JPH11279393A - Biodegradable tape, packaging and packing tape, and self-adhesive tape - Google Patents

Biodegradable tape, packaging and packing tape, and self-adhesive tape

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JPH11279393A
JPH11279393A JP10339798A JP10339798A JPH11279393A JP H11279393 A JPH11279393 A JP H11279393A JP 10339798 A JP10339798 A JP 10339798A JP 10339798 A JP10339798 A JP 10339798A JP H11279393 A JPH11279393 A JP H11279393A
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JP
Japan
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biodegradable
resin
tape
lactone
weight
Prior art date
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Application number
JP10339798A
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Japanese (ja)
Inventor
Terumasa Daito
照政 大東
Masahiro Ishikawa
雅博 石川
Koji Nakada
幸司 仲田
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Daicel Corp
Original Assignee
Daicel Chemical Industries Ltd
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Publication date
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    • Y02W90/10Bio-packaging, e.g. packing containers made from renewable resources or bio-plastics

Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a biodegradable tape with excellent degradability, moldability and mechanical properties, and a packaging and packing tape and a self-adhesive tape using the same. SOLUTION: The biodegradable tape is obtained by adding 10-50 pts.wt. of talc to 100 pts.wt. of a biodegradable resin comprising 10-60 wt.% of ε- caprolactone, 90-40 wt.% of an aliphatic polyester such as a succinic acid-1,4- butanediol polyester, a succinic acid-ethylene glycol polyester, a succinic acid/ adipic acid-1,4-butanediol copolyester or the like and kneading, extruding and stretching the resultant mixture.

Description

【発明の詳細な説明】DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION

【0001】[0001]

【発明の属する技術分野】本発明は、ラクトン樹脂単独
からなるもしくは該ラクトン樹脂と他の生分解性樹脂か
ら成るラクトン含有樹脂、又は該ラクトン含有樹脂と樹
脂添加剤からなるラクトン含有樹脂組成物を成形してな
る生分解性テープであって、分解性、成形性、機械的特
性に優れたものであり、包装・梱包用テープ、粘着テー
プ等に使用される。
The present invention relates to a lactone-containing resin comprising a lactone resin alone or a lactone resin and another biodegradable resin, or a lactone-containing resin composition comprising the lactone resin and a resin additive. A molded biodegradable tape having excellent degradability, moldability, and mechanical properties, and is used for packaging and packing tapes, adhesive tapes, and the like.

【0002】[0002]

【従来の技術】従来、包装・梱包用テープ、バンド(本
発明ではバンドもテープという)類、粘着テープ基材、
ラベル、その他各種産業資材用テープに用いられている
テープには、紙等の天然素材、又はポリオレフィン樹
脂、ポリ塩化ビニル樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアミ
ド樹脂等の合成樹脂が主に使用されている。しかし、紙
等の天然素材では水分に弱いので、使用範囲に限界があ
る。合成樹脂から製造されたテープは、廃棄する際、ゴ
ミの量を増すうえに、埋設すると半永久的に地中に残留
し、投棄された場合は景観を損なうという問題を生じて
いる。これまで、自然環境下で分解する生分解性テープ
は存在しなかった。そこで、これらの問題を解決するた
めに、近年、生分解性樹脂が注目されている。ここに生
分解性樹脂とは、材料としての使用時には汎用のプラス
チックスとほぼ同等の物性を持つが、廃棄後、土上、土
壌中、堆肥中、活性汚泥中、水中等の自然環境下におい
ては速やかにバクテリアやカビ等の微生物により生化学
的に、又は温度、湿度、光等の自然条件により、分解、
資化される高分子をいい、微細に分解され、ものによっ
ては最終的には二酸化炭素と水になる。
2. Description of the Related Art Conventionally, packaging tapes, bands (bands are also referred to as tapes in the present invention), adhesive tape base materials,
Natural materials such as paper, or synthetic resins such as polyolefin resins, polyvinyl chloride resins, polyester resins, and polyamide resins are mainly used for labels and tapes used for various industrial materials. However, natural materials such as paper are vulnerable to moisture, which limits the range of use. When discarded, the tape produced from a synthetic resin increases the amount of garbage, and when buried, it remains semi-permanently underground, and when discarded, poses a problem of damaging the landscape. Until now, there has been no biodegradable tape that degrades in the natural environment. Therefore, in order to solve these problems, biodegradable resins have recently attracted attention. Here, biodegradable resin, when used as a material, has almost the same physical properties as general-purpose plastics, but after disposal, in the natural environment such as on soil, in soil, in compost, in activated sludge, in water, etc. Is rapidly degraded biochemically by microorganisms such as bacteria and mold, or by natural conditions such as temperature, humidity and light,
A macromolecule that is assimilated and is finely decomposed, and eventually becomes carbon dioxide and water depending on the substance.

【0003】従来、生分解性樹脂としては上記諸要求を
満足させるために、特定のポリエステル系生分解性樹脂
の他、澱粉−EVOH(エチレン−ビニルアルコール共
重合体)系樹脂、EVOH系樹脂−脂肪族ポリエステル
系樹脂、脂肪族ポリエステル系樹脂−ポリオレフィン系
樹脂等、ブレンド系の樹脂組成物が知られており、これ
らの樹脂又は樹脂組成物はフィルム等各種の形状に成形
されて実用に供されているが、生分解性テープとして要
求される物性、廃棄後に要求される生化学的分解性等の
他、フィルム等の製造時に要求される成形性においてバ
ランスの採れた、優れた樹脂組成物は未だ提案されてい
ない。特開平8−188706号公報には、生分解性樹
脂であるポリカプロラクトン(以下、PCLと略称する
ことがある)80〜100重量%と、生物によって産出
される生分解性直鎖状ポリエステル系樹脂20〜0重量
%との混合物100重量部に対して滑剤0.3〜0.8
重量部を配合してなる組成物を成形して得られた生分解
性プラスチックフィルム製袋が開示されているが、フィ
ルム成形時の機械的強度に問題があり、フィルムを量産
することは困難であるばかりか、該フィルムは生ゴミと
共にコンポスト化装置に投入してもフィルムの生化学的
分解に100日もかかるので、分解速度は十分速いとは
言えない。
Conventionally, as a biodegradable resin, starch, EVOH (ethylene-vinyl alcohol copolymer) resin, EVOH resin, besides a specific polyester-based biodegradable resin in order to satisfy the above requirements. Blend-based resin compositions such as aliphatic polyester-based resins and aliphatic polyester-based resins-polyolefin-based resins are known, and these resins or resin compositions are formed into various shapes such as films and put to practical use. However, in addition to the physical properties required as a biodegradable tape, the biochemical degradability required after disposal, etc., the excellent resin composition balanced in the moldability required during the production of films etc. Not yet proposed. JP-A-8-188706 discloses that a biodegradable resin, polycaprolactone (hereinafter sometimes abbreviated as PCL) is 80 to 100% by weight and a biodegradable linear polyester resin produced by living organisms. Lubricant 0.3-0.8 with respect to 100 parts by weight of a mixture with 20 to 0% by weight.
Although a biodegradable plastic film bag obtained by molding a composition comprising parts by weight is disclosed, there is a problem in mechanical strength at the time of film forming, and it is difficult to mass-produce the film. Not only that, even if the film is put into a composting device together with garbage, the biochemical decomposition of the film takes 100 days, so the decomposition rate is not sufficiently fast.

【0004】[0004]

【発明が解決しようとする課題】従って、本発明はこの
ような技術的背景の下に、ラクトン樹脂を使用した分解
性、成形性、機械的特性に優れた樹脂または樹脂組成物
を成形して得られた生分解性テープ、それを使用した包
装・梱包用テープ、粘着テープを提供することを目的と
する。
SUMMARY OF THE INVENTION Accordingly, the present invention has been made under the above technical background by molding a resin or a resin composition having excellent decomposability, moldability and mechanical properties using a lactone resin. An object of the present invention is to provide the obtained biodegradable tape, a packaging / packing tape using the same, and an adhesive tape.

【0005】[0005]

【課題を解決するための手段】本発明者はかかる目的を
達成すべく鋭意研究を重ねた結果、ポリカプロラクトン
を代表例とするラクトン樹脂と脂肪族ポリエステル樹脂
に、滑剤、可塑剤、熱安定剤等を添加することにより、
フィルムの成形性、フィルム物性、廃棄後の生分解性等
の点においてバランスの取れた生分解性テープが得られ
ることを見出し、本発明を完成するに至った。
Means for Solving the Problems As a result of intensive studies conducted by the present inventor to achieve the object, a lactone resin and a polyester resin represented by polycaprolactone are added to a lubricant, a plasticizer and a heat stabilizer. By adding
The present inventors have found that a biodegradable tape having a good balance in film moldability, film properties, biodegradability after disposal, and the like can be obtained, and have completed the present invention.

