JPH08151506A - Epoxy resin composition for laminate - Google Patents

Epoxy resin composition for laminate

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JPH08151506A
JPH08151506A JP29609294A JP29609294A JPH08151506A JP H08151506 A JPH08151506 A JP H08151506A JP 29609294 A JP29609294 A JP 29609294A JP 29609294 A JP29609294 A JP 29609294A JP H08151506 A JPH08151506 A JP H08151506A
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JP
Japan
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epoxy resin
resin composition
coupling agent
curing
laminate
Prior art date
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Withdrawn
Application number
JP29609294A
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Japanese (ja)
Inventor
Yoshihiko Nakamura
善彦 中村
Masahiro Matsumura
昌弘 松村
Narimasa Iwamoto
成正 岩本
Eiji Motobe
英次 元部
Yukihiro Hatsuta
行大 八田
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Panasonic Electric Works Co Ltd
Original Assignee
Matsushita Electric Works Ltd
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Publication date
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Publication of JPH08151506A publication Critical patent/JPH08151506A/en
Withdrawn legal-status Critical Current

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    • HELECTRICITY
    • H05ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H05KPRINTED CIRCUITS; CASINGS OR CONSTRUCTIONAL DETAILS OF ELECTRIC APPARATUS; MANUFACTURE OF ASSEMBLAGES OF ELECTRICAL COMPONENTS
    • H05K1/00Printed circuits
    • H05K1/02Details
    • H05K1/03Use of materials for the substrate
    • H05K1/0313Organic insulating material
    • H05K1/0353Organic insulating material consisting of two or more materials, e.g. two or more polymers, polymer + filler, + reinforcement

Landscapes

  • Laminated Bodies (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
  • Epoxy Resins (AREA)

Abstract

PURPOSE: To obtain the subject composition having excellent shelf stability, capable of producing a laminate having excellent solder resistance after moisture absorption, comprising a specific aminosilane coupling agent, an epoxy resin, a curing agent and a curing promoter. CONSTITUTION: This composition comprises (A) an epoxy resin (e.g. tetrabromobisphenol A type epoxy resin), (B) a curing agent, (C) a curing accelerator and (D) a secondary aminosilane coupling agent of the formula [(k) is 1-9; (m) is 1-3; (n) is 1-9; R1 is H, a <=9C alkyl or phenyl; R2 is a <=9C alkyl or phenyl] such as N-phenyl-γ-aminopropyltrimethoxysilane as a coupling agent in an amount of preferably 0.1-1.0 pt.wt. based on 100 pts.wt. of the total amounts of the components A and B. Preferably an (alkyl) phenol novolak resin is used as the component B and an organic phosphine-based compound (e.g. triphenylphosphine) as the component C.

Description

【発明の詳細な説明】Detailed Description of the Invention

【0001】[0001]

【産業上の利用分野】本発明は、例えば電気・電子機器
に使用される積層板を製造するのに使用される積層板用
エポキシ樹脂組成物に関する。
BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to an epoxy resin composition for laminates used for producing laminates used in electric / electronic equipment.

【0002】[0002]

【従来の技術】従来電気・電子機器に使用される積層板
は、ガラス布等の基材をエポキシ樹脂組成物からなるワ
ニスに含浸し、次いで乾燥して得られるプリプレグを複
数枚積層し、さらに、その上下に銅箔を配置し、次いで
成形して製造されている。この用途に使用されるエポキ
シ樹脂組成物では硬化剤としてジシアンジアミドのよう
なアミン系硬化剤やフェノールノボラック樹脂系硬化剤
等が使用されているが、性能改善の要望が強く、特に吸
湿後の半田浸漬による層間剥離を防止することが望まれ
ている。
2. Description of the Related Art Conventionally, a laminated board used for electric / electronic devices is obtained by impregnating a base material such as a glass cloth with a varnish made of an epoxy resin composition and then drying it to laminate a plurality of prepregs. It is manufactured by arranging copper foil on the top and bottom of the copper foil and then molding. In the epoxy resin composition used for this purpose, an amine-based curing agent such as dicyandiamide or a phenol novolac resin-based curing agent is used as a curing agent, but there is a strong demand for performance improvement, especially solder immersion after moisture absorption. It is desired to prevent delamination due to.

