JPH0729775B2 - Method for producing uranium dioxide powder - Google Patents
Method for producing uranium dioxide powderInfo
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- JPH0729775B2 JPH0729775B2 JP61219253A JP21925386A JPH0729775B2 JP H0729775 B2 JPH0729775 B2 JP H0729775B2 JP 61219253 A JP61219253 A JP 61219253A JP 21925386 A JP21925386 A JP 21925386A JP H0729775 B2 JPH0729775 B2 JP H0729775B2
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- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
Description
【発明の詳細な説明】 （産業分野） 本発明は六フツ化ウラン（UF6）の変換により、原子炉
用燃料の製造に適した二酸化ウラン（UO2）粉末を製造
する方法の一つである重ウラン酸アンモニウム（ADU）
法の改良に関する。さらに、詳しくはフツ化ウラニル
（UO2F2）を含む水溶液とアンモニアとの反応によるADU
沈殿の生成条件をコントロールすることにより得られた
UO2粉末の活性度をコントロールする方法に関する。DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION (Industrial Field) The present invention is one of the methods for producing uranium dioxide (UO 2 ) powder suitable for producing a fuel for a nuclear reactor by converting uranium hexafluoride (UF 6 ). Ammonium heavy uranate (ADU)
Regarding the improvement of the law. More specifically, ADU is produced by reacting an aqueous solution containing uranyl fluoride (UO 2 F 2 ) with ammonia.
Obtained by controlling the conditions under which the precipitate is formed
It relates to a method for controlling the activity of UO 2 powder.
（従来技術とその問題点） UF6から原子炉用燃料の製造に適したUO2粉末を製造する
方法としてはADU法が広く知られている。ADU法には大別
して２つの方法が知られている。その１つの方法はUF6
ガスと水との反応により得られたUO2F2水溶液とアンモ
ニアとを反応させてADUを沈殿させ、このADUをろ過・乾
燥の後、焙焼・還元してUO2粉末とする方法である。こ
の方法において、ADUが生成する反応は次の通り表わす
ことができる。(Prior art and its problems) The ADU method is widely known as a method for producing UO 2 powder suitable for producing a fuel for a nuclear reactor from UF 6 . The ADU method is roughly classified into two methods. One way is UF 6
It is a method of reacting UO 2 F 2 aqueous solution obtained by reaction of gas and water with ammonia to precipitate ADU, filtering and drying this ADU, and then roasting and reducing it to obtain UO 2 powder. . In this method, the reaction produced by ADU can be represented as follows.
UF6＋2H2O→UO2F2＋4HF ……（１） UO2F2＋4HF＋7NH4OH→（1/2）（NH4）2 U2O7↓＋6NH4F＋（11/2）H2O ……（２） もう１つの方法はUF6を硝酸アルミニウム水溶液の如き
脱Ｆ剤と反応させて硝酸ウラニル（UN）水溶液に転換
し、溶媒抽出にて精製した後、精製UN水溶液をアンモニ
アと反応させてADUを生成する方法である。この場合の
反応は次の通りである。UF 6 ＋ 2H 2 O → UO 2 F 2 ＋ 4HF …… (1) UO 2 F 2 ＋ 4HF ＋ 7NH 4 OH → (1/2) (NH 4 ) 2 U 2 O 7 ↓ ＋ 6NH 4 F ＋ (11/2) H 2 O (2) Another method is to react UF 6 with an F-removing agent such as an aluminum nitrate aqueous solution to convert it into a uranyl nitrate (UN) aqueous solution, purify it by solvent extraction, and then react the purified UN aqueous solution with ammonia. This is a method of generating an ADU. The reaction in this case is as follows.