【0006】すなわち本発明の第1は、ラクトン樹脂
(a)単独もしくはラクトン樹脂(a)と他の生分解性
樹脂(b)とからなるラクトン含有樹脂(c)、又は該
ラクトン含有樹脂(c)と樹脂添加剤(d)からなるラ
クトン含有樹脂組成物(e)を成形してなる生分解性テ
ープを提供する。本発明の第2は、ラクトン樹脂(a)
が、ε−カプロラクトン、4−メチルカプロラクトン、
3,5,5−トリメチルカプロラクトン、3,3,5−
トリメチルカプロラクトンなどの各種メチル化カプロラ
クトン、β−プロピオラクトン、γ−ブチロラクトン、
δ−バレロラクトン、エナントラクトンの単独重合体又
はこれらの2種以上のモノマーの共重合体、これらの単
独又は共重合体の混合物である本発明の第1に記載の生
分解性テープを提供する。本発明の第3は、他の生分解
性樹脂が、合成及び/又は天然高分子である本発明の第
1〜2のいずれかに記載の生分解性テープを提供する。
本発明の第4は、合成高分子が、脂肪族ポリエステル、
生分解性セルロースエステル、ポリペプチド、ポリビニ
ルアルコール、又はこれらの混合物からなる本発明の第
3に記載の生分解性テープを提供する。本発明の第5
は、天然高分子が、澱粉、セルロース、紙、パルプ、
綿、カラギーナン、キチン・キトサン質、天然直鎖状ポ
リエステル系樹脂、又はこれらの混合物からなる本発明
の第3に記載の生分解性テープを提供する。本発明の第
6は、樹脂添加剤が可塑剤、熱安定剤、滑剤、酸化防止
剤、紫外線安定剤、帯電防止剤、難燃剤、流滴剤、抗菌
剤、防臭剤、充填材、着色剤又はこれらの混合物である
本発明の第1〜5のいずれかに記載の生分解性テープを
提供する。本発明の第7は、ラクトン樹脂10〜60重
量%、脂肪族ポリエステル90〜40重量%(ラクトン
樹脂と脂肪族ポリエステルの合計は100重量%)から
なる本発明の第1〜6のいずれかに記載の生分解性テー
プを提供する。本発明の第8は、ラクトン樹脂がポリ−
ε−カプロラクトンであり、脂肪族ポリエステルがコハ
ク酸・1,4−ブタンジオールポリエステル、コハク酸
・エチレングリコールポリエステル、又はコハク酸/ア
ジピン酸・1,4−ブタンジオールコポリエステルであ
る本発明の第7に記載の生分解性テープを提供する。本
発明の第9は、ポリカプロラクトンと脂肪族ポリエステ
ルの合計100重量部とタルク10〜50重量部からな
る本発明の第8に記載の生分解性テープを提供する。本
発明の第10は、生分解性繊維で強化された本発明の第
1〜9のいずれかに記載の生分解性テープを提供する。
本発明の第11は、一軸又は二軸延伸された本発明の第
1〜10のいずれかに記載の生分解性テープを提供す
る。本発明の第12は、片側又は両側の表面に凹凸を有
する本発明の第1〜11のいずれかに記載の生分解性テ
ープを提供する。本発明の第13は、本発明の第1〜1
2のいずれかに記載の生分解性テープからなる包装・梱
包用テープを提供する。本発明の第14は、片側又は両
側の表面に粘着層、離型剤層、ヒートシール層の少なく
とも1つを有する本発明の第1〜12のいずれかに記載
の生分解性テープを提供する。本発明の第15は、本発
明の第14に記載の生分解性テープからなる粘着テープ
を提供する。
That is, the first aspect of the present invention is to provide a lactone-containing resin (c) comprising a lactone resin (a) alone or a lactone resin (a) and another biodegradable resin (b), or the lactone-containing resin (c). A) a lactone-containing resin composition (e) comprising a resin additive (d) and a biodegradable tape. In the second aspect of the present invention, a lactone resin (a)
Is ε-caprolactone, 4-methylcaprolactone,
3,5,5-trimethylcaprolactone, 3,3,5-
Various methylated caprolactone such as trimethylcaprolactone, β-propiolactone, γ-butyrolactone,
The biodegradable tape according to the first aspect of the present invention, which is a homopolymer of δ-valerolactone or enantholactone, a copolymer of two or more of these monomers, or a mixture of these homopolymers or copolymers. . A third aspect of the present invention provides the biodegradable tape according to any one of the first to second aspects of the present invention, wherein the other biodegradable resin is a synthetic and / or natural polymer.
Fourth, the synthetic polymer is an aliphatic polyester,
A biodegradable tape according to the third aspect of the present invention, comprising a biodegradable cellulose ester, polypeptide, polyvinyl alcohol, or a mixture thereof. The fifth of the present invention
Is a natural polymer, starch, cellulose, paper, pulp,
A biodegradable tape according to the third aspect of the present invention, which comprises cotton, carrageenan, chitin / chitosan, natural linear polyester resin, or a mixture thereof. A sixth aspect of the present invention is that the resin additive is a plasticizer, a heat stabilizer, a lubricant, an antioxidant, an ultraviolet stabilizer, an antistatic agent, a flame retardant, a dropping agent, an antibacterial agent, a deodorant, a filler, a coloring agent. Or a biodegradable tape according to any one of the first to fifth aspects of the present invention, which is a mixture thereof. A seventh aspect of the present invention is any one of the first to sixth aspects of the present invention, which comprises 10 to 60% by weight of a lactone resin and 90 to 40% by weight of an aliphatic polyester (the total of the lactone resin and the aliphatic polyester is 100% by weight). The invention provides a biodegradable tape as described. An eighth aspect of the present invention is that the lactone resin is poly-
s-caprolactone, wherein the aliphatic polyester is succinic acid / 1,4-butanediol polyester, succinic acid / ethylene glycol polyester, or succinic acid / adipic acid / 1,4-butanediol copolyester. 2. A biodegradable tape according to the item 1. A ninth aspect of the present invention provides the biodegradable tape according to the eighth aspect of the present invention, comprising 100 parts by weight of polycaprolactone and aliphatic polyester in total and 10 to 50 parts by weight of talc. A tenth aspect of the present invention provides the biodegradable tape according to any one of the first to ninth aspects of the present invention, which is reinforced with biodegradable fibers.
An eleventh aspect of the present invention provides the biodegradable tape according to any one of the first to tenth aspects of the present invention, which is uniaxially or biaxially stretched. A twelfth aspect of the present invention provides the biodegradable tape according to any one of the first to eleventh aspects of the present invention, which has irregularities on one or both surfaces. A thirteenth aspect of the present invention relates to the first to first aspects of the present invention.
2. A packaging / packaging tape comprising the biodegradable tape according to any of 2. A fourteenth aspect of the present invention provides the biodegradable tape according to any one of the first to twelfth aspects of the present invention, which has at least one of an adhesive layer, a release agent layer, and a heat seal layer on one or both surfaces. . According to a fifteenth aspect of the present invention, there is provided an adhesive tape comprising the biodegradable tape according to the fourteenth aspect of the present invention.

【0007】[0007]

【発明の実施の形態】本発明において使用されるラクト
ン樹脂は、ラクトンモノマーの単独重合体、2種以上の
ラクトンモノマーからなるラクトン共重合体、ラクトン
モノマーとラクトンモノマー以外のモノマーとの共重合
体、及びこれらの混合物が挙げられる。ラクトンモノマ
ーとしては、ε−カプロラクトン;4−メチルカプロラ
クトン、3,5,5−トリメチルカプロラクトン、3,
3,5−トリメチルカプロラクトンなどの各種メチル化
カプロラクトン;β−プロピオラクトン;γ−ブチロラ
クトン;δ−バレロラクトン;エナントラクトン等が挙
げられる。ラクトンモノマーと共重合されるラクトンモ
ノマー以外のモノマーとしては、乳酸、ヒドロキシプロ
ピオン酸、ヒドロキシ酪酸等の脂肪族ヒドロキシカルボ
ン酸;後述する脂肪族ポリエステルで例示される脂肪族
ジオール及び脂肪族ジカルボン酸が挙げられる。ポリカ
プロラクトンとしては例えばプラクセルH(ダイセル化
学工業(株)製)等が挙げられる。
DESCRIPTION OF THE PREFERRED EMBODIMENTS The lactone resin used in the present invention is a homopolymer of a lactone monomer, a lactone copolymer comprising two or more lactone monomers, or a copolymer of a lactone monomer and a monomer other than the lactone monomer. , And mixtures thereof. Examples of lactone monomers include ε-caprolactone; 4-methylcaprolactone, 3,5,5-trimethylcaprolactone,
Various methylated caprolactones such as 3,5-trimethylcaprolactone; β-propiolactone; γ-butyrolactone; δ-valerolactone; and enantholactone. Examples of the monomer other than the lactone monomer copolymerized with the lactone monomer include aliphatic hydroxycarboxylic acids such as lactic acid, hydroxypropionic acid, and hydroxybutyric acid; aliphatic diols and aliphatic dicarboxylic acids exemplified by the aliphatic polyester described below. Can be Examples of polycaprolactone include Plaxel H (manufactured by Daicel Chemical Industries, Ltd.).