【0003】エポキシ樹脂組成物の性能改善の例として
は、例えば、特開平3−199240号、特開昭61−
272243号等が挙げられる。特開平3−19924
0号には、耐熱性と接着性を兼ね備える積層板を製造す
る方法として、エポキシ樹脂としてノボラック型エポキ
シ樹脂及び/又はビスフェノールA型エポキシ樹脂、硬
化剤としてノボラック樹脂の組合せの樹脂ワニスに対
し、エポキシシラン系カップリング剤をエポキシ樹脂と
ノボラック樹脂の合計量に対し、0.05〜5重量%配
合する樹脂ワニスを使用する方法が開示されている。ま
た、特開昭61−272243号には、ドリル加工性を
改良できる方法として、特定のエポキシ樹脂、多官能フ
ェノール、硬化促進剤、カップリング剤を必須成分とし
て配合したワニスを使用する方法が開示されている。
Examples of the performance improvement of the epoxy resin composition include, for example, JP-A-3-199240 and JP-A-61-1.
No. 272243 and the like can be mentioned. Japanese Patent Laid-Open No. 3-19924
In No. 0, as a method for producing a laminated board having both heat resistance and adhesiveness, a novolac type epoxy resin and / or a bisphenol A type epoxy resin as an epoxy resin and a resin varnish of a combination of a novolac resin as a curing agent are used. There is disclosed a method of using a resin varnish containing a silane coupling agent in an amount of 0.05 to 5% by weight based on the total amount of an epoxy resin and a novolac resin. Further, Japanese Patent Laid-Open No. 61-272243 discloses a method of using a varnish containing a specific epoxy resin, a polyfunctional phenol, a curing accelerator and a coupling agent as essential components as a method capable of improving drilling workability. Has been done.

【0004】上記のように、エポキシ樹脂組成物中にカ
ップリング剤を添加することにより、一定の改善効果の
あることが従来から知られている。しかし、本発明者等
は吸湿後の半田浸漬試験での層間剥離発生の問題(吸湿
後半田耐熱性)について検討したところ、単にエポキシ
樹脂組成物中にカップリング剤を添加した方法では、他
の不具合点が生じる等の問題があり、さらに改善すべき
点のあることを見出した。すなわち、カップリング剤と
して下記式(2)で代表されるような一般的なアミノシ
ラン系カップリング剤を使用した場合には、吸湿後半田
耐熱性を改良する効果があるが、エポキシ樹脂組成物の
保存安定性が大幅に損なわれ、一方、カップリング剤と
して下記式(3)で代表されるようなエポキシシラン系
カップリング剤を使用した場合にはエポキシ樹脂組成物
の保存安定性については問題ないが、吸湿後半田耐熱性
の改良効果が少ないということが判明した。
[0004] As described above, it is conventionally known that the addition of the coupling agent to the epoxy resin composition has a certain improvement effect. However, the present inventors have examined the problem of delamination in a solder immersion test after moisture absorption (solder heat resistance after moisture absorption), and in the method of simply adding the coupling agent to the epoxy resin composition, It was found that there are problems such as defects, and there are points to be further improved. That is, when a general aminosilane-based coupling agent represented by the following formula (2) is used as the coupling agent, it has the effect of improving the solder heat resistance after moisture absorption, but the epoxy resin composition The storage stability is significantly impaired, and on the other hand, when an epoxysilane coupling agent represented by the following formula (3) is used as the coupling agent, there is no problem with the storage stability of the epoxy resin composition. However, it was found that the effect of improving the solder heat resistance after moisture absorption was small.

【0005】[0005]

【化2】 Embedded image

【0006】[0006]

【化3】 Embedded image

【0007】[0007]

【発明が解決しようとする課題】上記の事情に鑑み、本
発明はエポキシ樹脂と、硬化剤と、硬化促進剤と、カッ
プリング剤を含有してなるエポキシ樹脂組成物の上記問
題点を解決することを課題としている。すなわち、本発
明の目的とするところは、保存安定性の良好なエポキシ
樹脂組成物であって、かつ、吸湿後半田耐熱性の優れた
積層板を得ることが可能なエポキシ樹脂組成物を提供す
ることである。
In view of the above circumstances, the present invention solves the above problems of an epoxy resin composition containing an epoxy resin, a curing agent, a curing accelerator, and a coupling agent. That is the issue. That is, an object of the present invention is to provide an epoxy resin composition having good storage stability and capable of obtaining a laminate having excellent solder heat resistance after absorbing moisture. That is.

