JPH11345608A - Manufacture of sheet electrode - Google Patents
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- JPH11345608A JPH11345608A JP10151105A JP15110598A JPH11345608A JP H11345608 A JPH11345608 A JP H11345608A JP 10151105 A JP10151105 A JP 10151105A JP 15110598 A JP15110598 A JP 15110598A JP H11345608 A JPH11345608 A JP H11345608A
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Abstract
Description
【０００１】[0001]
【発明の属する技術分野】本発明は、帯状集電体の両面
に活物質を層状に形成させる二次電池用シート電極の製
造方法、特に活物質ペーストを集電体の両面に一度に塗
布し乾燥させる方法に関する。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a method of manufacturing a sheet electrode for a secondary battery in which an active material is formed in a layer on both sides of a belt-shaped current collector, and more particularly, an active material paste is applied to both sides of the current collector at once. It relates to a method for drying.
【０００２】[0002]
【従来の技術】パソコン、携帯電話等のコードレス化、
小型化が進む中、環境問題等から電気自動車の開発も急
ピッチで進められており、情報関連機器、通信機器、自
動車等の分野ではパワー特性が良好でエネルギー密度の
高い二次電池が切望されている。リチウムイオン二次電
池等のこれらの機器に使用される二次電池は、金属箔製
の集電体の表面に活物質を層状に形成させたシート電極
を巻回あるいは積層して電極体とし、この電極体を電解
質とともにケースに密閉して構成されるのが一般的であ
る。2. Description of the Related Art Cordless PCs and mobile phones,
While miniaturization is progressing, the development of electric vehicles is also proceeding at a rapid pace due to environmental problems, etc.In the fields of information-related equipment, communication equipment, automobiles, etc., there is a keen demand for secondary batteries with good power characteristics and high energy density. ing. Secondary batteries used in these devices, such as lithium ion secondary batteries, are formed by winding or laminating a sheet electrode formed by layering an active material on the surface of a metal foil current collector to form an electrode body, In general, the electrode body is sealed in a case together with the electrolyte.
【０００３】従来、このシート電極は、活物質に結着剤
等を混合し適当な溶媒を加えてペースト状にしたもの
（以下活物質ペーストという）を、帯状の集電体の片面
に所定の厚さで塗布し、それを熱風炉で連続的に乾燥さ
せ、その後さらに集電体のもう一方の面に同じ工程を繰
り返すことによって製造されていた。ところがこのよう
な工程で塗工を行う場合、１回目の乾燥時に、活物質ペ
ーストの塗布されていない集電体の表面が空気に曝され
たままで熱風炉を通過するため、この面に酸化膜が形成
されてしまう。この酸化膜の存在は、シート電極の電気
抵抗を増大させることにつながり、電池の特性を劣化さ
せる要因となっていた。従来の片面塗工を２度繰り返す
方法では、１５〜２０ｍΩ／ｃｍ2の直流抵抗値を示す
シート電極が製造されているが、これを５ｍΩ／ｃｍ2
程度以下に抑えることができれば電池の特性は格段に向
上することになる。Conventionally, this sheet electrode is prepared by mixing an active material with a binder or the like and adding an appropriate solvent to form a paste (hereinafter referred to as an active material paste) on one surface of a belt-shaped current collector. It was manufactured by applying a thickness, drying it continuously in a hot air oven, and then repeating the same process on the other side of the current collector. However, when coating is performed in such a process, the surface of the current collector on which the active material paste is not applied passes through a hot blast stove while being exposed to air during the first drying, so that an oxide film is formed on this surface. Is formed. The presence of this oxide film leads to an increase in the electric resistance of the sheet electrode, and has been a factor of deteriorating the characteristics of the battery. In the method of repeating the conventional single-side coated twice, 15~20mΩ / cm but the sheet electrode showing a DC resistance value of 2 is produced, which 5 m [Omega / cm 2
If it can be suppressed to about or less, the characteristics of the battery will be remarkably improved.
【０００４】酸化膜の形成を抑制する手段として、無酸
素雰囲気下で活物質ペーストの乾燥を行うことが容易に
考えられるが、連続的に塗工を行う中で無酸素雰囲気に
することは、製造設備が複雑化し、電池の製造コストを
引き上げる結果となり実用的ではない。そこで本発明者
は、集電体の表面が熱風に曝露されない乾燥方法とし
て、集電体の両面に活物質ペーストを塗布した後、乾燥
工程を行うことに想到した。As a means for suppressing the formation of an oxide film, it is easily considered that the active material paste is dried under an oxygen-free atmosphere. The production equipment becomes complicated, and the production cost of the battery is increased, which is not practical. Therefore, the present inventor has conceived of performing a drying step after applying an active material paste to both surfaces of the current collector as a drying method in which the surface of the current collector is not exposed to hot air.
【０００５】集電体の両面に同時に活物質ペーストを塗
布する方法は、酸化膜形成の抑制という観点からではな
く生産性の向上という観点から、従来より以下のものが
あった。 （１）ペースト貯蔵層に集電体を通過させ、付着した活
物質ペーストを１対のブレードで掻き取る方法 （２）特開平８−３７００５に示されている、定量ポン
プを備えたダイヘッドコータを集電体の両面に配置して
活物質ペーストを塗布する方法 である。The following methods have been conventionally applied to apply the active material paste to both surfaces of the current collector simultaneously, not from the viewpoint of suppressing the formation of an oxide film but from the viewpoint of improving the productivity. (1) A method in which a current collector is passed through a paste storage layer and the attached active material paste is scraped off with a pair of blades. (2) A die head coater equipped with a metering pump described in JP-A-8-37005. In this method, the active material paste is applied to both sides of the current collector.
【０００６】ところが、上記（１）の方法の場合、ブレ
ードの間隔によって活物質ペーストの塗布厚が決定され
るため、ペーストの粘度変化によって塗布厚が変化し、
均一な活物質層の形成が困難であるという欠点を有して
いた。また、ペースト貯蔵層に多量の活物質ペーストを
必要とし、工程終了後これを破棄するため、材料コスト
が高騰する等の問題があった。これに対し上記（２）の
方法は、活物質ペーストの塗布厚に応じ、また集電体の
移動速度に応じて、定量ポンプの回転数を制御し塗布厚
を一定にする等の手段を必要とし、塗工装置が複雑化し
設備コストが高くなる等の欠点があった。これらの欠点
から、上記両面塗布方法を採用することは実用的ではな
かった。However, in the case of the above method (1), since the coating thickness of the active material paste is determined by the interval between the blades, the coating thickness changes due to a change in the viscosity of the paste.
