JPH07103280B2 - Polypropylene resin composition for automobile interior and exterior parts - Google Patents

Polypropylene resin composition for automobile interior and exterior parts

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JPH07103280B2
JPH07103280B2 JP62172702A JP17270287A JPH07103280B2 JP H07103280 B2 JPH07103280 B2 JP H07103280B2 JP 62172702 A JP62172702 A JP 62172702A JP 17270287 A JP17270287 A JP 17270287A JP H07103280 B2 JPH07103280 B2 JP H07103280B2
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molecular weight
weight
copolymer
polypropylene resin
parts
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徹 柴田
義隆 松尾
渡辺  勝
健哉 牧野
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日本合成ゴム株式会社
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Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、自動車内外装部品用ポリプロピレン樹脂組成
物に関し、さらに詳細にはポリプロピレン樹脂と、エチ
レン−α−オレフィン系共重合ゴムと、低分子量のエチ
レン−α−オレフィン系重合体とを含有し、バンパー、
インナーパネル、ダッシュボードなどの自動車内外装部
品に有用な軟質ポリプロピレン樹脂組成物に関する。
TECHNICAL FIELD The present invention relates to a polypropylene resin composition for automobile interior and exterior parts, and more specifically to a polypropylene resin, an ethylene-α-olefin copolymer rubber, and a low molecular weight. An ethylene-α-olefin-based polymer of
The present invention relates to a soft polypropylene resin composition that is useful for automobile interior and exterior parts such as inner panels and dashboards.

〔従来の技術〕[Conventional technology]

近年、自動車の内外装部品、特にバンパー、インナーパ
ネル、ダッシュボードなどの用途において、安定性の立
場から柔らかい材料が望まれている。しかしながら、従
来の材料は、コスト面あるいは老化特性の面から多くの
問題点を有している。
In recent years, soft materials have been desired from the viewpoint of stability in applications such as automobile interior and exterior parts, particularly bumpers, inner panels, dashboards and the like. However, conventional materials have many problems in terms of cost and aging characteristics.

例えば、ポリプロピレン樹脂を柔らかくする手段とし
て、該樹脂にエチレン−プロピレンゴムを多く配合した
り、あるいはオイルなどの軟化剤を追加するなどの手法
が採用されている。
For example, as a means for softening a polypropylene resin, a method has been adopted in which a large amount of ethylene-propylene rubber is mixed with the resin or a softening agent such as oil is added.

しかしながら、これらの方法でポリプロピレン樹脂を柔
らかくするためには多くの配合部数を添加しなければな
らず、コストが上昇し、また耐老化性が悪化し、しかも
オイルなどの軟化剤が成形物の表面に滲みでる現象(ブ
リード現象)などの問題点があった。
However, in order to soften the polypropylene resin by these methods, it is necessary to add a large amount of compounding parts, resulting in an increase in cost, deterioration of aging resistance, and a softening agent such as oil that is added to the surface of the molded product. There was a problem such as the phenomenon of bleeding (bleeding phenomenon).

〔発明が解決しようとする問題点〕[Problems to be solved by the invention]

本発明は、これらの従来技術の問題点を背景になされた
もので、曲げ弾性率が低く、耐衝撃性、耐ブリード特性
の改善された自動車内外装部品用ポリプロピレン樹脂組
成物を提供することを目的とする。
The present invention has been made against the background of these problems of the prior art, and provides a polypropylene resin composition for automobile interior / exterior parts having a low flexural modulus, impact resistance, and improved bleed resistance. To aim.

〔問題を解決するための手段〕[Means for solving problems]

本発明は、(A)ポリプロピレン樹脂50〜90重量部、 (B)ムーニー粘度(ML1+4、100℃)が10〜150のエチ
レン−α−オレフィン系共重合体ゴム(以下「共重合ゴ
ム」という)5〜45重量部、および (C)重量平均分子量(Mw)が5,000〜50,000、かつ重
量平均分子(Mw)と数平均分子量(Mn)の比(Mw/Mn)
が2〜5、しかもα−オレフィン含量が30〜75重量%で
ある低分子量エチレン−α−オレフィン系共重合体(以
下「低分子量共重合体」という)5〜45重量部〔ただ
し、(A)+(B)+(C)=100重量部〕 を含有することを特徴とする自動車内外装部品用ポリプ
ロピレン樹脂組成物(以下、単に「ポリプロピレン樹脂
組成物」ともいう)を提供するものである。
The present invention relates to (A) 50 to 90 parts by weight of polypropylene resin, (B) Mooney viscosity (ML 1 + 4 , 100 ° C.) of 10 to 150, ethylene-α-olefin copolymer rubber (hereinafter referred to as “copolymer rubber”). 5 to 45 parts by weight, and (C) the weight average molecular weight (Mw) is 5,000 to 50,000, and the ratio (Mw / Mn) of the weight average molecular weight (Mw) to the number average molecular weight (Mn).
Of 2 to 5 and an α-olefin content of 30 to 75% by weight, and a low molecular weight ethylene-α-olefin copolymer (hereinafter referred to as "low molecular weight copolymer") 5 to 45 parts by weight [where (A ) + (B) + (C) = 100 parts by weight] is provided. A polypropylene resin composition for automobile interior / exterior parts (hereinafter, also simply referred to as “polypropylene resin composition”) is provided. .

本発明に用いる(A)ポリプロピレン樹脂は、いわゆる
チーグラー・ナッタ触媒を用い、プロピレンを単独重合
することによって得られるプロピレン単独重合体、また
はプロピレンと少量のエチレンもしくは炭素数4〜12の
α−オレフィンとを共重合することによって得られるプ
ロピレンとエチレンもしくはα−オレフィンとの共重合
体である。前記ポリプロピレン樹脂が共重合体である場
合は、該共重合体中のエチレンもしくはα−オレフィン
の共重合割合は、3〜20重量%であり、またランダム共
重合体でもブロック共重合体でもよい。
The polypropylene resin (A) used in the present invention is a propylene homopolymer obtained by homopolymerizing propylene using a so-called Ziegler-Natta catalyst, or propylene and a small amount of ethylene or an α-olefin having 4 to 12 carbon atoms. It is a copolymer of propylene and ethylene or α-olefin obtained by copolymerizing. When the polypropylene resin is a copolymer, the copolymerization ratio of ethylene or α-olefin in the copolymer is 3 to 20% by weight, and the copolymer may be a random copolymer or a block copolymer.

なお、かかる(A)ポリプロピレン樹脂のメルトフロー
レートは、0.3〜80g/10分(230℃)、好ましくは1.2〜5
0g/10分(230℃)である。
The melt flow rate of the polypropylene resin (A) is 0.3 to 80 g / 10 minutes (230 ° C), preferably 1.2 to 5
It is 0 g / 10 minutes (230 ° C).

また、本発明を実施するにあたり、これらのポリプロピ
レン樹脂は、単独または2種以上を併用してもよい。
In carrying out the present invention, these polypropylene resins may be used alone or in combination of two or more kinds.