【0008】[0008]

【課題を解決するための手段】請求項1に係る発明の積
層板用エポキシ樹脂組成物は、エポキシ樹脂と、硬化剤
と、硬化促進剤と、カップリング剤を含有してなる積層
板用エポキシ樹脂組成物において、カップリング剤が下
記一般式(1)で表される2級アミノシランカップリン
グ剤であることを特徴としている。(但し式中kは1〜
9の整数、mは1〜3の整数、nは1〜9の整数、R1
は水素原子又は炭素数が9までのアルキル基又はフェニ
ル基、R2 は炭素数が9までのアルキル基又はフェニル
基を表す。)
The epoxy resin composition for a laminated board of the invention according to claim 1 contains an epoxy resin, a curing agent, a curing accelerator, and a coupling agent. In the resin composition, the coupling agent is a secondary aminosilane coupling agent represented by the following general formula (1). (However, k is 1 to
9 is an integer, m is an integer of 1 to 3, n is an integer of 1 to 9, R 1
Represents a hydrogen atom or an alkyl group having up to 9 carbon atoms or a phenyl group, and R 2 represents an alkyl group having up to 9 carbon atoms or a phenyl group. )

【0009】[0009]

【化4】 [Chemical 4]

【0010】請求項2に係る発明の積層板用エポキシ樹
脂組成物は、請求項1記載の積層板用エポキシ樹脂組成
物において、一般式(1)で表される2級アミノシラン
カップリング剤の添加量が、エポキシ樹脂と硬化剤の合
計量100重量部に対して、0.1〜1.0重量部であ
ることを特徴としている。
The epoxy resin composition for laminates of the invention according to claim 2 is the epoxy resin composition for laminates according to claim 1, in which the secondary aminosilane coupling agent represented by the general formula (1) is added. The amount is 0.1 to 1.0 part by weight based on 100 parts by weight of the total amount of the epoxy resin and the curing agent.

【0011】請求項3に係る発明の積層板用エポキシ樹
脂組成物は、請求項1又は請求項2記載の積層板用エポ
キシ樹脂組成物において、硬化剤がフェノールノボラッ
ク樹脂又はアルキルフェノールノボラック樹脂であるこ
とを特徴としている。
The epoxy resin composition for laminated boards of the invention according to claim 3 is the epoxy resin composition for laminated boards according to claim 1 or 2, wherein the curing agent is a phenol novolac resin or an alkylphenol novolac resin. Is characterized by.

【0012】請求項4に係る発明の積層板用エポキシ樹
脂組成物は、請求項3記載の積層板用エポキシ樹脂組成
物において、硬化促進剤が有機ホスフィン系化合物であ
ることを特徴としている。
An epoxy resin composition for a laminated board according to a fourth aspect of the present invention is the epoxy resin composition for a laminated board according to the third aspect, wherein the curing accelerator is an organic phosphine compound.

【0013】以下、本発明を詳細に説明する。本発明で
使用するエポキシ樹脂は、分子内に2個以上のエポキシ
基を有する化合物であり、例えば、ビスフェノールA型
エポキシ樹脂、ハロゲン化ビスフェノールA型エポキシ
樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂等が挙げられる。
Hereinafter, the present invention will be described in detail. The epoxy resin used in the present invention is a compound having two or more epoxy groups in the molecule, and examples thereof include bisphenol A type epoxy resin, halogenated bisphenol A type epoxy resin, and novolac type epoxy resin.

【0014】本発明で使用する硬化剤は、特に限定はな
く、アミン系硬化剤やフェノールノボラック樹脂系硬化
剤等を使用することができる。そして、硬化剤としてフ
ェノールノボラック樹脂又はアルキルフェノールノボラ
ック樹脂を使用すると、より吸湿後耐熱性が向上するの
で望ましい。
The curing agent used in the present invention is not particularly limited, and amine type curing agents, phenol novolac resin type curing agents and the like can be used. It is desirable to use a phenol novolac resin or an alkylphenol novolac resin as the curing agent because the heat resistance after moisture absorption is further improved.