There was a disadvantage that it was difficult to form a uniform active material layer. In addition, a large amount of active material paste is required for the paste storage layer, and the paste is discarded after the completion of the process. On the other hand, the above method (2) requires means such as controlling the number of revolutions of the metering pump to keep the coating thickness constant according to the coating thickness of the active material paste and the moving speed of the current collector. However, there are drawbacks such as a complicated coating apparatus and high equipment cost. Due to these drawbacks, it was not practical to employ the above-described double-side coating method.
【０００７】また仮に、これらの技術を用いて集電体の
両面に活物資ペーストを塗布し乾燥を行った場合であっ
ても、乾燥炉内の空気中の酸素は活物質層を浸透拡散し
て集電体の表面に達するため、片面塗布して乾燥する場
合程ではないにしても、集電体表面の酸化膜形成は避け
られない。したがって、乾燥工程において乾燥温度およ
び乾燥時間を適切なものとし、集電体表面に形成される
酸化膜が電池の性能を殆ど劣化させない程度のものとな
るように乾燥条件を決定するのが望ましい。しかし、従
来においては、集電体表面の酸化膜形成を抑制するとい
う観点から、乾燥温度および乾燥時間を制御するという
考え方は存在しなかった。[0007] Even if the active material paste is applied to both surfaces of the current collector and dried using these techniques, oxygen in the air in the drying furnace permeates and diffuses through the active material layer. However, the formation of an oxide film on the surface of the current collector is unavoidable, although not so much as when coating and drying is performed on one side since the current collector reaches the surface of the current collector. Therefore, it is desirable that the drying temperature and the drying time are appropriate in the drying step, and that the drying conditions are determined so that the oxide film formed on the current collector surface hardly deteriorates the performance of the battery. However, conventionally, there has been no idea of controlling the drying temperature and the drying time from the viewpoint of suppressing the formation of an oxide film on the current collector surface.
【０００８】[0008]
【発明が解決しようとする課題】本発明は、従来の活物
質ペースト両面塗布方法の抱える問題を解決すべく、上
記従来方法に代えて、均一な活物質ペーストの塗布厚を
担保することができかつ製造コストを低く抑えることの
できる簡便な手段を採用し、集電体の両面への活物質ペ
ーストの塗布を容易なものとすることを目的としてい
る。SUMMARY OF THE INVENTION According to the present invention, in order to solve the problems of the conventional active material paste double-sided coating method, a uniform active material paste coating thickness can be ensured instead of the conventional method. Another object of the present invention is to adopt a simple means capable of keeping the manufacturing cost low, and to easily apply the active material paste to both surfaces of the current collector.
【０００９】[0009]
【課題を解決するための手段】本発明者は、集電体の両
面に活物質ペーストを塗布した後に乾燥を行うことによ
り、集電体表面の酸化膜の形成が抑制されることを念頭
に、鋭意努力を重ね、従来の方法とは異なる簡便な方法
でシート電極を製造できることに想到するに至った。本
発明のシート電極の製造方法は、帯状金属箔製の集電体
の表面に電極活物質ペーストを塗布する塗布工程と、該
塗布工程に連続して該活物質ペーストを乾燥させる乾燥
工程とからなるシート電極の製造方法であって、前記塗
布工程は、２本の互いに逆回転する塗布ロールの間隙を
該塗布ロールの回転方向と逆方向に前記集電体を通過さ
せることにより、該塗布ロールのそれぞれの表面に計量
機構によって一定の厚さで供給された活物質ペースト
を、集電体の両面に転移塗布することを特徴とするもの
である。The inventor of the present invention has taken into account that the formation of an oxide film on the surface of the current collector is suppressed by applying the active material paste to both sides of the current collector and then drying the paste. After intensive efforts, they came to the idea that a sheet electrode can be manufactured by a simple method different from the conventional method. The method for manufacturing a sheet electrode according to the present invention includes a coating step of applying an electrode active material paste to the surface of a current collector made of a strip-shaped metal foil, and a drying step of drying the active material paste continuously to the coating step. Wherein the coating step includes passing the current collector through a gap between two mutually rotating coating rolls in a direction opposite to a rotation direction of the coating roll. An active material paste supplied to each surface of the current collector at a constant thickness by a measuring mechanism is transfer-coated on both surfaces of the current collector.
【００１０】本発明の製造方法の塗布工程は、集電体を
はさんで対称的に配設されている塗布ロールから、集電
体の両面に同時に活物質ペースト転写することにより、
活物質ペーストの両面塗布を完了させるものである。こ
の塗布方法は、活物質ペーストの塗布厚が上記計量機構
の調整という非常に簡単な操作によって決定され、また
活物質ペーストの粘度変化が塗布厚に与える影響が少な
いという利点を有するものである。したがって、この活
物質ペースト塗布手段を採用した本発明のシート電極の
製造方法は、非常に簡便な方法により集電体の両面に１
回の工程で活物質ペーストを塗布することを可能にし、
塗布工程に続いて１回の乾燥工程を行うことによって、
乾燥炉内で集電体そのものが空気に曝されることなく活
物質ペーストの乾燥が行われ、集電体表面に酸化膜の形
成を抑制させることを可能にしている。なお、前記計量
機構とは、塗布ロールの表面に活物質ペーストを一定の
厚さに供給できる機構を有するものであればよい[0010] In the coating step of the production method of the present invention, the active material paste is simultaneously transferred to both surfaces of the current collector from the application rolls symmetrically arranged with the current collector interposed therebetween.
This completes the double-sided application of the active material paste. This coating method has an advantage that the coating thickness of the active material paste is determined by a very simple operation of adjusting the measurement mechanism, and that the change in the viscosity of the active material paste has little effect on the coating thickness. Therefore, the method for manufacturing a sheet electrode of the present invention employing this active material paste coating means can be applied to both sides of the current collector by a very simple method.