【0008】本発明においては、ポリラクトンに他の生
分解性樹脂を併用してもよい。他の生分解性樹脂として
は、ラクトン樹脂に併用して生分解性テープに成形され
得る樹脂であれば特に限定されず、各種公知の合成及び
/又は天然高分子が使用される。合成高分子としては、
後述する脂肪族ポリエステル、生分解性セルロースエス
テル、ポリペプチド、ポリビニルアルコール、又はこれ
らの混合物が挙げられる。天然高分子としては、澱粉、
セルロース、紙、パルプ、綿、毛、絹、カラギーナン、
キチン・キトサン質、天然直鎖状ポリエステル系樹脂、
又はこれらの混合物が挙げられる。
In the present invention, another biodegradable resin may be used in combination with polylactone. The other biodegradable resin is not particularly limited as long as it is a resin that can be molded into a biodegradable tape in combination with the lactone resin, and various known synthetic and / or natural polymers are used. As a synthetic polymer,
Examples thereof include aliphatic polyesters, biodegradable cellulose esters, polypeptides, polyvinyl alcohols, and mixtures thereof described below. Natural polymers include starch,
Cellulose, paper, pulp, cotton, wool, silk, carrageenan,
Chitin / chitosan, natural linear polyester resin,
Or a mixture thereof.

【0009】合成高分子としての脂肪族ポリエステル樹
脂とは、ラクトン樹脂以外のポリエステル樹脂であり、
縮合重合系で得られた脂肪族ポリエステル樹脂である。
上記脂肪族ポリエステル樹脂としては、ポリ乳酸、ポリ
乳酸コポリマー等のヒドロキシカルボン酸のポリマー、
コポリマー;低分子脂肪族ジカルボン酸と低分子脂肪族
ジオールとのポリエステル、コポリエステル等が挙げら
れる。ポリ乳酸としては、例えば、ECOPLA(カー
ギル社製)、ラクティ(島津製作所製)等が挙げられ
る。低分子脂肪族ジカルボン酸と低分子脂肪族ジオール
とのポリエステルとしては、炭素数1〜10の直鎖又は
分岐脂肪族ジオールと、炭素数1〜10の直鎖又は分岐
脂肪族ジカルボン酸からのポリエステルが好ましい。ジ
オール含有量は、20重量%〜70重量%であり、かつ
脂肪族ジカルボン酸含有量30重量%〜80重量%のも
のが用いられる。脂肪族ポリエステル樹脂としては、G
PCによる標準ポリスチレン換算で数平均分子量が2
0,000以上200,000以下、好ましくは40,
000以上のものが使用できる。分子量が低い脂肪族ポ
リエステル樹脂をヘキサメチレンジイソシアネートのよ
うな脂肪族ジイソシアネートと反応させて、分子量を大
きくしたものを使用することもできる。市販のジオール
/脂肪族ジカルボン酸からのポリエステルとしては、ポ
リエチレンサクシネート、ポリブチレンサクシネート、
ポリブチレンサクシネート/アジペート等の生分解性の
ポリエステル樹脂、例えば、ビオノーレ#1000シリ
ーズ、#3000シリーズ、#6000シリーズ(昭和
高分子(株)製)等を例示することができる。
An aliphatic polyester resin as a synthetic polymer is a polyester resin other than a lactone resin,
It is an aliphatic polyester resin obtained by a condensation polymerization system.
Examples of the aliphatic polyester resin, polylactic acid, polymers of hydroxycarboxylic acids such as polylactic acid copolymer,
Copolymers: polyesters and copolyesters of low molecular weight aliphatic dicarboxylic acids and low molecular weight aliphatic diols. Examples of the polylactic acid include ECOPLA (manufactured by Cargill), Lacty (manufactured by Shimadzu Corporation), and the like. Examples of the polyester of a low-molecular aliphatic dicarboxylic acid and a low-molecular aliphatic diol include a linear or branched aliphatic diol having 1 to 10 carbon atoms and a polyester composed of a linear or branched aliphatic dicarboxylic acid having 1 to 10 carbon atoms. Is preferred. A diol content of 20% by weight to 70% by weight and an aliphatic dicarboxylic acid content of 30% by weight to 80% by weight are used. As the aliphatic polyester resin, G
Number average molecular weight is 2 in terms of standard polystyrene by PC
0000 or more and 200,000 or less, preferably 40,
More than 000 can be used. An aliphatic polyester resin having a low molecular weight may be reacted with an aliphatic diisocyanate such as hexamethylene diisocyanate to increase the molecular weight. Commercially available polyesters from diol / aliphatic dicarboxylic acids include polyethylene succinate, polybutylene succinate,
Examples thereof include biodegradable polyester resins such as polybutylene succinate / adipate, for example, Bionole # 1000 series, # 3000 series, and # 6000 series (manufactured by Showa Polymer Co., Ltd.).

【0010】ポリカプロラクトンとポリ乳酸を用いる場
合は、配合重量比率は、99/1〜1/99であり、好
ましくは90/10〜60/40である。ポリカプロラ
クトンとジオール/脂肪族ジカルボン酸からのポリエス
テルを用いる場合は、重量比率80/20〜10/9
0、好ましくは50/50〜20/80の範囲で配合さ
れる。ポリ乳酸、ジオール/脂肪族シカルボン酸からの
ポリエステル、ポリカプロラクトンの生分解ポリマーの
三種を混合して用いる場合は、ジオール/脂肪族シカル
ボン酸からのポリエステルとポリカプロラクトンの重合
比率が20/80〜80/20であり、ポリ乳酸とポリ
カプロラクトンの重合比率が20/80〜80/20で
あるように配合する。
When polycaprolactone and polylactic acid are used, the mixing weight ratio is from 99/1 to 1/99, preferably from 90/10 to 60/40. When using a polyester from polycaprolactone and a diol / aliphatic dicarboxylic acid, the weight ratio is 80/20 to 10/9.
0, preferably in a range of 50/50 to 20/80. When a mixture of three kinds of polylactic acid, polyester from diol / aliphatic carboxylic acid, and biodegradable polymer of polycaprolactone is used, the polymerization ratio of polyester from diol / aliphatic carboxylic acid to polycaprolactone is 20/80 to 80. / 20 and the polymerization ratio between polylactic acid and polycaprolactone is from 20/80 to 80/20.

【0011】上記生分解性セルロースエステルとして
は、酢酸セルロース、セルロースブチレート、セルロー
スプロピオネート等の有機酸エステル;硝酸セルロー
ス、硫酸セルロース、リン酸セルロース等の無機酸エス
テル;セルロースアセテートプロピオネート、セルロー
スアセテートブチレート、セルロースアセテートフタレ
ート、硝酸酢酸セルロース等の混成エステルが例示でき
る。これらのセルロースエステルは、単独でまたは二種
以上混合して使用できる。これらのセルロースエステル
のうち有機酸エステル、特に酢酸セルロースが好まし
い。
The biodegradable cellulose esters include organic acid esters such as cellulose acetate, cellulose butyrate, and cellulose propionate; inorganic acid esters such as cellulose nitrate, cellulose sulfate, and cellulose phosphate; cellulose acetate propionate; Hybrid esters such as cellulose acetate butyrate, cellulose acetate phthalate and cellulose nitrate acetate can be exemplified. These cellulose esters can be used alone or in combination of two or more. Among these cellulose esters, organic acid esters, particularly cellulose acetate, are preferred.

【0012】前記合成高分子としてのポリペプチドとし
ては、ポリアミノ酸およびポリアミドエステル等が例示
できる。
Examples of the polypeptide as the synthetic polymer include polyamino acids and polyamide esters.