【0015】本発明で使用する硬化促進剤については、
特に限定はなく、1,8-ジアザ−ビシクロ(5、4 、0)ウン
デセン-7、トリエチレンジアミン、ベンジルジメチルア
ミン等の三級アミン類、2-メチルイミダゾール、2-エチ
ル4-メチルイミダゾール、2-フェニルイミダゾール等の
イミダゾール類、トリブチルホスフィン、トリフェニル
ホスフィン、テトラフェニルホスホニウムテトラフェニ
ルボレート、トリフェニルホスフィンテトラフェニルボ
レート等の有機ホスフィン系化合物等が例示できる。そ
して、硬化剤がフェノールノボラック樹脂又はアルキル
フェノールノボラック樹脂である場合には、トリブチル
ホスフィン、トリフェニルホスフィン、テトラフェニル
ホスホニウムテトラフェニルボレート、トリフェニルホ
スフィンテトラフェニルボレート等の有機ホスフィン系
化合物を硬化促進剤として使用すると、エポキシ樹脂組
成物の保存安定性がより向上するので望ましい。
Regarding the curing accelerator used in the present invention,
There is no particular limitation, 1,8-diaza-bicyclo (5,4,0) undecene-7, triethylenediamine, tertiary amines such as benzyldimethylamine, 2-methylimidazole, 2-ethyl-4-methylimidazole, 2 Examples thereof include imidazoles such as phenylimidazole, organic phosphine compounds such as tributylphosphine, triphenylphosphine, tetraphenylphosphonium tetraphenylborate, and triphenylphosphine tetraphenylborate. When the curing agent is a phenol novolac resin or an alkylphenol novolac resin, an organic phosphine compound such as tributylphosphine, triphenylphosphine, tetraphenylphosphonium tetraphenylborate, triphenylphosphine tetraphenylborate is used as a curing accelerator. Then, the storage stability of the epoxy resin composition is further improved, which is desirable.

【0016】本発明で使用するカップリング剤は前記一
般式(1)で表される2級アミノシランカップリング剤
である。このような、特殊なアミノシランカップリング
剤を使用することにより、保存安定性の良好なエポキシ
樹脂組成物であって、かつ、吸湿後半田耐熱性の優れた
積層板を製造可能なエポキシ樹脂組成物が得られる。こ
の2級アミノシランカップリング剤の添加量は、特に限
定するものではないが、エポキシ樹脂と硬化剤の合計量
100重量部に対して、0.1〜1.0重量部であるこ
とが本発明の目的達成には好ましい。
The coupling agent used in the present invention is the secondary aminosilane coupling agent represented by the general formula (1). By using such a special aminosilane coupling agent, an epoxy resin composition having good storage stability and capable of producing a laminated board having excellent solder heat resistance after moisture absorption is obtained. Is obtained. The amount of the secondary aminosilane coupling agent added is not particularly limited, but is 0.1 to 1.0 part by weight based on 100 parts by weight of the total amount of the epoxy resin and the curing agent of the present invention. It is preferable to achieve the purpose.

【0017】[0017]

【作用】エポキシ樹脂と、硬化剤と、硬化促進剤と、カ
ップリング剤を含有してなる積層板用エポキシ樹脂組成
物において、カップリング剤が前記一般式(1)で表さ
れる2級アミノシランカップリング剤であることは、保
存安定性の良好なエポキシ樹脂組成物であって、かつ、
吸湿後半田耐熱性の優れた積層板を製造可能なエポキシ
樹脂組成物が得られる作用をする。
In the epoxy resin composition for a laminate, which comprises an epoxy resin, a curing agent, a curing accelerator, and a coupling agent, the coupling agent is a secondary aminosilane represented by the general formula (1). Being a coupling agent is an epoxy resin composition having good storage stability, and
It functions to obtain an epoxy resin composition capable of producing a laminate having excellent solder heat resistance after absorbing moisture.

【0018】[0018]

【実施例】以下、本発明を実施例及び比較例に基づいて
説明する。
EXAMPLES The present invention will be described below based on Examples and Comparative Examples.