以上のような(A)ポリプロピレン樹脂の組成物100重
量部中における割合は、50〜90重量部、好ましくは50〜
80重量部であり、50重量部未満では得られる組成物が柔
らかくなりすぎて傷付き性などが悪化し、一方90重量部
を超えると軟質化の割合が少なくて本発明の効果を奏し
得ない。
The proportion of the above (A) polypropylene resin in 100 parts by weight of the composition is 50 to 90 parts by weight, preferably 50 to 90 parts by weight.
80 parts by weight, if less than 50 parts by weight the resulting composition becomes too soft and the scratching property deteriorates, while if it exceeds 90 parts by weight, the effect of the present invention cannot be achieved due to a small proportion of softening. .

次に、本発明に使用される(B)共重合ゴムとは、例え
ばチーグラー系触媒を用いてエチレンとα−オレフィン
および/または非共役ジエンを共重合することによって
得られる。
Next, the (B) copolymer rubber used in the present invention is obtained, for example, by copolymerizing ethylene with an α-olefin and / or a non-conjugated diene using a Ziegler type catalyst.

かかる(B)共重合ゴムの共重合モノマーとして用いる
α−オレフィンとしては、炭素数3〜12のα−オレフィ
ンであり、具体例としては、プロピレン、ブテン−1、
4−メチルペンテン−1、オクテン−1、好ましくはプ
ロピレンおよび/またはブテン−1である。これらのα
−オレフィンは、1種単独でも、あるいは2種以上をあ
わせて用いることもできる。
The α-olefin used as the copolymerization monomer of the (B) copolymer rubber is an α-olefin having 3 to 12 carbon atoms, and specific examples thereof include propylene, butene-1,
4-Methylpentene-1, octene-1, preferably propylene and / or butene-1. These α
-The olefins may be used alone or in combination of two or more.

また、本発明の樹脂組成物に用いられる(B)共重合ゴ
ムに非共役ジエンを共重合させることも可能であり、か
かるジエンとしては、以下の化合物が挙げられる。
It is also possible to copolymerize the (B) copolymer rubber used in the resin composition of the present invention with a non-conjugated diene, and examples of such a diene include the following compounds.

ジシクロペンタジエン、トリシクロペンタジエン、5−
メチル−2,5−ノルボルナジエン、5−メチレン−2−
ノルボルネン、5−エチリデン−2−ノルボルネン、5
−イソプロピリデン−2−ノルボルネン、5−イソプロ
ペニル−2−ノルボルネン、5−(1−ブテニル)−2
−ノルボルネン、シクロオクタジエン、ビニルシクロヘ
キサン、1,5,9−シクロドデカトリエン、6−メチル−
4,7,8,9−テトラヒドロインデン、2,2′−ジシクロペン
テニル、トランス−1,2−ジビニルシクロブタン、1,4−
ヘキサジエン、1,6−オクタジエン、1,6−オクタジエ
ン、1,7−オクタジエン、1,8−ノナジエン、1,9−デカ
ジエン、3,6−ジメチル−1,7−オクタジエン、4,5−ジ
メチル−1,7−オクタジエン、1,4,7−オクタトリエン、
5−メチル−1,8−ノナジエン。
Dicyclopentadiene, tricyclopentadiene, 5-
Methyl-2,5-norbornadiene, 5-methylene-2-
Norbornene, 5-ethylidene-2-norbornene, 5
-Isopropylidene-2-norbornene, 5-isopropenyl-2-norbornene, 5- (1-butenyl) -2
-Norbornene, cyclooctadiene, vinylcyclohexane, 1,5,9-cyclododecatriene, 6-methyl-
4,7,8,9-Tetrahydroindene, 2,2'-dicyclopentenyl, trans-1,2-divinylcyclobutane, 1,4-
Hexadiene, 1,6-octadiene, 1,6-octadiene, 1,7-octadiene, 1,8-nonadiene, 1,9-decadiene, 3,6-dimethyl-1,7-octadiene, 4,5-dimethyl- 1,7-octadiene, 1,4,7-octatriene,
5-methyl-1,8-nonadiene.

これら非共役ジエンの中で、特に5−エチリデン−2−
ノルボルネン(ENB)および/またはジシクロペンタジ
エン(DCP)が好ましい。
Among these non-conjugated dienes, especially 5-ethylidene-2-
Norbornene (ENB) and / or dicyclopentadiene (DCP) are preferred.

前記(B)共重合ゴムは、α−オレフィン含量が15〜80
重量%、ムーニー粘度(ML1+4、100℃)が10〜150であ
る。
The (B) copolymer rubber has an α-olefin content of 15 to 80.
% By weight, Mooney viscosity (ML 1 + 4 , 100 ° C.) is 10-150.

なお、(B)共重合ゴムは、次のような製造方法によっ
て得ることができる。
The (B) copolymer rubber can be obtained by the following manufacturing method.

すなわち、(B)共重合ゴムの製造に用いられる触媒成
分としては、バナジウム化合物および/またはチタン化
合物と周期律表第I〜IV族の金属の有機金属化合物との
組合わせからなる触媒を用いる。
That is, as the catalyst component used in the production of the (B) copolymer rubber, a catalyst comprising a combination of a vanadium compound and / or a titanium compound and an organometallic compound of a metal of Group I to IV of the periodic table is used.

バナジウム化合物としては、不活性有機溶剤に可溶な3
〜5価のバナジウム化合物が用いられる。
As a vanadium compound, it is soluble in an inert organic solvent.
A pentavalent vanadium compound is used.

このバナジウム化合物としては、バナジウムのハライ
ド、オキシハライド、含酸素化合物とのキレート錯体、
バナジン酸エステルなどが好ましい。
As the vanadium compound, a vanadium halide, an oxyhalide, a chelate complex with an oxygen-containing compound,
Vanadates and the like are preferable.

これらの化合物を具体的に例示すれば、四塩化バナジウ
ム、オキシ三塩化バナジウム、バナジウムトリスアセチ
ルアセトナート、バナジン酸トリエトキシド、バナジン
酸トリ−n−ブトキシド、バナジン酸ジ−n−ブトキシ
モノクロリド、バナジン酸エトキシジクロリド、四塩化
バナジウムまたはオキシ三塩化バナジウムとアルコール
との反応生成物などが挙げられる。これらは単独で、ま
たは2種以上を混合して用いることができる。
Specific examples of these compounds include vanadium tetrachloride, vanadium oxytrichloride, vanadium trisacetylacetonate, vanadic acid triethoxide, vanadic acid tri-n-butoxide, vanadic acid di-n-butoxymonochloride, vanadic acid. Examples thereof include reaction products of ethoxydichloride, vanadium tetrachloride or vanadium oxytrichloride and alcohol. These may be used alone or in combination of two or more.

これらの化合物のうちさらに好ましくは、四塩化バナジ
ウム、オキシ三塩化バナジウムおよびこれらのバナジウ
ム化合物とアルコールとの反応生成物である。
Among these compounds, more preferred are vanadium tetrachloride, vanadium oxytrichloride and reaction products of these vanadium compounds with alcohol.

チタン化合物としては、固体または溶解した三塩化チタ
ン触媒、塩化マグネシウムに担持した三塩化チタンまた
は四塩化チタン触媒が用いられ、好ましくはバナジウム
化合物である。
As the titanium compound, solid or dissolved titanium trichloride catalyst, titanium trichloride or titanium tetrachloride catalyst supported on magnesium chloride is used, and vanadium compound is preferable.