【0013】前記澱粉としては、生澱粉、加工澱粉及び
これらの混合物が挙げられる。生澱粉としてはトウモロ
コシ澱粉、馬鈴箸澱粉、甘藷澱粉、コムギ澱粉、キャッ
サバ澱粉、サゴ澱粉、タピオカ澱粉、コメ澱粉、マメ澱
粉、クズ澱粉、ワラビ澱粉、ハス澱粉、ヒシ澱粉等が挙
げられ、加工澱粉としては、物理的変性澱粉(α−澱
粉、分別アミロース、湿熱処理澱粉等)、酵素変性澱粉
(加水分解デキストリン、酵素分解デキストリン、アミ
ロース等)、化学分解変性澱粉(酸処理澱粉、次亜塩素
酸酸化澱粉、ジアルデヒド澱粉等)、化学変性澱粉誘導
体(エステル化澱粉、エーテル化澱粉、カチオン化澱
粉、架橋澱粉等)などが挙げられる。上記の中、エステ
ル化澱粉としては、酢酸エステル化澱粉、コハク酸エス
テル化澱粉、硝酸エステル化澱粉、リン酸エステル化澱
粉、尿素リン酸エステル化澱粉、キサントゲン酸エステ
ル化澱粉、アセト酢酸エステル化澱粉など;エーテル化
澱粉としては、アリルエーテル化澱粉、メチルエーテル
化澱粉、カルボキシメチルエーテル化澱粉、ヒドロキシ
エチルエーテル化澱粉、ヒドロキシプロピルエーテル化
澱粉など;カチオン化澱粉としては、澱粉と2−ジエチ
ルアミノエチルクロライドの反応物、澱粉と2,3−エ
ポキシプロピルトリメチルアンモニウムクロライドの反
応物など;架橋澱粉としては、ホルムアルデヒド架橋澱
粉、エピクロルヒドリン架橋澱粉、リン酸架橋澱粉、ア
クロレイン架橋澱粉などが挙げられる。上記澱粉の添加
量は特に限定されるものではないが、上記添加目的を効
果的に達成するためには、ラクトン樹脂、又はラクトン
樹脂と脂肪族ポリエステル樹脂の合計量100重量部に
対して、10〜80重量部が好ましいが、25〜50重
量部の範囲が特に好ましい。
[0013] Examples of the starch include raw starch, processed starch, and mixtures thereof. Examples of the raw starch include corn starch, horse bell chopsticks starch, sweet potato starch, wheat starch, cassava starch, sago starch, tapioca starch, rice starch, legume starch, kuzu starch, bracken starch, lotus starch, and heishi starch. Examples of the starch include physically modified starch (α-starch, fractionated amylose, wet heat-treated starch, etc.), enzyme-modified starch (hydrolyzed dextrin, enzyme-decomposed dextrin, amylose, etc.), chemically-modified starch (acid-treated starch, hypochlorite). Acid-oxidized starch, dialdehyde starch, etc.) and chemically modified starch derivatives (esterified starch, etherified starch, cationized starch, cross-linked starch, etc.). Among the above, as the esterified starch, acetate-starch, succinate-starch, nitrate-starch, phosphate-starch, urea-phosphate-starch, xanthate-starch, acetoacetate-starch Etc .; etherified starch such as allyl etherified starch, methyl etherified starch, carboxymethyl etherified starch, hydroxyethyl etherified starch and hydroxypropyl etherified starch; etc .; cationized starch includes starch and 2-diethylaminoethyl chloride , A reaction product of starch and 2,3-epoxypropyltrimethylammonium chloride, etc .; Examples of the crosslinked starch include formaldehyde crosslinked starch, epichlorohydrin crosslinked starch, phosphoric acid crosslinked starch, and acrolein crosslinked starch. The amount of the starch added is not particularly limited, but in order to effectively achieve the purpose of addition, 10% by weight of the lactone resin or 100 parts by weight of the total amount of the lactone resin and the aliphatic polyester resin. The amount is preferably from 80 to 80 parts by weight, and particularly preferably from 25 to 50 parts by weight.

【0014】本発明で用いる滑剤としては、一般に用い
られるものが使用可能である。たとえば、脂肪酸エステ
ル、炭化水素樹脂、パラフィン、高級脂肪酸、オキシ脂
肪酸、脂肪酸アミド、アルキレンビス脂肪酸アミド、脂
肪族ケトン、脂肪酸低級アルコールエステル、脂肪酸多
価アルコールエステル、脂肪酸ポリグリコールエステ
ル、脂肪族アルコール、多価アルコール、ポリグリコー
ル、ポリグリセロール、金属石鹸、変性シリコーンまた
はこれらの混合物が挙げられる。好ましくは、脂肪酸エ
ステル、炭化水素樹脂等が挙げられる。配合量は、ラク
トン樹脂、又はラクトン樹脂と他の生分解性樹脂との合
計100重量部に対し、滑剤を0.05〜5重量部、好
ましくは、0.1〜3重量部を添加する。0.05重量
部未満であると効果が充分でなく、5重量部を超えると
ロールに巻きつかなくなり、物性も低下する。市販品と
しては、リケスターEW−100(理研ビタミン社製)
やヘキストワックスOP(ヘキスト社製)等が挙げられ
る。
As the lubricant used in the present invention, those generally used can be used. For example, fatty acid esters, hydrocarbon resins, paraffins, higher fatty acids, oxy fatty acids, fatty acid amides, alkylene bis fatty acid amides, aliphatic ketones, fatty acid lower alcohol esters, fatty acid polyhydric alcohol esters, fatty acid polyglycol esters, fatty alcohols, Examples include a hydric alcohol, polyglycol, polyglycerol, metal soap, modified silicone or a mixture thereof. Preferably, fatty acid esters, hydrocarbon resins and the like are used. The compounding amount is 0.05 to 5 parts by weight, preferably 0.1 to 3 parts by weight of a lubricant based on 100 parts by weight of the lactone resin or the total of the lactone resin and other biodegradable resin. If the amount is less than 0.05 part by weight, the effect is not sufficient, and if the amount is more than 5 parts by weight, the material is not wound around a roll, and the physical properties are deteriorated. As a commercially available product, RIQUESTER EW-100 (manufactured by RIKEN Vitamin Co., Ltd.)
And Hoechst wax OP (manufactured by Hoechst).

【0015】本発明で用いる可塑剤としては、脂肪族二
塩基酸エステル、フタル酸エステル、ヒドロキシ多価カ
ルボン酸エステル、ポリエステル系可塑剤、脂肪酸エス
テル、エポキシ系可塑剤またはこれらの混合物が挙げら
れる。たとえば、フタル酸ジ−2−エチルヘキシル(D
OP)、フタル酸ジブチル(DBP)、フタル酸ジイソ
デシル(DIDP)等のフタル酸エステル、アジピン酸
−ジ−2−エチルヘキシル(DOA)、アジピン酸ジイ
ソデシル(DIDA)等のアジピン酸エステル、アゼラ
イン酸−ジ−2−エチルヘキシル(DOZ)等のアゼラ
イン酸エステル、アセチルクエン酸トリ−2−エチルヘ
キシル、アセチルクエン酸トリブチル等のヒドロキシ多
価カルボン酸エステル、ポリプロピレングリコールアジ
ピン酸エステル等のポリエステル系可塑剤であり、これ
らは一種または二種以上の混合物で用いられる。好まし
くは、アゼライン酸−ジ−2−エチルヘキシル(DO
Z)が挙げられる。これら可塑剤の添加量としては、ラ
クトン樹脂、又はラクトン樹脂と他の生分解性樹脂との
合計100重量部に対して、3〜30重量部の範囲が好
ましい。さらに、好ましくは5〜15重量部である。3
重量部未満であると、破断伸びや衝撃強度が低くなり、
また30重量部を超えると、破断強度や衝撃強度の低下
をまねくので好ましくない。
Examples of the plasticizer used in the present invention include aliphatic dibasic acid esters, phthalic acid esters, hydroxy polycarboxylic acid esters, polyester plasticizers, fatty acid esters, epoxy plasticizers, and mixtures thereof. For example, di-2-ethylhexyl phthalate (D
OP), phthalic acid esters such as dibutyl phthalate (DBP) and diisodecyl phthalate (DIDP), adipic acid esters such as di-2-ethylhexyl adipate (DOA), diisodecyl adipate (DIDA), and azelaic acid-diamine Polyester plasticizers such as azelaic acid esters such as -2-ethylhexyl (DOZ), hydroxy polyvalent carboxylic acid esters such as tri-2-ethylhexyl acetylcitrate and tributyl acetylcitrate, and polypropylene glycol adipate; Is used in one kind or in a mixture of two or more kinds. Preferably, di-2-ethylhexyl azelate (DO)
Z). The addition amount of these plasticizers is preferably in the range of 3 to 30 parts by weight based on 100 parts by weight of the lactone resin or the total of the lactone resin and another biodegradable resin. Further, it is preferably 5 to 15 parts by weight. 3
If it is less than parts by weight, elongation at break and impact strength will be low,
On the other hand, if it exceeds 30 parts by weight, the breaking strength and the impact strength may be undesirably reduced.