UF6＋2Al（NO3）3＋2H2O→UO2（NO3）2 ＋2AlF2↓＋4HNO3 ……（３） UO2（NO3）2＋4HNO2＋7NH4OH→（1/2） （NH4）2U2O7↓＋6NH4NO3＋（11/2）H2O ……（４） 第１のADU法においては、UO2F2水溶液中に存在するウラ
ニルイオンUO2 2+とフツ化ウラニルイオンUO2F+の中でUO
2F+がADUの生成反応に主に関与し、その場合に得られる
ADUの一次粒子は比較的大きいものとなる。このようなA
DUから焙焼・還元の操作を経て得られるUO2粉末は活性
度が比較的小さいものとなる。これに対して、第２のAD
U法においては、UN水溶液中に存在するUO2 2+と硝酸ウラ
ニルイオンUO2NO3 +の中でUO2 2+がADUの生成反応に主に
関与し、その場合に得られるADUの一次粒子は比較的小
さいものとなる。このようなADUから焙焼・還元の操作
を経て得られるUO2粉末は活性度が比較的大きいものと
なる。UF 6 ＋ 2Al (NO 3 ) 3 ＋ 2H 2 O → UO 2 (NO 3 ) 2 ＋ 2AlF 2 ↓ ＋ 4HNO 3 …… (3) UO 2 (NO 3 ) 2 ＋ 4HNO 2 ＋ 7NH 4 OH → (1/2) (NH 4 ) 2 U 2 O 7 ↓ + 6NH 4 NO 3 + (11/2) H 2 O (4) In the first ADU method, the uranyl ion UO 2 2+ present in the UO 2 F 2 aqueous solution and fluorine UO in the Uranyl Ion UO 2 F +
2 F + is mainly involved in the production reaction of ADU and is obtained in that case
The primary particles of ADU are relatively large. A like this
UO 2 powder obtained by roasting / reduction from DU has a relatively low activity. On the other hand, the second AD
In the U method, UO 2 2+ is mainly involved in the ADU formation reaction among UO 2 2+ and uranyl nitrate ion UO 2 NO 3 + present in the UN aqueous solution, and the primary ADU obtained in that case The particles will be relatively small. UO 2 powder obtained through such roasting / reduction operations from ADU has a relatively high activity.
UO2粉末から原子炉用の燃料として使用される焼結ペレ
ツトを製造する場合にペレツトの品質は原料であるUO2
粉末の品質に大きく影響される。特に、ペレツトの品質
を決定する上で最も重要な因子である焼結密度及び結晶
粒径を所望値にコントロールするためには、原料として
用いるUO2粉末の活性度を適切にしておくことが必要で
ある。従来のADU法でUO2粉末を製造する限りUO2粉末活
性度のコントロールという面で大きな限界がある。すな
わち、上述した第１のADU法では比較的小さい活性度のU
O2粉末しか得られず、また第２のADU法では比較的大き
な活性度のUO2粉末しか得られない。When producing sintered pellets used as fuel for a nuclear reactor from UO 2 powder, the pellet quality depends on the raw material UO 2
It is greatly affected by the quality of the powder. In particular, in order to control the sintering density and crystal grain size, which are the most important factors in determining the quality of pellets, to the desired values, it is necessary to make the activity of UO 2 powder used as a raw material appropriate. Is. As long as the conventional ADU method is used to produce UO 2 powder, there is a major limitation in controlling UO 2 powder activity. That is, in the above-mentioned first ADU method, U having a relatively low activity is used.
Only O 2 powder can be obtained, and the second ADU method can only obtain UO 2 powder having a relatively high activity.
（発明の目的） 本発明の目的は上記の従来技術の問題点を解決し、UO2F
2を含む水溶液からADUを経由して活性度が希望する大き
さにコントロールされたUO2粉末を製造する方法を提供
するにある。Object of the INVENTION An object of the present invention is to solve the above-mentioned problems of the prior art, UO 2 F
Another object of the present invention is to provide a method for producing UO 2 powder whose activity is controlled to a desired size from an aqueous solution containing 2 via ADU.
（発明の構成） すなわち、本発明によれば、フツ化ウラニル（UO2F2）
から重ウラン酸アンモニウム（ADU）を経由して二酸化
ウラン粉末を製造する方法において、UO2F2を含む水溶
液にあらかじめ硝酸ウラニル（UN）、フツ化水素（HF）
および硝酸（HNO3）の３成分のうちいずれか１成分また
は３成分を添加して該水溶液中のUO2F2と添加成分を所
定の割合に調整することにより、該水溶液とアンモニア
との反応により生成したADUの焙焼・還元で得られる二
酸化ウラン粉末の活性度を所定の大きさにコントロール
することを特徴とする二酸化ウラン粉末の製造法、が得
られる。(Structure of the Invention) That is, according to the present invention, uranyl fluoride (UO 2 F 2 )
In the method for producing uranium dioxide powder from ammonium via uranium diuranate (ADU), uranyl nitrate (UN) and hydrogen fluoride (HF) were previously added to an aqueous solution containing UO 2 F 2.
Reaction of the aqueous solution with ammonia by adding any one or three of the three components of nitric acid (HNO 3 ) and nitric acid (HNO 3 ) to adjust UO 2 F 2 and the additional component in the aqueous solution to a predetermined ratio. A process for producing a uranium dioxide powder, characterized in that the activity of the uranium dioxide powder obtained by roasting / reducing the ADU produced by the above is controlled to a predetermined size.