It is possible to apply the active material paste in multiple steps,
By performing one drying step following the coating step,
The active material paste is dried in the drying furnace without exposing the current collector itself to air, thereby making it possible to suppress the formation of an oxide film on the current collector surface. Note that the measuring mechanism may be any as long as it has a mechanism capable of supplying the active material paste to the surface of the application roll at a constant thickness.
【００１１】[0011]
【発明の実施の形態】以下、本発明のシート電極の製造
方法の実施形態について図面に基づいて詳細に説明す
る。説明は、活物質ペーストの原料および活物質ペース
トの製造方法についてまず簡単に行い、次いで本製造方
法に使用する活物質ペースト塗工機について説明するこ
とにより、活物質ペーストの集電体両面への塗布工程お
よび集電体両面に塗布された活物質ペーストの乾燥工程
についての説明を行うこととする。なお本実施形態はリ
チウムイオン二次電池の場合のものであるが、本発明は
リチウムイオン二次電池に限定されるものではない。DETAILED DESCRIPTION OF THE PREFERRED EMBODIMENTS Embodiments of the method for manufacturing a sheet electrode according to the present invention will be described below in detail with reference to the drawings. First, the raw material of the active material paste and the method for producing the active material paste will be briefly described, and then the active material paste coating machine used in the present production method will be described. The application step and the drying step of the active material paste applied to both sides of the current collector will be described. Although the present embodiment is for a lithium ion secondary battery, the present invention is not limited to a lithium ion secondary battery.
【００１２】リチウムイオン二次電池の電極活物質層
は、活物質、結着剤、導電材とから構成されている。活
物質層を形成させるための活物質ペーストは、これらの
活物質層構成原料に溶媒（分散媒）を加え攪拌混練して
製造される。活物質は起電反応の素となる物質であり、
正極活物質としては、ＬｉＮｉＯ2、ＬｉＣｏＯ2、Ｌｉ
Ｍｎ2Ｏ4等のリチウム複合酸化物の粉状体を用いること
ができるが、リチウムイオンのドープ、脱ドープが可能
なものであればよく、これらに限定されるものではな
い。負極活物質としては、リチウムイオンのドープ、脱
ドープが可能な、黒鉛、フェノール樹脂等の有機化合物
焼成体、コークス等の粉状体を用いることができる。The electrode active material layer of a lithium ion secondary battery is composed of an active material, a binder, and a conductive material. An active material paste for forming an active material layer is produced by adding a solvent (dispersion medium) to these active material constituent materials and stirring and kneading the mixture. An active material is a substance that is a source of an electromotive reaction,
As the positive electrode active material, LiNiO 2 , LiCoO 2 , Li
A powder of a lithium composite oxide such as Mn 2 O 4 can be used, but is not limited thereto as long as lithium ion doping and undoping can be performed. As the negative electrode active material, an organic compound fired body such as graphite and phenol resin, which can be doped and dedoped with lithium ions, and a powdered body such as coke can be used.
【００１３】正極活物質ペーストは、上記正極活物質に
導電材、結着剤を混合し、適当な溶媒を加え正極合剤と
し、これを混練して製造する。導電材は正極活物質層の
電気伝導性を確保するためのものであり、カーボンブラ
ック、アセチレンブラック、黒鉛等の炭素物質粉状体の
１種又は２種以上を混合したものを用いることができ
る。結着剤は、活物質粒子を繋ぎ止める役割を果たすも
ので、ポリテトラフルオオロエチレン、ポリフッ化ビニ
リデン、フッ素ゴム等の含フッ素樹脂、ポリプロピレ
ン、ポリエチレン等の熱可塑性樹脂を用いることができ
る。これら活物質、導電剤、結着剤を分散させる溶媒と
しては、Ｎ−メチル−２−ピロリドン等の有機溶媒を用
いることができる。The positive electrode active material paste is produced by mixing a conductive material and a binder with the above positive electrode active material, adding an appropriate solvent to form a positive electrode mixture, and kneading the mixture. The conductive material is for securing the electrical conductivity of the positive electrode active material layer, and one or a mixture of two or more kinds of powdered carbon materials such as carbon black, acetylene black, and graphite can be used. . The binder plays a role of binding the active material particles, and may be a fluororesin such as polytetrafluoroethylene, polyvinylidene fluoride, or fluororubber, or a thermoplastic resin such as polypropylene or polyethylene. As a solvent in which the active material, the conductive agent, and the binder are dispersed, an organic solvent such as N-methyl-2-pyrrolidone can be used.
【００１４】正極合剤の配合割合は、使用する原料の種
類によって異なるが、通常、活物質７０〜９６重量部、
導電材２〜１５重量部、結着剤２〜１５重量部程度と
し、これらの活物質層構成原料に相当量の溶剤を加え
る。起電反応の素となる活物質をできるだけ多くするの
が望ましいが、活物質層の強度、集電体への密着性、電
池のサイクル特性等を考慮して配合量を決定する。溶媒
の配合量は、活物質層構成原料が均一に分散できる量で
あることが必要であるが、集電体へ塗布する際に適した
粘度等を考慮して決められる。ちなみに、正極活物質ペ
ーストを集電体の片面に１００μｍ程度塗布する場合に
は、Ｅ型粘度計を用いた計測でせん断速度１０ｓ-1の条
件下において５〜１５Ｐａ・ｓ程度とするのが好まし
い。The mixing ratio of the positive electrode mixture depends on the type of the raw material used, but is usually 70 to 96 parts by weight of the active material,
About 2 to 15 parts by weight of the conductive material and about 2 to 15 parts by weight of the binder, and a considerable amount of a solvent is added to these active material layer forming raw materials. It is desirable to use as much active material as the element of the electromotive reaction as much as possible. However, the amount is determined in consideration of the strength of the active material layer, the adhesion to the current collector, the cycle characteristics of the battery, and the like. The compounding amount of the solvent needs to be an amount capable of uniformly dispersing the active material constituting the active material layer, and is determined in consideration of viscosity and the like suitable for application to the current collector. By the way, when the positive electrode active material paste is applied to about 100 μm on one side of the current collector, it is preferable to be about 5 to 15 Pa · s under the condition of a shear rate of 10 s −1 by measurement using an E-type viscometer. .