【0016】本発明で用いる熱安定剤としては、脂肪族
カルボン酸塩がある。脂肪族カルボン酸としては、特に
脂肪族ヒドロキシカルボン酸が好ましい。脂肪族ヒドロ
キシカルボン酸としては、乳酸、ヒドロキシ酪酸等の天
然に存在するものが好ましい。塩としては、ナトリウ
ム、カルシウム、アルミニウム、バリウム、マグネシウ
ム、マンガン、鉄、亜鉛、鉛、銀、銅等の塩が挙げられ
る。これらは、一種または二種以上の混合物として用い
ることができる。添加量としては、ラクトン樹脂、又は
ラクトン樹脂と他の生分解性樹脂との合計100重量部
に対して、0.5〜10重量部の範囲で、好ましくは、
0.5〜5重量部の範囲である。上記範囲で熱安定剤を
用いると、衝撃強度(アイゾット衝撃値)が向上し、破
断伸び、破断強度、衝撃強度のばらつきが小さくなる効
果がある。
The heat stabilizer used in the present invention includes an aliphatic carboxylate. As the aliphatic carboxylic acid, an aliphatic hydroxycarboxylic acid is particularly preferred. As the aliphatic hydroxycarboxylic acid, naturally occurring ones such as lactic acid and hydroxybutyric acid are preferable. Examples of the salt include salts of sodium, calcium, aluminum, barium, magnesium, manganese, iron, zinc, lead, silver, copper, and the like. These can be used as one kind or as a mixture of two or more kinds. The amount of the lactone resin, or a total of 100 parts by weight of the lactone resin and the other biodegradable resin, in the range of 0.5 to 10 parts by weight, preferably,
It is in the range of 0.5 to 5 parts by weight. When the heat stabilizer is used within the above range, the impact strength (Izod impact value) is improved, and there is an effect that variations in elongation at break, strength at break, and impact strength are reduced.

【0017】前記ラクトン樹脂、ラクトン樹脂組成物又
は更に前記各種添加剤を加えた組成物に対して、必要に
応じて、光分解又は生分解促進剤、前記樹脂組成物成分
としてのラクトン樹脂及び脂肪族ポリエステル樹脂以外
の樹脂成分(例えば、エチレン/酢酸ビニル共重合体
(EVA)やその他のポリオレフィン、水素添加スチレ
ンーブタジエンゴム、ポリウレタン、ポリアミド、ポリ
ヒドロキシブチレート等)、前記澱粉以外の天然高分子
(例えば、多糖類系高分子、セルロース系高分子、タン
パク質系高分子等)、直径が50ミクロン以下の、紙よ
り製造した微粉末粒子、熱安定剤、増量剤、タルク、炭
酸カルシウム等の充填剤、滑剤、着色剤、難燃剤、耐水
化剤、自動酸化剤、紫外線安定剤、架橋剤、抗菌剤、除
草剤、酸化防止剤、脱臭剤等を添加することができる。
又、澱粉変性剤として、尿素、アルカリ土類、アルカリ
金属水酸化物及びこれらの混合物も添加可能である。タ
ルク、炭酸カルシウム等の充填剤は、ラクトン樹脂、例
えばポリカプロラクトン、と脂肪族ポリエステル、例え
ばポリブチレンサクシネート、の合計100重量部と充
填剤、例えばタルク、10〜50重量部の比率で混合さ
れる。
The lactone resin, the lactone resin composition or the composition to which the various additives are further added, if necessary, a photodecomposition or biodegradation accelerator, a lactone resin and a fat as components of the resin composition Resin components other than the aromatic polyester resin (eg, ethylene / vinyl acetate copolymer (EVA) and other polyolefins, hydrogenated styrene butadiene rubber, polyurethane, polyamide, polyhydroxybutyrate, etc.), and natural polymers other than the above-mentioned starch (For example, polysaccharide-based polymer, cellulose-based polymer, protein-based polymer, etc.), fine powder particles having a diameter of 50 μm or less and manufactured from paper, heat stabilizer, filler, talc, calcium carbonate, etc. Agents, lubricants, coloring agents, flame retardants, water resistance agents, autoxidants, UV stabilizers, crosslinkers, antibacterial agents, herbicides, antioxidants, It can be added to the deodorant and the like.
Urea, alkaline earths, alkali metal hydroxides and mixtures thereof can also be added as starch modifiers. Fillers such as talc and calcium carbonate are mixed with a total of 100 parts by weight of a lactone resin such as polycaprolactone and an aliphatic polyester such as polybutylene succinate and a filler such as talc, 10 to 50 parts by weight. You.

【0018】上記エチレン/酢酸ビニル共重合体として
は、エチレン含有量10〜70重量%かつ酢酸ビニル含
有量30〜90重量%のものが挙げられるが、好ましく
は、エチレン含有量20〜40重量%かつ酢酸ビニル含
有量60〜80重量%のものである。酢酸ビニル含有量
が30重量%未満であると、破断伸びが小さくなり、酢
酸ビニル含有量が90重量%を超えると、衝撃強度(ア
イゾット衝撃値)が小さくなる。重量平均分子量として
は5万〜50万程度が望ましい、5万未満であると、破
断強度、降伏強度が低下し、破断伸びも小さくなる。ま
た、50万を超えると破断強度が低下する。添加量とし
ては、ラクトン樹脂、又はラクトン樹脂と他の生分解性
樹脂との合計100重量部に対して、EVA5〜70重
量部であるが、好ましくは10〜30重量部である。E
VAが5重量部未満であると、充分な破断伸びや衝撃強
度が得られず、EVAが70重量部を超えると、本組成
物の透明性が低下し、強度も大きく低下する。市販のE
VAとしては、エバスレン250、310P,450P
(大日本インキ社製)などが挙げられる。本発明を生分
解性テープに応用した場合、EVAが添加されていると
低温での収縮率が向上する(低温収縮性に優れる)の
で、好ましい。
Examples of the ethylene / vinyl acetate copolymer include those having an ethylene content of 10 to 70% by weight and a vinyl acetate content of 30 to 90% by weight, preferably an ethylene content of 20 to 40% by weight. It has a vinyl acetate content of 60 to 80% by weight. When the vinyl acetate content is less than 30% by weight, the elongation at break decreases, and when the vinyl acetate content exceeds 90% by weight, the impact strength (Izod impact value) decreases. The weight average molecular weight is preferably about 50,000 to 500,000, and if it is less than 50,000, the breaking strength and the yield strength are reduced, and the breaking elongation is also reduced. If it exceeds 500,000, the breaking strength decreases. EVA is added in an amount of 5 to 70 parts by weight, preferably 10 to 30 parts by weight, based on 100 parts by weight of the total of the lactone resin or the lactone resin and the other biodegradable resin. E
If the VA is less than 5 parts by weight, sufficient elongation at break and impact strength cannot be obtained, and if the EVA exceeds 70 parts by weight, the transparency of the present composition is reduced, and the strength is greatly reduced. Commercially available E
For VA, Ebaslen 250, 310P, 450P
(Manufactured by Dainippon Ink and Chemicals, Inc.). When the present invention is applied to a biodegradable tape, the addition of EVA is preferable because the shrinkage at low temperatures is improved (excellent in low-temperature shrinkability).

【0019】上記光分解促進剤としては、例えば、ベン
ゾイン類、ベンゾインアルキルエーテル類、ベンゾフェ
ノン、4,4−ビス(ジメチルアミノ)ベンゾフェノン
などのベンゾフェノンとその誘導体;アセトフェノン、
α,α−ジエトキシアセトフェノンなどのアセトフェノ
ンとその誘導体;キノン類;チオキサントン類;フタロ
シアニンなどの光励起剤、アナターゼ型酸化チタン、エ
チレン−ー酸化炭素共重合体、芳香族ケトンと金属塩と
の増感剤などが例示される。これらの光分解促進剤は、
1種又は2種以上併用できる。
Examples of the photodegradation accelerator include benzophenones such as benzoins, benzoin alkyl ethers, benzophenone and 4,4-bis (dimethylamino) benzophenone and derivatives thereof; acetophenone,
acetophenones such as α, α-diethoxyacetophenone and derivatives thereof; quinones; thioxanthones; photoexcitants such as phthalocyanine, anatase-type titanium oxide, ethylene-carbon oxide copolymer, sensitization of aromatic ketones with metal salts And the like. These photolysis accelerators are
One type or two or more types can be used in combination.

