合物
   の励起単位の同位体と共鳴するエネルギーをもった光子
   からなるレーザー光ｔｌ−照射し、同時に、励起エネル
   ギーが、骸混合物の成分のイオン化エネルギーより小さ
   く、かつ、レーザー光により励起された同位体のイオン
   化エネルギーと、同じ同位体の励起エネルギーとのエネ
   ルギー差より大きい準安定原子または分子を、腋混合物
   に導入することを特徴とする方法。
2. （２）　　気体混合物が、金属ウランの多数の同位体を
   含むことな特徴とする特許請求の範Ｓ第１項記載の方法
   。
3. （３）　　気体混合物が、１回イオン化ウランイオンの
   多数の同位体な含むことを特徴とする特許請求の範囲第
   １項記載の方法。
4. （４）準安定原子が希ガスまたは水銀の原子であるとと
   ｔｔ特徴とする特許請求の範囲第１項記載の方法。
5. （５）　　準安定原子を放電により生成させ、ついでポ
   ンプで気体混合物に導入することを特徴とする特許請求
   の範囲第１項記載の方法。
6. （６）　　準安定原子を高周波放電により生成させ。 ついでポンプで気体混合−に導入することを特徴とする
   特許請求の範囲第１項記載の方法。
7. （７）　　準安定原子を光吸収により生成させることな
   特徴とする特許請求の範囲第１項記載の方法。