周期律表第I〜IV族の金属の有機金属化合物としては、
有機リチウム化合物、有機亜鉛化合物、有機マグネシウ
ム化合物および有機アルミニウム化合物を挙げることが
できる。そのうち、有機アルミニウム化合物が特に好ま
しい。
Examples of the organometallic compound of a metal of groups I to IV of the periodic table include:
Mention may be made of organolithium compounds, organozinc compounds, organomagnesium compounds and organoaluminum compounds. Of these, organoaluminum compounds are particularly preferable.

有機アルミニウム化合物としては、トリエチルアルミニ
ウム、トリ−n−プロピルアルミニウム、トリ−イソプ
ロピルアルミニウム、トリ−n−ブチルアルミニウム、
トリイソブチルアルミニウム、トリ−n−ヘキシルアル
ミニウム、トリ−n−オクチルアルミニウム、トリ−n
−デシルアルミニウム、トリ−n−ドデシルアルミニウ
ム、ジエチルモノクロルアルミニウム、ジブチルモノク
ロルアルミニウム、ジ−n−ヘキシルモノクロルアルミ
ニウム、ジ−n−オクチルモノクロルアルミニウム、エ
チルアルミニウムセスキクロリド、n−ブチルアルミニ
ウムセスキクロリド、エチルアルミニウムジクロリド、
n−ブチルアルミニウムジクロリド、イソブチルアルミ
ニウムジクロリド、n−ヘキシルアルミニウムジクロリ
ド、n−オクチルアルミニウムジクロリドなどが挙げら
れる。
Examples of the organic aluminum compound include triethyl aluminum, tri-n-propyl aluminum, tri-isopropyl aluminum, tri-n-butyl aluminum,
Triisobutyl aluminum, tri-n-hexyl aluminum, tri-n-octyl aluminum, tri-n
-Decyl aluminum, tri-n-dodecyl aluminum, diethyl monochloro aluminum, dibutyl monochloro aluminum, di-n-hexyl monochloro aluminum, di-n-octyl monochloro aluminum, ethyl aluminum sesquichloride, n-butyl aluminum sesquichloride, ethyl aluminum dichloride ,
Examples thereof include n-butyl aluminum dichloride, isobutyl aluminum dichloride, n-hexyl aluminum dichloride, n-octyl aluminum dichloride and the like.

これらの有機アルミニウム化合物とアルコール、アミン
などの反応物を使用することもできる。
It is also possible to use reaction products of these organoaluminum compounds with alcohols, amines and the like.

例えば、メタノール、エタノール、n−ブタノール、イ
ソブタノール、t−ブタノール、n−ヘキサノール、n
−オクタノール、2−エチル−ヘキサノール、n−デカ
ノール、トリエチルアミン、トリ−n−プロピルアミ
ン、トリ−n−ブチルアミン、トリ−イソブチルアミ
ン、トリ−n−ヘキシルアミン、トリ−n−オクチルア
ミン、トリ−2−エチルヘキシルアミン、ジエチルアミ
ン、ジ−n−ブチルアミン、ジ−イソブチルアミン、ジ
−n−オクチルアミン、ジ−2−エチルヘキシルアミ
ン、エチルアミン、n−プロピルアミン、n−ブチルア
ミン、イソブチルアミン、2−エチルヘキシルアミンな
どである。これらの有機アルミニウム化合物と反応物の
比は、アルミニウム化合物に対し0.01〜0.5、好ましく
は0.05〜0.2(モル比)である。
For example, methanol, ethanol, n-butanol, isobutanol, t-butanol, n-hexanol, n
-Octanol, 2-ethyl-hexanol, n-decanol, triethylamine, tri-n-propylamine, tri-n-butylamine, tri-isobutylamine, tri-n-hexylamine, tri-n-octylamine, tri-2 -Ethylhexylamine, diethylamine, di-n-butylamine, di-isobutylamine, di-n-octylamine, di-2-ethylhexylamine, ethylamine, n-propylamine, n-butylamine, isobutylamine, 2-ethylhexylamine, etc. Is. The ratio of the organoaluminum compound to the reactant is 0.01 to 0.5, preferably 0.05 to 0.2 (molar ratio), based on the aluminum compound.

これらの有機アルミニウム化合物または有機アルミニウ
ム化合物の反応物は2種以上を混合して用いることがで
きる。
These organoaluminum compounds or the reaction products of the organoaluminum compounds can be used as a mixture of two or more kinds.

また、重合溶媒としては、n−ヘキサン、n−ヘプタ
ン、n−オクタン、イソオクタン、n−デカン、シクロ
ヘキサンなどの不活性炭化水素溶媒が用いられ、重合温
度は、通常、0〜80℃程度である。
As the polymerization solvent, an inert hydrocarbon solvent such as n-hexane, n-heptane, n-octane, isooctane, n-decane, cyclohexane is used, and the polymerization temperature is usually about 0 to 80 ° C. .

以上のような(B)共重合ゴムの組成物100重量部中に
おける割合は、5〜45重量部、好ましくは10〜40重量部
であり、5重量部未満では耐衝撃性の改良効果が小さ
く、一方45重量部を超えると(C)低分子量共重合体を
多く配合することができなくなる。すなわち、(B)共
重合ゴムを45重量部以上、(C)低分子量共重合体を5
重量部以上配合すると、成形物の表面肌、収縮性などに
問題を生じ、また(B)共重合ゴムを45重量部以上で、
(C)低分子量共重合体を5重量部以下の配合において
は、(C)低分子量共重合体の添加効果が少なく、単に
(A)ポリプロピレン樹脂と(B)共重合ゴムを混合し
たと同様となり、本発明の効果を奏し得ない。
The proportion of the above (B) copolymer rubber in 100 parts by weight of the composition is 5 to 45 parts by weight, preferably 10 to 40 parts by weight. If it is less than 5 parts by weight, the effect of improving impact resistance is small. On the other hand, if it exceeds 45 parts by weight, it becomes impossible to mix a large amount of the low molecular weight copolymer (C). That is, 45 parts by weight or more of the (B) copolymer rubber and 5 parts of the (C) low molecular weight copolymer.
If blended in an amount of more than 1 part by weight, problems such as surface texture and shrinkage of the molded product will occur, and (B) copolymer rubber in an amount of 45 parts by weight or more,
In the case of blending (C) the low molecular weight copolymer in an amount of 5 parts by weight or less, the effect of adding the (C) low molecular weight copolymer is small, and it is the same as simply mixing the (A) polypropylene resin and the (B) copolymer rubber. Therefore, the effect of the present invention cannot be obtained.