【0019】実施例1〜7及び比較例1〜5 エポキシ樹脂としては下記の2種類を表1〜表3に示す
割合で配合して使用した。 エポキシ樹脂1−−−エポキシ当量が500である、テ
トラブロモビスフェノールA型エポキシ樹脂〔ダウケミ
カル社製、商品名DER511〕 エポキシ樹脂2−−−エポキシ当量が220である、ク
レゾールノボラック型エポキシ樹脂〔東都化成(株)
製、商品名YDCN704〕
Examples 1 to 7 and Comparative Examples 1 to 5 As epoxy resins, the following two types were blended and used in the ratios shown in Tables 1 to 3. Epoxy resin 1 --- Epoxy equivalent of 500, tetrabromobisphenol A type epoxy resin [Dow Chemical Company, trade name DER511] Epoxy resin 2--epoxy equivalent of 220, cresol novolac type epoxy resin [Toto Kasei Co., Ltd.
Made, product name YDCN704]

【0020】硬化剤としては下記の2種類を表1〜表3
に示す割合で配合して使用した。 硬化剤1−−−ジシアンジアミド〔試薬を使用〕 硬化剤2−−−フェノールノボラック樹脂〔荒川化学工
業(株)製、商品名タマノール752、軟化点80℃、
水酸基当量105〕
The following two types of curing agents are listed in Tables 1 to 3.
It was mixed and used in the ratio shown in. Hardening agent 1 --- dicyandiamide [using reagent] Hardening agent 2--phenol novolac resin [Arakawa Chemical Industry Co., Ltd., trade name Tamanol 752, softening point 80 ° C,
Hydroxyl equivalent 105]

【0021】硬化促進剤としては下記の2種類を表1〜
表3に示す割合で配合して使用した。 硬化剤促進剤1−−−2エチル4メチルイミダゾール 硬化剤促進剤2−−−トリフェニルホスフィン
The following two types of curing accelerators are listed in Table 1
The composition was used in the proportions shown in Table 3. Curing agent accelerator 1--2 Ethyl 4-methyl imidazole Curing agent accelerator 2--triphenylphosphine

【0022】シランカップリング剤としては下記の3種
類を表1〜表3に示す割合で配合して使用した。 シランカップリング1−−−前記式(2)で表される1
級アミノシラン系カップリング剤であるγ−アミノプロ
ピルトリエトキシシラン〔信越化学工業(株)製、商品
名KBE903〕 シランカップリング2−−−下記式(4)で表される2
級アミノシラン系カップリング剤であるN−フェニル−
γ−アミノプロピルトリメトキシシラン〔信越化学工業
(株)製、商品名KBM573〕 シランカップリング3−−−前記式(3)で表されるエ
ポキシシラン系カップリング剤であるγ−グリシドキシ
プロピルトリエトキシシラン〔信越化学工業(株)製、
商品名KBE403〕
As the silane coupling agent, the following three types were mixed and used in the proportions shown in Tables 1 to 3. Silane coupling 1 --- 1 represented by the above formula (2)
Γ-Aminopropyltriethoxysilane which is a primary aminosilane coupling agent [Shin-Etsu Chemical Co., Ltd., trade name KBE903] Silane coupling 2 --- represented by the following formula (4)
N-phenyl-which is a primary aminosilane coupling agent
γ-Aminopropyltrimethoxysilane [Shin-Etsu Chemical Co., Ltd., trade name KBM573] Silane coupling 3 --- γ-glycidoxypropyl which is an epoxysilane coupling agent represented by the above formula (3). Triethoxysilane [Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.,
Product name KBE403]

【0023】[0023]

【化5】 Embedded image

【0024】溶媒としてはメチルエチルケトン(MEK
と略す)を表1〜表3に示す割合で配合して使用した。
As the solvent, methyl ethyl ketone (MEK
Abbreviated) was blended and used in the ratios shown in Tables 1 to 3.

【0025】上記の各原料を表1〜表3に示す配合で配
合し、混合、溶解してワニス状のエポキシ樹脂組成物を
得た。
The above raw materials were blended in the formulations shown in Tables 1 to 3, mixed and dissolved to obtain a varnish-like epoxy resin composition.