【００１５】負極活物質ペーストは、上記負極活物質に
結着剤を混合し、溶媒を加えて負極合剤とし、これを混
練して製造する。正極と同様、結着剤としてポリフッ化
ビニリデン等の含フッ素樹脂等を、溶媒としてＮ−メチ
ル−２−ピロリドン等の有機溶媒を用いることができ
る。また負極活物質ペーストでは、上記原料に代えて、
結着剤として、メチルセルロース、カルボキシメチルセ
ルロース等のグループから選ばれる１種又は２種以上の
セルロースエーテル系物質とスチレンブタジエンゴムラ
テックス、カルボキシ変性スチレンブタジエンゴムラテ
ックス等の合成ゴム系ラテックス型接着剤との複合バイ
ンダを用い、溶媒として水を用いることもできる。The negative electrode active material paste is produced by mixing a binder with the above negative electrode active material, adding a solvent to form a negative electrode mixture, and kneading the mixture. Similarly to the positive electrode, a fluorine-containing resin such as polyvinylidene fluoride or the like can be used as a binder, and an organic solvent such as N-methyl-2-pyrrolidone can be used as a solvent. In the negative electrode active material paste, instead of the above-mentioned raw materials,
As a binder, a composite of one or more cellulose ether-based substances selected from the group of methylcellulose, carboxymethylcellulose and the like with a synthetic rubber-based latex adhesive such as styrene-butadiene rubber latex and carboxy-modified styrene-butadiene rubber latex A binder can be used, and water can be used as a solvent.
【００１６】負極合剤の配合割合は、正極同様使用する
原料によって異なるが、活物質８５〜９８重量部、結着
剤２〜１５重量部程度とし、これらの活物質層構成原料
に相当量の溶媒を加える。溶媒の配合量は、正極と同様
に塗布工程のことを考慮して決定し、活物質ペーストの
粘度も正極同様５〜１５Ｐａ・ｓ程度とするのが好まし
い。なお上記の正極および負極活物質ペーストの原料の
種類およびその配合量は、あくまで例示でありこれらに
限定されるものではない。The mixing ratio of the negative electrode mixture varies depending on the raw materials used, as in the positive electrode, but is about 85 to 98 parts by weight of the active material and about 2 to 15 parts by weight of the binder. Add solvent. The amount of the solvent is determined in consideration of the application step as in the case of the positive electrode, and the viscosity of the active material paste is preferably about 5 to 15 Pa · s, similarly to the positive electrode. It should be noted that the types and amounts of the raw materials of the above-mentioned positive electrode and negative electrode active material pastes are merely examples, and the present invention is not limited thereto.
【００１７】活物質ペーストが塗布される集電体は、リ
チウムイオン二次電池の場合、通常、正極には厚さ１０
〜３０μｍのアルミニウム箔が、また負極には厚さ１０
〜３０μｍの銅箔が用いられる。集電体の幅は電池の放
電容量、形状等に応じて任意のものとすることができ、
その長さも、電池設計に応じまたシート電極製造工程の
生産性を考慮して、任意のものとすることができる。In the case of a lithium ion secondary battery, the current collector to which the active material paste is applied usually has a thickness of 10
Aluminum foil of about 30 μm and a thickness of 10
A copper foil of ３０30 μm is used. The width of the current collector can be arbitrary depending on the discharge capacity, shape, etc. of the battery,
The length may be arbitrary depending on the battery design and in consideration of the productivity of the sheet electrode manufacturing process.
【００１８】次に本シート電極の製造方法に使用する活
物質ペースト塗工機について説明する。図１に塗工機の
概要を示す。本塗工機は、巻出装置５、コート部、連続
乾燥炉７、および巻取装置６とから構成されている。巻
芯に巻回されている帯状の集電体４は巻出装置５によっ
て巻き出され、長手方向にテンションをかけられながら
コート部、乾燥炉７の順に連続的に通過する。集電体４
がコート部を通過する際に両面に活物質ペーストが塗布
され、続く熱風方式の連続乾燥炉７を通過する際に集電
体の両面に吹き当てられる熱風によって活物質ペースト
に含まれる溶媒分が蒸散させられ、活物質層の形成が完
了して、巻取装置６によって再び巻芯に巻回される。Next, an active material paste coater used in the method of manufacturing the sheet electrode will be described. FIG. 1 shows an outline of the coating machine. This coating machine includes an unwinding device 5, a coating unit, a continuous drying furnace 7, and a winding device 6. The belt-shaped current collector 4 wound around the core is unwound by the unwinding device 5, and continuously passes through the coating unit and the drying furnace 7 in this order while being tensioned in the longitudinal direction. Current collector 4
The active material paste is applied to both sides when passing through the coating portion, and the hot air blown to both sides of the current collector when passing through the continuous drying furnace 7 of the subsequent hot air system reduces the solvent content contained in the active material paste. After the evaporation, the formation of the active material layer is completed, and the winding device 6 winds the core again.
【００１９】塗装工程が行われるコート部は、集電体４
が通過するための所定の間隙を設けて配設された２本の
塗布ロール１Ｒ、１Ｌと、塗布ロール１Ｒ、１Ｌの上部
に対称的に設けられた１対のペースト計量機構とから構
成されている。ペースト計量機構は活物質ペースト３
Ｒ、３Ｌが塗布ロール１Ｒ、１Ｌに接して貯溜されるよ
うに堰８Ｒ、８Ｌを設けて形成されたペースト溜と、塗
布ロール１Ｒ、１Ｌの上方であって、ペースト溜の塗布
ロール１Ｒ、１Ｌの回転方向における前方に、塗布ロー
ル１Ｒ、１Ｌとの間に所定の間隙を隔てて設けられたコ
ンマロール２Ｒ、２Ｌとから構成されている。The coating part where the coating process is performed is a current collector 4
Is composed of two application rolls 1R and 1L provided with a predetermined gap through which the paper passes, and a pair of paste measuring mechanisms symmetrically provided above the application rolls 1R and 1L. I have. Paste measuring mechanism is active material paste 3
R, 3L, and paste reservoirs formed by providing weirs 8R, 8L so as to be stored in contact with application rolls 1R, 1L, and application rolls 1R, 1L of paste reservoir above application rolls 1R, 1L. And comma rolls 2R, 2L provided with a predetermined gap between them and the application rolls 1R, 1L in the rotation direction.