【0020】上記生分解促進剤には、例えば、オキソ酸
(例えば、グリコール酸、乳酸、クエン酸、酒石酸、リ
ンゴ酸、などの炭素数2〜6程度のオキソ酸)、飽和ジ
カルボン酸(例えば、修酸、マロン酸、コハク酸、無水
コハク酸、グルタル酸、などの炭素数2〜6程度の低級
飽和ジカルボン酸など)などの有機酸;これらの有機酸
と炭素数1〜4程度のアルコールとの低級アルキルエス
テルが含まれる。好ましい生分解促進剤には、クエン
酸、酒石酸、リンゴ酸などの炭素数2〜6程度の有機
酸、及び椰子殻活性炭等が含まれる。これらの生分解促
進剤も1種又は2種以上併用できる。
Examples of the biodegradation accelerator include oxo acids (for example, oxo acids having about 2 to 6 carbon atoms such as glycolic acid, lactic acid, citric acid, tartaric acid, and malic acid), saturated dicarboxylic acids (for example, Organic acids such as lower saturated dicarboxylic acids having about 2 to 6 carbon atoms such as oxalic acid, malonic acid, succinic acid, succinic anhydride, glutaric acid and the like; these organic acids and alcohols having about 1 to 4 carbon atoms; Lower alkyl esters. Preferred biodegradation promoters include organic acids having about 2 to 6 carbon atoms, such as citric acid, tartaric acid, and malic acid, and coconut shell activated carbon. One or more of these biodegradation accelerators can be used in combination.

【0021】以下、本発明に係るラクトン樹脂をその代
表例であるポリカプロラクトンを用いて説明する。ポリ
カプロラクトンとしては、数平均分子量が10,000
〜1,000,000が好ましいが、100,000〜
500,000のものが特に好ましい。上記分子量のポ
リカプロラクトンはJIS K6726の規定による相
対粘度1.15〜2.80を有するものであり、特に好
ましくは1.50〜2.80を有するものである。市販
のポリカプロラクトンとしてはプラクセル(ダイセル化
学社製)等が挙げられる。
Hereinafter, the lactone resin according to the present invention will be described using polycaprolactone as a typical example. Polycaprolactone has a number average molecular weight of 10,000.
~ 1,000,000 is preferred, but 100,000 ~
500,000 are particularly preferred. The polycaprolactone having the above-mentioned molecular weight has a relative viscosity of 1.15 to 2.80 according to JIS K6726, and particularly preferably has a relative viscosity of 1.50 to 2.80. Examples of commercially available polycaprolactone include Plaxel (manufactured by Daicel Chemical Industries, Ltd.).

【0022】本発明に用いられる樹脂組成物の好適例と
しては、具体的には、主要ポリマー成分としてのラクト
ン樹脂と合成脂肪族ポリエステル樹脂の混合物及び脂肪
酸アミドからなり、さらに、液状滑剤、微粉末シリカ及
び/又は澱粉を添加したものである。脂肪酸アミド、液
状滑剤、微粉末シリカ、澱粉等を添加する場合には、ラ
クトン樹脂と脂肪族ポリエステル樹脂の混合物を樹脂と
いい、その添加割合を該樹脂に対する比率で示す。樹脂
組成物は、メルトフローインデックス(MI)が190
℃における荷重2160gで測定して、0.5〜20g
/10minが好ましく、特に1〜5g/10minが
適している。上記ポリカプロラクトンと脂肪族ポリエス
テル樹脂は混合して使用される。ポリカプロラクトンと
脂肪族ポリエステル樹脂の配合重量比率は、ポリカプロ
ラクトン70〜5重量%であり、脂肪族ポリエステル樹
脂が30〜95重量%であり、好ましくはポリカプロラ
クトンの配合重量比率は、60重量%以下、特に好まし
くは40〜10重量%である。脂肪族ポリエステル樹脂
の配合量が90重量%を越えると生分解性が遅くなった
り、逆に30重量%未満では、例えばテープに加工した
場合には耐熱性が乏しい。ポリカプロラクトンの配合割
合は、上記割合を超えるときには、テープの高温時の機
械的物性が不足するようになる。脂肪酸アミドは公知の
ものが使用できるが、その中で、本発明による製品の用
途が多岐に亘るため、安全性が高く、且つ、FDA(米
国食品医薬品局)に登録されているエチレンビスステア
リン酸アミド、ステアリン酸アミド、オレイン酸アミ
ド、エルカ酸アミドがよい。脂肪酸アミドの配合割合
は、主要ポリマー成分としての樹脂量100重量部に対
し0.2〜5重量部、望ましくは0.3〜1.5重量部
の範囲で添加される。0.2重量部以下ではブロッキン
グ防止効果が少なく、一方5重量部より多いとテープの
滑りも大きくなり過ぎ、印刷適性、接着性等も悪くな
る。液状滑剤としては、融点が70℃以下の、好ましく
は常温で液状のものが使用される。液状滑剤としては、
パラフィンワックス;ステアリルアルコール;ステアリ
ン酸;及びステアリン酸ブチル、ステアリン酸モノグリ
セリド、ペンタエリスリトールテトラステアレート、ス
テアリルステアレート等のステアリン酸エステル類など
が挙げられる。液状滑剤として最も望ましい流動パラフ
インは、経口急性毒性(ラット)LD50が5g/kg
であるので非常に安全であり、食品衛生法の食品添加物
として認められていて、非常に好都合の材料である。液
状滑剤を混合する場合は、樹脂を含む全体の系が、上述
のそれぞれの固体滑剤の融点以上のときは実用上使用可
能であるが、望ましくは、室温において液体である流動
パラフィンを使用することが作業上最もよい。主要ポリ
マー成分としてのポリカプロラクトンや脂肪族ポリエス
テル樹脂は、通常ペレットもしくはビーズ状で供給され
る。嵩比重の極めて小さい微粉末シリカ等を均一に混合
する時、どうしてもペレットもしくはビーズの表面をウ
ェットにしなければならない。ウェッティング剤として
の流動パラフインの添加量は、ポリカプロラクトン及び
脂肪族ポリエステル樹脂の合計量100重量部に対し
て、0.1〜3重量部、望ましくは0.2〜0.7重量
部の範囲で添加される。3重量部を超えるとタンブラー
の内面がべたついて安定な製造が困難となり、0.1重
量部未満では効果が少ない。微粉末シリカは、湿式法で
つくられたシリカや、四塩化ケイ素の酸水素焔中での高
温加水分解により製造されたシリカでもよいが、粒径が
50nm以下のものがよく、本発明では熱可塑性のポリ
カプロラクトンと脂肪族ポリエステル樹脂中に加熱混練
され、この時、かなりの高い剪断力が作用し二次凝集粒
子がほぐされ、製品のテープのブロッキング防止効果を
発揮する。微粉末シリカの添加量は、樹脂量100重量
部に対して0.1〜3重量部の範囲で添加される。澱粉
を、樹脂100重量部に対して、10〜80重量部、望
ましくは25〜50重量部の範囲で添加することができ
る。
Preferred examples of the resin composition used in the present invention include a mixture of a lactone resin and a synthetic aliphatic polyester resin as main polymer components and a fatty acid amide. It contains silica and / or starch. When a fatty acid amide, a liquid lubricant, finely divided silica, starch or the like is added, a mixture of a lactone resin and an aliphatic polyester resin is referred to as a resin, and the addition ratio is indicated by the ratio to the resin. The resin composition has a melt flow index (MI) of 190.
0.5 to 20 g, measured with a load of 2160 g at 0 ° C
/ 10 min is preferable, and 1 to 5 g / 10 min is particularly suitable. The polycaprolactone and the aliphatic polyester resin are used as a mixture. The compounding weight ratio of polycaprolactone and the aliphatic polyester resin is 70 to 5% by weight of polycaprolactone, the aliphatic polyester resin is 30 to 95% by weight, and the compounding weight ratio of polycaprolactone is preferably 60% by weight or less. And particularly preferably 40 to 10% by weight. If the amount of the aliphatic polyester resin exceeds 90% by weight, the biodegradability becomes slow. On the other hand, if the amount is less than 30% by weight, heat resistance is poor, for example, when processed into a tape. When the mixing ratio of polycaprolactone exceeds the above ratio, the mechanical properties of the tape at high temperatures become insufficient. Known fatty acid amides can be used. Among them, the products according to the present invention can be used in a wide variety of applications, so that they are highly safe and ethylene bisstearic acid registered with the FDA (US Food and Drug Administration). Amides, stearamides, oleamides, and erucamides are preferred. The fatty acid amide is added in an amount of 0.2 to 5 parts by weight, preferably 0.3 to 1.5 parts by weight, based on 100 parts by weight of the resin as the main polymer component. When the amount is less than 0.2 parts by weight, the anti-blocking effect is small. On the other hand, when the amount is more than 5 parts by weight, the slip of the tape becomes too large, and the printability and the adhesiveness are deteriorated. As the liquid lubricant, a liquid lubricant having a melting point of 70 ° C. or less, preferably a liquid at room temperature is used. As a liquid lubricant,
Paraffin wax; stearyl alcohol; stearic acid; and stearic esters such as butyl stearate, monoglyceride stearate, pentaerythritol tetrastearate, and stearyl stearate. The most desirable liquid paraffin as a liquid lubricant has an oral acute toxicity (rat) LD50 of 5 g / kg.
Therefore, it is very safe, is recognized as a food additive under the Food Sanitation Act, and is a very convenient material. When a liquid lubricant is mixed, the entire system including the resin can be used practically when the melting point of each solid lubricant is equal to or higher than the melting point of each of the solid lubricants described above, but desirably, liquid paraffin that is liquid at room temperature should be used. Is the best on the job. Polycaprolactone or aliphatic polyester resin as a main polymer component is usually supplied in the form of pellets or beads. When uniformly mixing fine powder silica or the like having a very small bulk specific gravity, the surface of the pellets or beads must be wet. The amount of liquid paraffin added as a wetting agent is in the range of 0.1 to 3 parts by weight, preferably 0.2 to 0.7 parts by weight, based on 100 parts by weight of the total amount of polycaprolactone and aliphatic polyester resin. Is added. If the amount exceeds 3 parts by weight, the inner surface of the tumbler becomes sticky, making it difficult to produce a stable product. The finely divided silica may be silica produced by a wet method or silica produced by high-temperature hydrolysis of silicon tetrachloride in an oxyhydrogen flame, but preferably has a particle size of 50 nm or less. It is heated and kneaded in a plastic polycaprolactone and an aliphatic polyester resin. At this time, a considerably high shearing force acts to loosen the secondary aggregated particles, thereby exhibiting an effect of preventing the tape of the product from blocking. The amount of the fine silica powder is 0.1 to 3 parts by weight based on 100 parts by weight of the resin. Starch can be added in an amount of 10 to 80 parts by weight, preferably 25 to 50 parts by weight, based on 100 parts by weight of the resin.