次に、本発明の(C)低分子量共重合体は、まずその重
量平均分子量が5,000〜50,000、好ましくは7,000〜30,0
00であり、5,000未満ではオイルまたは可塑剤を添加し
たと同様に、得られる樹脂組成物の成形物表面に時間経
過とともに該低分子量共重合体が移行し、ベト付きを生
じ、またこのようなブリード現象により汚れを増進させ
るほか、塗装を施した場合などに塗装強度の低下を招来
するなどの不利益を生じ、一方50,000を超えると通常の
エチレン−プロピレン系共重合体に較べ、幾分軟化効果
は高いものの、本発明で企図する軟化効果を奏しえない
ものとなる。
Next, the low molecular weight copolymer (C) of the present invention has a weight average molecular weight of 5,000 to 50,000, preferably 7,000 to 30,0.
If it is less than 5,000, the low molecular weight copolymer migrates to the surface of the molded product of the obtained resin composition with the passage of time, and stickiness occurs, as in the case of adding oil or a plasticizer. In addition to increasing stains by the bleeding phenomenon, it causes disadvantages such as a decrease in coating strength when coating is applied.On the other hand, when it exceeds 50,000, it softens somewhat compared to ordinary ethylene-propylene copolymers. Although the effect is high, the softening effect intended by the present invention cannot be achieved.

また、(C)低分子量共重合体の重量平均分子量(Mw)
と数平均分子量(Mn)との比(Mw/Mn)は、2〜5、好
ましくは2〜4であり、2未満では低分子量共重合体は
通常の製造条件ではその製造が困難であり事実上得るこ
とが困難であり、一方5を超えると軟化効果に大きな差
はないが、分子量分布の幅が広すぎて含まれる低分子量
成分が成形物に移行し、前記のように重量平均分子量が
5,000未満の低分子量の共重合体を配合した場合と同様
の不利益を招来することになる。
The weight average molecular weight (Mw) of the low molecular weight copolymer (C)
The ratio (Mw / Mn) to the number average molecular weight (Mn) is 2 to 5, preferably 2 to 4. If it is less than 2, it is difficult to produce a low molecular weight copolymer under ordinary production conditions. On the other hand, if it exceeds 5, on the other hand, there is no big difference in the softening effect, but the width of the molecular weight distribution is too wide and the low molecular weight components contained therein migrate to the molded product, and the weight average molecular weight is as described above.
The same disadvantages as in the case of blending a low molecular weight copolymer of less than 5,000 will result.

さらに、(C)低分子量共重合体中のプロピレン含量
は、30〜75重量%、好ましくは35〜65重量%であり、30
重量%未満ではエチレンセグメントの結晶が生成し、軟
化効果が低下し、一方75重量%を超えると後述する製造
方法において経済的に不利益な製造条件となり得策でな
い。
Further, the propylene content in the low molecular weight copolymer (C) is 30 to 75% by weight, preferably 35 to 65% by weight,
If it is less than 5% by weight, crystals of ethylene segment are formed and the softening effect is lowered, while if it exceeds 75% by weight, it is an economically disadvantageous production condition in the production method described later, which is not a good idea.

なお、本発明の樹脂組成物に用いられる(C)低分子共
重合体には、前記(B)共重合ゴムに用いられると同様
の非共役ジエンをヨウ素価で20以下程度共重合させるこ
とも可能である。
The (C) low molecular weight copolymer used in the resin composition of the present invention may be copolymerized with a non-conjugated diene similar to that used in the (B) copolymerized rubber in iodine value of about 20 or less. It is possible.

また、(C)低分子共重合体は、前記(B)共重合ゴム
と同様の製造方法によって得ることができるが、低分子
量(5,000〜50,000)となすためには、触媒成分として
バナジウム化合物と周期律表第I〜IV族の金属の有機金
属化合物との組み合わせからなる触媒を用いる。
The (C) low-molecular weight copolymer can be obtained by the same production method as the (B) copolymerized rubber, but in order to obtain a low molecular weight (5,000 to 50,000), a vanadium compound is used as a catalyst component. A catalyst comprising a combination of a metal of Group I to IV of the periodic table with an organometallic compound is used.

バナジウム化合物としては、不活性有機溶剤に可溶な3
〜5価のバナジウム化合物が用いられる。
As a vanadium compound, it is soluble in an inert organic solvent.
A pentavalent vanadium compound is used.

このバナジウム化合物としては、バナジウムのハライ
ド、オキシハライド、含酸素化合物とのキレート錯体、
バナジン酸エステルなどが好ましい。
As the vanadium compound, a vanadium halide, an oxyhalide, a chelate complex with an oxygen-containing compound,
Vanadates and the like are preferable.

これらの化合物を具体的に例示すれば、四塩化バナジウ
ム、オキシ三塩化バナジウム、バナジウムトリスアセチ
ルアセトナート、バナジン酸トリエトキシド、バナジン
酸トリ−n−ブトキシド、バナジン酸ジ−n−ブトキシ
モノクロリド、バナジン酸エトキシジクロリド、四塩化
バナジウムまたはオキシ三塩化バナジウムとアルコール
との反応生成物などが挙げられる。これらは、単独でま
たは2種以上を混合して用いることができる。
Specific examples of these compounds include vanadium tetrachloride, vanadium oxytrichloride, vanadium trisacetylacetonate, vanadic acid triethoxide, vanadic acid tri-n-butoxide, vanadic acid di-n-butoxymonochloride, vanadic acid. Examples thereof include reaction products of ethoxydichloride, vanadium tetrachloride or vanadium oxytrichloride and alcohol. These may be used alone or in admixture of two or more.

これらの化合物のうちさらに好ましくは、四塩化バナジ
ウム、オキシ三塩化バナジウムおよびこれらのバナジウ
ム化合物とアルコールとの反応生成物である。
Among these compounds, more preferred are vanadium tetrachloride, vanadium oxytrichloride and reaction products of these vanadium compounds with alcohol.

周期律表第I〜IV族の金属の有機金属化合物としては、
有機リチウム化合物、有機亜鉛化合物、有機マグネシウ
ム化合物および有機アルミニウム化合物を挙げることが
できる。そのうち、有機アルミニウム化合物が特に好ま
しい。
Examples of the organometallic compound of a metal of groups I to IV of the periodic table include:
Mention may be made of organolithium compounds, organozinc compounds, organomagnesium compounds and organoaluminum compounds. Of these, organoaluminum compounds are particularly preferable.

有機アルミニウム化合物としては、前述した(B)共重
合ゴムの製造に用いた有機アルミニウム化合物と同種の
ものが使用できる。
As the organoaluminum compound, the same kind as the organoaluminum compound used in the production of the (B) copolymer rubber can be used.

これらの触媒成分には、さらに活性向上剤として多ハロ
ゲン化合物を用いることができる。
For these catalyst components, a polyhalogen compound can be used as an activity improver.

多ハロゲン化合物の具体例としては、トリクロル酢酸、
2,3,4,4−テトラクロロブテン酸、2,3,4,4−テトラクロ
ルブテン酸エステル、ヘクサクロロアセトンなどであ
る。
Specific examples of the multi-halogen compound include trichloroacetic acid,
Examples include 2,3,4,4-tetrachlorobutenoic acid, 2,3,4,4-tetrachlorobutenoic acid ester, and hexachloroacetone.

