JPH0535837B2 - - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は、軽水炉使用済核燃料を燃料被覆管と
燃料ペレツトとに分離する前処理方法に関し、更
に詳しくは、使用済核燃料を酸素存在下で加熱し
て燃料被覆管を酸化させ、機械力によつて破壊し
脱被覆する前処理方法に関するものである。

［従来の技術］ 使用済核燃料の再処理においては、未燃焼の分
裂性物質や新しく生成した分裂性物質を分離回収
する主工程に先立ち、まず脱被覆して燃料被覆管
とその内部に収容されている燃料ペレツトとを分
離する必要がある。使用済核燃料の燃料被覆管の
脱被覆方法としては、従来、機械的方法と化学的
方法が用いられている。

機械的脱被覆法としては、使用済核燃料を被覆
のまま数cmの長さに切断し、核燃料のみを硝酸中
に浸出溶解させる所謂「剪断リーチ法」があり、
広く用いられている。それに対して化学的脱被覆
法は、使用済核燃料全体を溶解液中に浸漬してそ
のすべてを溶解させた後、分離する方法である。

［発明が解決しようとする問題点］ 化学的脱被覆法においては、前記のように原則
として使用済核燃料の全部を溶解液中に溶解させ
るため、燃料被覆管の成分が多量に含まれてしま
うから、溶解した後に被覆管の成分のみを分離し
なければならず、非常に煩瑣であるという欠点が
あつた。

これに対して機械的脱被覆法は、前記化学的脱
被覆法に比べて核燃料の損失や廃液発生量が少な
く経済的にも優れているという利点がある。しか
しながら切断後の燃料を直接化学的に溶解するた
め、揮発性核種が溶解槽中で溶解し、それに起因
する種々の問題が生じる。また溶解槽から発生す
るガスは酸を同伴するから、トリチウム、クリプ
トン、キセノン回収等の排ガス処理が困難とな
る。更に溶解残渣である被覆管の処理を別工程で
行わなければならない。

このように従来の技術は使用済燃料の脱被覆、
被覆管処理、排ガス回収等困難な問題を包蔵して
おり、それらを解決し、かつ主工程における化学
溶解を容易にするための新しい技術の開発が強く
望まれているのが現状である。

本発明の目的は、上記のような従来技術の欠点
を解消し、使用済核燃料の脱被覆、被覆管処理、
排ガス回収等を乾式状態で容易に行うことがで
き、その後の再処理主工程を効率よく実施可能で
あり、しかもその際に主工程で用いる装置の寿命
を長く保つことができるような軽水炉使用済核燃
料の前処理方法を提供することにある。

［問題点を解決するための手段］ 上記のような目的を達成することのできる発明
は、軽水炉使用済核燃料を酸素存在下、例えば空
気中で加熱し、700〜1200℃の昇温・降温の熱サ
イクル処理を施して燃料被覆管を酸化させた後、
機械力を与えて該燃料被覆管を破壊し、内部の燃
料ペレツトと分離する前処理方法である。

軽水炉燃料では燃料被覆管はジルカロイ（ジル
コニウム合金）で作られている。ジルコニウムは
熱中性子吸収断面積が小さく原子炉材料として好
適であるが、高温純水中で腐食する傾向があり空
気中の窒素との反応性が大きい。そこで窒素の害
を除くために少量の錫を添加したのがジルカロイ
である。ジルカロイはその大部分がZr（ジルコニ
ウム）であるから、酸素存在下で加熱すると
ZrO₂となる。特に空気中あるいは酸素富化ガス
雰囲気中で数回、昇温・降温の熱サイクルを繰り
返すと容易に酸化される。実験の結果、このよう
にして得られた酸化物は、純ジルコニア（酸化ジ
ルコニウム）に似た熱膨張的挙動を呈することが
判明した。

純ジルコニアの熱膨張率は、第１図に示すよう
に、約1200℃で不規則性が現われ、膨張が止まり
収縮に移る。約1100℃で熱膨張が零となり、その
まま常温まで冷却すると熱膨張率は約0.2％とな
る。このように熱膨張率に大きな違いが生じると
いうことは亀裂が入り砕け易くなることを意味し
ている。このことは、再び加熱すると膨張するが
再現性は得られなくなることからも判る。