【0026】得られたエポキシ樹脂組成物を厚みが0.
05mmの平織りガラス布(旭シュエーベル(株)製、
品番1080)に含浸し、次いで150℃で乾燥して、
レジンコンテントが約50重量%のプリプレグを作製し
た。次に、厚み0.1mmの両面銅張積層板(FR−4
タイプ)の銅箔(厚み35μm)表面を黒化処理したも
のをコア材とし、その両側に前記で得られたプリプレグ
を各1枚配し、さらにその両外側に厚み18μmの銅箔
を配して積層し、次いで、この積層物を金属プレートで
挟んで、圧力40kg/cm2 、温度170℃、時間1
00分の条件で加圧、加熱して成形し、多層の積層板を
作製した。
The resulting epoxy resin composition has a thickness of 0.
05mm plain weave glass cloth (made by Asahi Schwabel Co.,
No. 1080) and then dried at 150 ° C,
A prepreg having a resin content of about 50% by weight was prepared. Next, a double-sided copper clad laminate with a thickness of 0.1 mm (FR-4
Type) copper foil (thickness: 35 μm) whose surface is blackened is used as a core material, one prepreg obtained above is arranged on each side of the core material, and a copper foil having a thickness of 18 μm is arranged on both outer sides thereof. Then, the laminate is sandwiched between metal plates, the pressure is 40 kg / cm 2 , the temperature is 170 ° C., and the time is 1 hour.
It was pressed and heated under the condition of 00 minutes and molded to prepare a multilayer laminated plate.

【0027】上記で作製した多層の積層板の外層銅箔
(厚み18μm)をエッチングにより除去し、50mm
×50mmの大きさに切断し、評価用サンプルを作製し
た。この評価用サンプルをプレッシャークッカーテスト
(PCT)とよばれる、121℃の飽和蒸気中で3時間
の吸湿処理を行い、処理直後に260℃の半田に10秒
間浸漬し、ミーズリング又は層間剥離の発生の有無を試
験した。各実施例及び各比較例毎に評価用サンプル各1
0個について、この吸湿後半田耐熱性の試験を行い、そ
の結果を表1〜表3に示した。
The outer layer copper foil (thickness 18 μm) of the multi-layer laminated plate produced above was removed by etching to give a thickness of 50 mm.
It cut | disconnected to the size of * 50mm, and produced the sample for evaluation. This evaluation sample is subjected to moisture absorption treatment called saturated pressure cooker test (PCT) for 3 hours in saturated steam at 121 ° C., and immediately after the treatment, it is immersed in solder at 260 ° C. for 10 seconds to cause measling or delamination. The presence or absence was tested. One evaluation sample each for each Example and each Comparative Example
After the moisture absorption, the solder heat resistance test was performed on 0 pieces, and the results are shown in Tables 1 to 3.

【0028】また、エポキシ樹脂組成物の保存安定性を
下記の方法で評価し、その結果を表1〜表3に示した。
The storage stability of the epoxy resin composition was evaluated by the following method, and the results are shown in Tables 1 to 3.

【0029】エポキシ樹脂組成物の保存安定性の評価方
法 上記で得られたワニス状のエポキシ樹脂組成物を溶媒
(MEK)を用いて希釈し、その希釈濃度を調整するこ
とにより、各エポキシ樹脂組成物の25℃での粘度を2
50〜350cpsに調整した。得られたものを25℃
で保存し、5日目の粘度と初期の粘度から、下記式によ
り粘度上昇率を算出して、保存安定性の尺度とする。 粘度上昇率(%)=〔(5日目の粘度)−(初期粘
度)〕×100/(初期粘度)
Method for Evaluating Storage Stability of Epoxy Resin Composition The varnished epoxy resin composition obtained above is diluted with a solvent (MEK), and the dilution concentration is adjusted to adjust each epoxy resin composition. The viscosity of the product at 25 ° C is 2
Adjusted to 50-350 cps. The obtained product is 25 ° C
The viscosity increase rate is calculated by the following formula from the viscosity on the 5th day and the initial viscosity, and used as a measure of storage stability. Viscosity increase rate (%) = [(viscosity on the 5th day)-(initial viscosity)] x 100 / (initial viscosity)

【0030】[0030]

【表1】 [Table 1]

【0031】[0031]

【表2】 [Table 2]

【0032】[0032]

【表3】 [Table 3]

【0033】表1〜表3の結果から、各実施例は各比較
例よりも吸湿後半田耐熱性が良好であることが確認され
た。
From the results shown in Tables 1 to 3, it was confirmed that each example had better solder heat resistance after moisture absorption than each comparative example.