重合溶媒としては、n−ヘキサン、n−ヘプタン、n−
オクタン、イソオクタン、n−デカン、シクロヘキサン
などの不活性炭化水素を用い、重合温度は0〜80℃程度
である。
As a polymerization solvent, n-hexane, n-heptane, n-
Inert hydrocarbons such as octane, isooctane, n-decane, and cyclohexane are used, and the polymerization temperature is about 0 to 80 ° C.

エチレンとプロピレンなどのα−オレフィンは、前述の
ように触媒成分と接触されるが、所望の分子量の低分子
量共重合体を得るためにさらに例えば水素、ジエチル亜
鉛などの連鎖移動剤を添加する。
The α-olefin such as ethylene and propylene is brought into contact with the catalyst component as described above, and a chain transfer agent such as hydrogen or diethylzinc is further added to obtain a low molecular weight copolymer having a desired molecular weight.

また、分子量分布(Mw/Mn)を2〜5となすためには、
バナジウム化合物(V)と周期律表第I〜IV族の金属の
有機金属化合物(M)の組成比(M/V)を5〜40とす
る。
Moreover, in order to set the molecular weight distribution (Mw / Mn) to 2 to 5,
The composition ratio (M / V) of the vanadium compound (V) and the organometallic compound (M) of a metal of Groups I to IV of the periodic table is 5 to 40.

以上のような(C)低分子量共重合体の組成物100重量
部中における割合は、5〜45重量部、好ましくは10〜40
重量部であり、5重量部未満では軟化効果が小さく、一
方45重量部を超えると柔らかくなりすぎ、成形物表面が
傷つきやすくなるので好ましくない。
The proportion of the low molecular weight copolymer (C) as described above in 100 parts by weight of the composition is 5 to 45 parts by weight, preferably 10 to 40 parts by weight.
If it is less than 5 parts by weight, the softening effect is small, while if it exceeds 45 parts by weight, it becomes too soft and the surface of the molded product is easily scratched, which is not preferable.

本発明の樹脂組成物は、一般的に行われているポリプロ
ピレン樹脂と共重合ゴムとを混合する方法で製造するこ
とができる。例えば、本発明に用いられる(A)ポリプ
ロピレン樹脂と(B)共重合ゴムと(C)低分子量共重
合体とを、押し出し機、ニーダーブレンダー、バンバリ
ーミキサーなどを用いて溶融・混合するか、あるいは
(C)低分子量共重合体をあらかじめ(B)共重合ゴム
に混合したのち、(A)ポリプロピレン樹脂を加えてバ
ンバリーミキサー、ニーダーブレンダーなどを用いて溶
融・混合するなど、混合方法の順序は特に限定されるも
のではなく、混練りしたのち、通常用いられている方法
でペレット状とし、最終的に(A)ポリプロピレン樹
脂、(B)共重合ゴム、(C)低分子量共重合体の割合
が本発明の範囲になるようなして本発明の樹脂組成物か
らなる成形物を得ることができる。
The resin composition of the present invention can be produced by a commonly used method of mixing a polypropylene resin and a copolymer rubber. For example, the polypropylene resin (A) used in the present invention, the copolymer rubber (B) and the low molecular weight copolymer (C) are melted and mixed by using an extruder, a kneader blender, a Banbury mixer, or the like, or The order of the mixing method is such that (C) the low molecular weight copolymer is mixed in advance with (B) the copolymer rubber, (A) polypropylene resin is added, and the mixture is melted and mixed by using a Banbury mixer, a kneader blender or the like. It is not limited, and after kneading, pelletized by a commonly used method, and finally the ratio of (A) polypropylene resin, (B) copolymer rubber, (C) low molecular weight copolymer is A molded article comprising the resin composition of the present invention can be obtained within the scope of the present invention.

本発明の樹脂組成物は、慣用の補助添加成分、例えば酸
化防止剤、熱安定剤、紫外線吸収剤、着色剤などを添加
することもできる。また、炭酸カルシウム、カオリン、
タルク、アスベスト、ガラス繊維などの充填剤、本発明
で用いられる(B)共重合ゴムあるいは(C)低分子量
共重合体以外のオレフィン系(共)重合ゴム(例えばEP
R、エチレン−ブテン共重合体、ポリイソブチレンな
ど)、ポリエチレン樹脂、ポリスチレン樹脂、アクリロ
ニトリル−ブタジエン−スチレン共重合樹脂、エチレン
−酢酸ビニル共重合樹脂、ポリブタジエン樹脂などのゴ
ム、樹脂などをブレンドすることもでき、その添加量は
本発明の樹脂組成物100重量部に対し0〜40重量部が好
ましい。
The resin composition of the present invention may also be added with a conventional auxiliary additive component such as an antioxidant, a heat stabilizer, an ultraviolet absorber and a colorant. Also, calcium carbonate, kaolin,
Fillers such as talc, asbestos and glass fiber, olefin (co) polymer rubbers other than the (B) copolymer rubber or (C) low molecular weight copolymer used in the present invention (eg EP
R, ethylene-butene copolymer, polyisobutylene, etc.), polyethylene resin, polystyrene resin, acrylonitrile-butadiene-styrene copolymer resin, ethylene-vinyl acetate copolymer resin, polybutadiene resin, etc. The amount of addition is preferably 0 to 40 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the resin composition of the present invention.

このようにして得られる本発明のポリプロピレン樹脂組
成物は、自動車内外装品、特にバンパー、インナーパネ
ル、ダッシュボードなどに有用である。
The polypropylene resin composition of the present invention thus obtained is useful for automobile interior and exterior parts, particularly bumpers, inner panels, dashboards and the like.

〔実施例〕〔Example〕

以下、実施例により本発明をさらに具体的に説明する
が、本発明はその主旨を越えない限り、以下の実施例に
制約されるものではない。
Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to Examples, but the present invention is not limited to the following Examples as long as the gist thereof is not exceeded.

なお、実施例中の部および%は、特に断らない限り重量
基準である。
Parts and% in the examples are by weight unless otherwise specified.

また、各種の測定方法は、下記のとおりである。Further, various measuring methods are as follows.

(B)共重合ゴム中のα−オレフィン含量は、赤外分光
光度計と100MHz 1H−NMRを用いて測定した。
The α-olefin content in the (B) copolymer rubber was measured using an infrared spectrophotometer and 100 MHz 1 H-NMR.

重量平均分子量(Mw)および数平均分子量(Mn)は、竹
内著、ゲルパーミエーションックロマトグラフ、丸善
(株)刊に準じ、次のようにして測定した。
The weight average molecular weight (Mw) and the number average molecular weight (Mn) were measured as follows according to Takeuchi, Gel Permeation Chromatograph, published by Maruzen Co., Ltd.

分子量既知の標準ポリスチレン(東洋ソーダ(株)
製、単分散ポリスチレン)を使用して、分子量Mとその
GPC(Gel Permeation Chromatograph)カウントを測定
し、分子量MとEV(Elution Volume)の相関図較正曲線
を作図する。このときの濃度は、0.02重量%とする。
Standard polystyrene with known molecular weight (Toyo Soda Co., Ltd.)
Manufactured by monodisperse polystyrene) and its molecular weight M and its
GPC (Gel Permeation Chromatograph) count is measured, and a correlation diagram calibration curve of molecular weight M and EV (Elution Volume) is drawn. The concentration at this time is 0.02% by weight.