酸化によつて燃料被覆管には細かい多数の亀裂
が入り非常に脆くなり、僅かな機械力を作用させ
ることによつて容易に燃料ペレツトと被覆管材料
とを分離できる。

［作用］ 本発明によれば、前述のように、化学的に溶解
することなしに燃料被覆管材料と燃料ペレツトと
を容易に分離できる。本発明は加熱する工程を含
むから、それによつて燃料中のガスが解放される
から、排ガスの回収を脱被覆と同時に行うことが
できる。

脱被覆した後、再処理工程のために酸溶解する
前に加熱焙焼すれば、使用済核燃料中に含まれる
主として核分裂に起因する揮発性物質やガス等を
完全に分離回収することができるため、主工程で
の装置の腐食が少なくなる。またこの排ガス分離
回収処理は乾式であるから容易に行える。得られ
た燃料ペレツトを更に粉砕すれば、主工程におけ
る化学溶解を容易かつ迅速に行うことも可能とな
る。

［実施例］ 以下、本発明について更に詳しく説明する。前
述のように本発明は、軽水炉使用済核燃料を酸素
存在下で加熱して燃料被覆管を酸化させた後、機
械力を与えて燃料被覆管のみ破壊する点に大きな
特徴を有するものである。軽水炉燃料では、通
常、燃料被覆管はジルカロイからなり、溶融温度
まで加熱しなくても、例えば空気中で700〜1200
℃の昇温・降温の熱サイクル処理を行うと容易に
酸化し材質が極端に変化してしまう。酸化したジ
ルカロイは非常に脆くなり、僅かな機械的な力を
加えるだけで容易に粉砕でき、それによつて燃料
ペレツトから分離することができる。

第２図は本発明に係る軽水炉使用済核燃料の前
処理工程の一例を示す工程説明図である。軽水炉
使用済燃料集合体１０は切断工程に送られ、必要
に応じて燃料ピン以外の上部・下部タイプレート
等のステンレス製部材１２を除去するとともに、
次の熱脱被覆工程で処理しやすい寸法に細断され
る。得られた細断片１４は、熱脱被覆工程におい
て空気中で700〜1200℃の昇温・降温の熱サイク
ル処理を受ける。それによつて燃料被覆管を構成
するジルカロイは酸化し、酸化ジルコニウム（ジ
ルコニア）に変わる。加熱・冷却の熱サイクルは
複数回加えるのが望ましい。酸化した燃料被覆管
には多数の細かい亀裂が入り、非常に脆くなり、
僅かの機械力を与えることにより容易に燃料ペレ
ツトから剥離し、粉体化する。粉体化したジルコ
ニア（ジルコニアサンド）の粒度は、被処理物に
加えた熱サイクルの条件により異なるが、粉末状
から５〜６mm程度までの範囲内で分布している。
従つて上記のように熱脱被覆工程により取り出さ
れた処理済産物１６は、主として二酸化ウランか
らなるペレツトとジルコニアサンドの混合物であ
る。処理済産物１６は次の分離工程に送られる。
なお分離する前に必要に応じて焙焼・粉砕処理を
行うこともできる。

上記処理済産物１６をジルコニアサンド１８と
燃料ペレツト２０とに分離するには、比重選別法
や篩別法を用いることができる。二酸化ウラン燃
料ペレツトの場合その比重は10〜11であるのに対
して、ジルコニアの比重は5.68〜6.27と大きな差
があるので、その中間の比重の溶液中に前記処理
済産物１６を投入すれば、軽いジルコニアが浮遊
し、重い燃料ペレツトが沈むからそれによつて分
離することができる。また燃料ピンに使用された
ロツド内スプリング等のステンレス製部材や膨張
スプリング等のインコネル製部材等もジルコニア
側に分離可能である。

また前述のように酸化した燃料被覆管はかなり
細かく破砕されるのに対して、燃料ペレツトは強
固であり該燃料被覆管が酸化されるような条件で
は粉砕されず原形を保つ。それ故、処理済産物１
６を篩分けすれば、主として粉末状のジルコニア
サンド１８は通過し、篩上には主として燃料ペレ
ツト２０が残ることになる。