【0023】本発明の生分解性テープは、ラクトン含有
樹脂(c)、又はラクトン含有樹脂組成物(e)をTダ
イ型押出機等を使用してテープ状に成形したり、フィル
ム状にして得られたフィルムをテープ状に裁断したり、
繊維または繊維束にしてそれらを織ったり編んだりして
テープ状に成形したり、繊維を並べて融着等により接着
してテープ状にしたりして得られる。テープは他の生分
解性樹脂製の材料と積層されていたり、繊維で強化され
ていてもよい。生分解性テープは、一軸又は二軸延伸さ
れていてもよく、片側又は両側の表面に凹凸を設けて滑
り止め等の効果を与えてもよく、片側又は両側の表面に
粘着層、離型剤層及び/又はヒートシール層を設けるこ
ともできる。本発明のテープは包装・梱包用テープや紐
に、テープにストッパー等の部品を取り付けてバンド用
に、表面に粘着層や離型層を設けて粘着テープ用に、表
面にヒートシール剤を設けてヒートシールテープ用に、
他の発泡体を積層して隙間テープ用に、その他セパレー
ター用、カバーテープ用、包装材引裂テープ用、表示
用、おむつや生理用品のサイドテープ等に使用される。
The biodegradable tape of the present invention can be obtained by molding a lactone-containing resin (c) or a lactone-containing resin composition (e) into a tape using a T-die extruder or the like, or into a film. The obtained film is cut into a tape,
Fibers or fiber bundles are obtained by weaving or knitting them to form a tape, or by arranging fibers and bonding them by fusion or the like to form a tape. The tape may be laminated with another biodegradable resin material or may be reinforced with fiber. The biodegradable tape may be uniaxially or biaxially stretched, may be provided with irregularities on one or both surfaces to provide an effect such as anti-slip, an adhesive layer on one or both surfaces, a release agent A layer and / or a heat sealing layer can also be provided. The tape of the present invention has a tape or string for packaging and packing, a part such as a stopper attached to the tape, for a band, an adhesive layer or a release layer on the surface, an adhesive tape for the surface, and a heat sealant on the surface. For heat sealing tape,
Other foams are laminated and used for gap tapes, other separators, cover tapes, packaging material tear tapes, displays, side tapes for diapers and sanitary products, and the like.

【0024】[0024]

【実施例】以下、実施例により本発明を具体的に説明す
るが、本発明はこれらに限定されるものではない。な
お、実施例中「%」及び「部」とあるのは、特に断りの
ない限り重量基準を表す。メルトインデックスは190
℃における2,160g加重の時の値である。
EXAMPLES The present invention will now be described specifically with reference to examples, but the present invention is not limited to these examples. In the Examples, “%” and “parts” are based on weight unless otherwise specified. Melt index is 190
It is the value at the time of 2,160 g weighting in ° C.

【0025】[実施例1]ポリカプロラクトン(PCLH
7(ダイセル化学工業(株)製))30部とポリ1,4
−ブタンジオール−コハク酸エステル(ビオノーレ#1
001(昭和高分子(株)製))70部を2軸スクリュ
ータイプのベント式押出機(40mm径)に入れ、ダイ
ス温度180℃で押出してラクトン含有樹脂のペレット
を得た。このラクトン含有樹脂のメルトインデックスは
2g/10minであった。調製したペレットを用いて
以下の如き成形条件でTダイ押出法によりテープを製造
し、テープの物性を測定した。結果を表1に示す。 成形条件 押出機:40mm径押出機 スクリュー:L/D=28、MDPE(中密度ポリエチ
レン)用スクリューTダイ:幅50mm、ギャップ3.
0mm 押出温度:シリンダー先端部において170℃ ダイ温度:170℃ 樹脂温度(T1):160℃ スクリュー回転数:15rpm 吐出量:15kg/hr 縦延伸倍率:5倍
Example 1 Polycaprolactone (PCLH)
7 (manufactured by Daicel Chemical Industries, Ltd.)) 30 parts and poly 1, 4
-Butanediol-succinate (Bionole # 1
001 (manufactured by Showa Polymer Co., Ltd.) was placed in a twin screw type vented extruder (40 mm diameter), and extruded at a die temperature of 180 ° C. to obtain a lactone-containing resin pellet. The melt index of this lactone-containing resin was 2 g / 10 min. Using the prepared pellets, a tape was produced by a T-die extrusion method under the following molding conditions, and the physical properties of the tape were measured. Table 1 shows the results. Molding conditions Extruder: 40 mm diameter extruder Screw: L / D = 28, screw T die for MDPE (medium density polyethylene): width 50 mm, gap 3.
0 mm Extrusion temperature: 170 ° C. at the end of the cylinder Die temperature: 170 ° C. Resin temperature (T1): 160 ° C. Screw rotation speed: 15 rpm Discharge rate: 15 kg / hr Vertical stretching ratio: 5 times

【0026】[実施例2]実施例1で使用したポリカプロ
ラクトン30部とポリ1,4−ブタンジオール−コハク
酸エステル70部からなるラクトン含有樹脂70部に対
してタルク30部を加えて、2軸スクリュータイプのベ
ント式押出機(40mm径)に入れ、ダイス温度180
℃で押出してラクトン含有樹脂組成物のペレットを得
た。調製したペレットを用いて実施例1と同様の成形条
件でTダイ押出法によりテープを製造し、テープの物性
を測定した。結果を表1に示す。
Example 2 30 parts of talc was added to 70 parts of a lactone-containing resin composed of 30 parts of polycaprolactone and 70 parts of poly 1,4-butanediol-succinate used in Example 1 to give 2 parts. Put into a screw type vented extruder (40 mm diameter), die temperature 180
Extruded at ℃ to obtain pellets of the lactone-containing resin composition. Using the prepared pellets, a tape was produced by a T-die extrusion method under the same molding conditions as in Example 1, and the physical properties of the tape were measured. Table 1 shows the results.