【００２０】塗布ロール１Ｒ、１Ｌは、それぞれ図１に
示す矢印の方向に回転しており、ペースト溜に貯溜され
た活物質ペースト３Ｒ、３Ｌを連続的に付着するように
なっている。塗布ロール１Ｒ、１Ｌに付着された活物質
ペースト３Ｒ、３Ｌは、塗布ロール１Ｒ、１Ｌに運ばれ
コンマロール２Ｒ、２Ｌのブレード直下を通過する際、
このブレードの働きにより表面が掻き取られるようにし
てその厚みが一定に保たれる。このように一定厚で塗布
ロール１Ｒ、１Ｌの表面に供給された活物質ペースト
は、さらに塗布ロール１Ｒ、１Ｌの回転により運ばれ、
集電体４に近接する位置で今度は集電体の表面に転写さ
れるように転移塗布される。The application rolls 1R and 1L are rotated in the directions of the arrows shown in FIG. 1, respectively, so that the active material pastes 3R and 3L stored in the paste reservoir are continuously attached. When the active material pastes 3R and 3L attached to the application rolls 1R and 1L are carried by the application rolls 1R and 1L and pass directly below the blades of the comma rolls 2R and 2L,
By the action of this blade, the surface is scraped off and its thickness is kept constant. The active material paste supplied to the surfaces of the application rolls 1R and 1L with a constant thickness in this way is further carried by the rotation of the application rolls 1R and 1L,
Next, at a position close to the current collector 4, transfer coating is performed so as to be transferred to the surface of the current collector.
【００２１】塗布ロール１Ｒと塗布ロール１Ｌとの間隔
は、塗布ロール１Ｒおよび塗布ロール１Ｌが集電体４に
接触せずかつ殆ど隙間が生じない程度とするのが好まし
い。この間隙を通過する集電体４の速度は、後工程であ
る乾燥炉７の通過時間により適正な速度に決定され、こ
の集電体４の速度に応じて塗布ロール１Ｒ、１Ｌの回転
速度が決定される。したがって集電体４の表面に塗布さ
れる活物質ペーストの塗布厚は、コンマロール２Ｒ、２
Ｌと塗布ロール１Ｒ、１Ｌとの間隙量を調整することに
よって決定されることになる。The distance between the coating roll 1R and the coating roll 1L is preferably such that the coating roll 1R and the coating roll 1L do not come into contact with the current collector 4 and almost no gap is formed. The speed of the current collector 4 passing through the gap is determined to be an appropriate speed by the passing time of the drying furnace 7 which is a subsequent process, and the rotation speed of the application rolls 1R and 1L is changed according to the speed of the current collector 4. It is determined. Therefore, the thickness of the active material paste applied to the surface of the current collector 4 is equal to the comma rolls 2R, 2R,
It is determined by adjusting the gap amount between L and the coating rolls 1R and 1L.
【００２２】本実施形態の活物質ペースト塗布方法は、
ペーストの粘度変化によって集電体表面に塗布されるペ
ーストの塗布厚が影響を受けにくいという利点があり、
上記従来の集電体上に塗布された活物質ペーストをドク
ターブレードで掻き取る方法と比較して、集電体表面の
活物質ペーストの塗布厚の一定性という点で優れたもの
となっている。また従来のもう一つの方法であるダイヘ
ッドコータを用いた方法と比較した場合でも、本実施形
態の塗布方法は定量ポンプおよびポンプ吐出量の制御装
置等の複雑な手段を用いずとも均一な塗布厚が得られる
ことから、設備コストの面で優れたものとなっている。
このように本実施形態の塗布方法は、非常に簡単な手段
を用いて、集電体の表面に同時にしかも均一に活物質ペ
ーストを塗布することを可能にしている。The method for applying the active material paste of the present embodiment is as follows.
There is an advantage that the thickness of the paste applied to the current collector surface is hardly affected by the change in the viscosity of the paste,
Compared to the conventional method of scraping the active material paste applied on the current collector with a doctor blade, the method is excellent in that the thickness of the active material paste applied on the current collector surface is constant. . In addition, even when compared with a method using a die head coater, which is another conventional method, the coating method according to the present embodiment has a uniform coating thickness without using a complicated means such as a metering pump and a pump discharge amount control device. Is obtained, which is excellent in terms of equipment cost.
As described above, the application method according to the present embodiment makes it possible to apply the active material paste to the surface of the current collector simultaneously and uniformly using very simple means.
【００２３】なお本実施形態ではペースト計量機構とし
てコンマロールを用いているが、これは塗布ロール表面
への活物質ペースト供給厚の安定性および供給された活
物質ペースト表面の平滑性を考慮したものである。一定
厚の活物質が集電体の表面に塗布されるものであればい
かなる手段でもよく、コンマロールの代替え手段とし
て、ドクターロール、ナイフ形状のブレード等を用いる
ことも可能である。In this embodiment, a comma roll is used as the paste measuring mechanism, which takes into consideration the stability of the supply thickness of the active material paste to the surface of the application roll and the smoothness of the supplied active material paste surface. It is. Any means can be used as long as the active material having a constant thickness is applied to the surface of the current collector. As an alternative to the comma roll, a doctor roll, a knife-shaped blade, or the like can be used.
【００２４】本シート電極の製造方法の乾燥工程におい
ては、乾燥温度および乾燥時間を制御し、適切な乾燥条
件とすることが望ましい。適切な乾燥条件とは、乾燥後
集電体に形成された酸化膜の電気抵抗が、できるだけ小
さな値となるような条件をいい、直流電気抵抗値で少な
くとも５ｍΩ／ｃｍ2程度以下となるような条件が好ま
しい。このような条件下で活物質ペーストの乾燥を行う
ことによって、空気中の酸素が活物質ペーストを通過し
て生じる集電体表面の酸化膜の形成を抑制させることが
でき、製造されたシート電極の通電抵抗は小さいものと
なり、電池の特性をさらに向上させることが可能とな
る。In the drying step of the present method for producing a sheet electrode, it is desirable to control the drying temperature and the drying time so as to set appropriate drying conditions. Appropriate drying conditions refer to conditions under which the electrical resistance of the oxide film formed on the current collector after drying has a value as small as possible, such that the DC electrical resistance value is at least about 5 mΩ / cm 2 or less. Conditions are preferred. By drying the active material paste under such conditions, it is possible to suppress the formation of an oxide film on the surface of the current collector caused by oxygen in the air passing through the active material paste. , The current-carrying resistance becomes small, and the characteristics of the battery can be further improved.