標準ポリスチレンによる較正曲線をユニバーサル法によ
り、EP(D)M(エチレン−α−オレフィン系共重合ゴ
ムの較正曲線に補正する。
The calibration curve of standard polystyrene is corrected to the calibration curve of EP (D) M (ethylene-α-olefin copolymer rubber by the universal method.

GPCの測定法により、試料のGPCパターンをとり、前記
により分子量Mを知る。その際の試料調整条件および
GPC測定条件は、以下のとおりである。
The GPC pattern of the sample is taken by the GPC measurement method, and the molecular weight M is known from the above. Sample preparation conditions and
The GPC measurement conditions are as follows.

試料調整 (a)o−ジクロルベンゼン溶媒に、老化防止剤である
2,6−ジ−t−ブチル−p−クレゾールを0.08重量%添
加し、溶解する。
Sample preparation (a) Anti-aging agent in o-dichlorobenzene solvent
0.08% by weight of 2,6-di-t-butyl-p-cresol is added and dissolved.

(b)試料を0.1重量%になるように、o−ジクロルベ
ンゼン溶媒とともに三角フラスコに分取する。
(B) A sample is put together with an o-dichlorobenzene solvent in an Erlenmeyer flask so that the sample becomes 0.1% by weight.

(c)三角フラスコを120℃に加温し、約60分間撹拌
し、溶解させる。
(C) The Erlenmeyer flask is heated to 120 ° C. and stirred for about 60 minutes to dissolve it.

(d)その溶液をGPCにかける。なお、GPC装置内で自動
的に孔径0.5μmの焼結フィルターでろ過させる。
(D) Apply the solution to GPC. In addition, it is automatically filtered in a GPC device with a sintered filter having a pore size of 0.5 μm.

GPC測定条件 (a)装置;米国ウオーターズ社製150C型 (b)カラム;東洋ソーダ(株)製、Hタイプ (c)サンプル量;500μ (d)温度;135℃ (e)流速;1μm/分 (f)カラム総理論段数;1×104〜2×104(アセトンに
よる測定値) Mw/Mnは、上記結果より算出した。
GPC measurement conditions (a) Apparatus: Waters Co., Ltd. 150C type (b) Column: Toyo Soda Co., Ltd., H type (c) Sample amount; 500μ (d) Temperature; 135 ° C (e) Flow velocity; (F) Total theoretical plate number of column; 1 × 10 4 to 2 × 10 4 (measured value with acetone) Mw / Mn was calculated from the above results.

(C)低分子量共重合体のプロピレン含量およびヨウ素
価は、赤外分光光度計を用い、KBr錠剤法により求め
た。
The propylene content and iodine value of the low molecular weight copolymer (C) were determined by the KBr tablet method using an infrared spectrophotometer.

ムーニー粘度(ML1+4、100℃)は、JIS K6300に準じ、
予熱1分、測定4分、温度100℃で測定した。
Mooney viscosity (ML 1 + 4 , 100 ° C) conforms to JIS K6300,
Preheating was performed for 1 minute, measurement for 4 minutes, and temperature at 100 ° C.

アイゾット衝撃強度(ノッチ付)は、JIS K7110に従っ
て測定。
Izod impact strength (with notch) is measured according to JIS K7110.

曲げ弾性率は、JIS K7203に従って測定。Flexural modulus is measured according to JIS K7203.

表面光沢は、JIS K7105に従って測定した。The surface gloss was measured according to JIS K7105.

硬度は、JIS K 7202に従って測定した。The hardness was measured according to JIS K 7202.

ブリード性は、ポリプロピレン樹脂組成物を110×50m
m、厚さ2mmの板状に射出成形し(射出成形条件は、実施
例1を参照)、80℃の恒温槽中に100時間熟成し、熟成
後の板表面をブリード物があるか否か、目視検査を行
い、下記基準によって判定した。
Bleed property is polypropylene resin composition 110 × 50m
m, 2 mm thick plate was injection molded (for injection molding conditions, see Example 1), aged in a constant temperature bath at 80 ° C. for 100 hours, and whether or not there was a bleed on the plate surface after aging. Then, visual inspection was carried out, and it was judged according to the following criteria.

板表面の曇りが激しいもの;×× 板表面の曇りがかなり目立つもの;× 板表面の曇りがあるもの;△ 板表面の曇りが僅かにあるもの;○ 板表面の曇りが全くないもの;◎ 実施例1 (C)低分子量共重合体の製造 内容積10のステンレス製、連続式重合反応装置をチッ
素ガスで置換したのち、この装置内に脱水・脱酸素した
n−ヘキサンを4/時間で連続的に導入した。次い
で、充分に乾燥したエチレンガス、プロピレンガスおよ
び水素ガスを、圧力が7kg/cm2G、ガス相のエチレン/プ
ロピレン/水素ガスが8/14/78モル%になるように調節
し、45℃に温度を保ちながらオキシ三塩化バナジウム
(VOCl3)を3.5ミリモル/時間、エチルアルミニウムセ
スキクロライド〔(C2H51.5AlCl1.5〕を28ミリモル/
時間接触させた。
Fogging on the plate surface is severe; XX Fogging on the plate surface is noticeable; X Fogging on the plate surface; △ Slight fogging on the plate surface; ○ No fogging on the plate surface; ◎ Example 1 (C) Manufacture of low molecular weight copolymer After replacing a continuous polymerization reactor made of stainless steel with an internal volume of 10 with nitrogen gas, dehydrated and deoxygenated n-hexane was placed in this device for 4 hours. Introduced continuously. Then, sufficiently dry ethylene gas, propylene gas and hydrogen gas were adjusted so that the pressure was 7 kg / cm 2 G and the gas phase ethylene / propylene / hydrogen gas was 8/14/78 mol%, and the temperature was 45 ° C. While maintaining the temperature, vanadium oxytrichloride (VOCl 3 ) was 3.5 mmol / hour, and ethylaluminum sesquichloride [(C 2 H 5 ) 1.5 AlCl 1.5 ] was 28 mmol / hour.
Contacted for a time.

次いで、反応器内の液レベルを4に保ちながら、連続
的に反応物を取り出し、少量のn−ブチルアルコールを
添加して反応を停止させ、微量の老化防止剤(2,6−ジ
−t−ブチル−p−クレゾール)を加えた。
Next, while keeping the liquid level in the reactor at 4, the reaction product was continuously taken out, a small amount of n-butyl alcohol was added to stop the reaction, and a small amount of an antioxidant (2,6-di-t- -Butyl-p-cresol) was added.

得られた反応物を10のステンレス製ジャケット付き蒸
発釜に投入し、40〜50℃に加温して減圧下にn−ヘキサ
ンを除去した。
The obtained reaction product was placed in an evaporation kettle equipped with a stainless steel jacket and heated to 40 to 50 ° C. to remove n-hexane under reduced pressure.

回収された低分子量共重合体の量より、前記連続重合で
310g/時間の割合で低分子量共重合体が得られることが
判明した。
From the amount of the recovered low molecular weight copolymer,
It was found that a low molecular weight copolymer was obtained at a rate of 310 g / hour.