分離されたジルコニアサンド１８は次に廃棄物
処理工程へ送られ、燃料ペレツト２０は溶解精製
工程へ送られる。

第３図は熱脱被覆装置の一例を示す概念図であ
る。本装置は、主として加熱炉本体２２と、その
加熱コイル２４と、炉内温度を計測する温度セン
サ２６と、該温度センサ２６からの温度情報と予
め設定されている温度プログラムに応じて加熱コ
イル２４の動作を制御する制御装置２８を備えて
いる。更に加熱炉本体２２には、送気通路３０と
排ガス通路３２とが設けられる。使用済核燃料ピ
ンやその細断片等の被処理物３４は、加熱炉本体
２２内に収められる。加熱炉本体２２内は加熱コ
イル２４により加熱され、炉内温度は温度センサ
２６により検出され、その温度情報は制御装置２
８に送られる。制御装置２８は前記温度情報と予
め設定されている温度プログラムに応じて加熱コ
イル２４への通電量を制御し、必要な昇温・降温
制御を行う。例えば、700℃から1200℃までの温
度範囲にわたつて数回昇温・降温を繰り返すよう
な動作が行われる。この間、送気通路３０から
は、加熱炉本体２２内に収められている被処理物
３４を酸化するために必要な酸素が空気もしくは
空気中に酸素を富化したガスとして送り込まれ
る。加熱により被処理物３４から放出される揮発
性核種やトリチウム等を含むガスは、排ガス通路
３２を通つて排ガス処理系に送られることにな
る。

このように本発明では乾燥状態で極めて容易に
脱被覆させることができる。それ故、得られた核
燃料ペレツトを抽出分離等の主工程に送り込む前
に加熱焙焼すれば、含有されている主として核分
裂に起因する揮発性物質やガス等を乾式で完全に
分離回収でき、排ガス処理が容易となるばかりで
なく、事前にそれら排ガス等を除去できるため、
主工程における装置の腐食は少なくなる。また脱
被覆された燃料ペレツトを予め細かく粉砕すれ
ば、主工程における化学溶解も容易かつ迅速に行
えるようになる。

［発明の効果］ 本発明は上記のように構成した使用済核燃料の
前処理方法であり、燃料を化学的に溶解させるも
のではなく加熱酸化して機械的に破壊して取り除
くものであるから、脱被覆を容易に行うことがで
きるし燃料被覆管の処理も容易となるという優れ
た効果を奏しうる。

本発明は、揮発性成分を含む排ガスの回収を中
性の、かつ乾燥した状態で行えるために排ガス処
理が比較的容易に行えるという効果もある。つま
り従来の剪断リーチ法あるいは化学的脱被覆法等
のように化学薬品を用いて溶解する所謂湿式法と
は異なるから、廃棄物発生量が少なく前処理コス
トを大幅に下げることができる効果もある。

また脱被覆された燃料ペレツトは、固体状態で
あるから、その後に焙焼処理して揮発性成分やガ
ス等を分離することもでき、あるいは適度の粒度
まで粉砕することによつて再処理の主工程におけ
る化学溶解も容易になるなど、本発明は数々の利
点を有するものである。

【図面の簡単な説明】

第１図は純ジルカロイの熱膨張の挙動を示す説
明図、第２図は本発明に係る前処理工程の一例を
示す工程説明図、第３図はそれに用いるに好適な
熱脱被覆装置の一例を示す概念図である。 ２２……加熱炉本体、２４……加熱コイル、２
６……温度センサ、２８……制御装置、３４……
被処理物。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ 燃料被覆管がジルカロイからなる軽水炉使用
   済核燃料を酸素存在下で加熱し、700〜1200℃の
   昇温・降温の熱サイクル処理を施して燃料被覆管
   を酸化させた後、機械的に該燃料被覆管を破壊
   し、燃料被覆管材料と内部の燃料ペレツトを分離
   することを特徴とする軽水炉使用済核燃料の前処
   理方法。 ２ 燃料ペレツトがウラン酸化物またはウラン・
   プルトニウム混合酸化物からなる特許請求の範囲
   第１項記載の前処理方法。