【0034】[0034]

【発明の効果】本発明の積層板用エポキシ樹脂組成物
は、エポキシ樹脂と、硬化剤と、硬化促進剤と、カップ
リング剤を含有してなる積層板用エポキシ樹脂組成物に
おいて、カップリング剤として前記一般式(1)で表さ
れる2級アミノシランカップリング剤を配合する構成と
なっているので、本発明によれば、保存安定性の良好な
エポキシ樹脂組成物であって、かつ、吸湿後半田耐熱性
の優れた積層板を製造可能なエポキシ樹脂組成物が得ら
れる。
The epoxy resin composition for laminated boards of the present invention is a coupling agent for a laminated epoxy resin composition containing an epoxy resin, a curing agent, a curing accelerator and a coupling agent. Since the secondary aminosilane coupling agent represented by the general formula (1) is mixed as the above, according to the present invention, it is an epoxy resin composition having good storage stability and moisture absorption. An epoxy resin composition capable of producing a laminate having excellent post soldering heat resistance is obtained.

【0035】また、請求項3〜請求項4に係る発明によ
れば、吸湿後耐熱性がさらに向上するのという効果を奏
する。
Further, according to the inventions of claims 3 to 4, there is an effect that the heat resistance after moisture absorption is further improved.

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 元部 英次 大阪府門真市大字門真1048番地松下電工株 式会社内 (72)発明者 八田 行大 大阪府門真市大字門真1048番地松下電工株 式会社内 ─────────────────────────────────────────────────── ─── Continuation of the front page (72) Inventor Eiji Motobu 1048, Kadoma, Kadoma, Osaka Prefecture Matsushita Electric Works Co., Ltd. In the company

Claims (4)

【特許請求の範囲】[Claims] 【請求項1】 エポキシ樹脂と、硬化剤と、硬化促進剤
と、カップリング剤を含有してなる積層板用エポキシ樹
脂組成物において、カップリング剤が下記一般式(1)
で表される2級アミノシランカップリング剤であること
を特徴とする積層板用エポキシ樹脂組成物。(但し式中
kは1〜9の整数、mは1〜3の整数、nは1〜9の整
数、R1 は水素原子又は炭素数が9までのアルキル基又
はフェニル基、R2 は炭素数が9までのアルキル基又は
フェニル基を表す。) 【化1】
1. An epoxy resin composition for a laminate, comprising an epoxy resin, a curing agent, a curing accelerator, and a coupling agent, wherein the coupling agent is represented by the following general formula (1):
An epoxy resin composition for a laminate, which is a secondary aminosilane coupling agent represented by: (In the formula, k is an integer of 1 to 9, m is an integer of 1 to 3, n is an integer of 1 to 9, R 1 is a hydrogen atom or an alkyl group having up to 9 carbon atoms or a phenyl group, and R 2 is a carbon. Represents an alkyl group or a phenyl group whose number is up to 9.)
【請求項2】 前記一般式(1)で表される2級アミノ
シランカップリング剤の添加量が、エポキシ樹脂と硬化
剤の合計量100重量部に対して、0.1〜1.0重量
部であることを特徴とする請求項1記載の積層板用エポ
キシ樹脂組成物。
2. The secondary aminosilane coupling agent represented by the general formula (1) is added in an amount of 0.1 to 1.0 parts by weight based on 100 parts by weight of the total amount of the epoxy resin and the curing agent. The epoxy resin composition for laminated boards according to claim 1, wherein
【請求項3】 硬化剤がフェノールノボラック樹脂又は
アルキルフェノールノボラック樹脂であることを特徴と
する請求項1又は請求項2記載の積層板用エポキシ樹脂
組成物。
3. The epoxy resin composition for laminated boards according to claim 1, wherein the curing agent is a phenol novolac resin or an alkylphenol novolac resin.
【請求項4】 硬化促進剤が有機ホスフィン系化合物で
あることを特徴とする請求項3記載の積層板用エポキシ
樹脂組成物。
4. The epoxy resin composition for a laminate according to claim 3, wherein the curing accelerator is an organic phosphine compound.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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JP2003105056A (en) * 2001-09-28 2003-04-09 Toray Ind Inc Epoxy resin composition and semiconductor device

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