この低分子量共重合体中のプロピレン含量は45%、重量
平均分子量(Mw)は15,000、Mw/Mnは2.8であった。
The propylene content of this low molecular weight copolymer was 45%, the weight average molecular weight (Mw) was 15,000, and Mw / Mn was 2.8.

ポリプロピレン樹脂組成物の製造 (A)成分のポリプロピレン樹脂として、三菱油化工業
(株)製、ノーブレンBC−2を80部と、(B)成分とし
て日本合成ゴム(株)製、EP02P〔ムーニー粘度(M
L1+4、100℃)=24〕を10部、および前記で得られた
(C)低分子量共重合体10部とを、4バンバリーミキ
サー(合同重工業(株)製、30馬力、4テストバンバ
リー)を用いて、ローター回転数70rpm、予熱温度120
℃、ラム圧4kg/cm2、混練り時間5分間で混練りした。
混練り後、ペレタイザーでペレット化し、その後6.5オ
ンス射出成形機(日本製鋼(株)製、6.5オンスインラ
インスクリュウタイプ)でテストピースを作製した。
Manufacture of polypropylene resin composition (A) polypropylene resin as a component, manufactured by Mitsubishi Yuka Kogyo Co., Ltd., 80 parts of Noblen BC-2, and (B) component manufactured by Japan Synthetic Rubber Co., Ltd., EP02P [Moonie viscosity] (M
L 1 + 4 , 100 ° C.) = 24] and 10 parts of (C) the low molecular weight copolymer obtained above were mixed with 4 Banbury mixer (manufactured by Godo Heavy Industries Co., Ltd., 30 horsepower, 4 tests). (Banbury), rotor speed 70 rpm, preheat temperature 120
The kneading was carried out at 0 ° C., a ram pressure of 4 kg / cm 2 , and a kneading time of 5 minutes.
After kneading, pelletizing was performed with a pelletizer, and then a test piece was produced with a 6.5 ounce injection molding machine (produced by Nippon Steel Co., Ltd., 6.5 ounce in-line screw type).

射出成形条件を下記に示す。The injection molding conditions are shown below.

また、物性試験の結果を、第1表に示す。The results of the physical property test are shown in Table 1.

射出圧;一次圧 500kg/cm2 二次圧 400kg/cm2 射出時間;一次圧+二次圧で15秒 成形温度;240℃ 冷却時間;40℃ 冷却時間;20秒 比較例1 実施例1において、(B)成分のEP02Pを16倍にし、
(C)成分の低分子量共重合体として実施例1と同じも
のを4倍用いた以外は、実施例1と同様の方法によりポ
リプロピレン樹脂組成物を作製し、物性試験を行った。
結果を第1表に示す。
Injection pressure; Primary pressure 500kg / cm 2 Secondary pressure 400kg / cm 2 Injection time; Primary pressure + secondary pressure 15 seconds Molding temperature; 240 ° C cooling time; 40 ° C cooling time; 20 seconds Comparative Example 1 In Example 1 , (B) component EP02P 16 times,
A polypropylene resin composition was prepared in the same manner as in Example 1 except that the same low-molecular weight copolymer as the component (C) was used in the same amount as in Example 1, and the physical properties were tested.
The results are shown in Table 1.

実施例1と比較例1の対比において、本発明の(C)低
分子量共重合体を特定量配合した軟質ポリプロピレン樹
脂組成物は、ポリプロピレン樹脂を同量配合したにもか
かわらず曲げ弾性率が大幅に低くなり、軟化効果の大き
いことが判明した。
In comparison between Example 1 and Comparative Example 1, the soft polypropylene resin composition in which the low molecular weight copolymer (C) of the present invention was blended in a specific amount had a large flexural modulus even though the polypropylene resin was blended in the same amount. It was found to be extremely low and the softening effect was great.

実施例2 (C)低分子量共重合体の製造 実施例1の低分子量共重合体の製造と同様の装置および
方法を用いて、5−エチリデン−2−ノルボルネンを0.
23g/時間の割合で連続的に導入した以外は、実施例1と
同様にして(C)低分子量共重合体を製造した。
Example 2 (C) Production of low-molecular weight copolymer Using the same apparatus and method as in the production of the low-molecular weight copolymer of Example 1, 5-ethylidene-2-norbornene was added to 0.2%.
A low molecular weight copolymer (C) was produced in the same manner as in Example 1 except that the compound was continuously introduced at a rate of 23 g / hour.

回収された低分子量共重合体より、前記重合反応で240g
/時間の割合で低分子量共重合体が得られることが判明
した。
From the recovered low molecular weight copolymer, 240 g in the polymerization reaction
It was found that a low molecular weight copolymer was obtained at a ratio of / hour.

この(C)低分子量共重合体中のプロピレン含量は50
%、重量平均分子量(Mw)は14,000、Mw/Mnは2.9であっ
た。
The propylene content in this (C) low molecular weight copolymer is 50
%, The weight average molecular weight (Mw) was 14,000, and Mw / Mn was 2.9.

ポリプロピレン樹脂組成物の製造 実施例1の(C)成分の低分子量共重合体を、前記のよ
うにして得られた低分子量共重合体に代えた以外は、実
施例1と同様の方法でポリプロピレン樹脂組成物を作製
し、物性試験を行った。
Production of Polypropylene Resin Composition Polypropylene in the same manner as in Example 1 except that the low molecular weight copolymer of the component (C) of Example 1 was replaced with the low molecular weight copolymer obtained as described above. A resin composition was prepared and a physical property test was conducted.

結果を第1表に示す。The results are shown in Table 1.

第1表から、本実施例の樹脂組成物は、比較例1に比し
曲げ弾性率が低く、低分子量共重合体を配合することに
よって軟質効果が大きいことが分かる。
From Table 1, it can be seen that the resin composition of this example has a lower flexural modulus than that of Comparative Example 1, and that the softening effect is large by incorporating the low molecular weight copolymer.

実施例3および比較例2 軟質ポリプロピレン樹脂組成物を製造するに際し、
(A)成分と(C)成分は実施例1と同様のものを使用
し、(B)成分として実施例1の低分子量共重合体を製
造したと同じ装置を用いて、n−ヘキサン導入量を5
/時間、ガス相の組成を44/44/12(モル%)、オキシ三
塩化バナジウムを2.8ミリモル/時間、エチルアルミニ
ウムセスキクロライドを20ミリモル/時間の条件で連続
的に重合を行い、重合反応後、生成物に少量のn−ブチ
ルアルコールと老化防止剤(2,6−ジ−t−ブチル−p
−クレゾール)を添加し、通常の方法でスチームを吹き
込んで溶剤を除去したのち、固形物を100℃ロールで乾
燥することにより、(B)共重合ゴム(プロピレン含量
=50%、ムーニー粘度=27)を使用した以外は、実施例
1と同様の方法により軟質ポリプロピレン樹脂組成物を
作製し、物性試験を行った(実施例3)。
Example 3 and Comparative Example 2 In producing a soft polypropylene resin composition,
The components (A) and (C) used were the same as those used in Example 1, and the amount of n-hexane introduced was the same as that used in the production of the low molecular weight copolymer of Example 1 as the component (B). 5
/ Hour, the composition of the gas phase is 44/44/12 (mol%), vanadium oxytrichloride is 2.8 mmol / hour, ethylaluminum sesquichloride is continuously polymerized under the conditions of 20 mmol / hour, and after the polymerization reaction , The product contains a small amount of n-butyl alcohol and an antioxidant (2,6-di-t-butyl-p
-Cresol) was added, and the solvent was blown in by a usual method to remove the solvent, and then the solid was dried with a roll at 100 ° C to obtain (B) a copolymer rubber (propylene content = 50%, Mooney viscosity = 27). ) Was used to prepare a soft polypropylene resin composition by the same method as in Example 1 and a physical property test was conducted (Example 3).