【００２５】次に乾燥工程が行われる乾燥炉７について
説明する。本実施形態の乾燥炉は、熱風方式の連続乾燥
炉である。詳細については図示していないが、本乾燥炉
の炉の内部両側には熱風を集電体に吹き当てるためのノ
ズルが配設されている。そしてノズルは、乾燥炉７の外
部に設けられたヒータおよび送風機にダクトを通じて連
結されている。送風機で送られる外気は、ヒータによっ
て加熱されダクトを通ってノズルから吹き出すようにな
っている。Next, the drying furnace 7 in which the drying step is performed will be described. The drying furnace of the present embodiment is a hot-air continuous drying furnace. Although details are not shown, nozzles for blowing hot air to the current collector are disposed on both sides of the inside of the drying furnace. The nozzle is connected to a heater and a blower provided outside the drying furnace 7 through a duct. The outside air sent by the blower is heated by the heater and blows out of the nozzle through the duct.
【００２６】乾燥条件の１つである乾燥温度は、このヒ
ータを制御することで吹き出される熱風の温度を変化さ
せ適正な温度とすることができる。またもう一つの条件
である乾燥時間は、乾燥炉の長さを変更させるかもしく
は通過する集電体４の速度を制御することによって、集
電体４が乾燥炉内に存在する時間を変化させ適正な時間
とすることができる。所定の値に設定された乾燥温度お
よび乾燥時間の条件の下、集電体が乾燥炉７を通過する
際に、塗布された活物質ペーストに含まれている溶媒分
が蒸散され、固形分のみの活物質層が集電体の表面に形
成される。なお本実施形態では熱風方式を採用したが、
活物質ペーストが完全に固形化しかつ乾燥温度および乾
燥時間の制御が可能なものであれば、他の方式、例えば
遠赤外線方式等を採用することもできる。The drying temperature, which is one of the drying conditions, can be adjusted to an appropriate temperature by controlling the heater to change the temperature of the hot air blown out. The drying time, which is another condition, changes the time that the current collector 4 exists in the drying furnace by changing the length of the drying furnace or controlling the speed of the current collector 4 passing therethrough. An appropriate time can be set. When the current collector passes through the drying furnace 7 under the conditions of the drying temperature and the drying time set to predetermined values, the solvent contained in the applied active material paste evaporates, and only the solid content is removed. Is formed on the surface of the current collector. In this embodiment, the hot air system is adopted.
As long as the active material paste is completely solidified and the drying temperature and the drying time can be controlled, another method, for example, a far-infrared method or the like can be adopted.
【００２７】上述した本実施形態の方法は、集電体の両
面に一度に活物質ペーストを塗布し、その後１回のみの
乾燥を行うものである。したがって集電体の表面は、直
接空気に触れることなく乾燥工程を通過するため、従来
の片面塗工を繰り返して製造されるものと比較して、酸
化膜の形成が抑制されたものとなる。なお乾燥温度およ
び乾燥時間を制御することにより、乾燥時に酸素が活物
質ペースト中を浸透して形成される酸化膜をも抑制する
ことができ、直流抵抗値にして５ｍΩ／ｃｍ2以下とい
う極めて通電抵抗の小さいシート電極を製造することが
可能となる。In the method of the present embodiment described above, the active material paste is applied to both surfaces of the current collector at one time, and then dried only once. Therefore, since the surface of the current collector passes through the drying step without directly contacting the air, the formation of an oxide film is suppressed as compared with the case where the current collector is manufactured by repeating the conventional single-side coating. By controlling the drying temperature and the drying time, it is possible to suppress the oxide film formed by the permeation of oxygen into the active material paste at the time of drying, and it is possible to control the extremely low DC resistance of 5 mΩ / cm 2 or less. It is possible to manufacture a sheet electrode having a small resistance.
【００２８】また本実施形態の方法によれば、集電体の
表裏に同時に塗布されたペーストを乾燥する工程におい
て、乾燥時の温度および時間を適切に設定することによ
って、塗布されたペーストを通してペースト下の集電体
表面に形成される酸化膜の電気抵抗を３ｍΩ／ｃｍ2以
下にすることもできる。Further, according to the method of the present embodiment, in the step of drying the paste applied simultaneously on the front and back of the current collector, the temperature and time for drying are appropriately set so that the paste can be passed through the applied paste. The electrical resistance of the oxide film formed on the lower current collector surface can be set to 3 mΩ / cm 2 or less.
【００２９】[0029]
【実施例】上記実施形態の方法に基づいて、負極活物質
ペーストを負極集電体の両面に塗布し、乾燥条件を変更
させて乾燥することにより、シート電極を製造し、この
シート電極の電気抵抗値を測定する実験を行った。そし
て従来方法である片面塗工を２回繰り返す方法により製
造されたシート電極の電気抵抗値との比較を行った。上
記実施形態に基づくものを実施例として、従来方法に基
づくものを比較例として以下に記載する。EXAMPLE A negative electrode active material paste was applied to both surfaces of a negative electrode current collector based on the method of the above embodiment, and dried under different drying conditions to produce a sheet electrode. An experiment for measuring the resistance value was performed. Then, a comparison was made with the electric resistance value of a sheet electrode manufactured by a method of repeating one-sided coating twice, which is a conventional method. Examples based on the above embodiment will be described below as examples, and those based on the conventional method will be described below as comparative examples.
【００３０】〈実施例１〉負極活物質ペーストは、活物
質として人造球状黒鉛（大阪ガスケミカル製ＭＣＭＢ２
５−２８：平均粒径２５μｍ）９５重量部、結着剤とし
てポリフッ化ビニリデン５重量部を混合し、溶媒として
Ｎ−メチル−２−ピロリドンを加えこれを攪拌混練し、
固形分濃度を６７ｗｔ％に調整したものを用いた。負極
活物質の粘度は、Ｅ型粘度計で測定し、せん断速度９．
６ｓ-1の条件下で約１２Ｐａ・ｓであった。Example 1 A negative electrode active material paste was prepared by using artificial spherical graphite (MCMB2 manufactured by Osaka Gas Chemicals) as an active material.