このように、本発明の特徴はそのADUを沈殿させる工程
が従来のADU法と大きく異なる点にある。すなわち、従
来のADU法ではUO2F2とHFを含む水溶液からADUを生成す
るか、または、UNとHNO3を含む水溶液からADUを生成す
るのに対し、本発明ではUO2F2の他にUN,HFおよびHNO3の
中のいずれか１成分または３成分を含む水溶液を原料と
して用い、しかも、水溶液中に含まれるUO2F2と添加成
分を所定の割合に調整しておいてADUを生成するのであ
る。UO2 2+、UO2F+およびUO2NO3 +の３つのイオンがアン
モニアの存在下で最終的にADUになる場合に、ADUの一次
粒子は次の順番で大きくなる傾向にある。As described above, the feature of the present invention is that the step of precipitating the ADU is greatly different from the conventional ADU method. That is, in the conventional ADU method, ADU is produced from an aqueous solution containing UO 2 F 2 and HF, or ADU is produced from an aqueous solution containing UN and HNO 3 , whereas in the present invention, other than UO 2 F 2 . The aqueous solution containing any one or three components of UN, HF and HNO 3 is used as a raw material, and the UO 2 F 2 and the additional components contained in the aqueous solution are adjusted to a predetermined ratio and the ADU is used. Is generated. When the three ions of UO 2 2+ , UO 2 F + and UO 2 NO 3 + finally become ADU in the presence of ammonia, the primary particles of ADU tend to grow in the following order.
UO2 2+＜UO2NO3 +＜UO2F+ （５） UO2F2水溶液にUNを添加した場合、UO2 2+の割合が多くな
ることにより、生成するADUの一次粒子は小さくなる。H
Fを添加した場合には、UO2F+の割合が顕著に多くなるこ
とにより、生成するADUの一次粒子は著しく大きくな
る。HNO3を添加した場合には、UO2NO3 +の割合が増加す
ることにより、ADUの一次粒子は大きくなる。従つて、U
O2F2水溶液へのUNの添加はADUを経由して得られるUO2粉
末の活性度を大きくし、HFあるいはHNO3の添加の場合に
はUO2粉末の活性度を小さくする効果がある。HFはHNO3
より活性度抑制効果が大きい。UO 2 2+ <UO 2 NO 3 + <UO 2 F + (5) When UN is added to the UO 2 F 2 aqueous solution, the proportion of UO 2 2+ increases, and the primary particles of ADU produced are small. Become. H
When F is added, the proportion of UO 2 F + increases remarkably, and thus the primary particles of ADU produced become remarkably large. When HNO 3 is added, the proportion of UO 2 NO 3 + increases and the primary particles of ADU become larger. Therefore, U
Addition of UN to the O 2 F 2 aqueous solution has the effect of increasing the activity of UO 2 powder obtained via ADU, and decreasing the activity of UO 2 powder in the case of adding HF or HNO 3. . HF is HNO 3
Greater activity suppression effect.
次に、本発明を実施例により具体的に説明するが、これ
らの実施例は本発明の範囲を限定するものではない。Next, the present invention will be specifically described with reference to examples, but these examples do not limit the scope of the present invention.
実施例 UO2F2粉末を純水に溶解してUO2F2水溶液を作成し、この
水溶液にUN,HFおよびHNO3を第１表に示す割合で添加し
た後、純水をさらに添加してＵ濃度を200gU/lに調整し
た水溶液を作成した。これらの水溶液に対してアンモニ
ア水をpHが10以上になるまで攪拌しながら添加してADU
の沈殿を生成した。ADUはろ過・乾燥の後、H2雰囲気中
で650℃×2hrの焙焼・還元を行いUO2粉末に変換した。U
O2粉末は4t/cm3の成形圧で成形した後H2雰囲気中で1750
℃×4hrの条件で焼結してペレツトとした。UO2粉末のBE
T比表面積とペレツトの焼結密度は第１表に示す通りで
ある。Example UO 2 F 2 powder was dissolved in pure water to prepare a UO 2 F 2 aqueous solution, and UN, HF and HNO 3 were added to this aqueous solution at the ratio shown in Table 1, and then pure water was further added. An aqueous solution having a U concentration adjusted to 200 gU / l was prepared. Ammonia water is added to these aqueous solutions with stirring until the pH becomes 10 or more, and ADU is added.
Produced a precipitate. ADU was filtered and dried, then roasted and reduced at 650 ° C for 2 hr in H 2 atmosphere to convert it into UO 2 powder. U
O 2 powder was molded at a molding pressure of 4 t / cm 3 and then 1750 in H 2 atmosphere.
The pellets were sintered under the condition of ℃ × 4hr. UO 2 powder BE
The T specific surface area and the sintered density of pellets are as shown in Table 1.