また、比較例2として、(C)成分を加えずにポリプロ
ピレン樹脂組成物を作製し、物性試験を行った。結果を
あわせて、第2表に示す。
Further, as Comparative Example 2, a polypropylene resin composition was prepared without adding the component (C), and a physical property test was conducted. The results are shown together in Table 2.

第2表から、比較例2に対し、本発明の樹脂組成物であ
る実施例3は、軟質効果が高く、かつ耐衝撃性に優れて
いることが分かる。
From Table 2, it can be seen that in contrast to Comparative Example 2, Example 3, which is the resin composition of the present invention, has a high softening effect and excellent impact resistance.

実施例4〜5および比較例3〜4 (B)成分として、α−オレフィンがプロピレン、プロ
ピレン含量が26%、ムーニー粘度が70の共重合ゴムを用
い、(C)成分として実施例1において製造した低分子
量共重合体を用い、かつその量を変量して実施例1と同
様の方法で軟質ポリプロピレン樹脂組成物を作製した
(実施例4〜5)。
Examples 4 to 5 and Comparative Examples 3 to 4 As the component (B), a copolymer rubber having propylene as an α-olefin, a propylene content of 26% and a Mooney viscosity of 70 is used, and the component (C) is produced in Example 1. The soft polypropylene resin composition was produced in the same manner as in Example 1 by using the above low molecular weight copolymer and varying the amount thereof (Examples 4 to 5).

これらに対し、比較例として、(C)成分の低分子量共
重合体の代わりにパラフィンオイル(出光興産(株)
製、ダイアナプロセスPW−380)を用いて実施例1と同
様の方法でポリプロピレン樹脂組成物を得た。これらの
物性試験の結果を、第2表にあわせて示す。
On the other hand, as a comparative example, paraffin oil (Idemitsu Kosan Co., Ltd.) was used instead of the low molecular weight copolymer as the component (C).
Manufactured by Diana Process PW-380) in the same manner as in Example 1 to obtain a polypropylene resin composition. The results of these physical property tests are also shown in Table 2.

第2表から、本発明の組成物は、一般的な軟化剤である
パラフィンオイルを使用した比較例に較べて軟化効果は
同等であるが、耐衝撃性およびブリード性に優れている
ことが分かる。
It can be seen from Table 2 that the composition of the present invention has the same softening effect as that of the comparative example using paraffin oil which is a general softening agent, but is excellent in impact resistance and bleeding property. .

実施例6〜10および比較例5〜8 実施例1において、(C)成分の組成、分子量、Mw/Mn
を変化させ、実施例1と同様の方法でポリプロピレン樹
脂組成物を得た。
Examples 6 to 10 and Comparative Examples 5 to 8 In Example 1, the composition of the component (C), molecular weight, Mw / Mn
Was changed to obtain a polypropylene resin composition in the same manner as in Example 1.

なお、(C)成分の製造は、実施例1の(C)低分子量
共重合体と同様の方法で、モノマー組成、触媒量を調節
することによって得た。これらの組成物の物性試験の結
果を第3表に示す。
The component (C) was produced by adjusting the monomer composition and the amount of catalyst in the same manner as in the low molecular weight copolymer (C) of Example 1. The results of physical property tests of these compositions are shown in Table 3.

〔発明の効果〕 本発明のポリプロピレン樹脂組成物は、従来のポリプロ
ピレン樹脂とエチレン−プロピレンゴムとからなる組成
物に較べて、柔らかく、耐衝撃性、特に低温耐衝撃性に
優れ、ブリードが発生しにくく、自動車の内外装品、特
にバンパー、インナーパネル、ダッシュボードなどの用
途に有用である。
[Effects of the Invention] The polypropylene resin composition of the present invention is softer and more excellent in impact resistance, especially low temperature impact resistance, and bleeding occurs as compared with the conventional composition comprising polypropylene resin and ethylene-propylene rubber. It is difficult to use and is useful for automobile interior and exterior parts, especially bumper, inner panel, dashboard and other applications.

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 牧野 健哉 東京都中央区築地2丁目11番24号 日本合 成ゴム株式会社内 (56)参考文献 特開 昭60−202137(JP,A) ─────────────────────────────────────────────────── ─── Continuation of the front page (72) Inventor Kenya Makino 2-11-24 Tsukiji, Chuo-ku, Tokyo Within Nippon Synthetic Rubber Co., Ltd. (56) Reference JP-A-60-202137 (JP, A)

Claims (2)

【特許請求の範囲】[Claims] 【請求項1】(A)ポリプロピレン樹脂50〜90重量部、 (B)ムーニー粘度(ML1+4、100℃)が10〜150のエチ
レン−α−オレフィン系共重合体ゴム5〜45重量部、お
よび (C)重量平均分子量(Mw)が5,000〜50,000、かつ重
量平均分子量(Mw)と数平均分子量(Mn)の比(Mw/M
n)が2〜5、しかもα−オレフィン含量が30〜75重量
%である低分子量エチレン−α−オレフィン系共重合体
5〜45重量部〔ただし、(A)+(B)+(C)=100
重量部〕 を含有することを特徴とする自動車内外装部品用ポリプ
ロピレン樹脂組成物。
1. (A) 50 to 90 parts by weight of a polypropylene resin, (B) 5 to 45 parts by weight of an ethylene-α-olefin copolymer rubber having a Mooney viscosity (ML 1 + 4 , 100 ° C.) of 10 to 150. , And (C) the weight average molecular weight (Mw) is 5,000 to 50,000, and the ratio of the weight average molecular weight (Mw) to the number average molecular weight (Mn) (Mw / M
n) is 2 to 5 and the content of α-olefin is 30 to 75% by weight. Low molecular weight ethylene-α-olefin copolymer 5 to 45 parts by weight (however, (A) + (B) + (C)) = 100
Parts by weight]. A polypropylene resin composition for automobile interior and exterior parts.
【請求項2】(B)エチレン−α−オレフィン系共重合
ゴムのα−オレフィンがプロピレンおよび/またはブテ
ン−1であり、かつα−オレフィン含量が15〜80重量%
である特許請求の範囲第1項記載の自動車内外装部品用
ポリプロピレン樹脂組成物。
2. The ethylene-α-olefin copolymer rubber (B), wherein the α-olefin is propylene and / or butene-1, and the α-olefin content is 15 to 80% by weight.
The polypropylene resin composition for automobile interior / exterior parts according to claim 1.
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