5-28: 95 parts by weight of an average particle diameter of 25 μm), 5 parts by weight of polyvinylidene fluoride as a binder, N-methyl-2-pyrrolidone as a solvent, and kneading with stirring.
What adjusted the solid content concentration to 67 wt% was used. The viscosity of the negative electrode active material was measured with an E-type viscometer, and the shear rate was 9.
It was about 12 Pa · s under the condition of 6 s −1 .
【００３１】負極集電体には厚さ１０μｍの銅箔を用
い、上記実施形態の塗工機を使用することにより、塗布
工程で、集電体の両面に、片面あたり１００μｍの厚さ
で上記負極活物質ペーストを塗布し、乾燥工程で、乾燥
温度を炉内温度で１３０℃に設定し、乾燥時間１ｍｉｎ
の乾燥を行った。このように製造したシート電極を１５
ｍｍφに打ち抜いてテストピースを作製し、２０ｍｍφ
の銅電極に挟み、油圧プレスを用いて両側から１００ｋ
ｇ／ｃｍ2の圧力をかけた状態で直流電気抵抗を測定し
た。By using a copper foil having a thickness of 10 μm for the negative electrode current collector and using the coating machine of the above-described embodiment, in the coating step, both sides of the current collector were coated with a thickness of 100 μm per side. The negative electrode active material paste is applied, and in the drying step, the drying temperature is set to 130 ° C. in the furnace, and the drying time is 1 minute.
Was dried. The sheet electrode manufactured in this way is
Test pieces are produced by punching out to 20 mmφ.
100k from both sides using a hydraulic press
The DC electric resistance was measured while applying a pressure of g / cm 2 .
【００３２】〈実施例２〉実施例１と同様に上記実施形
態の方法で製造した。ただし乾燥条件が実施例１と異な
り、乾燥温度１４０℃、乾燥時間２ｍｉｎの条件で乾燥
を行った。そして製造したシート電極について実施例１
と同様の方法で直流電気抵抗を測定した。なおこの乾燥
条件は、片面塗工を繰り返す従来の方法において通常採
用されている乾燥条件である。Example 2 As in Example 1, it was manufactured by the method of the above embodiment. However, the drying conditions were different from those in Example 1, and drying was performed under the conditions of a drying temperature of 140 ° C. and a drying time of 2 minutes. Example 1 of the manufactured sheet electrode
DC electric resistance was measured in the same manner as in the above. The drying condition is a drying condition usually employed in a conventional method in which one-side coating is repeated.
【００３３】〈比較例１〉従来方法である片面塗工を２
回繰り返す方法で行った。塗布厚は実施例１と同様片面
あたり１００μｍで、乾燥工程の乾燥条件は、１回目、
２回目とも、乾燥温度１３０℃で乾燥時間１ｍｉｎとし
た。この方法で製造したシート電極電極について、実施
例１と同様の方法で直流電気抵抗を測定した。<Comparative Example 1> One-sided coating, which is a conventional method, was performed using 2
The procedure was repeated several times. The coating thickness was 100 μm per side as in Example 1, and the drying conditions in the drying step were the first time,
In the second time, the drying temperature was 130 ° C. and the drying time was 1 minute. The DC electric resistance of the sheet electrode manufactured by this method was measured in the same manner as in Example 1.
【００３４】〈比較例２〉比較例１と同様従来方法によ
るものであるが、乾燥条件を変更し、乾燥温度１４０℃
で乾燥時間２ｍｉｎの乾燥を２回行った。そして同様に
電気抵抗を測定した。実施例、比較例それぞれの電気抵
抗の測定結果を表１に示す。なおあらかじめ測定してお
いた未塗工銅箔集電体の電気抵抗値は０ｍΩ／ｃｍ2で
あり、また活物質層自体の電気抵抗値も０ｍΩ／ｃｍ2
であることから、表１に示すシート電極の電気抵抗値
は、集電体表面に形成された酸化膜の電気抵抗値である
と考えられる。<Comparative Example 2> A conventional method was used as in Comparative Example 1, except that the drying conditions were changed and the drying temperature was 140 ° C.
Drying was performed twice for 2 minutes. And the electrical resistance was measured similarly. Table 1 shows the measurement results of the electric resistance of each of the example and the comparative example. The electrical resistance of the uncoated copper foil current collector measured in advance was 0 mΩ / cm 2 , and the electrical resistance of the active material layer itself was also 0 mΩ / cm 2.
Therefore, it is considered that the electric resistance value of the sheet electrode shown in Table 1 is the electric resistance value of the oxide film formed on the current collector surface.
【００３５】[0035]
【表１】 実施例１のシート電極の電気抵抗値は３ｍΩ／ｃｍ2で
あり、実施例２のものは９ｍΩ／ｃｍ2であるのに対
し、比較例１、比較例２のものの電気抵抗値はそれぞれ
１２ｍΩ／ｃｍ2、１７ｍΩ／ｃｍ2となっている。この
ことから、集電体の両面に一度に活物質ペーストを塗布
し１回の乾燥工程を行う本発明のシート電極の製造方法
は、従来の片面塗工を２回繰り返す方法に比較して、集
電体表面の酸化膜形成を抑制し、電気伝導が良好なシー
ト電極を製造できることが実証された。[Table 1] The electric resistance of the sheet electrode of Example 1 was 3 mΩ / cm 2 and that of Example 2 was 9 mΩ / cm 2 , whereas the electric resistance of Comparative Examples 1 and 2 was 12 mΩ / cm 2 respectively. cm 2 , 17 mΩ / cm 2 . From this, the manufacturing method of the sheet electrode of the present invention in which the active material paste is applied to both surfaces of the current collector at one time and one drying step is performed is compared with the conventional method of repeating one-side coating twice. It has been proved that the formation of an oxide film on the surface of the current collector can be suppressed and a sheet electrode having good electric conductivity can be manufactured.
【００３６】また、実施例１のものと実施例２のものを
比較した場合、実施例１のものの電気抵抗値が、実施例
２のものの電気抵抗値より小さく、しかも酸化膜による
電気抵抗が、実際の電池を構成するにあたって無視しう
る程度の３ｍΩ／ｃｍ2という値になっている。この結
果から、両面同時塗工方法に乾燥温度および乾燥時間を
制御する手段を付加することで、酸化膜による電気抵抗
がさらに小さいシート電極を製造することができること
が実証された。Further, when comparing the first embodiment with the second embodiment, the electric resistance of the first embodiment is smaller than the electric resistance of the second embodiment, and the electric resistance of the oxide film is smaller. The value is 3 mΩ / cm 2 , which is negligible when constructing an actual battery. From these results, it was demonstrated that by adding a means for controlling the drying temperature and the drying time to the double-sided simultaneous coating method, it is possible to manufacture a sheet electrode having a smaller electric resistance due to the oxide film.