第１表のNo.1,2と３の結果からは、UNの添加量が多い
程、得られるUO2粉末の活性度は大きくなることがわか
る。No.1、４と５の比較、No.1、６と７の比較およびN
o.2、８と９の比較からは、HFおよび／またはHNO3の添
加量が多い程、得られるUO2粉末の活性度は低下するこ
とがわかる。HFとHNO3を比較した場合、HFの方が活性度
を低下させる効果は大きい。このように、UO2F2水溶液
にUN,HFおよびHNO3の３成分のうちのいずれか１成分ま
たは３成分を所定の割合で添加することにより、得られ
るUO2粉末の活性度はコントロールすることが可能であ
ることがわかる。From the results of Nos. 1, 2 and 3 in Table 1, it can be seen that the greater the amount of UN added, the greater the activity of the UO 2 powder obtained. No. 1, 4 and 5 comparison, No. 1, 6 and 7 comparison and N
From the comparison of o.2, 8 and 9, it can be seen that the higher the amount of HF and / or HNO 3 added, the lower the activity of the obtained UO 2 powder. When HF and HNO 3 are compared, HF is more effective in lowering the activity. Thus, the activity of the obtained UO 2 powder is controlled by adding any one or three components among UN, HF and HNO 3 to the UO 2 F 2 aqueous solution at a predetermined ratio. It turns out that it is possible.
（発明の効果） 本発明は上記の構成をとることによつて次の効果を示
す。 (Effects of the Invention) The present invention has the following effects due to the above configuration.
（１）UO2粉末の活性度を希望する任意の大きさにコン
トロールすることができる。(1) The activity of UO 2 powder can be controlled to any desired size.
（２）ペレツトを製造する際の焼結密度、結晶粒径など
のペレツト特性のコントロールを容易にする。(2) To facilitate control of pellet characteristics such as sintered density and crystal grain size when producing pellets.
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 田中 皓 茨城県那珂郡那珂町大字向山六人頭1002番 地14 三菱金属株式会社那珂原子力開発セ ンター内 (56)参考文献 特開 昭59−137320（ＪＰ，Ａ) 特開 昭62−197318（ＪＰ，Ａ) ─────────────────────────────────────────────────── ─── Continuation of the front page (72) Akira Tanaka, Inoue Akira, Naka-machi, Naka-gun, Naka-gun, Ibaraki Prefecture 1002, Mukaiyama, No. 1002 14 Mitsubishi Metals Co., Ltd., Naka Nuclear Power Development Center (56) Reference JP-A-59-137320 (JP, A) JP 62-197318 (JP, A)
Claims (1)
アンモニウム（ADU）を経由して二酸化ウラン粉末を製
造する方法において、UO2F2を含む水溶液にあらかじめ
硝酸ウラニル（UN）、フツ化水素（HF）および硝酸（HN
O3）の３成分のうちいずれか１成分または３成分を添加
して該水溶液中のUO2F2と添加成分を所定の割合に調整
することにより、該水溶液をアンモニアとの反応により
生成したADUの焙焼・還元で得られる二酸化ウラン粉末
の活性度を所定の大きさにコントロールすることを特徴
とする二酸化ウラン粉末の製造法。1. A method for producing uranium dioxide powder from uranyl fluoride (UO 2 F 2 ) via ammonium diuranate (ADU), wherein uranyl nitrate (UN) is previously added to an aqueous solution containing UO 2 F 2 , Hydrogen fluoride (HF) and nitric acid (HN
O 3 ) was added to any one or three components to adjust UO 2 F 2 and the added components in the aqueous solution to a predetermined ratio, thereby producing the aqueous solution by reaction with ammonia. A process for producing uranium dioxide powder, which comprises controlling the activity of the uranium dioxide powder obtained by roasting / reducing ADU to a predetermined size.
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61219253A JPH0729775B2 (en) | 1986-09-19 | 1986-09-19 | Method for producing uranium dioxide powder |
Applications Claiming Priority (1)
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|---|---|---|---|
| JP61219253A JPH0729775B2 (en) | 1986-09-19 | 1986-09-19 | Method for producing uranium dioxide powder |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6374916A JPS6374916A (en) | 1988-04-05 |
| JPH0729775B2 true JPH0729775B2 (en) | 1995-04-05 |
Family
ID=16732621
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
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| JP61219253A Expired - Lifetime JPH0729775B2 (en) | 1986-09-19 | 1986-09-19 | Method for producing uranium dioxide powder |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0729775B2 (en) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0653572B2 (en) * | 1986-05-27 | 1994-07-20 | 三菱マテリアル株式会社 | Method for producing uranium dioxide from uranium hexafluoride |
-
1986
- 1986-09-19 JP JP61219253A patent/JPH0729775B2/en not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS6374916A (en) | 1988-04-05 |
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