【0027】[比較例1]ポリプロピレンのペレットを用
いて実施例1と同様の成形条件でTダイ押出法によりテ
ープを製造した。調製したペレットを用いて実施例1と
同様の成形条件でTダイ押出法によりテープを製造し、
テープの物性を測定した。結果を表1に示す。
Comparative Example 1 A tape was produced by using a T-die extrusion method under the same molding conditions as in Example 1 using polypropylene pellets. Using the prepared pellets, a tape was produced by a T-die extrusion method under the same molding conditions as in Example 1,
The physical properties of the tape were measured. Table 1 shows the results.

【0028】[0028]

【表1】 [Table 1]

【0029】この結果、従来のポリプロピレン製の梱包
・包装用テープ並以上のテープが得られた。また、実施
例1、2及び比較例1のテープを、下記方法により生分
解性試験を行った結果、活性汚泥による分解では実施例
1と2のテープは28日間で約75%が分解したが、比
較例1のテープは全く分解しなかった。 生分解性試験方法:上記で得られたテープを粉砕し、都
市下水汚泥環境下にて、JIS K6950に準じた2
8日間の生分解性試験に供した。
As a result, a tape equal to or higher than that of a conventional polypropylene packaging / wrapping tape was obtained. The tapes of Examples 1 and 2 and Comparative Example 1 were subjected to a biodegradability test by the following method. As a result, about 75% of the tapes of Examples 1 and 2 were decomposed by activated sludge in 28 days. The tape of Comparative Example 1 did not decompose at all. Biodegradability test method: The tape obtained above was pulverized and crushed in an urban sewage sludge environment according to JIS K6950.
It was subjected to an 8-day biodegradability test.

【0030】[0030]

【発明の効果】本発明によれば、成形性、使用時の物
性、廃棄後の分解性等の点においてバランスのとれた、
生分解性テープが得られた。
According to the present invention, the moldability, physical properties at the time of use, decomposability after disposal, etc. are balanced.
A biodegradable tape was obtained.

フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 FI C08K 3/00 C08K 3/00 5/00 5/00 C08L 1/00 C08L 1/00 1/02 1/02 1/08 1/08 3/02 3/02 29/04 29/04 Z 67/02 67/02 77/04 77/04 89/00 89/00 C09J 7/02 C09J 7/02 Z Continued on the front page (51) Int.Cl. 6 Identification code FI C08K 3/00 C08K 3/00 5/00 5/00 C08L 1/00 C08L 1/00 1/02 1/02 1/08 1/08 3 / 02 3/02 29/04 29/04 Z 67/02 67/02 77/04 77/04 89/00 89/00 C09J 7/02 C09J 7/02 Z

Claims (15)

【特許請求の範囲】[Claims] 【請求項1】 ラクトン樹脂(a)単独もしくはラクト
ン樹脂(a)と他の生分解性樹脂(b)とからなるラク
トン含有樹脂(c)、又は該ラクトン含有樹脂(c)と
樹脂添加剤(d)からなるラクトン含有樹脂組成物
(e)を成形してなる生分解性テープ。
1. A lactone-containing resin (c) comprising a lactone resin (a) alone or a lactone resin (a) and another biodegradable resin (b), or a lactone-containing resin (c) and a resin additive ( A biodegradable tape obtained by molding the lactone-containing resin composition (e) comprising d).
【請求項2】 ラクトン樹脂(a)が、ε−カプロラク
トン、4−メチルカプロラクトン、3,5,5−トリメ
チルカプロラクトン、3,3,5−トリメチルカプロラ
クトンなどの各種メチル化カプロラクトン、β−プロピ
オラクトン、γ−ブチロラクトン、δ−バレロラクト
ン、エナントラクトンの単独重合体又はこれらの2種以
上のモノマーの共重合体、これらの単独又は共重合体の
混合物である請求項1に記載の生分解性テープ。
2. The lactone resin (a) is composed of various methylated caprolactones such as ε-caprolactone, 4-methylcaprolactone, 3,5,5-trimethylcaprolactone, and 3,3,5-trimethylcaprolactone, and β-propiolactone. , Γ-butyrolactone, δ-valerolactone, a homopolymer of enantholactone, a copolymer of two or more of these monomers, or a mixture of these homopolymers or copolymers. .
【請求項3】 他の生分解性樹脂が、合成及び/又は天
然高分子である請求項1〜2のいずれかに記載の生分解
性テープ。
3. The biodegradable tape according to claim 1, wherein the other biodegradable resin is a synthetic and / or natural polymer.
【請求項4】 合成高分子が、脂肪族ポリエステル、生
分解性セルロースエステル、ポリペプチド、ポリビニル
アルコール、又はこれらの混合物からなる請求項3に記
載の生分解性テープ。
4. The biodegradable tape according to claim 3, wherein the synthetic polymer comprises an aliphatic polyester, a biodegradable cellulose ester, a polypeptide, a polyvinyl alcohol, or a mixture thereof.
【請求項5】 天然高分子が、澱粉、セルロース、紙、
パルプ、綿、カラギーナン、キチン・キトサン質、天然
直鎖状ポリエステル系樹脂、又はこれらの混合物からな
る請求項3に記載の生分解性テープ。
5. The natural polymer is starch, cellulose, paper,
The biodegradable tape according to claim 3, comprising pulp, cotton, carrageenan, chitin / chitosan, natural linear polyester resin, or a mixture thereof.
【請求項6】 樹脂添加剤が可塑剤、熱安定剤、滑剤、
酸化防止剤、紫外線安定剤、帯電防止剤、難燃剤、流滴
剤、抗菌剤、防臭剤、充填材、着色剤又はこれらの混合
物である請求項1〜5のいずれかに記載の生分解性テー
プ。
6. The resin additive is a plasticizer, a heat stabilizer, a lubricant,
The biodegradable product according to any one of claims 1 to 5, which is an antioxidant, an ultraviolet stabilizer, an antistatic agent, a flame retardant, a dropping agent, an antibacterial agent, a deodorant, a filler, a colorant, or a mixture thereof. tape.
【請求項7】 ラクトン樹脂10〜80重量%、脂肪族
ポリエステル90〜20重量%(ラクトン樹脂と脂肪族
ポリエステルの合計は100重量%)からなる請求項1
〜6のいずれかに記載の生分解性テープ。
7. A composition comprising 10 to 80% by weight of a lactone resin and 90 to 20% by weight of an aliphatic polyester (the total of the lactone resin and the aliphatic polyester is 100% by weight).
7. The biodegradable tape according to any one of to 6.
【請求項8】 ラクトン樹脂がポリ−ε−カプロラクト
ンであり、脂肪族ポリエステルがコハク酸・1,4−ブ
タンジオールポリエステル、コハク酸・エチレングリコ
ールポリエステル、又はコハク酸/アジピン酸・1,4
−ブタンジオールコポリエステルである請求項7に記載
の生分解性テープ。
8. The lactone resin is poly-ε-caprolactone, and the aliphatic polyester is succinic acid / 1,4-butanediol polyester, succinic acid / ethylene glycol polyester, or succinic acid / adipic acid / 1,4.
The biodegradable tape according to claim 7, which is -butanediol copolyester.
【請求項9】 ポリカプロラクトンと脂肪族ポリエステ
ルの合計100重量部とタルク10〜50重量部からな
る請求項8に記載の生分解性テープ。
9. The biodegradable tape according to claim 8, comprising a total of 100 parts by weight of polycaprolactone and aliphatic polyester and 10 to 50 parts by weight of talc.
【請求項10】 生分解性繊維で強化された請求項1〜
9のいずれかに記載の生分解性テープ。
10. The method according to claim 1, which is reinforced with biodegradable fibers.
10. The biodegradable tape according to any one of 9.
【請求項11】 一軸又は二軸延伸された請求項1〜1
0のいずれかに記載の生分解性テープ。
11. The film according to claim 1, which is uniaxially or biaxially stretched.
0. The biodegradable tape according to any one of 0.
【請求項12】 片側又は両側の表面に凹凸を有する請
求項1〜11のいずれかに記載の生分解性テープ。
12. The biodegradable tape according to claim 1, which has irregularities on one or both surfaces.
【請求項13】 請求項1〜12のいずれかに記載の生
分解性テープからなる包装・梱包用テープ。
13. A packaging / packaging tape comprising the biodegradable tape according to claim 1.
【請求項14】 片側又は両側の表面に粘着層、離型剤
層、ヒートシール層の少なくとも1つを有する請求項1
〜12のいずれかに記載の生分解性テープ。
14. The method according to claim 1, wherein at least one of an adhesive layer, a release agent layer and a heat seal layer is provided on one or both surfaces.
13. The biodegradable tape according to any one of items 12 to 12.
【請求項15】 請求項14に記載の生分解性テープか
らなる粘着テープ。
15. An adhesive tape comprising the biodegradable tape according to claim 14.
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