【００３７】なお乾燥温度をさらに低くまた乾燥時間を
さらに短くすることも考えられたが、実施例１の条件以
下では、活物質ペーストに含まれる溶媒分が完全には蒸
散されず、充分に固形化された活物質層を形成すること
ができなかったことを考慮すれば、実施例１の条件、つ
まり乾燥温度１３０℃、乾燥時間１ｍｉｎという条件が
実用的なものであると考えられる。It was considered that the drying temperature was further lowered and the drying time was further shortened. However, under the conditions of Example 1, the solvent contained in the active material paste was not completely evaporated, and the solid material was not sufficiently evaporated. Considering that the activated active material layer could not be formed, the conditions of Example 1, that is, the conditions of a drying temperature of 130 ° C. and a drying time of 1 min are considered to be practical.
【００３８】[0038]
【発明の効果】本発明は、シート電極の製造方法を、従
来の片面塗工を２回繰り返す方法に代えて、集電体の両
面に一度に活物質ペーストを塗布し、その後の乾燥工程
で集電体表面を空気に曝すことなく乾燥を行うことによ
り、集電体表面の酸化膜の形成を抑えることができ、電
気抵抗の小さいシート電極が得られるという効果を有す
る。According to the present invention, the method of manufacturing the sheet electrode is replaced with the conventional method of repeating the single-sided coating twice, and the active material paste is applied to both sides of the current collector at once, and then the drying step is performed. By performing drying without exposing the current collector surface to air, it is possible to suppress the formation of an oxide film on the current collector surface, and to obtain a sheet electrode having a small electric resistance.
【００３９】さらに本発明は、活物質ペーストの両面塗
布方法を、２本の互いに逆回転する塗布ロールの間隙を
塗布ロールの回転方向と逆方向に集電体を通過させるこ
とにより、塗布ロールのそれぞれの表面に計量機構によ
って一定の厚さで供給された活物質ペーストを集電体の
両面に転移塗布する方法とすることによって、従来の両
面塗布方法と比較して、ペーストの粘度変化によって塗
布厚に影響を受けずかつ設備コストが安く非常に簡便な
方法で活物質ペーストの塗布が可能になるという効果を
有する。Further, the present invention provides a method of applying a double-sided active material paste by passing a current collector through a gap between two mutually rotating application rolls in a direction opposite to the rotation direction of the application roll. By applying the active material paste supplied to each surface at a constant thickness by a measuring mechanism on both surfaces of the current collector, the method is applied by a change in the viscosity of the paste compared to the conventional double-side application method. There is an effect that the active material paste can be applied by a very simple method that is not affected by the thickness and the equipment cost is low.
【００４０】以上に掲げた効果は、良質な二次電池の開
発促進につながり、ひいては、負荷特性、パワー特性等
に優れた電池をしかも安価に供給できることにつながっ
ている。The above-mentioned effects lead to the promotion of the development of a high quality secondary battery, and as a result, a battery excellent in load characteristics and power characteristics can be supplied at a low cost.
【図１】本発明のシート電極の製造方法に使用される塗
工機の概念図FIG. 1 is a conceptual diagram of a coating machine used in a method for manufacturing a sheet electrode according to the present invention.
１Ｒ、１Ｌ：塗布ロール ２Ｒ、２Ｌ：コンマロール ３Ｒ、３Ｌ：活物質ペースト ４：集電体 ５：巻
出装置 ６：巻取装置 ７：乾燥炉 ８Ｒ、８Ｌ：堰1R, 1L: coating roll 2R, 2L: comma roll 3R, 3L: active material paste 4: current collector 5: unwinding device 6: winding device 7: drying furnace 8R, 8L: weir
Claims (1)
質ペーストを塗布する塗布工程と、該塗布工程に連続し
て該活物質ペーストを乾燥させる乾燥工程とからなるシ
ート電極の製造方法であって、 前記塗布工程は、２本の互いに逆回転する塗布ロールの
間隙を該塗布ロールの回転方向と逆方向に前記集電体を
通過させることにより、該塗布ロールのそれぞれの表面
に計量機構によって一定の厚さで供給された活物質ペー
ストを、集電体の両面に転移塗布することを特徴とする
シート電極の製造方法。1. A sheet electrode comprising: a coating step of applying an electrode active material paste to the surface of a current collector made of a strip-shaped metal foil; and a drying step of drying the active material paste continuously to the coating step. In the method, the applying step includes passing the current collector through a gap between two oppositely rotating application rolls in a direction opposite to the rotation direction of the application rolls, so that the respective surfaces of the application rolls A method for manufacturing a sheet electrode, comprising: transferring and applying an active material paste supplied at a constant thickness by a measuring mechanism to both surfaces of a current collector.
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP10151105A JPH11345608A (en) | 1998-06-01 | 1998-06-01 | Manufacture of sheet electrode |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP10151105A JPH11345608A (en) | 1998-06-01 | 1998-06-01 | Manufacture of sheet electrode |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH11345608A true JPH11345608A (en) | 1999-12-14 |
Family
ID=15511467
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP10151105A Pending JPH11345608A (en) | 1998-06-01 | 1998-06-01 | Manufacture of sheet electrode |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH11345608A (en) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP1800775A1 (en) * | 2005-12-22 | 2007-06-27 | Greatbatch Ltd. | Apparatus and method for fabricating cathode collectors for lithium/oxyhalide electrochemical cells |
| JPWO2014103281A1 (en) * | 2012-12-26 | 2017-01-12 | 三洋電機株式会社 | Anode for non-aqueous electrolyte secondary battery and non-aqueous electrolyte secondary battery using the same |
| CN107104223A (en) * | 2017-06-12 | 2017-08-29 | 太原科技大学 | Lithium battery pole slice manufactures integrated machine equipment |
-
1998
- 1998-06-01 JP JP10151105A patent/JPH11345608A/en active Pending
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